JP2015060720A - Solid battery - Google Patents

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倍太 尾内
Yasuhiro Onouchi
倍太 尾内
充 吉岡
Mitsuru Yoshioka
充 吉岡
剛司 林
Goji Hayashi
剛司 林
武郎 石倉
Takero Ishikura
武郎 石倉
彰佑 伊藤
Akihiro Ito
彰佑 伊藤
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To improve charge/discharge characteristics in a solid battery.SOLUTION: In a solid battery 1 which includes at least one battery unit 5 including a solid electrolyte layer 2 and a first and second electrode layers 3, 4 which are arranged with the solid electrolyte layer interposed therebetween, the solid electrolyte layer 2, the first electrode layer 3 and the second electrode layer 4 include main surface portions 2a, 3a, 4a and end surface portions 2b, 3b and 4b which cover respective main surfaces and end surfaces of their adjacent layers, and a thickness of the main surface portion and a thickness of the end surface portion is set to be substantially equal. The solid electrolyte layer, the first electrode layer and the second electrode layer include the main surface portion and the end surface portion so that a contact area between surfaces where transfer of ions and/or electrons is performed is made large, thereby ensuring excellent charge/discharge characteristics.

Description

この発明は、固体電解質層を備える固体電池に関するもので、特に、固体電池における充放電特性を向上させるための改良に関するものである。   The present invention relates to a solid battery including a solid electrolyte layer, and more particularly to an improvement for improving charge / discharge characteristics in a solid battery.

この発明にとって興味ある固体電池として、正極層と負極層とが固体電解質層を挟んで交互に積層された構造を有する、リチウムイオン二次電池が、たとえば特開２０１０−１４０７２５号公報（特許文献１）に記載されている。   As a solid battery of interest to the present invention, a lithium ion secondary battery having a structure in which positive electrode layers and negative electrode layers are alternately stacked with a solid electrolyte layer interposed therebetween is disclosed in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2010-140725 (Patent Document 1). )It is described in.

固体電解質層を用いた固体電池は、従来の電解液を用いたリチウムイオン二次電池に比べて、液漏れがなく、安全ではあるが、固体電解質材料のイオン伝導性が相対的に低いため、充放電特性に劣るという欠点を有している。   Solid batteries using a solid electrolyte layer are safer and less leaky than lithium ion secondary batteries using conventional electrolytes, but the ionic conductivity of the solid electrolyte material is relatively low. It has the disadvantage of poor charge / discharge characteristics.

特開２０１０−１４０７２５号公報JP 2010-140725 A

そこで、この発明の目的は、充放電特性の向上を図り得る固体電池を提供しようとすることである。   Accordingly, an object of the present invention is to provide a solid state battery capable of improving charge / discharge characteristics.

この発明は、固体電解質層と、固体電解質層を挟んで配置され、かつ一方が正極層となり、他方が負極層となる、第１および第２の電極層と、を含む積層構造の少なくとも１つの電池ユニットを備える、固体電池に向けられるものであって、上述した技術的課題を解決するため、次のような構成を備えることを特徴としている。   The present invention provides at least one of a laminated structure including a solid electrolyte layer and a first and a second electrode layer that are disposed with the solid electrolyte layer sandwiched therebetween, and one is a positive electrode layer and the other is a negative electrode layer. The present invention is directed to a solid state battery including a battery unit, and is characterized by having the following configuration in order to solve the technical problem described above.

各々が、固体電解質層、第１の電極層および第２の電極層のいずれかに該当する複数のエレメントのうち、少なくとも１つの第１のエレメントは、これと隣り合う第２のエレメントの主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部および端面部を有し、主面部の厚みは、端面部の厚みの０．７〜１．３倍の範囲にあることを特徴としている。   Of the plurality of elements, each of which corresponds to one of the solid electrolyte layer, the first electrode layer, and the second electrode layer, at least one first element is the main surface of the second element adjacent thereto. And a main surface portion and an end surface portion that respectively cover an end surface extending in a direction orthogonal to the main surface, and the thickness of the main surface portion is in a range of 0.7 to 1.3 times the thickness of the end surface portion. Yes.

第１のエレメントが、上記のような主面部および端面部を有することにより、第１のエレメントと第２のエレメントとの接触面積を大きくすることができる。また、主面部の厚みが端面部の厚みの０．７〜１．３倍の範囲にあるということは、主面部の厚みと端面部の厚みとが実質的に同じであるということである。なお、０．７〜１．３倍といった数値範囲は、第１のエレメントの形成方法にもよるが、この形成工程で不可避的に招く厚みのばらつきを考慮した上で、互いに等しいと判定できる主面部の厚みと端面部の厚みとの関係を表わしている。   When the first element has the main surface portion and the end surface portion as described above, the contact area between the first element and the second element can be increased. Further, the fact that the thickness of the main surface portion is in the range of 0.7 to 1.3 times the thickness of the end surface portion means that the thickness of the main surface portion and the thickness of the end surface portion are substantially the same. The numerical range of 0.7 to 1.3 times depends on the method of forming the first element, but can be determined to be equal to each other in consideration of the thickness variation inevitably caused in this forming step. The relationship between the thickness of a surface part and the thickness of an end surface part is represented.

第１のエレメントは、静電印刷によって形成されたものであることが好ましい。静電印刷によれば、主面部および端面部の双方をそれぞれ均一な厚みをもって同時に形成することが容易であり、また、主面部の厚みおよび端面部の厚みを互いに同じにすることが容易である。   The first element is preferably formed by electrostatic printing. According to electrostatic printing, it is easy to simultaneously form both the main surface portion and the end surface portion with a uniform thickness, and it is easy to make the thickness of the main surface portion and the thickness of the end surface portion the same. .

この発明の好ましい実施態様では、固体電解質層が第１のエレメントに該当する。すなわち、固体電解質層が、これと隣り合う第１または第２の電極層の主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部および端面部を有することが好ましい。固体電解質層は、第１および第２の電極層の各々に対して、イオンおよび／または電子の授受を行なうものであるので、上述のように、主面部および端面部を有していると、イオンおよび／または電子の移動をより効率的に実現することができる。   In a preferred embodiment of the present invention, the solid electrolyte layer corresponds to the first element. That is, it is preferable that the solid electrolyte layer has a main surface portion and an end surface portion that respectively cover a main surface of the first or second electrode layer adjacent thereto and an end surface extending in a direction orthogonal to the main surface. Since the solid electrolyte layer exchanges ions and / or electrons with respect to each of the first and second electrode layers, as described above, when having the main surface portion and the end surface portion, The movement of ions and / or electrons can be realized more efficiently.

この発明のより好ましい実施態様では、固体電解質層に加えて、第１および第２の電極層も第１のエレメントに該当する。すなわち、第１および第２の電極層についても、主面部および端面部を有する。これにより、イオンおよび／または電子の移動をより一層効率的に実現することができる。   In a more preferred embodiment of the present invention, in addition to the solid electrolyte layer, the first and second electrode layers also correspond to the first element. That is, the first and second electrode layers also have a main surface portion and an end surface portion. Thereby, the movement of ions and / or electrons can be realized more efficiently.

複数のエレメントは、第１および第２の電極層の少なくとも一方に接する集電層をさらに含んでいてもよい。この集電層も第１のエレメントに該当することが好ましい。これにより、イオンおよび／または電子の移動をさらに効率的に実現することができる。   The plurality of elements may further include a current collecting layer in contact with at least one of the first and second electrode layers. It is preferable that this current collecting layer also corresponds to the first element. Thereby, the movement of ions and / or electrons can be realized more efficiently.

この発明によれば、エレメント間のイオンおよび／または電子の授受を、主面部と端面部との双方を介して行なうことができるため、優れた充放電特性を持つ固体電池を得ることができる。   According to the present invention, since ions and / or electrons can be exchanged between the elements via both the main surface portion and the end surface portion, a solid battery having excellent charge / discharge characteristics can be obtained.

また、特定のエレメントの主面部の厚みと端面部の厚みとが実質的に等しいので、すなわち、特定のエレメントにおいて、他の部分に比べて薄く形成される部分が存在しないようにすることができるので、充放電時において、より薄く形成された部分が破損されるなどの不都合を生じにくくすることができる。   In addition, since the thickness of the main surface portion of the specific element is substantially equal to the thickness of the end surface portion, that is, it is possible to prevent the specific element from being formed thinner than other portions. Therefore, it is possible to make it difficult to cause inconveniences such as damage to a thinner portion during charging and discharging.

