JP2018048317A - 粘着シート積層体、賦形粘着シート積層体及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】粘着材層と、当該粘着材層の片面に剥離可能に積層してなる被覆部とを備えた粘着シート積層体に関し、被着体表面の凹凸部と符合する凹凸形状を精度高く前記粘着材層表面に形成することができる新たな粘着シート積層体、並びに、その粘着シート積層体を用いた賦形粘着シート積層体を提供する。【解決手段】粘着材層と、当該粘着材層の片面に剥離可能に積層してなる被覆部Ｉとを備えた粘着シート積層体において、前記被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）が１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａであり、且つ、前記被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）が５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであることを特徴とする粘着シート積層体を提案する。【選択図】 図１
Description
本発明は、例えばパーソナルコンピュータ、モバイル端末（ＰＤＡ）、ゲーム機、テレビ（ＴＶ）、カーナビゲーションシステム、タッチパネル、ペンタブレットなどのような画像表示装置を形成する際に好適に用いることができる賦形粘着シート積層体、並びに賦形粘着シート積層体を形成するのに好適な粘着シート積層体に関する。
タッチパネル方式の画像表示装置は、通常、表面保護パネル、タッチパネル及び画像表示パネル（総称して、「画像表示装置用構成部材」ともいう）が組み合わされて構成されている。
近年、スマートフォンやタブレット端末などのタッチパネル方式の画像表示装置の表面保護パネルは、強化ガラスと共にアクリル樹脂板やポリカーボネート板などのプラスチック材が用いられており、該表面保護パネルの視認開口面部以外の周縁部は、黒色印刷されている。
また、タッチパネルでは、ガラスセンサーと共にプラスチックフィルムセンサーを用いたり、タッチパネル機能が表面保護パネルと一体化されたタッチオンレンズ（ＴＯＬ）なる部材が用いられたり、タッチパネル機能が画像表示パネルに一体化されたオンセルやインセルなる部材が用いられたりしている。
近年、スマートフォンやタブレット端末などのタッチパネル方式の画像表示装置の表面保護パネルは、強化ガラスと共にアクリル樹脂板やポリカーボネート板などのプラスチック材が用いられており、該表面保護パネルの視認開口面部以外の周縁部は、黒色印刷されている。
また、タッチパネルでは、ガラスセンサーと共にプラスチックフィルムセンサーを用いたり、タッチパネル機能が表面保護パネルと一体化されたタッチオンレンズ（ＴＯＬ）なる部材が用いられたり、タッチパネル機能が画像表示パネルに一体化されたオンセルやインセルなる部材が用いられたりしている。
この種の画像表示装置においては、画像視認性をより向上させるために、各画像表示装置用構成部材間の空隙を、液状接着剤、熱可塑性接着シート材、粘着シート材などの透明な樹脂で埋める構造が一般的である。
ところで、携帯電話やモバイル端末を中心とする画像表示装置の分野では、薄肉化、高精密化に加えて、デザインの多様化が進んでおり、表面保護パネルの周縁部には、枠状に黒色の隠蔽部を印刷するのが従来は一般的であったが、デザインの多様化に伴い、この枠状の隠蔽部を、黒色以外の色で形成することが行われ始めている。黒色以外の色で隠蔽部を形成する場合、隠蔽性が低いため、黒色に比べて隠蔽部、すなわち印刷部の高さが高くなる傾向にある。そのため、このような印刷部を備えた構成部材を貼り合わせるための粘着シートには、大きな印刷段差に追従して隅々まで充填することが求められている。
そこで従来から、印刷段差を埋めるための方法が種々提案されている。
ところで、携帯電話やモバイル端末を中心とする画像表示装置の分野では、薄肉化、高精密化に加えて、デザインの多様化が進んでおり、表面保護パネルの周縁部には、枠状に黒色の隠蔽部を印刷するのが従来は一般的であったが、デザインの多様化に伴い、この枠状の隠蔽部を、黒色以外の色で形成することが行われ始めている。黒色以外の色で隠蔽部を形成する場合、隠蔽性が低いため、黒色に比べて隠蔽部、すなわち印刷部の高さが高くなる傾向にある。そのため、このような印刷部を備えた構成部材を貼り合わせるための粘着シートには、大きな印刷段差に追従して隅々まで充填することが求められている。
そこで従来から、印刷段差を埋めるための方法が種々提案されている。
例えば特許文献１には、粘着シートを貼合する被着面に印刷などによる段差を有していても、被着面に隙間なく密着状に貼合することができる、新たな画像表示装置用両面粘着シートとして、表面保護パネル、タッチパネル及び画像表示パネルの画像表示装置用構成部材から選択されるいずれか２つの被着体を貼合するための両面粘着シートであって、少なくとも一方の被着体は、両面粘着シートを被着する被着面に段差部を有し、両面粘着シートは、前記被着面に貼合する貼合面の形状を前記被着面の面形状に沿わせて賦形してなる、画像表示装置用両面粘着シートが開示されている。
また、特許文献２には、表面保護パネル、タッチパネル及び画像表示パネルから選択されるいずれか２つの被着体を貼合するための両面粘着シートの製造方法について、貼合前の両面粘着シートは、ゲル分率が４０％未満である粘着剤組成物を用い、前記被着体の貼合面の凹凸形状と同一の面形状に賦形することを特徴とする画像表示装置用両面粘着シートの製造方法が開示されている。
近年、携帯電話やモバイル端末を中心とする画像表示装置の分野では、薄肉化、高精密化がさらに要求されており、画像表示装置構成部材を貼り合わせるための粘着シートにも、印刷段差などの被着体表面の凹凸部を精度高く充填することができ、それでいて粘着材が外側にはみ出ることがないことが求められている。そのための対策として、上述の先行特許文献に開示されているように、粘着シートの表面形状を、予め被着体の表面形状に沿わせて形成しておくことが検討されている。
そして、そのように粘着シートの表面形状を、予め被着体の表面形状に沿わせて形成するためには、粘着シートの両側に離形シートが積層してなる粘着シート積層体をプレス成型して、被着体表面の凹凸部と符合する凹凸形状を形成する方法が想定される。
しかし、通常の離形シートが粘着シートの両側に積層してなる粘着シート積層体を使用して、前記方法を実際に実施してみた結果、被着体表面の凹凸部と符合する凹凸形状を精度高く粘着シート表面に形成することが難しいという課題が明らかになってきた。
しかし、通常の離形シートが粘着シートの両側に積層してなる粘着シート積層体を使用して、前記方法を実際に実施してみた結果、被着体表面の凹凸部と符合する凹凸形状を精度高く粘着シート表面に形成することが難しいという課題が明らかになってきた。
そこで本発明は、粘着材層と、当該粘着材層の片面に剥離可能に積層してなる被覆部とを備えた粘着シート積層体に関し、被着体表面の凹凸部と符合する凹凸形状を精度高く粘着材層表面に形成することができる新たな粘着シート積層体、並びに、その粘着シート積層体を用いた賦形粘着シート積層体を提案せんとするものとある。
本発明は、粘着材層と、当該粘着材層の片面に剥離可能に積層してなる被覆部Ｉとを備えた粘着シート積層体において、前記被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）が１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａであり、且つ、前記被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）が５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであることを特徴とする粘着シート積層体を提案する。
本発明はまた、前記粘着シート積層体を用いた賦形粘着シート積層体として、前記粘着材層は、表裏一側表面に凹部又は凸部又は凹凸部（「粘着材層表面凹凸部」と称する）を備え、且つ、前記被覆部Ｉは、前記粘着材層の表裏一側表面に密着し、表裏一側表面に凹部又は凸部又は凹凸部（「被覆部表面凹凸部」と称する）を備え、且つ、前記表裏一側とは反対側の表裏他側表面に前記粘着材層表面凹凸部に符合する凹凸をなした凸部又は凹部又は凸凹部（「被覆部裏面凸凹部」と称する）を備えた賦形粘着シート積層体を提案する。
本発明が提案する粘着シート積層体によれば、例えば、前記粘着シート積層体を加熱した後、被覆部Ｉに型を押し付けて成型することにより、被着体表面の凹凸部と符合する凹凸形状を粘着材層表面に精度高く形成することができる。また、被覆部Ｉは、常態において形状保持性を維持することができるから、取り扱いが容易であるばかりか、硬過ぎないから、粘着材層に不要な意図しない凹凸をつけることを抑制することができる。
本発明が提案する賦形粘着シート積層体は、粘着材層の表裏一側表面に粘着シート表面凹凸部を備え、且つ、前記被覆部Ｉは、前記粘着材層の表裏一側表面に密着し、表裏一側表面に被覆部表面凹凸部を備え、且つ、前記表裏一側とは反対側の表裏他側表面に被覆部裏面凸凹部を備えたものである。このように、本発明が提案する賦形粘着シート積層体は、前記粘着材層の表裏一側表面に前記被覆部Ｉが隙間なく密着し、且つ、前記粘着材層の表裏一側表面に剥離可能に前記被覆部Ｉが積層してなる構成を備えているから、粘着材層の表面に埃などが付着して粘着力が低下したりするのを防ぐことができ、しかも、前記粘着材層の表裏一側表面に形成してなる粘着材層表面凹凸部の形状が、空気中の水分を吸湿して崩れたり、表面に埃などが付着して粘着力が低下したりするのを防止することもできる。
以下に本発明の実施形態の一例について説明する。ただし、本発明が下記実施形態に制限されるものではない。
[本粘着シート積層体]
本発明の実施形態の一例に係る粘着シート積層体（「本粘着シート積層体」と称する）は、図１に示すように、粘着材層と、当該粘着材層の表裏一側に剥離可能に積層してなる被覆部Ｉと、当該粘着材層の表裏他側に剥離可能に積層してなる被覆部IIとを備えた粘着シート積層体である。ここで被覆部IIは任意であり、被覆部IIを積層しない構成としてもよい。
本発明の実施形態の一例に係る粘着シート積層体（「本粘着シート積層体」と称する）は、図１に示すように、粘着材層と、当該粘着材層の表裏一側に剥離可能に積層してなる被覆部Ｉと、当該粘着材層の表裏他側に剥離可能に積層してなる被覆部IIとを備えた粘着シート積層体である。ここで被覆部IIは任意であり、被覆部IIを積層しない構成としてもよい。
＜粘着材層＞
本粘着シート積層体の粘着材層は、被覆部Ｉ及び被覆部IIを剥離すると、両面粘着シートとして機能し得るものであって、加熱すると柔軟化乃至溶融するホットメルト性を備えたものであればよい。
本粘着シート積層体の粘着材層は、被覆部Ｉ及び被覆部IIを剥離すると、両面粘着シートとして機能し得るものであって、加熱すると柔軟化乃至溶融するホットメルト性を備えたものであればよい。
粘着材層は、１００℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＡ）が１．０以上であるのが好ましい。また、３０℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＢ）が１．０未満であるのが好ましい。
ここで、損失正接ｔａｎδは、損失弾性率Ｇ’’と貯蔵弾性率Ｇ’との比（Ｇ’’／Ｇ’）を意味する。
本粘着シート積層体を加熱成型する際の温度は通常７０〜１２０℃であるから、１００℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＡ）が１．０以上であれば、粘着材層表面に凹凸形状を成型することが容易となる。
また、粘着材層の３０℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＢ）が１．０未満であれば、常態において形状を保持することができるため、被着体表面の凹凸部と符合する凹凸形状を精度高く粘着材層表面に形成した状態を保持することができる。
一般に高分子材料は粘性的性質と弾性的性質を兼ね備えており、損失正接ｔａｎδが１．０以上、更にその値が大きくなるほど粘性的性質が強くなる。一方、損失正接ｔａｎδが１．０未満、更にその値が小さくなるほど弾性的性質が強くなる。このため、粘着材層の異なる温度における損失正接ｔａｎδを制御することにより、成形性と形状保持性を兼備することが可能となる。
ここで、損失正接ｔａｎδは、損失弾性率Ｇ’’と貯蔵弾性率Ｇ’との比（Ｇ’’／Ｇ’）を意味する。
本粘着シート積層体を加熱成型する際の温度は通常７０〜１２０℃であるから、１００℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＡ）が１．０以上であれば、粘着材層表面に凹凸形状を成型することが容易となる。
また、粘着材層の３０℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＢ）が１．０未満であれば、常態において形状を保持することができるため、被着体表面の凹凸部と符合する凹凸形状を精度高く粘着材層表面に形成した状態を保持することができる。
一般に高分子材料は粘性的性質と弾性的性質を兼ね備えており、損失正接ｔａｎδが１．０以上、更にその値が大きくなるほど粘性的性質が強くなる。一方、損失正接ｔａｎδが１．０未満、更にその値が小さくなるほど弾性的性質が強くなる。このため、粘着材層の異なる温度における損失正接ｔａｎδを制御することにより、成形性と形状保持性を兼備することが可能となる。
かかる観点から、粘着材層の１００℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＡ）は１．０以上であるのが好ましく、中でも１．５以上或いは３０以下、その中でも３．０以上或いは２０以下であるのが好ましい。
他方、粘着材層の３０℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＢ）は１．０未満であるのが好ましく、中でも０．０１以上或いは０．９以下、その中でも０．１以上或いは０．８以下であるのが好ましい。
他方、粘着材層の３０℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＢ）は１．０未満であるのが好ましく、中でも０．０１以上或いは０．９以下、その中でも０．１以上或いは０．８以下であるのが好ましい。
ここで、粘着材層の１００℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＡ）及び３０℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＢ）は、粘着材層を構成する組成物の成分やゲル分率、重量平均分子量等を調整することによって上記範囲に調整することができる。
