JP2016145718A - 光パルス列同期装置、光パルス列同期方法、照明装置、検出装置およびプログラム - Google Patents

Abstract

【課題】安定して動作することが可能な光パルス列同期装置を提供すること
【解決手段】第１の周期で生成される光パルスを含む第１の光パルス列２１と、第２の周期で生成される光パルスを含む第２の光パルス列２２とを同期させる光パルス列同期装置は、第１の光パルス列の光強度と第２の光パルス列の光強度の少なくとも一方に対応する第１の信号を出力する光検出器５、６と、タイミング差に対応する第２の信号を出力する光検出器１０と、第２の信号が第１の信号から得られる目標値になるように、前記第１の周期と前記第２の周期の少なくとも一方を調整するための制御信号を出力する制御回路１１と、を有する。
【選択図】図１

Description

本発明は、２台のパルスレーザが出射する２つの光パルス列においてパルスのタイミングを一致させる光パルス列同期装置に関する。

誘導ラマン散乱顕微鏡などの非線形光学過程を利用した非線形光学顕微鏡では、２つのパルスレーザが出射する光パルス列を、パルスのタイミングを一致させた（またはタイミングの差を一定に保った）状態で試料に集光する必要がある。

特許文献１は、２光子吸収を検出する光検出器の出力をパルスタイミング差として検出し、検出値が設定値になるようにパルス周期を調整する誘導ラマン散乱（ＳＲＳ：ＳｔｉｍｕｌａｔｅｄＲａｍａｎ Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ）顕微鏡を提案している。特許文献２は、パルスタイミング差を検出する２つの光検出器の出力差に基づいてパルス周期を調整するコヒーレントアンチストークスラマン散乱（ＣＡＲＳ：ＣｏｈｅｒｅｎｔＡｎｔｉ−ＳｔｏｋｅｓＲａｍａｎ Ｓｃａｔｔｅｒｉｎｇ）顕微鏡を提案している。

国際公開第２０１０／１４０６１４号パンフレット 特許第４８６２１６４号公報

特許文献１では、パルスレーザが出力する光のパワーが変化した際、同期したパルスのタイミング差が変化する、またはパルス同期が実現できなくなる。特許文献２は、２つの光検出器を用いることで、光のパワーが変化しても光パルス列の同期を実現することができるものの、２つの光検出器は感度を一致させ、かつそれぞれに入力する光のパワーとパルス時間幅が同じになるように構成しなければならない。そうでないと、光パルス列同期が実現できなかったり、同期したパルスのタイミング差が変化したりする。さらに、光検出器の出力は集光する対物レンズと光検出器の受光面の配置に大きく依存するため、２つの光検出器で対物レンズと光検出器の配置を煩雑にも一致させなければならない。

本発明は、安定して動作することが可能な光パルス列同期装置、光パルス列同期方法、照明装置、検出装置およびプログラムを提供することを目的とする。

本発明の光パルス列同期装置は、第１の周期で生成される光パルスを含む第１の光パルス列と第２の周期で生成される光パルスを含む第２の光パルス列とを同期させる光パルス列同期装置であって、前記第１の光パルス列の光強度及び前記第２の光パルス列の光強度の少なくとも一方に対応する第１の信号を出力する第１の検出手段と、前記第１の光パルス列に含まれる光パルス及び前記第２の光パルス列に含まれる光パルスが到達するタイミング差に対応する第２の信号を出力する第２の検出手段と、前記第２の信号が前記第１の信号から得られる目標値になるように、前記第１の周期及び前記第２の周期の少なくとも一方を調整するための制御信号を出力する制御手段と、を有することを特徴とする。

本発明は、安定して動作することが可能な光パルス列同期装置、光パルス列同期方法、照明装置、検出装置およびプログラムを提供することを目的とする。

本発明の光パルス列同期装置のブロック図である。（実施例１） 図１に示す光検出器１０の出力電圧を表すグラフである。（実施例１） 図１に示す第１の光パルス列と第２の光パルス列が同期したときのそれぞれの強度の時間プロファイルである。（実施例１） 本発明の光パルス列同期装置のブロック図である。（実施例２） 図４に示す光検出器１０の出力電圧を表すグラフである。（実施例２） 図１に示す光パルス列同期装置を利用したＳＲＳ顕微鏡の概念図である。（実施例３） 図６に示すＳＲＳ顕微鏡における、第１の光パルス列と第２の光パルス列のそれぞれの強度の時間プロファイルである。（実施例３）

