JP2018052094A - 三次元成形用加飾シート、加飾樹脂成形品及びそれらの製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
[1]基材シートと、前記基材シート上に設けられた表面保護層とを備える三次元成形用加飾シートであって、
前記表面保護層が、標準ポリスチレンで換算された重量平均分子量が100,000以上250,000以下、かつ、ガラス転移温度が95℃以上である熱可塑性樹脂と、(メタ)アクリロイルモルホリンとを含有する電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物で形成されている、前記加飾シート。
[2]前記電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物が、前記(メタ)アクリロイルモルホリンを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂を含有する、[1]に記載の加飾シート。
[3]前記電離放射線硬化性樹脂組成物に含有される前記熱可塑性樹脂と前記(メタ)アクリロイルモルホリンとの質量比が40:60〜90:10である、[1]又は[2]に記載の加飾シート。
[4]前記熱可塑性樹脂が、(メタ)アクリル酸エステルを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂である、[1]〜[3]のいずれかに記載の加飾シート。
[5][1]〜[4]のいずれかに記載の加飾シートと、前記加飾シートと一体化した樹脂成形体とを備える、加飾樹脂成形品。
[6][1]〜[4]のいずれかに記載の加飾シートの製造方法であって、
基材シートを準備する工程、
前記基材シート上に、直接又は中間層を介して、標準ポリスチレンで換算された重量平均分子量が100,000以上250,000以下、かつ、ガラス転移温度が95℃以上である熱可塑性樹脂と、(メタ)アクリロイルモルホリンとを含有する電離放射線硬化性樹脂組成物層を形成する工程、及び
前記電離放射線硬化性樹脂組成物層に電離放射線を照射して前記電離放射線硬化性樹脂組成物層を硬化させる工程、
を含む、加飾シートの製造方法。
[7]前記電離放射線硬化性樹脂組成物層に含有される前記熱可塑性樹脂と前記(メタ)アクリロイルモルホリンとの質量比が40:60〜90:10である、[6]に記載の加飾シートの製造方法。
[8]前記熱可塑性樹脂が、(メタ)アクリル酸エステルを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂である、[6]又は[7]に記載の加飾シートの製造方法。
[9][5]に記載の加飾樹脂成形品の製造方法であって、
[1]〜[4]のいずれかに記載の加飾シートを加熱して軟化させる工程、
軟化させた前記加飾シートを真空吸引して射出成形型の成形面に沿って密着させることにより予備成形する工程、及び
前記射出成形型を型締めして形成されたキャビティ内に流動状態の樹脂を射出して前記加飾シートの前記基材シート側に前記樹脂を一体化する工程
を含む、加飾樹脂成形品の製造方法。
[10][5]に記載の加飾樹脂成形品の製造方法であって、
[1]〜[4]のいずれかに記載の加飾シートを加熱して軟化させた後、真空成形型により三次元形状に真空成形し、前記加飾シートの成形体を形成する工程、及び
前記成形体を射出成形型に挿入し、前記射出成形型を型締めして形成されたキャビティ内に流動状態の樹脂を射出して前記成形体の前記基材シート側に前記樹脂を一体化する工程
を含む、加飾樹脂成形品の製造方法。
[11][5]に記載の加飾樹脂成形品の製造方法であって、
[1]〜[4]のいずれかに記載の加飾シート及び樹脂成形体が配置された密閉空間であって、前記密閉空間が前記加飾シートを境界として上部空間及び下部空間に仕切られ、前記加飾シートの前記基材シート側が前記下部空間側に位置し、かつ、前記樹脂成形体が前記下部空間内に位置する前記密閉空間を形成する工程、
前記上部空間及び前記下部空間を真空状態とする工程、
前記加飾シートを加熱して軟化させる工程、
