JP2017213641A - 蛍光体樹脂シートの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】蛍光体樹脂シートを効率よく製造することができる、蛍光体樹脂シートの製造方法を提供すること。
【解決手段】蛍光体樹脂シート３の製造方法は、Ｂステージの蛍光体樹脂シート３を用意する工程（１）と、蛍光体樹脂シート３に、貫通孔５および貫通孔５に臨む貫通面６を形成する工程（２）と、蛍光体樹脂シート３を切断して、貫通面６を含む複数の蛍光体樹脂シート３を形成する工程（３）とを、順に備える。工程（３）では、第１切断線３１が貫通孔５を通過するように、蛍光体樹脂シート３を切断し、それによって、１つの貫通孔５を区画する貫通面６が複数の蛍光体樹脂シート３のそれぞれに分け与えられるように、貫通面６を分割して、周端面４から内側に切り欠かれる切欠部２３を有する複数の蛍光体樹脂シート３を得る。
【選択図】図１

Description

本発明は、蛍光体樹脂シートの製造方法に関する。

従来より、半硬化状態の樹脂を含有する蛍光体含有シートを、ＬＥＤチップの大きさに個片化するために、切断し、その後、蛍光体含有シートにおける、ＬＥＤチップ上の電極部に対応する部分に孔開け加工し、その後、蛍光体樹脂シートをＬＥＤチップに貼り付けることが知られている（例えば、特許文献１参照。）。

ＬＥＤ上の電極部は、蛍光体含有シートの孔から露出しており、その後、蛍光体含有シートの孔にワイヤが挿入されて、電極部がワイヤボンディングされる。

特開２０１３−１７９２号公報

しかし、特許文献１に記載の方法によれば、個片化した蛍光体含有シートの１つ１つに、孔開け加工するので、製造効率が低いという不具合がある。

本発明の目的は、蛍光体樹脂シートを効率よく製造することができる、蛍光体樹脂シートの製造方法を提供することにある。

本発明（１）は、Ｂステージの蛍光体樹脂シートを用意する工程（１）と、前記蛍光体樹脂シートに、貫通孔および前記貫通孔に臨む貫通面を形成する工程（２）と、前記蛍光体樹脂シートを切断して、前記貫通面を含む複数の蛍光体樹脂シートを形成する工程（３）とを、順に備え、前記工程（３）では、切断線が前記貫通孔を通過するように、前記蛍光体樹脂シートを切断し、それによって、１つの前記貫通孔を区画する前記貫通面が複数の前記蛍光体樹脂シートのそれぞれに分け与えられるように、前記貫通面を分割して、周端面から内側に切り欠かれる切欠部を有する複数の蛍光体樹脂シートを得る、蛍光体樹脂シートの製造方法を含む。

この方法によれば、切断線を伴う蛍光体樹脂シートの切断によって、１つの貫通孔を区画する貫通面が複数の蛍光体樹脂シートのそれぞれに分け与えられるように、貫通面を分割するため、切欠部を有する複数の蛍光体樹脂シートを効率よく製造することができる。

本発明（２）は、前記工程（３）では、前記蛍光体樹脂シートを切断刃により切断する、（１）に記載の蛍光体樹脂シートの製造方法を含む。

この方法によれば、工程（３）では、蛍光体樹脂シートを切断刃により切断するので、工程（３）を確実に実施することができる。

本発明（３）は、前記工程（２）では、前記蛍光体樹脂シートをパンチングする、（１）または（２）に記載の蛍光体樹脂シートの製造方法を含む。

この方法によれば、工程（２）では、蛍光体樹脂シートをパンチングするので、工程（２）を確実に実施することができる。

本発明（４）は、前記工程（１）では、前記蛍光体樹脂シートが、周波数１Ｈｚおよび昇温速度２０℃／分の条件で動的粘弾性測定することにより得られる貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す曲線が、極小値を有し、前記極小値における温度Ｔが、４０℃以上、２００℃以下の範囲にあり、前記極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、１，０００Ｐａ以上、９０，０００Ｐａ以下の範囲にある、（１）〜（３）のいずれか一項に記載の蛍光体樹脂シートの製造方法を含む。

この方法によれば、蛍光体樹脂シートの極小値における温度Ｔが、４０℃以上、２００℃以下の範囲にあり、極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、１，０００Ｐａ以上、９０，０００Ｐａ以下の範囲にあるので、４０℃以上、２００℃以下の範囲で、光半導体素子に貼着するように蛍光体樹脂シートを使用するときに、蛍光体樹脂シートを優れた密着力で光半導体素子に貼着できる。

また、この方法によれば、蛍光体樹脂シートは、上記した貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有するので、工程（２）において、貫通孔を高い精度で形成することができる。そのため、この信頼性に優れる蛍光体樹脂シートを得ることができる。

本発明の蛍光体樹脂シートの製造方法によれば、切欠部を有する蛍光体樹脂シートを効率よく複数製造することができる。

図１Ａ〜図１Ｃは、本発明の蛍光体樹脂シートの製造方法の一実施形態である第２シート部材の製造方法の一部工程図であり、図１Ａが、第１シート部材を用意する工程（１）、図１Ｂが、貫通孔を形成する工程（２）、図１Ｃが、蛍光体樹脂シートを個片化する工程（３）を示す。 図２Ｄ〜図２Ｆは、図１Ｃに引き続き、図１に示す第２シート部材の製造方法の一部工程図であり、図２Ｄが、蛍光体樹脂シートを延伸支持シートに転写する工程（４）、図２Ｅが、延伸支持シートを延伸する工程（５）、図２Ｆが、蛍光体樹脂シートを光半導体素子に貼着する工程（６）を示す。 図３Ａ〜図３Ｃは、図１Ａ〜図２Ｅに示す第２シート部材の製造方法の変形例の一部工程図であり、図３Ａが、平面視略矩形状の貫通孔を形成する工程（２）、図３Ｂが、蛍光体樹脂シートを個片化する工程（３）、図３Ｃが、延伸支持シートを延伸して、平面視略五角形形状の蛍光体樹脂シートを得る工程（５）を示す。 図４Ａ〜図４Ｃは、図１Ａ〜図２Ｅに示す第２シート部材の製造方法の変形例の一部工程図であり、図４Ａが、平面視略矩形状の貫通孔を形成する工程（２）、図４Ｂが、蛍光体樹脂シートを個片化する工程（３）、図４Ｃが、延伸支持シートを延伸して、平面視略Ｌ字形状の蛍光体樹脂シートを得る工程（５）を示す。 図５Ａ〜図５Ｃは、図１Ａ〜図２Ｅに示す第２シート部材の製造方法の変形例の一部工程図であり、図５Ａが、平面視略矩形状の貫通孔を形成する工程（２）、図５Ｂが、蛍光体樹脂シートを個片化する工程（３）、図５Ｃが、延伸支持シートを延伸して、２つの切欠部を有する蛍光体樹脂シートを得る工程（５）を示す。 図６は、実施例Ａにおける蛍光体樹脂シートの貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す。

各図に記載される上下方向（第１方向、厚み方向、上側が第１方向一方側、下側が第１方向他方側）、左右方向（第１方向に直交する第２方向、左側が第２方向一方側、右側が第２方向他方側）、および、前後方向（第１方向および第２方向に直交する第３方向、前側が第３方向一方側、後側が第３方向他方側）は、各図の矢印で示す方向に準拠する。

＜一実施形態＞
本発明の蛍光体樹脂シートの製造方法の一実施形態である第２シート部材７の製造方法を、図１Ａ〜図２Ｅを参照して説明する。

この方法は、剥離支持シート１０および蛍光体樹脂シート３を備える第１シート部材１を用意する工程（１）（図１Ａ参照）と、第１シート部材１に貫通孔５を形成する工程（２）（図１Ｂ参照）と、蛍光体樹脂シート３を切断する工程（３）（図１Ｃ参照）と、蛍光体樹脂シート３を剥離支持シート１０から延伸支持シート１１に転写して、第２シート部材７を得る工程（４）（図２Ｄ参照）と、第２シート部材７を延伸する工程（５）（図２Ｅ参照）とを順に備える。

