JP2015516485A - 相溶化組成物、その形成方法およびそれを含む物品 - Google Patents

相溶化組成物、その形成方法およびそれを含む物品 Download PDF

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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L25/00—Compositions of, homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an aromatic carbocyclic ring; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L25/02—Homopolymers or copolymers of hydrocarbons
    • C08L25/04—Homopolymers or copolymers of styrene
    • C08L25/06—Polystyrene

Abstract

ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは、非極性ポリマーと極性充填剤とのブレンドの相溶化に使用される。得られる相溶化ブレンドの物性は、相溶化剤のないブレンドおよびポリ（ヒドロキシエーテル）を有するブレンドに対して向上する。【選択図】図３

Description

ポリマーブレンドにおいては、ポリ（ヒドロキシエーテル）（別名フェノキシ樹脂）は、脂肪族ポリエステル（例えば、Ｊ．Ｅ．Ｈａｒｒｉｓ、Ｓ．Ｈ．Ｇｏｈ、Ｄ．Ｒ．ＰａｕｌおよびＪ．Ｗ．Ｂａｒｌｏｗ、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ、２７巻、８３９ページ（１９８２）参照）、芳香族ポリエステル（例えば、Ｌ．Ｍ．ＲｏｂｅｓｏｎおよびＡ．Ｂ．Ｆｕｒｔｅｋ、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ、２３巻、６４５ページ（１９７９）；およびＷ．Ｈ．Ｃｈｒｉｓｔｉａｎｓｅｎ、Ｄ．Ｒ．ＰａｕｌおよびＪ．Ｗ．Ｂａｒｌｏｗ、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ、３４巻、５３７ページ（１９８７）参照）、ポリエーテルおよびポリオキシド（例えば、Ｌ．Ｍ．Ｒｏｂｅｓｏｎ、Ｗ．Ｆ．ＨａｌｅおよびＣ．Ｎ．Ｍｅｒｒｉａｍ、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ、１４巻、１６４４ページ（１９８１）；およびＪ．Ｉ．Ｉｒｉｂａｒｒｅｎ、Ｍ．Ｉｒｉａｒｔｅ、Ｃ．Ｕｒｉａｒｔｅ、Ｊ．Ｊ．Ｉｒｕｉｎ、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ、３７巻、３４５９ページ（１９８９）参照）、ポリスルホン（例えば、Ｖ．Ｂ．ＳｉｎｇｈおよびＤ．Ｊ．Ｗａｌｓｈ、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌａｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ、Ｐａｒｔ Ｂ：Ｐｈｙｓ．、Ｂ２５巻、６５ページ（１９８７）参照）およびポリ（Ｎ−ビニル−２−ピロリドン）（例えば、Ｊ．Ｉ．Ｅｇｕｉａｚａｂａｌ、Ｊ．Ｊ．Ｉｒｕｉｎ、Ｍ．ＣｏｒｔａｚａｒおよびＧ．Ｍ．Ｇｕｚｍａｎ、Ｍａｋｒｏｍｏｌｅｋｕｌａｒｅ Ｃｈｅｍｉｅ、１８５巻、１７６１ページ（１９８４）参照）などの種々の極性ポリマーと混和性ブレンドを形成する。また、ポリ（ヒドロキシエーテル）は、ポリウレタン、ポリエステルおよびナイロン（例えば、Ｃ．Ｕｒｉａｒｔｅ、Ｊ．Ｉ．Ｅｇｕｉａｚａｂａｌ、Ｍ．Ｌｌａｎｏｓ、Ｊ．Ｉ．Ｉｒｉｂａｒｒｅｎ、Ｊ．Ｊ．Ｉｒｕｉｎ、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ、２０巻、３０３８〜３０４２ページ（１９８７）；Ｈ．Ｅ．Ｓｎｏｄｇｒａｓｓ、Ｒ．Ｌ．Ｌａｕｃｈｌａｎの１９７１年１２月２８日発行の米国特許第３，６３１，１２６号参照）のような種々の極性ポリマーのブレンドの相溶化に有用であった。
ポリ（ヒドロキシエーテル）は、他のポリマーおよび基質中の極性官能基と相互作用し得る第二級アルコール（ヒドロキシル）基を約６質量％含む。こうした相互作用の存在と極性ポリマーブレンドの混和性に及ぼすその影響は、フーリエ変換赤外分光法（例えば、Ｅ．Ｊ．ＭｏｓｋａｌａおよびＭ．Ｍ．Ｃｏｌｅｍａｎ、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ、２４巻、２０６ページ（１９８３）；Ｍ．Ｍ．ＣｏｌｅｍａｎおよびＥ．Ｊ．Ｍｏｓｋａｌａ、Ｐｏｌｙｍｅｒ、２４巻、２５１ページ（１９８３）参照）によって示されてきた。しかしながら、ポリ（ヒドロキシエーテル）は一般に、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）、およびアルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化および水素化ブロックコポリマーなどの芳香族非極性ポリマーを含む非極性ポリマーとは非相溶性である。また、極性充填剤を表面処理剤と反応させてそれらの非極性ポリマーとの相溶性を向上させられるが、非極性ポリマーと極性充填剤との相溶性をさらに向上させなければならない。
従って、非極性ポリマーと無機充填剤の表面などの極性基材とのブレンドを相溶化できる材料が求められている。
２０１１年６月２７日出願の同時係属米国特許出願第１３／１６９，１２２号には、ポリ（ヒドロキシエーテル）セグメントとポリ（フェニレンエーテル）セグメントとを有するブロックコポリマーの合成が記載されている。２０１２年３月８日出願の同時係属米国特許出願第１３／４１５，０１６号には、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを用いた極性ポリマーと非極性ポリマーのブレンドの相溶化が記載されている。本出願では、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを用いて、非極性ポリマーと極性表面を有する充填剤とのブレンドを相溶化する。
一実施形態は、組成物であって、特に明記されない限りその合計質量に対して、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、これらの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマーを３０〜９３質量％と；ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物、セラミック繊維およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された極性充填剤を５〜５０質量％と；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、それらのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを２〜２０質量％と、を含む組成物である。
別の実施形態は、組成物であって、特に明記されない限りその合計質量に対して、ポリ（アルケニル芳香族）を３５〜９０質量％と；ガラス繊維を５〜４５質量％と；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、それらのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを５〜２０質量％と、を含み、前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、その合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し、前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、ｎは１〜６０）を有する組成物である。
別の実施形態は、組成物であって、特に明記されない限りその合計質量に対して、ポリ（フェニレンエーテル）を３５〜９０質量％と；ガラス繊維を５〜４５質量％と；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、それらのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを５〜２０質量％と、を含み、前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、その合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し、前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、ｎは１〜６０）を有する組成物である。
別の実施形態は、請求項１に記載の組成物を含む物品である。
別の実施形態は、特に明記されない限り組成物の合計質量に対して、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、これらの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマーを３０〜９３質量％と、ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物、セラミック繊維およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された極性充填剤を５〜５０質量％と、少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、それらのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを２〜２０質量％と、を混合して組成物を形成するステップを備える組成物の形成方法である。
これらおよびその他の実施形態について以下詳細に説明する。
相溶化剤のない比較実施例１の組成物から調製されたサンプルの電子顕微鏡写真である。ガラス繊維とポリスチレンマトリックスとの物理的な分離が見られる。
ポリ（ヒドロキシエーテル）相溶化剤を有する比較実施例２の組成物から調製されたサンプルの電子顕微鏡写真である。ガラス繊維は、ポリスチレン／ポリ（ヒドロキシエーテル）マトリックスとは未結合のように見える。
ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー相溶化剤を有する実施例３の組成物から調製されたサンプルの電子顕微鏡写真である。ガラス繊維は、ポリスチレン／ポリ（フェニレンエーテル−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーマトリックスに接合しているように見える。
本明細書で開示された範囲はすべて終点を含むものであり、該終点は互いに独立に組み合わせできる。本明細書で開示した範囲はそれぞれ、この開示範囲内の任意の点またはサブ範囲の開示を構成する。
本発明の記述文脈（特に以下の請求項の文脈）における単数表現は、本明細書で別途明示がある場合または文脈上明らかに矛盾する場合を除き、単数および複数を含むものと解釈される。また、本明細書で用いられる、「第１の」「第２の」などの用語は、いかなる順序や量あるいは重要度を表すものではなく、ある成分と他の成分とを区別するために用いられるものである。量に関連して用いられる「約」は、記載された数値を含むものであり、文脈上決定される意味（例えば、特定の量の測定に関連した誤差の程度を含む）を有するものである。
本発明者は、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比が０．９５：１〜１．００：１のポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは、非極性ポリマーと極性充填剤の有効な相溶化剤であることを見出した。非極性ポリマーと極性充填剤の相溶化は、相溶化剤を含まない対応する組成物あるいはポリ（ヒドロキシエーテル）相溶化剤を含む対応する組成物と比較して、得られる組成物の剛性、靭性および耐熱性が高いことで明示される。従って、一実施形態は、特に明記されない限り組成物の合計質量に対して、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、これらの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマーを３０〜９３質量％と；ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物、セラミック繊維およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された極性充填剤を５〜５０質量％と；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、それらのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを２〜２０質量％と、を含む組成物である。
該組成物は非極性ポリマーを含む。適切な非極性ポリマーとしては、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、これらの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）およびこれらの組み合わせが挙げられる。
非極性ポリマーは、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーであってもよい。簡略化のために、この成分を「未水素化ブロックコポリマー」と呼ぶ。未水素化ブロックコポリマーは、その質量に対して、１０〜９０質量％のポリ（アルケニル芳香族）と、１０〜９０質量％のポリ（共役ジエン）と、を含んでいてもよい。一部の実施形態では、未水素化ブロックコポリマーは、低ポリ（アルケニル芳香族）含有量未水素化ブロックコポリマーであり、その中でのポリ（アルケニル芳香族）含有量は、該低ポリ（アルケニル芳香族）含有量未水素化ブロックコポリマーの質量に対して、１０〜４０質量％未満であり、具体的には２０〜３５質量％であり、より具体的には２５〜３５質量％であり、さらにより具体的には３０〜３５質量％である。他の実施形態では、未水素化ブロックコポリマーは、高ポリ（アルケニル芳香族）含有量未水素化ブロックコポリマーであり、その中でのポリ（アルケニル芳香族）含有量は、該高ポリ（アルケニル芳香族）含有量未水素化ブロックコポリマーの質量に対して、４０〜９０質量％であり、具体的には５０〜８０質量％であり、より具体的には６０〜７０質量％である。