さらに、粘着材層の１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）が１．０×１０４Ｐａ未満であるのが好ましい。また、前記粘着材層の３０℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＢ）は１．０×１０４Ｐａ以上であるのが好ましい。
粘着材層の１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）が１．０×１０４Ｐａ未満であれば、十分な成形性が得られるため好ましく、他方、粘着材層の３０℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＢ）が１．０×１０４Ｐａ以上であれば、成形後の形状安定性の観点で好ましい。
粘着材層の１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）が１．０×１０４Ｐａ未満であれば、十分な成形性が得られるため好ましく、他方、粘着材層の３０℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＢ）が１．０×１０４Ｐａ以上であれば、成形後の形状安定性の観点で好ましい。
かかる観点から、粘着材層の１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）は１．０×１０４Ｐａ未満であるのが好ましく、中でも５．０×１０１Ｐａ以上或いは５．０×１０３Ｐａ以下であるのがさらに好ましく、その中でも１．０×１０２Ｐａ以上或いは１．０×１０３Ｐａ以下であるのがさらに好ましい。
また、かかる観点から、粘着材層の３０℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＢ）は１．０×１０４Ｐａ以上であるのが好ましく、中でも２．０×１０４Ｐａ以上或いは１．０×１０７Ｐａ以下であるのがさらに好ましく、その中でも５．０×１０４Ｐａ以上或いは１．０×１０６Ｐａ以下であるのがさらに好ましい。
また、かかる観点から、粘着材層の３０℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＢ）は１．０×１０４Ｐａ以上であるのが好ましく、中でも２．０×１０４Ｐａ以上或いは１．０×１０７Ｐａ以下であるのがさらに好ましく、その中でも５．０×１０４Ｐａ以上或いは１．０×１０６Ｐａ以下であるのがさらに好ましい。
ここで、粘着材層の１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）及び粘着材層の３０℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＢ）は、粘着材層を構成する組成物の成分やゲル分率、重量平均分子量等を調整することにより上記範囲に調整することができる。
粘着材層の損失正接ｔａｎδが１．０となる温度は、５０〜１５０℃であるのが好ましく、中でも６０℃以上或いは１３０℃以下、その中でも７０℃以上或いは１１０℃以下であるのがさらに好ましい。
粘着材層の損失正接ｔａｎδが１．０となる温度が５０〜１５０℃であれば、本粘着シート積層体を５０〜１５０℃に加熱しておくことで金型成形することができる。
粘着材層の損失正接ｔａｎδが１．０となる温度が５０〜１５０℃であれば、本粘着シート積層体を５０〜１５０℃に加熱しておくことで金型成形することができる。
粘着材層のベース樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、−５０〜４０℃であるのが好ましく、中でも−３０℃以上或いは２５℃以下、その中でも−１０℃以上或いは２０℃以下であるのがさらに好ましい。ここで、ガラス転移温度の測定は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を使用し、３℃／分の速度で昇温した際の、ベースラインシフトの変曲点間の中点をいう。
粘着材層のベース樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）が上記範囲であれば、粘着材層に粘着性を付与することができ、さらに、粘着材層の損失正接ｔａｎδが１．０となる温度を５０〜１５０℃に調整することが可能である。
粘着材層のベース樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）が上記範囲であれば、粘着材層に粘着性を付与することができ、さらに、粘着材層の損失正接ｔａｎδが１．０となる温度を５０〜１５０℃に調整することが可能である。
粘着材層の材料としては、所定の粘弾性挙動に調製可能な材料であれば、従来公知の粘着シートを用いることができる。
例えば、１）（メタ）アクリル酸エステル系重合体（共重合体を含む意で、以下「アクリル酸エステル系（共）重合体」と称する。）をベース樹脂として用い、これに架橋モノマー、必要に応じて架橋開始剤や反応触媒などを配合して、架橋反応させて形成した粘着シートや、
２）ブタジエン又はイソプレン系共重合体をベース樹脂として用い、これに架橋モノマー、必要に応じて架橋開始剤や反応触媒などを配合して、架橋反応させて形成した粘着シートや、
３）シリコーン系重合体をベース樹脂と用い、これに架橋モノマー、必要に応じて架橋開始剤や反応触媒などを配合して、架橋反応させて形成した粘着シートや、
４）ポリウレタン系重合体をベース樹脂として用いたポリウレタン系粘着シートなどを挙げることができる。
例えば、１）（メタ）アクリル酸エステル系重合体（共重合体を含む意で、以下「アクリル酸エステル系（共）重合体」と称する。）をベース樹脂として用い、これに架橋モノマー、必要に応じて架橋開始剤や反応触媒などを配合して、架橋反応させて形成した粘着シートや、
２）ブタジエン又はイソプレン系共重合体をベース樹脂として用い、これに架橋モノマー、必要に応じて架橋開始剤や反応触媒などを配合して、架橋反応させて形成した粘着シートや、
３）シリコーン系重合体をベース樹脂と用い、これに架橋モノマー、必要に応じて架橋開始剤や反応触媒などを配合して、架橋反応させて形成した粘着シートや、
４）ポリウレタン系重合体をベース樹脂として用いたポリウレタン系粘着シートなどを挙げることができる。
粘着材層そのものの物性は、前記した粘弾性的性質や熱的性質を除いては、本発明では本質的な問題ではない。ただし、粘着性、透明性、及び耐候性などの観点から、前記１）のアクリル酸エステル系（共）重合体をベース樹脂とするものが好ましい。
電気的特性、低屈折率などの性能が求められる場合は、前記２）のブタジエン又はイソプレン系共重合体をベース樹脂とするものが好ましい。
耐熱性、広い温度域におけるゴム弾性などの性能が求められる場合は、前記３）のシリコーン系共重合体をベース樹脂とするものが好ましい。
再剥離性等の性能が求められる場合は、前記４）のポリウレタン系重合体をベース樹脂とするものが好ましい。
電気的特性、低屈折率などの性能が求められる場合は、前記２）のブタジエン又はイソプレン系共重合体をベース樹脂とするものが好ましい。
耐熱性、広い温度域におけるゴム弾性などの性能が求められる場合は、前記３）のシリコーン系共重合体をベース樹脂とするものが好ましい。
再剥離性等の性能が求められる場合は、前記４）のポリウレタン系重合体をベース樹脂とするものが好ましい。
前記粘着材層の一例として、ベース樹脂としての（メタ）アクリル系共重合体（ａ）と、架橋剤（ｂ）と、光重合開始剤（ｃ）とを含有する樹脂組成物から形成された粘着シートを例示することができる。
この場合、未架橋状態すなわち３次元的に架橋した網目構造を形成される前の状態で、前記の粘弾性特性を満足することが必要である。かかる観点から、粘着材層のゲル分率は４０％以下であるのが好ましい。
この場合、未架橋状態すなわち３次元的に架橋した網目構造を形成される前の状態で、前記の粘弾性特性を満足することが必要である。かかる観点から、粘着材層のゲル分率は４０％以下であるのが好ましい。
粘着材層のゲル分率が４０％以下であれば、粘着材層を構成する分子鎖同士の結合が適切な範囲に抑えられるため、賦形粘着シート積層体に成形する際に適度な流動性を備えることができるようになる。
かかる観点から、粘着材層のゲル分率は４０％以下であるのが好ましく、中でも２０％以下、その中でも１０％以下であるのが特に好ましい。なお、粘着材層のゲル分率の下限は限定されず、０％でもよい。
なお、上記の粘着材層のゲル分率は、ベース樹脂として（メタ）アクリル系共重合体（ａ）と、架橋剤（ｂ）と、光重合開始剤（ｃ）とを含有する樹脂組成物を用いる場合に限らず、粘着材層として他の樹脂組成物を用いる場合についても同様である。
かかる観点から、粘着材層のゲル分率は４０％以下であるのが好ましく、中でも２０％以下、その中でも１０％以下であるのが特に好ましい。なお、粘着材層のゲル分率の下限は限定されず、０％でもよい。
なお、上記の粘着材層のゲル分率は、ベース樹脂として（メタ）アクリル系共重合体（ａ）と、架橋剤（ｂ）と、光重合開始剤（ｃ）とを含有する樹脂組成物を用いる場合に限らず、粘着材層として他の樹脂組成物を用いる場合についても同様である。
（（メタ）アクリル系共重合体（ａ））
（メタ）アクリル系共重合体（ａ）は、これを重合するために用いられるアクリルモノマーやメタクリルモノマーの種類、組成比率、さらには重合条件等によって、ガラス転移温度（Ｔｇ）等の特性を適宜調整することが可能である。
（メタ）アクリル系共重合体（ａ）は、これを重合するために用いられるアクリルモノマーやメタクリルモノマーの種類、組成比率、さらには重合条件等によって、ガラス転移温度（Ｔｇ）等の特性を適宜調整することが可能である。
アクリル酸エステル重合体を重合するために用いられるアクリルモノマーやメタクリルモノマーとしては、例えば２−エチルヘキシルアクリレート、ｎ−オクチルアクリート、ｎ−ブチルアクリレート、エチルアクリレート、メチルメタクリレート等を挙げることができる。これらに親水基や有機官能基などを共重合させた酢酸ビニル、ヒドロキシエチルアクリレート、アクリル酸、グリシジルアクリレート、アクリルアミド、アクリルニトリル、メタクリルニトリル、フッ素アクリレート、シリコーンアクリレートなども用いることができる。
アクリル酸エステル重合体の中でも、(メタ)アクリル酸アルキルエステル系共重合体が特に好ましい。
(メタ)アクリル酸アルキルエステル系共重合体を形成するために用いる（メタ）アクリレート、即ち、アルキルアクリレート又はアルキルメタクリレート成分としては、アルキル基がｎ−オクチル、イソオクチル、２−エチルヘキシル、ｎ−ブチル、イソブチル、メチル、エチル、イソプロピルのうちのいずれか１つであるアルキルアクリレート又はアルキルメタクリレートの１種又はこれらから選ばれた２種以上の混合物であるのが好ましい。
(メタ)アクリル酸アルキルエステル系共重合体を形成するために用いる（メタ）アクリレート、即ち、アルキルアクリレート又はアルキルメタクリレート成分としては、アルキル基がｎ−オクチル、イソオクチル、２−エチルヘキシル、ｎ−ブチル、イソブチル、メチル、エチル、イソプロピルのうちのいずれか１つであるアルキルアクリレート又はアルキルメタクリレートの１種又はこれらから選ばれた２種以上の混合物であるのが好ましい。
その他の成分として、カルボキシル基、水酸基、グリシジル基等の有機官能基を有するアクリレート又はメタクリレートを共重合させてもよい。具体的には、前記アルキル（メタ）アクリレート成分と有機官能基を有する（メタ）アクリレート成分とを適宜に選択的に組み合わせたモノマー成分を出発原料として加熱重合して(メタ)アクリル酸エステル系共重合体ポリマーを得ることができる。
中でも好ましくは、イソ−オクチルアクリレート、ｎ−オクチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート等のアルキルアクリレートの１種又はこれらから選ばれた２種以上の混合物か、或いは、イソ−オクチルアクリレート、ｎ−オクチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート等から少なくとも１種類以上と、アクリル酸とを共重合させたものを挙げることができる。
中でも好ましくは、イソ−オクチルアクリレート、ｎ−オクチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート等のアルキルアクリレートの１種又はこれらから選ばれた２種以上の混合物か、或いは、イソ−オクチルアクリレート、ｎ−オクチルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート等から少なくとも１種類以上と、アクリル酸とを共重合させたものを挙げることができる。
これらのモノマーを用いた重合処理としては、溶液重合、乳化重合、塊状重合、懸濁重合などの公知の重合方法が採用可能であり、その際に重合方法に応じて熱重合開始剤や光重合開始剤などの重合開始剤を用いることによりアクリル酸エステル共重合体を得ることができる。
（アクリル系共重合体（Ａ１））
粘着材層の好ましいベースポリマーの一例として、枝成分としてマクロモノマーを備えたグラフト共重合体からなる（メタ）アクリル系共重合体（Ａ１）を挙げることができる。
粘着材層の好ましいベースポリマーの一例として、枝成分としてマクロモノマーを備えたグラフト共重合体からなる（メタ）アクリル系共重合体（Ａ１）を挙げることができる。
前記アクリル系共重合体（Ａ１）をベース樹脂として粘着材層を構成すれば、粘着材層は、室温状態でシート状を保持しつつ自着性を示すことができ、未架橋状態において加熱すると溶融乃至流動するホットメルト性を有し、さらには光硬化させることができ、光硬化後は優れた凝集力を発揮させて接着させることができる。
よって、粘着材層のベースポリマーとしてアクリル系共重合体（Ａ１）を使用すれば、未架橋状態であっても、室温（２０℃）において粘着性を示し、且つ、５０〜１００℃、より好ましくは６０℃以上或いは９０℃以下の温度に加熱すると軟化乃至流動化する性質を備えることができる。
よって、粘着材層のベースポリマーとしてアクリル系共重合体（Ａ１）を使用すれば、未架橋状態であっても、室温（２０℃）において粘着性を示し、且つ、５０〜１００℃、より好ましくは６０℃以上或いは９０℃以下の温度に加熱すると軟化乃至流動化する性質を備えることができる。
前記アクリル系共重合体（Ａ１）の幹成分を構成する共重合体のガラス転移温度は−７０〜０℃であるのが好ましい。
この際、幹成分を構成する共重合体成分のガラス転移温度とは、アクリル系共重合体（Ａ１）の幹成分を組成するモノマー成分のみを共重合して得られるポリマーのガラス転移温度を指す。具体的には、当該共重合体各成分のホモポリマーから得られるポリマーのガラス転移温度と構成比率から、Ｆｏｘの計算式によって算出される値を意味する。