以下、添付図面を参照して本発明の実施例について説明する。

図１は、実施例１の光パルス列同期装置（以下、単に「同期装置」と称する）の光路図である。同期装置は、パルスレーザ（第１の光源手段）１が出射する第１の光パルス列２１とパルスレーザ（第１の光源手段とは異なる第２の光源手段）２が出射する第２の光パルス列２２を同期させる。同期装置、パルスレーザ１及びパルスレーザ２は、試料を照明する照明装置を構成する。

光パルス列は、パルスレーザが発する一連の光パルスである。即ち、同期装置は、第１の光パルス列２１に含まれる光パルスと第２の光パルス列２２に含まれる光パルスが到達するタイミング差を一定に維持する。第１の光パルス列２１の波長（λ１）と第２の光パルス列２２の波長（λ２）は互いに異なるものとする。

パルスレーザ１は、その共振器長を変更させることができ、第１の光パルス列２１のパルス周期（第１の周期）を調整することができる。パルスのタイミングずれに応じて第１の周期を調整し、第２の光パルス列２２のパルス周期（第２の周期）と第１の周期の比を正確に整数対整数とすることで、パルスのタイミングを一致させることができる。第１の光パルス列は第１の周期で生成される光パルスを含み、第２の光パルス列は第２の周期で生成される光パルスを含む。

ビームスプリッタ３は、パルスレーザ１が出射した光ビームの一部を右方向に反射し、残りを下方向に透過する。ビームスプリッタ４は、パルスレーザ２が出射した光ビームの一部を下方向に反射し、残りを右方向に透過する。ビームスプリッタ３および４は、一定の割合で入射光を反射させることができればよいため、ガラス平板を利用することができる。また、所定の反射率となるようコーティングを施した平板でもよいし、偏光ビームスプリッタを利用してもよい。

光検出器５は、ビームスプリッタ３で反射した光を受光し、入射光（第１の光パルス列２１）のパワーに比例した信号を取得する。即ち、光検出器５は、第１の光パルス列２１の光強度に対応する信号（第１の信号）を出力する光強度検出手段（第１の検出手段）として機能する。光検出器６は、ビームスプリッタ４で反射した光を受光し、入射光（第２の光パルス列２２）のパワーに比例した信号を取得する。即ち、光検出器６は、第２の光パルス列２２の光強度に対応する信号（第１の信号）を出力する光強度検出手段（第１の検出手段）として機能する。

光検出器５及び６は、フォトダイオードやアバランシェフォトダイオードなどの受光素子と受光素子で発生した電流を電圧に変換する電気回路からなる。後述する実施例２で説明するように、光検出器５と６は少なくとも一方が設けられていれば足りる。即ち、光強度検出手段は、第１の光パルス列２１の光強度と第２の光パルス列２２の光強度の少なくとも一方を検出すれば足りる。

ダイクロイックミラー７は、第１の光パルス列２１を透過させ、第２の光パルス列２２を反射させることで、第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２を同軸に合波させる。ダイクロイックミラー７には、波長λ１の光を透過させ、波長λ２の光を反射させるように設計した誘電体多層膜を利用する。

ビームスプリッタ８は、ダイクロイックミラー７で合波された第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２を２方向に分波する。入射光の一部は反射して同期装置で利用し、入射光の残りは透過して非線形光学顕微鏡など同期した光パルス列が必要なシステムで利用する。

ビームスプリッタ８は、一定の割合で入射光を反射させることができればよいため、ガラス平板を利用することができる。また、所定の反射率となるようコーティングを施した平板を利用してもよいし、偏光ビームスプリッタを利用してもよい。

ビームスプリッタ８で反射した第１の光パルス列２１及び第２の光パルス列２２は、対物レンズ９により光検出器１０の受光面上に集光される。光検出器１０で検出する２光子吸収信号を大きくするため、対物レンズ９は開口数が０．５以上のものが好ましい。

光検出器１０は、第１の光パルス列２１に含まれる光パルスと第２の光パルス列２２に含まれる光パルスが受光面に到達するタイミング差に対応するタイミング差検出信号（第２の信号）を出力するタイミング差検出手段（第２の検出手段）として機能する。光検出器１０は、例えば、フォトダイオードなどの受光素子と、受光素子で生じた電流を電圧に変換して出力する電気回路からなる。光検出器１０の受光素子は、２光子吸収信号を得るために、第１の光パルス列２１の光子エネルギー（Ｅ１∝１／λ１）と第２の光パルス列２２の光子エネルギー（Ｅ２∝１／λ２）の和、つまりＥ１＋Ｅ２に対応した波長λ１・λ２／（λ１＋λ２）に感度を有する。λ１が１０３０ナノメートル、λ２が８００ナノメートルである場合、４５０ナノメートルに光検出の感度があればよい。

