JP2018030977A - シリコーン樹脂基板、金属層形成シリコーン樹脂基板、シリコーン樹脂硬化基板及び金属層形成シリコーン樹脂硬化基板 - Google Patents

シリコーン樹脂基板、金属層形成シリコーン樹脂基板、シリコーン樹脂硬化基板及び金属層形成シリコーン樹脂硬化基板 Download PDF

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Abstract

【課題】良好な耐熱性及び耐候性を有し、かつ、高周波における誘電特性が良好な基材を与えることができるシリコーン樹脂基板、該シリコーン樹脂基板を使用した金属層形成シリコーン樹脂基板、シリコーン樹脂硬化基板及び金属層形成シリコーン樹脂硬化基板を提供する。
【解決手段】
石英クロスとシリコーン樹脂組成物とを含むシリコーン樹脂基板であって、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合したアリール基の含有量が、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合した全有機基に対して１０モル％以上９９モル％以下であることを特徴とするシリコーン樹脂基板。
【選択図】なし

Description

本発明は、シリコーン樹脂基板、金属層形成シリコーン樹脂基板、シリコーン樹脂硬化基板及び金属層形成シリコーン樹脂硬化基板に関し、特に、高周波用シリコーン樹脂基板に関する。
近年、通信機器の大容量化、高速化に伴って、それを構成する電子部品に用いられる基板材料についても、小型化、高密度化および高速化に対応するために、優れた電気特性が求められている。特に基板材料の誘電特性に起因する誘電損失は、電気信号周波数を増加させると、顕著に増加することから、ＧＨｚ帯の高周波数においては、電気信号劣化の主要因となっている。上記問題を解決するために、高周波数における低誘電率及び低誘電正接の特性を有する基板材料が望まれている。また、周波数が高くなるにつれ、誘電率及び誘電正接の値が増加する傾向があることから、誘電特性の周波数依存性も注目されている。
従来、プリント配線用基板においては、一般的にはエポキシ樹脂が用いられてきたが、エポキシ樹脂を用いた基板は安価でかつ加工性やメッキ性に優れている反面、高周波数における誘電特性が悪いという欠点があった。また、基板材料としてフッ素樹脂を用いることも提案されているが、フッ素樹脂は誘電特性に優れる反面、加工性や接着性に劣り、また非常に高価であることから、特殊用途に使用が限定されている。
他に誘電率の低い樹脂としてはポリフェニレンエーテル樹脂があるが、熱可塑性樹脂のため作業性、接着性が悪く、信頼性に欠けるなどの問題点があり、ポリフェニレンエーテルをエポキシ樹脂やシアネート樹脂により変性したポリフェニレンエーテル樹脂が注目されている（特許文献１参照）。しかしながら、変性ポリフェニレンエーテル樹脂に関しては、合成時に高分子量のポリフェニレンエーテル樹脂が少なからず残留しワニスのポットライフが悪いという問題があった。また、変性するエポキシ樹脂の高周波における誘電特性が悪く、耐熱性が低いため、得られる基板材料では満足な特性が得られていない。
一方で、耐熱性の高い基板材料としてシリコーン樹脂がある（特許文献２参照）。しかしながら、誘電特性、とりわけ高周波帯域の誘電特性については何ら言及されていない。
特開２００５−２９０１２４号公報 特開２０１０−０８９４９３号公報
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、良好な耐熱性及び耐候性を有し、かつ、高周波における誘電特性が良好な基材を与えることができるシリコーン樹脂基板、該シリコーン樹脂基板を使用した金属層形成シリコーン樹脂基板、シリコーン樹脂硬化基板及び金属層形成シリコーン樹脂硬化基板を提供することを目的とする。
上記課題を解決するために、本発明によれば、石英クロスとシリコーン樹脂組成物とを含むシリコーン樹脂基板であって、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合したアリール基の含有量が、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合した全有機基に対して１０モル％以上９９モル％以下であることを特徴とするシリコーン樹脂基板を提供する。
このようなシリコーン樹脂基板であれば、良好な耐熱性及び耐候性を有し、かつ高周波における誘電特性が良好な基材となる。
また、前記シリコーン樹脂組成物が、
（Ａ）下記平均組成式（１）で示され、ケイ素原子に結合したアルケニル基を１分子中に２個以上有するオルガノポリシロキサン、
（Ｒ１ ３ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１ ２ＳｉＯ２／２）ｂ（Ｒ１ＳｉＯ３／２）ｃ（ＳｉＯ４／２）ｄ （１）
（式中、Ｒ１は独立に水酸基、炭素数１〜１０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基、及び炭素数２〜１０のアルケニル基から選ばれる基であり、ａ、ｂ、ｃ、ｄは、ａ≧０、ｂ≧０、ｃ≧０、ｄ≧０、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１を満足する数である。）
（Ｂ）下記平均組成式（２）で示され、ケイ素原子に結合した水素原子を１分子中に２個以上有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｒ２ ３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ２ ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ２ＳｉＯ３／２）ｇ（ＳｉＯ４／２）ｈ （２）
（式中、Ｒ２は独立に水素原子、または水酸基、炭素数１〜１０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基から選ばれる基であり、ｅ、ｆ、ｇ、ｈは、ｅ≧０、ｆ≧０、ｇ≧０、ｈ≧０、ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＝１を満足する数である。）
：前記（Ａ）成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モル当たり、（Ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子の量が０．１〜５．０モルとなる量、及び
（Ｃ）付加反応触媒、
を含むものであることが好ましい。
このようなシリコーン樹脂組成物と石英クロスとをシリコーン樹脂基板の材料とすることで、シリコーン樹脂基板の耐熱性及び耐候性を特に良好なものとすることができる。
また、前記シリコーン樹脂組成物が、さらに
（Ｄ）充填材：前記（Ａ）成分及び前記（Ｂ）成分の合計１００質量部に対して１質量部以上９００質量部以下、
を含むものであることが好ましい。
このようなシリコーン樹脂組成物であれば、得られるシリコーン樹脂基板の機械的強度を高めることができ、必要に応じて誘電特性を調節することもできる。
また、前記シリコーン樹脂基板は、前記シリコーン樹脂組成物が前記石英クロスに含浸されたもの、前記シリコーン樹脂組成物と前記石英クロスとが成型されたもの、又は、前記石英クロスに前記シリコーン樹脂組成物が積層されたもののいずれかであることが好ましい。
このようなシリコーン樹脂基板であれば、製造が容易であり、シリコーン樹脂基板の厚みを適宜調整することができる。
また、本発明では、前記シリコーン樹脂基板の片面又は両面上に金属層が形成されたものであることを特徴とする金属層形成シリコーン樹脂基板を提供する。
このような金属層が形成されたシリコーン樹脂基板であれば、半導体装置用基板としてより好適なものとなる。
また、本発明では、前記シリコーン樹脂基板を硬化したものであることを特徴とするシリコーン樹脂硬化基板を提供する。
本発明のシリコーン樹脂基板を硬化したシリコーン樹脂硬化基板であれば、良好な耐熱性及び耐候性を有し、かつ高周波における誘電特性が良好な基材となる。
また、本発明では、前記シリコーン樹脂硬化基板の片面又は両面上に金属層が形成されたものであることを特徴とする金属層形成シリコーン樹脂硬化基板を提供する。
このような金属層が形成されたシリコーン樹脂硬化基板であれば、半導体装置用基板としてより好適なものとなる。
以上のように、本発明のシリコーン樹脂基板であれば、高周波における誘電特性が良好なシリコーン樹脂基板となる。また、本発明のシリコーン樹脂基板は、シリコーン樹脂から構成されるため、従来のエポキシ樹脂から構成される基板に比べて、耐熱性及び耐候性にも優れたものとなる。従って、このような本発明のシリコーン樹脂基板、該シリコーン樹脂基板を使用した金属層形成シリコーン樹脂基板、シリコーン樹脂硬化基板又は金属層形成シリコーン樹脂硬化基板を基材として適用すれば、小型化、高密度化および高速化に対応した信頼性の高い半導体装置を得ることができる。
上述のように、高周波における誘電特性が良好で、かつ、耐熱性及び耐候性にも優れた、信頼性の高い基材の開発が求められていた。
本発明者らは、上記課題について鋭意検討を重ねた結果、石英クロスと、アリール基量を規定した組成物を用いたシリコーン樹脂組成物からなる基材であれば、高周波における誘電特性が良好で、かつ、耐熱性及び耐候性にも優れた、高信頼性のシリコーン樹脂基板となることを見出し、本発明を完成させた。
即ち、本発明は、石英クロスとシリコーン樹脂組成物とを含むシリコーン樹脂基板であって、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合したアリール基の含有量が、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合した全有機基に対して１０モル％以上９９モル％以下であることを特徴とするシリコーン樹脂基板である。
