JP2016009556A - Secondary battery electrode - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は二次電池用電極に関する。 The present invention relates to an electrode for a secondary battery.
従来の二次電池用電極の例として、電極活物質の吸収量を増加させるため、基板上に生成されたカーボンナノチューブの周囲にシース状(鞘状)にシリコン粒子のフィルムが直接堆積されたものがある(例えば特許文献1)。なお、一般的に、シリコンはカーボンよりも電極活物質の吸収量が多いことが知られている。 As an example of a conventional secondary battery electrode, a film of silicon particles is directly deposited in a sheath shape (sheath shape) around carbon nanotubes generated on a substrate in order to increase the amount of absorption of an electrode active material (For example, Patent Document 1). In general, it is known that silicon absorbs more electrode active material than carbon.
しかし、このような従来の二次電池用電極においては、カーボンナノチューブの表面にシリコン粒子のフィルムを直接堆積させているため、カーボンナノチューブとシリコン粒子のフィルムとの間に、カーボンナノチューブとシリコンとが反応して生成されるシリコンカーバイドの層が形成される可能性がある。このシリコンカーバイドの層は、シリコンよりも絶縁性が高いため電極としての電気抵抗値が増大してしまい、電池性能が低下する惧れがある。 However, in such a conventional secondary battery electrode, since a film of silicon particles is directly deposited on the surface of the carbon nanotube, the carbon nanotube and the silicon are interposed between the carbon nanotube and the silicon particle film. A layer of silicon carbide produced by reaction may be formed. Since this silicon carbide layer has higher insulation than silicon, the electrical resistance value as an electrode increases, and there is a concern that the battery performance may be lowered.
本発明は上記問題点を解決して、電池性能の低下を防止し得る二次電池用電極を提供することを目的とする。 An object of the present invention is to solve the above problems and provide an electrode for a secondary battery that can prevent a decrease in battery performance.
本発明の二次電池用電極は、基板と、当該基板上に配置される炭素系材料と、当該炭素系材料の表面に配置されて負極活物質を吸収する材料から成る負極活物質吸収層とから成る二次電池用電極において、
前記炭素系材料と前記負極活物質吸収層との間に、前記炭素系材料と前記負極活物質吸収層との間での電子移動を可能とする材料から成る中間層が配置されることを特徴とする。
An electrode for a secondary battery according to the present invention includes a substrate, a carbon-based material disposed on the substrate, and a negative electrode active material absorbing layer made of a material disposed on the surface of the carbon-based material and absorbing the negative electrode active material. A secondary battery electrode comprising:
An intermediate layer made of a material that enables electron transfer between the carbon-based material and the negative electrode active material absorption layer is disposed between the carbon-based material and the negative electrode active material absorption layer. And
また、中間層は、チタン、銅、ジルコニウム、それらの酸化物、それらの炭化物、又はこれらを少なくとも二種以上組み合わせた材料から成ることが好ましい。
また、中間層は、チタンの第1中間層と、チタンカーバイドの第2中間層とで構成されることが好ましい。このとき、炭素系材料の表面に第2中間層が、当該第2中間層の表面に第1中間層がそれぞれ配置されることがより好ましい。
Moreover, it is preferable that an intermediate | middle layer consists of a material which combined titanium, copper, zirconium, those oxides, those carbides, or these 2 or more types.
The intermediate layer is preferably composed of a first intermediate layer of titanium and a second intermediate layer of titanium carbide. At this time, it is more preferable that the second intermediate layer is disposed on the surface of the carbon-based material, and the first intermediate layer is disposed on the surface of the second intermediate layer.
また、炭素系材料は、カーボンナノチューブ、カーボンファイバー及び活性炭でできた繊維のうちのいずれか一つであるとよい。
また、負極活物質吸収層はアモルファスシリコンから成るとよい。
The carbon-based material may be any one of fibers made of carbon nanotubes, carbon fibers, and activated carbon.