図２は、光検出器１０の出力電圧（縦軸）と、第１の光パルス列２１が光検出器１０の受光面に到着したタイミングから第２の光パルス列２２が同受光面に到達したタイミングを差し引いた差（横軸）の関係を示すグラフである。

光検出器１０の出力（タイミング差検出信号）には、Ｅ１＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号以外にＥ１＋Ｅ１およびＥ２＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号が含まれる。Ｅ１＋Ｅ１およびＥ２＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号は、Ｅ１＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号にオフセットを与えている。Ｅ１＋Ｅ１およびＥ２＋Ｅ２に対応した２光子吸収はそれぞれ第１および第２の周期で発生するが、光検出器１０の出力電圧の帯域周波数をこれらの周期に対応した周波数に比べて小さく設定しているため、出力電圧としてはＤＣ成分（オフセット）となる。

Ｅ１＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号は、第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２のタイミングが一致したとき（つまり、同時に光検出器１０の受光面に到達したとき）に発生する。２つのパルスのピーク強度が完全に一致したとき、最大の信号が得られ、その信号は、第１の光パルス列２１のパワーと第２の光パルス列２２のパワーの積に比例する。つまり、Ｅ１＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号の最大値は、比例係数ａ０と光検出器５の出力電圧Ｖ１と光検出器６の出力電圧Ｖ２を用いて、ａ０・Ｖ１・Ｖ２と表現できる。

同様に、Ｅ１＋Ｅ１に対応した２光子吸収信号は、比例係数ａ１とＶ１を用いて、ａ１・Ｖ１・Ｖ１と表現でき、Ｅ２＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号は比例係数ａ２とＶ２を用いて、ａ２・Ｖ２・Ｖ２と表現できる。

比例係数ａ０、ａ１、ａ２は、オシロスコープやデータロガーなどを用いて取得した図２に対応するデータと、光検出器５および６の出力電圧から容易に算出することができ、記憶手段に記憶されている。

光検出器１０の出力電圧、光検出器５の出力電圧および光検出器６の出力電圧は、制御回路１１に入力される。制御回路１１は、入力電圧に基づいて、パルス同期するための信号をパルス周期調整手段１２へ出力する制御手段であり、マイクロコンピュータから構成される。制御回路１１は、光検出器１０の出力電圧（第２の信号）が、次式に示す第１の信号から得られる目標値になるように、第１の周期と第２の周期の少なくとも一方を調整するための制御信号をパルス周期調整手段１２へ出力する。つまり、制御回路１１は、パルスレーザ１及び２の少なくとも一方に、制御信号を入力する。

目標値＝ａ０／２・Ｖ１・Ｖ２＋ａ１・Ｖ１・Ｖ１＋ａ２・Ｖ２・Ｖ２ （１）
即ち、制御回路は、タイミング差検出信号が目標値ＶＡになるように、第１の周期と第２の周期の少なくとも一方（ここでは、第１の周期）を調整するための制御信号を出力する。なお、目標値はＶＡに限定されるものではない。

制御回路１１は、光検出器１０の出力電圧の目標値の情報を保存する記憶手段を有しており、この目標値は書き換え可能である。このため、記憶手段は、例えば、ＥＥＰＲＯＭなどから構成される。目標値の情報は、例えば、数式（１）、比例係数ａ０、ａ１、ａ２、εを含む。

パルス周期調整手段１２は、位相変調器またはミラーを取り付けたステージによって構成され、位相変調器への電圧印加やステージ駆動によりパルスレーザ１の共振器長を調整する。共振器長の調整により、第１の周期が変更され、パルスタイミングを調整することができる。また、パルス周期調整手段１２は、パルスレーザ１内ではなく、パルスレーザ２内に設置して、パルスレーザ２の共振器長を調整してもよい。本発明では、第１の周期と第２の周期の少なくとも一方を調整するパルス周期調整手段が設けられていれば足りる。