前記樹脂成形体を上昇させ、前記加飾シートの前記基材シート側表面に押し当てる工程、及び
前記上部空間を大気圧状態又は加圧状態とし、前記上部空間と前記下部空間との圧力差により前記樹脂成形体と前記加飾シートとを密着させる工程
を含む、加飾樹脂成形品の製造方法。
図1に示すように、本発明の一実施形態に係る三次元成形用加飾シート1は、基材シート2と、基材シート2上に設けられた表面保護層3とを備える。
図1に示すように、基材シート2は、第1主面S1と、第1主面S1の反対側に位置する第2主面S2とを有し、第1主面S1上に設けられる層を支持する。
表面保護層3は、加飾シート1に耐薬品性、耐傷性、耐摩耗性等の表面特性を付与し、加飾シート1の表面を保護する。図1に示すように、表面保護層3は、加飾シート1の最も外側に位置する。「耐薬品性」には、耐溶剤性の特性も包含される。
電離放射線硬化性樹脂組成物は、標準ポリスチレンで換算された重量平均分子量が100,000以上250,000以下、かつ、ガラス転移温度が95℃以上である熱可塑性樹脂と、(メタ)アクリロイルモルホリンとを含有する。ガラス転移温度(Tg)は、例えば、示唆熱量分析器(DSC、株式会社島津製作所製、型番:DSC−60)等を用い、JIS K7121に準拠した測定法で求めることができる。
(メタ)アクリロイルモルホリンは、単官能(メタ)アクリレートモノマーである。なお、「(メタ)アクリロイルモルホリン」は、アクリロイルモルホリン又はメタクリロイルモルホリンを意味する。単官能とは、分子内にエチレン性不飽和結合((メタ)アクリロイル基)を1個有することをいう。(メタ)アクリロイルモルホリンを含有する電離放射線硬化性樹脂組成物に電離放射線を照射することにより、(メタ)アクリロイルモルホリン同士が重合して、(メタ)アクリロイルモルホリンを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂が形成される。単官能(メタ)アクリレートモノマーである(メタ)アクリロイルモルホリンを使用した場合、多官能(メタ)アクリレートモノマーを使用した場合と比較して、電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物中の三次元架橋の形成を抑制することができ、これにより、三次元架橋に起因する加飾シート1の三次元成形性(特に、成形伸び性)の低下を抑制することができる。また、(メタ)アクリロイルモルホリンは、重合してポリマー化すると高いガラス転移温度(145℃)を有するため、優れた三次元成形性に加えて、常温下だけでなく高温下での耐薬品性を表面保護層3に付与することができる。なお、「(メタ)アクリレートモノマー」は、アクリレートモノマー又はメタクリレートモノマーを意味し、「(メタ)アクリロイルモルホリン」は、アクリロイルモルホリン又はメタクリロイルモルホリンを意味する。
電離放射線硬化性樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂は、標準ポリスチレンで換算された重量平均分子量が100,000以上250,000以下のものであれば特に限定されるものではなく、公知の熱可塑性樹脂を使用することができる。ここで、熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)法により測定された値であり、標準サンプルとしてポリスチレンを使用した条件で測定される値である。
電離放射線硬化性樹脂組成物に含有される熱可塑性樹脂と(メタ)アクリロイルモルホリンとの質量比(熱可塑性樹脂の含有量:(メタ)アクリロイルモルホリンの含有量)は、特に限定されるものではないが、好ましくは40:60〜90:10であり、さらに好ましくは50:50〜80:20、さらに一層好ましくは70:30である。電離放射線硬化性樹脂組成物に含有される熱可塑性樹脂の(メタ)アクリロイルモルホリンに対する質量比が上記範囲内であると、加飾シート1に優れた三次元成形性及び耐薬品性を付与することができる。