一部の実施形態では、未水素化ブロックコポリマーの質量平均分子量は４０，０００〜４００，０００原子質量単位である。数平均分子量と質量平均分子量は、ゲル透過クロマトグラフィによって、またポリスチレン標準との比較に基づいて求められる。一部の実施形態では、該未水素化ブロックコポリマーの質量平均分子量は２００，０００〜４００，０００原子質量単位であり、具体的には２２０，０００〜３５０，０００原子質量単位である。他の実施形態では、該未水素化ブロックコポリマーの質量平均分子量は、４０，０００〜２００，０００原子質量単位あり、具体的には４０，０００〜１８０，０００原子質量単位であり、より具体的には４０，０００〜１５０，０００原子質量単位である。
未水素化ブロックコポリマーの調製に用いるアルケニル芳香族モノマーは下式の構造を有する：
Figure 2015516485
 式中、Ｒ１５およびＲ１６はそれぞれ独立に、水素原子、Ｃ１−Ｃ８アルキル基またはＣ２−Ｃ８アルケニル基を表し；Ｒ１７およびＲ２１はそれぞれ独立に、水素原子、Ｃ１−Ｃ８アルキル基、塩素原子または臭素原子を表し；Ｒ２０、Ｒ２１およびＲ２０はそれぞれ独立に、水素原子、Ｃ１−Ｃ８アルキル基またはＣ２−Ｃ８アルケニル基を表し、あるいはＲ１８およびＲ１９は中央の芳香環と共にナフチル基を形成し、あるいはＲ１９およびＲ２０は中央の芳香環と共にナフチル基を形成する。具体的なアルケニル芳香族モノマーとしては、例えば、スチレン、ｐ−クロロスチレンなどのクロロスチレン、α−メチルスチレンおよびｐ−メチルスチレンなどのメチルスチレン、および３−ｔ−ブチルスチレンおよび４−ｔ−ブチルスチレンなどのｔ−ブチルスチレンが挙げられる。一部の実施形態では、該アルケニル芳香族モノマーはスチレンである。
未水素化ブロックコポリマーの調製に用いる共役ジエンはＣ４−Ｃ２０共役ジエンであってもよい。適切な共役ジエンとしては、例えば、１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン、２−クロロ−１，３−ブタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエンおよびこれらの組み合わせが挙げられる。一部の実施形態では、該共役ジエンは、１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエンあるいはこれらの組み合わせである。一部の実施形態では、共役ジエンは１，３−ブタジエンから構成される。
未水素化ブロックコポリマーは、（Ａ）アルケニル芳香族化合物から誘導された少なくとも１つのブロックと、（Ｂ）共役ジエンから誘導された少なくとも１つのブロックと、を含むコポリマーである。ブロック（Ａ）と（Ｂ）の配置としては、リニア構造、グラフト構造、および分枝鎖の有無に拘わらないラジアルテレブロック構造がある。リニアブロックコポリマーには、傾斜型リニア構造および非傾斜型リニア構造がある。一部の実施形態では、該未水素化ブロックコポリマーは傾斜型リニア構造を有する。一部の実施形態では、該未水素化ブロックコポリマーは非傾斜型リニア構造を有する。一部の実施形態では、該未水素化ブロックコポリマーは、アルケニル芳香族モノマーがランダムに取り込まれた（Ｂ）ブロックを含む。リニアブロックコポリマー構造には、ジブロック（Ａ−Ｂブロック）構造、トリブロック（Ａ−Ｂ−ＡブロックまたはＢ−Ａ−Ｂブロック）構造、テトラブロック（Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂブロック）構造、ペンタブロック（Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂ−ＡブロックあるいはＢ−Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂブロック）構造、および（Ａ）および（Ｂ）を合計で６個以上含むリニア構造などがあり、ここで、各（Ａ）ブロックの分子量は、他のＡブロックのそれと同じであっても異なっていてもよく、各（Ｂ）ブロックの分子量は、他の（Ｂ）ブロックのそれと同じであっても異なっていてもよい。一部の実施形態では、該未水素化ブロックコポリマーは、ジブロックコポリマー、トリブロックコポリマーまたはこれらの組み合わせである。
一部の実施形態では、未水素化ブロックコポリマーは、アルケニル芳香族化合物と共役ジエン以外のモノマーの残基を含まない。一部の実施形態では、未水素化ブロックコポリマーは、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとから誘導されたブロックからなる。未水素化ブロックコポリマーは、これらで形成されたグラフトあるいは他の任意のモノマーで形成されたグラフトを含まない。また、未水素化ブロックコポリマーは炭素原子と水素原子からなり、従って、ヘテロ原子を含まない。
一部の実施形態では、未水素化ブロックコポリマーは、無水マレイン酸などの１つまたは複数の酸官能化剤の残基を含む。
一部の実施形態では、未水素化ブロックコポリマーは、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレントリブロックコポリマーを含む。一部の実施形態では、未水素化ブロックコポリマーは、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレントリブロックコポリマーを含む。
未水素化ブロックコポリマーの調製方法は当分野で既知であり、また、未水素化ブロックコポリマーは市販されている。市販の未水素化ブロックコポリマーの具体的なものとしては、Ｋｒａｔｏｎ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＤ１１０１およびＤ１１０２の商品名で販売されているポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレントリブロックコポリマーと、Ｃｈｅｖｒｏｎ Ｐｈｉｌｌｉｐｓ Ｃｈｅｍｉｃａｌ社からＫ−ＲＥＳＩＮ ＫＲ０１、ＫＲ０３およびＫＲ−０５の商品名で販売されているスチレン‐ブタジエンラジアルテレブロックコポリマーと、が挙げられる。
非極性ポリマーは、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーであってもよい。簡略化のために、この成分を「水素化ブロックコポリマー」と呼ぶ。水素化ブロックコポリマーは、共役ジエンから誘導されたブロック（Ｂ）中の脂肪族不飽和基含有量が、水素化によって少なくとも部分的に低減されている点を除いて、未水素化ブロックコポリマーと同じである。一部の実施形態では、（Ｂ）ブロック中の脂肪族不飽和は、少なくとも５０％、具体的には少なくとも７０％、より具体的には少なくとも９０％低減されている。
市販の水素化ブロックコポリマーの具体的なものとしては、Ｋｒａｔｏｎ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ Ｇ１７０１およびＧ１７０２として販売されているポリスチレン−ポリ（エチレン−プロピレン）ジブロックコポリマー；Ｋｒａｔｏｎ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ Ｇ１６４１、Ｇ１６５０、Ｇ１６５１、Ｇ１６５４、Ｇ１６５７、Ｇ１７２６、Ｇ４６０９、Ｇ４６１０、ＧＲＰ−６５９８、ＭＤ−６９３２Ｍ、ＭＤ−６９３３およびＭＤ−６９３９として販売されているポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロックコポリマー；Ｋｒａｔｏｎ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ Ｇ１７３０として販売されているポリスチレン−ポリ（エチレン−プロピレン）−ポリスチレントリブロックコポリマー；Ｋｒａｔｏｎ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ Ｇ１９０１、Ｇ１９２４およびＭＤ−６６８４として販売されている無水マレイン酸−グラフト化ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロックコポリマー；Ｋｒａｔｏｎ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社からＫＲＡＴＯＮ ＭＤ−６６７０として販売されている無水マレイン酸−グラフト化ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン−スチレン）−ポリスチレントリブロックコポリマー；旭化成ケミカルズ（株）からＴＵＦＴＥＣ Ｈ１０４３として販売されている、ポリスチレン含有量が６７質量％のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロックコポリマー；旭化成ケミカルズ（株）からＴＵＦＴＥＣ Ｈ１０５１として販売されている、ポリスチレン含有量が４２質量％のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロックコポリマー；旭化成ケミカルズ（株）からＴＵＦＴＥＣ Ｐ１０００およびＰ２０００として販売されているポリスチレン−ポリ（ブタジエン−ブチレン）−ポリスチレントリブロックコポリマー；（株）クラレからＳＥＰＴＯＮ Ｓ８１０４として販売されている、ポリスチレン含有量が６０質量％のポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレントリブロックコポリマー；（株）クラレからＳＥＰＴＯＮ Ｓ４０４４、Ｓ４０５５、Ｓ４０７７およびＳ４０９９として販売されているポリスチレン−ポリ（エチレン−エチレン／プロピレン）−ポリスチレントリブロックコポリマー；および（株）クラレからＳＥＰＴＯＮ Ｓ２１０４として販売されている、ポリスチレン含有量が６５質量％のポリスチレン−ポリ（エチレン−プロピレン）−ポリスチレントリブロックコポリマーなどが挙げられる。
非極性ポリマーは、ポリ（アルケニル芳香族）であってもよい。本明細書での「ポリ（アルケニル芳香族）」は、アルケニル芳香族モノマーのホモポリマー、２つ以上のアルケニル芳香族モノマーのコポリマー、これらのポリマーのいずれかのゴム変性誘導体、あるいはこれらの組み合わせを指す。アルケニル芳香族モノマーは、上記の未水素化ブロックコポリマーの文脈で説明している。代表的なポリ（アルケニル芳香族）としては、アタクチックポリスチレン、シンジオタクチックポリスチレン、アイソタクチックポリスチレンおよびゴム変性ポリスチレンが挙げられる。一部の実施形態では、ポリ（アルケニル芳香族）はアタクチックポリスチレンを含む。一部の実施形態では、ポリ（アルケニル芳香族）はシンジオタクチックポリスチレンを含む。一部の実施形態では、ポリ（アルケニル芳香族）は、ゴム変性ポリスチレンの質量に対して、８０〜９６質量％の、具体的には８８〜９４質量％のポリスチレンと、４〜２０質量％の、具体的には６〜１２質量％のポリブタジエンと、を含むゴム変性ポリスチレンを含む。一部の実施形態では、ポリ（アルケニル芳香族）は、アタクチックポリスチレンとゴム変性ポリスチレンとを含む。市販のポリ（アルケニル芳香族）としては、Ａｍｅｒｉｃａｓ Ｓｔｙｒｅｎｉｃｓ社からＥＡ３１３０−ＡＭＳＴとして、およびＳＡＢＩＣ Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社からＥＳＰＲＥＥ ＣＰＳ１５ＧＰとして販売されているアタクチックポリスチレン；ＰｏｌｙＯｎｅ社からＥＤＴＥＫ ＱＴ−３０ＧＦ／０００Ｎａｔｕｒａｌとして販売されているシンジオタクチックポリスチレン；Ａｍｅｒｉｃａｓ Ｓｔｙｒｅｎｉｃｓ社からＥＢ６４００−ＡＭＳＴとして、およびＳＡＢＩＣ Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社からＨＩＰＳ３１９０として販売されているゴム変性ポリスチレンが挙げられる。
非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）であってもよい。好適なポリ（フェニレンエーテル）としては、下式の繰り返し構造単位を含むものが挙げられる：
Figure 2015516485
 式中、Ｚ１はそれぞれ独立に、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、あるいは少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシであり；Ｚ２はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、あるいは少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシである。本明細書において、「ヒドロカルビル」は、単独であるいは別の用語の接頭辞、接尾辞またはフラグメントとして使用されたとしても、炭素と水素だけを含む残基を指す。該残基は、脂肪族または芳香族、直鎖、環式、二環式、分枝鎖、飽和または不飽和であり得る。それはまた、脂肪族、芳香族、直鎖、環式、二環式、分枝鎖、飽和および不飽和炭化水素部分の組み合わせも含み得る。しかしながら、ヒドロカルビル残基が置換であると記載された場合、それは任意に、該置換残基の炭素と水素員上にヘテロ原子を含んでいてもよい。従って、置換であると特定的に記載された場合、ヒドロカルビル残基は、１個または複数個のカルボニル基、アミノ基、水酸基なども含み得、あるいは、該ヒドロカルビル残基の骨格内にヘテロ原子を含み得る。一例として、Ｚ１は、末端の３，５−ジメチル−１，４−フェニル基と酸化重合触媒のジ−ｎ−ブチルアミン成分との反応で形成されたジ−ｎ−ブチルアミノメチル基であってもよい。