The negative electrode active material absorption layer may be made of amorphous silicon.
本発明の二次電池用電極によれば、炭素系材料の表面に配置される負極活物質吸収層と炭素系材料との間に、炭素系材料と負極活物質吸収層との間の電子移動が可能な材料から成る中間層が配置されるため、炭素系材料と負極活物質吸収層との反応を防止することで電気抵抗値の増大を抑制するとともに、電池性能の低下を抑制する。 According to the secondary battery electrode of the present invention, the electron transfer between the carbon-based material and the negative electrode active material absorbing layer between the negative electrode active material absorbing layer and the carbon-based material disposed on the surface of the carbon-based material. Since an intermediate layer made of a material that can be used is disposed, the reaction between the carbon-based material and the negative electrode active material absorption layer is prevented, thereby suppressing an increase in electric resistance and suppressing a decrease in battery performance.
[実施例]
本発明に係る二次電池用電極の実施例について、図1〜図3を用いて詳細に説明する。本実施例では、二次電池としてリチウムイオン電池を例として説明する。すなわち、本実施例に係る二次電池用電極10は、リチウムイオン電池の負極として用いられる。
[Example]
The Example of the electrode for secondary batteries which concerns on this invention is described in detail using FIGS. 1-3. In this embodiment, a lithium ion battery will be described as an example of a secondary battery. That is, the
図1及び図2に示すように、本発明に係る二次電池用電極10は、基板1と、基板1上に配置される炭素系材料2と、炭素系材料2の表面に配置されて負極活物質を吸収する材料から成る負極活物質吸収層3とを備え、炭素系材料2と負極活物質吸収層3との間に電子移動を可能とする材料から成る中間層4が配置されるものである。本実施例においては、一層で構成された中間層4を有する二次電池用電極10Aと、二層で構成された中間層4を有する二次電池用電極10Bとをそれぞれ説明する。二次電池用電極10A及び二次電池用電極10Bは、中間層の数以外は同一の構成であるため、同一の構成については、まとめて二次電池用電極10として説明する。
As shown in FIGS. 1 and 2, the
基板1は、集電板として機能するため導電材料、なかでも金属材料から成る。金属材料としては、銅(Cu)、アルミ(Al)、チタン(Ti)、鉄(Fe)、マグネシウム(Mg)などが例示される。本実施例においては、チタンが選択される。 The substrate 1 functions as a current collector plate and is made of a conductive material, particularly a metal material. Examples of the metal material include copper (Cu), aluminum (Al), titanium (Ti), iron (Fe), magnesium (Mg), and the like. In this example, titanium is selected.
炭素系材料2としては、炭素系繊維、例えばカーボンナノチューブ、カーボンファイバー及び活性炭でできた繊維が挙げられるが、本実施例ではカーボンナノチューブを用いる。図1に示すように、複数の炭素系材料(カーボンナノチューブ)2は、充電量向上の観点から、基板(集電板)1に所定方向(より好ましくは垂直)に配向されているとよい。さらにカーボンナノチューブ2は集電板1に対して高い密度で複数配置されている。例えば、カーボンナノチューブ2の配置条件としては、太さ5nm〜100nm、長さ1μm〜1000μm、密度109本/cm2以上であることが好適である。
Examples of the carbon-based