電離放射線硬化性樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、熱可塑性樹脂及び(メタ)アクリロイルモルホリンに加えて、その他の成分を含有することができる。その他の成分としては、例えば、(メタ)アクリロイルモルホリン以外の電離放射線硬化性樹脂が挙げられる。(メタ)アクリロイルモルホリン以外の電離放射線硬化性樹脂としては、電離放射線の照射により架橋可能な重合性不飽和結合、エポキシ基等を分子中に有するモノマー、オリゴマー、プレポリマー等の樹脂の1種以上を使用することができる。電離放射線硬化性樹脂としては、例えば、単官能(メタ)アクリレート、多官能(メタ)アクリレート、シロキサン等のケイ素樹脂、ポリエステル、エポキシ等が挙げられる。これらのうち、電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物中の三次元架橋の形成を抑制し、これにより、三次元架橋に起因する加飾シート1の三次元成形性(特に、成形伸び性)の低下を抑制する観点、及び、電離放射線硬化性樹脂組成物の粘度を低下させる観点から、単官能(メタ)アクリレートを使用することが好ましい。
電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物は、(メタ)アクリロイルモルホリンを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂を含有する。「(メタ)アクリロイルモルホリンを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂」とは、(メタ)アクリル樹脂を構成するすべて又は一部のモノマーが(メタ)アクリロイルモルホリンであることを意味する。(メタ)アクリロイルモルホリンを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂において、当該(メタ)アクリル樹脂を構成するすべてのモノマーが(メタ)アクリロイルモルホリンであること(すなわち、(メタ)アクリロイルモルホリンの含有割合が100質量%であること)が好ましい。これにより、優れた三次元成形性及び耐薬品性を表面保護層3に付与することができる。
図1に示すように、加飾シート1は、基材シート2と表面保護層3との間に、中間層4を備える。但し、中間層4は省略可能である。したがって、本発明には、基材シート2上に表面保護層3が直接設けられている実施形態も包含される。
装飾層41は、加飾シート1に装飾性を付与する。図1に示すように、装飾層41は、基材シート2の第1主面S1に設けられている。但し、装飾層41は、第2主面S2に設けられていてもよいし、第1主面S1及び第2主面S2の両方に設けられていてもよい。装飾層41は、基材シート2の第1主面S1及び/又は第2主面S2の全体に形成されていてもよいし、基材シート2の第1主面S1及び/又は第2主面の一部に形成されていてもよい。
図1に示すように、プライマー層42は、装飾層41と表面保護層3との間に設けられており、これらの層の密着性を向上させる。加飾シート1は、その他の隣り合う2層(例えば、基材シート2と装飾層41)の密着性を向上させるために、その他の隣り合う2層の間にプライマー層を備えていてもよい。
加飾シート1は、隣り合う2層(例えば、基材シート1及び装飾層41)の接着性や、加飾シート1と樹脂成形体との密着性を向上させるために、隣り合う2層の間や、加飾シートの第2主面S2に接着層を備えていてもよい。接着層を構成する接着剤は、層や樹脂成形体に応じて適宜選択することができるが、例えば、熱可塑性樹脂又は熱硬化性樹脂が使用される。熱可塑性樹脂としては、(メタ)アクリル樹脂、(メタ)アクリル変性ポリオレフィン樹脂、塩素化ポリオレフィン樹脂、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、熱可塑性ウレタン樹脂、熱可塑性ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ゴム系樹脂等が挙げられ、また、熱硬化性樹脂としては、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられる。これらの樹脂は、1種を単独で使用してもよいし、2種以上を組み合わせて使用してもよい。接着層は、これら樹脂等からなる接着剤組成物を使用して、塗工法等の公知の層形成法で形成することができる。接着層のその厚みは、通常0.1〜50μm程度であり、十分な接着性が得る観点から、好ましくは1〜30μmの範囲である。