この発明の第１の実施形態による固体電池１を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the solid battery 1 by 1st Embodiment of this invention. 図１に示した固体電池１の製造方法を説明するためのもので、この製造方法において実施される複数の工程を順次示す断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view for sequentially illustrating a plurality of steps performed in the manufacturing method for explaining a manufacturing method of the solid battery 1 shown in FIG. 1. 図２（２）に示した電極層４等を静電印刷により形成する工程を実施している状態を図解的に示す正面図である。It is a front view which shows the state which is implementing the process of forming the electrode layer 4 grade | etc., Shown in FIG. 2 (2) by electrostatic printing. 図３に示した静電印刷における塗布材料２２の挙動を模式的に示す斜視図である。It is a perspective view which shows typically the behavior of the coating material 22 in the electrostatic printing shown in FIG. この発明の第２の実施形態による固体電池１ａを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the solid battery 1a by 2nd Embodiment of this invention. 図５に示した固体電池１ａの製造方法を説明するための断面図であり、図２（８）に示した工程に対応する工程を示す。It is sectional drawing for demonstrating the manufacturing method of the solid battery 1a shown in FIG. 5, and shows the process corresponding to the process shown in FIG.2 (8). この発明の第３の実施形態による固体電池１ｂを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the solid battery 1b by 3rd Embodiment of this invention. 図７に示した固体電池１ｂの製造方法を説明するためのもので、この製造方法において実施される複数の工程を順次示す断面図である。FIG. 8 is a cross-sectional view for sequentially illustrating a plurality of steps performed in the manufacturing method for explaining a manufacturing method of the solid state battery 1b shown in FIG. この発明の第４の実施形態による固体電池１ｃを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the solid battery 1c by 4th Embodiment of this invention. 図９に示した固体電池１ｃの製造方法を説明するためのもので、この製造方法において実施される複数の工程を順次示す断面図である。FIG. 10 is a cross-sectional view for sequentially illustrating a plurality of steps performed in the manufacturing method for explaining a manufacturing method of the solid battery 1c shown in FIG. 9; この発明の第５の実施形態による固体電池１ｄを示す断面図である。It is sectional drawing which shows the solid battery 1d by 5th Embodiment of this invention. 図１１に示した固体電池１ｄの製造方法を説明するためのもので、この製造方法において実施される複数の工程を順次示す断面図である。FIG. 12 is a cross-sectional view for sequentially illustrating a plurality of steps performed in the manufacturing method for explaining a manufacturing method of the solid battery 1d shown in FIG.

まず、図１を参照して、この発明の第１の実施形態による固体電池１について説明する。   First, a solid state battery 1 according to a first embodiment of the invention will be described with reference to FIG.

固体電池１は、たとえばリチウムイオン二次電池であり、固体電解質層２と、固体電解質層２を挟んで配置される、第１の電極層３および第２の電極層４とを含む積層構造の複数の電池ユニット５を備えている。第１および第２の電極層３および４は、いずれか一方が正極層となり、いずれか他方が負極層となるものであるが、構造上、互いに区別されるものではない。複数の電池ユニット５は積層され、これら電池ユニット５は、集電層６を介して電気的に直列接続された状態とされる。最外層の集電層６は、当該固定電池１を外部の機器側に接続する正負極端子として機能する。   The solid battery 1 is, for example, a lithium ion secondary battery, and has a laminated structure including a solid electrolyte layer 2 and a first electrode layer 3 and a second electrode layer 4 that are disposed with the solid electrolyte layer 2 interposed therebetween. A plurality of battery units 5 are provided. One of the first and second electrode layers 3 and 4 is a positive electrode layer and the other is a negative electrode layer. However, the first and second electrode layers 3 and 4 are not distinguished from each other in structure. A plurality of battery units 5 are stacked, and these battery units 5 are electrically connected in series via a current collecting layer 6. The outermost current collecting layer 6 functions as a positive and negative electrode terminal for connecting the fixed battery 1 to the external device side.

なお、固体電池１の平面形状は、図１には表われないが、特に限定されるものではなく、たとえば矩形状である。   In addition, although the planar shape of the solid battery 1 is not shown in FIG. 1, it is not specifically limited, For example, it is a rectangular shape.

この実施形態の特徴的構成として、固体電解質層２は、これと隣り合う第２の電極層４の主面７および当該主面７に直交する方向に延びる端面８をそれぞれ覆う主面部２ａおよび端面部２ｂを有する。   As a characteristic configuration of this embodiment, the solid electrolyte layer 2 includes a main surface portion 2a and an end surface that respectively cover the main surface 7 of the second electrode layer 4 adjacent thereto and the end surface 8 extending in a direction orthogonal to the main surface 7. Part 2b.

同様の構造が、第１の電極層３、第２の電極層４および集電層６においても実現されている。主面部には、当該主面部を与えるエレメントを示す参照符号に「ａ」を付して説明すると、第１の電極層３は、これと隣り合う固体電解質層２の主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部３ａおよび端面部３ｂを有する。第２の電極層４は、これと隣り合う集電層６の主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部４ａおよび端面部４ｂを有する。集電層６は、これと隣り合う第１の電極層３の主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部６ａおよび端面部６ｂを有する。   A similar structure is also realized in the first electrode layer 3, the second electrode layer 4 and the current collecting layer 6. The main surface portion will be described by adding “a” to the reference numeral indicating the element that provides the main surface portion. The first electrode layer 3 is formed on the main surface of the solid electrolyte layer 2 adjacent thereto and the main surface. It has a main surface portion 3a and an end surface portion 3b that respectively cover end surfaces extending in the orthogonal direction. The second electrode layer 4 has a main surface portion 4a and an end surface portion 4b that respectively cover a main surface of the current collecting layer 6 adjacent thereto and an end surface extending in a direction orthogonal to the main surface. The current collecting layer 6 has a main surface portion 6a and an end surface portion 6b that respectively cover the main surface of the first electrode layer 3 adjacent thereto and an end surface extending in a direction orthogonal to the main surface.

すなわち、固体電解質層２、正極層３、負極層４および集電層６の各々をエレメントと呼ぶと、固体電解質層２、第１の電極層３、第２の電極層４および集電層６のいずれについても、第１のエレメントは、これと隣り合う第２のエレメントの主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部および端面部を有する。そして、主面部の厚みは、端面部の厚みと実質的に等しく、端面部の厚みの０．７〜１．３倍の範囲にある。   That is, when each of the solid electrolyte layer 2, the positive electrode layer 3, the negative electrode layer 4, and the current collecting layer 6 is called an element, the solid electrolyte layer 2, the first electrode layer 3, the second electrode layer 4, and the current collecting layer 6 are used. In any case, the first element has a main surface portion and an end surface portion that respectively cover the main surface of the second element adjacent to the first element and the end surface extending in a direction orthogonal to the main surface. And the thickness of a main surface part is substantially equal to the thickness of an end surface part, and exists in the range of 0.7 to 1.3 times the thickness of an end surface part.

以上のような構造を持つ固体電池１によれば、固体電解質層２および集電層６を介した第１および第２の電極層３および４間のイオンおよび電子の授受を、主面部２ａ、３ａ、４ａおよび６ａと端面部２ｂ、３ｂ、４ｂおよび６ｂとの双方を介して行なうことができるため、優れた充放電特性を与えることができる。   According to the solid battery 1 having the above-described structure, exchange of ions and electrons between the first and second electrode layers 3 and 4 via the solid electrolyte layer 2 and the current collecting layer 6 is performed using the main surface portion 2a, Since it can carry out through both 3a, 4a, and 6a and the end surface parts 2b, 3b, 4b, and 6b, the outstanding charge / discharge characteristic can be given.

また、固体電解質層２、第１の電極層３、第２の電極層４および集電層６の各々の主面部２ａ、３ａ、４ａおよび６ａの各厚みと端面部２ｂ、３ｂ、４ｂおよび６ｂの各厚みとがそれぞれ実質的に等しいので、充放電時において、より薄く形成された部分が破損されるなどの不都合を生じにくくすることができる。   Further, the thickness of each of the principal surface portions 2a, 3a, 4a and 6a and the end surface portions 2b, 3b, 4b and 6b of the solid electrolyte layer 2, the first electrode layer 3, the second electrode layer 4 and the current collecting layer 6 are as follows. Therefore, it is possible to make it difficult to cause inconveniences such as damage to a thinner portion at the time of charge / discharge.