１．工程（１）
図１Ａに示すように、工程（１）では、剥離支持シート１０および蛍光体樹脂シート３を備える第１シート部材１を用意する。

第１シート部材１を用意するには、まず、剥離支持シート１０を用意する。

１−１．剥離支持シート
剥離支持シート１０は、蛍光体樹脂シート３の下面を保護するとともに、工程（２）における貫通孔５の形成、および、工程（３）における蛍光体樹脂シート３の切断において、蛍光体樹脂シート３を支持する。剥離支持シート１０は、可撓性フィルムからなる。剥離支持シート１０としては、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリエステルフィルム（ＰＥＴなど）などのポリマーフィルム、例えば、セラミクスシート、例えば、金属箔などが挙げられる。剥離支持シート１０は、平面視略矩形状などを有している。剥離支持シート１０の厚みは、例えば、１μｍ以上、好ましくは、１０μｍ以上であり、また、例えば、２，０００μｍ以下、好ましくは、１，０００μｍ以下である。

１−２．蛍光体樹脂シート
次いで、Ｂステージの蛍光体樹脂シート３を剥離支持シート１０の上面に配置する。

蛍光体樹脂シート３は、例えば、蛍光体および樹脂を含有する蛍光体樹脂組成物から、Ｂステージのシートとして形成されている。

１−２．（１）蛍光体
蛍光体は、波長変換材料である。具体的には、蛍光体としては、例えば、青色光を黄色光に変換することのできる黄色蛍光体、青色光を赤色光に変換することのできる赤色蛍光体などが挙げられる。

黄色蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）_２ＳｉＯ_４；Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｂａ）_２ＳｉＯ_４：Ｅｕ（バリウムオルソシリケート（ＢＯＳ））などのシリケート蛍光体、例えば、Ｙ_３Ａｌ_５Ｏ_１２：Ｃｅ（ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）、Ｔｂ_３Ａｌ_３Ｏ_１２：Ｃｅ（ＴＡＧ（テルビウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）などのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体、例えば、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮなどの酸窒化物蛍光体などが挙げられる。

赤色蛍光体としては、例えば、ＣａＡｌＳｉＮ_３：Ｅｕ、ＣａＳｉＮ_２：Ｅｕなどの窒化物蛍光体などが挙げられる。

蛍光体として、好ましくは、黄色蛍光体、より好ましくは、ガーネット型蛍光体が挙げられる。

蛍光体の形状としては、例えば、球状、板状、針状などが挙げられる。

蛍光体の最大長さの平均値（球状である場合には、平均粒子径）は、例えば、０．１μｍ以上、好ましくは、１μｍ以上であり、また、例えば、２００μｍ以下、好ましくは、１００μｍ以下でもある。

蛍光体は、単独使用または併用することができる。

蛍光体の配合割合は、蛍光体樹脂組成物に対して、例えば、０．１質量％以上、好ましくは、０．５質量％以上であり、例えば、９０質量％以下、好ましくは、８０質量％以下である。

１−２．（２）樹脂
樹脂は、蛍光体樹脂組成物において蛍光体を均一に分散させるマトリクスであり、好ましくは、透明樹脂である。樹脂としては、例えば、硬化性樹脂が挙げられる。

硬化性樹脂としては、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂などが挙げられる。

硬化性樹脂として、Ｂステージ状態となることができる硬化性樹脂が挙げられる。

Ｂステージ状態となることができる硬化性樹脂としては、２段反応硬化性樹脂、１段反応硬化性樹脂などの熱硬化性樹脂が挙げられる。

２段反応硬化性樹脂は、２つの反応機構を有しており、第１段の反応で、Ａステージ状態からＢステージ化（半硬化）し、次いで、第２段の反応で、Ｂステージ状態からＣステージ化（完全硬化）することができる。つまり、２段反応硬化性樹脂は、適度の加熱条件によりＢステージ状態となることができる熱硬化性樹脂である。Ｂステージ状態（半硬化状態）は、熱硬化性樹脂が、液状であるＡステージ状態（未硬化状態）と、完全硬化したＣステージ状態（完全硬化状態）との間の状態であって、硬化およびゲル化がわずかに進行し、剪断弾性率がＣステージ状態の剪断弾性率よりも小さい半固体状態または固体状態である。

１段反応硬化性樹脂は、１つの反応機構を有しており、第１段の反応で、Ａステージ状態からＣステージ化することができる。このような１段反応硬化性樹脂は、第１段の反応の途中で、その反応が停止して、Ａステージ状態からＢステージ状態となることができ、その後のさらなる加熱によって、第１段の反応が再開されて、Ｂステージ状態からＣステージ化することができる熱硬化性樹脂を含む。つまり、１段反応硬化性樹脂は、Ｂステージ状態となることができる熱硬化性樹脂を含む。一方、１段反応硬化性樹脂は、１段の反応の途中で停止するように制御できず、つまり、Ｂステージ状態となることができず、一度に、ＡステージからＣステージ化する熱硬化性樹脂を含まない。

Ｂステージ状態となることができる熱硬化性樹脂としては、好ましくは、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂が挙げられ、より好ましくは、シリコーン樹脂が挙げられる。

上記した熱硬化性樹脂は、同一種類または複数種類のいずれでもよい。

シリコーン樹脂としては、透明性、耐久性、耐熱性、耐光性の観点から、例えば、付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物などのシリコーン樹脂組成物が挙げられ、好ましくは、付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物が挙げられる。シリコーン樹脂は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。

付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、１段反応硬化性樹脂組成物であって、例えば、アルケニル基含有ポリシロキサンと、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンと、ヒドロシリル化触媒とを含有する。

アルケニル基含有ポリシロキサンは、分子内に２個以上のアルケニル基および／またはシクロアルケニル基を含有する。アルケニル基含有ポリシロキサンは、具体的には、下記平均組成式（１）で示される。

平均組成式（１）：
Ｒ^１ _ａＲ^２ _ｂＳｉＯ_{（４−ａ−ｂ）／２}
（式中、Ｒ^１は、炭素数２〜１０のアルケニル基および／または炭素数３〜１０のシクロアルケニル基を示す。Ｒ^２は、非置換または置換の炭素数１〜１０の１価の炭化水素基（ただし、アルケニル基およびシクロアルケニル基を除く。）を示す。ａは、０．０５以上、０．５０以下であり、ｂは、０．８０以上、１．８０以下である。）
式（１）中、Ｒ^１で示されるアルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ヘプテニル基、オクテニル基などの炭素数２〜１０のアルケニル基が挙げられる。Ｒ^１で示されるシクロアルケニル基としては、例えば、シクロヘキセニル基、ノルボルネニル基などの炭素数３〜１０のシクロアルケニル基が挙げられる。

Ｒ^１として、好ましくは、アルケニル基、より好ましくは、炭素数２〜４のアルケニル基、さらに好ましくは、ビニル基が挙げられる。

Ｒ^１で示されるアルケニル基は、同一種類または複数種類のいずれでもよい。

Ｒ^２で示される１価の炭化水素基は、アルケニル基およびシクロアルケニル基以外の非置換または置換の炭素原子数１〜１０の１価の炭化水素基である。

非置換の１価の炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ペンチル基、ヘプチル基、オクチル基、２−エチルヘキシル基、ノニル基、デシル基などの炭素数１〜１０のアルキル基、例えば、シクロプロピル、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などの炭素数３〜６のシクロアルキル基、例えば、フェニル基、トリル基、ナフチル基などの炭素数６〜１０のアリール基、例えば、ベンジル基、ベンジルエチル基などの炭素数７〜８のアラルキル基が挙げられる。好ましくは、炭素数１〜３のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基が挙げられ、より好ましくは、メチル基および／またはフェニル基が挙げられる。

一方、置換の１価の炭化水素基は、上記した非置換の１価の炭化水素基における水素原子を置換基で置換したものが挙げられる。

置換基としては、例えば、塩素原子などのハロゲン原子、例えば、グリシジルエーテル基などが挙げられる。

置換の１価の炭化水素基としては、具体的には、３−クロロプロピル基、グリシドキシプロピル基などが挙げられる。

１価の炭化水素基は、非置換および置換のいずれであってもよく、好ましくは、非置換である。

Ｒ^２で示される１価の炭化水素基は、同一種類または複数種類であってもよい。好ましくは、メチル基および／またはフェニル基が挙げられ、より好ましくは、メチル基およびフェニル基の併用が挙げられる。