一部の実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）の固有粘度は、温度２５℃のクロロホルム中で測定して、０．２５〜１ｄＬ／ｇである。この範囲内で、ポリ（フェニレンエーテル）の固有粘度は０．３〜０．６５ｄＬ／ｇであり得、より具体的には０．３５〜０．５ｄＬ／ｇであり得、さらにより具体的には０．４〜０．５ｄＬ／ｇであり得る。
一部の実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）は、組み込まれたジフェノキノン残基を本質的に含まない。この文脈において、「本質的に含まない」とは、ジフェノキノンの残基を含むポリ（フェニレンエーテル）分子が１質量％未満であることを意味する。Ｈａｙの米国特許第３，３０６，８７４号に記載されているように、一価フェノールの酸化重合によるポリ（フェニレンエーテル）の合成では、所望のポリ（フェニレンエーテル）だけでなく、ジフェノキノンも副生成物として生成される。例えば、一価フェノールが２，６−ジメチルフェノールの場合、３，３’，５，５’−テトラメチルジフェノキノンが生成される。ジフェノキノンは典型的には、前記重合反応混合物を加熱して末端または内部ジフェノキノン残基を含むポリ（フェニレンエーテル）を生成することによって、ポリ（フェニレンエーテル）内に「再平衡される」（すなわち、ジフェノキノンがポリ（フェニレンエーテル）構造内に取り込まれる）。例えば、ポリ（フェニレンエーテル）を２，６−ジメチルフェノールの酸化重合で調製してポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）と３，３’，５，５’−テトラメチルジフェノキノンを生成する場合、反応混合物の再平衡によって、取り込まれたジフェノキノンの末端および内部残基を有するポリ（フェニレンエーテル）が生成され得る。しかしながら、こうした再平衡によって、ポリ（フェニレンエーテル）の分子量が低減する。従って、より高分子量のポリ（フェニレンエーテル）が望ましい場合、該ジフェノキノンをポリ（フェニレンエーテル）鎖へ再平衡させずに、ポリ（フェニレンエーテル）から分離することが望ましいものであり得る。こうした分離は、例えば、ポリ（フェニレンエーテル）は不溶だがジフェノキノンが可溶の溶媒または溶媒混合物に、ポリ（フェニレンエーテル）を沈殿させることによって実現される。例えば、トルエン中の２，６−ジメチルフェノールの酸化重合によってポリ（フェニレンエーテル）を調製して、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）と３，３’，５，５’−テトラメチルジフェノキノンとを含むトルエン溶液を生成する場合、ジフェノキノンを本質的に含まないポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）は、該トルエン溶液１容積とメタノールまたはメタノール／水混合物約１〜約４容積とを混合することによって得られる。あるいは、酸化重合中に生成されるジフェノキノン副生成物の量は、（例えば、１０質量％未満の一価フェノールの存在下で酸化重合を開始し、少なくとも５０分の間に少なくとも９５質量％の一価フェノールを添加することによって）最小化でき、およびまたは、ポリ（フェニレンエーテル）鎖へのジフェノキノンの再平衡は、（例えば、酸化重合終了後２００分以内にポリ（フェニレンエーテル）を単離することによって）最小化できる。これらの方法は、Ｄｅｌｓｍａｎらの米国特許第８，０２５，１５８Ｂ２号に記載されている。トルエン中のジフェノキノンの温度依存性の溶解度を利用する代替方法では、ジフェノキノンとポリ（フェニレンエーテル）とを含むトルエン溶液の温度を、ジフェノキノンはほとんど不溶だがポリ（フェニレンエーテル）は可溶である約２５℃に調整して、不溶のジフェノキノンを固液分離（例えばろ過）によって除去できる。
一部の実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）は、２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル単位、２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル単位あるいはこれらの組み合わせを含む。一部の実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）はポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）である。一部の実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）は、２５℃のクロロホルム中で測定した固有粘度が０．３５〜０．５ｄＬ／ｇの、具体的には０．３５〜０．４６ｄＬ／ｇのポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）を含む。
ポリ（フェニレンエーテル）は、典型的にはヒドロキシ基に対してオルト位置に存在するアミノアルキル含有末端基（類）を有する分子を含んでいてもよい。また、テトラメチルジフェニルキノン（ＴＭＤＱ）副生成物が存在する２，６−ジメチルフェノール含有反応混合物から典型的に得られるＴＭＤＱ末端基類も存在することが多い。ポリ（フェニレンエーテル）は、ホモポリマー、コポリマー、グラフトコポリマー、イオノマーあるいはブロックコポリマーの形態であり得る。
ポリ（フェニレンエーテル）は、１つまたは複数の一価フェノールの酸化重合によって調製できる。市販のポリ（フェニレンエーテル）としては、旭化成ケミカルズ（株）からＸＹＲＯＮの商品名で販売されているもの、およびＳＡＢＩＣ Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社からＰＰＯの商品名で販売されているものが挙げられる。
一部の実施形態では、非極性ポリマーは、ポリ（アルケニル芳香族）と；ポリ（アルケニル芳香族）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、これらの水素化ブロックコポリマーおよびポリ（フェニレンエーテル）の内の１つまたは複数と、の組み合わせと；から構成される群から選択される。ポリ（アルケニル芳香族）は、アタクチックホモポリスチレン、シンジオタクチックホモポリスチレン、ゴム変性ポリスチレンあるいはこれらの組み合わせであってもよい。一部の実施形態では、ポリ（アルケニル芳香族）は、アタクチックホモポリスチレンである。一部の実施形態では、ポリ（アルケニル芳香族）は、シンジオタクチックホモポリスチレンである。
一部の実施形態では、非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）と；ポリ（フェニレンエーテル）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、これらの水素化ブロックコポリマーおよびポリ（アルケニル芳香族）の内の１つまたは複数と、の組み合わせと；から構成される群から選択される。
一部の実施形態では、非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）との組み合わせから、さらに任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーおよびこれらの水素化ブロックコポリマーの内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される。
一部の実施形態では、非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーと、の組み合わせから、さらに任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーおよびポリ（アルケニル芳香族）の内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される。
一部の実施形態では、非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーと、の組み合わせから、さらに任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーおよびポリ（アルケニル芳香族）の内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される。
組成物は、その合計質量に対して、３０〜９３質量％の量の非極性ポリマーを含む。この範囲内で、非極性ポリマーの量は、４０〜８６質量％、具体的には４５〜７４質量％、より具体的には５０〜６４質量％であり得る。
該組成物は、非極性ポリマーに加えて、極性充填剤を含む。本明細書での「極性充填剤」は、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとエネルギー的に好ましく相互作用できる表面を含む充填剤を指す。エネルギー的に好ましい相互作用は、例えば、水素結合、双極子−双極子相互作用およびロンドン分散力の１つまたは複数を含んでいてもよい。好適な極性充填剤としては、ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ（中空ガラスビーズを含む）、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト（カルシウムマグネシウムカーボネート）、加工鉱物繊維（すなわち、粉炭やその他の鉱物の溶融紡糸で形成された人工ガラスシリケート繊維）、金属酸化物（酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化ニッケル、ブロンズ酸化物および酸化銅を含む）、金属水酸化物（水酸化アルミニウムを含む）、セラミック繊維（３Ｍ社からＮＥＸＴＥＬセラミック繊維として販売されているものやＵｎｉｆｒａｘ社からＦＩＢＥＲＦＲＡＸ耐火セラミック繊維として販売されているものを含む）およびこれらの組み合わせが挙げられる。
一部の実施形態では、極性充填剤はガラス繊維を含む。こうして、極性充填剤は、ガラス繊維と；ガラス繊維と、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物およびセラミック繊維の内の１つまたは複数と、の組み合わせと、から構成される群から選択されてもよい。
一部の実施形態では、極性充填剤は、粘土、タルク、雲母あるいはこれらの組み合わせを含む。こうして、極性充填剤は、粘土、タルク、雲母およびこれらの組み合わせから、さらに任意に、ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物およびセラミック繊維の内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択されてもよい。
一部の実施形態では、極性充填剤は表面処理極性充填剤である。表面処理極性充填剤は、極性充填剤を（非ポリマー性）表面処理剤で処理して非極性ポリマーとの相溶性を高めるステップを備えるプロセスの生産物である。表面処理剤としては、例えば、γ−アミノプロピルトリアルコキシシラン（γ−アミノプロピルトリメトキシシランおよびγ−アミノプロピルトリエトキシシランを含む）、γ−（メタ）アクリルオキシプロピルトリアルコキシシラン（γ−アクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アクリルオキシプロピルトリエトキシシランおよびγ−メタクリルオキシプロピルトリエトキシシランを含む）、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリアルコキシシラン（β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシロキサンおよびβ−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシランを含む）およびこれらの組み合わせが挙げられる。極性充填剤に対する表面処理剤の量は極性充填剤のタイプに応じて変わるが、一般的には、極性充填剤の質量に対して０．０５〜５質量％である。同様に、得られる表面処理極性充填剤は一般に、０．０５〜５質量％の表面処理剤残基を含むであろう。
該組成物は、その合計質量に対して、５〜５０質量％の量の極性充填剤を含む。この範囲内で、極性充填剤の量は、１０〜４０質量％、具体的には１５〜３０質量％であってもよい。
該組成物は、非極性ポリマーと極性充填剤に加えて、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを含む。ポリ（アリーレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは、少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、それらのモル比は０．９５：１〜１．００：１である。
ポリ（アリーレンエーテル）ブロックは、末端フェノール性ヒドロキシ基を有するテレケリックポリ（フェニレンエーテル）から誘導される。「フェノール性ヒドロキシル基」は、置換または未置換ベンゼン環に結合したヒドロキシル基である。「テレケリック」は、ポリマー鎖の２つの末端基が同じ官能性を有する線状ポリマーを表す。一部の実施形態では、該ポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造を有する：
Figure 2015516485
 式中、Ｑ１とＱ２は、各フェニレンエーテル単位内で同一であり、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、および少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシから構成される群から選択され；Ｑ３とＱ４はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、および少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシから構成される群から選択され；ｘとｙは独立に、その合計が少なくとも２、具体的には少なくとも３、より具体的には少なくとも４であることを条件に、０〜３０、具体的には０〜２０、より具体的には０〜１５、さらにより具体的には０〜１０、さらにより具体的には０〜８であり；Ｌは下式の構造