制御回路１１は、図２の一点鎖線で示すタイミング差が得られるように、第１の周期を制御する。パルス同期しているときの、光検出器１０の受光面における第１の光パルス列２１および第２の光パルス列２２の強度（縦軸）と時間ｔ（横軸）の関係を、それぞれ図３（ａ）および（ｂ）に示す。パルス同期が実現すると、第１の光パルス列２１の特定の光パルス２１Ａの強度ピークと、第２の光パルス列２２の特定の光パルス２２Ａの強度ピークの間のタイミング差が、図２に示すパルス同期した際のタイミング差ＴＤと一致する。パルス同期が継続的に実現すると、光パルス２１Ａに隣接した光パルス２１Ｂに対しても、図２で示したタイミング差を持って、光パルス列２２の光パルス２２Ｂが光検出器１０の受光部に到達する。

図３において、第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２のパルス周期の比を２：１としたが、パルス周期の比２：１は一例であり、本発明はパルス周期の比がｍ：ｎの場合に適用することができる。但し、ｍ、ｎはそれぞれ任意の自然数である。

光検出器１０の出力電圧が目標値ＶＡよりも高い場合、図３に示すパルス同期状態よりも、光パルス２１Ａと光パルス２２Ａが近接することになる。よって、制御回路１１は、第１の光パルス列２１が進むよう、第１の周期を小さくするような（共振器長を小さくするような）信号をパルス周期調整手段１２へ出力する。逆に、光検出器１０の出力電圧が目標値ＶＡよりも低い場合、制御回路１１は、第２の光パルス列２２に対して第１の光パルス列２１が遅れるよう、第１の周期を大きくするような（共振器長を大きくするような）信号をパルス周期調整手段１２へ出力する。パルス周期調整手段１２へ出力する信号は、図２において、一点鎖線で示した領域近傍で制御が安定して行われるよう帯域と電圧の振幅を設定する。

上述の制御により、第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２は、光検出器１０の受光面で一定のタイミング差が維持される。

ここで、パルスレーザ１またはパルスレーザ２の出力パワーが変化した際の、同期装置の振る舞いについて考察する。従来の同期装置では、目標値ＶＡは固定値であった。出力パワーが減少したときの光検出器１０の出力電圧とパルスタイミング差の関係を図２の破線で示す。Ｅ１＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号が減少するだけでなく、オフセット電圧を与えているＥ１＋Ｅ１、Ｅ２＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号も減少する。結果として、出力パワー減少前に設定していた目標値ＶＡに、光検出器１０の出力電圧が達することはなく、パルス同期することができなくなる。出力パワーの変化量が小さい場合はパルス同期することができても、パルスのタイミング差が出力パワーの変化に応じて変わる。このため、従来の同期装置では、同期装置に入力する光のパワーが変化した場合、パルス同期が継続できない、パルス同期が安定しない（パルスのタイミング差が一定ではない）といった課題があった。

そこで、制御回路１１は、光検出器５及び６の検出結果に基づいて、目標値ＶＡを図２の二点鎖線で示す目標値ＶＢに変更（調整）する。目標値の変更により、同期装置に入力する光のパワーが変化しても、パルス同期を継続させ、パルスのタイミング差も一定に保つことができる。

制御回路１１は、光検出器５及び６の検出結果の少なくとも一方が変化と、記憶手段に記憶された目標値の情報（本実施例では、数式（１）、比例係数ａ０、ａ１、ａ２）に基づいて目標値を算出する（算出ステップ）。算出ステップは、本実施例では常時行われるが、光検出器５及び６の検出結果が変化するたびに行われたり、定期的に行われたりしてもよい。これにより、目標値が随時更新される。目標値ＶＡ、ＶＢは共に数式（１）で表される。また、このときタイミング差ＴＤも維持されるので、数式（１）は、所定のタイミング差を維持する機能も有する。

数式（１）において、第１項の比例係数はパルス同期が最も安定な値としてａ０／２としたが、０〜ａ０の範囲であれば他の値に設定してもパルス同期が可能である。比例係数ａ０／２を比例係数ａ３（＝ａ０・ε）とおいて数式（１）を変形すると以下のようになる。εは０〜１の範囲の値であり、１／２またはその近傍においてパルス同期が最も安定する。

目標値＝ａ３・Ｖ１・Ｖ２＋ａ１・Ｖ１・Ｖ１＋ａ２・Ｖ２・Ｖ２ （１’）
第１項の比例係数を０〜ａ０の範囲で調整することで、光検出器１０の受光面における第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２のタイミング差を調整することもできる。光検出器１０の受光面におけるタイミング差を変更することで、ビームスプリッタ８を透過し、非線形光学顕微鏡で利用する光パルス列のタイミング差を変更することができる。タイミング差の調整は、ダイクロイックミラー８から光検出器１０の受光面までの光路長を第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２とで差をつけることでも行うことができる。例えば、ダイクロミラー８と対物レンズ９の間にステージとミラーで構成するディレイ調整機構やガラスブロックを挿入することでパルスのタイミング差を調整できる。

