JP2017039897A - 有機物質の低分子化方法および低分子化設備 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】一酸化炭素含有ガス(g0)と水蒸気とのシフト反応により得られた混合ガス(g)を低分子化反応器2において有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する方法であって、有機物質の低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を燃焼炉3で燃焼させ、その燃焼熱で低分子化反応器2に低分子化反応熱を供給する。好ましくは、液体生成物(pL)の燃焼量を、有機物質の低分子化反応で生成する液体生成物(pL)の生成量に比例するように制御する。
【選択図】図1
Description
ケミカルリサイクル技術のなかでも、有機物質を気体燃料や液体燃料に転換するための技術は、廃プラスチックを中心に従来から種々検討がなされ、例えば、以下のような提案がなされている。
また、特許文献5の方法では、種々の原因で低分子化反応温度が変動することがあるが、低分子化反応温度の変動により有機物質の反応効率が変動し、有機物質の効率的な低分子化を阻害する要因となる。
また、本発明の他の目的は、上記の点に加え、低分子化反応の反応効率を適切に制御することができ、有機物質を特に効率的に低分子化することができる有機物質の低分子化方法および低分子化設備を提供することにある。
[1]一酸化炭素を含有するガス(g0)に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス(g)とし、低分子化反応器において混合ガス(g)を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する方法であって、前記有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱で前記低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[2]上記[1]の低分子化方法において、液体生成物(pL)の燃焼量を、有機物質の改質による低分子化反応で生成する液体生成物(pL)の生成量に比例するように制御することを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[4]上記[1]〜[3]のいずれかの低分子化方法において、一酸化炭素を含有するガス(g0)が、一酸化炭素濃度が5vol%以上、窒素濃度が60vol%以下であることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[6]上記[1]〜[5]のいずれかの低分子化方法において、液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器の内部を間接加熱することにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[7]上記[1]〜[5]のいずれかの低分子化方法において、低分子化反応器が流動層式反応器であり、該流動層式反応器から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物(pL)の燃焼炉に導入して液体生成物(pL)の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を流動層式反応器に循環させることにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[9]上記[7]または[8]の低分子化方法において、流動媒体が酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、酸化ニッケルの中から選ばれる1種以上であることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[10]一酸化炭素を含有するガス(g0)に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス(g)を得るシフト反応器(1)と、該シフト反応器(1)で得られた混合ガス(g)を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する低分子化反応器(2)と、該低分子化反応器(2)での有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を燃焼させる燃焼炉(3)を備え、該燃焼炉(3)での液体生成物(pL)の燃焼による燃焼熱で低分子化反応器(2)に低分子化反応熱が供給されるようにしたことを特徴とする有機物質の低分子化設備。
[13]上記[10]または[11]の低分子化設備において、低分子化反応器(2)が流動層式反応器(2a)からなり、該流動層式反応器(2a)から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物(pL)の燃焼炉(3)に導入するとともに、燃焼炉(3)において液体生成物(pL)の燃焼熱で加熱された流動媒体を流動層式反応器(2a)に循環させる流動媒体循環機構(4)を備えることを特徴とする有機物質の低分子化設備。