Figure 2015516485
 ［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、および少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシから構成される群から選択され；ｚは０または１であり；Ｙは、下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｒ５はそれぞれ独立に、水素およびＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビルから構成される群から選択され、Ｒ６およびＲ７はそれぞれ独立に、水素、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルおよびＣ１−Ｃ６ヒドロカルビレンから構成される群から選択され、Ｒ６およびＲ７は共同でＣ４−Ｃ１２アルキレン基を形成する）から構成される群から選択される］を有する。一部の実施形態では、Ｑ１は、末端の３，５−ジメチル−１，４−フェニル基と酸化重合触媒のジ−ｎ−ブチルアミン成分との反応で形成されたジ−ｎ−ブチルアミノメチル基である。一部の実施形態では、Ｑ１とＱ２はそれぞれメチルであり、Ｑ３はそれぞれ水素であり、Ｑ４はそれぞれ水素またはメチルであり、ｘとｙの合計は２〜１５であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、それぞれ独立に水素またはメチルであり、Ｙは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｒ６およびＲ７はそれぞれ独立に、水素、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルおよびＣ１−Ｃ６ヒドロカルビレンから構成される群から選択され、Ｒ６およびＲ７は共同でＣ４−Ｃ１２アルキレン基を形成する）を有する。
上記の構造において、変数ｘとｙは限定されているが、それらは、二官能性ポリ（フェニレンエーテル）分子中の２つの異なる場所におけるフェニエンエーテル繰り返し単位数に相当する。該構造では、ｘとｙは独立に０〜３０であり、具体的には０〜２０であり、より具体的には０〜１５であり、さらにより具体的には０〜１０であり、さらにより具体的には０〜８である。ｘとｙの合計は少なくとも２であり、具体的には少なくとも３であり、より具体的には少なくとも４である。特別な多官能性ポリ（フェニエンエーテル）樹脂では、プロトン核磁気共鳴分光法（１Ｈ−ＮＭＲ）で分析して、樹脂全体でこれらの限定が平均で満たされているかを決定できる。具体的には、１Ｈ−ＮＭＲで、内部および末端フェニレンエーテル基に関連するプロトン共鳴と、多価フェノールの内部および末端残基およびその他の末端残基に関連するプロトン共鳴と、を識別できる。従って、１分子当たりのフェニレンエーテル繰り返し単位の平均数と、二価フェノール由来の内部および末端残基の相対存在量を求めることができる。
一部の実施形態では、少なくとも１つのポリ（フェニエンエーテル）ブロックは下式の構造を有する：
Figure 2015516485
 式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、その合計が少なくとも２、具体的には少なくとも３、より具体的には少なくとも４であることを条件に、それぞれ独立に０〜２０である。
少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造を有する：
Figure 2015516485
 式中、Ａは原子価２のヒドロカルビル残基であり、Ｂは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｒ８〜Ｒ１０はそれぞれ独立に、水素またはＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビル）の残基であり；ｎは１〜６０である。
一部の実施形態では、Ａは、下式の構造
Figure 2015516485
 ［式中、Ｇ１は、それぞれ独立にＣ６−Ｃ２０芳香族ラジカルであり；Ｅはそれぞれ独立に、直接結合または下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｒ１１〜Ｒ１４はそれぞれ独立に、水素またはＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビル）から選択された構造であり；ｓは０または１であり；ｔとｕはそれぞれ独立に１〜１０である］を有する残基であり：Ｂは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｒ８〜Ｒ１０はそれぞれ独立に、水素またはＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビル）の残基であり：ｎは１〜６０である。
一部の実施形態では、少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造を有する：
Figure 2015516485
 式中、Ｒはそれぞれ独立に、水素またはメチルであり；Ｘはそれぞれ独立に、水素、クロロ、フルオロ、ブロモまたは、カルボキシ、カルボキサミド、ケトン、アルデヒド、アルコール、ハロゲンおよびニトリルから選択された一つまたは複数の員を任意にさらに含むＣ１−Ｃ１８ヒドロカルビルであり；Ｂはそれぞれ独立に、炭素−炭素単結合、Ｃ１−Ｃ１８ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、カルボニル、スルフィド、スルホニル、スルフィニル、ホスホリル、シランあるいは、カルボキシアルキル、カルボキサミド、ケトン、アルデヒド、アルコール、ハロゲンおよびニトリルから選択された一つまたは複数の員をさらに含むこうした基であり；ｐは独立に１〜約２０である。
一部の実施形態では、少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造を有する：
Figure 2015516485
 式中、Ｒ、Ｘおよびｐは上記に定義したものである。
一部の実施形態では、少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造を有する：
Figure 2015516485
 式中、ｎは１〜６０であり、具体的には１〜４０であり、より具体的には１〜２０である。
一部の実施形態では、少なくとも１つのポリ（フェニエンエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、その合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、ｎは１〜６０）を有する。
一部の実施形態では、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックの残基Ａは、ジヒドロキシ芳香族化合物から誘導される。好適なジヒドロキシ芳香族化合物としては、レゾルシノール、カテコール、ヒドロキノン、１，５−ジヒドロキシナフタレン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、２，７−ジヒドロキシナフタレン、２−（ジフェニルホスホリル）ヒドロキノン、ビス（２，６−ジメチルフェノール）２，２’−ビフェノール、４，４−ビフェノール、２，２’，６，６’−テトラメチルビフェノール、２，２’３，３’６，６’−ヘキサメチルビフェノール、３，３’，５，５’−テトラブロモ−２，２’６，６’−テトラメチルビフェノール、３，３’−ジブロモ−２，２’，６，６’−テトラメチルビフェノール、２，２’，６，６’−テトラメチル−３，３’，５−ジブロモビフェノール、４，４’−イソプロピリデンジフェノール（ビスフェノールＡ）、４，４’−イソプロピリデンビス（２，６−ジブロモフェノール）（テトラブロモビスフェノールＡ），４，４’−イソプロピリデンビス（２，６−ジメチルフェノール）（テトラメチルビスフェノールＡ）、４，４’−イソプロピリデンビス（２−メチルフェノール）、４，４’−イソプロピリデンビス（２−アリルフェノール）、４，４’−（１，３−フェニレンジイソプロピリデン）ビスフェノール（ビスフェノールＭ）、４，４’−イソプロピリデンビス（３−フェニルフェノール）、４，４’−（１，４−フェニレンジイソプロピリデン）ビスフェノール（ビスフェノールＰ）、４，４’−エチリデンジフェノール（ビスフェノールＥ）、４，４’−オキシジフェノール、４，４’−チオジフェノール、４，４’−チオビス（２，６−ジメチルフェノール）、４，４’−スルホニルジフェノール、４，４’−スルホニルビス（２，６−ジメチルフェノール）、４，４’−スルフィニルジフェノール、４，４’−（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ビスフェノール（ビスフェノールＡＦ）、４，４’−（１−フェニルエチリデン）ビスフェノール（ビスフェノールＡＰ）、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２，２−ジクロロエチレン（ビスフェノールＣ）、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン（ビスフェノールＦ）、ビス（２，６−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、４，４’−（シクロペンチリデン）ジフェノール、４，４’−（シクロヘキシリデン）ジフェノール（ビスフェノールＺ）、４，４’−（シクロドデシリデン）ジフェノール、４，４’−（ビシクロ［２．２．１］ヘプチリデン）ジフェノール、４，４’−（９Ｈ−フルオレン−９，９−ジイル）ジフェノール、３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）イソベンゾフラン−１（３Ｈ）−オン、１−（４−ヒドロキシフェニル）−３，３−ジメチル−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−オール、１−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）−１，３，３，４，６−ペンタメチル−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−オール、３，３，３’，３’−テトラメチル−２，２’，３，３’−テトラヒドロ−１，１’−スピロビ［インデン］−５，６’−ジオール（スピロビインダン）、ジヒドロキシベンゾフェノン（ビスフェノールＫ）、トリス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、トリス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、トリス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、トリス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、トリス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、テトラキス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、テトラキス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルホスフィン酸化物、ジシクロペンタジエニルビス（２，６−ジメチルフェノール）、ジシクロペンタジエニルビス（２−メチルフェノール）、ジシクロペンタジエニルビスフェノールおよび４，４’−ジヒドロキシ−α−メチルスチルベンなどが挙げられる。
一部の実施形態では、残基Ａは、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、２，２−ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン（テトラクロロビスフェノールＡ）、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン（テトラブロモビスフェノールＡ）、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン（ビスフェノールＦ）、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン（ビスフェノールＡＣＰ）、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン（ビスフェノールＳ）、２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパン（水素化ビスフェノールＡ）、１，５−ジヒドロキシナフタレン、２，２’，６，６’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシビフェニルおよびこれらの組み合わせから構成される群から選択されたジヒドロキシ芳香族化合物から誘導される。特定のジヒドロキシ芳香族化合物は、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）である。
一部の実施形態では、ポリ（ヒドロキシルエーテル）ブロックの残基Ａは、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−シクロヘキシル）プロパン、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコールなどから構成される群から選択されたジヒドロキシ化合物から誘導される。
一部の実施形態では、残基Ｂは、エピクロロヒドリン、エピブロモヒドリン、１，２−エポキシ−１−メチル−３−クロロプロパン、１，２−エポキシ−１−ブチル−３−クロロプロパン、１，２−エポキシ−２−メチル−３−フルオロプロパンおよびこれらの組み合わせから構成される群から選択されたエピハロヒドリンから誘導される。特定のエピハロヒドリンはエピクロロヒドリンである。