ａは、好ましくは、０．１０以上、０．４０以下である。

ｂは、好ましくは、１．５以上、１．７５以下である。

アルケニル基含有ポリシロキサンの重量平均分子量は、例えば、１００以上、好ましくは、５００以上であり、また、例えば、１０，０００以下、好ましくは、５，０００以下である。アルケニル基含有ポリシロキサンの重量平均分子量は、ゲル透過クロマトグラフィーによって測定される標準ポリスチレンによる換算値である。

アルケニル基含有ポリシロキサンは、適宜の方法によって調製され、また、市販品を用いることもできる。

また、アルケニル基含有ポリシロキサンは、同一種類または複数種類であってもよい。

ヒドロシリル基含有ポリシロキサンは、例えば、分子内に２個以上のヒドロシリル基（ＳｉＨ基）を含有する。ヒドロシリル基含有ポリシロキサンは、具体的には、下記平均組成式（２）で示される。

平均組成式（２）：
Ｈ_ｃＲ^３ _ｄＳｉＯ_{（４−ｃ−ｄ）／２}
（式中、Ｒ^３は、非置換または置換の炭素数１〜１０の１価の炭化水素基（ただし、アルケニル基およびシクロアルケニル基を除く。）を示す。ｃは、０．３０以上、１．０以下であり、ｄは、０．９０以上、２．０以下である。）
式（２）中、Ｒ^３で示される非置換または置換の炭素数１〜１０の１価の炭化水素基は、式（１）のＲ^２で示される非置換または置換の炭素数１〜１０の１価の炭化水素基と同一のものが例示される。好ましくは、非置換の炭素数１〜１０の１価の炭化水素基、より好ましくは、炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数６〜１０のアリール基が挙げられ、さらに好ましくは、メチル基および／またはフェニル基が挙げられる。

ｃは、好ましくは、０．５以下である。

ｄは、好ましくは、１．３以上、１．７以下である。

ヒドロシリル基含有ポリシロキサンの重量平均分子量は、例えば、１００以上、好ましくは、５００以上であり、また、例えば、１０，０００以下、好ましくは、５，０００以下である。ヒドロシリル基含有ポリシロキサンの重量平均分子量は、ゲル透過クロマトグラフィーによって測定される標準ポリスチレンによる換算値である。

ヒドロシリル基含有ポリシロキサンは、適宜の方法によって調製され、また、市販品を用いることもできる。

また、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンは、同一種類または複数種類であってもよい。

上記した平均組成式（１）および平均組成式（２）中、Ｒ^２およびＲ^３の少なくともいずれか一方の炭化水素基は、好ましくは、フェニル基を含み、より好ましくは、Ｒ^２およびＲ^３の両方の炭化水素が、フェニル基を含む。なお、Ｒ^２およびＲ^３の少なくともいずれか一方の炭化水素基がフェニル基を含む場合には、付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、フェニル系シリコーン樹脂組成物とされる。

ヒドロシリル基含有ポリシロキサンの配合割合は、アルケニル基含有ポリシロキサンのアルケニル基およびシクロアルケニル基のモル数の、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンのヒドロシリル基のモル数に対する割合（アルケニル基およびシクロアルケニル基のモル数／ヒドロシリル基のモル数）が、例えば、１／３０以上、好ましくは、１／３以上、また、例えば、３０／１以下、好ましくは、３／１以下となるように、調整される。

ヒドロシリル化触媒は、アルケニル基含有ポリシロキサンのアルケニル基および／またはシクロアルケニル基と、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンのヒドロシリル基とのヒドロシリル化反応（ヒドロシリル付加）の反応速度を向上させる物質（付加触媒）であれば、特に限定されず、例えば、金属触媒が挙げられる。金属触媒としては、例えば、白金黒、塩化白金、塩化白金酸、白金−オレフィン錯体、白金−カルボニル錯体、白金−アセチルアセテートなどの白金触媒、例えば、パラジウム触媒、例えば、ロジウム触媒などが挙げられる。

ヒドロシリル化触媒の配合割合は、金属触媒の金属量（具体的には、金属原子）として、アルケニル基含有ポリシロキサンおよびヒドロシリル基含有ポリシロキサンに対して、質量基準で、例えば、１．０ｐｐｍ以上であり、また、例えば、１０，０００ｐｐｍ以下、好ましくは、１，０００ｐｐｍ以下、より好ましくは、５００ｐｐｍ以下である。

付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、アルケニル基含有ポリシロキサン、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンおよびヒドロシリル化触媒を、上記した割合で配合することにより、調製される。

上記した付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、まず、アルケニル基含有ポリシロキサン、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンおよびヒドロシリル化触媒を配合することによって、Ａステージ（液体）状態として調製されて使用される。

上記したように、フェニル系シリコーン樹脂組成物は、所望条件の加熱により、アルケニル基含有ポリシロキサンのアルケニル基および／またはシクロアルケニル基と、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンのヒドロシリル基とのヒドロシリル化付加反応を生じ、その後、ヒドロシリル化付加反応が、一旦、停止する。これによって、Ａステージ状態からＢステージ（半硬化）状態となることができる。

その後、フェニル系シリコーン樹脂組成物は、さらなる所望条件の加熱により、上記したヒドロシリル化付加反応が再開されて、完結する。これによって、Ｂステージ状態からＣステージ（完全硬化）状態となることができる。

縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、２段反応硬化性樹脂であって、具体的には、例えば、特開２０１０−２６５４３６号公報、特開２０１３−１８７２２７号公報などに記載される第１〜第８の縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物、例えば、特開２０１３−０９１７０５号公報、特開２０１３−００１８１５号公報、特開２０１３−００１８１４号公報、特開２０１３−００１８１３号公報、特開２０１２−１０２１６７号公報などに記載されるかご型オクタシルセスキオキサン含有シリコーン樹脂組成物などが挙げられる。なお、縮合・付加反応硬化型シリコーン樹脂組成物は、固体状であって、熱可塑性および熱硬化性を併有する。

そして、樹脂は、少なくともＢステージ（半硬化）状態にあるとき、すなわち、蛍光体樹脂シート３を形成しているときの樹脂は、固体状である。そして、このような樹脂は、熱可塑性および熱硬化性を併有する。つまり、樹脂は、加熱により、一旦、可塑化した後、完全硬化する。より具体的には、樹脂は、昇温とともに、粘度が次第に下降し、その後、昇温を継続すると、粘度が次第に上昇する。

樹脂の配合割合は、蛍光体樹脂組成物に対して、例えば、２０質量％以上、好ましくは、２５質量％以上であり、また、例えば、９７質量％以下、好ましくは、９５質量％以下である。樹脂の、蛍光体１００質量部に対する配合割合は、例えば、２５質量部以上、好ましくは、３０質量部以上であり、また、例えば、３０００質量部以下、好ましくは、２０００質量部以下である。

１−２．（３）．フィラー
蛍光体樹脂組成物は、例えば、フィラーを含有することができる。

フィラーとしては、例えば、光拡散性粒子が挙げられる。光拡散性粒子としては、例えば、無機粒子、有機粒子などが挙げられる。

無機粒子としては、例えば、シリカ（ＳｉＯ_２）、タルク（Ｍｇ_３（Ｓｉ_４Ｏ_１０）（ＨＯ）_２）、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、酸化ホウ素（Ｂ_２Ｏ_３）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ_２）、酸化バリウム（ＢａＯ）、酸化アンチモン（Ｓｂ_２Ｏ_３）などの酸化物、例えば、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ_３Ｎ_４）などの窒化物などの無機物粒子（無機物）が挙げられる。また、無機粒子として、例えば、上記例示の無機物から調製される複合無機物粒子が挙げられ、具体的には、酸化物から調製される複合無機酸化物粒子（具体的には、ガラス粒子など）が挙げられる。