なお、Ｆｏｘの計算式とは、以下の式により求められる計算値であり、ポリマーハンドブック〔Ｐｏｌｙｍｅｒ ＨａｎｄＢｏｏｋ，Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，１９８９〕に記載されている値を用いて求めることができる。
１／（２７３＋Ｔｇ）＝Σ（Ｗｉ／（２７３＋Ｔｇｉ））
［式中、Ｗｉはモノマーｉの重量分率、ＴｇｉはモノマーｉのホモポリマーのＴｇ（℃）を示す。］
この際、幹成分を構成する共重合体成分のガラス転移温度とは、アクリル系共重合体（Ａ１）の幹成分を組成するモノマー成分のみを共重合して得られるポリマーのガラス転移温度を指す。具体的には、当該共重合体各成分のホモポリマーから得られるポリマーのガラス転移温度と構成比率から、Ｆｏｘの計算式によって算出される値を意味する。
なお、Ｆｏｘの計算式とは、以下の式により求められる計算値であり、ポリマーハンドブック〔Ｐｏｌｙｍｅｒ ＨａｎｄＢｏｏｋ，Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，１９８９〕に記載されている値を用いて求めることができる。
１／（２７３＋Ｔｇ）＝Σ（Ｗｉ／（２７３＋Ｔｇｉ））
［式中、Ｗｉはモノマーｉの重量分率、ＴｇｉはモノマーｉのホモポリマーのＴｇ（℃）を示す。］
前記アクリル系共重合体（Ａ１）の幹成分を構成する共重合体成分のガラス転移温度は、室温状態での粘着材層の柔軟性や、被着体への粘着材層の濡れ性、すなわち接着性に影響するため、粘着材層が室温状態で適度な接着性（タック性）を得るためには、当該ガラス転移温度は、−７０℃〜０℃であるのが好ましく、中でも−６５℃以上或いは−５℃以下、その中でも−６０℃以上或いは−１０℃以下であるのが特に好ましい。
但し、当該共重合体成分のガラス転移温度が同じ温度であったとしても、分子量を調整することにより粘弾性を調整することができる。例えば共重合体成分の分子量を小さくすることにより、より柔軟化させることができる。
但し、当該共重合体成分のガラス転移温度が同じ温度であったとしても、分子量を調整することにより粘弾性を調整することができる。例えば共重合体成分の分子量を小さくすることにより、より柔軟化させることができる。
前記アクリル系共重合体（Ａ１）の幹成分が含有する(メタ)アクリル酸エステルモノマーとしては、例えばメチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ-ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ネオペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ｎ−オクチルアクリート、イソオクチルアクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート、ベヘニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、２−フェノキシエチル（メタ）アクリレート、３，５，５−トリメチルシクロヘキサンアクリレート、ｐ−クミルフェノールＥＯ変性（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート等を挙げることができる。これらに、親水基や有機官能基などをもつヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、グリセロール（メタ）アクリレート等の水酸基含有（メタ）アクリレートや、（メタ）アクリル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルヘキサヒドロフタル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシプロピルヘキサヒドロフタル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルフタル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシプロピルフタル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルマレイン酸、２−（メタ）アクリロイルオキシプロピルマレイン酸、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルコハク酸、２−（メタ）アクリロイルオキシプロピルコハク酸、クロトン酸、フマル酸、マレイン酸、イタコン酸、マレイン酸モノメチル、イタコン酸モノメチル等のカルボキシル基含有モノマー、無水マレイン酸、無水イタコン酸等の酸無水物基含有モノマー、（メタ）アクリル酸グリシジル、α−エチルアクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸３,４−エポキシブチル等のエポキシ基含有モノマー、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート等のアミノ基含有（メタ）アクリル酸エステル系モノマー、（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ｔ−ブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メトキシメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド、ダイアセトンアクリルアミド、マレイン酸アミド、マレイミド等のアミド基を含有するモノマー、ビニルピロリドン、ビニルピリジン、ビニルカルバゾール等の複素環系塩基性モノマー等を用いることもできる。
また、前記アクリルモノマーやメタクリルモノマーと共重合可能な、スチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、アクリロニトリル、メタクリロニトニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、アルキルビニルエーテル、ヒドロキシアルキルビニルエーテル、アルキルビニルモノマー等の各種ビニルモノマーも適宜用いることができる。
また、前記アクリルモノマーやメタクリルモノマーと共重合可能な、スチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、アクリロニトリル、メタクリロニトニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、アルキルビニルエーテル、ヒドロキシアルキルビニルエーテル、アルキルビニルモノマー等の各種ビニルモノマーも適宜用いることができる。
また、アクリル系共重合体（Ａ１）の幹成分は、疎水性の（メタ）アクリレートモノマーと、親水性の（メタ）アクリレートモノマーとを構成単位として含有するのが好ましい。
アクリル系共重合体（Ａ１）の幹成分が、疎水性モノマーのみから構成されると、湿熱白化する傾向が認められるため、親水性モノマーも幹成分に導入して湿熱白化を防止するのが好ましい。
アクリル系共重合体（Ａ１）の幹成分が、疎水性モノマーのみから構成されると、湿熱白化する傾向が認められるため、親水性モノマーも幹成分に導入して湿熱白化を防止するのが好ましい。
具体的には、前記アクリル系共重合体（Ａ１）の幹成分として、疎水性の（メタ）アクリレートモノマーと、親水性の（メタ）アクリレートモノマーと、マクロモノマーの末端の重合性官能基とがランダム共重合してなる共重合体成分を挙げることができる。
ここで、前記の疎水性の（メタ）アクリレートモノマーとしては、例えばｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ-ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ネオペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ｎ−オクチルアクリート、イソオクチルアクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート、ベヘニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレ−ト、メチルメタクリレートを挙げることができる。
また、疎水性のビニルモノマーとしては酢酸ビニル、スチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、アルキルビニルモノマーなどを挙げることができる。
また、疎水性のビニルモノマーとしては酢酸ビニル、スチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、アルキルビニルモノマーなどを挙げることができる。
前記の親水性の（メタ）アクリレートモノマーとしては、例えばメチルアクリレート、（メタ）アクリル酸、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレートや、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、グリセロール（メタ）アクリレート等の水酸基含有（メタ）アクリレートや、（メタ）アクリル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルヘキサヒドロフタル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシプロピルヘキサヒドロフタル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルフタル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシプロピルフタル酸、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルマレイン酸、２−（メタ）アクリロイルオキシプロピルマレイン酸、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルコハク酸、２−（メタ）アクリロイルオキシプロピルコハク酸、クロトン酸、フマル酸、マレイン酸、イタコン酸、マレイン酸モノメチル、イタコン酸モノメチル等のカルボキシル基含有モノマー、無水マレイン酸、無水イタコン酸等の酸無水物基含有モノマー、（メタ）アクリル酸グリシジル、α−エチルアクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸３,４−エポキシブチル等のエポキシ基含有モノマー、メトキシポリエチレングリコール(メタ)アクリレート等のアルコキシポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、ヒドロキシエチルアクリルアミド等などを挙げることができる。
アクリル系共重合体（Ａ１）は、グラフト共重合体の枝成分として、マクロモノマーを導入し、マクロモノマー由来の繰り返し単位を含有することが好ましい。
マクロモノマーとは、末端の重合性官能基と高分子量骨格成分とを有する高分子単量体である。
マクロモノマーとは、末端の重合性官能基と高分子量骨格成分とを有する高分子単量体である。
マクロモノマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、前記アクリル系共重合体（Ａ１）を構成する共重合体成分のガラス転移温度よりも高いことが好ましい。
具体的には、マクロモノマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、粘着材層２の加熱溶融温度（ホットメルト温度）に影響するため、マクロモノマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は３０℃〜１２０℃であるのが好ましく、中でも４０℃以上或いは１１０℃以下、その中でも５０℃以上或いは１００℃以下であるのがさらに好ましい。
このようなガラス転移温度（Ｔｇ）であれば、分子量を調整することにより、優れた加工性や保管安定性を保持できると共に、８０℃付近でホットメルトするように調整することができる。
マクロモノマーのガラス転移温度とは、当該マクロモノマー自体のガラス転移温度をさし、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定することができる。
具体的には、マクロモノマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、粘着材層２の加熱溶融温度（ホットメルト温度）に影響するため、マクロモノマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は３０℃〜１２０℃であるのが好ましく、中でも４０℃以上或いは１１０℃以下、その中でも５０℃以上或いは１００℃以下であるのがさらに好ましい。
このようなガラス転移温度（Ｔｇ）であれば、分子量を調整することにより、優れた加工性や保管安定性を保持できると共に、８０℃付近でホットメルトするように調整することができる。
マクロモノマーのガラス転移温度とは、当該マクロモノマー自体のガラス転移温度をさし、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定することができる。
また、室温状態では、枝成分同士が引き寄せ合って粘着剤組成物として物理的架橋をしたような状態を維持することができ、しかも、適度な温度に加熱することで前記物理的架橋が解れて流動性を得ることができるようにするためには、マクロモノマーの分子量や含有量を調整することも好ましいことである。
かかる観点から、マクロモノマーは、アクリル系共重合体（Ａ１）中に５質量％〜３０質量％の割合で含有することが好ましく、中でも６質量％以上或いは２５質量％以下、その中でも８質量％以上或いは２０質量％以下であるのが好ましい。
また、マクロモノマーの数平均分子量は５００以上８０００未満であることが好ましく、中でも８００以上或いは７５００未満、その中でも１０００以上或いは７０００未満であるのが好ましい。
マクロモノマーは、一般に製造されているもの（例えば、東亜合成社製マクロモノマーなど）を適宜使用することができる。
かかる観点から、マクロモノマーは、アクリル系共重合体（Ａ１）中に５質量％〜３０質量％の割合で含有することが好ましく、中でも６質量％以上或いは２５質量％以下、その中でも８質量％以上或いは２０質量％以下であるのが好ましい。
また、マクロモノマーの数平均分子量は５００以上８０００未満であることが好ましく、中でも８００以上或いは７５００未満、その中でも１０００以上或いは７０００未満であるのが好ましい。