特に限定されるものではないが、固体電解質層２の材料としては、たとえば、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物を用いることができる。たとえば、Ｌｉ1.5Ａｌ0.5Ｔｉ1.5（ＰＯ４）３等である。この場合、上記化学式において、Ｐの一部をＢ、Ｓｉ等で置換してもよいし、Ｌｉの一部をＮａ、Ｃａ等で置換してもよい。また、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物以外に、イオン伝導性を有し、電子伝導性が無視できるほど小さい材料を用いることが可能である。このような材料として、たとえば、リチウム酸素酸塩、および、これらの誘導体を挙げることができる。また、リン酸リチウム（Ｌｉ３ＰＯ４）等のＬｉ‐Ｐ‐Ｏ系化合物、リン酸リチウムに窒素を混ぜたＬＩＰＯＮ（ＬｉＰＯ4-xＮx）、Ｌｉ４ＳｉＯ４等のＬｉ‐Ｓｉ‐Ｏ系化合物、Ｌｉ‐Ｐ‐Ｓｉ‐Ｏ系化合物、Ｌｉ‐Ｖ‐Ｓｉ‐Ｏ系化合物、Ｌａ0.51Ｌｉ0.35ＴｉＯ2.94、Ｌａ0.55Ｌｉ0.35ＴｉＯ３、Ｌｉ３xＬａ2/3-xＴｉＯ３等のぺロブスカイト型構造を有する化合物、Ｌｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２等のＬｉ、Ｌａ、Ｚｒを有するガーネット型構造を有する化合物、等を挙げることができる。Ｌｉ−Ｐ−Ｓ系、Ｌｉ−Ｇｅ−Ｐ−Ｓ系等の硫化物材料を用いてもよい。 Although not particularly limited, as the material of the solid electrolyte layer 2, for example, a lithium-containing phosphate compound having a NASICON structure can be used. For example, Li 1.5 Al 0.5 Ti 1.5 (PO 4 ) 3 or the like. In this case, in the above chemical formula, a part of P may be substituted with B, Si or the like, or a part of Li may be substituted with Na, Ca or the like. In addition to the lithium-containing phosphate compound having a NASICON structure, a material having ion conductivity and small enough to have negligible electronic conductivity can be used. Examples of such a material include lithium oxyacid salts and derivatives thereof. Further, Li-PO compounds such as lithium phosphate (Li 3 PO 4), LIPON mixed with nitrogen lithium phosphate (LiPO 4-x N x) , Li-SiO , such as Li 4 SiO 4 Compounds such as La-based compounds, Li-P-Si-O based compounds, Li-V-Si-O based compounds, La 0.51 Li 0.35 TiO 2.94 , La 0.55 Li 0.35 TiO 3 , Li 3x La 2 / 3-x TiO 3 etc. A compound having a lobskite structure, a compound having a garnet structure having Li, La, and Zr such as Li 7 La 3 Zr 2 O 12 can be given. You may use sulfide materials, such as a Li-PS-system and a Li-Ge-PS system.

集電層６の材料としては、たとえば、炭素、金属、酸化物等の電子伝導性材料が用いられる。集電層６は融着ガラス等、焼成することで電子伝導性材料を焼結する材料を含んでもよいし、熱硬化性樹脂等、１００〜２００℃程度のアニール処理で電子伝導性材料を固定できる材料を含んでもよい。接着剤等、熱処理をせずに電子伝導性材料を固定できる材料を含んでもよい。なお、電池ユニット５が集電層６を介して電気的に直列接続されている場合には、集電層６に固体電解質材料等のイオン伝導する材料が含まれると、集電層６を介して電池ユニット５が内部短絡する恐れがあるため、好ましくない。   As the material of the current collecting layer 6, for example, an electron conductive material such as carbon, metal, oxide or the like is used. The current collecting layer 6 may include a material that sinters the electron conductive material by firing, such as fused glass, and the electron conductive material is fixed by annealing at about 100 to 200 ° C., such as a thermosetting resin. Materials that can be included may be included. A material such as an adhesive that can fix the electron conductive material without heat treatment may be included. In the case where the battery units 5 are electrically connected in series via the current collecting layer 6, if the current collecting layer 6 contains an ion conducting material such as a solid electrolyte material, the current flowing through the current collecting layer 6. This is not preferable because the battery unit 5 may be internally short-circuited.

電極層３および４の材料としては、たとえば、正極層に含まれる活物質として、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＣｏ1/3Ｎｉ1/3Ｍｎ1/3Ｏ２等の層状化合物、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＮｉ0.5Ｍｎ1.5Ｏ４等のスピネル材料、ＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４、Ｌｉ３Ｖ２（ＰＯ４）３等のリン含有化合物が用いられる。負極層に含まれる活物質として、黒鉛−リチウム化合物、Ｌｉ−Ａｌ等のリチウム合金、Ｌｉ３Ｖ２（ＰＯ４）３やＬｉ３Ｆｅ２（ＰＯ４）３等のナシコン型のリチウム含有リン酸化合物、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、Ｔｉ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｃｒ、ＦｅおよびＭｏからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の酸化物等が用いられる。具体的には、酸化チタン、酸化シリコン、酸化ニオブ、酸化錫、酸化クロム、酸化鉄および酸化モリブデンからなる群より選ばれる少なくとも１種の酸化物を含んでいることが好ましい。電極層３および４は、固体電解質材料を含むと、電極層３および４のイオン伝導性が高くなるため好ましい。電極層３および４は、電子伝導性材料を含むと、電極層３および４の電子伝導性が高くなるため好ましい。 Examples of the material of the electrode layers 3 and 4 include a layered compound such as LiCoO 2 , LiCo 1/3 Ni 1/3 Mn 1/3 O 2 , LiMn 2 O 4 , LiNi 0.5 as an active material contained in the positive electrode layer. Spinel materials such as Mn 1.5 O 4 and phosphorus-containing compounds such as LiFePO 4 , LiMnPO 4 , and Li 3 V 2 (PO 4 ) 3 are used. As the active material contained in the negative electrode layer, graphite-lithium compounds, lithium alloys such as Li-Al, NASICON type lithium-containing phosphoric acid such as Li 3 V 2 (PO 4 ) 3 and Li 3 Fe 2 (PO 4 ) 3 A compound, an oxide of at least one element selected from the group consisting of Li 4 Ti 5 O 12 , Ti, Si, Sn, Cr, Fe, and Mo is used. Specifically, it preferably contains at least one oxide selected from the group consisting of titanium oxide, silicon oxide, niobium oxide, tin oxide, chromium oxide, iron oxide and molybdenum oxide. It is preferable that the electrode layers 3 and 4 include a solid electrolyte material because the ion conductivity of the electrode layers 3 and 4 is increased. It is preferable that the electrode layers 3 and 4 include an electron conductive material because the electrode layers 3 and 4 have high electron conductivity.

以下に、図２を主として参照して、固体電池１の好ましい製造方法について説明する。   Below, with reference mainly to FIG. 2, the preferable manufacturing method of the solid battery 1 is demonstrated.

まず、図２（１）に示すように、ＰＥＴフィルム等からなる基体（図示せず。）上に、ダイコータにより集電層６が形成される。   First, as shown in FIG. 2A, a current collecting layer 6 is formed by a die coater on a substrate (not shown) made of a PET film or the like.

次に、図２（２）に示すように、集電層６上に、第２の電極層４が形成される。第２の電極層４を形成するにあたっては、好ましくは、静電印刷が適用される。   Next, as shown in FIG. 2B, the second electrode layer 4 is formed on the current collecting layer 6. In forming the second electrode layer 4, electrostatic printing is preferably applied.

以下、静電印刷の詳細について、図３および図４を参照して説明する。なお、この実施形態において、静電印刷は、第２の電極層４の形成のために限らず、後述する固体電解質層２、第１の電極層３および集電層６の形成のためにも適用される。したがって、以下の説明は、第２の電極層４の形成に限定せず、より一般化して行なう。   Hereinafter, details of electrostatic printing will be described with reference to FIGS. 3 and 4. In this embodiment, electrostatic printing is not limited to the formation of the second electrode layer 4, but also for the formation of the solid electrolyte layer 2, the first electrode layer 3 and the current collecting layer 6 described later. Applied. Therefore, the following description is not limited to the formation of the second electrode layer 4 but is more generalized.

静電印刷工程では、図３に示した静電印刷装置２１が用いられる。静電印刷装置２１は、たとえば第２の電極層４となり得る塗布材料２２を収容する貯留タンク２３を備える。貯留タンク２３は、供給管２４を介して、吐出ノズル２５に接続される。なお、塗布材料２２は、たとえば第２の電極層４を構成する材料に加えて、バインダとしての樹脂および溶剤を含むことが好ましい。   In the electrostatic printing step, the electrostatic printing device 21 shown in FIG. 3 is used. The electrostatic printing apparatus 21 includes a storage tank 23 that stores a coating material 22 that can be, for example, the second electrode layer 4. The storage tank 23 is connected to the discharge nozzle 25 via the supply pipe 24. In addition, it is preferable that the coating material 22 contains resin and a solvent as a binder in addition to the material which comprises the 2nd electrode layer 4, for example.

他方、吐出ノズル２５に対向して、ステージ２６が設けられている。ステージ２６上には、静電印刷の対象物２７が、その主面を吐出ノズル２５方向に向けた状態で配置される。図２（２）に示した工程では、集電層６が形成された基体がステージ２６上に置かれる。ステージ２６は、導電性材料からなることが好ましい。   On the other hand, a stage 26 is provided to face the discharge nozzle 25. On the stage 26, an object 27 for electrostatic printing is arranged with its main surface directed toward the discharge nozzle 25. In the step shown in FIG. 2 (2), the substrate on which the current collecting layer 6 is formed is placed on the stage 26. The stage 26 is preferably made of a conductive material.