[14]上記[13]の低分子化設備において、液体生成物(pL)の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする有機物質の低分子化設備。
また、有機物質の低分子化反応で生成する液体生成物の生成量が低分子化反応温度に依存することから、低分子化反応の熱源となる液体生成物の燃焼量を液体生成物の生成量に比例するように制御することにより、低分子化反応温度の変動が自律的に抑えられ、その結果、反応効率を一定に保つことができ、有機物質を特に効率的に低分子化することができる。
また、シフト反応によって生成するCO2は、有機物質の低分子化中に炭酸ガス改質反応でCOに変化するため、有機物質のケミカルリサイクルをCO2発生量を増加させることなく実施することが可能となる。
なお、一酸化炭素含有ガス(g0)に過剰の水蒸気を添加するとは、シフト反応で消費されない余剰の水蒸気が混合ガス(g)中に残存するように水蒸気を添加するという意味である。
ここで、「低分子化反応温度の変動が自律的に抑えられる」とは、(ア)何らかの原因で低分子化反応温度が低下すると、液体生成物(pL)の生成量(生成速度)が増大するので、その分だけ、燃焼炉での液体生成物(pL)の燃焼量を増加させると、低分子化反応器に供給される低分子化反応熱が増加し、これにより低分子化反応温度が自律的に上昇し、(イ)何らかの原因で低分子化反応温度が上昇すると、液体生成物(pL)の生成量(生成速度)が減少するので、その分だけ、燃焼炉での液体生成物(pL)の燃焼量を減少させると、低分子化反応器に供給される低分子化反応熱が減少し、これにより低分子化反応温度が自律的に低下し、それらの結果、低分子化反応温度の変動が自律的に抑制されるということである。
有機物質低分子化時の反応温度は400〜900℃が好ましく、この温度範囲において、有機物質の種類に応じてより好適な反応温度を選択すればよい。
(i)液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器の内部を間接加熱することにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給する。
(ii)低分子化反応器として流動層式反応器を用い、この流動層式反応器から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物(pL)の燃焼炉に導入して液体生成物(pL)の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を流動層式反応器に循環させることにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給する。
ロータリーキルン燃焼炉を使用する場合には、ロータリーキルン燃焼炉内で液体生成物(pL)を燃焼させつつ、流動層式反応器(低分子化反応器)から抜き出された流動媒体を順次ロータリーキルン燃焼炉内に導入して燃焼熱で加熱し、加熱されてロータリーキルン燃焼炉から順次排出された流動媒体を流動層式反応器(低分子化反応器)に返送する。また、流動層燃焼炉を使用する場合には、流動層式反応器(低分子化反応器)から抜き出された流動媒体を順次流動層燃焼炉内に導入して流動層を形成しつつ、流動層燃焼炉内で液体生成物(pL)を燃焼させ、その燃焼熱で流動媒体を加熱し、加熱されて流動層燃焼炉から順次排出された流動媒体を流動層式反応器(低分子化反応器)に返送する。すなわち、いずれの場合も、流動層式反応器(低分子化反応器)から流動媒体を一定量ずつ抜き出し、燃焼炉との間で循環させる。
なお、流動層燃焼炉は、通常の気泡流動層が形成されるものだけでなく、高速流動層が形成されるものでもよい。
流動媒体は、平均粒径が小さ過ぎても大き過ぎても安定した流動層が形成しにくいので、その平均粒径は30〜300μm程度が好ましく、50〜200μm程度がより好ましい。
前記低分子化反応器2は、例えば、外熱式ロータリーキルンなどのような移動床方式反応器、流動層式反応器、固定床方式反応器などで構成することができるが、上述したように、本実施形態では、燃焼炉3内に低分子化反応器2を配置し、燃焼炉3内で発生させた液体生成物(pL)の燃焼ガス(熱風)で低分子化反応器2を外側から間接加熱するように構成されているので、低分子化反応器2は固定床方式反応器で構成されることが一般的である。
低分子化反応器2の原料(有機物質)投入口には、スクリューコンベア方式などによる有機物質(廃プラスチックなど)の定量投入装置15が設置される。
前記燃焼炉3が備える燃焼バーナー5の形式も特に制限はないが、液体生成物(pL)の物性が軽油程度であるので、軽油用バーナーが安価で好ましい。なお、厳寒期に液体生成物(pL)の粘性が高くなることを考慮して、送液管10をスチームトレースなどで加熱してもよい。これに使用するスチームは、特に限定するものではないが、数kg/cm2程度の圧力の低圧スチームでよい。
なお、上述した一時貯留タンク8の液面計(計測手段9)に代えて、図1に仮想線で示すように、分離器7から一時貯留タンク8に液体生成物(pL)を供給する供給管16に液体生成物(pL)の流量を計測する流量計を設け、この流量計を計測手段9としてもよい。この場合には、計測手段9により一時貯留タンク8に貯留される液体生成物(pL)の流量が計測される。
