JP2017022080A - ニッケル膜の製造方法、積層型セラミック電子部品の製造方法、およびニッケル膜形成用組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
すなわち本発明は、例えば以下の[1]〜[6]に関する。
(2)前記塗膜を200〜600℃で加熱する工程と
を有するニッケル膜の製造方法。
(ii)ニッケル膜を有する前記誘電体セラミックグリーンシートを積層することによってセラミック積層体を形成する工程と、
(iii )前記セラミック積層体を焼成することによってセラミック焼結体を形成する工程と、
(iv)前記セラミック焼結体に外部電極を形成する工程と
を有する、セラミック焼結体内に複数の内部電極層が誘電体セラミック層を介して積層された構造を含む積層型セラミック電子部品の製造方法。
本発明のニッケル膜形成用組成物は、カルボン酸のニッケル金属塩(A)と、炭素数3以上のアルカノールアミン(B)とを含有し、好ましくはさらにカルボン酸(C)を含有する。以下、本発明のニッケル膜形成用組成物を「本発明の組成物」ともいい、これらの含有成分を、それぞれ「成分(A)」、「成分(B)」および「成分(C)」ともいう。
カルボン酸のニッケル金属塩(A)を用いることにより、金属塩から金属へ変化する際の重量減少量が少なくてすむことから、欠陥の少ないニッケル膜を形成することができる。
成分(A)におけるカルボン酸の炭素数は、好ましくは10以下、より好ましくは5以下である。
成分(A)は1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
炭素数3以上のアルカノールアミン(B)は、加熱時の還元反応により、成分(A)中のニッケルイオンをニッケル金属に還元するともに、揮発または分解して揮発する。したがって、成分(A)および成分(B)を含有する組成物を用いることにより、導電性を有するニッケル膜を形成することができる。
成分(B)の炭素数は、沸点の点から、好ましくは3〜10、より好ましくは3〜7である。
成分(B)としては、例えば、式(1)〜(4)で表される化合物が挙げられる。
式(3)においてRT で示される3価の飽和脂肪族炭化水素基としては、前記アルキレン基を3価の基に変更した基が挙げられる。
式(2)で表される化合物の具体例としては、2−(メチルアミノ)エタノール、2−(エチルアミノ)エタノール、3−(メチルアミノ)−1−プロパノール、4−(エチルアミノ)−1−ブタノールが挙げられ、
式(3)で表される化合物の具体例としては、ジエタノールアミン、ジn−プロパノールアミン、ジイソプロパノールアミン、ジブタノールアミン、3−アミノ−1,2−プロパンジオールが挙げられ、
式(4)で表される化合物の具体例としては、2−(2−アミノエチルアミノ)エタノールが挙げられる。
成分(B)は1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
本発明の組成物は、さらに、カルボン酸(C)を含有することができる。カルボン酸(C)を含有することで、薄膜であっても欠陥の少ないニッケル膜を形成することができる。
前記薄膜とは、通常、0.5μm以下、好ましくは0.3μm以下の膜厚を有する膜を示す。
これらの中でも、好ましくは飽和脂肪族モノカルボン酸、より好ましくは、炭素数1〜4の飽和脂肪族カルボン酸、さらに好ましくは炭素数1または2の飽和脂肪族カルボン酸である。カルボン酸(C)として、飽和脂肪族モノカルボン酸を用いることで、体積比低効率の低いニッケル膜を形成することができる。
成分(C)は1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
本発明の組成物は、必要に応じて、ニッケル金属塩(A)の加熱分解促進剤、バインダー成分、界面活性剤、チクソ剤、表面張力調整剤、粘度調整剤から選ばれる少なくとも1種をさらに含有してもよい。また、前記組成物は、アルカノールアミン(B)およびカルボン酸(C)以外の有機溶媒および水から選ばれる少なくとも1種をさらに含有してもよい。
ニッケル金属塩(A)の加熱分解促進剤を本発明の組成物に配合することにより、ニッケル金属塩(A)の分解温度を低下させることができるため、ニッケル膜の形成温度を低下させることができる。
