JP2016540851A - 耐熱性及び低誘電損失特性を有する熱硬化性樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び銅張積層板 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明に係る熱硬化性樹脂組成物は、(a)ビスフェノールM型エポキシ樹脂;(b)ビスフェノールM型シアネートエステル樹脂;(c)分子鎖の両末端に2つ以上のビニル基を有するポリ(フェニレンエーテル)又はそのオリゴマー;及び(d)架橋結合性硬化剤を含んで構成されることができる。なお、必要に応じて難燃剤、無機フィラー、硬化促進剤、ラジカル開始剤などをさらに含むことができる。
本発明に係る熱硬化性樹脂組成物を構成する第一の成分は、エポキシ樹脂であって、主鎖に環構造及び対称構造を基にしているエポキシ樹脂であれば、その構造は、特に制限されない。
本発明に係る熱硬化性樹脂組成物を構成する第二の成分は、シアネートエステル(CE)であって、分子内にシアネートエステル(Cyanate Ester)グループを2つ以上含むものであれば、その構造は、特に制限されずに使用できる。
本発明に係る熱硬化性樹脂組成物を構成する第三の成分は、ポリフェニレンエーテル(PPE)又はそのオリゴマーであって、分子鎖の両末端に2つ以上のビニル基を有するものであれば、その構造は、特に制限されずに使用できる。
本発明に係る熱硬化性樹脂組成物を構成する第四の成分は、架橋結合性硬化剤である。
本発明に係る熱硬化性樹脂組成物は、必要に応じて、難燃剤(e)をさらに含むことができる。
前記難燃剤としては、当業界で周知の通常の難燃剤を制限なく使用することができ、例えば、臭素や塩素を含有するハロゲン難燃剤、トリフェニルホスフェート、トリケシルホスフェート、トリスジクロロプロピルホスフェート、ホスファゼンなどのリン系難燃剤、三酸化アンチモンなどのアンチモン系難燃剤、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムなどの無機系難燃剤が挙げられる。本発明では、ポリ(フェニレンエーテル)との反応性がなく、耐熱特性及び誘電特性の低下を生じることのない添加型の臭素系難燃剤が好適である。
本発明に係る熱硬化性樹脂組成物は、必要に応じて、ラミネートに使用される当業界で周知の通常の無機フィラー(f)をさらに含むことができる。
本発明のプリプレグは、繊維基材及び前記繊維基材に含浸された前述した熱硬化性樹脂組成物を含む。なお、前記熱硬化性樹脂組成物は、溶媒に溶解又は分散された形態の樹脂ワニスであることもできる。
本発明は、金属箔;及び前記金属箔の片面又は両面上に形成され、前記熱硬化性樹脂組成物が硬化された樹脂層を含む樹脂付金属箔を提供する。
本発明は、前述したプリプレグ(prepreg)2つ以上を重ね合わせた後、これを通常の条件で加熱、加圧して形成される積層板にも関する。
1.樹脂組成物の製造
下記の表1に示す組成に基づいて、前記ビスフェノールM型エポキシ樹脂、ビスフェノールM型シアネートエステル系樹脂、ポリフェニレンエーテル、架橋結合性硬化剤、硬化促進剤、及び無機充填剤を混合して樹脂組成物を製造した。下記の表1中の各組成物の使用量単位は、重量部である。
上記で製造された樹脂組成物を、ガラス繊維に含浸させた後、165℃で3〜10分間乾燥してプリプレグを製造した。前記プリプレグを1ply積層した後、プレスして0.1mm厚さの積層薄板を得た。
下記の表1に示す組成に基づいて行う以外は、上記の実施例と同様にして、樹脂組成物、プリプレグ及び印刷回路基板を製造した。下記の表1中の各組成物の使用量単位は、重量部である。
2)ビフェニル系エポキシ樹脂:NC−3000H(290g/eq)
3)DCPD系エポキシ樹脂:XD−1000(253g/eq)
4)フェノールノボラックエポキシ樹脂:YDPC−638(170〜190g/eq)
5)BPMシアネートエステル:XU−366
6)BPAシアネートエステル:BA−3000S
7)DCPD系シアネートエステル:Nanozine375
9)アリレートPPE:MX−9000(数平均分子量:2000〜3000)
10)難燃剤:Saytex8010(Albemarle Asano Corpotaion社製)
11)開始剤:Perbutyl P(NOF Corporation社製)
12)無機フィラー:SC−5200SQ(Admatechs社製)
実施例1〜6及び比較例1〜2で製造された印刷回路基板について、後述の実験を行い、その結果を上記の表1に示した。