一部の実施形態では、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比は０．９５：１〜１．００：１である。ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比の下限値は０．９６：１であり得、具体的には０．９７：１であり得、より具体的には０．９８：１であり得、さらにより具体的には０．９９：１であり得る。上記のモル比の上限値は０．９９：１であり得、具体的には０．９８：１であり得、より具体的には０．９７：１であり得、さらにより具体的には０．９６：１であり得る。ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比をこうした範囲に維持することによって、ブロックコポリマーの分子量は最大化され、エポキシ末端基は実質的に回避される。従って、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは溶融安定性を有する。
一部の実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは、その質量に対して、１〜９９質量％の量の、具体的には１０〜９０質量％の量の、より具体的には２０〜８０質量％の量の、さらにより具体的には３０〜７０質量％の量の、さらにより具体的には４０〜６０質量％の量の少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテルブロック）と；その質量に対して、１〜９９質量％の量の、具体的には１０〜９０質量％の量の、より具体的には２０〜８０質量％の量の、さらにより具体的には３０〜７０質量％の量の、さらにより具体的には４０〜６０質量％の量の少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテルブロック）と、を含む。
一部の実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの数平均分子量は、ポリスチレン標準を用いたゲル透過クロマトグラフィ（ＧＰＣ）で測定して、５，０００〜５０，０００原子質量単位であり、具体的には５，５００〜３０，０００原子質量単位であり、より具体的には５，０００〜３０，０００原子質量単位であり、さらにより具体的には５，５００〜２０，０００原子質量単位であり、さらにより具体的には５，５００〜１０，０００原子質量単位である。
一部の実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー中の末端エポキシ基の量（すなわち、末端グリシジル基の質量％）は、該コポリマーの質量に対して、０．０９質量％未満であり、具体的には０．０５質量％未満であり、より具体的には０．０２５質量％未満であり、さらにより具体的には０．０１質量％未満であり、さらにより具体的には０．００５質量％未満である。末端エポキシ基の量は、プロトン核磁気共鳴（１Ｈ−ＮＭＲ）分光法で測定できる。末端エポキシ基含有量が０．０９質量％未満の場合、該ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは熱安定性を有しており、押出、カレンダー成形、射出成形およびブロー成形などの熱成形プロセスに適している。
ポリ（アリーレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは、末端ヒドロキシル基を有するテレケリックポリ（フェニレンエーテル）と末端エポキシ基を有するテレケリックポリ（ヒドロキシエーテル）エポキシ樹脂とを、テレケリックポリ（ヒドロキシエーテル）とテレケリックポリ（フェニレンエーテル）とのモル比が０．９５：１〜１．００：１の範囲で反応させるステップを備えた方法で調製できる。この反応は、芳香族炭化水素、塩素化炭化水素および極性非プロトン性溶媒から選択された溶媒の存在下で行うことができる。好適な極性非プロトン性溶媒としては、ケトン、エステル、エーテル、アミド、ニトリル、スルホキシド、スルホンおよびこれらの混合物が挙げられる。一部の実施形態では、該溶媒はシクロヘキサノンである。一実施形態は、こうした方法で調製されたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーである。
該反応は、この反応条件下で不揮発性である第三アミン触媒の存在下で行える。好適な第三アミン触媒の例としては、トリエチルアミン、トリ−ｎ記号−プロピルアミン、トリ−ｎ−ブチルアミン、ジメチルアニリン、ジエチルアニリン、α−メチルベンジルジメチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエタノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、アルキルイミダゾールなど、およびこれらの混合物が挙げられる。特定の第三アミン触媒は、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）である。
一部の実施形態では、反応混合物中のエポキシ基に対してフェノール基が常に過剰になるように、テレケリックポリ（ヒドロキシエーテル）エポキシ樹脂をテレケリックポリ（フェニレンエーテル）に添加する。エポキシ樹脂は１５〜３００分かけて、具体的には３０〜２７０分かけて、より具体的には４５〜２４０分かけて、さらにより具体的には６０〜２１０分かけて、さらにより具体的には９０〜１８０分かけて、小分けして添加され得る。エポキシ樹脂のポリ（フェニレンエーテル）への添加終了後、混合物を該反応温度で１〜１２時間撹拌してもよい。該反応は、温度約１００〜２００℃で、具体的には１２０〜１８０℃で、より具体的には１３０〜１７０℃で、さらにより具体的には１４０〜１６０℃で行われ得る。
反応が終了すると、反応混合物を冷却し、芳香族炭化水素、塩素化炭化水素および極性非プロトン性溶媒から選択された共溶媒で希釈してもよい。一部の実施形態では、共溶媒は２−ブタノンである。反応混合物を共溶媒で希釈後、貧溶媒を添加してポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを沈殿させる。共溶媒はアルコールであり得る。好適なアルコールとしてはメタノールとイソプロパノールが挙げられる。沈殿後、生成物をろ過し、貧溶媒で洗浄し、減圧乾燥させるとポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーが得られる。
ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは、成形用組成物の成分として有用な好都合な物性を有する。これらの物性はフェノキシ樹脂より向上している。ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの密度は、ＡＳＴＭ Ｄ７９２−０８に準拠し温度２３℃で測定して１．１〜１．２ｇ／ｃｍ３であり、一方、フェノキシ樹脂のそれは１．１７７４ｇ／ｃｍ３であり；ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＡＳＴＭ Ｄ３４１８−０８に準拠し示差走査熱量法で測定して１００〜１７０℃であり、一方、フェノキシ樹脂のそれは９０℃であり；熱変形温度（ＨＤＴ）は、ＡＳＴＭ Ｄ６４８−０７方法Ｂに準拠し応力１．８２ＭＰａで測定して９０〜１４℃であり、一方、フェノキシ樹脂のそれは７７℃であり；曲げ弾性率は、ＡＳＴＭ Ｄ７９０−１０方法Ａに準拠し温度２３℃、速度６．４ｍｍ／ｍｉｎで測定して２９００〜３３００ＭＰａであり、一方、フェノキシ樹脂のそれは２７６１ＭＰａである。
上記のように、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーにおけるポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）とのモル比は０．９５：１〜１．００：１である。これによって、末端エポキシ基が約０．０９質量％未満のポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーが得られる。これは、該ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーが良好な溶融安定性を有するため、特に好都合な特長である。ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは溶解混合または溶融混錬でき、物品は、押出、カレンダー成形または型成形で該組成物から形成される。これは、末端エポキシ基が０．０９質量％超のポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーと明らかに対照的である。これらのブロックコポリマーでは、融液のポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの末端エポキシ基とヒドロキシル基が架橋反応する。従って、これらのブロックコポリマーは、熱可塑性ではなく熱硬化性材料である。従って、末端エポキシ基が０．０９質量％超のポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは溶融混合または溶融混錬できず、物品は、このコポリマーから押出、カレンダー成形または射出成形で形成できない。該組成物で形成できる物品の例としては、玩具、ディスプレイ、および家庭用電子機器と事務機器の筐体が挙げられる。非極性ポリマーがシンジオタクチックポリスチレンを含む場合、該組成物は非常に優れた耐熱性を有し、自動車ボンネット内部品、特に電子用途用として有用である。
該組成物は、その合計質量に対して、２〜２０質量％の量のポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを含む。この範囲内で、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの量は、４〜１２質量％であってもよく、具体的には６〜１２質量％であってもよい。
該組成物は選択的に、熱可塑性分野で既知の添加剤を１つまたは複数さらに含んでいてもよい。例えば、この組成物は任意に、安定剤、離型剤、潤滑剤、加工助剤、防滴剤、成核剤、ＵＶカット剤、染料、顔料、酸化防止剤、帯電防止剤、発泡剤、鉱油、金属不活性化剤、ブロッキング防止剤など、およびこれらの組み合わせから選択された添加剤をさらに含んでいてもよい。こうした添加剤が存在する場合、その量は、組成物の合計質量に対して、典型的には５質量％以下である。
該組成物は、本明細書で必要なものまたは任意なものとして記載されていないポリマーは任意に含まなくてもよい。例えば、この組成物は、ポリアミド、ポリエステルおよびポリオレフィンの内の１つまたは複数を含まなくてもよい。
非常に特定的な実施形態では、該組成物は、特に明記されない限り組成物の合計質量に対して、ポリ（アルケニル芳香族）を３５〜９０の質量％と；ガラス繊維を５〜４５質量％と、少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、それらのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを４〜２０質量％と、を含み、前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、その合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し；前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、ｎは１〜６０）を有する。３５〜９０質量％の範囲内で、ポリ（アルケニル芳香族）の量は５０〜８０質量％であってもよく、具体的には６０〜７５質量％であってもよい。５〜４５質量％の範囲内で、ガラス繊維の量は１０〜４０質量％であってもよく、具体的には１５〜３０質量％であってもよい。４〜２０質量％の範囲内で、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの量は、５〜１５質量％であってもよく、具体的には６〜１２質量％であってもよい。
別の非常に特定的な実施形態では、該組成物は、特に明記されない限り、その合計質量に対して、ポリ（フェニレンエーテル）を３５〜９０質量％と；ガラス繊維を５〜４５質量％と；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、それらのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを４〜２０質量％と、を含み、前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、その合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し；前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、ｎは１〜６０）を有する。３５〜９０質量％の範囲内で、ポリ（フェニレンエーテル）の量は５０〜８０質量％であってもよく、具体的には６０〜７５質量％であってもよい。５〜４５質量％の範囲内で、ガラス繊維の量は１０〜４０質量％であってもよく、具体的には１５〜３０質量％であってもよい。４〜２０質量％の範囲内で、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの量は、５〜１５質量％であってもよく、具体的には６〜１２質量％であってもよい。該組成物は任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンの未水素化ブロックコポリマー、これらの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された追加の非極性ポリマー５〜５５質量％をさらに含んでいてもよい。この範囲内で、追加の非極性ポリマーの量は、１０〜５０質量％であってもよく、具体的には１５〜４５質量％であってもよく、より具体的には２０〜４０質量％であってもよい。