前記促進剤としては、例えば、酢酸パラジウム等のパラジウム化合物が挙げられる。
前記促進剤は1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
バインダー成分を本発明の組成物に配合することにより、得られる塗膜の密着力および平坦性を向上させることができる。バインダー成分としては、例えば、有機高分子、シリコーン系またはチタン系のカップリング剤が挙げられる。
チタン系カップリング剤としては、例えば、イソプロピルトリス[2−(2−アミノエチルアミノ)エチル]チタンが挙げられる。
バインダー成分は1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
界面活性剤を本発明の組成物に配合することにより、組成物の基材への塗布性を向上させることができる。界面活性剤としては、例えば、シリコーン系界面活性剤、フッ素系界面活性剤、アミン系界面活性剤が挙げられる。
アミン系界面活性剤としては、例えば、アルキル第4級アンモニウム塩、アルキルベンジル第4級アンモニウム塩、アルキルイミダゾリニウム塩、アルキルアミン酢酸塩が挙げられる。これらの中でも、アルキルアミン酢酸塩が、ニッケル膜形成用組成物の安定性を良好に保ち、かつ熱分解性も有するため好ましい。アルキルアミン酢酸塩としては、例えば、[RNH3 ]+ [CH3 COO]- で表される化合物が挙げられる。前記式中、Rはアルキル基であり、好ましくは炭素数8〜18のアルキル基である。
界面活性剤は1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
アルカノールアミン(B)およびカルボン酸(C)以外の有機溶媒としては、例えば、本発明の組成物の粘度を調整するために配合することができる。アルカノールアミン(B)およびカルボン酸(C)以外の有機溶媒を「他の有機溶媒」ともいう。
脂肪族炭化水素溶媒としては、例えば、n−ペンタン、n−ヘキサン、n−ヘプタン、n−オクタン、n−ノナン、n−デカン、n−ウンデカン、n−ドデカン、テトラデカン、シクロヘキサン、デカリンが挙げられる。
ケトン溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルプロピルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、イソホロンが挙げられる。
他の有機溶媒の中でも、アルカノールアミン(B)と良好な相互溶解性を有し、ニッケル金属塩(A)の溶解安定性を悪化させないことから、グリコール溶媒が好ましい。
他の有機溶媒は1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
水は、成分(A)として水和物を用いた場合は、必然的に本発明の組成物に含有される。水は、成分(A)の溶解および安定性を高める働きがある。このため、本発明の組成物中の水の含有量は、例えば10質量%以下であってもよい。
本発明のニッケル膜形成用組成物は、少なくとも、成分(A)および成分(B)を混合することで製造することができる。例えば、成分(A)を成分(B)に加熱溶解させることによって製造することができる。必要に応じて、カルボン酸(C)、ニッケル金属塩(A)の加熱分解促進剤、バインダー成分、界面活性剤、他の有機溶媒および水から選ばれる少なくとも1種を配合してもよい。混合する順序は特に限定されない。また、ゴミを取り除くために、各成分を均一に混合した後、得られた混合物をフィルター等で濾過してもよい。
特に、積層型セラミックコンデンサを製造する場合、ニッケル膜と誘電体セラミック層とを焼成するため、ニッケル膜に空隙があるとその空隙がより大きくなり、結果として、積層セラミックコンデンサの静電容量が低下するという問題が起こる。本発明では、粘度が前記範囲にある組成物を用いることにより、静電容量の低下を抑制することができる。
本発明のニッケル膜の製造方法は、上述したニッケル膜形成用組成物の塗膜を、基板上に形成する工程(1)と、前記塗膜を200〜600℃で加熱する工程(2)とを有する。
工程(1)では、本発明のニッケル膜形成用組成物の塗膜を形成する。