マクロモノマーは、一般に製造されているもの（例えば、東亜合成社製マクロモノマーなど）を適宜使用することができる。
マクロモノマーの高分子量骨格成分は、アクリル系重合体またはビニル系重合体から構成されるのが好ましい。
前記マクロモノマーの高分子量骨格成分としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ-ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ネオペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ｎ−オクチルアクリート、イソオクチルアクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート、ベヘニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、２−フェノキシエチル（メタ）アクリレート、３，５，５−トリメチルシクロヘキサンアクリレート、ｐ−クミルフェノールＥＯ変性（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸、グリシジル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリルアミド、Ｎ、Ｎ-ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリルニトリル、アルコキシアルキル（メタ）アクリレート、アルコキシポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリレートモノマーや、スチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、アルキルビニルモノマー、酢酸ビニル、アルキルビニルエーテル、ヒドロキシアルキルビニルエーテル等の各種ビニルモノマーが挙げられ、これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することができる。
前記マクロモノマーの高分子量骨格成分としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ-ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ネオペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ｎ−オクチルアクリート、イソオクチルアクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレート、ベヘニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、２−フェノキシエチル（メタ）アクリレート、３，５，５−トリメチルシクロヘキサンアクリレート、ｐ−クミルフェノールＥＯ変性（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸、グリシジル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリルアミド、Ｎ、Ｎ-ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリルニトリル、アルコキシアルキル（メタ）アクリレート、アルコキシポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリレートモノマーや、スチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、アルキルビニルモノマー、酢酸ビニル、アルキルビニルエーテル、ヒドロキシアルキルビニルエーテル等の各種ビニルモノマーが挙げられ、これらは単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することができる。
前記マクロモノマーの末端重合性官能基としては、例えば、メタクリロイル基、アクリロイル基、ビニル基などを挙げることができる。
（架橋剤（ｂ））
架橋剤（ｂ）は、アクリル酸エステル重合体を架橋する際に用いる架橋モノマーを使用することができる。例えば（メタ）アクリロイル基、エポキシ基、イソシアネート基、カルボキシル基、ヒドロキシル基、カルボジイミド基、オキサゾリン基、アジリジン基、ビニル基、アミノ基、イミノ基、アミド基から選ばれる少なくとも１種の架橋性官能基を有する架橋剤を挙げることができ、１種又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
なお、前記架橋性官能基は、脱保護可能な保護基で保護されていてもよい。
架橋剤（ｂ）は、アクリル酸エステル重合体を架橋する際に用いる架橋モノマーを使用することができる。例えば（メタ）アクリロイル基、エポキシ基、イソシアネート基、カルボキシル基、ヒドロキシル基、カルボジイミド基、オキサゾリン基、アジリジン基、ビニル基、アミノ基、イミノ基、アミド基から選ばれる少なくとも１種の架橋性官能基を有する架橋剤を挙げることができ、１種又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
なお、前記架橋性官能基は、脱保護可能な保護基で保護されていてもよい。
中でも、（メタ）アクリロイル基を２個以上有する多官能（メタ）アクリレート、イソシアネート基、エポキシ基、メラミン基、グリコール基、シロキサン基、アミノ基などの有機官能基を２個以上有する多官能有機官能基樹脂、亜鉛、アルミ、ナトリウム、ジルコニウム、カルシウムなどの金属錯体を有する有機金属化合物を好ましく用いることができる。
前記の多官能（メタ）アクリレートとしては、例えば１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、グリセリンジ（メタ）アクリレート、グリセリングリシジルエーテルジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡポリエトキシジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡポリアルコキシジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＦポリアルコキシジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリオキシエチル（メタ）アクリレート、ε-カプロラクトン変性トリス（２-ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、プロポキシ化ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、プロポキシ化ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ヒドロキシビバリン酸ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ヒドロキシビバリン酸ネオペングリコールのε−カプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、アルコキシ化トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート等の紫外線硬化型の多官能モノマー類のほか、ポリエステル（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート等の多官能アクリルオリゴマー類を挙げることができる。
前記に挙げた中でも、被着体への密着性や湿熱白化抑制の効果を向上させる観点から、前記多官能（メタ）アクリル酸エステルモノマーの中でも、水酸基やカルボキシル基、アミド基等の極性官能基を含有する多官能モノマーもしくはオリゴマーが好ましい。その中でも、水酸基又はアミド基を有する多官能（メタ）アクリル酸エステルを用いるのが好ましい。
湿熱白化を防止する観点からは、前記（メタ）アクリル酸エステル共重合体、例えばグラフト共重合体の幹成分として、疎水性のアクリレートモノマーと、親水性のアクリレートモノマーとを含有するのが好ましく、さらには、架橋剤として、水酸基を有する多官能（メタ）アクリル酸エステルを用いるのが好ましい。
また、密着性や耐湿熱性、耐熱性等の効果を調整するために、架橋剤と反応する、単官能又は多官能の（メタ）アクリル酸エステルを、更に加えてもよい。
湿熱白化を防止する観点からは、前記（メタ）アクリル酸エステル共重合体、例えばグラフト共重合体の幹成分として、疎水性のアクリレートモノマーと、親水性のアクリレートモノマーとを含有するのが好ましく、さらには、架橋剤として、水酸基を有する多官能（メタ）アクリル酸エステルを用いるのが好ましい。
また、密着性や耐湿熱性、耐熱性等の効果を調整するために、架橋剤と反応する、単官能又は多官能の（メタ）アクリル酸エステルを、更に加えてもよい。
架橋剤の含有量は、粘着剤組成物たる柔軟性と凝集力をバランスさせる観点から、前記（メタ）アクリル系共重合体１００質量部に対して、０．１〜２０質量部の割合で含有するのが好ましく、中でも０．５質量部以上或いは１５質量部以下、その中でも１質量部以上或いは１３質量部以下の割合であるのが特に好ましい。
(光重合開始剤（ｃ）)
アクリル酸エステル重合体を架橋する際には、架橋開始剤（過酸化開始剤、光重合開始剤）や反応触媒（三級アミン系化合物、四級アンモニウム系化合物、ラウリル酸スズ化合物など）を適宜添加すると効果的である。
アクリル酸エステル重合体を架橋する際には、架橋開始剤（過酸化開始剤、光重合開始剤）や反応触媒（三級アミン系化合物、四級アンモニウム系化合物、ラウリル酸スズ化合物など）を適宜添加すると効果的である。
紫外線照射架橋の場合には、光重合開始剤（ｃ）を配合するのが好ましい。
光重合開始剤（ｃ）は、ラジカル発生機構によって大きく２つに分類され、光重合性開始剤自身の単結合を開裂分解してラジカルを発生させることができる開裂型光重合開始剤と、光励起した開始剤と系中の水素供与体とが励起錯体を形成し、水素供与体の水素を転移させることができる水素引抜型光重合開始剤と、に大別される。
これらのうちの開裂型光重合開始剤は、光照射によってラジカルを発生する際に分解して別の化合物となり、一度励起されると反応開始剤としての機能をもたなくなる。このため、可視光線域に吸収波長をもつ光重合開始剤として該分子内開裂型を用いると、水素引抜型を用いる場合に比べて、光線照射によって粘着シートを架橋した後、光線反応性の光重合性開始剤が本粘着剤組成物中に未反応残渣として残り、粘着シートの予期せぬ経時変化や架橋の促進を招く可能性が低いため好ましい。また、光重合性開始剤特有の着色についても、反応分解物となることで、可視光線域の吸収がなくなり、消色するものを適宜選択することができるため好ましい。
他方、水素引抜型の光重合開始剤は、紫外線などの活性エネルギー線照射によるラジカル発生反応時に、開裂型光重合開始剤のような分解物を生じないので、反応終了後に揮発成分となりにくく、被着体へのダメージを低減させることができる。
光重合開始剤（ｃ）は、ラジカル発生機構によって大きく２つに分類され、光重合性開始剤自身の単結合を開裂分解してラジカルを発生させることができる開裂型光重合開始剤と、光励起した開始剤と系中の水素供与体とが励起錯体を形成し、水素供与体の水素を転移させることができる水素引抜型光重合開始剤と、に大別される。
これらのうちの開裂型光重合開始剤は、光照射によってラジカルを発生する際に分解して別の化合物となり、一度励起されると反応開始剤としての機能をもたなくなる。このため、可視光線域に吸収波長をもつ光重合開始剤として該分子内開裂型を用いると、水素引抜型を用いる場合に比べて、光線照射によって粘着シートを架橋した後、光線反応性の光重合性開始剤が本粘着剤組成物中に未反応残渣として残り、粘着シートの予期せぬ経時変化や架橋の促進を招く可能性が低いため好ましい。また、光重合性開始剤特有の着色についても、反応分解物となることで、可視光線域の吸収がなくなり、消色するものを適宜選択することができるため好ましい。
他方、水素引抜型の光重合開始剤は、紫外線などの活性エネルギー線照射によるラジカル発生反応時に、開裂型光重合開始剤のような分解物を生じないので、反応終了後に揮発成分となりにくく、被着体へのダメージを低減させることができる。
前記開裂型光重合開始剤としては、例えば２,２-ジメトキシ-１,２-ジフェニルエタン-１-オン、１-ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２-ヒドロキシ-２-メチル-１-フェニル-プロパン-１-オン、１-（４-（２-ヒドロキシエトキシ）フェニル）-２-ヒドロキシ-２-メチル-１-プロパン-１-オン、２-ヒロドキシ-１-［４-｛４-（２-ヒドロキシ-２-メチル-プロピオニル）ベンジル｝フェニル］-２-メチル-プロパン-１-オン、オリゴ（２−ヒドロキシ−２−メチル−１−（４−（１−メチルビニル）フェニル）プロパノン）、フェニルグリオキシリック酸メチル、２-ベンジル-２-ジメチルアミノ-１-（４-モルフォリノフェニル）ブタン-１-オン、２-メチル-１-［４-（メチルチオ）フェニル］-２-モルフォリノプロパン-１-オン、２-(ジメチルアミノ)-２-[(４-メチルフェニル)メチル]-１-[４-(４-モルホリニル)フェニル]-１-ブタノン、ビス（２，４，６-トリメチルベンゾイル）-フェニルフォスフィンオキサイド、２，４，６-トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、（２，４，６-トリメチルベンゾイル）エトキシフェニルホスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）２，４，４−トリメチルペンチルフォスフィンオキサイドや、それらの誘導体などを挙げることができる。
この中でも、開裂型光重合性開始剤で、反応後に分解物となり消色する点で、ビス（２，４，６-トリメチルベンゾイル）-フェニルフォスフィンオキサイド、２，４，６-トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、（２，４，６-トリメチルベンゾイル）エトキシフェニルホスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）２，４，４−トリメチルペンチルフォスフィンオキサイド等のアシルホスフィンオキサイド系光開始剤が好ましい。