別の実施形態は、特に明記されない限り組成物の合計質量に対して、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、これらの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマーを３０〜９３質量％と；ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物、セラミック繊維およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された極性充填剤を５〜５０質量％と；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、それらのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを２〜２０質量％と、を混合して組成物を形成するステップを備える組成物の形成方法である。
本発明は少なくとも以下の実施形態を含む。
実施形態１：特に明記されない限り組成物の合計質量に対して、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマーを３０〜９３質量％と；ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物、セラミック繊維およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された極性充填剤を５〜５０質量％と；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを２〜２０質量％と、を含む組成物。
実施形態２：前記ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの数平均分子量は５，０００〜５０，０００原子質量単位である実施形態１に記載の組成物。
実施形態３：前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 ｛式中、Ｑ１とＱ２は、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、および少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシから構成される群から選択され；Ｑ３とＱ４はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、および少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシから構成される群から選択され；ｘとｙは、その合計が少なくとも２であることを条件に、独立に０〜３０であり；Ｌは下式の構造
Figure 2015516485
 ［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、および少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシから構成される群から選択され；ｚは０または１であり；Ｙは、下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｒ５はそれぞれ独立に、水素およびＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビルから構成される群から選択され、Ｒ６およびＲ７はそれぞれ独立に、水素、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルおよびＣ１−Ｃ６ヒドロカルビレンから構成される群から選択され、Ｒ６およびＲ７は共同でＣ４−Ｃ１２アルキレン基を形成する）から構成される群から選択される］を有する｝を有し；前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 ｛式中、Ａは下式の構造
Figure 2015516485
 ［式中、Ｇ１は、それぞれ独立にＣ６−Ｃ２０芳香族ラジカルであり；Ｅはそれぞれ独立に、直接結合または下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｒ１１〜Ｒ１４はそれぞれ独立に、水素またはＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビル）から構成される群から選択された構造であり；ｓは０または１であり；ｔとｕはそれぞれ独立に１〜１０である］を有する残基であり：Ｂは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｒ８〜Ｒ１０はそれぞれ独立に、水素またはＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビル）の残基であり：ｎは１〜６０である｝を有する実施形態１または実施形態２に記載の組成物。
実施形態４：前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、ａとｂの合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し；前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、ｎは１〜６０）を有する実施形態１乃至実施形態３のいずれかに記載の組成物。
実施形態５：前記非極性ポリマーは、ポリ（アルケニル芳香族）と；ポリ（アルケニル芳香族）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーおよびポリ（フェニレンエーテル）の内の１つまたは複数と、の組み合わせと；から構成される群から選択される実施形態１乃至実施形態４のいずれかに記載の組成物。
実施形態６：前記ポリ（アルケニル芳香族）は、アタクチックホモポリスチレン、シンジオタクチックホモポリスチレン、ゴム変性ポリスチレンおよびこれらの組み合わせから構成される群から選択される実施形態５に記載の組成物。
実施形態７：前記ポリ（アルケニル芳香族）は、アタクチックホモポリスチレンである実施形態５に記載の組成物。
実施形態８：前記ポリ（アルケニル芳香族）は、シンジオタクチックホモポリスチレンである実施形態５に記載の組成物。
実施形態９：前記非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）と；ポリ（フェニレンエーテル）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーおよびポリ（アルケニル芳香族）の内の１つまたは複数と、の組み合わせと；から構成される群から選択される実施形態１乃至実施形態４のいずれかに記載の組成物。
実施形態１０：前記非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）との組み合わせから、さらに任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーおよびアルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーの内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される実施形態１乃至実施形態４のいずれかに記載の組成物。
実施形態１１：前記非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーと、の組み合わせから、さらに任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーおよびポリ（アルケニル芳香族）の内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される実施形態１乃至実施形態４のいずれかに記載の組成物。
実施形態１２：前記非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーと、の組み合わせから、さらに任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーおよびポリ（アルケニル芳香族）の内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される実施形態１乃至実施形態４のいずれかに記載の組成物。
実施形態１３：前記極性充填剤は、ガラス繊維と；ガラス繊維と、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物およびセラミック繊維の内の１つまたは複数と、の組み合わせと；から構成される群から選択される実施形態１乃至実施形態１２のいずれかに記載の組成物。
実施形態１４：前記極性充填剤は、粘土、タルク、雲母およびこれらの組み合わせから、さらに任意に、ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物およびセラミック繊維の内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される実施形態１乃至実施形態１２のいずれかに記載の組成物。
実施形態１５：前記極性充填剤は、γ−アミノプロピルトリアルコキシシラン、γ−（メタ）アクリルオキシプロピルトリアルコキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリアルコキシシロキサンおよびこれらの組み合わせから構成される群から選択された表面処理剤で極性充填剤を処理するステップを備えるプロセスで製造された表面処理極性充填剤である実施形態１乃至実施形態１２のいずれかに記載の組成物。
実施形態１６：組成物であって、特に明記されない限り、その合計質量に対して、ポリ（アルケニル芳香族）を３５〜９０質量％と；ガラス繊維を５〜４５質量％と；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを５〜２０質量％と、を含み、前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、ａとｂの合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し；前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、ｎは１〜６０）を有する組成物。
実施形態１７：組成物であって、特に明記されない限り、その合計質量に対して、ポリ（フェニレンエーテル）を３５〜９０質量％と；ガラス繊維を５〜４５質量％と；少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを５〜２０質量％と、を含み、前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、ａとｂの合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し；前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
Figure 2015516485
 （式中、ｎは１〜６０）を有する組成物。
実施形態１８：アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマー５〜５５質量％をさらに含む実施形態１７に記載の組成物。
実施形態１９：実施形態１乃至実施形態１８のいずれかに記載の組成物を含む物品。
実施形態２０：特に明記されない限り組成物の合計質量に対して、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマーを３０〜９３質量％と、ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物、セラミック繊維およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された極性充填剤を５〜５０質量％と、少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを２〜２０質量％と、を混合して組成物を形成するステップを備える組成物の形成方法。
以下の非限定的実施例によって、本発明をさらに例証する。
調製実施例
調製実施例で使用する個々の成分を表１に示す。
Figure 2015516485
Figure 2015516485
調製例１：２４質量％のポリ（フェニレンエーテル）ブロックを有するポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー
Figure 2015516485
 機械的撹拌機、熱電対プローブ、パウダー漏斗およびマントルヒータを備えた２Ｌ三ツ口丸底フラスコに、シクロヘキサノン５００ｍＬを添加した。シクロヘキサノンを撹拌しながら１５０℃に加熱した。ポリ（フェニレンエーテル）を添加し溶解させた。その後、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）５．０ｇ（０．０４０９モル）を添加し溶解させた。以下のように、ＤＥＲ ６６８−２０ポリマーを９０分かけて、小分けして添加した。
Figure 2015516485
溶液を１５０℃で７時間撹拌した。反応混合物を８０℃未満に冷却し、２−ブタノン４００ｍＬで希釈した。得られたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーをメタノール沈殿で単離し、ろ過、メタノール洗浄後、１００℃の真空オーブン内で乾燥させた。収量は４６５ｇ（９３％）であった。
調製例２：３０質量％のポリ（フェニレンエーテル）ブロックを有するポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー
Figure 2015516485
 機械的撹拌機、熱電対プローブ、パウダー漏斗およびマントルヒータを備えた２Ｌ三ツ口丸底フラスコに、シクロヘキサノン５００ｍＬを添加した。シクロヘキサノンを撹拌しながら１５０℃に加熱した。ポリ（フェニレンエーテル）を添加し溶解させた。その後、ＤＭＡＰ５．０ｇ（０．０４０９モル）を添加し溶解させた。以下のように、ＥＰＯＮ１００７Ｆポリマーを９０分かけ、小分けして添加した。
Figure 2015516485