吐出ノズル２５を通過する塗布材料２２には、電源２８からのパルス電圧、直流電圧または交流電圧が印加される。このように、電圧を印加した状態において、静電印刷が実施される。印加される電圧は、対象物２７と吐出ノズル２５との間に静電界を発生させ、かつ塗布材料２２を帯電させることができれば、特に限定されないが、数Ｖ〜数十Ｖであることが好ましい。   A pulse voltage, a DC voltage, or an AC voltage from a power source 28 is applied to the coating material 22 that passes through the discharge nozzle 25. Thus, electrostatic printing is performed in a state where a voltage is applied. The voltage to be applied is not particularly limited as long as an electrostatic field can be generated between the object 27 and the discharge nozzle 25 and the coating material 22 can be charged, but it is preferably several volts to several tens of volts. .

上記の状態で、貯留タンク２３の内圧が矢印３２で示すように高められる。これによって、貯留タンク２３内の塗布材料２２が、供給管２４を通って、電圧が印加された吐出ノズル２５に供給され、塗布材料２２が帯電される。帯電された塗布材料２２から電気力線３３が生じる。塗布材料２２は、吐出ノズル２５から対象物２７に向かって吐出される。   In the above state, the internal pressure of the storage tank 23 is increased as indicated by the arrow 32. As a result, the coating material 22 in the storage tank 23 is supplied to the discharge nozzle 25 to which a voltage has been applied through the supply pipe 24, and the coating material 22 is charged. Electric lines of force 33 are generated from the charged coating material 22. The coating material 22 is discharged from the discharge nozzle 25 toward the object 27.

塗布材料２２は、電気力線３３に沿って空中を飛ぶ間、クーロン反発力による***（レイリー***）を繰り返し、霧状となる。したがって、塗布材料２２は、***を重ねるごとに表面積をより大きくしていき、そのため、塗布材料２２の乾燥が進み、塗布材料２２に含まれる溶剤や溶媒といった液体成分の蒸発が促進される。   While the coating material 22 flies in the air along the electric lines of force 33, the coating material 22 repeats splitting due to Coulomb repulsion (Rayleigh splitting) to form a mist. Therefore, the surface area of the coating material 22 is increased every time the splitting is repeated. Therefore, the drying of the coating material 22 proceeds, and the evaporation of liquid components such as a solvent and a solvent contained in the coating material 22 is promoted.

その結果、塗布材料２２は、対象物２７の表面に付着する時には流動性がほとんど失われる程度に乾燥している。よって、塗布材料２２には表面張力が実質的に働かないため、塗布材料２２は、対象物２７の特定の部分に集まることがなく、よって、対象物２７上に薄く均一に付与され得る。図４には、帯電した塗布材料２２によって生じる電気力線３３が模式的に図示されている。帯電した塗布材料２２は、電気力線３３に沿って、対象物２７に付着する。その結果、塗布材料２２によって与えられる膜が対象物２７の表面に形成される。   As a result, the coating material 22 is dried to such an extent that fluidity is almost lost when adhering to the surface of the object 27. Accordingly, since the surface tension does not substantially act on the coating material 22, the coating material 22 does not collect at a specific portion of the object 27, and thus can be applied thinly and uniformly on the object 27. FIG. 4 schematically shows electric lines of force 33 generated by the charged coating material 22. The charged coating material 22 adheres to the object 27 along the electric force lines 33. As a result, a film provided by the coating material 22 is formed on the surface of the object 27.

再び、図２（２）を参照して、第２の電極層４が、上述した静電印刷によって集電層６上に形成される。このとき、集電層６上の、第２の電極層４の形成が禁止される領域は、図示しないマスクによって覆われる。このようにして形成された第２の電極層４には、前述した主面７および端面８が与えられている。   Referring to FIG. 2 (2) again, the second electrode layer 4 is formed on the current collecting layer 6 by the electrostatic printing described above. At this time, a region on the current collecting layer 6 where the formation of the second electrode layer 4 is prohibited is covered with a mask (not shown). The second electrode layer 4 thus formed is provided with the main surface 7 and the end surface 8 described above.

なお、静電印刷に用いるマスクの材質は特に限定されない。マスクが対象物２７に接触して強く帯電することがなく、よって、マスクが対象物２７に優先して塗装されることがないよう、適切な絶縁性、あるいは帯電性を有する材質を適宜選択すればよい。   The material of the mask used for electrostatic printing is not particularly limited. An appropriate insulating or electrifying material is appropriately selected so that the mask does not come into contact with the object 27 and is not strongly charged, and therefore the mask is not preferentially painted over the object 27. That's fine.

次に、図２（３）に示すように、第２の電極層４上に、固体電解質層２が形成される。固体電解質層２の形成にも、図３および図４を参照して説明した静電印刷が適用される。静電印刷を適用すると、特に図４に示すように、帯電した塗布材料２２が電気力線３３に沿って対象物２７に向かって飛ぶとき、電気力線３３は、対象物２７のエッジ部分２９に集中する傾向があり、その結果、塗布材料２２を、エッジ部分２９をも含めて、対象物２７の主面３０から端面３１にまで薄く均一な厚みをもって連続的に延びるように、対象物２７上に付着させることができる。   Next, as shown in FIG. 2 (3), the solid electrolyte layer 2 is formed on the second electrode layer 4. The electrostatic printing described with reference to FIGS. 3 and 4 is also applied to the formation of the solid electrolyte layer 2. When electrostatic printing is applied, particularly as shown in FIG. 4, when the charged coating material 22 flies toward the object 27 along the electric force lines 33, the electric force lines 33 are generated at the edge portions 29 of the object 27. As a result, the coating material 22 including the edge portion 29 is continuously extended from the main surface 30 to the end surface 31 of the target 27 with a thin and uniform thickness. Can be deposited on top.

上述したような利点を有する静電印刷は、特に上述の固体電解質層２の形成に適している。なぜなら、固体電解質層２を形成すべき面は、図２（２）に示すように、第２の電極層４の主面７だけでなく、この主面７に直交する方向に延びる端面８と第２の電極層４から露出する集電層６の上面とによって規定される凹面も含まれ、このような凹面上に印刷膜を形成するとき、静電印刷の利点が発揮されるからである。静電印刷のこのような利点が発揮されるのは、以後に形成される第１の電極層３、集電層６および第２の電極層４の形成においても同様である。   The electrostatic printing having the advantages as described above is particularly suitable for forming the solid electrolyte layer 2 described above. This is because the surface on which the solid electrolyte layer 2 is to be formed is not only the main surface 7 of the second electrode layer 4 but also an end surface 8 extending in a direction perpendicular to the main surface 7 as shown in FIG. This is because a concave surface defined by the upper surface of the current collecting layer 6 exposed from the second electrode layer 4 is also included, and the advantages of electrostatic printing are exhibited when a printed film is formed on such a concave surface. . Such advantages of electrostatic printing are also exhibited in the formation of the first electrode layer 3, the current collecting layer 6 and the second electrode layer 4 to be formed later.

静電印刷によって形成された固体電解質層２は、図２（３）に示すように、第２の電極層４の主面７および当該主面７に直交する方向に延びる端面８をそれぞれ覆う主面部２ａおよび端面部２ｂを有し、主面部２ａの厚みは、端面部２ｂの厚みの０．７〜１．３倍の範囲にある構造とされることができる。   As shown in FIG. 2 (3), the solid electrolyte layer 2 formed by electrostatic printing mainly covers a main surface 7 of the second electrode layer 4 and an end surface 8 extending in a direction perpendicular to the main surface 7. It has a surface portion 2a and an end surface portion 2b, and the main surface portion 2a can have a thickness in a range of 0.7 to 1.3 times the thickness of the end surface portion 2b.

次に、図２（４）に示すように、マスクを用いた静電印刷により第１の電極層３が形成される。その結果、第１の電極層３は、これと隣り合う固体電解質層２の主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部３ａおよび端面部３ｂを有し、主面部３ａの厚みは、端面部３ｂの厚みの０．７〜１．３倍の範囲にある構造とされることができる。   Next, as shown in FIG. 2 (4), the first electrode layer 3 is formed by electrostatic printing using a mask. As a result, the first electrode layer 3 has a main surface portion 3a and an end surface portion 3b that respectively cover a main surface of the solid electrolyte layer 2 adjacent thereto and an end surface extending in a direction orthogonal to the main surface, and the main surface portion 3a. The thickness of can be a structure in the range of 0.7 to 1.3 times the thickness of the end face portion 3b.

次に、図２（５）に示すように、静電印刷により集電層６が形成される。その結果、集電層６は、これと隣り合う電極層３の主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部６ａおよび端面部６ｂを有し、主面部６ａの厚みは、端面部６ｂの厚みの０．７〜１．３倍の範囲にある構造とされることができる。   Next, as shown in FIG. 2 (5), the current collecting layer 6 is formed by electrostatic printing. As a result, the current collecting layer 6 has a main surface portion 6a and an end surface portion 6b that respectively cover a main surface of the electrode layer 3 adjacent thereto and an end surface extending in a direction orthogonal to the main surface, and the thickness of the main surface portion 6a is The structure may be in the range of 0.7 to 1.3 times the thickness of the end face portion 6b.