制御回路１１が実行する、第１の周期で生成される第１の光パルス列と第２の周期で生成される第２の光パルス列とを同期させる光パルス列同期方法も本発明の一側面を構成する。この光パルス列同期方法は、タイミング差検出信号が目標値になるように、第１の周期と第２の周期の少なくとも一方を調整させる信号をパルス周期調整手段に出力するステップを有する。また、この光パルス列同期方法は、コンピュータによって実行され、算出ステップと出力ステップを有する。算出ステップでは、第１の光パルス列２１の光強度及び第２の光パルス列２２の光強度の少なくとも一方に対応する第１の信号から目標値を算出する。第２の信号は、第１の光パルス列２１に含まれる光パルスと第２の光パルス列２２に含まれる光パルスとのタイミング差に対応する。出力ステップでは、第２の信号が目標値になるように、第１の周期と第２の周期の少なくとも一方を調整するための制御信号をパルス周期調整手段１２に出力する。本実施例では、図２に示す第２の信号が実線状態から破線状態に変化したことを判断する必要がなく、第１の信号の変化に基づいて目標値を再設定してパルス周期調整を行っているため、制御回路１１の演算負荷が小さい。コンピュータにこの光パルス列同期方法を実行させるためのプログラムも本発明の一側面を構成する。かかるプログラムは、例えば、非一時的なコンピュータ可読媒体に格納されてもよい。

図４は、実施例２の同期装置のブロック図である。本実施例は、図２に示すビームスプリッタ４および光検出器６を利用せず、パルスレーザ２として、出力する光のパワーが安定したレーザを用いる。この場合、光パルス列２２のパワーは一定であるので、図２に示すＥ１＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号ａ０・Ｖ１・Ｖ２において、ａ０・Ｖ２を定数ｂ０とみなすことができる。同様に、Ｅ２＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号ａ２・Ｖ２・Ｖ２は定数ｂ１とみなすことができる。つまり、実施例２において、光検出器１０の出力電圧は、図５のように表される。

比例係数ｂ０、ａ１、ｂ１は、オシロスコープやデータロガーなどを用いて取得した図５に対応するデータ、光パルス列２１を遮光したときの光検出器５の出力電圧、および光パルス列２２を遮光した時の光検出器５の出力電圧を基に算出することができる。比例係数ｂ０、ａ１、ｂ１は、記憶手段に記憶することができる。実施例２では、光検出器１０の出力電圧の目標値ＶＡ、ＶＢを数式（２）のように設定することによって実施例１と同様にパルス同期が実現できる。

目標値＝ｂ０／２・Ｖ１＋ａ１・Ｖ１・Ｖ１＋ｂ１ （２）
実施例１と同様にして、比例係数ｂ０／２を比例係数ｂ２（＝ｂ０・ε）とおいて数式（２）を変形すると以下のようになる。εは０〜１の範囲の値であり、１／２またはその近傍においてパルス同期が最も安定する。

目標値＝ｂ２・Ｖ１＋ａ１・Ｖ１・Ｖ１＋ｂ１ （２’）
実施例１及び２によれば、第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２の間のタイミング差は一定に保たれる。実施例２は、光検出器１０の受光素子がバンドギャップなどの特性からＥ２＋Ｅ２の２光子吸収に感度を持たない、つまり、λ２の半分の波長に感度を持たない場合にも、パルス同期を安定化させる効果がある。この場合、Ｅ２＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号（ａ２・Ｖ２・Ｖ２）はゼロで一定となるため、Ｅ２＋Ｅ２の２光子吸収信号の変化に対応するために光検出器６の出力電圧Ｖ２を利用する必要はない。つまり、光検出器６を省いてもパルス同期を安定に実施することができる。ただし、Ｅ１＋Ｅ２に対応した２光子吸収信号（ａ０・Ｖ１・Ｖ２）の変化には対応できないので、第２の光パルス列２２のパワー（Ｖ２）が変化した場合、第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２のパルスのタイミング差が変化する。

特許文献２では、パルスのタイミング差として２光子吸収信号を検出するディテクタを２つ用いており、２つのディテクタの信号の差分を利用した制御により光パルス列を同期させている。２光子吸収信号は照射する光のパワー、パルス幅および（対物レンズとディテクタ受光面の）アライメントに依存し、特許文献２では２つのディテクタでこれらを煩雑にも一致させなければならない。