以下、本発明について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、本明細書中、「Ｍｅ」はメチル基、「Ｐｈ」はフェニル基、「Ｖｉ」はビニル基を示す。
（シリコーン樹脂組成物）
本発明のシリコーン樹脂基板に含まれるシリコーン樹脂組成物は、ケイ素原子に結合した全有機基に対して１０モル％以上９９モル％以下、好ましくは１５モル％以上８０モル％以下、より好ましくは１７モル％以上７５モル％以下のケイ素原子に結合したアリール基を含有するものである。また、本発明におけるシリコーン樹脂組成物は、硬化性オルガノポリシロキサンを含むものであることが好ましい。
このように、シリコーン樹脂組成物のアリール基の含有量を上記範囲に定めることで、高周波でも誘電特性が悪化しないシリコーン樹脂組成物が得られ、高周波でも使用可能な基材を得ることができる。ケイ素原子結合全有機基に対して１０モル％より少ないケイ素原子結合アリール基を含有するシリコーン樹脂組成物を含むシリコーン樹脂基板は、周波数に依存して誘電特性が悪化してしまう。ケイ素原子結合全有機基に対して９９モル％よりも多いケイ素原子結合アリール基を含有するシリコーン樹脂組成物は、その成形物や硬化物が脆すぎるため、基板としての役割を果たすことができない。
また、本発明のシリコーン樹脂組成物は、
（Ａ）下記平均組成式（１）で示され、ケイ素原子に結合したアルケニル基を１分子中に２個以上有するオルガノポリシロキサン、
（Ｒ１ ３ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１ ２ＳｉＯ２／２）ｂ（Ｒ１ＳｉＯ３／２）ｃ（ＳｉＯ４／２）ｄ （１）
（式中、Ｒ１は独立に水酸基、炭素数１〜１０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基、及び炭素数２〜１０のアルケニル基から選ばれる基であり、ａ、ｂ、ｃ、ｄは、ａ≧０、ｂ≧０、ｃ≧０、ｄ≧０、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１を満足する数である。）
（Ｂ）下記平均組成式（２）で示され、ケイ素原子に結合した水素原子を１分子中に２個以上有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｒ２ ３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ２ ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ２ＳｉＯ３／２）ｇ（ＳｉＯ４／２）ｈ （２）
（式中、Ｒ２は独立に水素原子、または水酸基、炭素数１〜１０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基から選ばれる基であり、ｅ、ｆ、ｇ、ｈは、ｅ≧０、ｆ≧０、ｇ≧０、ｈ≧０、ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＝１を満足する数である。）
：前記（Ａ）成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モル当たり、（Ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子の量が０．１〜５．０モルとなる量、及び
（Ｃ）付加反応触媒、
を含むものであることが好ましい。
このように、本発明のシリコーン樹脂基板は、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分を含有するシリコーン樹脂組成物を含むものであることが好ましい。以下、このようなシリコーン樹脂組成物の各構成成分について詳細に説明する。
−（Ａ）オルガノポリシロキサン−
本発明のシリコーン樹脂基板を構成する好適なシリコーン樹脂組成物の重要な構成成分である（Ａ）成分は、下記平均組成式（１）で示され、ケイ素原子に結合したアルケニル基を１分子中に２個以上有するオルガノポリシロキサンである。
（Ｒ１ ３ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１ ２ＳｉＯ２／２）ｂ（Ｒ１ＳｉＯ３／２）ｃ（ＳｉＯ４／２）ｄ （１）
（式中、Ｒ１は独立に水酸基、炭素数１〜１０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基、及び炭素数２〜１０のアルケニル基から選ばれる基であり、ａ、ｂ、ｃ、ｄは、ａ≧０、ｂ≧０、ｃ≧０、ｄ≧０、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１を満足する数である。）
上記平均組成式（１）のＲ１の具体例としては、水酸基、又はメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、シクロヘキシル基等のアルキル基、又はフェニル基、ベンジル基、フェネチル基等のアリール基、又はビニル基、アリル基等のアルケニル基が挙げられる。これらの中でも水酸基、メチル基、ビニル基、フェニル基が好ましい。
（Ａ）成分の具体例としては、例えば、（Ｒ１ ３ＳｉＯ１／２）単位、（Ｒ１ ２ＳｉＯ２／２）単位、及び（Ｒ１ＳｉＯ３／２）単位を有する、以下のオルガノポリシロキサンが挙げられる。
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ１（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｂ１（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ１
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ２（ＭｅＶｉＳｉＯ２／２）ｂ２（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ２
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ３（ＭｅＰｈＳｉＯ２／２）ｂ３（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ３
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ４（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｂ４（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ４
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ５（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｂ５（ＭｅＳｉＯ３／２）ｃ５
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ６（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｂ６（ＭｅＶｉＳｉＯ２／２）ｂ７（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ６
（ＭｅＶｉ２ＳｉＯ１／２）ａ７（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｂ８（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ７
（ＭｅＶｉ２ＳｉＯ１／２）ａ８（ＭｅＰｈ２ＳｉＯ１／２）ａ９（ＭｅＰｈＳｉＯ２／２）ｂ９（ＭｅＳｉＯ３／２）ｃ８
（式中、ａ１、ａ２、ａ３、ａ４、ａ５、ａ６、ａ７、ａ８、ａ９、ｂ１、ｂ２、ｂ３、ｂ４、ｂ５、ｂ６、ｂ７、ｂ８、ｂ９、ｃ１、ｃ２、ｃ３、ｃ４、ｃ５、ｃ６、ｃ７、及びｃ８は、それぞれ、０．０１≦ａ１≦０．６、０．０１≦ａ２≦０．６、０．０１≦ａ３≦０．６、０．０１≦ａ４≦０．６、０．０１≦ａ５≦０．６、０．０１≦ａ６≦０．２、０．０１≦ａ７≦０．６、０．０１≦ａ８≦０．２、０．０１≦ａ９
≦０．２、０．００５≦ｂ１≦０．５、０．００５≦ｂ２≦０．５、０．００５≦ｂ３≦０．５、０．００５≦ｂ４≦０．５、０．００５≦ｂ５≦０．５、０．２≦ｂ６≦０．７、０．０１≦ｂ７≦０．２、０．００５≦ｂ８≦０．５、０．４≦ｂ９≦０．９、０．２４≦ｃ１≦０．９、０．２４≦ｃ２≦０．９、０．２４≦ｃ３≦０．９、０．２４≦ｃ４≦０．９、０．２４≦ｃ５≦０．９、０．２≦ｃ６≦０．７、０．２４≦ｃ７≦０．９、０．０１≦ｃ８≦０．２、かつａ１＋ｂ１＋ｃ１＝１、ａ２＋ｂ２＋ｃ２＝１、ａ３＋ｂ３＋ｃ３＝１、ａ４＋ｂ４＋ｃ４＝１、ａ５＋ｂ５＋ｃ５＝１、ａ６＋ｂ６＋ｂ７＋ｃ６＝１、ａ７＋ｂ８＋ｃ７＝１、ａ８＋ａ９＋ｂ９＋ｃ８＝１を満たす数である。）
また、（Ａ）成分の具体例としては、例えば、（Ｒ１ ３ＳｉＯ１／２）単位、及び（Ｒ１ＳｉＯ３／２）単位を有する、以下のオルガノポリシロキサンが挙げられる。
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ１０（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ９
（ＭｅＶｉ２ＳｉＯ１／２）ａ１１（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ１０
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）ａ１２（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ１３（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ１１