負極活物質はリチウムイオン二次電池においては、リチウムイオン(以下、単にリチウムということがある。)であり充電時にはこのリチウムイオンを負極が吸収する。したがって、負極活物質吸収層3はリチウムを吸収し得る材料から成る。例えば、周期律表14族の元素、すなわちカーボン(C)、シリコン(Si)、ゲルマニウム(Ge)、錫(Sn)、鉛(Pb)、これらの合金、これらを含む合成材料が挙げられる。本実施例では、これらのうち最もリチウムの吸収量が多いシリコンが用いられる。さらに、負極活物質吸収層3は、非晶質及び結晶質のいずれの状態でも構わないが、本実施例では、充放電時に体積が増減することを考慮して、体積の増減に追従しやすい非晶質のもの(アモルファスシリコン)を用いる。なお、負極活物質吸収層3の厚みは、カーボンナノチューブ2の表面に形成されることを考慮すると、5nm〜100nmが好適な範囲である。
In the lithium ion secondary battery, the negative electrode active material is lithium ion (hereinafter sometimes simply referred to as lithium), and the negative electrode absorbs this lithium ion during charging. Therefore, the negative electrode active
中間層4は、炭素系材料2と負極活物質3との反応を抑制するために、上述のとおり炭素系材料2と負極活物質吸収層3との間に配置される。中間層4には、リチウムとの非反応性を有するとともに、両者間での電子の受け渡しを可能とする(すなわち導電性を有する)材料が適している。したがって、中間層4には、例えばチタン(Ti)、銅、ジルコニウム(Zr)、それらの炭化物、それらの酸化物、すなわちチタン、チタンカーバイド(TiC)、チタニア(TiO2)、銅、炭化銅(CuC)、酸化銅(CuO)、ジルコニウム、炭化ジルコニウム(ZrC)、ジルコニア(ZrO2)及びこれらを少なくとも二種以上組み合わせた材料を含む。これらのうち、本実施例においては、万一、炭素系材料2の炭素と中間層4の材料との反応物が形成されても導電性に影響しにくいものとして、基板1と同一の材料であるチタン(Ti)が選択される。また、中間層4が、結晶質の状態であれば高い導電性を、非晶質の状態であれば高い密着性を有することになる。いずれの性質を優先するかによって結晶質か否かを適宜決定すればよい。そして、中間層4は、炭素系材料2の全周囲を被覆するとともに集電板1に接触して形成されている。なお、中間層4の厚みはカーボンナノチューブ2の表面に形成することを考慮すると、1nm〜20nmが好適な範囲である。
The intermediate layer 4 is disposed between the carbon-based
したがって、図1に示すように、本実施例に係る第1のリチウム電池用電極10Aは、チタン製集電板1と、チタン製集電板1上に配置されるカーボンナノチューブ2と、カーボンナノチューブ2の表面に配置されて負極活物質すなわちリチウムイオンを吸収するシリコンから成る負極活物質吸収層3とを備え、カーボンナノチューブ2と負極活物質吸収層3との間にチタン製の中間層4が配置されるものである。
Therefore, as shown in FIG. 1, the first
ところで、中間層4は、図2に示すように、中間層4をチタンの第1中間層4aと、チタンカーバイドの第2中間層4bとの二層で構成することにより密着性が向上する。また、図2に示すように、炭素系材料2の表面には、炭素系材料2と親和性の高いチタンカーバイドの第2中間層4bが、第2中間層4bの表面にチタンの第1中間層4aがそれぞれ配置されることが好ましい。
By the way, as shown in FIG. 2, the intermediate layer 4 is composed of two layers of a first
したがって、図2に示すように、実施例に係る第2のリチウム電池用電極10Bは、チタン製集電板1と、チタン製集電板1上に配置されるカーボンナノチューブ2と、カーボンナノチューブ2の表面に配置されて負極活物質すなわちリチウムイオンを吸収するシリコンから成る負極活物質吸収層3とを備え、カーボンナノチューブ2と負極活物質吸収層3との間に、炭素系材料2の表面にチタンカーバイド製の第2中間層4bが、第2中間層4bの表面にチタン製の第1中間層4aがそれぞれ配置されるものである。
Accordingly, as shown in FIG. 2, the second
本発明に係る二次電池用電極10によれば、炭素系材料2の表面に配置される負極活物質吸収層3と炭素系材料2との間に、炭素系材料2と負極活物質吸収層3との間の電子移動が可能な材料から成る中間層4が配置されるため、炭素系材料2と負極活物質吸収層3との反応を防止することで電気抵抗値の増大を抑制するとともに、電池性能の低下を抑制する。
According to the
また、中間層4に負極活物質吸収層3と炭素系材料2との間に、炭素系材料2と負極活物質吸収層3との間の電子移動が可能な材料(チタン)を用いることによって、導電性を低下させることなく負極活物質吸収層3の炭素系材料2への密着性を高めることができる。