次に、図２（６）に示すように、マスクを用いた静電印刷により第２の電極層４が形成される。その結果、第２の電極層４は、これと隣り合う集電層６の主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部４ａおよび端面部４ｂを有し、主面部４ａの厚みは、端面部４ｂの厚みの０．７〜１．３倍の範囲にある構造とされることができる。   Next, as shown in FIG. 2 (6), the second electrode layer 4 is formed by electrostatic printing using a mask. As a result, the second electrode layer 4 has a main surface portion 4a and an end surface portion 4b that respectively cover the main surface of the current collecting layer 6 adjacent thereto and an end surface extending in a direction perpendicular to the main surface, and the main surface portion 4a. The thickness of can be a structure in the range of 0.7 to 1.3 times the thickness of the end face portion 4b.

その後、図２（３）を参照して説明した固体電解質層２の形成工程と図２（５）を参照して説明した集電層６の形成工程とが、間に、図２（４）を参照して説明した第１の電極層３の形成工程または図２（６）を参照して説明した第２の電極層４の形成工程を介在させながら、必要回数繰り返される。   Thereafter, the formation step of the solid electrolyte layer 2 described with reference to FIG. 2 (3) and the formation step of the current collecting layer 6 described with reference to FIG. The first electrode layer 3 forming step described with reference to FIG. 2 or the second electrode layer 4 forming step described with reference to FIG.

その結果、図２（７）に示すような積層構造物１０が得られる。積層構造物１０は、各層間の密着性を高めるため、必要に応じて、積層方向にプレスされる。   As a result, a laminated structure 10 as shown in FIG. 2 (7) is obtained. The laminated structure 10 is pressed in the laminating direction as necessary in order to improve the adhesion between the layers.

次に、上記積層構造物１０は、図２（８）に示した切断線１１に沿って切断される。その後、たとえば固体電解質層２がセラミックからなる場合には、焼成工程が実施される。この焼成工程は、固体電池１の抵抗を低減する効果もある。なお、固体電解質層２を構成する固体電解質として酸化物固体電解質を用いると、大気中で一連の工程を実施することができるので好ましい。   Next, the laminated structure 10 is cut along the cutting line 11 shown in FIG. Thereafter, for example, when the solid electrolyte layer 2 is made of ceramic, a firing step is performed. This firing step also has an effect of reducing the resistance of the solid battery 1. In addition, it is preferable to use an oxide solid electrolyte as the solid electrolyte constituting the solid electrolyte layer 2 because a series of steps can be performed in the atmosphere.

以上のようにして、固体電池１が完成される。なお、図示しないが、固体電池１は、必要に応じて、樹脂成形による外装、または樹脂シートによるカバーなどによる外装を施してもよい。   The solid battery 1 is completed as described above. Although not shown, the solid battery 1 may be provided with an exterior by resin molding or a cover by a resin sheet, if necessary.

図５および図６を参照して、この発明の第２の実施形態による固体電池１ａについて説明する。図５および図６において、図１および図２で用いた参照符号を対応の部分に付すことによって、重複する説明を省略する。   A solid battery 1a according to a second embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 5 and FIG. 6, the same reference numerals used in FIG. 1 and FIG.

図５に示した固体電池１ａは、図１に示した固体電池１と比較して、第１および第２の電極層３および４について、各々の主面部３ａおよび４ａの厚みと端面部３ｂおよび４ｂの厚みとが比較的大きく異なり、主面部３ａおよび４ａの厚みが、端面部３ｂおよび４ｂの厚みの０．７〜１．３倍の範囲にはないことが特徴である。   Compared to the solid battery 1 shown in FIG. 1, the solid battery 1 a shown in FIG. 5 has the thicknesses of the main surface portions 3 a and 4 a and the end surface portions 3 b and the first and second electrode layers 3 and 4. The thickness of 4b is relatively different, and the thickness of main surface portions 3a and 4a is not in the range of 0.7 to 1.3 times the thickness of end surface portions 3b and 4b.

他方、固体電解質層２および集電層６については、図１に示した固体電池１の場合と同様、主面部２ａおよび６ａの厚みが、端面部２ｂおよび６ｂの厚みの０．７〜１．３倍の範囲にある。また、図５に示した固体電池１ａは、図１に示した固体電池１と同様、複数の電池ユニット５が集電層６を介して電気的に直列接続された構造を有している。   On the other hand, as for the solid electrolyte layer 2 and the current collecting layer 6, as in the case of the solid battery 1 shown in FIG. 1, the thickness of the main surface portions 2a and 6a is 0.7-1. It is in the range of 3 times. 5 has a structure in which a plurality of battery units 5 are electrically connected in series via a current collecting layer 6, like the solid battery 1 shown in FIG.

この第２の実施形態による固体電池１ａにおいても、固体電解質層２および集電層６を介した第１および第２の電極層３および４間のイオンおよび電子の授受を、主面部２ａおよび６ａと端面部２ｂおよび６ｂとの双方を介して行なうことができるため、優れた充放電特性を与えることができる。   Also in the solid battery 1a according to the second embodiment, the main surface portions 2a and 6a exchange ions and electrons between the first and second electrode layers 3 and 4 via the solid electrolyte layer 2 and the current collecting layer 6. And end face portions 2b and 6b, it is possible to provide excellent charge / discharge characteristics.

第２の実施形態による固体電池１ａは、第１および第２の電極層３および４間のイオンおよび電子の授受にとって、固体電解質層２が最も重要であることを示す意義がある。   The solid state battery 1a according to the second embodiment has a significance indicating that the solid electrolyte layer 2 is most important for the exchange of ions and electrons between the first and second electrode layers 3 and 4.

図５に示した固体電池１ａは、前述の図２（８）に示した工程において、切断線１１の位置を変えることによって得ることができる。すなわち、図６に示すように、切断線１１ａを、第１および第２の電極層３および４の各々の端面部３ｂおよび４ｂの厚み方向中央部を通るように位置させることにより、図５に示した固体電池１ａを得ることができる。   The solid battery 1a shown in FIG. 5 can be obtained by changing the position of the cutting line 11 in the process shown in FIG. That is, as shown in FIG. 6, the cutting line 11a is positioned so as to pass through the center portions in the thickness direction of the end surface portions 3b and 4b of the first and second electrode layers 3 and 4, respectively. The solid battery 1a shown can be obtained.

図７および図８を参照して、この発明の第３の実施形態による固体電池１ｂについて説明する。図７および図８において、図１および図２で用いた参照符号を対応の部分に付すことによって、重複する説明を省略する。   A solid state battery 1b according to a third embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 7 and 8, the same reference numerals used in FIG. 1 and FIG.

第３の実施形態による固体電池１ｂでは、集電層が、電極層３および４間に形成されず、代わりに、第１および第２の端子電極１２および１３が、積層体の各端面をそれぞれ覆うように形成される。これら端子電極１２および１３は、当該固定電池１ｂを外部の機器側に接続する正負極端子として機能する。この固体電池１ｂでは、複数の電池ユニット５が端子電極１２および１３を介して電気的に並列接続されている。後述する第４以降の実施形態についても、複数の電池ユニット５は並列接続されている。特に限定されるものではないが、端子電極１２および１３の材料としては、たとえば、炭素、金属、酸化物等の電子伝導性材料が用いられる。端子電極１２および１３は融着ガラス等、焼成することで電子伝導性材料を焼結する材料を含んでもよいし、熱硬化性樹脂等、１００〜２００℃程度のアニール処理で電子伝導性材料を固定できる材料を含んでもよい。接着剤等、熱処理をせずに電子伝導性材料を固定できる材料を含んでもよい。   In the solid state battery 1b according to the third embodiment, the current collecting layer is not formed between the electrode layers 3 and 4, and instead, the first and second terminal electrodes 12 and 13 are provided on the respective end faces of the laminate. It is formed to cover. These terminal electrodes 12 and 13 function as positive and negative terminals for connecting the fixed battery 1b to the external device side. In the solid battery 1 b, a plurality of battery units 5 are electrically connected in parallel via terminal electrodes 12 and 13. A plurality of battery units 5 are also connected in parallel in the fourth and subsequent embodiments to be described later. Although not particularly limited, the material of the terminal electrodes 12 and 13 is, for example, an electron conductive material such as carbon, metal, or oxide. The terminal electrodes 12 and 13 may include a material that sinters the electron conductive material by firing, such as fused glass, or the electron conductive material by annealing at about 100 to 200 ° C., such as a thermosetting resin. It may include materials that can be secured. A material such as an adhesive that can fix the electron conductive material without heat treatment may be included.