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）ａ１４（ＭｅＰｈＶｉＳｉＯ１／２）ａ１５（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ１２
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ１６（ＭｅＳｉＯ３／２）ｃ１３
（式中、ａ１０、ａ１１、ａ１２、ａ１３、ａ１４、ａ１５、ａ１６、ｃ９、ｃ１０、ｃ１１、ｃ１２、及びｃ１３は、それぞれ、０．０５≦ａ１０≦０．５、０．０５≦ａ１１≦０．５、０．０２５≦ａ１２≦０．４７５、０．０２５≦ａ１３≦０．４７５、０．０２５≦ａ１４≦０．４７５、０．０２５≦ａ１５≦０．４７５、０．０１≦ａ１６≦０．５、０．５≦ｃ９≦０．９５、０．５≦ｃ１０≦０．９５、０．５≦ｃ１１≦０．９５、０．５≦ｃ１２≦０．９５、０．５≦ｃ１３≦０．９９、かつａ１０＋ｃ９＝１、ａ１１＋ｃ１０＝１、ａ１２＋ａ１３＋ｃ１１＝１、ａ１４＋ａ１５＋ｃ１２＝１、ａ１６＋ｃ１３＝１を満たす数である。）
また、（Ａ）成分の具体例としては、例えば、（Ｒ１ＳｉＯ３／２）単位のみを有する、以下のオルガノポリシロキサンが挙げられる。
（ＰｈＳｉＯ３／２）ｃ１４（ＶｉＳｉＯ３／２）ｃ１５
（ＭｅＳｉＯ３／２）ｃ１６（ＶｉＳｉＯ３／２）ｃ１７
（式中、ｃ１４、ｃ１５、ｃ１６、及びｃ１７は、それぞれ、０．５≦ｃ１４≦０．９５、０．０５≦ｃ１５≦０．５、０．５≦ｃ１６≦０．９８、０．０２≦ｃ１７≦０．５、かつｃ１４＋ｃ１５＝１、ｃ１６＋ｃ１７＝１を満たす数である。）
また、（Ａ）成分の具体例としては、例えば、（Ｒ１ ３ＳｉＯ１／２）単位、（Ｒ１ ２ＳｉＯ２／２）単位、及び（ＳｉＯ４／２）単位を有する、以下のオルガノポリシロキサンが挙げられる。
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ１７（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｂ１０（ＳｉＯ４／２）ｄ１
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）ａ１８（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ１９（ＭｅＰｈＳｉＯ２／２）ｂ１１（ＭｅＶｉＳｉＯ２／２）ｂ１２（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｂ１３（ＳｉＯ４／２）ｄ２
（式中、ａ１７、ａ１８、ａ１９、ｂ１０、ｂ１１、ｂ１２、ｂ１３、ｄ１、及びｄ２は、それぞれ、０．１≦ａ１７≦０．７、０．０２≦ａ１８≦０．３、０．０５≦ａ１９≦０．４、０．１≦ｂ１０≦０．２、０．０２≦ｂ１１≦０．３、０．００５≦ｂ１２≦０．１、０．１≦ｂ１３≦０．５、０．１≦ｄ１≦０．７、０．１≦ｄ２≦０．６、かつａ１７＋ｂ１０＋ｄ１＝１、ａ１８＋ａ１９＋ｂ１１＋ｂ１２＋ｂ１３＋ｄ２＝１を満たす数である。）
また、（Ａ）成分の具体例としては、例えば、（Ｒ１ ３ＳｉＯ１／２）単位及び（ＳｉＯ４／２）単位を有する、以下のオルガノポリシロキサンが挙げられる。
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ２０（ＳｉＯ４／２）ｄ３
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）ａ２１（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ２２（ＳｉＯ４／２）ｄ４
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）ａ２３（ＭｅＰｈＶｉＳｉＯ１／２）ａ２４（ＳｉＯ４／２）ｄ５
（式中、ａ２０、ａ２１、ａ２２、ａ２３、ａ２４、ｄ３、ｄ４、及びｄ５は、それぞれ、０．０１≦ａ２０≦０．５、０．１≦ａ２１≦０．５、０．０５≦ａ２２≦０．３、０．１≦ａ２３≦０．５、０．０５≦ａ２４≦０．３、０．５≦ｄ３≦０．９９、０．３≦ｄ４≦０．８５、０．３≦ｄ５≦０．８５、かつａ２０＋ｄ３＝１、ａ２１＋ａ２２＋ｄ４＝１、ａ２３＋ａ２４＋ｄ５＝１を満たす数である。）
また、（Ａ）成分の具体例としては、例えば、（Ｒ１ ３ＳｉＯ１／２）単位、及び（Ｒ１ ２ＳｉＯ２／２）単位を有する、以下のオルガノポリシロキサンが挙げられる。
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ２５（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｂ１４
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ２６（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｂ１５
（ＭｅＰｈＶｉＳｉＯ１／２）ａ２７（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｂ１６
（ＭｅＰｈＶｉＳｉＯ１／２）ａ２８（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｂ１７
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ２９（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｂ１８（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｂ１９
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）ａ３０（ＭｅＰｈＳｉＯ２／２）ｂ２０（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｂ２１
（式中、ａ２５、ａ２６、ａ２７、ａ２８、ａ２９、ａ３０、ｂ１４、ｂ１５、ｂ１６、ｂ１７、ｂ１８、ｂ１９、ｂ２０、及びｂ２１は、それぞれ、０．０１≦ａ２５≦０．６、０．０１≦ａ２６≦０．６、０．００１≦ａ２７≦０．６、０．０１≦ａ２８≦０．６、０．０１≦ａ２９≦０．３、０．０５≦ａ３０≦０．４、０．４≦ｂ１４≦０．９９、０．４≦ｂ１５≦０．９９、０．４≦ｂ１６≦０．９９９、０．４≦ｂ１７≦０．９９、０．３≦ｂ１８≦０．８９、０．１≦ｂ１９≦０．５、０．１≦ｂ２０≦０．７、０．１≦ｂ２１≦０．７、かつａ２５＋ｂ１４＝１、ａ２６＋ｂ１５＝１、ａ２７＋ｂ１６＝１、ａ２８＋ｂ１７＝１、ａ２９＋ｂ１８＋ｂ１９＝１、ａ３０＋ｂ２０＋ｂ２１＝１を満たす数である。）
なお、例えば上記の（ＰｈＳｉＯ３／２）単位や（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）単位、（ＭｅＰｈＳｉＯ２／２）単位、（ＭｅＰｈＶｉＳｉＯ１／２）単位の含有率を調節することで、シリコーン樹脂組成物に含まれる硬化性オルガノポリシロキサンにおけるケイ素原子結合アリール基の割合を所望の範囲に調節することができる。
（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンは、上記の具体例に限定されるものではない。また、（Ａ）成分としては、上記のようなオルガノポリシロキサンを１種単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
また、（Ａ）成分としては、（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）単位及び／又は（ＭｅＰｈＳｉＯ２／２）単位を含有したオルガノポリシロキサンを少なくとも１種類用いることが好ましい。上記単位を含有したオルガノポリシロキサンを用いることで、シリコーン樹脂組成物の高周波での誘電特性をより良好にすることができる。
（Ａ）成分のポリスチレン換算での重量平均分子量は、１，０００〜１，０００，０００の範囲内であることが好ましい。
（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンは、各単位の原料となる化合物を、生成ポリマー中で各シロキサン単位が所要のモル比となるように組み合わせ、例えば酸の存在下で共加水分解縮合を行うことによって合成することができる。
各シロキサン単位の原料としては、各シロキサン単位に相当するクロロシラン類、これらそれぞれのクロロシラン類に対応するメトキシシラン類等のアルコキシシラン類などを例示することができる。
−（Ｂ）オルガノハイドロジェンポリシロキサン−
本発明のシリコーン樹脂基板を構成する好適なシリコーン樹脂組成物の重要な構成成分である（Ｂ）成分は、下記平均組成式（２）で示され、ケイ素原子に結合した水素原子を１分子中に２個以上有するオルガノハイドロジェンポリシロキサンであり、上述の（Ａ）成分の架橋剤として作用する成分である。
（Ｒ２ ３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ２ ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ２ＳｉＯ３／２）ｇ（ＳｉＯ４／２）ｈ （２）
（式中、Ｒ２は独立に水素原子、または水酸基、炭素数１〜１０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基から選ばれる基であり、ｅ、ｆ、ｇ、ｈは、ｅ≧０、ｆ≧０、ｇ≧０、ｈ≧０、ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＝１を満足する数である。）
上記平均組成式（２）のＲ２の具体例としては、水素原子、水酸基、又はメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、シクロヘキシル基等のアルキル基、又はフェニル基、ベンジル基、フェネチル基等のアリール基が挙げられる。これらの中でも水酸基、メチル基、フェニル基が好ましい。