実施例１、２は、アライメントに敏感な２光子吸収信号を検出する光検出器は１つの光検出器１０だけの簡易な構成であり、光検出器５及び６（または光検出器５のみ）を利用することで光パワーが変化しても光パルス列を安定に同期させることができる。

図６は、実施例３の顕微鏡システム（検出装置）のブロック図である。顕微鏡システムは、ＳＲＳ顕微鏡１００と、光パルス列同期装置２００と、を有する。ＳＲＳ顕微鏡１００は、２つのパルスレーザ１、２から射出される異なる波長の２つの光パルス列を合波し、試料１０５に集光して同時に照射することによって発生する誘導ラマン散乱（ＳＲＳ）光を検出する。即ち、ＳＲＳ顕微鏡１００は、２つのパルスレーザから射出される異なる波長の２つの光パルス列を試料に照射し、非線形光学過程を利用して試料を観察する非線形光学顕微鏡の一種である。同期装置２００は、２つのパルスレーザ１、２から射出される光パルス列を同期させる。

ＳＲＳは、非線形光学現象の一つであり、それぞれの波長の光の強度の積に比例して発生する。効率よくＳＲＳを発生させるために、２つの波長のレーザの光ビームを同一地点に集光し、かつ２つの波長の光パルス列が同時に集光するよう光パルス列を同期させる。ＳＲＳが発生すると、２つの波長の光パルス列のうち、波長が短い方の光パルス列の強度が弱まり、波長が長い方の光パルス列の強度が強まる。また、ＳＲＳを効率よく発生させるため、パルス時間幅が１〜１０ピコ秒の短パルスレーザを利用するのが望ましい。

パルスレーザ１および２として、パルス周期が２：１の光パルス列を利用する。図７（ａ）はパルスレーザ１が生成する第１の光パルス列２１を表し、図７（ｂ）はパルスレーザ２が生成する第２の光パルス列２２を表す。図７（ａ）と図７（ｂ）は、共に横軸が時間（ｔ）を表し、縦軸は光強度を表している。第１の光パルス列２１の波長（λ１）は、第２の光パルス列２２の波長（λ２）より大きいとする。

パルスレーザ１として中心波長１０３０ナノメートル、パルス周期２５ナノ秒のイッテルビウムドープファイバレーザを利用する。パルスレーザ２としては、中心波長８００ナノメートル、パルス周期１２．５ナノ秒の固体レーザ（チタンサファイアレーザ）を利用する。例えば、Ｓｐｅｃｔｒａ−Ｐｈｙｓｉｃｓ社のＭａｉ Ｔａｉを利用する。

第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２が、図７（ａ）および図７（ｂ）に示すように、タイミングが一致し、かつ試料上の同一地点に集光されると、ＳＲＳによって試料を透過した光パルス列の光強度が変化する。図７（ｂ）における光パルス４１、４３、４５の強度は小さくなり、光パルス４２と４４の強度は変化しない。この隣接したパルスの強度の差は微小であるため、同期検波により検出する。

検出した強度の差がＳＲＳ信号に対応し、光ビームを集光させた地点に含まれる分子の情報が反映される。例えば、前記地点に含まれる分子振動の共振周波数と２つのレーザの光周波数の差（ｃ／λ２−ｃ／λ１）が一致したとき、ＳＲＳ信号が大きくなる。ｃは光速である。２つのレーザの光周波数の差（ｃ／λ２−ｃ／λ１）を変化させながら、ＳＲＳ信号を取得することでラマンスペクトルを取得できる。ラマンスペクトルを得るためは２つのレーザの少なくとも一方の波長を変化させる。ラマンスペクトルから試料にどのような分子が含まれるか推定できる。ＳＲＳ顕微鏡は自発ラマン散乱を利用した顕微鏡と同等のスペクトルを取得することができる。ＳＲＳの散乱効率は自発ラマン散乱の散乱効率より非常に大きいため、ＳＲＳ顕微鏡は自発ラマン散乱を利用した顕微鏡より短い時間でラマンスペクトルを取得することができる。

パルスレーザ１及び２から照射される光ビームは、同期装置２００へ入射し、第１の光パルス列２１と第２の光パルス列２２がＳＲＳ顕微鏡で観察する試料において、そのタイミングが一致するように同期される。ダイクロイックミラー７により同軸に合波された光パルス列２１と光パルス列２２は、ビームスプリッタ８を透過して、ＳＲＳ顕微鏡１００へ入射する。