さらに、枝成分としてマクロモノマーを備えたグラフト共重合体からなるアクリル系共重合体との相性からは、光重合開始剤として２，４，６-トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、（２，４，６-トリメチルベンゾイル）エトキシフェニルホスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）２，４，４−トリメチルペンチルフォスフィンオキサイドなどを用いるのが好ましい。
さらに、枝成分としてマクロモノマーを備えたグラフト共重合体からなるアクリル系共重合体との相性からは、光重合開始剤として２，４，６-トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、（２，４，６-トリメチルベンゾイル）エトキシフェニルホスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）２，４，４−トリメチルペンチルフォスフィンオキサイドなどを用いるのが好ましい。
光重合開始剤の含有量は、特に制限されるものではない。例えば（メタ）アクリル系共重合体１００質量部に対して０．１〜１０質量部、中でも０．２質量部以上或いは５質量部以下、その中でも０．５質量部以上或いは３質量部以下の割合で含入するのが特に好ましい。但し、他の要素とのバランスでこの範囲を超えてもよい。
光重合開始剤は、１種又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
光重合開始剤は、１種又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
前記成分のほか、必要に応じて、近赤外線吸収特性を有する顔料や染料などの色素、粘着付与剤、酸化防止剤、老化防止剤、吸湿剤、紫外線吸収剤、シランカップリング剤、天然物や合成物の樹脂類、ガラス繊維やガラスビーズなどの各種の添加剤を適宜配合することもできる。
（粘着材層の層構造及び厚さ）
粘着材層は、単層のほか、二層、三層などの複数層でもよい。
また、粘着材層は、芯層として基材層（粘着性を有さない層）を有し、該基材層の両側に、粘着材からなる層が積層してなる構成であってもよい。このような構成の場合、芯層としての基材層は粘着シート積層体が加熱成型可能となるような材質や特性を有することが好ましい。また、基材層を除いた粘着材層が、損失正接ｔａｎδ（ＳＡ）、損失正接ｔａｎδ（ＳＢ）、貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）及び貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＢ）について上記特性を備えているのが好ましい。
粘着材層は、単層のほか、二層、三層などの複数層でもよい。
また、粘着材層は、芯層として基材層（粘着性を有さない層）を有し、該基材層の両側に、粘着材からなる層が積層してなる構成であってもよい。このような構成の場合、芯層としての基材層は粘着シート積層体が加熱成型可能となるような材質や特性を有することが好ましい。また、基材層を除いた粘着材層が、損失正接ｔａｎδ（ＳＡ）、損失正接ｔａｎδ（ＳＢ）、貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）及び貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＢ）について上記特性を備えているのが好ましい。
粘着材層の厚さは特に限定されない。中でも２０μｍ〜５００μｍの範囲が好ましい。この範囲であれば、例えば厚さ２０μｍのような薄い粘着材層であれば、印刷段差追従性に優れた粘着シートが提供できる。また、厚さ５００μｍのような厚い粘着材層では印刷段差相当分が予め賦形されていることにより、貼合時の粘着材のオーバーフローを抑制することも可能になる。
したがって、粘着材層の厚さは２０μｍ〜５００μｍであるのが好ましく、中でも３０μｍ以上或いは３００μｍ以下、その中でも５０μｍ以上或いは２００μｍ以下であるのがさらに好ましい。
したがって、粘着材層の厚さは２０μｍ〜５００μｍであるのが好ましく、中でも３０μｍ以上或いは３００μｍ以下、その中でも５０μｍ以上或いは２００μｍ以下であるのがさらに好ましい。
＜被覆部Ｉ＞
本粘着シート積層体は、図１に示すように、粘着材層の表裏一側、例えば表面に凹凸を賦形する側に剥離可能に積層してなる被覆部Ｉを備えている。
本粘着シート積層体は、図１に示すように、粘着材層の表裏一側、例えば表面に凹凸を賦形する側に剥離可能に積層してなる被覆部Ｉを備えている。
被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）は１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａであるのが好ましい。
本粘着シート積層体を加熱成型する際の温度は通常７０〜１２０℃であるから、１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）が１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａであれば、前記粘着剤組成物が可塑化乃至流動する温度領域において、被覆部Ｉも凹凸形状を十分追随して変形可能であるばかりか、成型時に被覆部Ｉによって押圧される粘着材層の表面に所望の凹凸形状を精度高く、例えば角部が丸くならないように成型することができる。
本粘着シート積層体を加熱成型する際の温度は通常７０〜１２０℃であるから、１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）が１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａであれば、前記粘着剤組成物が可塑化乃至流動する温度領域において、被覆部Ｉも凹凸形状を十分追随して変形可能であるばかりか、成型時に被覆部Ｉによって押圧される粘着材層の表面に所望の凹凸形状を精度高く、例えば角部が丸くならないように成型することができる。
従来、粘着シートに積層する離型フィルムとして、貯蔵弾性率の高い、換言すると“硬い”材料が多用されてきた。これは、離型フィルムに要求される特性が、主として粘着材層の保護と、離型性であったためである。しかしながら、本発明者らの検討によれば、粘着シートに離型フィルムを積層した状態で加熱成形するという新たな用途において、加熱成型性という新たな課題が要求された場合には、従来の離型フィルムに備わっていた上記のような物理的特性では達成できないことが見出された。このため、加熱成型時に生じている現象や、粘着材層のもつ特性等を精査した結果、これまで一般に用いられてきた離型フィルムとは異なる特性とした方が、加熱成型性という新たな課題を解決するためには有利であることを見出したものである。特に、特定の温度における貯蔵弾性率を特定範囲に制御することによって、上記の課題が解決し得ることが見出された。
かかる観点から、被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）は１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａであるのが好ましく、中でも５．０×１０６Ｐａ以上或いは１．０×１０９Ｐａ以下、その中でも１．０×１０７Ｐａ以上或いは５．０×１０８Ｐａ以下であるのがさらに好ましい。
また、被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）は５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであるのが好ましい。
被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）が５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであれば、常態において形状保持性を維持することができるから、取り扱いが容易であり、例えば剥離し易いばかりか、硬過ぎないから、粘着材層に不要な意図しない凹凸をつけることを抑制することができる。
かかる観点から、被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）は５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであるのが好ましく、中でも１．０×１０８Ｐａ以上或いは８．０×１０９Ｐａ以下、その中でも１．０×１０９Ｐａ以上或いは５．０×１０９Ｐａ以下であるのがさらに好ましい。
被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）が５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであれば、常態において形状保持性を維持することができるから、取り扱いが容易であり、例えば剥離し易いばかりか、硬過ぎないから、粘着材層に不要な意図しない凹凸をつけることを抑制することができる。
かかる観点から、被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）は５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであるのが好ましく、中でも１．０×１０８Ｐａ以上或いは８．０×１０９Ｐａ以下、その中でも１．０×１０９Ｐａ以上或いは５．０×１０９Ｐａ以下であるのがさらに好ましい。
被覆部Ｉの３０℃、１００℃における貯蔵弾性率を前記のように調整するには、例えばベース樹脂の種類、共重合樹脂成分、重量平均分子量、ガラス転移温度、結晶性などの被覆部Ｉの材料の条件を調整する共に、延伸の有無、成形条件、延伸する場合には延伸条件などの製造条件を調整することで調整できる。但し、これらの方法に限定するものではない。
さらに、被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）と、被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）とが以下の関係式（１）を満たすことが好ましい。
（１）・・Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）≧２．０
（１）・・Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）≧２．０
被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）と、被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）とが前記関係式（１）を満たせば、十分な成形性が得られるからさらに好ましい。
かかる観点から、Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）≧２．０であるのが好ましく、中でも３０≧Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）或いはＥ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）≧３．０であるのがさらに好ましく、その中でも１０≧Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）或いはＥ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）≧５．０であるのが特に好ましい。
かかる観点から、Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）≧２．０であるのが好ましく、中でも３０≧Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）或いはＥ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）≧３．０であるのがさらに好ましく、その中でも１０≧Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）或いはＥ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）≧５．０であるのが特に好ましい。
Ｅ’（ＭＢ）とＥ’（ＭＡ）が前記関係になるように調整するには、例えばベース樹脂の種類、共重合樹脂成分、重量平均分子量、ガラス転移温度、結晶性などの被覆部Ｉの材料の条件を調整する共に、延伸の有無、成形条件、延伸する場合には延伸条件などの製造条件を調整することで調整できる。但し、これらの方法に限定するものではない。
またさらに、前記粘着材層の１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）と、前記被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）とが以下の関係式（２）を満たすことが好ましい。
（２）・・１．０×１０３≦Ｅ’（ＭＡ）／Ｇ’（ＳＡ）≦１．０×１０７
（２）・・１．０×１０３≦Ｅ’（ＭＡ）／Ｇ’（ＳＡ）≦１．０×１０７
前記粘着材層の１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）と、前記被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）とが前記関係式（２）を満たせば、十分な成形性が得られるからさらに好ましい。
かかる観点から、Ｅ’（ＭＡ）／Ｇ’（ＳＡ）は１．０×１０３〜１．０×１０７であるのが好ましく、中でも５．０×１０３以上或いは５．０×１０６以下、その中でも１．０×１０４以上或いは１．０×１０６以下であるのが特に好ましい。
かかる観点から、Ｅ’（ＭＡ）／Ｇ’（ＳＡ）は１．０×１０３〜１．０×１０７であるのが好ましく、中でも５．０×１０３以上或いは５．０×１０６以下、その中でも１．０×１０４以上或いは１．０×１０６以下であるのが特に好ましい。
Ｅ’（ＭＡ）及びＧ’（ＳＡ）が前記関係になるように調整するには、粘着材層或いは被覆部Ｉの特性を調整すればよい。粘着材層の特性としては、例えば、粘着材層を構成する組成物の成分やゲル分率、重量平均分子量等を調整することによって達成することができる。また、被覆部Ｉの特性としては、例えばベース樹脂の種類、共重合樹脂成分、重量平均分子量、ガラス転移温度、結晶性などの被覆部Ｉの材料の条件を調整する共に、延伸の有無、成形条件、延伸する場合には延伸条件などの製造条件を調整することで調整できる。但し、これらの方法に限定するものではない。
被覆部Ｉはさらに、３０℃雰囲気下において、粘着材層から前記被覆部Ｉを剥離する際の剥離力Ｆ（Ｃ）が０．２Ｎ／ｃｍ以下であるのが好ましい。
剥離力Ｆ（Ｃ）が０．２Ｎ／ｃｍ以下であれば、粘着材層から前記被覆部Ｉを容易に剥離することができる。