（Ｂ）成分の具体例としては、例えば、以下のオルガノハイドロジェンポリシロキサンが挙げられる。
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）ｅ１（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｆ１（ＰｈＳｉＯ３／２）ｇ１
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）ｅ２（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｆ２（ＭｅＨＳｉＯ２／２）ｆ３（ＰｈＳｉＯ３／２）ｇ２
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）ｅ３（ＰｈＳｉＯ３／２）ｇ３
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）ｅ４（ＭｅＳｉＯ３／２）ｇ４
（ＭｅＨＳｉＯ２／２）ｆ４（ＰｈＳｉＯ３／２）ｇ５
（ＭｅＨＳｉＯ２／２）ｆ５（ＭｅＳｉＯ３／２）ｇ６
（ＭｅＨＳｉＯ２／２）ｆ６（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｆ７（ＰｈＳｉＯ３／２）ｇ７
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）ｅ５（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｆ８
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）ｅ６（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｆ９
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）ｅ７（ＭｅＨＳｉＯ２／２）ｆ１０
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）ｅ８（ＭｅＨＳｉＯ２／２）ｆ１１（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）ｆ１２
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）ｅ９（ＭｅＨＳｉＯ２／２）ｆ１３（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）ｆ１４
（式中、ｅ１、ｅ２、ｅ３、ｅ４、ｅ５、ｅ６、ｅ７、ｅ８、ｅ９、ｆ１、ｆ２、ｆ３、ｆ４、ｆ５、ｆ６、ｆ７、ｆ８、ｆ９、ｆ１０、ｆ１１、ｆ１２、ｆ１３、ｆ１４、ｇ１、ｇ２、ｇ３、ｇ４、ｇ５、ｇ６、及びｇ７は、それぞれ、０．０１≦ｅ１≦０．５、０．０１≦ｅ２≦０．５、０．３≦ｅ３≦０．９、０．０１≦ｅ４≦０．９、０．３≦ｅ５≦０．９、０．０５≦ｅ６≦０．７、０．１≦ｅ７≦０．７、０．０１≦ｅ８≦０．２、０．０１≦ｅ９≦０．３、０．０９≦ｆ１≦０．７５、０．０４５≦ｆ２≦０．７、０．０４５≦ｆ３≦０．７、０．０５≦ｆ４≦０．５、０．０５≦ｆ５≦０．５、０．０１≦ｆ６≦０．２、０．２≦ｆ７≦０．８、０．１≦ｆ８≦０．７、０．３≦ｆ９≦０．９５、０．３≦ｆ１０≦０．９、０．３≦ｆ１１≦０．９、０．０５≦ｆ１２≦０．５、０．１≦ｆ１３≦０．６、０．３≦ｆ１４≦０．８、０．２４≦ｇ１≦０．９、０．２４≦ｇ２≦０．９、０．１≦ｇ３≦０．７、０．１≦ｇ４≦０．９９、０．５≦ｇ５≦０．９５、０．５≦ｇ６≦０．９５、０．１≦ｇ７≦０．７、かつｅ１＋ｆ１＋ｇ１＝１、ｅ２＋ｆ２＋ｆ３＋ｇ２＝１、ｅ３＋ｇ３＝１、ｅ４＋ｇ４＝１、ｆ４＋ｇ５＝１、ｆ５＋ｇ６＝１、ｆ６＋ｆ７＋ｇ７＝１、ｅ５＋ｆ８＝１、ｅ６＋ｆ９＝１、ｅ７＋ｆ１０＝１、ｅ８＋ｆ１１＋ｆ１２＝１、ｅ９＋ｆ１３＋ｆ１４＝１を満たす数である。）
なお、例えば上記の（ＰｈＳｉＯ３／２）単位や（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）単位の含有率を調節することで、シリコーン樹脂組成物に含まれる硬化性オルガノポリシロキサンにおけるケイ素原子結合アリール基の割合を所望の範囲に調節することができる。
（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、上記の具体例に限定されるものではない。また、（Ｂ）成分としては、上記のようなオルガノハイドロジェンポリシロキサンを１種単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
（Ｂ）成分の配合量は、上記（Ａ）成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モル当たり、（Ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子（ＳｉＨ基）の量が０．１〜５．０モルとなる量であり、好ましくは０．１〜４．０モルとなる量、より好ましくは０．５〜３．０モルとなる量、特に好ましくは０．８〜２．０モルとなる量である。０．１モル以上であれば硬化反応を十分に進行させることができるため、容易に硬化物を得ることができ、５．０モル以下であれば未反応のＳｉＨ基が硬化物に多量に残存する恐れがないため、硬化物の特性が経時的に変化することを防止できる。
（Ｂ）成分のポリスチレン換算での重量平均分子量は、１，０００〜１，０００，０００の範囲内であることが好ましい。
（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、各単位の原料となる化合物を、生成ポリマー中で各シロキサン単位が所要のモル比となるように組み合わせ、例えば酸の存在下で共加水分解縮合を行うことによって合成することができる。
各シロキサン単位の原料としては、各シロキサン単位に相当するクロロシラン類、これらそれぞれのクロロシラン類に対応するメトキシシラン類等のアルコキシシラン類などを例示することができる。
−（Ｃ）付加反応触媒−
（Ｃ）成分は、（Ａ）成分のケイ素原子に結合したアルケニル基と（Ｂ）成分のケイ素原子に結合した水素原子（ＳｉＨ基）との付加反応による架橋の触媒となる成分である。
（Ｃ）成分としては、付加反応を促進する触媒であれば、従来公知のいずれのものも使用することができる。（Ｃ）成分として、具体的には、コスト等の観点から、白金、白金黒、塩化白金酸等の白金系のもの、例えば、Ｈ２ＰｔＣｌ６・ｋＨ２Ｏ、Ｋ２ＰｔＣｌ６、ＫＨＰｔＣｌ６・ｋＨ２Ｏ、Ｋ２ＰｔＣｌ４、Ｋ２ＰｔＣｌ４・ｋＨ２Ｏ、ＰｔＯ２・ｋＨ２Ｏ、ＰｔＣｌ４・ｋＨ２Ｏ、ＰｔＣｌ２、Ｈ２ＰｔＣｌ４・ｋＨ２Ｏ（ここで、ｋは、正の整数）等や、これらと、オレフィン等の炭化水素、アルコール、又はビニル基含有オルガノポリシロキサンとの錯体等、更にパラジウム系触媒、ロジウム系触媒などの白金族金属系触媒が挙げられる。なお、（Ｃ）成分としては、上記のような触媒を１種単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
（Ｃ）成分の配合量は、硬化のための有効量でよく、通常、上記（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量に対して白金族金属として質量換算で０．１〜５００ｐｐｍ、特に好ましくは０．５〜１００ｐｐｍの範囲である。
−（Ｄ）充填材−
（Ｄ）成分は、充填材であり、シリコーン樹脂基板の機械的強度の向上や、必要に応じて誘電特性を調節することを目的としてシリコーン樹脂組成物に添加することができる成分である。
（Ｄ）成分の配合量は、上記（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上９００質量部以下であり、より好ましくは１０質量部以上７００質量部以下、更に好ましくは５０質量部以上６００質量部以下である。
（Ｄ）成分としては、従来公知のいずれの充填材も使用することができ、特に限定されない。（Ｄ）成分の好適なものとしては、沈降シリカ、ヒュームドシリカ、溶融シリカ、溶融球状シリカ、結晶性シリカ等のシリカ類や、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、ボロンナイトライド、二酸化チタン、アルミナ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、三酸化アンチモン、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、酸化第二鉄、カーボンブラック、ポリテトラフルオロエチレン等が挙げられる。これらの中でも、溶融シリカ、溶融球状シリカ、ボロンナイトライド、ポリテトラフルオロエチレンが特に好ましい。なお、（Ｄ）成分としては、上記のような無機質充填材を１種単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
（Ｄ）成分の平均粒径は、特に限定されないが、好ましくは０．００１〜５０μｍであり、得られるシリコーン樹脂組成物の成形性及び流動性の観点から、より好ましくは０．０１〜３０μｍ、更に好ましくは０．０５〜１０μｍである。なお、平均粒径は、レーザー光回折法による粒度分布測定における質量平均値Ｄ５０（又はメジアン径）として求めることができる。また、（Ｄ）成分の形状は、特に限定されない。
（Ｄ）成分の充填材は、樹脂と充填材との結合強度を強くするため、シランカップリング剤、チタネートカップリング剤などのカップリング剤で予め表面処理したものであってもよい。このとき使用されるカップリング剤としては、例えば、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等のエポキシ官能性アルコキシシラン；Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等のアミノ官能性アルコキシシラン；γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のメルカプト官能性アルコキシシランなどが好ましい。なお、表面処理に用いるカップリング剤の配合量及び表面処理方法については、特に限定されない。