前記塗膜は、例えば、前記組成物を基板上に塗布することにより形成することができる。前記組成物の塗布方法としては、例えば、スピンコート法、ワイヤーバーコート法、ディップコート法、スクリーン印刷法、インクジェット印刷法等の各種塗布方法が挙げられる。これらの中でも、欠陥の少ないニッケル膜を形成できることから、スクリーン印刷法が好ましい。
工程(2)では、基板上に形成された前記塗膜を200〜600℃で加熱する。前記加熱により、成分(A)中のニッケルイオンの還元反応が進行するとともにカルボン酸が揮発して、ニッケル膜が形成される。
また、加熱時間は、例えば10〜120分間である。
本発明のニッケル膜の製造方法は、その他、配線基板、タッチパネル、液晶表示素子および有機EL素子等が有する基板上に形成される金属膜の製造に用いることができる。基板上に形成されたニッケル膜をフォトリソグラフィ法等の公知の方法を利用してパターニングすることで、配線、電極および端子等を形成することができる。
本発明の積層型セラミック電子部品の製造方法は、誘電体セラミック層となる誘電体セラミックグリーンシート上に、本発明のニッケル膜の製造方法により内部電極層となるニッケル膜を形成することによって、ニッケル膜を有する誘電体セラミックグリーンシートを得る工程(i)と、ニッケル膜を有する前記誘電体セラミックグリーンシートの複数を積層することによって、セラミック積層体を形成する工程(ii)と、前記セラミック積層体を焼成することによってセラミック焼結体を形成する工程(iii )と、前記セラミック焼結体に外部電極を形成する工程(iv)とを有する。
工程(i)では、先ず、誘電体セラミックグリーンシートを複数枚用意する。次いで、誘電体セラミックグリーンシート上に、本発明のニッケル膜の製造方法によってニッケル膜を形成する。前記ニッケル層は、焼成後、得られる積層型セラミック電子部品において内部電極層として働く。
工程(ii)では、ニッケル膜を有する前記誘電体セラミックグリーンシートを所定方向に複数枚積層して、未焼成のセラミック積層体を作製する。例えば、前記シートを、ニッケル膜の形成面が同一方向を向くように複数枚積層する。
以上のようにして得られた積層体を圧着し、所定寸法に切断することにより、未焼成のセラミック積層体が得られる。
工程(iii )では、前記セラミック積層体を焼成することによってセラミック焼結体を形成する。
焼成処理は、通常は600〜2000℃、好ましくは800〜1500℃で行う。焼成処理は、通常、水素ガス雰囲気などの非酸化性雰囲気下または大気圧下で行い、好ましくは、非酸化性雰囲気下で行う。焼成処理により、ニッケル膜と誘電体セラミック層とが同時に焼成され、交互に積層された内部電極層と誘電体セラミック層とを有するセラミック焼結体を得ることができる。
また、焼成時間は、通常、1〜20時間である。
工程(iv)では、前記セラミック焼結体に外部電極を形成する。
例えば、セラミック焼結体の両端面に外部電極用導電性ペーストを塗布し、焼き付け処理を行い、これにより外部電極を形成する。外部電極用導電性ペーストに含有される導電性材料としては、例えば、Cu等の卑金属材料が挙げられる。
1−1.ニッケル膜形成用組成物の粘度測定方法
ニッケル膜形成用組成物の粘度は、JIS Z8803:2011 10.円すい−平板形回転粘度計による粘度測定方法に則り、E型粘度計で、回転速度が2.5〜10rpm 温度が25℃の条件で測定した。
[実施例1]
ギ酸ニッケル2水和物10g、および3−アミノ−1−プロパノール40gを混合し、60℃で6時間加熱攪拌し、粘度0.7Pa・s、ニッケル濃度6.4質量%の青色透明溶液のニッケル膜形成用組成物を製造した。
厚さ10μmのチタン酸バリウムのグリーンシートに、前記ニッケル膜形成用組成物をスクリーン印刷法にて塗布することにより、厚さ50μmの塗膜を形成した。得られた塗膜を、窒素雰囲気下、250℃で1時間加熱し、厚さ0.6μmのニッケル膜を製造した。
ギ酸ニッケル2水和物10g、3−アミノ−1−プロパノール20g、およびプロピレングリコール10gを混合し、60℃で6時間加熱攪拌し、25℃での粘度2.5Pa・s、ニッケル濃度8.0質量%の青色透明溶液のニッケル膜形成用組成物を製造した。