かかる観点から、当該剥離力Ｆ（Ｃ）は０．２Ｎ／ｃｍ以下であるのが好ましく、中でも０．０１Ｎ／ｃｍ以上或いは０．１５Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましく、その中でも０．０２Ｎ／ｃｍ以上或いは０．１Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましい。
剥離力Ｆ（Ｃ）が０．２Ｎ／ｃｍ以下であれば、粘着材層から前記被覆部Ｉを容易に剥離することができる。
かかる観点から、当該剥離力Ｆ（Ｃ）は０．２Ｎ／ｃｍ以下であるのが好ましく、中でも０．０１Ｎ／ｃｍ以上或いは０．１５Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましく、その中でも０．０２Ｎ／ｃｍ以上或いは０．１Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましい。
被覆部Ｉはさらに、粘着シート積層体を１００℃で５分間加熱後３０℃まで冷却させ、３０℃雰囲気下において前記粘着材層から前記被覆部Ｉを剥離する際の剥離力Ｆ（Ｄ）がが０．２Ｎ／ｃｍ以下であるのが好ましい。
粘着シート積層体を１００℃で５分間加熱後３０℃まで冷却させて、３０℃雰囲気下で測定して得られる剥離力Ｆ（Ｄ）が、前記剥離力Ｆ（Ｃ）と同程度であれば、粘着シート積層体を加熱成型しても、剥離力Ｆ（Ｄ）が変化しないから、粘着材層から前記被覆部Ｉを容易に剥離することができる。
かかる観点から、当該剥離力Ｆ（Ｄ）は０．２Ｎ／ｃｍ以下であるのが好ましく、中でも０．０１Ｎ／ｃｍ以上或いは０．１５Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましく、その中でも０．０２Ｎ／ｃｍ以上或いは０．１Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましい。
粘着シート積層体を１００℃で５分間加熱後３０℃まで冷却させて、３０℃雰囲気下で測定して得られる剥離力Ｆ（Ｄ）が、前記剥離力Ｆ（Ｃ）と同程度であれば、粘着シート積層体を加熱成型しても、剥離力Ｆ（Ｄ）が変化しないから、粘着材層から前記被覆部Ｉを容易に剥離することができる。
かかる観点から、当該剥離力Ｆ（Ｄ）は０．２Ｎ／ｃｍ以下であるのが好ましく、中でも０．０１Ｎ／ｃｍ以上或いは０．１５Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましく、その中でも０．０２Ｎ／ｃｍ以上或いは０．１Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましい。
被覆部Ｉはさらに、前記剥離力Ｆ（Ｃ）と前記剥離力Ｆ（Ｄ）の差の絶対値が０．１Ｎ／ｃｍ以下であるのが好ましい。
粘着シート積層体を１００℃で５分間加熱後３０℃まで冷却させて、３０℃雰囲気下で測定して得られる剥離力Ｆ（Ｄ）と、通常状態での剥離力Ｆ（Ｃ）と差の絶対値が０．１Ｎ／ｃｍ以下であれば、粘着シート積層体を加熱成型しても、剥離力Ｆ（Ｄ）が変化しないから、粘着材層から前記被覆部Ｉを容易に剥離することができる。
かかる観点から、剥離力Ｆ（Ｃ）と剥離力Ｆ（Ｄ）の差の絶対値は０．１Ｎ／ｃｍ以下であるのが好ましく、中でも０．０８Ｎ／ｃｍ以下、その中でも０．０５Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましい。
粘着シート積層体を１００℃で５分間加熱後３０℃まで冷却させて、３０℃雰囲気下で測定して得られる剥離力Ｆ（Ｄ）と、通常状態での剥離力Ｆ（Ｃ）と差の絶対値が０．１Ｎ／ｃｍ以下であれば、粘着シート積層体を加熱成型しても、剥離力Ｆ（Ｄ）が変化しないから、粘着材層から前記被覆部Ｉを容易に剥離することができる。
かかる観点から、剥離力Ｆ（Ｃ）と剥離力Ｆ（Ｄ）の差の絶対値は０．１Ｎ／ｃｍ以下であるのが好ましく、中でも０．０８Ｎ／ｃｍ以下、その中でも０．０５Ｎ／ｃｍ以下であるのがさらに好ましい。
なお、被覆部Ｉの剥離力Ｆ（Ｃ）及び剥離力Ｆ（Ｄ）は、被覆部Ｉの一側に形成する離形層の種類などにより調製することができる。ただし、この方法に限定するものではない。
被覆部Ｉの構成例としては、被覆基材層と離形層とを備えた構成例を挙げることができる。被覆基材層の片面に離形層を積層することで、被覆部Ｉが粘着材層から剥離し易いように構成することができる。
この際、当該被覆基材層は、例えばポリエステル、共重合ポリエステル、ポリオレフィンおよび共重合ポリオレフィンからなる群から選択される１種の樹脂又は２種以上の樹脂を主成分とする延伸又は無延伸の層、すなわち、これらの樹脂を主成分とする延伸又は無延伸のフィルムからなる層を備えた単層又は複層であるのが好ましい。
中でも、前記被覆部Ｉを構成する被覆基材層は、機械的強度や耐薬品性等の観点から、例えば共重合ポリエステル、ポリオレフィン、又は、共重合ポリオレフィンを主成分とする延伸又は無延伸のフィルムからなる層を備えた単層又は複層であるのが好ましい。
前記共重合ポリエステルの具体例としては、例えばジカルボン酸としてのイソフタル酸や、ジオールとしてのシクロヘキサンジメタノール、１，４−ブタンジオール、ジエチレングリコール等を任意に共重合した、共重合ポリエチレンテレフタレートを挙げることができる。
前記ポリオレフィンの具体例としてはα−オレフィン単独重合体が挙げられ、例えばプロピレン単独重合体や４−メチルペンテン−１の単独重合体を挙げることができる。
前記ポリオレフィン共重合体の具体例としては、例えばエチレン、プロピレン、その他のα−オレフィンやビニルモノマー等の共重合体を挙げることができる。
前記共重合ポリエステルの具体例としては、例えばジカルボン酸としてのイソフタル酸や、ジオールとしてのシクロヘキサンジメタノール、１，４−ブタンジオール、ジエチレングリコール等を任意に共重合した、共重合ポリエチレンテレフタレートを挙げることができる。
前記ポリオレフィンの具体例としてはα−オレフィン単独重合体が挙げられ、例えばプロピレン単独重合体や４−メチルペンテン−１の単独重合体を挙げることができる。
前記ポリオレフィン共重合体の具体例としては、例えばエチレン、プロピレン、その他のα−オレフィンやビニルモノマー等の共重合体を挙げることができる。
前記離形層は、シリコーンなどの離形剤のほか、変性ポリオレフィンを含む層とするのが好ましい。
ここで、前記離形層を構成する変性オレフィンとしては、不飽和カルボン酸又はその無水物、あるいはシラン系カップリング剤で変性されたポリオレフィンを主成分とする樹脂を挙げることができる。
ここで、前記離形層を構成する変性オレフィンとしては、不飽和カルボン酸又はその無水物、あるいはシラン系カップリング剤で変性されたポリオレフィンを主成分とする樹脂を挙げることができる。
前記不飽和カルボン酸又はその無水物としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、シトラコン酸、無水シトラコン酸、イタコン酸、無水イタコン酸あるいはこれらの誘導体のモノエポキシ化合物と前記酸とのエステル化合物、分子内にこれらの酸と反応し得る基を有する重合体と酸との反応生成物などを挙げることができる。また、これらの金属塩も使用することができる。これらの中でも、無水マレイン酸がより好ましく用いられる。また、これらの共重合体は、各々単独に、又は２種以上を混合して使用することができる。
変性ポリオレフィン系樹脂を製造するには、例えば、予めポリマーを重合する段階でこれらの変性モノマーを共重合させることもできるし、一旦重合したポリマーにこれらの変性モノマーをグラフト共重合させることもできる。また変性ポリオレフィン系樹脂としては、これらの変性モノマーを単独で又は複数を併用し、その含有率が０．１質量％以上、好ましくは０．３質量％以上、さらに好ましくは０．５質量％以上であり、５質量％以下、好ましくは４．５質量％以下、さらに好ましくは４．０質量％以下の範囲のものが好適に使用される。この中でもグラフト変性したものが好適に用いられる。
変性ポリオレフィン系樹脂の好適な例としては、無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂、無水マレイン酸変性ポリエチレン樹脂、無水マレイン酸エチレン−酢酸ビニル共重合体などを挙げることができる。
被覆部Ｉの厚さは、成形性の観点から、１０μｍ〜５００μｍであるのが好ましく、中でも２０μｍ以上或いは３００μｍ以下、その中でも３０μｍ以上或いは１５０μｍ以下であるのが特に好ましい。
＜被覆部II＞
上述のように、本粘着シート積層体は、粘着材層の表裏一側に剥離可能に被覆部Ｉを積層し、該被覆部Ｉとは反対側すなわち粘着材層の表裏他側に剥離可能に被覆部IIを積層してなる構成とすることができる。このように、粘着材層の表裏他側に剥離可能に被覆部IIを積層することで、ハンドリング性を高めることができる。但し、被覆部IIを積層しない構成とすることも可能である。
上述のように、本粘着シート積層体は、粘着材層の表裏一側に剥離可能に被覆部Ｉを積層し、該被覆部Ｉとは反対側すなわち粘着材層の表裏他側に剥離可能に被覆部IIを積層してなる構成とすることができる。このように、粘着材層の表裏他側に剥離可能に被覆部IIを積層することで、ハンドリング性を高めることができる。但し、被覆部IIを積層しない構成とすることも可能である。
被覆部IIは、粘着材層の表裏他側に剥離可能に積層してなるものであれば、特にその材料及び構成を限定するものではない。
被覆部IIは、例えば、前記被覆部Ｉと同じ積層構成及び材料であってもよく、その際、前記被覆部Ｉと同じ厚さであっても、異なる厚さであってもよい。
被覆部IIが被覆部Ｉと同じ積層構成及び材料であれば、本粘着シート積層体を加熱した際などに反りが発生するのを防止することができる。
被覆部IIが被覆部Ｉと同じ積層構成及び材料であれば、本粘着シート積層体を加熱した際などに反りが発生するのを防止することができる。
被覆部IIは、被覆部Ｉと同じ構成としつつ、１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）、３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）、それらの比率（Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ））、剥離力Ｆ（Ｃ）、剥離力Ｆ（Ｄ）等が被覆部Ｉと異なるものを採用することもできる。
さらに被覆部IIは、前記被覆部Ｉと異なる積層構成及び材料であってもよい。
被覆部IIには、例えば通常使用されている離形フィルム（「剥離フィルム」とも称されている）を使用することもできる。具体的には、１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＣ）が２．０×１０９〜１．０×１０１１Ｐａであるような材料が挙げられ、例えば２軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムなどを用いることができる。
さらに被覆部IIは、前記被覆部Ｉと異なる積層構成及び材料であってもよい。
被覆部IIには、例えば通常使用されている離形フィルム（「剥離フィルム」とも称されている）を使用することもできる。具体的には、１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＣ）が２．０×１０９〜１．０×１０１１Ｐａであるような材料が挙げられ、例えば２軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムなどを用いることができる。
（本粘着シート積層体の製造方法）
本粘着シート積層体の製造方法の一例としては、例えば、粘着剤組成物を被覆部Ｉ又はIIの２枚で挟み、ラミネータを用いて粘着材層を形成する方法を挙げることができる。また、その他の方法として、被覆部Ｉ又はIIに粘着剤組成物を塗布して粘着材層を形成する方法を挙げることができる。但し、かかる製造方法に限定するものではない。
粘着剤組成物を塗布する方法としては、例えばリバースロールコート、グラビアコート、バーコート、ドクターブレードコート等、従来公知の塗工方式を挙げることができる。
本粘着シート積層体の製造方法の一例としては、例えば、粘着剤組成物を被覆部Ｉ又はIIの２枚で挟み、ラミネータを用いて粘着材層を形成する方法を挙げることができる。また、その他の方法として、被覆部Ｉ又はIIに粘着剤組成物を塗布して粘着材層を形成する方法を挙げることができる。但し、かかる製造方法に限定するものではない。
粘着剤組成物を塗布する方法としては、例えばリバースロールコート、グラビアコート、バーコート、ドクターブレードコート等、従来公知の塗工方式を挙げることができる。
[本賦形粘着シート積層体]
本粘着シート積層体を用いて、次のように、粘着材層表面に凹凸形状が形成された賦形粘着シート積層体１（「本賦形粘着シート積層体１」と称する）を作製することができる。
本粘着シート積層体を用いて、次のように、粘着材層表面に凹凸形状が形成された賦形粘着シート積層体１（「本賦形粘着シート積層体１」と称する）を作製することができる。
本賦形粘着シート積層体１は、図３に示すように、粘着材層２と、当該粘着材層２の表裏一側に剥離可能に積層してなる被覆部Ｉと、当該粘着材層２の表裏他側に剥離可能に積層してなる被覆部IIとを備え、
粘着材層２は、表裏一側表面２Ａに凹部又は凸部又は凹凸部（「粘着シート表面凹凸部２Ｂ」と称する）を備え、且つ、表裏他側表面２Ｃは平坦面であり、
被覆部Ｉは、前記粘着シート２の表裏一側表面２Ａに密着しており、表裏一側表面３Ａに凹部又は凸部又は凹凸部（「被覆部表面凹凸部３Ｂ」と称する）を備え、且つ、シート裏面３Ｃに前記粘着シート表面凹凸部２Ｂと符合する、言い換えれば嵌合する凹凸をなす凸部又は凹部又は凸凹部（「保護シート裏面凸凹部３Ｄ」と称する）を備え、
被覆部IIは、前記粘着シート２の表裏他側表面２Ｃに沿って平坦面からなる構成を備えたものとすることができる。
粘着材層２は、表裏一側表面２Ａに凹部又は凸部又は凹凸部（「粘着シート表面凹凸部２Ｂ」と称する）を備え、且つ、表裏他側表面２Ｃは平坦面であり、
被覆部Ｉは、前記粘着シート２の表裏一側表面２Ａに密着しており、表裏一側表面３Ａに凹部又は凸部又は凹凸部（「被覆部表面凹凸部３Ｂ」と称する）を備え、且つ、シート裏面３Ｃに前記粘着シート表面凹凸部２Ｂと符合する、言い換えれば嵌合する凹凸をなす凸部又は凹部又は凸凹部（「保護シート裏面凸凹部３Ｄ」と称する）を備え、
被覆部IIは、前記粘着シート２の表裏他側表面２Ｃに沿って平坦面からなる構成を備えたものとすることができる。
なお、表裏他側表面２Ｃは、図３に示すように、平坦面とすることもできるし、また、表裏他側表面２Ｃにも、凹部又は凸部又は凹凸部を備えるように形成することもできる。