また、（Ｄ）成分の充填材は、該充填材を有機溶剤に分散させたスラリーの状態でシリコーン樹脂組成物に添加してもよい。
−その他の成分−
シリコーン樹脂組成物には、上述した（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）成分以外にも、必要に応じて、各種の添加剤を配合することができる。なお、添加剤としては、公知のものを使用することができる。
−接着助剤−
シリコーン樹脂組成物には、必要に応じて、接着性を付与するために、接着助剤（接着性付与剤）を添加することができる。接着助剤としては、例えば、１分子中にケイ素原子に結合した水素原子（ＳｉＨ基）、ケイ素原子に結合したアルケニル基（例えばＳｉ−ＣＨ＝ＣＨ２基）、アルコキシシリル基（例えばトリメトキシシリル基）、及びエポキシ基（例えばグリシドキシプロピル基、３，４−エポキシシクロヘキシルエチル基）から選ばれる官能性基を少なくとも２種、好ましくは２種又は３種含有する直鎖状又は環状のケイ素原子数４〜５０個、好ましくは４〜２０個程度のオルガノシロキサンオリゴマーや、下記式（３）で示されるオルガノオキシシリル変性イソシアヌレート化合物、及びその加水分解縮合物（オルガノシロキサン変性イソシアヌレート化合物）等が挙げられる。なお、接着助剤は、１種単独でも２種以上を組み合わせても使用することができる。
Figure 2018030977
 （式中、Ｒ３は下記式（４）で示される有機基、又は脂肪族不飽和結合を含有する一価炭化水素基であるが、Ｒ３のうち１つ以上は式（４）で示される有機基である。）
Figure 2018030977
 （式中、Ｒ４は水素原子又は炭素数１〜６の一価炭化水素基であり、ｖは１〜６、好ましくは１〜４の整数である。）
上記式（３）におけるＲ３の脂肪族不飽和結合を含有する一価炭化水素基としては、例えば、ビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、イソブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基等の炭素数２〜８、好ましくは炭素数２〜６のアルケニル基、シクロヘキセニル基等の炭素数６〜８のシクロアルケニル基などが挙げられる。
上記式（４）におけるＲ４の一価炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基等のアルキル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル基、上記Ｒ３について例示したアルケニル基及びシクロアルケニル基、更にフェニル基等のアリール基などの炭素数１〜８、好ましくは１〜６の一価炭化水素基が挙げられ、これらの中でも、アルキル基が好ましい。
更に、接着助剤としては、１，５−ビス（グリシドキシプロピル）−１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン、１−グリシドキシプロピル−５−トリメトキシシリルエチル−１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン、及び下記式で示される化合物等を例示できる。
Figure 2018030977
 （式中、ｈ１及びｈ２はそれぞれ０〜５０の範囲の整数であって、かつｈ１＋ｈ２が２〜５０、好ましくは４〜２０を満足するものである。）
Figure 2018030977
Figure 2018030977
上記の接着助剤のうち、得られるシリコーン樹脂組成物の硬化物に特に良好な接着性をもたらす化合物は、１分子中にケイ素原子に結合したアルコキシ基と、アルケニル基又はケイ素原子に結合した水素原子（ＳｉＨ基）とを有する有機ケイ素化合物である。
接着助剤の配合量は、上記（Ａ）成分１００質量部に対して、通常、１０質量部以下（即ち、０〜１０質量部）、好ましくは０．１〜８質量部、より好ましくは０．２〜５質量部程度である。１０質量部以下であれば、シリコーン樹脂組成物の硬化物の硬度に悪影響を及ぼしたり、表面タック性を高めたりする恐れがない。
−硬化抑制剤−
シリコーン樹脂組成物には、必要に応じて、硬化抑制剤を添加することができる。硬化抑制剤としては、例えば、１，３，５，７−テトラメチル−１，３，５，７−テトラビニルシクロテトラシロキサンのようなビニル基高含有オルガノポリシロキサン、トリアリルイソシアヌレート、アルキルマレエート、アセチレンアルコール類、及びそのシラン変性物又はシロキサン変性物、ハイドロパーオキサイド、テトラメチルエチレンジアミン、及びベンゾトリアゾール等が挙げられる。なお、硬化抑制剤は、１種単独でも２種以上を組み合わせても使用することができる。
硬化抑制剤の配合量は、上記（Ａ）成分１００質量部に対して、通常、０．００１〜１．０質量部、好ましくは０．００５〜０．５質量部である。
−シリコーン樹脂組成物の調製方法−
本発明におけるシリコーン樹脂組成物は、所要の成分を均一に混合することによって調製することができる。上記（Ａ）〜（Ｃ）成分を含むシリコーン樹脂組成物を調製する場合、通常は、硬化が進行しないように２液に分けて保存され、使用時に２液を混合して硬化を行う。また、前述したアセチレンアルコール等の硬化抑制剤を少量添加して１液として用いることもできる。シリコーン樹脂組成物は、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分を均一に混合してベース組成物を得て、必要に応じて（Ｄ）成分などを添加することができる。また、このベース組成物に必要に応じて溶剤を加えて、溶液又は分散液として調製してもよい。
このとき使用される溶剤は、シリコーン樹脂組成物を溶解・分散させることができるものであれば、特に限定されない。このような溶剤の具体例としては、トルエン、キシレン、ヘキサン、ヘプタン等の炭化水素系非極性溶剤；エーテル類等が挙げられ、これらの中でも、トルエン及びキシレンが好ましい。
溶剤の添加量は、シリコーン樹脂組成物を溶解・分散でき、得られた溶液又は分散液をガラスクロスに含浸させることができる量であれば、特に限定されず、シリコーン樹脂組成物１００質量部に対して、好ましくは１０〜２００質量部、より好ましくは２０〜１００質量部である。
（石英クロス）
本発明のシリコーン樹脂基板に含まれる、シリコーン樹脂組成物を含浸等させる石英クロスとしては、特に限定されず、公知のものを使用することができる。石英クロスはシート状であって、その厚さは、本発明のシリコーン樹脂基板の用途等に応じて適宜選択すればよく、特に限定されないが、好ましくは１０〜２，０００μｍ、より好ましくは２０〜１，０００μｍ、特に好ましくは５０〜３００μｍである。石英クロスを使用することで、高周波における誘電特性が良好なシリコーン樹脂基板を得ることができる。
（シリコーン樹脂基板）
本発明のシリコーン樹脂基板は、上述したように、石英クロスとシリコーン樹脂組成物とを含むシリコーン樹脂基板であって、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合したアリール基の含有量が、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合した全有機基に対して１０モル％以上９９モル％以下であることを特徴とするシリコーン樹脂基板である。
このような本発明のシリコーン樹脂基板の形態としては、特に限定されないが、前記シリコーン樹脂組成物が前記石英クロスに含浸されたもの、前記シリコーン樹脂組成物と前記石英クロスとが成型されたもの、又は、前記石英クロスに前記シリコーン樹脂組成物が積層されたもののいずれかが挙げられる。このようなシリコーン樹脂基板であれば、製造が容易であり、シリコーン樹脂基板の厚みを適宜調整することができる。
また、本発明では、本発明のシリコーン樹脂基板を硬化したものであるシリコーン樹脂硬化基板を提供する。このようなシリコーン樹脂硬化基板は、良好な耐熱性及び耐候性を有し、かつ高周波における誘電特性が良好な基材となる。
このような本発明のシリコーン樹脂基板や本発明のシリコーン樹脂硬化基板（以下、まとめてシリコーン樹脂（硬化）基板ともいう）は、周波数１ＧＨｚでの誘電正接ｔａｎδ１と周波数１０ＧＨｚでの誘電正接ｔａｎδ２が下記数式１を満たすことが好ましい。
｜ｔａｎδ１−ｔａｎδ２｜≦Ｘ （数式１）
（式中Ｘは、０以上０．０１以下、好ましくは０以上０．００８以下、より好ましくは０以上０．００６以下である。）
上記数式を満たすことで、得られるシリコーン樹脂（硬化）基板は、誘電特性の周波数依存性が小さく、高周波における誘電特性が良好なものとなる。
また、本発明のシリコーン樹脂（硬化）基板は、周波数１ＧＨｚでの誘電率が、好ましくは４．０以下、より好ましくは３．７以下、さらに好ましくは３．５以下である。このようなシリコーン樹脂（硬化）基板であれば、誘電特性が良好な基材として適用することができる。
−シリコーン樹脂基板の製造方法−
本発明のシリコーン樹脂基板の製造方法は、石英クロスに上述の調製したシリコーン樹脂組成物を含浸もしくは成型させ、（シート状の）シリコーン樹脂組成物と石英クロスとの１枚の複合体とすることで、又は、該複合体を複数枚積層することで製造することができる。その後は、加圧下で加熱硬化させる方法が好ましい。もしくは予めシート状に成形した上述の調製したシリコーン樹脂組成物を石英クロスに貼り合わせて（積層させて）シリコーン樹脂基板とし、その後、硬化させても良いが、上記の具体例に限定されるものではない。上述のように、石英クロスを用いてシート化することで、シリコーン樹脂基板の製造が簡便になる。
加圧下での加熱硬化（加熱加圧成形による硬化）は、例えば、熱プレス機、真空プレス機等を用いて、好ましくは１〜１００ＭＰａ、より好ましくは５〜５０ＭＰａの圧力下、好ましくは５０〜２００℃、より好ましくは７０〜１８０℃の温度で行うことができる。硬化時間は、好ましくは１〜２００分間、より好ましくは２〜１２０分間である。また、必要に応じて、ポストキュアを行ってもよい。