なお、気体生成物は、配管を通じて系外に取り出され、気体燃料として利用される。あるいは、気体生成物が軽質炭化水素とCO、H2の混合物であることから、溶鉱炉における鉄鉱石の還元材などとして、製鉄所などで活用することもできる。
この実施形態では、流動層式反応器2aの流動媒体の一部を抜き出し、これをロータリーキルン燃焼炉3aとの間で循環させる流動媒体循環機構4を備えている。この流動媒体循環機構4は、流動層式反応器2aから流動媒体を抜き出してロータリーキルン燃焼炉3aに導入する抜出管17と、ロータリーキルン燃焼炉3aで加熱された流動媒体を流動層式反応炉2aに返送する戻し管18で構成されている。
図2のその他の構成は図1と同様であるので、同一の符号を付し、詳細な説明は省略する。
流動層式反応器2aから抜出管17を通じて流動媒体を一定量ずつ抜き出し、この流動媒体をロータリーキルン燃焼炉3aに導入して液体生成物(pL)の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を戻し管18で流動層式反応器2aに戻す(循環させる)ことにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器2(流動層式反応器2a)に低分子化反応熱を供給する。
この実施形態は、ロータリーキルン燃焼炉3aで加熱された流動媒体によって、低分子化反応器2(流動層式反応器2a)に対して直接的に低分子化反応熱を供給でき、伝熱効率が高いことが特徴である。
なお、本実施形態では、ロータリーキルン燃焼炉3a内での液体生成物(pL)の燃焼ガスの流れ方向と流動媒体の移動方向を向流(反対方向)としているが、液体生成物(pL)の燃焼ガスの流れ方向と流動媒体の移動方向を併流(同一方向)としてもよい。
また、図2の実施形態の燃焼炉3は、ロータリーキルン燃焼炉3aで構成されているが、例えば、流動層燃焼炉(高速流動層燃焼炉などを含む)で構成してもよい。
この試験では、流動層式反応器の流動媒体に転炉発生ダストを用い、シフト反応生成ガスに相当するガス組成の混合ガス(H2:26vol%、CO:0vol%、CO2:30vol%、H2O:35vol%、N2:9vol%)を吹き込むとともに、廃プラスチックを300g/hの供給速度で供給した。試験中、液体生成物(pL)の燃焼量を調整することにより低分子化反応温度を550〜650℃の範囲で変化させた。流動層式反応器から排出された生成ガスを水で急冷し、凝縮した生成物(水との混合物)から遠心分離によって液体生成物(油状物質)を分離し、その生成量を求めた。
系外(プロセス外部)から供給する一酸化炭素含有ガス(g0)の平均組成は、H2:4vol%、CO:23vol%、CO2:23vol%、H2O:0vol%、N2:50vol%であった。スチーム混合器(図示せず)に対して一酸化炭素含有ガス(g0)を74Nm3/h、水蒸気として圧力10kg/cm2Gのスチームを67Nm3/h供給し、この混合ガスをシフト反応器1に導入してシフト反応を行なわせ、ガス組成がH2:14vol%、CO:0vol%、CO2:24vol%、H2O:35vol%、N2:27vol%の混合ガス(g)(シフト反応生成ガス)を得た。この混合ガス(g)は、流量が141Nm3/h(質量流量では155kg/h)、シフト反応器出口ガス温度が306℃であった。
以上の操業試験では、低分子化反応温度を600±10℃で自律的に安定して制御することができた。なお、液体生成物(pL)の収率は18〜26mass%であった。また、気体生成物としては、低位燃焼熱が6.2Mcal/Nm3のガスが収率70〜60mol%で得られた。
2 低分子化反応器
2a 流動層式反応器
3 燃焼炉
3a ロータリーキルン燃焼炉
4 流動媒体循環機構
5 燃焼バーナー
6 ガス洗浄器
7 分離器
8 一時貯留タンク
9 計測手段
10 送液管
11 供給ポンプ
12 供給管
13 流量調節弁
14 演算制御装置
15 定量投入装置
16 供給管
17 抜出管
18 戻し管
Claims (14)
- 一酸化炭素を含有するガス(g0)に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス(g)とし、低分子化反応器において混合ガス(g)を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する方法であって、
前記有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱で前記低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする有機物質の低分子化方法。 - 液体生成物(pL)の燃焼量を、有機物質の改質による低分子化反応で生成する液体生成物(pL)の生成量に比例するように制御することを特徴とする請求項1に記載の有機物質の低分子化方法。