厚さ10μmのチタン酸バリウムのグリーンシートに、前記ニッケル膜形成用組成物をスクリーン印刷法にて塗布することにより、厚さ50μmの塗膜を形成した。得られた塗膜を、窒素雰囲気下、250℃で1時間加熱し、厚さ0.8μmのニッケル膜を製造した。
ギ酸ニッケル2水和物19.1g、および3−アミノ−1−プロパノール76.2gを混合し、60℃で6時間加熱攪拌し、室温に戻した後、ギ酸を4.7g添加して攪拌し、25℃での粘度0.8Pa・s、ニッケル濃度6.0質量%の青色透明溶液のニッケル膜形成用組成物を製造した。
厚さ10μmのチタン酸バリウムのグリーンシートに、前記ニッケル膜形成用組成物をスクリーン印刷法にて塗布することにより、厚さ30μmの塗膜を形成した。得られた塗膜を、窒素雰囲気下、250℃で1時間加熱し、厚さ0.2μmのニッケル膜を製造した。
ギ酸ニッケル2水和物19.1g、および3−アミノ−1−プロパノール76.2gを混合し、60℃で6時間加熱攪拌し、室温に戻した後、酢酸を4.7g添加して攪拌し、25℃での粘度0.8Pa・s、ニッケル濃度6.0質量%の青色透明溶液のニッケル膜形成用組成物を製造した。
厚さ10μmのチタン酸バリウムのグリーンシートに、前記ニッケル膜形成用組成物をスクリーン印刷法にて塗布することにより、厚さ30μmの塗膜を形成した。得られた塗膜を、窒素雰囲気下、250℃で1時間加熱し、厚さ0.2μmのニッケル膜を製造した。
ギ酸ニッケル2水和物19.1g、および3−アミノ−1−プロパノール76.2gを混合し、60℃で6時間加熱攪拌し、室温に戻した後、プロピオン酸を4.7g添加して攪拌し、25℃での粘度0.8Pa・s、ニッケル濃度6.0質量%の青色透明溶液のニッケル膜形成用組成物を製造した。
厚さ10μmのチタン酸バリウムのグリーンシートに、前記ニッケル膜形成用組成物をスクリーン印刷法にて塗布することにより、厚さ30μmの塗膜を形成した。得られた塗膜を、窒素雰囲気下、250℃で1時間加熱し、厚さ0.2μmのニッケル膜を製造した。
ギ酸ニッケル2水和物19.1g、および3−アミノ−1−プロパノール76.2gを混合し、60℃で6時間加熱攪拌し、室温に戻した後、酪酸を4.7g添加して攪拌し、25℃での粘度0.8Pa・s、ニッケル濃度6.0質量%の青色透明溶液のニッケル膜形成用組成物を製造した。
厚さ10μmのチタン酸バリウムのグリーンシートに、前記ニッケル膜形成用組成物をスクリーン印刷法にて塗布することにより、厚さ30μmの塗膜を形成した。得られた塗膜を、窒素雰囲気下、250℃で1時間加熱し、厚さ0.2μmのニッケル膜を製造した。
ギ酸ニッケル2水和物5g、3−アミノ−1−プロパノール45g、およびプロピレングリコール10gを混合し、60℃で6時間加熱攪拌し、粘度0.1Pa・s、ニッケル濃度3.2質量%の青色透明溶液のニッケル膜形成用組成物を製造した。
厚さ10μmのチタン酸バリウムのグリーンシートに、前記ニッケル膜形成用組成物をスクリーン印刷法にて塗布することにより、厚さ100μmの塗膜を形成した。得られた塗膜を、窒素雰囲気下、250℃で1時間加熱し、厚さ0.5μmのニッケル膜を製造した。
ギ酸ニッケル2水和物10g、および3−(2−エチルヘキシル)オキシプロピルアミン30gを混合し、60℃で6時間加熱攪拌し、粘度50Pa・s、ニッケル濃度8.0質量%の青色透明溶液のニッケル膜形成用組成物を製造した。
厚さ10μmのチタン酸バリウムのグリーンシートに、前記ニッケル膜形成用組成物をスクリーン印刷法にて塗布することにより、厚さ50μmの塗膜を形成した。得られた塗膜を、窒素雰囲気下、250℃で1時間加熱したが、均一なニッケル膜は得られなかった。
実施例1〜6および比較例1のニッケル膜について、以下の評価を行った。評価結果を表1に示す。
ニッケル膜の体積抵抗値は、JIS K6911に従い行った。室温で、四探針抵抗測定機(商品名「Model sigma−5」、NPS社製)を用いて測定した。
ニッケル膜における欠陥の有無は、金属顕微鏡(倍率50倍)にてクラックやピットの数を数えて行った。
Claims (6)
- (1)25℃での粘度が0.5〜1,000Pa・sであって、カルボン酸のニッケル金属塩(A)、およびアルカノールアミン(B)を含有するニッケル膜形成用組成物の塗膜を、基板上に形成する工程と、