このような構成を備えた本賦形粘着シート積層体１は、図２に示すように、前記本粘着シート積層体をプレス成形、真空成形、圧空成形又はロール成形することによって、本粘着シート積層体に対して一体的に凹凸形状を賦形することにより製造することができる。
このように製造することにより、粘着材層２の粘着シート表面凹凸部２Ｂ、被覆部Ｉの保護シート表面凹凸部３Ｂ及び保護シート裏面凸凹部３Ｄは、同一箇所にそれぞれ対応して凹凸をなすものとすることができる。
このように製造することにより、粘着材層２の粘着シート表面凹凸部２Ｂ、被覆部Ｉの保護シート表面凹凸部３Ｂ及び保護シート裏面凸凹部３Ｄは、同一箇所にそれぞれ対応して凹凸をなすものとすることができる。
粘着材層２は、例えば画像表示装置を構成する２つの画像表示装置構成部材（それぞれ「被着体」とも称する）を貼り合わせるための両面粘着シートとして用いることができる。
すなわち、前記粘着材層２における粘着シート表面凹凸部２Ｂは、前記被着体の貼り合わせ面（「貼合面」とも称する）における凹部又は凸部又は凹凸部（「被着体表面凹凸部」と称する）と符合するように、好ましくは同一輪郭形状に形成することができる。よって、被着体としての画像表示装置構成部材における被着体表面凹凸部に対して、本賦形粘着シート積層体１における粘着シート表面凹凸部２Ｂを嵌め合わせることができる。
すなわち、前記粘着材層２における粘着シート表面凹凸部２Ｂは、前記被着体の貼り合わせ面（「貼合面」とも称する）における凹部又は凸部又は凹凸部（「被着体表面凹凸部」と称する）と符合するように、好ましくは同一輪郭形状に形成することができる。よって、被着体としての画像表示装置構成部材における被着体表面凹凸部に対して、本賦形粘着シート積層体１における粘着シート表面凹凸部２Ｂを嵌め合わせることができる。
ここで、前記画像表示装置としては、例えば液晶表示装置（ＬＣＤ）、有機ＥＬ表示装置（ＯＬＥＤ）、電子ペーパー、微小電気機械システム（ＭＥＭＳ）ディスプレイ及びプラズマディスプレイ（ＰＤＰ）などを備えたスマートフォン、タブレット端末、携帯電話、テレビ、ゲーム機、パーソナルコンピュータ、カーナビゲーションシステム、ＡＴＭ、魚群探知機などを挙げることができる。ただし、これらに限定するものではない。
そして、被着体としての画像表示装置構成部材とは、これら画像表示装置を構成する部材であり、例えば表面保護パネル、タッチパネル、画像表示パネルなどを挙げることができ、本賦形粘着シート積層体１は、例えば、表面保護パネル、タッチパネル及び画像表示パネルから選択されるいずれか２つの被着体を貼合するために用いることができる。例えば、表面保護パネルとタッチパネルとを、或いは、タッチパネルと画像表示パネルとを貼合するために用いることができる。ただし、被着体をこれらに限定するものではない。
そして、被着体としての画像表示装置構成部材とは、これら画像表示装置を構成する部材であり、例えば表面保護パネル、タッチパネル、画像表示パネルなどを挙げることができ、本賦形粘着シート積層体１は、例えば、表面保護パネル、タッチパネル及び画像表示パネルから選択されるいずれか２つの被着体を貼合するために用いることができる。例えば、表面保護パネルとタッチパネルとを、或いは、タッチパネルと画像表示パネルとを貼合するために用いることができる。ただし、被着体をこれらに限定するものではない。
＜製造方法＞
ここで、本賦形粘着シート積層体１の製造方法の詳細について説明する。
ここで、本賦形粘着シート積層体１の製造方法の詳細について説明する。
上述したように、図２に示すように、前記本粘着シート積層体を加熱して成形することによって、本粘着シート積層体１に対して一体的に凹凸形状を賦形することにより製造することができる。
この際、成形加工方法としては、例えばプレス成形、真空成形、圧空成形、ロールによる賦形、積層による賦形などを挙げることができる。中でも成形性及び加工性の観点からプレス成形が特に好ましい。
この際、成形加工方法としては、例えばプレス成形、真空成形、圧空成形、ロールによる賦形、積層による賦形などを挙げることができる。中でも成形性及び加工性の観点からプレス成形が特に好ましい。
より詳細な具体例について説明する。
本粘着シート積層体をヒーターで予熱し、所定の温度に温まった段階で本粘着シート積層体をプレス成形機に搬送し、予め被着体の印刷段差形状に相当する分の凹凸形状をかたどった金型でプレス加工を行うと共に冷却することで、本粘着シート積層体の片面に金型形状を転写させて、片面に凹凸賦形された本賦形粘着シート積層体１を製造することができる。
本粘着シート積層体をヒーターで予熱し、所定の温度に温まった段階で本粘着シート積層体をプレス成形機に搬送し、予め被着体の印刷段差形状に相当する分の凹凸形状をかたどった金型でプレス加工を行うと共に冷却することで、本粘着シート積層体の片面に金型形状を転写させて、片面に凹凸賦形された本賦形粘着シート積層体１を製造することができる。
この際、本粘着シート積層体の予熱は、粘着材層が柔軟化する温度、具体的には７０〜１２０℃に加熱するのが好ましい。
凹凸賦形に使用する型の材質は特に限定されない。例えばシリコーン樹脂やフッ素樹脂等の樹脂系材料、ステンレスやアルミなどの金属系材料等を挙げることができる。中でも被着体の凹凸賦形には高精度の成形性が求められることから成形時の温度コントロールが可能な金属系の金型が特に好ましい。
また、プレス加工後の冷却は、型開き後に冷却してもよいし、金型を冷却しておき、プレスと同時に冷却するようにしてもよい。
また、プレス加工後の冷却は、型開き後に冷却してもよいし、金型を冷却しておき、プレスと同時に冷却するようにしてもよい。
なお、本発明においてプレス圧、プレス時間等の成形にかかる条件は特に指定はなく、成形される寸法や形状、使用する材料等によって適宜調整すればよい。
また、成形加工後にトムソン刃やロータリー刃等を用いてカットしてもよい。
また、成形加工後にトムソン刃やロータリー刃等を用いてカットしてもよい。
＜用途＞
ここで、本賦形粘着シート積層体１の利用用途の一例について説明する。
近年、携帯電話やスマートフォン、タブレット端末などが汎用化されるに従い、使用者が誤って落下させる等によって画像表示部を破損する事例は多い。特に画像表示装置がタッチパネル方式である場合は、破損によって表示が見づらくなるばかりでなく、物理的障害や水の浸入等によってタッチパネル操作自体が不能となったり、故障の原因となったりする。そこで、画像表示部のみを交換するリペアすなわち修理が行われる場合がある。
画像表示装置のリペアにおいて、新たな画像表示部を装填する際にも粘着シートは使用される。通常、リペアは修理作業者による手作業として行われる場合が多く、修理作業者の熟練が必要である。すなわち、熟練者でないと、粘着シートを介して画像表示部を装填する際に、内部に空気が入ってしまったり、粘着材が食み出したりしてしまう。
これに対し、本賦形粘着シート積層体１を用いれば、予め精度の高い段差形状等を付与することができるため、例えば画像表示装置の機種に応じた段差形状を予め粘着材層に付与しておくことにより、リペア作業が大幅に簡便化され、修理作業者の熟練を要しなくても実施することが可能となる。このように、本発明の粘着シート積層体は、画像表示装置のリペア用として有用に用いることができる。
ここで、本賦形粘着シート積層体１の利用用途の一例について説明する。
近年、携帯電話やスマートフォン、タブレット端末などが汎用化されるに従い、使用者が誤って落下させる等によって画像表示部を破損する事例は多い。特に画像表示装置がタッチパネル方式である場合は、破損によって表示が見づらくなるばかりでなく、物理的障害や水の浸入等によってタッチパネル操作自体が不能となったり、故障の原因となったりする。そこで、画像表示部のみを交換するリペアすなわち修理が行われる場合がある。
画像表示装置のリペアにおいて、新たな画像表示部を装填する際にも粘着シートは使用される。通常、リペアは修理作業者による手作業として行われる場合が多く、修理作業者の熟練が必要である。すなわち、熟練者でないと、粘着シートを介して画像表示部を装填する際に、内部に空気が入ってしまったり、粘着材が食み出したりしてしまう。
これに対し、本賦形粘着シート積層体１を用いれば、予め精度の高い段差形状等を付与することができるため、例えば画像表示装置の機種に応じた段差形状を予め粘着材層に付与しておくことにより、リペア作業が大幅に簡便化され、修理作業者の熟練を要しなくても実施することが可能となる。このように、本発明の粘着シート積層体は、画像表示装置のリペア用として有用に用いることができる。
＜語句の説明＞
本明細書において「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と表現する場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きい」或いは「好ましくはＹより小さい」の意も包含する。
また、「Ｘ以上」（Ｘは任意の数字）或いは「Ｙ以下」（Ｙは任意の数字）と表現した場合、「Ｘより大きいことが好ましい」或いは「Ｙ未満であることが好ましい」旨の意図も包含する。
本明細書において「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と表現する場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きい」或いは「好ましくはＹより小さい」の意も包含する。
また、「Ｘ以上」（Ｘは任意の数字）或いは「Ｙ以下」（Ｙは任意の数字）と表現した場合、「Ｘより大きいことが好ましい」或いは「Ｙ未満であることが好ましい」旨の意図も包含する。
本発明において、シートとフィルムの境界は定かでなく、本発明において文言上両者を区別する必要がないので、本発明においては、「フィルム」と称する場合でも「シート」を含むものとし、「シート」と称する場合でも「フィルム」を含むものとする。
以下、実施例によって本発明を更に具体的に説明する。但し、本発明が実施例に限定されるものではない。
＜測定及び評価方法＞
先ずは、実施例・比較例で得たサンプルの各種物性値の測定方法及び評価方法について説明する。
先ずは、実施例・比較例で得たサンプルの各種物性値の測定方法及び評価方法について説明する。
（被覆部の弾性率）
実施例及び比較例で用いる被覆部Ａ〜Ｄをそれぞれ、長さ５０ｍｍ、幅４ｍｍに切り出し、動的粘弾性装置（アイティー計測制御株式会社 ＤＶＡ−２００）を用いてチャック間距離は２５ｍｍ、１％の歪みをかけて測定した。測定温度範囲は−５０℃〜１５０℃、周波数は１Ｈｚ、昇温速度は３℃／ｍｉｎの条件で測定した。得られたデータの１００℃における貯蔵弾性率の値をＥ’（ＭＡ）、３０℃における貯蔵弾性率の値をＥ’（ＭＢ）とした。
実施例及び比較例で用いる被覆部Ａ〜Ｄをそれぞれ、長さ５０ｍｍ、幅４ｍｍに切り出し、動的粘弾性装置（アイティー計測制御株式会社 ＤＶＡ−２００）を用いてチャック間距離は２５ｍｍ、１％の歪みをかけて測定した。測定温度範囲は−５０℃〜１５０℃、周波数は１Ｈｚ、昇温速度は３℃／ｍｉｎの条件で測定した。得られたデータの１００℃における貯蔵弾性率の値をＥ’（ＭＡ）、３０℃における貯蔵弾性率の値をＥ’（ＭＢ）とした。
（粘着材層の弾性率）
実施例及び比較例で得られた粘着材層を重ねて１ｍｍの厚さに積層させ、レオメータ（サーモフィッシャーサイエンティフィック社製 ＭＡＲＳII）を用いて測定した。測定温度範囲は−５０℃〜１５０℃、周波数は１Ｈｚ、昇温速度は３℃／ｍｉｎの条件で測定した。得られたデータの１００℃における貯蔵弾性率の値をＧ’（ＳＡ）、損失弾性率の値をＧ’’（ＳＡ）、３０℃における貯蔵弾性率の値をＧ’（ＳＢ）、損失弾性率の値をＧ’’（ＳＢ）として、各温度条件下におけるＧ’’／Ｇ’の値をそれぞれの粘着材層の損失正接ｔａｎδ（ＳＡ，ＳＢ）とした。
実施例及び比較例で得られた粘着材層を重ねて１ｍｍの厚さに積層させ、レオメータ（サーモフィッシャーサイエンティフィック社製 ＭＡＲＳII）を用いて測定した。測定温度範囲は−５０℃〜１５０℃、周波数は１Ｈｚ、昇温速度は３℃／ｍｉｎの条件で測定した。得られたデータの１００℃における貯蔵弾性率の値をＧ’（ＳＡ）、損失弾性率の値をＧ’’（ＳＡ）、３０℃における貯蔵弾性率の値をＧ’（ＳＢ）、損失弾性率の値をＧ’’（ＳＢ）として、各温度条件下におけるＧ’’／Ｇ’の値をそれぞれの粘着材層の損失正接ｔａｎδ（ＳＡ，ＳＢ）とした。
（ゲル分率）
粘着材層のゲル分率は、実施例及び比較例で得られた粘着材層をそれぞれ約０．０５ｇ分採取し、予め質量（Ｘ）を測定したＳＵＳメッシュ（＃２００）で袋状に包み、袋の口を折って閉じて、この包みの質量（Ｙ）を測定した後、１００ｍｌの酢酸エチルに浸漬させ２３℃で２４時間暗所保管した後、包みを取り出して７０℃で４．５時間加熱し付着している酢酸エチルを蒸発させ、乾燥した包みの質量（Ｚ）を測定し、求めた質量を下記式に代入して求めた。
ゲル分率［％］＝［（Ｚ−Ｘ）／（Ｙ−Ｘ）］×１００
粘着材層のゲル分率は、実施例及び比較例で得られた粘着材層をそれぞれ約０．０５ｇ分採取し、予め質量（Ｘ）を測定したＳＵＳメッシュ（＃２００）で袋状に包み、袋の口を折って閉じて、この包みの質量（Ｙ）を測定した後、１００ｍｌの酢酸エチルに浸漬させ２３℃で２４時間暗所保管した後、包みを取り出して７０℃で４．５時間加熱し付着している酢酸エチルを蒸発させ、乾燥した包みの質量（Ｚ）を測定し、求めた質量を下記式に代入して求めた。
ゲル分率［％］＝［（Ｚ−Ｘ）／（Ｙ−Ｘ）］×１００
（成形性）
成形性を確認するため、次に説明する金型を用いて実施例及び比較例の成形テストを実施した。すなわち、成形用の金型の上下一方の金型は、図５に示すように、長さ２７０ｍｍ、幅１７０ｍｍ、厚さ４０ｍｍの凸金型であり、上下他方の金型は、長さ２７０ｍｍ、幅１７０ｍｍ、厚さ４０ｍｍのアルミ平板であった。
前記凸金型の成形面には、図５に示すように、縦１８７ｍｍ、横１２５ｍｍ、高さ１ｍｍの凸部を中央に設け、さらにその凸部の成形面内に、深さが２５μｍ、５０μｍ、７５μｍ、１００μｍの４つの平面視長方形状（縦８９ｍｍ、横５８ｍｍ）の成形凹部が設けられている。
成形性を確認するため、次に説明する金型を用いて実施例及び比較例の成形テストを実施した。すなわち、成形用の金型の上下一方の金型は、図５に示すように、長さ２７０ｍｍ、幅１７０ｍｍ、厚さ４０ｍｍの凸金型であり、上下他方の金型は、長さ２７０ｍｍ、幅１７０ｍｍ、厚さ４０ｍｍのアルミ平板であった。
前記凸金型の成形面には、図５に示すように、縦１８７ｍｍ、横１２５ｍｍ、高さ１ｍｍの凸部を中央に設け、さらにその凸部の成形面内に、深さが２５μｍ、５０μｍ、７５μｍ、１００μｍの４つの平面視長方形状（縦８９ｍｍ、横５８ｍｍ）の成形凹部が設けられている。
実施例及び比較例に記載の方法で得られた、凹凸を賦形した賦形粘着シート積層体の被覆部Ａ〜Ｄを剥離し、印刷段差に相当する凹部とディスプレイ面に相当する凸部との高さを、それぞれ走査型白色干渉顕微鏡を用いて非接触方式で計測した。