加飾シート1は、例えば、
基材シート2上に装飾層41を形成する工程、
装飾層41上にプライマー層42を形成する工程、及び
プライマー層42上に表面保護層3を形成する工程
を含む方法により製造することができる。
図2に示すように、本発明の一実施形態に係る加飾樹脂成形品10は、加飾シート1と、加飾シート1と一体化された樹脂成形体5とを備える。図2に示すように、加飾シート1と一体化された樹脂成形体5は、加飾シート1の基材シート2の第2主面S2側に位置する。加飾樹脂成形品10は、加飾シート1を、必要に応じて成形した後、樹脂成形体5と一体化させることにより成形されたものである。
本発明の加飾樹脂成形品10における樹脂成形体5としては、射出成形時に加飾シート1と一体化することが可能なものであればよい。樹脂成形体5の材料としては、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂等が挙げられる。
加飾樹脂成形品10は、例えば、加飾シート1を使用して、インサート成形法、射出成形同時加飾法、ブロー成形法、ガスインジェクション成形法等の各種射出成形法により製造することができる。これらの射出成形法の中でも、インサート成形法及び射出成形同時加飾法が好ましい。また、加飾樹脂成形品10は、予め用意された立体的な樹脂成形体5上に、加飾シート1又はその成形体を貼着する、真空圧着法等の加飾方法によっても製造することができる。このような真空圧着法としては、例えば、TOM法(Three dimension Overlay Method)等が挙げられる。
加飾シート1を加熱して軟化させた後、真空成形型により三次元形状に真空成形し、必要に応じて真空成形された加飾シート1の余分な部分をトリミングし、加飾シート1の成形体を形成する工程、及び
加飾シート1の成形体を射出成形型に挿入し、射出成形型を型締めして形成されたキャビティ内に流動状態の樹脂を射出して加飾シート1の成形体の基材シート2側に樹脂を一体化する工程
を含む方法が挙げられる。
加飾シート1を加熱して軟化させる工程、
軟化させた加飾シート1を真空吸引して射出成形型(例えば、射出成形金型)の成形面に沿って密着させることにより予備成形する工程、及び
射出成形型を型締めして形成されたキャビティ内に流動状態の樹脂を射出して加飾シート1の基材シート側に樹脂を一体化する工程
を含む方法が挙げられる。
加飾シート1及び樹脂成形体5が配置された密閉空間であって、密閉空間が加飾シート1を境界として上部空間及び下部空間に仕切られ、加飾シート1の基材シート2側が下部空間側に位置し、かつ、樹脂成形体5が下部空間内に位置する密閉空間を形成する工程、
上部空間及び下部空間を真空状態とする工程、
加飾シート1を加熱して軟化させる工程、
樹脂成形体5を上昇させ、加飾シート1の基材シート2側表面に押し当てる工程、及び
上部空間を大気圧状態又は加圧状態とし、上部空間と下部空間との圧力差により樹脂成形体5と加飾シート1とを密着させる工程
を含む方法が挙げられる。
基材シートとしてABS樹脂フィルム(曲げ弾性率:2000MPa、厚み:400μm)を用いて、該フィルムの表面にアクリル系樹脂組成物を用いてグラビア印刷により装飾層を形成した。次いで、装飾層の表面にアクリルポリオール及びヘキサメチレンジイソシアネート(ヘキサメチレンジイソシアネートは、NCO当量がアクリルポリオールのOH当量と同量になるように配合した。)を含む組成物をプライマー層としてグラビアコートにより塗布した。プライマー層の厚みは3μmであった。
次に、プライマー層の表面に、下記表1に示す組成の熱可塑性樹脂と、アクリロイルモルホリン又はペンタエリスリトールトリアクリレートとを含む電離放射線硬化性樹脂組成物を塗布し、電子線を照射して表面保護層を形成した。