ＳＲＳ顕微鏡１００はレーザ走査顕微鏡の構成をしている。２つのパルスレーザの光ビームは、同軸でビームスキャナ１０１に入射し、ビームスキャナ１０１により偏向して出射する。ビームスキャナ１０１はガルバノスキャナとレゾナントスキャナで構成され、直交する２方向に光軸の向きを変える。図の簡略化のため、ビームスキャナ１０１内の２つのミラーは図６において１つのミラーで代表して表示している。レゾナントスキャナ（スキャン周波数８ｋＨｚ）とガルバノスキャナ（スキャン周波数１５Ｈｚ）を利用すれば、５００ラインの画像を毎秒３０フレーム取得することができる。

ビームスキャナ１０１で偏向された光ビームは、レンズ１０２、１０３を通して対物レンズ１０４に入射する。ビームスキャナ１０１と対物レンズ１０４の入射瞳が共役となるようにレンズ１０２、１０３を配置することで、ビームスキャナ１０１で光ビームが偏向しても、遮光により光量が変化することなく試料１０５に集光する。レンズ１０２、１０３による光学系の倍率は、対物レンズ１０４の入射瞳サイズと入射する光ビームサイズが同等になるように選択する。そうすれば、対物レンズ１０４により集光する光スポットサイズを最小化させ、ＳＲＳ信号を検出する空間分解能を向上させることができる。また、光スポットの強度が高まることでＳＲＳ信号が大きくなるので、ＳＲＳ信号を検出するＳＮ比も向上する。対物レンズ１０４は、ＳＲＳ信号を検出する空間分解能と信号対雑音比の観点から、大きい開口数（ＮＡ）が望ましい。

試料１０５は、図示していないカバーガラスやスライドガラスにより挟まれている。ビームスキャナ１０１による光ビームの偏向により、試料１０５に集光した光スポットは２次元走査され、ＳＲＳ信号が２次元画像化される。ＳＲＳ信号は、集光した光スポットでのみ生じるため、図示していないステージにより試料１０５を光軸方向に移動させることで３次元画像を得ることもできる。

対物レンズ１０６は、試料１０５を透過しＳＲＳによって強度変調をうけた光をもれなく受け取るべく、対物レンズ１０４のＮＡと同等以上のＮＡを有する。対物レンズ１０６を出射した光ビームはフィルタ１０７、レンズ１０８を透過した後、フォトダイオード１０９の受光面に照射される。フィルタ１０７は、誘電体多層膜で構成され、波長λ１の光を遮断させ、波長λ２の光を透過させる。フォトダイオード１０９には、パルスレーザ２から出射し、ＳＲＳによる強度変調を１パルス毎に繰り返す光パルスが照射され、フォトダイオード１０９は、これを検出する。フォトダイオード１０９は、８００ナノメータの光に感度をもつシリコンフォトダイオードで遮断周波数が４０ＭＨｚ以上であるものを利用する。

パルスレーザ２の光パルス列２２の繰り返し周波数８０ＭＨｚ（パルス周期１２．５ナノ秒）に対して、ＳＲＳによる強度変調は４０ＭＨｚ（周期２５ナノ秒）である。電流電圧変換回路１１０は、フォトダイオード１０９で発生した電流信号を電圧として出力するための電気回路である。

同期検波回路１１１は、電流電圧変換回路１１０が出力する電圧信号から４０ＭＨｚ成分の振幅を抽出し電圧として出力するもので、ミキサ回路またはロックインアンプを利用する。同期検波回路１１１の出力電圧は、試料１０５における集光点でＳＲＳがどの程度起きたかを示す。

コンピュータ１１２は、ビームスキャナ１０１の制御信号を利用し、同期検波回路１１１の出力信号（ＳＲＳ信号）を２次元画像化し、表示する。コンピュータ１１２は、図示しないステージで試料１０５を光軸方向に移動させて取得したＳＲＳ信号を、３次元画像表示することもできる。また、コンピュータ１１２は、２つのパルスレーザの少なくとも一方の波長を変化させて取得したＳＲＳ信号からラマンスペクトルを表示することもできる。

本発明は、第１の周期で生成される光パルスを含む第１の光パルス列と、第２の周期で生成される光パルスを含む第２の光パルス列とを同期させる用途に適用することができる。

５、６…光検出器（第１の検出手段）、１０…光検出器（第２の検出手段）、１１…制御回路（制御手段）、２１…第１の光パルス列、２２…第２の光パルス列、２００…光パルス列同期装置、ＶＡ、ＶＢ…目標値