無機粒子として、好ましくは、シリカ粒子、ガラス粒子が挙げられる。

無機粒子は、通常、トルエンなどの溶剤に不溶である。

有機粒子の有機材料としては、例えば、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、アクリル−スチレン系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ベンゾグアナミン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂などが挙げられる。

有機粒子として、好ましくは、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂粒子が挙げられる。

有機粒子は、例えば、トルエンなどの溶剤に不溶である。なお、有機粒子は、例えば、溶剤に溶解するものを含むこともできる。

フィラーは、単独使用または併用することができる。

フィラーの平均粒子径は、例えば、１．０μｍ以上、好ましくは、２．０μｍ以上、より好ましくは、４．０μｍ以上であり、また、例えば、３０μｍ以下、好ましくは、２５μｍ以下、より好ましくは、１０μｍ以下である。平均粒子径は、粒度分布測定装置により測定される。

フィラーの含有割合は、蛍光体樹脂組成物に対して、例えば、１質量％以上、好ましくは、５質量％以上、より好ましくは、１０質量％以上であり、また、例えば、８０質量％以下、好ましくは、５０質量％以下、より好ましくは、３０質量％以下である。フィラーの樹脂１００重量部に対する配合割合は、例えば、２質量部以上、好ましくは、５質量部以上であり、また、例えば、２００質量部以下、好ましくは、１００質量部以下である。

１−３．蛍光体樹脂シートの調製
蛍光体樹脂シート３を調製するには、例えば、上記した各成分（蛍光体、樹脂、および、必要により、フィラー）を配合して、蛍光体樹脂組成物のワニスを調製する。続いて、蛍光体樹脂組成物のワニスを、剥離支持シート１０の上面に塗布する。次いで、蛍光体樹脂組成物を、Ｂステージ化する。具体的には、蛍光体樹脂組成物を、加熱（ベイク）する。

加熱（ベイク）条件は、蛍光体樹脂シート３において動的粘弾性測定における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が所望の範囲となるように、適宜設定される。

つまり、加熱温度は、蛍光体樹脂組成物における樹脂の組成によって適宜設定され、具体的には、例えば、５０℃以上、好ましくは、７０℃以上であり、また、例えば、１２０℃以下、好ましくは、１００℃以下である。加熱温度が上記下限以上、および／または、加熱温度が上記上限以下であれば、上記した貯蔵剪断弾性率Ｇ’の極小値を所望の範囲に設定することができる。

加熱時間は、例えば、２．５分以上、好ましくは、５．５分以上であり、また、例えば、４時間以下、好ましくは、１時間以下である。加熱時間が上記下限以上、および／または、上記上限以下であれば、上記した貯蔵剪断弾性率Ｇ’の極小値を所望の範囲に設定することができる。

これにより、蛍光体樹脂シート３が調製される。

蛍光体樹脂シート３の厚みＴ１は、例えば、２５μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上、より好ましくは、７５μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、２５０μｍ以下、より好ましくは、２００μｍ以下である。

蛍光体樹脂シート３の厚みＴ１が上記した下限以上、または、上記した上限以下であれば、後述する工程（２）を確実に実施することができる。

１−４．蛍光体樹脂シートの動的粘弾性
このような蛍光体樹脂シート３を、周波数１Ｈｚおよび昇温速度２０℃／分の条件で動的粘弾性測定することにより得られる貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す曲線は、極小値を有する。

そして、そのような極小値における温度Ｔが、４０℃以上、２００℃以下の範囲にあり、上記した極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、例えば、１，０００Ｐａ以上、９０，０００Ｐａ以下の範囲にある。

極小値における温度Ｔが４０℃未満であれば、次に説明する工程（３）における４０℃以上の加熱において、粘度が過度に上昇するため、蛍光体樹脂シート３の光半導体素子１５（図２Ｆ参照）に対する密着力が低下する不具合がある。

極小値における温度Ｔが２００℃超過であれば、次に説明する工程（３）における２００℃以下の加熱において、蛍光体樹脂シート３の粘度が十分に下降しないので、蛍光体樹脂シート３の半導体素子１５（図２Ｅ参照）に対する密着力が低下する不具合がある。

また、極小値における温度Ｔが、４０℃以上、２００℃以下の範囲にあり、上記した極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’は、好ましくは、１０，０００Ｐａ以上、より好ましくは、２０，０００Ｐａ以上、さらに好ましくは、３０，０００Ｐａ以上であり、また、好ましくは、７０，０００Ｐａ以下の範囲にある。

極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が上記した下限以上であれば、次に説明する工程（２）における貫通孔５の形成を確実に実施でき、さらには、工程（３）における蛍光体樹脂シート３を確実に切断することができる。

極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が上記した上限以下であれば、次に説明する工程（３）において、蛍光体樹脂シート３の粘度が十分に下降し、そのため、蛍光体樹脂シート３の半導体素子１５（図２Ｆ参照）に対する密着力に優れる。

１−５．第１シート部材
第１シート部材１は、所定の厚みを有し、左右方向および前後方向に延び、平坦な上面（表面）および平坦な下面（裏面）を有している。

第１シート部材１は、剥離支持シート１０と、剥離支持シート１０の上面に位置する蛍光体樹脂シート３とを備える。第１シート部材１は、好ましくは、剥離支持シート１０と、蛍光体樹脂シート３とのみからなる。

なお、第１シート部材１において、剥離支持シート１０の周端部の上面は、蛍光体樹脂シート３から露出している。

２−２．工程（２）
図１Ｂに示すように、工程（２）では、第１シート部材１に貫通孔５を形成する。

貫通孔５は、蛍光体樹脂シート３を含む第１シート部材１において、前後方向および左右方向に互いに間隔を隔てて複数整列配置されている。複数の貫通孔５のそれぞれは、第１シート部材１を厚み方向（上下方向）に貫通する丸孔である。貫通孔５は、剥離支持シート１０および蛍光体樹脂シート３のいずれにも形成されているので、貫通孔５に臨む貫通面６は、剥離支持シート１０および蛍光体樹脂シート３にわたって連続する。

工程（２）を実施する方法として、例えば、第１シート部材１をパンチングする方法、例えば、第１シート部材１をブラスト加工する方法、例えば、第１シート部材１をドリル加工する方法、例えば、レーザ加工する方法などの穿孔方法が挙げられる。

パンチングでは、パンチング金型２２を、第１シート部材１の上方、または、下方から第１シート部材１を貫通するように、移動させる。好ましくは、パンチング金型２２を、第１シート部材１の上方（具体的には、蛍光体樹脂シート３側）から、第１シート部材１を貫通するように、下方（具体的には、剥離支持シート１０側）に向かって移動させる。パンチング金型２２を下方に移動させれば、パンチング金型２２を上方に移動させる方法に比べて、パンチングにより生じるかす（ゴミ）などを容易に除去することができる。

ブラスト加工として、例えば、直圧式ブラスト加工、サイフォン式加工などが挙げられる。ブラスト加工では、具体的に、第１シート部材１において、貫通孔５を形成する箇所以外にレジストを配置して、レジストによって第１シート部材１を被覆した後、噴射材料を第１シート部材１に噴射する。ブラスト加工に用いる噴射材料の種類や粒径、噴射速度、方式（直圧式、サイフォン式）などを適宜調整することにより、貫通孔５の寸法を適宜調整する。

レーザ加工では、ＹＡＧレーザ、ＣＯ２レーザなどのレーザが用いられる。

ブラスト加工は、レーザ加工よりも、生産性の向上を図ることができる。

工程（２）を実施する方法として、タクトタイムの短縮、加工費用の低減の観点から、好ましくは、第１シート部材１をパンチングする方法、第１シート部材１をドリル加工する方法が挙げられる。

第１シート部材１をドリル加工する場合には、ドリルは、径が小さいことから、破損し（折れ）易いので、それを防止するためにドリル加工に長時間を要する。そのため、タクトタイムの短縮の観点から、より好ましくは、第１シート部材１をパンチングする方法が挙げられる。