溶液を１５０℃で７時間撹拌した。反応混合物を８０℃未満に冷却し、２−ブタノン４００ｍＬで希釈した。得られたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーをメタノール沈殿で単離し、ろ過、メタノール洗浄後、１００℃の真空オーブン内で乾燥させた。収率は４６２ｇ（９２．４％）であった。
調製例３：３６質量％のポリ（フェニレンエーテル）ブロックを有するポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー
Figure 2015516485
 機械的撹拌機、熱電対プローブ、パウダー漏斗およびマントルヒータを備えた２Ｌ三ツ口丸底フラスコに、シクロヘキサノン５００ｍＬを添加した。シクロヘキサノンを撹拌しながら１５０℃に加熱した。ポリ（フェニレンエーテル）を添加し溶解させた。その後、ＤＭＡＰ５．０ｇ（０．０４０９モル）を添加し溶解させた。以下のように、ＤＥＲ６１５５ポリマーを９０分かけて、小分けして添加した。
Figure 2015516485
この溶液を１５０℃で７時間撹拌した。反応混合物を８０℃未満に冷却し、２−ブタノン４００ｍＬで希釈した。得られたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーをメタノール沈殿で単離し、ろ過、メタノール洗浄後、１００℃の真空オーブン内で乾燥させた。収率は４５５ｇ（９１％）であった。
調製例４：５４質量％のポリ（フェニレンエーテル）ブロックを有するポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー
Figure 2015516485
 機械的撹拌機、熱電対プローブ、パウダー漏斗およびマントルヒータを備えた２Ｌ三ツ口丸底フラスコに、シクロヘキサノン５００ｍＬを添加した。シクロヘキサノンを撹拌しながら１５０℃に加熱した。ポリ（フェニレンエーテル）を添加し溶解させた。その後、ＤＭＡＰ５．０ｇ（０．０４０９モル）を添加し溶解させた。以下のように、ＥＰＯＮ１００２Ｆポリマーを９０分かけ、小分けして添加した。
Figure 2015516485
この溶液を１５０℃で７時間撹拌した。反応混合物を８０℃未満に冷却し、２−ブタノン４００ｍＬで希釈した。得られたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーをメタノール沈殿で単離し、ろ過、メタノール洗浄後、１００℃の真空オーブン内で乾燥させた。収率は４６０ｇ（９２％）であった。
調製例５：６０質量％のポリ（フェニレンエーテル）ブロックを有するポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー
Figure 2015516485
 機械的撹拌機、熱電対プローブ、パウダー漏斗およびマントルヒータを備えた２Ｌ三ツ口丸底フラスコに、シクロヘキサノン５００ｍＬを添加した。シクロヘキサノンを撹拌しながら１５０℃に加熱した。ポリ（フェニレンエーテル）を添加し溶解させた。その後、ＤＭＡＰ５．０ｇ（０．０４０９モル）を添加し溶解させた。以下のように、ＥＰＯＮ１００１Ｆポリマーを９０分かけ、小分けして添加した。
Figure 2015516485
この溶液を１５０℃で７時間撹拌した。反応混合物を８０℃未満に冷却し、２−ブタノン４００ｍＬで希釈した。得られたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーをメタノール沈殿で単離し、ろ過、メタノール洗浄後、１００℃の真空オーブン内で乾燥させた。収率は４７１ｇ（９４．２％）であった。
調製例６：８０質量％のポリ（フェニレンエーテル）ブロックを有するポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー
Figure 2015516485
 機械的撹拌機、熱電対プローブ、パウダー漏斗およびマントルヒータを備えた２Ｌ三ツ口丸底フラスコに、シクロヘキサノン５００ｍＬを添加した。シクロヘキサノンを撹拌しながら１５０℃に加熱した。ポリ（フェニレンエーテル）を添加し溶解させた。その後、ＤＭＡＰ５．０ｇ（０．０４０９モル）を添加し溶解させた。以下のように、ＤＥＲ３１７ポリマーを９０分かけて、小分けして添加した。
Figure 2015516485
この溶液を１５０℃で７時間撹拌した。反応混合物を８０℃未満に冷却し、２−ブタノン４００ｍＬで希釈した。得られたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーをメタノール沈殿で単離し、ろ過、メタノール洗浄後、１００℃の真空オーブン内で乾燥させた。収率は４６６ｇ（９３．２％）であった。
調製例７：４６．５質量％のポリ（フェニレンエーテル）ブロックを有するポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー
Figure 2015516485
 機械的撹拌機、熱電対プローブ、パウダー漏斗およびマントルヒータを備えた１Ｌ三ツ口丸底フラスコに、シクロヘキサノン２５０ｍＬを添加した。シクロヘキサノンを撹拌しながら１５０℃に加熱した。ポリ（フェニレンエーテル）を添加し溶解させた。その後、ＤＭＡＰ２．５ｇ（０．０２０５モル）を添加し溶解させた。以下のように、ＤＥＲ６６７−Ｅポリマーを１２０分かけて、小分けして添加した。
Figure 2015516485
この溶液を１５０℃で７時間撹拌した。反応混合物を８０℃未満に冷却し、２−ブタノン２００ｍＬで希釈した。得られたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーをメタノール沈殿で単離し、ろ過、メタノール洗浄後、１００℃の真空オーブン内で乾燥させた。収率は２３７ｇ（９４．８％）であった。
調製例８：４８．６質量％のポリ（フェニレンエーテル）ブロックを有するポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー
Figure 2015516485
 機械的撹拌機、熱電対プローブ、パウダー漏斗およびマントルヒータを備えた１Ｌ三ツ口丸底フラスコに、シクロヘキサノン２５０ｍＬを添加した。シクロヘキサノンを撹拌しながら１５０℃に加熱した。ヒドロキシ−二官能性ポリ（フェニレンエーテル）を添加し溶解させた。その後、ＤＭＡＰ２．５ｇ（０．０２０５モル）を添加し溶解させた。以下のように、ＥＰＯＮ１００２Ｆポリマーを１２０分かけ、小分けして添加した。
Figure 2015516485
この溶液を１５０℃で７時間撹拌した。反応混合物を８０℃未満に冷却し、２−ブタノン２００ｍＬで希釈した。得られたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーをメタノール沈殿で単離し、ろ過、メタノール洗浄後、１００℃の真空オーブン内で乾燥させた。収率は２２６ｇ（９０．４％）であった。
調製例９：４８質量％のポリ（フェニレンエーテル）ブロックを有するポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー
Figure 2015516485
 機械的撹拌機、熱電対プローブ、パウダー漏斗およびマントルヒータを備えた２Ｌ三ツ口丸底フラスコに、シクロヘキサノン５００ｍＬを添加した。シクロヘキサノンを撹拌しながら１５０℃に加熱した。ポリ（フェニレンエーテル）を添加し溶解させた。その後、ＤＭＡＰ５．０ｇ（０．０４０９モル）を添加し溶解させた。以下のように、ＥＰＯＮ１００４Ｆポリマーを９０分かけ、小分けして添加した。
Figure 2015516485
この溶液を１５０℃で７時間撹拌した。反応混合物を８０℃未満に冷却し、２−ブタノン４００ｍＬで希釈した。得られたポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーをメタノール沈殿で単離し、ろ過、メタノール洗浄後、１００℃の真空オーブン内で乾燥させた。収率は４７１ｇ（９４％）であった。
ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーのキャラクタリゼーション
調製実施例１〜９のポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの諸特性を求めた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＡＳＴＭ Ｄ３４１８−０８に準拠し示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）で測定した。数平均分子量（Ｍｎ）、質量平均分子量（Ｍｗ）および多分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ポリスチレン標準を用いたゲル透過クロマトグラフィ（ＧＰＣ）で求めた。密度は、ＡＳＴＭ Ｄ７９２−０８に準拠し温度２３℃で測定した。曲げ弾性率（ＭＰａ）および曲げ破断応力（ＭＰａ）は、ＡＳＴＭ Ｄ７９０−１０方法Ｂに準拠し、厚み３．２ｍｍ×幅１２．７ｍｍのサンプルを用い、支点間距離１０ｃｍ（３．９３７インチ）、クロスヘッド速度１．３５ｍｍ／ｍｉｎ（０．０５３インチ／ｍｉｎ）で測定した。熱変形温度（℃）は、ＡＳＴＭ Ｄ６４８−０７方法Ｂに準拠し、応力１．８２ＭＰａ、幅３．２０ｍｍ×高さ１２．８０ｍｍの射出成形試料を用いて測定した。熱変形試験では、初期温度が３０℃未満のシリコーン油にサンプルを浸漬した。試験前に、サンプルを２３℃×２４時間状態調節した。
末端エポキシ基含量は、Ｖａｒｉａｎ Ｍｅｒｃｕｒｙ Ｐｌｕｓ４００Ｍｅｇａｈｅｒｔｚ １Ｈ−ＮＭＲ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒを用いたプロトン核磁気共鳴（１Ｈ−ＮＭＲ）分光法で求めた。末端エポキシ基量は、下式の構造中の「ａ」プロトンおよび「ｈ」プロトンに対応するピークの高さと下式から算出した：
末端エポキシ基の質量％＝ｈ／（ｈ＋ａ）×１００
下式の化学構造中の標識化されたプロトンに対応するプロトンピークの割り当てを表１１に示す。
Figure 2015516485
Figure 2015516485
この方法での末端エポキシ基の検出限界は０．０５質量％未満である。調製実施例１〜８での特性を表１２に示す。
Figure 2015516485
実施例１〜７、比較実施例１、２
これらの実施例では、非極性ポリマー（ポリスチレン）中の極性充填剤（ガラス繊維）に対する相溶化剤としてのポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの使用を例証する。混合実験で使用した材料を表１３に示す。
Figure 2015516485
Figure 2015516485
Ｃｏｐｅｒｉｏｎ ＺＳＫ１８二軸スクリューラボ押出機（スクリュー外径１８ｍｍ）を、スクリュー回転数：３００ｒｐｍ、トルク：４５〜６０％、ゾーン温度（供給口からダイまで）：１８０℃、２３０℃、２６０℃、２７０℃、２７０℃、２７０℃、２７０℃で運転して組成物を混合した。Ｄｅｍａｇ Ｐｌａｓｔｉｃ Ｇｒｏｕｐ Ｍｏｄｅｌ４０−８０射出成型機を表１４に示す条件（表中、射出圧と背圧の単位はＭＰａ）で運転して物性試験用の物品を射出成形した。
Figure 2015516485
組成物と特性を表１５に示す。曲げ弾性率（ＭＰａ）、曲げ降伏点応力（ＭＰａ）および曲げ破断応力（ＭＰａ）は、ＡＳＴＭ Ｄ７９０−０７ｅ１手順Ａに準拠し、温度２３℃、棒横断面寸法３．２ｍｍ×１２．７ｍｍ、支点間距離５０．８ｍｍ、試験速度１．２７ｍｍ／ｍｉｎ（０．０５インチ／ｍｉｎ）の条件で求めた。引張降伏点応力は、ＡＳＴＭ Ｄ６３８−０８に準拠し、温度２３℃、Ｉ形棒、ゲージ長５０ｍｍ、試験速度５０ｍｍ／ｍｉｎで求めた。引張降伏点応力は、試験用成形サンプルを用い、８０℃温水中に５０時間、１００時間浸漬後に求めた。
特性結果から、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを含有する実施例１〜７は、相溶化剤を含まない比較実施例１およびポリ（ヒドロキシエーテル）を含む比較実施例２に比べて、剛性（曲げ特性により証明されている）、靭性（ノッチ付アイゾッド衝撃強度と引張降伏点応力によって証明されている）および耐熱性（熱変形温度によって証明されている）が高いことがわかる。また、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを含有する組成物は、比較実施例１、２に対する実施例１、３での８０℃温水５０時間浸漬後および１００時間浸漬後に測定した引張降伏点応力で証明されているように、耐水性も高かった。ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーによって得られる利点は、非極性ポリマーとの相溶性を改善するためにカップリング剤で表面処理されたガラス繊維の使用で得られる利点を上回るものであることに注目することは重要である。
Figure 2015516485
Figure 2015516485
実施例１〜７で得られた高い物性から、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーは、ポリスチレン相とガラス繊維間の界面接着を有効的に向上させることが示唆される。従って、ポリスチレン−ガラス繊維界面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察を行った。
液体窒素中で走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）用サンプルを凍結切片し、ＳＥＭスタブ上に載せた。その後、サンプルを金でコーティングした。Ｃａｒｌ Ｚｅｉｓｓ ＡＧ−ＥＶＯ（登録商標）４０シリーズ走査型電子顕微鏡を用いてサンプルを観察した。観察条件は、ＳＥＭモード、プローブ電流４０ｐＡ、ＨＶ（高真空）および加速電圧２０ｋＶとした。
図１は、相溶化剤のない比較実施例１の組成物から調製されたサンプルの電子顕微鏡写真である。ガラス繊維は露出しているように見え、ポリスチレンがガラス繊維に付着する兆候はない。ガラス繊維とポリスチレンとは分離している。
図２は、ポリ（ヒドロキシエーテル）相溶化剤を有する比較実施例２の組成物から調製されたサンプルの電子顕微鏡写真である。樹脂とガラス繊維との強い相互作用の兆候はない。ガラス繊維は、ポリスチレン／ポリ（ヒドロキシエーテル）マトリックスとは未接合である。ある樹脂（ポリ（ヒドロキシエーテル）であり得る）がわずかにガラス繊維に付着しているように見える。