なお、電離放射線硬化性樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂A〜Cは、それぞれ以下に示す樹脂を使用した。
熱可塑性樹脂A:重量平均分子量:12万、ガラス転移温度Tg:105℃、メタクリル酸メチルの単独重合体
熱可塑性樹脂B:重量平均分子量:9万、ガラス転移温度Tg:105℃、メタクリル酸メチルの単独重合体
熱可塑性樹脂C:重量平均分子量:12万、ガラス転移温度Tg:90℃、メタクリル酸メチルとメタクリル酸との共重合体
また、前記電離放射線硬化性樹脂組成物は、電子線照射による硬化後の厚みが10μmとなるように、グラビアコートにより塗布した。また、電離放射線として、加速電圧165kV、照射線量50kGy(5Mrad)の電子線を照射して、前記電離放射線硬化性樹脂組成物を硬化させた。
(1)で製造した加飾シートのそれぞれを、赤外線ヒーターで160℃に加熱し、軟化させ、次いで真空成形用型を使用して真空成形を行い、下記の形状の型A〜Dのそれぞれの内部形状に成形した後、加飾シートを冷却してから離型して、加飾シートの成形体を得た。得られた加飾シートの成形体の外観に基づいて各加飾シートの三次元成形性(成形伸び性)を評価した。
形状A:最大延伸倍率70%の部分を有する型
形状B:最大延伸倍率150%の部分を有する型
形状C:最大延伸倍率200%の部分を有する型
形状D:最大延伸倍率300%の部分を有する型
なお、各型において「最大延伸倍率」とは、延伸前の加飾シートの面積を100%とした場合の面積の増加分の%を表すものである。すなわち、例えば、「最大延伸倍率70%の部分を有する型」を使用して加飾シートを延伸した場合、延伸前の加飾シートの面積を100%とした場合、面積が最大で170%に延伸することを意味する。
A:表面保護層にクラックや白化は見られず、良好な外観であった。
B:最大延伸部にわずかな白化が見られたが、実用上問題ない外観であった。
C:最大延伸部にクラックや白化がみられ、実用上問題ある外観であった。
D:最大延伸部及び最大延伸部以外の部分にクラックや白化が見られ、実用上問題ある外観であった。
評価結果を下記表1に示す。
実施例及び比較例で得た加飾シートのシート片(50mm×50mm)を準備し、10%エタノール水溶液を浸み込ませたガーゼで各シート片の表面保護層を500gfの加重で100往復ラビングした。ラビング後のシート片の外観に基づいて各加飾シートの耐アルコール性を評価した。
A:表面保護層の状態に変化はなく、良好な外観であった。
B:表面保護層に軽微な白化と艶低下が見られたが、実用上問題ない外観であった。
評価結果を下記表1に示す。
実施例及び比較例で得た加飾シートのシート片(50mm×50mm)を準備し、市販の日焼け止め化粧料(クリーム)0.5gを各シート片の表面保護層に均一に塗布した。日焼け止め化粧料を塗布した各シート片を80℃のオーブン内で1時間放置したのち、中性洗剤で各シート片の表面を洗浄し、日焼け止め化粧料を塗布した部分(試験表面)の外観に基づいて各加飾シートの耐日焼け止めクリーム性を評価した。なお、日焼け止め化粧料は、市販のSPF50のものであり、以下の成分を含む。
1−(4−メトキシフェニル)−3−(4−tert−ブチルフェニル)−1,3−プロパンジオン 3%
サリチル酸3,3,5−トリメチルシクロヘキシル 10%
サリチル酸2−エチルヘキシル 5%
2−シアノ−3,3−ジフェニルアクリル酸2−エチルヘキシル 10%
A:試験表面に塗膜の白化や膨潤、艶低下、割れ、剥離等の異常が見られず、外観は良好だった。
B:試験表面の一部に軽微な塗膜の白化が確認されたが、外観は実用上問題なかった。
C:試験表面の一部に軽微な塗膜の白化や膨潤、艶低下が確認されたが、外観は実用上問題なかった。
D:試験表面の全面に塗膜の白化や膨潤、艶低下、割れ、剥離等の異常が確認され、外観が悪く実用上問題があった。
評価結果を下記表1に示す。
2:基材シート
3:表面保護層
4:中間層
41:装飾層
42:プライマー層
5:樹脂成形体
S1:基材シートの第1主面
S2:基材シートの第2主面
Claims (11)