また、工程（２）を実施する方法として、寸法安定性の観点から、さらに好ましくは、第１シート部材１をパンチングする方法が挙げられる。

そして、複数の貫通孔５が第１シート部材１に形成されることによって、第１シート部材１には、複数の貫通孔５のそれぞれに臨む複数の貫通面６のそれぞれが形成される。つまり、この工程（２）では、貫通孔５および貫通面６が同時に形成される。

貫通面６は、第１シート部材１において厚み方向（上下方向）に延びる貫通孔５の内周面である。

貫通孔５は、次の工程（３）において、その貫通面６が、複数に個片化された蛍光体樹脂シート３（図１Ｃ参照）のそれぞれに分け与えられる寸法を有する。

具体的には、貫通孔５の直径Ｌ１は、例えば、３０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、４００μｍ以下である。前後方向および左右方向に隣接する貫通孔５間の間隔Ｌ２は、好ましくは、等間隔であり例えば、５０μｍ以上、好ましくは、１００μｍ以上であり、また、例えば、１０ｍｍ以下、好ましくは、５ｍｍ以下である。また、隣接する貫通孔５のピッチＬ３、すなわち、貫通孔５の直径Ｌ１と間隔Ｌ２との和は、例えば、８０μｍ以上、好ましくは、１５０μｍ以上であり、また、例えば、１０．５ｍｍ以下、好ましくは、５．４ｍｍ以下である。

２−３．工程（３）
図１Ｃに示すように、工程（３）では、蛍光体樹脂シート３を切断する。

具体的には、１つの貫通孔５を区画する貫通面６が複数の蛍光体樹脂シート３のそれぞれに分け与えられて、１つの貫通面６を分割するように、蛍光体樹脂シート３を切断する。詳しくは、１つの貫通孔５を区画する貫通面６が４つの蛍光体樹脂シート３のそれぞれに分け与えられて、１つの貫通面６を４分割するように、蛍光体樹脂シート３を切断する。

工程（３）を実施する方法として、例えば、切断刃による加工、ブラスト加工、レーザ加工などが挙げられる。

切断刃としては、例えば、円盤状を有し、その軸に対して回転可能なダイシングソー（ダイシングブレード）、例えば、略水平に沿う刃先を有するトムソン刃（図示せず）が挙げられる。切断刃として、好ましくは、トムソン刃が挙げられる。

ブラスト加工として、上記したブラスト加工が用いられる。

レーザ加工では、上記したレーザが用いられる。

円滑な切断性の観点から、好ましくは、切断刃による加工、ブラスト加工が挙げられ、寸法安定性の観点から、より好ましくは、切断刃による加工が挙げられる。

まず、工程（３）では、蛍光体樹脂シート３に第１切断線３１が形成されるように、蛍光体樹脂シート３を切断する。

具体的には、第１切断線３１が、複数の貫通孔５のそれぞれの中心を通過するように、蛍光体樹脂シート３を切断する。すると、１つの貫通面６が複数（具体的には、４つ）に分割される。

第１切断線３１は、前後方向に延び、左右方向に互いに間隔を隔てて配置される第１前後切断線３２と、左右方向に延び、前後方向に互いに間隔を隔てて配置される第１左右切断線３３とを有している。

第１前後切断線３２および第１左右切断線３３は、複数の貫通孔５のそれぞれの中心において、直交するように、交差している。

また、第１切断線３１に沿う蛍光体樹脂シート３の切断とともに、第２切断線３４に沿う蛍光体樹脂シート３の切断を実施する。

第２切断線３４は、貫通孔５を通過せず、具体的には、隣接する貫通孔５の間を通過する。第２切断線３４は、前後方向に延び、第１前後切断線３２に隣接して並行する第２前後切断線３５と、左右方向に延び、第１左右切断線３３に隣接して並行する第２左右切断線３６とを有している。

第２前後切断線３５と第１前後切断線３２とは、左右方向において、交互に等間隔で配置されている。第２左右切断線３６と第１左右切断線３３とは、前後方向において、交互に等間隔で配置されている。

そして、上記した第１切断線３１および第２切断線３４に沿う蛍光体樹脂シート３の切断により、複数の蛍光体樹脂シート３が剥離支持シート１０に支持された状態で得られる。

なお、上記した蛍光体樹脂シート３の切断に伴って、例えば、剥離支持シート１０の上面にも第１切断線３１および第２切断線３４が形成されていてもよい。

２−４．工程（４）
図２Ｄに示すように、工程（４）では、蛍光体樹脂シート３を剥離支持シート１０から延伸支持シート１１に転写する。

工程（４）では、図１Ｃに示すように、まず、延伸支持シート１１を用意する。

延伸支持シート１１は、個片化された複数の蛍光体樹脂シート３のそれぞれを支持しつつ、それらを面方向において互いに間隔を隔てられるように、延伸可能なシートであり、例えば、感圧接着シートある。また、例えば、延伸支持シート１１は、処理（例えば、活性エネルギー線の照射など）によって感圧着力が低下して、それによって、後述する光半導体素子１５に転写可能なシートである。

延伸支持シート１１としては、例えば、特開２０１４−１６８０３６号公報、特開２０１４−１６８０３３号公報、特開２０１４−１３０９１８号公報、特開２０１４−０９０１５７号公報、特開２０１４−０７５４５０号公報に記載のものが挙げられる。延伸支持シート１１として、市販品が用いられ、例えば、ＳＰＶシリーズ（ＳＰＶ−２２４Ｓ、感圧接着シート、日東電工社製）などが用いられる。

延伸支持シート１１の厚みは、例えば、０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下である。

工程（４）では、図１Ｃに示すように、延伸支持シート１１を、蛍光体樹脂シート３の上方に配置する。次いで、延伸支持シート１１の下面を、蛍光体樹脂シート３の上面に接触させ、それらを感圧接着させる。

その後、図４Ｄに示すように、剥離支持シート１０を蛍光体樹脂シート３から引き剥がす。

これにより、延伸支持シート１１と、蛍光体樹脂シート３とを備える第２シート部材７を得る。延伸支持シート１１は、好ましくは、延伸支持シート１１と、蛍光体樹脂シート３とのみからなる。

２−５．工程（５）
図２Ｅに示すように、工程（５）では、第２シート部材７を面方向に外側に延伸する。

具体的には、延伸支持シート１１の周端部を、前後方向外側および左右方向外側（面方向外側）に向かって延伸させる。

これによって、個片化された複数の蛍光体樹脂シート３間の間隔Ｉが生じ、かつ、それらが面方向に隔てられる。

また、複数の蛍光体樹脂シート３は、分け与えられた貫通面６に対応する切欠部２３を有する。なお、切欠部２３は、図２Ｄに示すように、工程（３）の切断において蛍光体樹脂シート３に備えられるが、図２Ｅに示すように、工程（４）における複数の蛍光体樹脂シート３間の間隔Ｉの発生により、複数の蛍光体樹脂シート３のそれぞれに顕在する。

切欠部２３は、個片化された蛍光体樹脂シート３の角部を厚み方向に沿って切り欠く（面取りする）ように、形成されている。詳しくは、切欠部２３は、蛍光体樹脂シート３の角部を平面視略扇形形状に切り欠くことによって、平面視において略円弧状の湾曲面を有する。

このように、切欠部２３を有する複数の蛍光体樹脂シート３を、延伸支持シート１１に支持された状態で得る。

２．貼着光半導体素子の製造方法、および、光半導体装置の製造方法
次に、上記した蛍光体樹脂シート３を用いて、貼着光半導体素子１９を製造する方法、および、光半導体装置３０を製造する方法を説明する。

２−１．貼着光半導体素子の製造方法
貼着光半導体素子１９を製造するには、図２Ｅに示すように、延伸支持シート１１に支持された蛍光体樹脂シート３を、光半導体素子１５に貼着する。

光半導体素子１５は、基板１６の上面に配置されている。

基板１６は、略板形状を有しており、絶縁材料からなる。また、基板１６は、光半導体素子１５の前方に端子１７を備える。端子１７は、基板１６の上面に配置されている。

光半導体素子１５は、基板１６の上面に固定されており、端子１７と間隔を隔てて配置されている。光半導体素子１５は、略矩形板形状を有しており、光半導体材料からなる。また、光半導体素子１５の上面には、接続部１８が形成されている。