石英クロス表面を被覆するシリコーン樹脂組成物の硬化物の厚さは、本発明のシリコーン樹脂（硬化）基板の用途等に応じて適宜選択すればよく、特に限定されないが、好ましくは２０〜２，０００μｍ、より好ましくは５０〜１，０００μｍである。
また、上述のように溶剤を添加した場合には、石英クロスにシリコーン樹脂組成物を含浸または成形させた後、加圧下で加熱硬化させる前に、石英クロスから溶剤を蒸発させて除去することが好ましい。溶剤の除去は、例えば、溶剤を含むシリコーン樹脂組成物を含浸または成形させた石英クロスを、好ましくは５０〜１５０℃、より好ましくは６０〜１００℃で放置することにより行うことができる。また、適宜、オーブン、ドライヤー等の加熱装置を用いてもよい。
また、本発明では、本発明のシリコーン樹脂基板の片面又は両面上に金属層が形成されたものであることを特徴とする金属層形成シリコーン樹脂基板、及び本発明のシリコーン樹脂硬化基板の片面又は両面上に金属層が形成されたものであることを特徴とする金属層形成シリコーン樹脂硬化基板を提供する。このような金属層を有するものであれば、半導体装置や実装基板としてより好適なものとなる。
シリコーン樹脂（硬化）基板の片面又は両面に形成される金属層は、特に限定されないが、例えば、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｃｏ、あるいはこれらの金属のうち２種類以上からなる合金、例えばＮｉ−Ｃｕ合金、Ｆｅ−Ｎｉ合金、Ｆｅ−Ｃｏ合金などから選ばれる金属を含む層とすることが好ましい。
金属層を形成する方法としては、例えば、硬化後のシリコーン樹脂基板に対して、サブトラクティブ法、無電解メッキ法、電解メッキ法、真空蒸着やスパッタリング法などの物理的蒸着法を施す方法や、金属フィラーを含有する塗料組成物を塗布する方法、この塗料組成物にシリコーン樹脂基板を浸漬する方法、あるいはシリコーン樹脂組成物（シリコーン樹脂基板）を硬化させる前に、シート状のシリコーン樹脂組成物の片面又は両面に金属箔又は金属板を配置し、シリコーン樹脂組成物と金属箔又は金属板を一緒に加熱加圧成形する方法などが採用できるが、これらに制限されない。このような方法であれば、片面又は両面に金属層が形成された金属層形成シリコーン樹脂（硬化）基板を容易に製造することができる。
また、得られた金属層が形成されたシリコーン樹脂（硬化）基板の最外層には、必要に応じて、パターニング及び金属メッキを施してもよい。金属メッキを行う場合には、常法に従えばよく、特に限定されるものではない。この金属メッキで形成する金属膜層としては、Ｎｉ、Ｐｄ、Ａｕ、Ａｇ、Ｓｎあるいはこれらの金属のうち２種類以上からなる合金、例えばＮｉ−Ａｕ合金、Ｎｉ−Ａｇ合金、Ｎｉ−Ｐｄ−Ａｕ合金などから選ばれる金属を含む層が好ましい。また、無電解メッキの後に電解メッキによる増膜形成を施してもよい。
本発明のシリコーン樹脂（硬化）基板には、必要に応じて他の成分からなる層を形成してもよい。
特に、本発明では、シリコーン樹脂（硬化）基板と金属層との間、シート状のシリコーン樹脂組成物と石英クロスの複合体同士の間、もしくはその両方に接着性樹脂組成物からなる接着層を形成してもよく、この接着性樹脂組成物としては、熱硬化性樹脂を用いることが好ましい。このような接着層が形成されたシリコーン樹脂（硬化）基板を用いれば、接着層として熱硬化性樹脂を用いるため、耐熱性、耐変色性に優れた基材が得られる。
接着層として用いる熱硬化性樹脂としては、公知の熱硬化性樹脂であり、接着性を有するものであればいずれのものであってもよく、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等が挙げられ、特にシリコーン樹脂、エポキシ樹脂が好ましい。
また本発明では、シリコーン樹脂（硬化）基板と接着層との接着性をさらに向上させるために、シリコーン樹脂（硬化）基板、接着層のいずれか一方もしくは両方に、接着改良処理が施されてもよい。接着改良処理としては、常圧プラズマ処理、コロナ放電処理、低温プラズマ処理などの放電処理や、アルカリによる表面膨潤処理、過マンガン酸によるデスミア処理、シランカップリング剤によるプライマー処理を挙げることができる。
以上のように、本発明のシリコーン樹脂基板であれば、高周波における誘電特性が良好な基材を与えることができるものとなる。また、本発明のシリコーン樹脂基板は、シリコーン樹脂から構成されるため、従来のエポキシ樹脂から構成される基板に比べて、耐熱性及び耐候性に優れたものとなる。従って、このような本発明のシリコーン樹脂基板や、該シリコーン樹脂基板を使用した金属層形成シリコーン樹脂基板、シリコーン樹脂硬化基板又は金属層形成シリコーン樹脂硬化基板を電子部品に用いられる基板材料に適用すれば、小型化、高密度化および高速化に対応可能な、信頼性の高い半導体装置を得ることができる。
以下、実施例、及び比較例を用いて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
以下の実施例、比較例では、下記のオルガノポリシロキサンを用いた。
オルガノポリシロキサン（Ａ−ａ）：
（ＰｈＳｉＯ３／２）単位 ７３．５モル％
（ＭｅＶｉＳｉＯ２／２）単位 １．０モル％
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）単位 ２５．５モル％
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｂ）：
（ＰｈＳｉＯ３／２）単位 ４．７モル％
（ＰｈＭｅＳｉＯ２／２）単位 ８８．４モル％
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）単位 ２．２モル％
（ＭｅＰｈ２ｉＯ１／２）単位 ４．７モル％
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｃ）：
（ＰｈＳｉＯ３／２）単位 ７０．０モル％
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）単位 ３０．０モル％
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｄ）：
（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）単位 ６８．０モル％
（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）単位 ３０．０モル％
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）単位 ２．０モル％
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｅ）：
（ＳｉＯ４／２）単位 ２９．７モル％
（ＭｅＰｈＶｉＳｉＯ１／２）単位 １３．１モル％
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）単位 ５７．２モル％
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｆ）：
（ＳｉＯ４／２）単位 ３５．３モル％
（ＭｅＰｈＳｉＯ２／２）単位 ８．１モル％
（ＭｅＶｉＳｉＯ２／２）単位 １．８モル％
（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）単位 ２６．５モル％
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）単位 １７．７モル％
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）単位 １０．６モル％
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｇ）：
（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）単位 ９２．６モル％
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）単位 ７．４モル％
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｈ）：
（ＳｉＯ４／２）単位 ９４．４モル％
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）単位 ５．６モル％
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｉ）：
（Ｍｅ２ＳｉＯ２／２）単位 ９９．５モル％
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）単位 ０．５モル％
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｊ）：
（ＭｅＳｉＯ３／２）単位 ９８．０モル％
（Ｍｅ２ＶｉＳｉＯ１／２）単位 ２．０モル％
以下の実施例、比較例では、下記のオルガノハイドロジェンポリシロキサンを用いた。
オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ａ）：
（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）単位 ３３．３モル％
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）単位 ６６．７モル％
オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｂ）：
（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）単位 ５０．０モル％