金型の深さ１００μｍに対する成形体の凸部（凹部とのエッジ部）の高さｈを計測し、下記計算式より導かれる転写率が５０％以上のものを○、５０％未満のものを×としてそれぞれ評価した。
転写率（％）＝ｈ（成形体高さ）／１００（金型深さ）×１００
金型の深さ１００μｍに対する成形体の凸部（凹部とのエッジ部）の高さｈを計測し、下記計算式より導かれる転写率が５０％以上のものを○、５０％未満のものを×としてそれぞれ評価した。
転写率（％）＝ｈ（成形体高さ）／１００（金型深さ）×１００
（剥離力）
実施例及び比較例で作製した粘着シート積層体を長さ１５０ｍｍ、幅５０ｍｍに切り出し、被覆部Ａ〜Ｄと粘着材層との界面について、試験速度３００ｍｍ／ｍｉｎで１８０°剥離試験を行った。
３０℃環境下での剥離力をＦ（Ｃ）、１００℃で５分間加熱後、３０℃まで自然冷却させた後における剥離力をＦ（Ｄ）として得られた値をそれぞれ被覆部Ａ〜Ｄの剥離力とした。
実施例及び比較例で作製した粘着シート積層体を長さ１５０ｍｍ、幅５０ｍｍに切り出し、被覆部Ａ〜Ｄと粘着材層との界面について、試験速度３００ｍｍ／ｍｉｎで１８０°剥離試験を行った。
３０℃環境下での剥離力をＦ（Ｃ）、１００℃で５分間加熱後、３０℃まで自然冷却させた後における剥離力をＦ（Ｄ）として得られた値をそれぞれ被覆部Ａ〜Ｄの剥離力とした。
＜被覆部Ｉ＞
実施例及び比較例における粘着シート積層体の被覆部Ｉには、以下の被覆部Ａ〜被覆部Ｄを用いた。各々の貯蔵弾性率の値は表１に示す。
実施例及び比較例における粘着シート積層体の被覆部Ｉには、以下の被覆部Ａ〜被覆部Ｄを用いた。各々の貯蔵弾性率の値は表１に示す。
・被覆部Ａ：二軸延伸イソフタル酸共重合ＰＥＴフィルム（厚さ：７５μｍ）の片面にシリコーン系化合物からなる離型層（厚さ：２μｍ）を積層してなるフィルム。
・被覆部Ｂ：４−メチルペンテン−１からなる無延伸のポリオレフィンフィルム（厚さ：５０μｍ）の片面に変性ポリオレフィンからなる離型層（厚さ：３８μｍ）を積層してなるフィルム。
・被覆部Ｃ：無延伸ポリプロピレンからなるポリオレフィンフィルム（厚さ：７０μｍ）からなるフィルム。
・被覆部Ｄ：二軸延伸ホモＰＥＴフィルム（厚さ：７５μｍ）の片面にシリコーン系化合物からなる離型層（厚さ：２μｍ）を積層してなるフィルム。
・被覆部Ｂ：４−メチルペンテン−１からなる無延伸のポリオレフィンフィルム（厚さ：５０μｍ）の片面に変性ポリオレフィンからなる離型層（厚さ：３８μｍ）を積層してなるフィルム。
・被覆部Ｃ：無延伸ポリプロピレンからなるポリオレフィンフィルム（厚さ：７０μｍ）からなるフィルム。
・被覆部Ｄ：二軸延伸ホモＰＥＴフィルム（厚さ：７５μｍ）の片面にシリコーン系化合物からなる離型層（厚さ：２μｍ）を積層してなるフィルム。
＜実施例１＞
（両面粘着シートの作製）
（メタ）アクリル系共重合体（ａ）として、数平均分子量２４００のポリメタクリル酸メチルマクロモノマー（Ｔｇ：１０５℃）１５質量部（１８ｍｏｌ％）とブチルアクリレート（Ｔｇ：−５５℃）８１質量部（７５ｍｏｌ％）とアクリル酸（Ｔｇ：１０６℃）４質量部（７ｍｏｌ％）とがランダム共重合してなるアクリル系共重合体（ａ−１）（重量平均分子量２３万）１ｋｇと、架橋剤（ｂ）として、グリセリンジメタクリレート（日油社製、製品名：ＧＭＲ）（ｂ−１）９０ｇと、光重合開始剤（ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、製品名：エザキュアＴＺＴ）（ｃ−１）１５ｇを均一混合し、粘着材層に用いる樹脂組成物１を作製した。得られた樹脂組成物のガラス転移温度は−５℃であった。
（両面粘着シートの作製）
（メタ）アクリル系共重合体（ａ）として、数平均分子量２４００のポリメタクリル酸メチルマクロモノマー（Ｔｇ：１０５℃）１５質量部（１８ｍｏｌ％）とブチルアクリレート（Ｔｇ：−５５℃）８１質量部（７５ｍｏｌ％）とアクリル酸（Ｔｇ：１０６℃）４質量部（７ｍｏｌ％）とがランダム共重合してなるアクリル系共重合体（ａ−１）（重量平均分子量２３万）１ｋｇと、架橋剤（ｂ）として、グリセリンジメタクリレート（日油社製、製品名：ＧＭＲ）（ｂ−１）９０ｇと、光重合開始剤（ｃ）として、２，４，６−トリメチルベンゾフェノンと４−メチルベンゾフェノンの混合物（Ｌａｎｂｅｒｔｉ社製、製品名：エザキュアＴＺＴ）（ｃ−１）１５ｇを均一混合し、粘着材層に用いる樹脂組成物１を作製した。得られた樹脂組成物のガラス転移温度は−５℃であった。
得られた樹脂組成物１を離形処理したＰＥＴフィルム（三菱樹脂社製、製品名：ダイアホイルＭＲＶ−Ｖ０６、厚さ：１００μｍ）と、被覆部Ａとの２枚で挟み、ラミネータを用いて樹脂組成物１の厚さが１００μｍとなるようにシート状に賦形し、粘着シート積層体１を作製した。なお、被覆部Ａの離型層側を樹脂組成物１に接するように配置した。
得られた粘着シート積層体１は、真空圧空成形機（第一実業社製、ＦＫＳ−０６３２−２０形）を用いて以下のプロセスで熱成形を行い、賦形粘着シート積層体１を作製した。
すなわち、４００℃に予熱したＩＲヒーターで、粘着シート積層体１の表面が１００℃になるまで加熱し、続いて２５℃に冷却した成形用金型を用いて、型締圧８ＭＰａの条件で５秒間プレス成形を行い、表面に凹凸賦形してなる賦形粘着シート積層体１を作製した。
すなわち、４００℃に予熱したＩＲヒーターで、粘着シート積層体１の表面が１００℃になるまで加熱し、続いて２５℃に冷却した成形用金型を用いて、型締圧８ＭＰａの条件で５秒間プレス成形を行い、表面に凹凸賦形してなる賦形粘着シート積層体１を作製した。
＜実施例２＞
前記被覆部Ａの代わりに被覆部Ｂを用いた以外は、実施例１と同様にして、粘着シート積層体２及び賦形粘着シート積層体２を作製した。
前記被覆部Ａの代わりに被覆部Ｂを用いた以外は、実施例１と同様にして、粘着シート積層体２及び賦形粘着シート積層体２を作製した。
＜実施例３＞
前記被覆部Ａの代わりに被覆部Ｃを用いた以外は、実施例１と同様にして、粘着シート積層体３及び賦形粘着シート積層体３を作製した。
前記被覆部Ａの代わりに被覆部Ｃを用いた以外は、実施例１と同様にして、粘着シート積層体３及び賦形粘着シート積層体３を作製した。
＜比較例１＞
前記被覆部Ａの代わりに被覆部Ｄを用いた以外は、実施例１と同様にして、粘着シート積層体４及び賦形粘着シート積層体４を作製した。
前記被覆部Ａの代わりに被覆部Ｄを用いた以外は、実施例１と同様にして、粘着シート積層体４及び賦形粘着シート積層体４を作製した。
実施例及び比較例で得られた粘着シート積層体１〜４及び賦形粘着シート積層体１〜４の評価結果を表１に示した。
表１及び図４の結果並びにこれまで行ってきた試験結果から、実施例１乃至実施例３に示すように、３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）が５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであり、且つ、１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）が１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａである被覆部を粘着材層に積層して成形を行うことで、粘着材層に精度高く凹凸形状を賦形することができることを確認した。
一方、比較例１が示すように、離形フィルムとして一般に広く用いられる二軸延伸ホモＰＥＴフィルムを用いた場合、高温域においても被覆部の貯蔵弾性率が２．０×１０９Ｐａを超えるため、熱成形をしても粘着材層に十分な凹凸を賦形することができなかった。
以上のことから、３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）が５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであり、且つ、１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）が１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａである被覆部を粘着材層に積層して成形を行うことで、良好に凹凸賦形された賦形粘着シートを得ることができることが分かった。
一方、比較例１が示すように、離形フィルムとして一般に広く用いられる二軸延伸ホモＰＥＴフィルムを用いた場合、高温域においても被覆部の貯蔵弾性率が２．０×１０９Ｐａを超えるため、熱成形をしても粘着材層に十分な凹凸を賦形することができなかった。
以上のことから、３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）が５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであり、且つ、１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）が１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａである被覆部を粘着材層に積層して成形を行うことで、良好に凹凸賦形された賦形粘着シートを得ることができることが分かった。
さらに好ましくは粘着材層の１００℃における損失正接ｔａｎδ（Ａ）が１．０以上の条件を満たし、且つ、粘着材層の３０℃における損失正接ｔａｎδ（Ｂ）が１．０未満の条件を満たすような粘着シート積層体を用いることで、より高精度の賦形を達成することができることも分かった。
よって、上記のような粘着シート積層体を用いて、被着体となる画像表示装置の印刷段差に相当する凹凸を精度良く賦形することで、被着体との間に隙間なく、且つ印刷部が狭額縁デザインのような被着体においても粘着材がオーバーフローすることなく良好に密着貼合することのできる画像表示装置用賦形粘着シート積層体が製造可能であることを確認することができた。
また、剥離力についてみると、剥離力Ｆ（Ｄ）を測定した際の加熱冷却条件、すなわち１００℃で５分間加熱後、３０℃まで自然冷却させる条件は、賦形粘着シート積層体を製造する際の典型的な加熱冷却条件である。上記実施例の何れも、剥離力Ｆ（Ｃ）と剥離力Ｆ（Ｄ）の差の絶対値は０．１Ｎ／ｃｍ以下であったから、賦形粘着シート積層体における被覆部Ａ〜Ｄの剥離力は、粘着シート積層体における被覆部Ａ〜Ｄの剥離力と変わらないことが確認された。
Claims (12)
- 粘着材層と、当該粘着材層の片面に剥離可能に積層してなる被覆部Ｉとを備えた粘着シート積層体において、
前記被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）が１．０×１０６〜２．０×１０９Ｐａであり、且つ、前記被覆部Ｉの３０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）が５．０×１０７〜１．０×１０１０Ｐａであることを特徴とする粘着シート積層体。 - 前記貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）と前記貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＢ）とが以下の関係式（１）を満たすことを特徴とする請求項１に記載の粘着シート積層体。
（１）Ｅ’（ＭＢ）／Ｅ’（ＭＡ）≧２．０ - 前記粘着材層の１００℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＡ）が１．０以上であり、且つ、前記粘着材層の３０℃における損失正接ｔａｎδ（ＳＢ）が１．０未満であることを特徴とする請求項１又は２に記載の粘着シート積層体。
- 前記粘着材層の１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）が１．０×１０４Ｐａ未満であり、且つ、前記粘着材層の３０℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＢ）が１．０×１０４Ｐａ以上であることを特徴とする請求項１〜３の何れかに記載の粘着シート積層体。
- 前記被覆部Ｉの１００℃における貯蔵弾性率Ｅ’（ＭＡ）と、前記粘着材層の１００℃における貯蔵弾性率Ｇ’（ＳＡ）とが以下の関係式（２）を満たすことを特徴とする請求項１〜４の何れかに記載の粘着シート積層体。
（２）１．０×１０３≦Ｅ’（ＭＡ）／Ｇ’（ＳＡ）≦１．０×１０７ - 前記被覆部Ｉは、被覆基材層と離形層とを備えており、
当該被覆基材層が、ポリエステル、共重合ポリエステル、ポリオレフィンおよび共重合ポリオレフィンからなる群から選択される１種の樹脂又は２種以上の樹脂を主成分とする延伸又は無延伸の層を有することを特徴とする請求項１〜５の何れかに記載の粘着シート積層体。 - 前記粘着材層と前記被覆部Ｉが以下の条件（Ｉ）〜（III）を満たすことを特徴とする請求項１〜６の何れかに記載の粘着シート積層体。
（Ｉ）３０℃雰囲気下において前記粘着材層から前記被覆部Ｉを剥離する際の剥離力Ｆ（Ｃ）が０．２Ｎ／ｃｍ以下である。
（II）粘着シート積層体を１００℃で５分間加熱後３０℃まで冷却させ、３０℃雰囲気下において前記粘着材層から前記被覆部Ｉを剥離する際の剥離力Ｆ（Ｄ）が０．２Ｎ／ｃｍ以下である。
（III）剥離力Ｆ（Ｃ）と剥離力Ｆ（Ｄ）の差の絶対値が０．１Ｎ／ｃｍ以下である。 - 前記粘着材層は、（メタ）アクリル系共重合体（ａ）、架橋剤（ｂ）及び光重合開始剤（ｃ）を含有する樹脂組成物から形成されるものであることを特徴とする請求項１〜７の何れかに記載の粘着シート積層体。
- 請求項１〜８の何れかに記載の粘着シート積層体を用いた賦形粘着シート積層体であって、
前記粘着材層は、表裏一側表面に凹部又は凸部又は凹凸部（「粘着材層表面凹凸部」と称する）を備え、且つ、
前記被覆部Ｉは、前記粘着材層の表裏一側表面に密着し、表裏一側表面に凹部又は凸部又は凹凸部（「被覆部表面凹凸部」と称する）を備え、且つ、前記表裏一側とは反対側の表裏他側表面に前記粘着材層表面凹凸部に符合する凹凸をなした凸部又は凹部又は凸凹部（「被覆部裏面凸凹部」と称する）を備えた賦形粘着シート積層体。 - 前記粘着材層は、２つの被着体を貼り合わせるための両面粘着シートであり、
前記粘着材層表面凹凸部は、前記何れかの被着体の被着面における凹部又は凸部又は凹凸部（「被着体表面凹凸部」と称する）と符合するものであることを特徴とする請求項９に記載の賦形粘着シート積層体。 - 前記何れかの被着体は、表面保護パネル、タッチパネル及び画像表示パネルからなる群から選択される何れかであることを特徴とする請求項１０に記載の賦形粘着シート積層体。
- 請求項１〜８の何れかに記載の粘着シート積層体を加熱し、プレス成形、真空成形、圧空成形又はロール成形によって前記粘着シートの少なくとも片面に凹凸形状を賦形することを特徴とする賦形粘着シート積層体の製造方法。
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