工程（６）を実施するには、針などの押圧部材（図示せず）を第２シート部材７の上方に配置し、続いて、押圧部材を、１つの蛍光体樹脂シート３に対応する延伸支持シート１１を押し込むことによって、１つの蛍光体樹脂シート３を押し下げる。なお、蛍光体樹脂シート３の押し込みは、複数の蛍光体樹脂シート３のそれぞれについて、順次実施される。

別途、熱源を、基板１６の下側に配置させ、かかる熱源によって、基板１６および光半導体素子１５を加熱する。なお、熱源は、第２シート部材７を直接加熱しないように、基板１６に対して配置される。

加熱温度は、例えば、４０℃以上、好ましくは、４５℃以上であり、また、２００℃以下、好ましくは、１８０℃以下、より好ましくは、１５０℃以下である。

続いて、加熱された光半導体素子１５に対して、蛍光体樹脂シート３を接触させる。

すると、光半導体素子１５の上面に接触した蛍光体樹脂シート３は、上記した温度に加熱される。そのため、蛍光体樹脂シート３は、まず、蛍光体樹脂組成物（具体的には、樹脂）が可塑化することに基づいて、光半導体素子１５の上面に貼着する。続いて、蛍光体樹脂シート３は、樹脂がわずかに硬化することに基づいて、光半導体素子１５の上面に対して、強固に密着する。

蛍光体樹脂シート３のガラス板に対する密着力は、例えば、０．１０Ｎ／８．５ｍｍ以上、好ましくは、０．２０Ｎ／８．５ｍｍ以上、より好ましくは、０．３０Ｎ／８．５ｍｍ以上、さらに好ましくは、０．４０Ｎ／８．５ｍｍ以上、とりわけ好ましくは、０．５０Ｎ／８．５ｍｍ以上であり、また、例えば、１０．００Ｎ／８．５ｍｍ以下である。密着力が上記下限以上であれば、蛍光体樹脂シート３および光半導体素子１５の良好な密着力を確保することができる。密着力の測定方法は、後の実施例で詳述する。

その後、延伸支持シート１１を蛍光体樹脂シート３から剥離する。具体的には、押圧部材を上方に引き上げて、延伸支持シート１１を上方に引き上げる。

その後、貼着光半導体素子１９および基板１６を、例えば、オーブンなどによって、加熱する。蛍光体樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合には、熱硬化性樹脂が完全硬化（Ｃステージ化）する。

加熱温度は、例えば、１００℃以上、好ましくは、１２０℃以上であり、また、例えば、２００℃以下、好ましくは、１６０℃以下である。また、加熱時間が、例えば、１０分以上、好ましくは、３０分以上であり、また、例えば、４８０分以下、好ましくは、３００分以下である。

なお、加熱を、異なる温度で複数回実施することもできる。

これによって、樹脂が熱硬化性樹脂である場合には、熱硬化性樹脂を硬化（Ｃステージ化）させる。これによって、熱硬化性樹脂を完全に反応させて生成物を生成する。

（生成物）
樹脂が、熱硬化性のシリコーン樹脂組成物である場合において、シリコーン樹脂組成物の反応（Ｃステージ化反応）では、アルケニル基含有ポリシロキサンのアルケニル基および／またはシクロアルケニル基と、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンのヒドロシリル基とのヒドロシリル付加反応がさらに促進される。その後、アルケニル基および／またはシクロアルケニル基、あるいは、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンのヒドロシリル基が消失して、ヒドロシリル付加反応が完結することによって、Ｃステージのシリコーン樹脂組成物、つまり、生成物（あるいは硬化物）が得られる。つまり、ヒドロシリル付加反応の完結により、シリコーン樹脂組成物において、硬化性（具体的には、熱硬化性）が発現する。

上記したＣステージの生成物において、ケイ素原子に直接結合する炭化水素基におけるフェニル基の含有割合は、例えば、３０モル％以上、好ましくは、３５モル％以上であり、また、例えば、５５モル％以下、好ましくは、５０モル％以下である。

上記したフェニル基の含有割合は、^２９Ｓｉ−ＮＭＲにより算出される。フェニル基の含有割合の算出方法の詳細は、例えば、ＷＯ２０１１／１２５４６３などの記載に基づいて、^２９Ｓｉ−ＮＭＲにより算出される。

これによって、蛍光体樹脂シート３が光半導体素子１５の上面に対して接着する。

これにより、基板１６の上において、光半導体素子１５と、光半導体素子１５の上面に密着する蛍光体樹脂シート３とを備える貼着光半導体素子１９を得る。

光半導体素子１５の接続部１８は、蛍光体樹脂シート３の切欠部２３から露出する。

２−２．光半導体装置の製造方法
光半導体装置３０を製造するには、図２Ｆに示すように、上記した貼着光半導体素子１９を用意し、その後、接続部１８および端子１７を電気的に接続する。

具体的には、接続部１８および端子１７をワイヤボンディングする。

ワイヤボンディングでは、まず、ワイヤ２９を用意し、続いて、ワイヤ２９の一端部を接続部１８と電気的に接続し、ワイヤ２９の他端部を端子１７と電気的に接続させる。また、ワイヤ２９は、切欠部２３（貫通面６）を迂回している。ワイヤ２９は、貫通面６が臨む空間を通過している。

なお、ワイヤ２９は、上側に向かって撓むように配置されている。具体的には、ワイヤ２９は、下方に向かって開放される略Ｕ字形状に撓んでいる。

これにより、貼着光半導体素子１９と、ワイヤ２９と、端子１７と、基板１６とを備える光半導体装置３０が得られる。

３．作用効果
この方法によれば、第１切断線３１を伴う蛍光体樹脂シート３の切断によって、１つの貫通孔５を区画する貫通面６が複数の蛍光体樹脂シート３のそれぞれに分け与えられるように、貫通面５を分割するため、切欠部２３を有する複数の蛍光体樹脂シート３を効率よく製造することができる。

また、この方法によれば、工程（３）では、蛍光体樹脂シートを切断刃により切断すれば、工程（３）を確実に実施することができる。

また、この方法によれば、工程（２）では、蛍光体樹脂シートをパンチングすれば、工程（２）を確実に実施することができる。

この方法によれば、蛍光体樹脂シート３の極小値における温度Ｔが、４０℃以上、２００℃以下の範囲にあり、極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、１，０００Ｐａ以上、９０，０００Ｐａ以下の範囲にある。そのため、４０℃以上、２００℃以下の範囲で、光半導体素子１５に貼着するように蛍光体樹脂シート３を使用するときに、蛍光体樹脂シート３を優れた密着力で光半導体素子１５に貼着できる。

また、この方法によれば、蛍光体樹脂シート３は、上記した貯蔵剪断弾性率Ｇ’を有するので、工程（２）において、貫通孔５を高い精度で形成することができる。そのため、この信頼性に優れる蛍光体樹脂シート３を得ることができる。

４．変形例
一実施形態では、工程（２）において、図１Ｂに示すように、貫通孔５を丸孔としているが、貫通孔５の形状は特に限定されない。貫通孔５を、例えば、多角形状に形成することができ、具体的には、図３Ａおよび図５Ａに示すように、矩形状（好ましくは、正方形状）に形成することもできる。つまり、貫通孔５を角孔とすることができる。

図３Ａに示すように、角孔の貫通孔５に臨む貫通面６は、平面視において、前後方向および左右方向に対して傾斜する４つの面からなる。一方、平面視において、貫通孔５の２つの対角線のそれぞれは、前後方向および左右方向のそれぞれに沿う。

図３Ｃに示すように、切欠部２３は、側面視略矩形状を有する。

切欠部２３を有する複数の蛍光体樹脂シート３のそれぞれは、平面視略五角形形状を有する。貫通面６は、前後方向および左右方向に対して傾斜する。

切欠部２３は、蛍光体樹脂シート３の角部を平面視略三角形状（具体的には、直角三角形状、あるいは、二等辺三角形状、好ましくは、直角二等辺三角形状）に切り欠くことにより、平面視略直線状の平坦面を有する。