Claims (15)

1. 第１の周期で生成される光パルスを含む第１の光パルス列と第２の周期で生成される光パルスを含む第２の光パルス列とを同期させる光パルス列同期装置であって、
   前記第１の光パルス列の光強度及び前記第２の光パルス列の光強度の少なくとも一方に対応する第１の信号を出力する第１の検出手段と、
   前記第１の光パルス列に含まれる光パルス及び前記第２の光パルス列に含まれる光パルスが到達するタイミング差に対応する第２の信号を出力する第２の検出手段と、
   前記第２の信号が前記第１の信号から得られる目標値になるように、前記第１の周期及び前記第２の周期の少なくとも一方を調整するための制御信号を出力する制御手段と、
   を有することを特徴とする光パルス列同期装置。
2. 前記第１の光パルス列の光強度に対応する前記第１の信号の出力電圧をＶ１、前記第２の光パルス列の光強度に対応する前記第１の信号の出力電圧をＶ２、比例係数をａ１、ａ２、ａ３とすると、前記第１の信号から得られる前記目標値は、ａ３・Ｖ１・Ｖ２＋ａ１・Ｖ１・Ｖ１＋ａ２・Ｖ２・Ｖ２で表されることを特徴とする請求項１に記載の光パルス列同期装置。
3. 比例係数ａ３は、比例係数ａ０とεを用いてａ０・εで表され、εは０〜１の範囲の値であることを特徴とする請求項２に記載の光パルス列同期装置。
4. εは１／２であることを特徴とする請求項３に記載の光パルス列同期装置。
5. 前記第２の光パルス列の光強度は一定であり、
   前記第１の光パルス列の光強度に対応する前記第１の信号の出力電圧をＶ１、前記第２の光パルス列の光強度に対応する前記第１の信号の出力電圧をＶ２、比例係数をａ１、ｂ１、ｂ２とすると、前記第１の信号から得られる前記目標値は、ｂ２・Ｖ１＋ａ１・Ｖ１・Ｖ１＋ｂ１で表されることを特徴とする請求項１に記載の光パルス列同期装置。
6. 比例係数ｂ２は、比例係数ｂ０とεを用いてｂ０・εで表され、εは０〜１の範囲の値であることを特徴とする請求項５に記載の光パルス列同期装置。
7. εは１／２であることを特徴とする請求項６に記載の光パルス列同期装置。
8. 前記制御手段は、前記第１のパルス列を生成する第１の光源手段及び前記第２のパルス列を生成する第２の光源手段の少なくとも一方に、前記制御信号を入力することを特徴とする請求項１乃至７のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置。
9. 前記第２の検出手段は、２光子吸収により発生した電流を電圧に変換するフォトダイオードを含むことを特徴とする請求項１乃至８のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置。
10. 前記第１の光パルス列と前記第２の光パルス列を前記フォトダイオードの受光面に集光する対物レンズを更に有することを特徴とする請求項９に記載の光パルス列同期装置。
11. 請求項１乃至１０のうちいずれか１項に記載の光パルス列同期装置と、前記第１のパルス列を生成する第１の光源手段と、前記第２のパルス列を生成する第２の光源手段と、を備えることを特徴とする照明装置。
12. 請求項１１に記載の照明装置と、前記第１及び第２の光パルス列が試料に照射されることにより強度変調された光を検出する受光手段と、を有することを特徴とする検出装置。
13. 前記受光手段は、前記第１及び第２の光パルス列が試料に照射されることにより生じる誘導ラマン散乱により強度変調された光を検出することを特徴とする請求項１２に記載の検出装置。
14. 第１の周期で生成される光パルスを含む第１の光パルス列と第２の周期で生成される光パルスを含む第２の光パルス列とを同期させる光パルス列同期方法であって、
    前記第１の光パルス列の光強度及び前記第２の光パルス列の光強度の少なくとも一方に対応する第１の信号から目標値を算出する算出ステップと、
    前記第１の光パルス列に含まれる光パルスと前記第２の光パルス列に含まれる光パルスが到達するタイミング差に対応する第２の信号が、前記算出ステップで算出された前記目標値になるように、前記第１の周期と前記第２の周期の少なくとも一方を調整するための制御信号を出力する出力ステップと、
    を有することを特徴とする光パルス列同期方法。
15. コンピュータに請求項１４に記載の光パルス列同期方法を実行させるためのプログラム。