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）単位 ５０．０モル％
オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｃ）：
（ＰｈＳｉＯ３／２）単位 ３３．３モル％
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）単位 ６６．７モル％
オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｄ）：
（Ｐｈ２ＳｉＯ２／２）単位 ２９．８モル％
（ＭｅＨＳｉＯ２／２）単位 ６６．７モル％
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）単位 ３．５モル％
オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｅ）：
（ＭｅＨＳｉＯ２／２）単位 ９５．７モル％
（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）単位 ４．３モル％
オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｆ）：
（ＭｅＳｉＯ３／２）単位 ９８．０モル％
（Ｍｅ２ＨＳｉＯ１／２）単位 ２．０モル％
オルガノラダーポリシロキサン（Ｃ）
（ＰｈＳｉＯ３／２）単位 ９９．９モル％
（Ｐｈ（ＯＨ）ＳｉＯ２／２）単位 ０．１モル％
（実施例１）
オルガノポリシロキサン（Ａ−ａ）：１１４．５ｇと、オルガノポリシロキサン（Ａ−ｂ）：４５．８ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ａ）：３９．７ｇとをよく撹拌して硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）を得た。なお、硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）において、ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は４０モル％であった。この硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）に、反応抑制剤としてアセチレンアルコール系のエチニルメチルデシルカルビノール：０．０８ｇ、塩化白金酸の１質量％オクチルアルコール溶液：０．０４ｇを加え、よく撹拌してシリコーン樹脂組成物（Ｘ１）を調製した。
シリコーン樹脂組成物に石英クロス（信越石英製、厚さ：１００μｍ）を含浸させてシリコーン樹脂基板とし、熱プレス機にて１６０℃で２０分間、その後２００℃で７０分間加圧成型してシリコーン樹脂硬化基板（Ｆ１）を得た。
（実施例２）
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｃ）：８２．５ｇと、オルガノポリシロキサン（Ａ−ｄ）：７３．４ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｂ）：３５．９ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｃ）：８．２ｇとをよく撹拌して硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ２）を得た。なお、硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ２）において、ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は３５モル％であった。硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）の代わりに硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ２）を用いる以外は、上記の実施例１と同様にして、シリコーン樹脂組成物（Ｘ２）を調製し、これを用いてシリコーン樹脂硬化基板（Ｆ２）を得た。
（実施例３）
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｄ）：１２６．０ｇと、オルガノポリシロキサン（Ａ−ｅ）：５３．０ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｄ）：２１．０ｇとをよく撹拌して硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ３）を得た。なお、硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ３）において、ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は２３モル％であった。硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）の代わりに硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ３）を用いる以外は、上記の実施例１と同様にして、シリコーン樹脂組成物（Ｘ３）を調製し、これを用いてシリコーン樹脂硬化基板（Ｆ３）を得た。
（実施例４）
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｆ）：１０８．７ｇと、オルガノポリシロキサン（Ａ−ｇ）：６８．８ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｂ）：２２．５ｇとをよく撹拌して硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ４）を得た。なお、硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ４）において、ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は４０モル％であった。この硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ４）に、反応抑制剤としてアセチレンアルコール系のエチニルメチルデシルカルビノール：０．０８ｇ、塩化白金酸の１質量％オクチルアルコール溶液：０．０４ｇを加え、よく撹拌してベース組成物を得た。このベース組成物に、溶剤としてトルエン２９０ｇを加え、更にシリカ（商品名：アドマファインＳＯ−Ｅ５、平均粒子径：約１．５μｍ、（株）アドマテックス製）を３９５ｇ加えて、シンキーミキサーで撹拌し、シリコーン樹脂組成物（Ｘ４）のトルエン分散液を調製した。シリコーン樹脂組成物（Ｘ１）の代わりにシリコーン樹脂組成物（Ｘ４）を用いる以外は、上記の実施例１と同様にして、シリコーン樹脂硬化基板（Ｆ４）を得た。
（実施例５）
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｈ）：１７４．０ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ａ）：２６．０ｇとをよく撹拌して硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ５）を得た。なお、硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ５）において、ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は１１モル％であった。硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）の代わりに硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ５）を用いる以外は、上記の実施例１と同様にして、シリコーン樹脂組成物（Ｘ５）を調製し、これを用いてシリコーン樹脂硬化基板（Ｆ５）を得た。
（実施例６）
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｇ）：１８１．３ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｂ）：１８．７ｇとをよく撹拌して硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ６）を得た。なお、硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ６）において、ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は８１モル％であった。硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）の代わりに硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ６）を用いる以外は、上記の実施例１と同様にして、シリコーン樹脂組成物（Ｘ６）を調製し、これを用いてシリコーン樹脂硬化基板（Ｆ６）を得た。
（比較例１）
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｈ）：９５．２ｇと、オルガノポリシロキサン（Ａ−ｉ）：９５．２ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｅ）：９．６ｇとをよく撹拌して硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ７）を得た。なお、硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ７）において、ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は０モル％であった。硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）の代わりに硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ７）を用いる以外は、上記の実施例１と同様にして、シリコーン樹脂組成物（Ｘ７）を調製し、これを用いてシリコーン樹脂硬化基板（Ｆ７）を得た。