あるいは、図４Ａに示すように、角孔の貫通孔５に臨む貫通面６は、前後方向および左右方向に沿う。

図４Ｃに示すように、切欠部２３を有する複数の蛍光体樹脂シート３のそれぞれは、平面視略Ｌ字形状を有する。

切欠部２３は、蛍光体樹脂シート３の角部を平面視略矩形状（好ましくは、正方形状）に切り欠くことにより、平面視略Ｌ字形状を有する。

一実施形態では、１つの蛍光体樹脂シート３は、１つの切欠部２３を有している。しかし、切欠部２３の数は特に限定されない。例えば、図５Ｃに示すように、１つの蛍光体樹脂シート３が、複数の切欠部２３を有することもできる。

工程（２）において、図５Ａに示すように、蛍光体樹脂シート３において、複数の貫通孔５および第２切欠部８が、前後左右に、互いに間隔を隔てて整列して配置される。なお、第２切欠部８は、蛍光体樹脂シート３の右側面および左側面のそれぞれを半円形状に切り欠いた形状を有している。

次いで、図５Ｂに示すように、工程（３）において、左右方向に隣接する２つの貫通面６のそれぞれが分割されて、１つの蛍光体樹脂シート３に与えられるように、蛍光体樹脂シート３を切断する。

この工程（３）では、図５Ｂに示すように、第２切断線３４は、第２前後切断線３５（図１Ｃ参照）を有さず、第２左右切断線３６のみを有する。

蛍光体樹脂シート３は、図５Ｃに示すように、複数（２つ）の切欠部２３を有する。

一実施形態では、図１Ｃおよび図２Ｄに示すように、蛍光体樹脂シート３を、剥離支持シート１０から延伸支持シート１１に転写する工程（４）を備える。

しかし、工程（４）を備えず、蛍光体樹脂シート３を延伸支持シート１１の上面に直接塗布して、延伸支持シート１１の上面に蛍光体樹脂シート３を直接設けて、蛍光体樹脂シート３および延伸支持シート１１からなる第２シート部材７を得、その後、蛍光体樹脂シート３に貫通孔５を形成し、続いて、延伸支持シート１１を延伸して、切欠部２３を有する複数の蛍光体樹脂シート３に個片化することもできる。

一実施形態の工程（１）では、第１シート部材１は、蛍光体樹脂シート３に対して、１つの剥離支持シート１０を備える。しかし、図示しないが、第１シート部材１は、蛍光体樹脂シート３の厚み方向両側に配置される２つの剥離支持シート１０を備えることもできる。

蛍光体樹脂シート３の上側に配置される剥離支持シート１０は、工程（２）および工程（３）にわたって、蛍光体樹脂シート３の上面を保護する。

上記した各変形例によっても、上記した一実施形態と同様の作用効果を奏することができる。

以下の記載において用いられる配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上記の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなど該当記載の上限値（「以下」、「未満」として定義されている数値）または下限値（「以上」、「超過」として定義されている数値）に代替することができる。

＜アルケニル基含有ポリシロキサンおよびヒドロシリル基含有ポリシロキサンの合成＞
合成例１
撹拌機、還流冷却管、投入口および温度計が装備された四ツ口フラスコに、１，３−ジビニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン９３．２ｇ、水１４０ｇ、トリフルオロメタンスルホン酸０．３８ｇおよびトルエン５００ｇを投入して混合し、撹拌しつつメチルフェニルジメトキシシラン７２９．２ｇとフェニルトリメトキシシラン３３０．５ｇの混合物１時間かけて滴下し、その後、１時間加熱還流した。その後、冷却し、下層（水層）を分離して除去し、上層（トルエン溶液）を３回水洗した。水洗したトルエン溶液に水酸化カリウム０．４０ｇを加え、水分離管から水を除去しながら還流した。水の除去完了後、さらに５時間還流し、冷却した。その後、酢酸０．６ｇを投入して中和した後、ろ過して得られたトルエン溶液を３回水洗した。その後、減圧濃縮することにより、液体状のアルケニル基含有ポリシロキサンＡを得た。アルケニル基含有ポリシロキサンＡの平均単位式および平均組成式は、以下の通りである。

平均単位式：
（（ＣＨ_２＝ＣＨ）（ＣＨ_３）_２ＳｉＯ_１／２）_０．１５（ＣＨ_３Ｃ_６Ｈ_５ＳｉＯ_２／２）_０．６０（Ｃ_６Ｈ_５ＳｉＯ_３／２）_０．２５
平均組成式：
（ＣＨ_２＝ＣＨ）_０．１５（ＣＨ_３）_０．９０（Ｃ_６Ｈ_５）_０．８５ＳｉＯ_１．０５
つまり、アルケニル基含有ポリシロキサンＡは、Ｒ^１がビニル基、Ｒ^２がメチル基およびフェニル基であり、ａ＝０．１５、ｂ＝１．７５である上記平均組成式（１）で示される。

また、ゲル透過クロマトグラフィーによって、アルケニル基含有ポリシロキサンＡのポリスチレン換算の重量平均分子量を測定したところ、２，３００であった。

合成例２
撹拌機、還流冷却管、投入口および温度計が装備された四ツ口フラスコに、１，３−ジビニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン９３．２ｇ、水１４０ｇ、トリフルオロメタンスルホン酸０．３８ｇおよびトルエン５００ｇを投入して混合し、撹拌しつつジフェニルジメトキシシラン１７３．４ｇとフェニルトリメトキシシラン３００．６ｇの混合物１時間かけて滴下し、滴下終了後、１時間加熱還流した。その後、冷却し、下層（水層）を分離して除去し、上層（トルエン溶液）を３回水洗した。水洗したトルエン溶液に水酸化カリウム０．４０ｇを加え、水分離管から水を除去しながら還流した。水の除去完了後、さらに５時間還流し、冷却した。酢酸０．６ｇを投入して中和した後、ろ過して得られたトルエン溶液を３回水洗した。その後、減圧濃縮することにより、液体状のアルケニル基含有ポリシロキサンＢを得た。アルケニル基含有ポリシロキサンＢの平均単位式および平均組成式は、以下の通りである。

平均単位式：
（ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＨ_３）_２ＳｉＯ_１／２）_０．３１（（Ｃ_６Ｈ_５）_２ＳｉＯ_２／２）_０．２２（Ｃ_６Ｈ_５ＳｉＯ_３／２）_０．４７
平均組成式：
（ＣＨ_２＝ＣＨ）_０．３１（ＣＨ_３）_０．６２（Ｃ_６Ｈ_５）_０．９１ＳｉＯ_１．０８
つまり、アルケニル基含有ポリシロキサンＢは、Ｒ^１がビニル基、Ｒ^２がメチル基およびフェニル基であり、ａ＝０．３１、ｂ＝１．５３である上記平均組成式（１）で示される。

また、ゲル透過クロマトグラフィーによって、アルケニル基含有ポリシロキサンＢのポリスチレン換算の重量平均分子量を測定したところ、１，０００であった。

合成例３
撹拌機、還流冷却管、投入口および温度計が装備された四ツ口フラスコに、ジフェニルジメトキシシラン３２５．９ｇ、フェニルトリメトキシシラン５６４．９ｇ、およびトリフルオロメタンスルホン酸２．３６ｇを投入して混合し、１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン１３４．３ｇを加え、撹拌しつつ酢酸４３２ｇを３０分かけて滴下した。滴下終了後、混合物を撹拌しつつ５０℃に昇温して３時間反応させた。室温まで冷却した後、トルエンと水を加え、良く混合して静置し、下層（水層）を分離して除去した。その後、上層（トルエン溶液）を３回水洗した後、減圧濃縮することにより、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンＣ（架橋剤Ｃ）を得た。

ヒドロシリル基含有ポリシロキサンＣの平均単位式および平均組成式は、以下の通りである。

平均単位式：
（Ｈ（ＣＨ_３）_２ＳｉＯ_１／２）_０．３３（（Ｃ_６Ｈ_５）_２ＳｉＯ_２／２）_０．２２（Ｃ_６Ｈ_５ＰｈＳｉＯ_３／２）_０．４５
平均組成式：
Ｈ_０．３３（ＣＨ_３）_０．６６（Ｃ_６Ｈ_５）_０．８９ＳｉＯ_１．０６
つまり、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンＣは、Ｒ^３がメチル基およびフェニル基であり、ｃ＝０．３３、ｄ＝１．５５である上記平均組成式（２）で示される。