Further, by using a material (titanium) capable of electron transfer between the carbon-based
さらに、負極活物質吸収層3にアモルファスシリコンを用いた場合には、リチウム吸収時(充電時)の負極活物質吸収層3の体積膨張による負極活物質吸収層3の破壊を抑制するとともに、負極活物質吸収層3内へのリチウムの吸収を容易にすることもできる。
Further, when amorphous silicon is used for the negative electrode active
なお、集電板1と同一材料を用いて中間層4を炭素系材料2の全周囲に被覆させるとともに集電板1に接触させて形成したことによって、導電性が向上する。
以下、本実施例に係る二次電池用電極10(10A,10B)の製造方法について、図3を用いて説明する。
The intermediate layer 4 is coated on the entire periphery of the carbon-based
Hereinafter, a method for manufacturing the secondary battery electrode 10 (10A, 10B) according to this example will be described with reference to FIG.
本実施例の二次電池用電極10の製造方法は、炭素系材料2を形成する炭素系材料形成工程と、形成した炭素系材料を集電板1へ配置する炭素系材料配置(転写)工程と、集電板1に配置された炭素系材料の周囲に中間層4を配置する中間層配置(形成)工程と、形成された中間層4上に負極活物質吸収層3を配置する負極活物質吸収層配置(形成)工程とを備える。
The manufacturing method of the
まず、炭素系材料形成工程について説明する。炭素系材料2の形成は、選択される炭素系材料2において公知の製法を用いればよい。本実施例においては、炭素系材料2はカーボンナノチューブであるため、例えばアーク放電法や、レーザ蒸発法、熱化学気相成長法が挙げられる。本実施例においては、図3(a)に示すように、熱化学気相成長法によって、カーボンナノチューブ2が生成用基板20上に生成される。
First, the carbon-based material forming process will be described. The carbon-based
次に、炭素系材料配置(転写)工程について説明する。形成した炭素系材料(カーボンナノチューブ)2は、集電板1へ配置される。集電板1への配置は公知の方法を用いればよい。実施例1においては、例えば、生成用基板20上に生成されたカーボンナノチューブ2を生成用基板20から剥離して集電板(チタン製基板)1へ転写する方法が挙げられる。すなわち、実施例1においては、図3(b)に示すように、カーボンナノチューブ2を、生成用基板20からカッター、ガスやレーザ等で剥離するとともに、集電板1へ移し替えて配置(固定)する。
Next, a carbon-based material arrangement (transfer) process will be described. The formed carbon-based material (carbon nanotube) 2 is disposed on the current collector plate 1. A known method may be used for the arrangement on the current collector plate 1. In Example 1, for example, there is a method in which the
次に、中間層配置(形成)工程について説明する。集電板1に転写した炭素系材料2の全周囲を被覆し、かつ集電板1に接触するように中間層4を形成する。すなわち、炭素系材料2の周囲に、中間層4に用いられる材料を蒸着、スパッタリング、化学気相成長法、物理気相成長法、VLS(Vapor−Liquid−Solid)法などの公知の薄膜生成技術を用いて均一にコーティングする。図3(c)には蒸着を用いた場合を示す。
Next, the intermediate layer arrangement (formation) step will be described. The intermediate layer 4 is formed so as to cover the entire circumference of the carbon-based
ここで、図2に示す第2の二次電池用電極10Bを製造する場合、すなわち中間層4が第1中間層4aと第2中間層4bとを備える場合には、中間層配置工程は第1中間層配置工程と第2中間層配置工程とを具備する。すなわち、集電板1に形成された炭素系材料2の全周囲を被覆し、かつ集電板1に接触するように、第1中間層4aに用いられる材料を、第1中間層4a上に第2中間層4bに用いられる材料を、それぞれ上記の公知の薄膜生成技術を用いて均一にコーティングする。
Here, when the second