図３は、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー相溶化剤を有する実施例３の組成物から調製されたサンプルの電子顕微鏡写真である。ポリスチレン／ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマー樹脂マトリックスおよびガラス繊維間は、良好に付着している。ガラス繊維と樹脂マトリックス間の分離の兆候はない。
従って、図１〜３の結果は、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーが非極性ポリマーマトリックスと極性充填剤間の界面接着を促進することと一致している。

Claims (20)

  1. 特に明記されない限り組成物の合計質量に対して、
    アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマーを３０〜９３質量％と；
    ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物、セラミック繊維およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された極性充填剤を５〜５０質量％と；
    少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを２〜２０質量％と、を含むことを特徴とする組成物。
  2. 前記ポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーの数平均分子量は５，０００〜５０，０００原子質量単位である請求項１に記載の組成物。
  3. 前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
    Figure 2015516485
     ｛式中、Ｑ１とＱ２は、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、および少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシから構成される群から選択され；Ｑ３とＱ４はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、および少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシから構成される群から選択され；ｘとｙは、ｘとｙの合計が少なくとも２であることを条件に、独立に０〜３０であり；Ｌは下式の構造
    Figure 2015516485
     ［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビル、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルチオ、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルオキシ、および少なくとも２つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているＣ２−Ｃ１２ハロヒドロカルビルオキシから構成される群から選択され；ｚは０または１であり；Ｙは、下式の構造
    Figure 2015516485
     （式中、Ｒ５はそれぞれ独立に、水素およびＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビルから構成される群から選択され、Ｒ６およびＲ７はそれぞれ独立に、水素、Ｃ１−Ｃ１２ヒドロカルビルおよびＣ１−Ｃ６ヒドロカルビレンから構成される群から選択され、Ｒ６およびＲ７は共同でＣ４−Ｃ１２アルキレン基を形成する）から構成される群から選択される］を有する｝を有し；
    前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
    Figure 2015516485
     ｛式中、Ａは下式の構造
    Figure 2015516485
     ［式中、Ｇ１は、それぞれ独立にＣ６−Ｃ２０芳香族ラジカルであり；Ｅはそれぞれ独立に、直接結合または下式の構造
    Figure 2015516485
     （式中、Ｒ１１〜Ｒ１４はそれぞれ独立に、水素またはＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビル）から構成される群から選択された構造であり；ｓは０または１であり；ｔとｕはそれぞれ独立に１〜１０である］を有する残基であり：Ｂは下式の構造
    Figure 2015516485
     （式中、Ｒ８〜Ｒ１０はそれぞれ独立に、水素またはＣ１−Ｃ１２ヒドロカルビル）の残基であり：ｎは１〜６０である｝を有する請求項１に記載の組成物。
  4. 前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
    Figure 2015516485
     （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、ａとｂの合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し；
    前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
    Figure 2015516485
     （式中、ｎは１〜６０）を有する請求項１に記載の組成物。
  5. 前記非極性ポリマーは、ポリ（アルケニル芳香族）と；ポリ（アルケニル芳香族）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーおよびポリ（フェニレンエーテル）の内の１つまたは複数と、の組み合わせと；から構成される群から選択される請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物。
  6. 前記ポリ（アルケニル芳香族）は、アタクチックホモポリスチレン、シンジオタクチックホモポリスチレン、ゴム変性ポリスチレンおよびこれらの組み合わせから構成される群から選択される請求項５に記載の組成物。
  7. 前記ポリ（アルケニル芳香族）は、アタクチックホモポリスチレンである請求項５に記載の組成物。
  8. 前記ポリ（アルケニル芳香族）は、シンジオタクチックホモポリスチレンである請求項５に記載の組成物。
  9. 前記非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）と；ポリ（フェニレンエーテル）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーおよびポリ（アルケニル芳香族）の内の１つまたは複数と、の組み合わせと；から構成される群から選択される請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物。
  10. 前記非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）とポリ（アルケニル芳香族）との組み合わせから、さらに任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーおよびアルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーの内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物。
  11. 前記非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーと、の組み合わせから、さらに任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーおよびポリ（アルケニル芳香族）の内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物。
  12. 前記非極性ポリマーは、ポリ（フェニレンエーテル）と、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマーと、の組み合わせから、さらに任意に、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマーおよびポリ（アルケニル芳香族）の内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物。
  13. 前記極性充填剤は、ガラス繊維と；ガラス繊維と、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物およびセラミック繊維の内の１つまたは複数と、の組み合わせと；から構成される群から選択される請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物。
  14. 前記極性充填剤は、粘土、タルク、雲母およびこれらの組み合わせから、さらに任意に、ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物およびセラミック繊維の内の１つまたは複数との組み合わせから構成される群から選択される請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物。
  15. 前記極性充填剤は、γ−アミノプロピルトリアルコキシシラン、γ−（メタ）アクリルオキシプロピルトリアルコキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリアルコキシシロキサンおよびこれらの組み合わせから構成される群から選択された表面処理剤で極性充填剤を処理するステップを備えるプロセスで製造された表面処理極性充填剤である請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物。
  16. 組成物であって、特に明記されない限り、その合計質量に対して、
    ポリ（アルケニル芳香族）を３５〜９０質量％と；
    ガラス繊維を５〜４５質量％と；
    少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを５〜２０質量％と、を含み、
    前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
    Figure 2015516485
     （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、ａとｂの合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し；
    前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
    Figure 2015516485
     （式中、ｎは１〜６０）を有することを特徴とする組成物。
  17. 組成物であって、特に明記されない限り、その合計質量に対して、
    ポリ（フェニレンエーテル）を３５〜９０質量％と；
    ガラス繊維を５〜４５質量％と；
    少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを５〜２０質量％と、を含み、
    前記少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックは下式の構造
    Figure 2015516485
     （式中、Ｑ５とＱ６はそれぞれ独立に、メチル、ジ−ｎ−ブチルアミノメチルまたはモルホリノメチルであり；ａとｂは、ａとｂの合計が少なくとも２であることを条件として、それぞれ独立に０〜２０である）を有し；
    前記少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックは下式の構造
    Figure 2015516485
     （式中、ｎは１〜６０）を有することを特徴とする組成物。
  18. アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマー５〜５５質量％をさらに含む請求項１７に記載の組成物。
  19. 請求項１乃至４のいずれか１項に記載の組成物を含むことを特徴とする物品。
  20. 特に明記されない限り組成物の合計質量に対して、
    アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの未水素化ブロックコポリマー、アルケニル芳香族化合物と共役ジエンとの水素化ブロックコポリマー、ポリ（アルケニル芳香族）、ポリ（フェニレンエーテル）およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された非極性ポリマーを３０〜９３質量％と、
    ガラス繊維、ガラスフレーク、ガラスビーズ、粘土、タルク、雲母、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、珪灰石、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ドロマイト、加工鉱物繊維、金属酸化物、金属水酸化物、セラミック繊維およびこれらの組み合わせから構成される群から選択された極性充填剤を５〜５０質量％と、
    少なくとも１つのポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックと少なくとも１つのポリ（フェニレンエーテル）ブロックとを含み、ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックとポリ（フェニレンエーテル）ブロックとのモル比が０．９５：１〜１．００：１であるポリ（フェニレンエーテル）−ポリ（ヒドロキシエーテル）ブロックコポリマーを２〜２０質量％と、を混合して組成物を形成するステップを備える組成物の形成方法。
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