また、積層体の上下面には、絶縁層１４および１５が形成される。絶縁層１４は、上記第１の端子電極１２と第２の電極層４との電気的短絡を防止し、絶縁層１５は、上記第２の端子電極１３と第１の電極層３との電気的短絡を防止する。特に限定されるものではないが、絶縁層１４および１５の材料としては、たとえば、アルミナ等の酸化物、あるいは樹脂等が用いられる。なお、絶縁層１４および１５は、上述したように、電気的短絡を防止すれば足り、イオン伝導に対して絶縁性である必要はない。また、アルミナ等を用いて絶縁層１４および１５を構成する場合には、融着ガラス等、焼成することでアルミナ等を焼結する材料を含んでもよいし、熱硬化性樹脂等、１００〜２００℃程度のアニール処理でアルミナ等を固定できる材料を含んでもよい。接着剤等、熱処理をせずにアルミナ等を固定できる材料を含んでもよい。   Insulating layers 14 and 15 are formed on the upper and lower surfaces of the laminate. The insulating layer 14 prevents an electrical short circuit between the first terminal electrode 12 and the second electrode layer 4, and the insulating layer 15 is an electrical connection between the second terminal electrode 13 and the first electrode layer 3. Prevent mechanical short circuit. Although not particularly limited, as the material of the insulating layers 14 and 15, for example, an oxide such as alumina or a resin is used. As described above, the insulating layers 14 and 15 need only prevent an electrical short circuit and do not need to be insulative with respect to ionic conduction. When the insulating layers 14 and 15 are formed using alumina or the like, the insulating layers 14 and 15 may include a fused glass or the like, a material that sinters alumina or the like by firing, a thermosetting resin, or the like. A material capable of fixing alumina or the like by annealing at about 0 ° C. may be included. A material such as an adhesive that can fix alumina or the like without heat treatment may be included.

固体電池１ｂのその他の構成、すなわち、固体電解質層２ならびに第１および第２の電極層３および４について、主面部２ａ、３ａおよび４ａと端面部２ｂ、３ｂおよび４ｂとを有し、かつ、主面部２ａ、３ａおよび４ａの各厚みが、それぞれ、端面部２ｂ、３ｂおよび４ｂの各厚みの０．７〜１．３倍の範囲にある点、ならびにこれらの構成によって得られる作用効果は、図１に示した固体電池１の場合と同様である。   Other configurations of the solid battery 1b, that is, the solid electrolyte layer 2 and the first and second electrode layers 3 and 4, have main surface portions 2a, 3a and 4a and end surface portions 2b, 3b and 4b, and Each of the thicknesses of the main surface portions 2a, 3a and 4a is in the range of 0.7 to 1.3 times the thickness of each of the end surface portions 2b, 3b and 4b, and the effects obtained by these configurations are This is the same as the case of the solid battery 1 shown in FIG.

以下に、図８を参照して、固体電池１ｂの好ましい製造方法について説明する。   Below, with reference to FIG. 8, the preferable manufacturing method of the solid battery 1b is demonstrated.

まず、図８（１）に示すように、基体（図示せず。）上に、ダイコータにより絶縁層１５が形成される。   First, as shown in FIG. 8A, an insulating layer 15 is formed on a base (not shown) by a die coater.

次に、図８（２）に示すように、絶縁層１５上に、マスクを用いた静電印刷により第２の電極層４が形成される。静電印刷の詳細については前述したとおりである。   Next, as shown in FIG. 8B, the second electrode layer 4 is formed on the insulating layer 15 by electrostatic printing using a mask. Details of the electrostatic printing are as described above.

次に、図８（３）に示すように、第２の電極層４上に、静電印刷により固体電解質層２が形成される。   Next, as shown in FIG. 8 (3), the solid electrolyte layer 2 is formed on the second electrode layer 4 by electrostatic printing.

次に、図８（４）に示すように、マスクを用いた静電印刷により第１の電極層３が形成される。   Next, as shown in FIG. 8 (4), the first electrode layer 3 is formed by electrostatic printing using a mask.

次に、図８（５）に示すように、静電印刷により固体電解質層２が形成される。   Next, as shown in FIG. 8 (5), the solid electrolyte layer 2 is formed by electrostatic printing.

次に、図８（６）に示すように、マスクを用いた静電印刷により第２の電極層４が形成される。   Next, as shown in FIG. 8 (6), the second electrode layer 4 is formed by electrostatic printing using a mask.

その後、図８（３）を参照して説明した固体電解質層２の形成工程から図８（６）を参照して説明した第２の電極層４の形成工程までが必要回数繰り返される。   Thereafter, the steps from the formation step of the solid electrolyte layer 2 described with reference to FIG. 8 (3) to the formation step of the second electrode layer 4 described with reference to FIG. 8 (6) are repeated as many times as necessary.

次に、図８（７）に示すように、最上面に絶縁層１４が形成される。   Next, as shown in FIG. 8 (7), the insulating layer 14 is formed on the uppermost surface.

このようにして得られた積層構造物１０ｂは、次に、各層間の密着性を高めるため、必要に応じて、積層方向にプレスされる。プレス後の状態が図８（８）に示されている。図８（８）に示すように、プレス後の積層構造物１０ｂでは、たとえば、図８（３）に示した工程で形成された固体電解質層２と図８（５）に示した工程で形成された固体電解質層２とが一体化され、互いの間の境界面が認められなくなる。   The laminated structure 10b thus obtained is then pressed in the laminating direction as necessary in order to improve the adhesion between the layers. The state after pressing is shown in FIG. As shown in FIG. 8 (8), in the laminated structure 10b after pressing, for example, the solid electrolyte layer 2 formed in the step shown in FIG. 8 (3) and the step shown in FIG. 8 (5) are formed. The solid electrolyte layer 2 thus formed is integrated, and the interface between them is not recognized.

次に、上記積層構造物１０ｂは、図８（９）に示した切断線１１ｂに沿って切断される。その後、たとえば固体電解質層２がセラミックからなる場合には、焼成工程が実施される。   Next, the laminated structure 10b is cut along the cutting line 11b shown in FIG. Thereafter, for example, when the solid electrolyte layer 2 is made of ceramic, a firing step is performed.

次に、切断後の積層体の各端面に端子電極１２および１３が形成され、固体電池１ｂが完成される。なお、端子電極１２および１３の形成方法は、特に限定されない。たとえば、端子電極１２および１３となる導電材料を含むペーストを、積層体の端面に浸漬によって付与し、その後、ペーストを焼き付けるための熱処理を施すことによって、端子電極１２および１３を形成することができる。   Next, the terminal electrodes 12 and 13 are formed on each end face of the cut laminate, and the solid battery 1b is completed. In addition, the formation method of the terminal electrodes 12 and 13 is not specifically limited. For example, the terminal electrodes 12 and 13 can be formed by applying a paste containing a conductive material to be the terminal electrodes 12 and 13 to the end surfaces of the laminated body by dipping and then performing a heat treatment for baking the paste. .

図９および図１０を参照して、この発明の第４の実施形態による固体電池１ｃについて説明する。第４の実施形態による固体電池１ｃは、第３の実施形態による固体電池１ｂの変形例である。よって、図９および図１０において、図７および図８で用いた参照符号を対応の部分に付すことによって、重複する説明を省略する。   A solid state battery 1c according to a fourth embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. A solid state battery 1c according to the fourth embodiment is a modification of the solid state battery 1b according to the third embodiment. 9 and FIG. 10, the same reference numerals used in FIG. 7 and FIG.

第４の実施形態による固体電池１ｃでは、第１および第２の端子電極１２ｃおよび１３ｃが、固体電解質層２の端面部２ｂに食い込むように形成されることを特徴としている。このような構成によれば、第１および第２の端子電極１２ｃおよび１３ｃの耐剥離性が増すとともに、第１および第２の端子電極１２ｃおよび１３ｃと固体電解質層２との接触面積ならびに第２の端子電極１３ｃと第２の電極層４との間での接触面積が増えるため、これらの間での電子および／またはイオンの授受をより効率的に行なうことができる。   The solid battery 1c according to the fourth embodiment is characterized in that the first and second terminal electrodes 12c and 13c are formed so as to bite into the end surface portion 2b of the solid electrolyte layer 2. According to such a configuration, the peel resistance of the first and second terminal electrodes 12c and 13c increases, the contact area between the first and second terminal electrodes 12c and 13c and the solid electrolyte layer 2, and the second Since the contact area between the terminal electrode 13c and the second electrode layer 4 increases, electrons and / or ions can be exchanged between them more efficiently.

なお、固体電池１ｃでは、第２の電極層４は、主面部４ａのみを備え、端面部は備えていない。   In the solid battery 1c, the second electrode layer 4 includes only the main surface portion 4a and does not include the end surface portion.

第４の実施形態による固体電池１ｃのその他の構成および作用効果は、前述の第３の実施形態による固体電池１ｂの場合と同様である。   Other configurations and operational effects of the solid state battery 1c according to the fourth embodiment are the same as those of the solid state battery 1b according to the third embodiment described above.

以下に、図１０を参照して、固体電池１ｃの好ましい製造方法について説明する。   Below, with reference to FIG. 10, the preferable manufacturing method of the solid battery 1c is demonstrated.