(2)前記塗膜を200〜600℃で加熱する工程と
を有することを特徴とするニッケル膜の製造方法。 - 前記カルボン酸のニッケル金属塩(A)が、蟻酸ニッケルおよびその水和物から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする請求項1に記載のニッケル膜の製造方法。
- 前記ニッケル膜形成用組成物が、さらにカルボン酸(C)を含有することを特徴とする請求項1または請求項2に記載のニッケル膜の製造方法。
- (i)誘電体セラミックグリーンシート上に、請求項1乃至請求項3のいずれか1項に記載のニッケル膜の製造方法により内部電極層となるニッケル膜を形成することによって、ニッケル膜を有する誘電体セラミックグリーンシートを得る工程と、
(ii)ニッケル膜を有する前記誘電体セラミックグリーンシートを積層することによってセラミック積層体を形成する工程と、
(iii )前記セラミック積層体を焼成することによってセラミック焼結体を形成する工程と、
(iv)前記セラミック焼結体に外部電極を形成する工程と
を有することを特徴とする、セラミック焼結体内に複数の内部電極層が誘電体セラミック層を介して積層された構造を含む積層型セラミック電子部品の製造方法。 - 25℃での粘度が0.5〜1,000Pa・sであって、カルボン酸のニッケル金属塩(A)、および炭素数3以上のアルカノールアミン(B)を含有することを特徴とするニッケル膜形成用組成物。
- さらに、カルボン酸(C)を含有することを特徴とする請求項5に記載のニッケル膜形成用組成物。
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Citations (4)
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---|---|---|---|---|
JPH1072673A (ja) * | 1996-04-30 | 1998-03-17 | Nippon Terupen Kagaku Kk | 金属ペースト及び金属膜の製造方法 |
JP2005026479A (ja) * | 2003-07-02 | 2005-01-27 | Yasutaka Takahashi | セラミック電子部品用電極ペースト |
JP2005336584A (ja) * | 2004-05-28 | 2005-12-08 | Sakata Corp | ニッケル化合物含有溶液、その製造方法、およびそれを用いたニッケル金属薄膜形成法 |
JP2006331788A (ja) * | 2005-05-25 | 2006-12-07 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 導電性ペーストおよびそれを用いた配線基板 |
-
2015
- 2015-10-15 JP JP2015203502A patent/JP2017022080A/ja active Pending
Patent Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH1072673A (ja) * | 1996-04-30 | 1998-03-17 | Nippon Terupen Kagaku Kk | 金属ペースト及び金属膜の製造方法 |
JP2005026479A (ja) * | 2003-07-02 | 2005-01-27 | Yasutaka Takahashi | セラミック電子部品用電極ペースト |
JP2005336584A (ja) * | 2004-05-28 | 2005-12-08 | Sakata Corp | ニッケル化合物含有溶液、その製造方法、およびそれを用いたニッケル金属薄膜形成法 |
JP2006331788A (ja) * | 2005-05-25 | 2006-12-07 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 導電性ペーストおよびそれを用いた配線基板 |
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