最後に、負極活物質吸収層配置(形成)工程について説明する。中間層4が形成された炭素系材料2に、中間層4の上に負極活物質吸収層3を形成(配置)する。すなわち、炭素系材料2の周囲に、負極活物質吸収材料を蒸着、スパッタリング、化学気相成長法、物理気相成長法、VLS法などの公知の薄膜生成技術を用いて均一にコーティングする。図3(d)には蒸着を用いた場合を示す。これらのうち蒸着などの材料を気化して負極活物質吸収層3を形成する場合には、その温度が中間層4の材料が気化しない温度範囲で行うことが好ましい。本実施例においては、チタンが気化しない1300℃程度以下で且つシリコンが気化する1100℃以上(1100℃〜1300℃)が好適な温度範囲である。
Finally, the negative electrode active material absorption layer arrangement (formation) step will be described. The negative electrode active
なお、本実施例のように炭素系材料2としてカーボンナノチューブを用いる場合には、付加的に、炭素系材料配置工程の前に、その先端を開端することや、炭素系材料配置工程の後にカーボンナノチューブ内部に残った触媒金属を除去することなどを行ってもよい。
In addition, when using a carbon nanotube as the carbon-based
本実施例の二次電池用電極10の製造方法によれば、炭素系材料2の表面に配置される負極活物質吸収層3と炭素系材料2との間に、炭素系材料2と負極活物質吸収層3との間の電子移動が可能な材料から成る中間層4を配置するため、導電性を低下させることなく負極活物質吸収層3の炭素系材料2への密着性を高めることができる。
According to the method for manufacturing the
さらに、負極活物質吸収層3にアモルファスシリコンを用いた場合には、リチウム吸収時(充電時)の負極活物質吸収層3の体積膨張による負極活物質吸収層3の破壊を抑制するとともに、負極活物質吸収層3内へのリチウムの吸収を容易にすることもできる。
Further, when amorphous silicon is used for the negative electrode active
なお、中間層4が集電板1と同一材料であるとともに集電板1に接触させて形成したことによって、中間層4をコーティングする上で利便性がある。
したがって、得られた二次電池用電極10は、炭素系材料2と負極活物質吸収層3との反応を防止することで電気抵抗値の増大を抑制するとともに、電池性能の低下を抑制する。
The intermediate layer 4 is made of the same material as the current collector plate 1 and is formed in contact with the current collector plate 1, which is convenient for coating the intermediate layer 4.
Therefore, the obtained
1 基板(集電板)
2 炭素系材料(カーボンナノチューブ)
3 負極活物質吸収層
4 中間層
4a 第1中間層
4b 第2中間層
10(10A,10B) 二次電池用電極
1 Substrate (collector plate)
2 Carbon materials (carbon nanotubes)
3 Negative electrode active material absorption layer 4
Claims (6)
前記炭素系材料と前記負極活物質吸収層との間に、前記炭素系材料と前記負極活物質吸収層との間での電子移動を可能とする材料から成る中間層が配置されることを特徴とする二次電池用電極。 In an electrode for a secondary battery comprising a substrate, a carbon-based material disposed on the substrate, and a negative electrode active material absorption layer made of a material that is disposed on the surface of the carbon-based material and absorbs the negative electrode active material,
An intermediate layer made of a material that enables electron transfer between the carbon-based material and the negative electrode active material absorption layer is disposed between the carbon-based material and the negative electrode active material absorption layer. An electrode for a secondary battery.
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