- 基材シートと、前記基材シート上に設けられた表面保護層とを備える三次元成形用加飾シートであって、
前記表面保護層が、標準ポリスチレンで換算された重量平均分子量が100,000以上250,000以下、かつ、ガラス転移温度が95℃以上である熱可塑性樹脂と、(メタ)アクリロイルモルホリンとを含有する電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物で形成されている、前記加飾シート。 - 前記電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物が、前記(メタ)アクリロイルモルホリンを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂を含有する、請求項1に記載の加飾シート。
- 前記電離放射線硬化性樹脂組成物に含有される前記熱可塑性樹脂と前記(メタ)アクリロイルモルホリンとの質量比が40:60〜90:10である、請求項1又は2に記載の加飾シート。
- 前記熱可塑性樹脂が、(メタ)アクリル酸エステルを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の加飾シート。
- 請求項1〜4のいずれか一項に記載の加飾シートと、前記加飾シートと一体化した樹脂成形体とを備える、加飾樹脂成形品。
- 請求項1〜4のいずれか一項に記載の加飾シートの製造方法であって、
基材シートを準備する工程、
前記基材シート上に、直接又は中間層を介して、標準ポリスチレンで換算された重量平均分子量が100,000以上250,000以下、かつ、ガラス転移温度が95℃以上である熱可塑性樹脂と、(メタ)アクリロイルモルホリンとを含有する電離放射線硬化性樹脂組成物層を形成する工程、及び
前記電離放射線硬化性樹脂組成物層に電離放射線を照射して前記電離放射線硬化性樹脂組成物層を硬化させる工程、
を含む、加飾シートの製造方法。 - 前記電離放射線硬化性樹脂組成物層に含有される前記熱可塑性樹脂と前記(メタ)アクリロイルモルホリンとの質量比が40:60〜90:10である、請求項6に記載の加飾シートの製造方法。
- 前記熱可塑性樹脂が、(メタ)アクリル酸エステルを構成単位として含む(メタ)アクリル樹脂である、請求項6又は7に記載の加飾シートの製造方法。
- 請求項5に記載の加飾樹脂成形品の製造方法であって、
請求項1〜4のいずれか一項に記載の加飾シートを加熱して軟化させる工程、
軟化させた前記加飾シートを真空吸引して射出成形型の成形面に沿って密着させることにより予備成形する工程、及び
前記射出成形型を型締めして形成されたキャビティ内に流動状態の樹脂を射出して前記加飾シートの前記基材シート側に前記樹脂を一体化する工程
を含む、加飾樹脂成形品の製造方法。 - 請求項5に記載の加飾樹脂成形品の製造方法であって、
請求項1〜4のいずれか一項に記載の加飾シートを加熱して軟化させた後、真空成形型により三次元形状に真空成形し、前記加飾シートの成形体を形成する工程、及び
前記成形体を射出成形型に挿入し、前記射出成形型を型締めして形成されたキャビティ内に流動状態の樹脂を射出して前記成形体の前記基材シート側に前記樹脂を一体化する工程
を含む、加飾樹脂成形品の製造方法。 - 請求項5に記載の加飾樹脂成形品の製造方法であって、
請求項1〜4のいずれか一項に記載の加飾シート及び樹脂成形体が配置された密閉空間であって、前記密閉空間が前記加飾シートを境界として上部空間及び下部空間に仕切られ、前記加飾シートの前記基材シート側が前記下部空間側に位置し、かつ、前記樹脂成形体が前記下部空間内に位置する前記密閉空間を形成する工程、
前記上部空間及び前記下部空間を真空状態とする工程、
前記加飾シートを加熱して軟化させる工程、
前記樹脂成形体を上昇させ、前記加飾シートの前記基材シート側表面に押し当てる工程、及び
前記上部空間を大気圧状態又は加圧状態とし、前記上部空間と前記下部空間との圧力差により前記樹脂成形体と前記加飾シートとを密着させる工程
を含む、加飾樹脂成形品の製造方法。
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