図１０（１）、同（２）および同（３）にそれぞれ示すような３種類のシート積層体４１、４２および４３が作製される。   Three types of sheet laminates 41, 42 and 43 as shown in FIGS. 10 (1), (2) and (3), respectively, are produced.

図１０（１）に示した第１のシート積層体４１は、基体（図示せず。）上に、マスクを用いた静電印刷により第２の電極層４が形成され、次いで、その上に、静電印刷により絶縁層１４が形成されたものである。   In the first sheet laminate 41 shown in FIG. 10 (1), the second electrode layer 4 is formed on a substrate (not shown) by electrostatic printing using a mask, and then on that. The insulating layer 14 is formed by electrostatic printing.

図１０（２）に示した第２のシート積層体４２は、まず、（２−１）に示すように、基体（図示せず。）上に、マスクを用いた静電印刷により第２の電極層４が形成され、次いで、その上に、静電印刷により固体電解質層２が形成され、その後、（２−２）に示すように、固体電解質層２上に、マスクを用いた静電印刷により第１の電極層３が形成され、次いで、その上に、固体電解質層２が形成されたものである。   First, as shown in (2-1), the second sheet laminate 42 shown in FIG. 10 (2) is secondly printed on a substrate (not shown) by electrostatic printing using a mask. The electrode layer 4 is formed, and then the solid electrolyte layer 2 is formed thereon by electrostatic printing. Thereafter, as shown in (2-2), electrostatic discharge using a mask is performed on the solid electrolyte layer 2. The first electrode layer 3 is formed by printing, and then the solid electrolyte layer 2 is formed thereon.

図１０（３）に示した第３のシート積層体４３は、まず、（３−１）に示すように、基体（図示せず。）上に、ダイコータにより絶縁層１５が形成され、次いで、その上に、マスクを用いた静電印刷により第２の電極層４が形成され、次に、（３−２）に示すように、第２の電極層４上に、静電印刷により固体電解質層２が形成され、次に、（３−３）に示すように、固体電解質層２上に、マスクを用いた静電印刷により第１の電極層３が形成され、次いで、その上に、静電印刷により固体電解質層２が形成されたものである。   In the third sheet laminate 43 shown in FIG. 10 (3), first, as shown in (3-1), an insulating layer 15 is formed on a base (not shown) by a die coater. A second electrode layer 4 is formed thereon by electrostatic printing using a mask. Next, as shown in (3-2), a solid electrolyte is formed on the second electrode layer 4 by electrostatic printing. Next, as shown in (3-3), the first electrode layer 3 is formed on the solid electrolyte layer 2 by electrostatic printing using a mask as shown in (3-3). The solid electrolyte layer 2 is formed by electrostatic printing.

図１０（２）に示した第２のシート積層体４２および同（３）に示した第３のシート積層体４３には、凹部４４が形成されていることが注目される。   It is noted that the second sheet laminate 42 shown in FIG. 10 (2) and the third sheet laminate 43 shown in (3) have a recess 44 formed therein.

次に、図１０（４）に示すように、下から順に、第３のシート積層体４３の上に、１つまたは２つ以上の第２のシート積層体４２が積層され、さらに、最後に第１のシート積層体４１が積層される。この積層によって得られた積層構造物１０ｃには、前述した凹部４４によってもたらされたキャビティ４５が形成されている。   Next, as shown in FIG. 10 (4), one or more second sheet laminates 42 are laminated on the third sheet laminate 43 in order from the bottom, and finally, The first sheet laminate 41 is laminated. In the laminated structure 10c obtained by this lamination, the cavity 45 provided by the above-described recess 44 is formed.

積層構造物１０ｃは、次に、各層間の密着性を高めるため、必要に応じて、積層方向にプレスされる。プレス後の状態が図１０（５）に示されている。図１０（５）に示すように、プレス後の積層構造物１０ｃでは、別の工程で形成された互いに隣接する２つの固体電解質層２が一体化され、互いの間の境界面が認められなくなる。   Next, the laminated structure 10c is pressed in the laminating direction as necessary in order to improve the adhesion between the layers. The state after pressing is shown in FIG. As shown in FIG. 10 (5), in the laminated structure 10c after pressing, the two solid electrolyte layers 2 adjacent to each other formed in another process are integrated, and the interface between them is not recognized. .

次に、上記積層構造物１０ｃは、図１０（６）に示した切断線１１ｃに沿って切断される。この切断後の積層体の各端面には、前述のキャビティ４５を分断して得られた凹部４６および４７（図９参照）が形成される。その後、たとえば固体電解質層２がセラミックからなる場合には、焼成工程が実施される。   Next, the stacked structure 10c is cut along the cutting line 11c shown in FIG. Concave portions 46 and 47 (see FIG. 9) obtained by dividing the above-described cavity 45 are formed on each end face of the laminate after cutting. Thereafter, for example, when the solid electrolyte layer 2 is made of ceramic, a firing step is performed.

次に、切断後の積層体の各端面に端子電極１２ｃおよび１３ｃが形成される。このとき、上述した凹部４６および４７内に端子電極１２ｃおよび１３ｃの材料が導入されることによって、前述したように、第１および第２の端子電極１２ｃおよび１３ｃが固体電解質層２の端面部２ｂに食い込む形態が実現される。   Next, terminal electrodes 12c and 13c are formed on each end face of the cut laminate. At this time, the material of the terminal electrodes 12c and 13c is introduced into the recesses 46 and 47 described above, so that the first and second terminal electrodes 12c and 13c become the end face 2b of the solid electrolyte layer 2 as described above. A form to bite into is realized.

以上のようにして、固体電池１ｃが完成される。   The solid battery 1c is completed as described above.

上述の製造方法のように、３種類のシート積層体４１〜４３を作製した後、これらを所定の順番で積層して積層構造物１０ｃを作製するといった工程を採用すれば、印刷不良による中間製品の廃棄を少なくすることができるとともに、製造工程中での品質の管理が容易になる。   If a process in which three types of sheet laminates 41 to 43 are produced and then laminated in a predetermined order to produce a laminated structure 10c as in the above-described manufacturing method is adopted, an intermediate product due to defective printing Can be reduced, and quality control during the manufacturing process is facilitated.

図１１および図１２を参照して、この発明の第５の実施形態による固体電池１ｄについて説明する。第５の実施形態による固体電池１ｄは、第３の実施形態による固体電池１ｂの変形例である。よって、図１１および図１２において、図７および図８で用いた参照符号を対応の部分に付すことによって、重複する説明を省略する。   A solid state battery 1d according to a fifth embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. A solid battery 1d according to the fifth embodiment is a modification of the solid battery 1b according to the third embodiment. Therefore, in FIG. 11 and FIG. 12, the same reference numerals used in FIG. 7 and FIG.

第５の実施形態による固体電池１ｄでは、層間に集電層１６および１７が配置され、第１の電極層３が、第１の集電層１６の両面に沿って配置され、第２の電極層４が、第２の集電層１７の両面に沿って配置されることを特徴としている。第１の集電層１６は第１の端子電極１２ｄと電気的に接続され、第２の集電層１７は第２の端子電極１３ｄと電気的に接続される。このような構成によれば、電極層３および４の主面方向への電子の移動が集電層１６および１７によって促進されるため、充放電特性が向上される。   In the solid battery 1d according to the fifth embodiment, the current collecting layers 16 and 17 are arranged between the layers, the first electrode layer 3 is arranged along both surfaces of the first current collecting layer 16, and the second electrode The layer 4 is characterized by being disposed along both surfaces of the second current collecting layer 17. The first current collecting layer 16 is electrically connected to the first terminal electrode 12d, and the second current collecting layer 17 is electrically connected to the second terminal electrode 13d. According to such a configuration, the movement of electrons in the main surface direction of the electrode layers 3 and 4 is promoted by the current collecting layers 16 and 17, so that the charge / discharge characteristics are improved.

また、第５の実施形態による固体電池１ｄでは、第２の端子電極１３ｄは、固体電解質層２の端面部２ｂに食い込むように形成されている。   In the solid battery 1 d according to the fifth embodiment, the second terminal electrode 13 d is formed so as to bite into the end surface portion 2 b of the solid electrolyte layer 2.

なお、固体電池１ｄにおいても、第２の電極層４は、主面部４ａのみを備え、端面部は備えていない。   Also in the solid battery 1d, the second electrode layer 4 includes only the main surface portion 4a and does not include the end surface portion.

第５の実施形態による固体電池１ｄのその他の構成および作用効果は、前述の第３の実施形態による固体電池１ｂの場合と同様である。   Other configurations and operational effects of the solid battery 1d according to the fifth embodiment are the same as those of the solid battery 1b according to the third embodiment described above.

以下に、図１２を参照して、固体電池１ｄの好ましい製造方法について説明する。   Below, with reference to FIG. 12, the preferable manufacturing method of the solid battery 1d is demonstrated.