（比較例２）
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｊ）：９５ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｆ）：１０５ｇとをよく撹拌して硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ８）を得た。なお、硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ８）において、ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は０モル％であった。硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）の代わりに硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ８）を用いる以外は、上記の実施例１と同様にして、シリコーン樹脂組成物（Ｘ８）を調製し、これを用いてシリコーン樹脂硬化基板（Ｆ８）を得た。
（比較例３）
オルガノポリシロキサン（Ａ−ｈ）：９９．３ｇと、オルガノポリシロキサン（Ａ−ｉ）：５９．９ｇと、オルガノポリシロキサン（Ａ−ａ）：３０．０ｇと、オルガノハイドロジェンポリシロキサン（Ｂ−ｅ）：１０．８ｇとをよく撹拌して硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ９）を得た。なお、硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ９）において、ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は７モル％であった。硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１）の代わりに硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ９）を用いる以外は、上記の実施例１と同様にして、シリコーン樹脂組成物（Ｘ９）を調製し、これを用いてシリコーン樹脂硬化基板（Ｆ９）を得た。
（比較例４）
オルガノラダーポリシロキサン（Ｃ）：２００．０ｇと、アルミニウムトリスアセチルアセテート０．２ｇとをよく撹拌した硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１０）を用いて、シリコーン樹脂基板を得ようとしたが、組成物を調製後、シリコーン樹脂基板（Ｆ１０）を作製しようとした際に、硬化物が脆弱すぎて形状保持することができなかった。ケイ素原子に結合した全有機基に対するアリール基の量は９９．９モル％であった。
１．耐熱変色性の評価
上記のようにして実施例で調製したシリコーン樹脂組成物（Ｘ１〜Ｘ６）の耐熱性を確認するために、シリコーン樹脂組成物（Ｘ１〜Ｘ６）をガラス板上に１ｍｍの厚みになるように塗布し、１５０℃で４時間加熱硬化した。得られたガラス板上のシリコーン樹脂硬化物表面の青色ＬＥＤの平均波長（４５０ｎｍ）における熱処理前の光透過率を分光光度計Ｕ−４１００（日立社製）にて測定した。次いで、シリコーン樹脂硬化物が形成されたガラス板を、２００℃で１００時間加熱処理した後、熱処理前と同様にして、熱処理後の光透過率を測定した。結果を表１に示す。
Figure 2018030977
表１に示されるように、シリコーン樹脂組成物（Ｘ１〜Ｘ６）は、いずれも耐熱性に優れるものであった。
上記のようにして実施例・比較例で得られたシリコーン樹脂硬化基板に対し、以下の測定（誘電正接の測定及び誘電率の測定）を行った。
２．誘電正接の測定
ネットワークアナライザ（キーサイト社製 Ｅ５０６３−２Ｄ５）とストリップライン（キーコム株式会社製）を接続し、シリコーン樹脂硬化基板の周波数１．０ＧＨｚにおける誘電正接ｔａｎδ１と、１０ＧＨｚにおける誘電正接ｔａｎδ２を測定し、数式｜ｔａｎδ１−ｔａｎδ２｜の値を計算した。結果を以下表２及び表３に示す
３．誘電率の測定
ネットワークアナライザ（キーサイト社製 Ｅ５０６３−２Ｄ５）とストリップライン（キーコム株式会社製）を接続し、シリコーン樹脂硬化基板の周波数１．０ＧＨｚにおける誘電率を測定した。結果を以下表２及び表３に示す
Figure 2018030977
Figure 2018030977
表２に示されるように、ケイ素原子結合全有機基に対して１０モル％以上９９モル％以下のアリール基を含有する硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３、Ｓ４、Ｓ５、Ｓ６）を用いた実施例１〜６では、比較例に比べて、｜ｔａｎδ１−ｔａｎδ２｜の値が低く、誘電特性の周波数依存性が小さく、高周波数における誘電特性が良好なシリコーン樹脂基板であった。加えて、誘電率も低く、誘電正接、誘電率のいずれも良好な値を示すことが分かった。
これに対し、表３に示されるように、ケイ素原子結合全有機基に対して１０モル％より少ない量のアリール基を含有する硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ７、Ｓ８、Ｓ９）を用いた比較例１〜３では、｜ｔａｎδ１−ｔａｎδ２｜の値が高く、周波数に依存して誘電特性が悪化することが確認された。このことから、比較例１〜３では、高周波数において電気信号劣化を引き起こす可能性があることが分かった。また、ケイ素原子結合アリール基量が、ケイ素原子結合全有機基に対して９９モル％より多い硬化性オルガノポリシロキサン（Ｓ１０）を用いた比較例４では、基板自体が製造できなかった。
以上のように、本発明であれば、高周波における誘電特性が良好な、高信頼性のシリコーン樹脂基板を提供することができる。
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に含有される。

Claims (7)

  1. 石英クロスとシリコーン樹脂組成物とを含むシリコーン樹脂基板であって、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合したアリール基の含有量が、前記シリコーン樹脂組成物に含まれるケイ素原子に結合した全有機基に対して１０モル％以上９９モル％以下であることを特徴とするシリコーン樹脂基板。
  2. 前記シリコーン樹脂組成物が、
    （Ａ）下記平均組成式（１）で示され、ケイ素原子に結合したアルケニル基を１分子中に２個以上有するオルガノポリシロキサン、
    （Ｒ１ ３ＳｉＯ１／２）ａ（Ｒ１ ２ＳｉＯ２／２）ｂ（Ｒ１ＳｉＯ３／２）ｃ（ＳｉＯ４／２）ｄ （１）
    （式中、Ｒ１は独立に水酸基、炭素数１〜１０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基、及び炭素数２〜１０のアルケニル基から選ばれる基であり、ａ、ｂ、ｃ、ｄは、ａ≧０、ｂ≧０、ｃ≧０、ｄ≧０、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１を満足する数である。）
    （Ｂ）下記平均組成式（２）で示され、ケイ素原子に結合した水素原子を１分子中に２個以上有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
    （Ｒ２ ３ＳｉＯ１／２）ｅ（Ｒ２ ２ＳｉＯ２／２）ｆ（Ｒ２ＳｉＯ３／２）ｇ（ＳｉＯ４／２）ｈ （２）
    （式中、Ｒ２は独立に水素原子、または水酸基、炭素数１〜１０の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基から選ばれる基であり、ｅ、ｆ、ｇ、ｈは、ｅ≧０、ｆ≧０、ｇ≧０、ｈ≧０、ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＝１を満足する数である。）
    ：前記（Ａ）成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モル当たり、（Ｂ）成分中のケイ素原子に結合した水素原子の量が０．１〜５．０モルとなる量、及び
    （Ｃ）付加反応触媒、
    を含むものであることを特徴とする請求項１に記載のシリコーン樹脂基板。
  3. 前記シリコーン樹脂組成物が、さらに
    （Ｄ）充填材：前記（Ａ）成分及び前記（Ｂ）成分の合計１００質量部に対して１質量部以上９００質量部以下、
    を含むものであることを特徴とする請求項２に記載のシリコーン樹脂基板。
  4. 前記シリコーン樹脂基板は、前記シリコーン樹脂組成物が前記石英クロスに含浸されたもの、前記シリコーン樹脂組成物と前記石英クロスとが成型されたもの、又は、前記石英クロスに前記シリコーン樹脂組成物が積層されたもののいずれかであることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載のシリコーン樹脂基板。
  5. 請求項１から請求項４のいずれか１項に記載のシリコーン樹脂基板の片面又は両面上に金属層が形成されたものであることを特徴とする金属層形成シリコーン樹脂基板。
  6. 請求項１から請求項４のいずれか１項に記載のシリコーン樹脂基板を硬化したものであることを特徴とするシリコーン樹脂硬化基板。
  7. 請求項６に記載のシリコーン樹脂硬化基板の片面又は両面上に金属層が形成されたものであることを特徴とする金属層形成シリコーン樹脂硬化基板。
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