Claims (17)
- (a)ビスフェノールM型エポキシ樹脂;
(b)ビスフェノールM型シアネートエステル樹脂;
(c)分子鎖の両末端に2つ以上のビニル基を有するポリフェニレンエーテル又はそのオリゴマー;及び
(d)架橋結合性硬化剤;
を含む熱硬化性樹脂組成物。 - 前記ビスフェノールM型エポキシ樹脂(a)の当量は、200〜2,000g/eqであり、重量平均分子量(Mw)は、1,000〜20,000の範囲であることを特徴とする請求項1に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 前記ポリフェニレンエーテル樹脂(c)は、数平均分子量が、10,000〜30,000の範囲の高分子量ポリフェニレンエーテル樹脂を、ビスフェノール系化合物(但し、ビスフェノールAを除く)の存在下で再分配反応を行うことで、数平均分子量が1000〜5000の範囲の低分子量に改質されるものであることを特徴とする請求項1に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 前記ポリフェニレンエーテル樹脂(c)の再分配反応は、ラジカル開始剤、触媒、又はラジカル開始剤と触媒との存在下で行われることを特徴とする請求項6に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 前記架橋結合性硬化剤(d)は、ジビニルベンゼン、ジビニルナフタレン、ジビニルフェニル、トリアリルイソシアヌレート(TAIC)、トリアリルシアヌレート(TAC)、1,2,4−トリビニルシクロヘキサン、1,7−オクタジエン、及び1,9−デカジエンからなる群から選択される1種以上であることを特徴とする請求項1に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 前記ビスフェノールM型エポキシ樹脂と、ビスフェノールM型シアネートエステル樹脂との使用比率は、1:1〜1.6重量比の範囲であることを特徴とする請求項1に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 前記熱硬化性樹脂組成物は、
(a)ビスフェノールM型エポキシ樹脂5〜25重量部;
(b)ビスフェノールM型シアネートエステル樹脂5〜35重量部;
(c)分子内の側鎖に2つ以上のビニル基を有するポリフェニレンエーテル樹脂35〜70重量部;及び
(d)架橋結合性硬化剤5〜30重量部;
の範囲で含まれることを特徴とする請求項1に記載の熱硬化性樹脂組成物。 - 前記組成物は、ハロゲン含有難燃剤、リン系難燃剤、アンチモン系難燃剤、及び金属水酸化物からなる群から選択される1種以上の難燃剤をさらに含むことを特徴とする請求項1に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 前記組成物は、無機フィラーをさらに含むことを特徴とする請求項1に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 前記ビスフェノールM型エポキシ樹脂(a);ビスフェノールM型シアネートエステル樹脂(b);分子鎖の両末端に2つ以上のビニル基を有するポリフェニレンエーテル又はそのオリゴマー(c);及び架橋結合性硬化剤(d)から誘導される繰り返し単位を含むセミ相互侵入網目構造(semi−IPN)を有することを特徴とする請求項1に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 繊維基材;及び
前記繊維基材に含浸された請求項1〜13のいずれか1項に記載の熱硬化性樹脂組成物;
を含むプリプレグ。 - 前記繊維基材は、ガラス繊維、ガラスペーパー、ガラス繊維不織布(glass web)、ガラス織物(glass cloth)、アラミド繊維、アラミドペーパー(aramid paper)、ポリエステル繊維、炭素繊維、無機繊維、及び有機繊維からなる群から選択される1種以上を含むことを特徴とする請求項14に記載のプリプレグ。
- 金属箔又は高分子フィルム基材;及び
前記基材の片面又は両面上に形成され、請求項1〜13のいずれか1項に記載の熱硬化性樹脂組成物が硬化された樹脂層;
を含む機能性積層シート。 - 請求項14に記載のプリプレグを1層以上含んで積層成形されることを特徴とする印刷回路基板。
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