また、ゲル透過クロマトグラフィーによって、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンＣのポリスチレン換算の重量平均分子量を測定したところ、１，０００であった。

＜その他の原料＞
アルケニル基含有ポリシロキサンおよびヒドロシリル基含有ポリシロキサン以外の原料について、以下に詳述する。
［その他、使用した材料］
白金カルボニル錯体：
商品名「ＳＩＰ６８２９．２」、Ｇｅｌｅｓｔ社製、白金濃度２．０質量％
蛍光体：
商品名「Ｙ４６８」、ＹＡＧ：Ｃｅ、平均粒子径１７μｍ、ネモト・ルミマテリアル社製
ガラス粒子：
組成および組成比率（重量％）：ＳｉＯ_２／Ａｌ_２Ｏ_３／ＣａＯ／ＭｇＯ＝６０／２０／１５／５の無機粒子、平均粒子径：２０μｍ
アエロジル粒子：
商品名「Ｒ９７６Ｓ」、平均粒子径７ｎｍ、エボニック社製
シリコーン系樹脂粒子：
商品名「トスパール１４５」、平均粒子径４．５μｍ、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン社製

＜シリコーン樹脂組成物の調製＞
調製例１
アルケニル基含有ポリシロキサンＡ ２０ｇ、アルケニル基含有ポリシロキサンＢ ２５ｇ、ヒドロシリル基含有ポリシロキサンＣ ２５ｇ、白金カルボニル錯体５ｍｇを混合させて、シリコーン樹脂組成物を調製した。

＜工程（１）＞
実施例Ａ
シリコーン樹脂組成物４９．１ｇ、蛍光体３４ｇ、シリコーン系樹脂粒子５ｇ、ガラス粒子１０ｇ、アエロジル粒子１．９ｇを加えて、それらを３分間撹拌し、蛍光体樹脂組成物を調製した。

次に、蛍光体樹脂組成物を、剥離シート（セパレータ、品名「ＳＥ−１」、厚み５０μｍ、フジコー社製）１０の表面に、加熱（ベイク）後の厚みが１００μｍとなるようにコンマコーターで塗布し、続いて、９０℃、５．７分加熱（ベイク）した。これにより、剥離支持シート１０と、蛍光体樹脂シート３とを備える第１シート部材Ａを得た（図１Ａ参照）。

＜第２シート部材の製造＞
実施例１（切欠部を有する蛍光体樹脂シート）
＜工程（２）＞
図１Ｂに示すように、第１シート部材１の上方に配置されたパンチング金型２２を用いて、第１シート部材１を上方からパンチングして、第１シート部材１に、直径Ｌ１が２００μｍである貫通孔（丸孔）５を形成した。

＜工程（３）＞
図１Ｃに示すように、トムソン刃を用いて、蛍光体樹脂シート３を切断した。具体的には、蛍光体樹脂シート３に、貫通孔５を通過する第１切断線３１を形成し、貫通孔５を通過しない第２切断線３４を形成して、蛍光体樹脂シート３を個片化した。また、切断刃として、ダイシングソーを用いた。

＜工程（４）＞
図２Ｄに示すように、蛍光体樹脂シート３を剥離支持シート１０から延伸支持シート１１に転写して、第２シート部材７を得た。

＜工程（５）＞
図２Ｅに示すように、延伸支持シート１１を外側に延伸した。

これにより、切欠部２３を有する複数の蛍光体樹脂シート３と、延伸支持シート１１とからなる第２シート部材７を得た。

＜評価＞
下記の項目を評価した。

（貯蔵剪断弾性率Ｇ’）
実施例Ａで得られた第１シート部材における蛍光体樹脂シート３を、下記の条件で、動的粘弾性測定した。

［条件］
粘弾性装置：回転式レオメータ（Ｃ−ＶＯＲ装置、マルバーン社製）
サンプル形状：円板形状
サンプル寸法：厚み２２５μｍ、直径８ｍｍ
歪量：１０％
周波数：１Ｈｚ
プレート径：８ｍｍ
プレート間ギャップ：２００μｍ
昇温速度２０℃／分
温度範囲：２０〜２００℃
貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す曲線を図６に示す。

また、貯蔵剪断弾性率Ｇ’の極小値は、２，０００Ｐａであった。

（蛍光体樹脂シートのガラス板に対する密着力）
実施例１で用いた第１シート部材１を、幅８．５ｍｍで切り出し、実施例１におけるそれぞれの熱プレス条件で厚み１ｍｍのガラス板に真空熱プレスし、剥離シートを剥離してから１００℃で１０分加熱し、その後、１５０℃で８時間加熱して、蛍光体樹脂シート３を完全硬化（フルキュア）（Ｃステージ化）させて、２５℃における蛍光体樹脂シート３のガラス板に対する密着力を算出した。その結果、蛍光体樹脂シート３のガラス板に対する密着力は、０．５１（Ｎ／８．５ｍｍ）と高かった。

（シリコーン樹脂組成物の反応により得られる生成物におけるケイ素原子に直接結合する炭化水素基の含有割合の測定）
シリコーン樹脂組成物（つまり、蛍光体およびフィラーが含まれていないシリコーン樹脂組成物）の反応により得られる生成物中、ケイ素原子に直接結合する炭化水素基におけるフェニル基の含有割合（モル％）を、^２９Ｓｉ−ＮＭＲにより算出した。

具体的には、Ａステージのシリコーン樹脂組成物を、蛍光体およびフィラーを添加せずに、１００℃１時間で、反応（完全硬化、Ｃステージ化）させて、生成物を得た。

次いで、得られた生成物の^１Ｈ−ＮＭＲおよび^２９Ｓｉ−ＮＭＲを測定することで、ケイ素原子に直接結合している炭化水素基（Ｒ^５）におけるフェニル基が占める割合（モル％）を算出した。

その結果、シリコーン樹脂組成物の反応により得られる生成物の炭化水素基（Ｒ^５）におけるフェニル基の含有割合は、４８％であった。

３ 蛍光体樹脂シート
５ 貫通孔
６ 貫通面
３１ 第１切断線
２３ 切欠部

Claims (4)

1. Ｂステージの蛍光体樹脂シートを用意する工程（１）と、
   前記蛍光体樹脂シートに、貫通孔および前記貫通孔に臨む貫通面を形成する工程（２）と、
   前記蛍光体樹脂シートを切断して、前記貫通面を含む複数の蛍光体樹脂シートを形成する工程（３）とを、順に備え、
   前記工程（３）では、切断線が前記貫通孔を通過するように、前記蛍光体樹脂シートを切断し、それによって、１つの前記貫通孔を区画する前記貫通面が複数の前記蛍光体樹脂シートのそれぞれに分け与えられるように、前記貫通面を分割して、周端面から内側に切り欠かれる切欠部を有する複数の蛍光体樹脂シートを得ることを特徴とする、蛍光体樹脂シートの製造方法。
2. 前記工程（３）では、前記蛍光体樹脂シートを切断刃により切断することを特徴とする、請求項１に記載の蛍光体樹脂シートの製造方法。
3. 前記工程（２）では、前記蛍光体樹脂シートをパンチングすることを特徴とする、請求項１または２に記載の蛍光体樹脂シートの製造方法。
4. 前記工程（１）では、前記蛍光体樹脂シートが、
   周波数１Ｈｚおよび昇温速度２０℃／分の条件で動的粘弾性測定することにより得られる貯蔵剪断弾性率Ｇ’と温度Ｔとの関係を示す曲線が、極小値を有し、
   前記極小値における温度Ｔが、４０℃以上、２００℃以下の範囲にあり、
   前記極小値における貯蔵剪断弾性率Ｇ’が、１，０００Ｐａ以上、９０，０００Ｐａ以下の範囲にあることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の蛍光体樹脂シートの製造方法。

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