- 有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を一時貯留タンクに貯留し、該一時貯留タンク内の液体生成物(pL)の液面高さまたは一時貯留タンクに貯留される液体生成物(pL)の流量に応じて、一時貯留タンクから燃焼炉への液体生成物(pL)の供給量と、燃焼炉への支燃ガスの供給量を調整することで、燃焼炉での液体生成物(pL)の燃焼量を制御することを特徴とする請求項2に記載の有機物質の低分子化方法。
- 一酸化炭素を含有するガス(g0)が、一酸化炭素濃度が5vol%以上、窒素濃度が60vol%以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の有機物質の低分子化方法。
- 一酸化炭素を含有するガス(g0)が、一酸化炭素濃度が10vol%以上、窒素濃度が55vol%以下であることを特徴とする請求項4に記載の有機物質の低分子化方法。
- 液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器の内部を間接加熱することにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の有機物質の低分子化方法。
- 低分子化反応器が流動層式反応器であり、
該流動層式反応器から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物(pL)の燃焼炉に導入して液体生成物(pL)の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を流動層式反応器に循環させることにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の有機物質の低分子化方法。 - 液体生成物(pL)の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする請求項7に記載の有機物質の低分子化方法。
- 流動媒体が酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、酸化ニッケルの中から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項7または8に記載の有機物質の低分子化方法。
- 一酸化炭素を含有するガス(g0)に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス(g)を得るシフト反応器(1)と、
該シフト反応器(1)で得られた混合ガス(g)を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する低分子化反応器(2)と、
該低分子化反応器(2)での有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を燃焼させる燃焼炉(3)を備え、
該燃焼炉(3)での液体生成物(pL)の燃焼による燃焼熱で低分子化反応器(2)に低分子化反応熱が供給されるようにしたことを特徴とする有機物質の低分子化設備。 - さらに、低分子化反応器(2)での有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を貯留する一時貯留タンク(8)と、
一時貯留タンク(8)内の液体生成物(pL)の液面高さまたは一時貯留タンク(8)に貯留される液体生成物(pL)の流量を計測する計測手段(9)と、
一時貯留タンク(8)から燃焼炉(3)に液体生成物(pL)を送給する送液管(10)と、
送液管(10)に設けられる液体生成物(pL)の供給ポンプ(11)と、
燃焼炉(3)に支燃ガスを供給する供給管(12)と、
供給管(12)に設けられる支燃ガスの流量調節弁(13)と、
計測手段(9)で計測される一時貯留タンク(8)内の液体生成物(pL)の液面高さまたは一時貯留タンク(8)に貯留される液体生成物(pL)の流量に応じて、供給ポンプ(11)と流量調節弁(13)を制御し、一時貯留タンク(8)から燃焼炉(3)への液体生成物(pL)の供給量と、燃焼炉(3)への支燃ガスの供給量を調整することで、燃焼炉(3)での液体生成物(pL)の燃焼量を制御する演算制御装置(14)を備えることを特徴とする請求項10に記載の有機物質の低分子化設備。 - 液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器(2)の内部を間接加熱する間接加熱機構を備えることを特徴とする請求項10または11に記載の有機物質の低分子化設備。
- 低分子化反応器(2)が流動層式反応器(2a)からなり、
該流動層式反応器(2a)から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物(pL)の燃焼炉(3)に導入するとともに、燃焼炉(3)において液体生成物(pL)の燃焼熱で加熱された流動媒体を流動層式反応器(2a)に循環させる流動媒体循環機構(4)を備えることを特徴とする請求項10または11に記載の有機物質の低分子化設備。 - 液体生成物(pL)の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする請求項13に記載の有機物質の低分子化設備。
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