図１２（１）、同（２）および同（３）にそれぞれ示すような３種類のシート積層体５１、５２および５３が作製される。   Three types of sheet laminates 51, 52 and 53 as shown in FIGS. 12 (1), (2) and (3), respectively, are produced.

図１２（１）に示した第１のシート積層体５１は、基体（図示せず。）上に、マスクを用いた静電印刷により第２の電極層４が形成され、次いで、その上に、静電印刷により絶縁層１４が形成されたものである。   In the first sheet laminate 51 shown in FIG. 12 (1), the second electrode layer 4 is formed on a substrate (not shown) by electrostatic printing using a mask, and then on that. The insulating layer 14 is formed by electrostatic printing.

図１２（２）に示した第２のシート積層体５２は、まず、（２−１）に示すように、基体（図示せず。）上に、マスクを用いた静電印刷により、第２の電極層４、第２の集電層１７および第２の電極層４が順次形成され、次いで、（２−２）に示すように、その上に、静電印刷により固体電解質層２が形成され、次いで、（２−３）に示すように、マスクを用いた静電印刷により、第１の電極層３、第１の集電層１６および第１の電極層３が順次形成され、次いで、その上に、静電印刷により固体電解質層２が形成されたものである。   First, as shown in (2-1), the second sheet laminate 52 shown in FIG. 12 (2) is secondly printed on a substrate (not shown) by electrostatic printing using a mask. Electrode layer 4, second current collecting layer 17, and second electrode layer 4 are sequentially formed, and then solid electrolyte layer 2 is formed thereon by electrostatic printing as shown in (2-2). Then, as shown in (2-3), the first electrode layer 3, the first current collecting layer 16 and the first electrode layer 3 are sequentially formed by electrostatic printing using a mask, On top of this, the solid electrolyte layer 2 is formed by electrostatic printing.

図１２（３）に示した第３のシート積層体５３は、まず、（３−１）に示すように、基体（図示せず。）上に、ダイコータにより絶縁層１５が形成され、次いで、その上に、マスクを用いた静電印刷により第２の電極層４が形成され、次に、（３−２）に示すように、第２の電極層４上に、静電印刷により固体電解質層２が形成され、次に、（３−３）に示すように、固体電解質層２上に、マスクを用いた静電印刷により、第１の電極層３、第１の集電層１６および第１の電極層３が順次形成され、次いで、その上に、静電印刷により固体電解質層２が形成されたものである。   In the third sheet laminate 53 shown in FIG. 12 (3), first, as shown in (3-1), an insulating layer 15 is formed on a substrate (not shown) by a die coater, and then A second electrode layer 4 is formed thereon by electrostatic printing using a mask. Next, as shown in (3-2), a solid electrolyte is formed on the second electrode layer 4 by electrostatic printing. Next, as shown in (3-3), the first electrode layer 3, the first current collecting layer 16 and the first electrode layer 3 are formed on the solid electrolyte layer 2 by electrostatic printing using a mask, as shown in (3-3). The first electrode layer 3 is sequentially formed, and then the solid electrolyte layer 2 is formed thereon by electrostatic printing.

図１２（２）に示した第２のシート積層体５２および同（３）に示した第３のシート積層体５３には、凹部５４が形成されていることが注目される。   It is noted that a recess 54 is formed in the second sheet laminate 52 shown in FIG. 12 (2) and the third sheet laminate 53 shown in (3).

次に、図１２（４）に示すように、下から順に、第３のシート積層体５３の上に、１つまたは２つ以上の第２のシート積層体５２が積層され、さらに、最後に第１のシート積層体５１が積層される。この積層によって得られた積層構造物１０ｄには、前述した凹部５４によってもたらされたキャビティ５５が形成されている。   Next, as shown in FIG. 12 (4), one or more second sheet laminates 52 are laminated on the third sheet laminate 53 in order from the bottom, and finally, The first sheet laminate 51 is laminated. In the laminated structure 10d obtained by this lamination, the cavity 55 brought about by the above-described recess 54 is formed.

積層構造物１０ｄは、次に、各層間の密着性を高めるため、必要に応じて、積層方向にプレスされる。プレス後の状態が図１２（５）に示されている。図１２（５）に示すように、プレス後の積層構造物１０ｄでは、別の工程で形成された互いに隣接する２つの固体電解質層２が一体化され、互いの間の境界面が認められなくなる。   Next, the laminated structure 10d is pressed in the laminating direction as necessary in order to improve the adhesion between the layers. The state after pressing is shown in FIG. As shown in FIG. 12 (5), in the laminated structure 10d after pressing, the two solid electrolyte layers 2 adjacent to each other formed in another process are integrated, and the interface between them is not recognized. .

次に、上記積層構造物１０ｄは、図１２（６）に示した切断線１１ｄに沿って切断される。この切断後の積層体の一方端面には、前述のキャビティ４５を分断して得られた凹部５６（図１１参照）が形成される。その後、たとえば固体電解質層２がセラミックからなる場合には、焼成工程が実施される。   Next, the laminated structure 10d is cut along a cutting line 11d shown in FIG. A concave portion 56 (see FIG. 11) obtained by dividing the above-described cavity 45 is formed on one end face of the laminated body after cutting. Thereafter, for example, when the solid electrolyte layer 2 is made of ceramic, a firing step is performed.

次に、切断後の積層体の各端面に端子電極１２ｄおよび１３ｄが形成される。このとき、上述した凹部５６内に端子電極１３ｄの材料が導入されることによって、前述したように、第２の端子電極１３ｄが固体電解質層２の端面部２ｂに食い込む形態が実現される。   Next, terminal electrodes 12d and 13d are formed on each end face of the laminate after cutting. At this time, by introducing the material of the terminal electrode 13d into the recess 56 described above, a form in which the second terminal electrode 13d bites into the end surface portion 2b of the solid electrolyte layer 2 is realized as described above.

以上のようにして、固体電池１ｄが完成される。   The solid battery 1d is completed as described above.

上述の製造方法によれば、３種類のシート積層体５１〜５３を作製した後、これらを所定の順番で積層して積層構造物１０ｄを作製するといった工程を採用しているので、図１０を参照して説明した製造方法の場合と同様の効果が奏される。   According to the above-described manufacturing method, after the three types of sheet laminates 51 to 53 are produced, a process in which these are laminated in a predetermined order to produce a laminated structure 10d is employed. The same effects as those of the manufacturing method described with reference to the above can be obtained.

以上、この発明を図示した実施形態に関連して説明したが、固体電池を製造するために採用された静電印刷法は、スクリーン印刷等の他の印刷法に置き換えられてもよい。   Although the present invention has been described with reference to the illustrated embodiment, the electrostatic printing method employed for manufacturing the solid battery may be replaced with other printing methods such as screen printing.

また、図示の実施形態では、固体電池は、複数の電池ユニットを備えていたが、単に１つの電池ユニットを備える固体電池に対しても、この発明を適用することができる。   In the illustrated embodiment, the solid battery includes a plurality of battery units. However, the present invention can also be applied to a solid battery including a single battery unit.

１，１ａ，１ｂ，１ｃ，１ｄ 固体電池
２ 固体電解質層
３，４ 電極層
５ 電池ユニット
６，１６，１７ 集電層
２ａ，３ａ，４ａ，６ａ 主面部
２ｂ，３ｂ，４ｂ，６ｂ 端面部
１２，１２ｃ，１２ｄ，１３，１３ｃ，１３ｄ 端子電極
１４，１５ 絶縁層
２１ 静電印刷装置
２２ 塗布材料
２５ 吐出ノズル
２７ 対象物
２８ 電源
３３ 電気力線 1, 1a, 1b, 1c, 1d Solid battery 2 Solid electrolyte layer 3, 4 Electrode layer 5 Battery unit 6, 16, 17 Current collecting layer 2a, 3a, 4a, 6a Main surface portion 2b, 3b, 4b, 6b End surface portion 12 , 12c, 12d, 13, 13c, 13d Terminal electrodes 14, 15 Insulating layer 21 Electrostatic printing device 22 Coating material 25 Discharge nozzle 27 Object 28 Power supply 33 Electric lines of force

Claims (5)

固体電解質層と、前記固体電解質層を挟んで配置され、かつ一方が正極層となり、他方が負極層となる、第１および第２の電極層と、を含む積層構造の少なくとも１つの電池ユニットを備え、
各々が、前記固体電解質層、前記第１の電極層および前記第２の電極層のいずれかに該当する複数のエレメントのうち、少なくとも１つの第１のエレメントは、これと隣り合う第２のエレメントの主面および当該主面に直交する方向に延びる端面をそれぞれ覆う主面部および端面部を有し、
前記主面部の厚みは、前記端面部の厚みの０．７〜１．３倍の範囲にある、
固体電池。 At least one battery unit having a laminated structure including a solid electrolyte layer and a first electrode layer and a second electrode layer, the first electrode layer being disposed with the solid electrolyte layer sandwiched therebetween, and one being a positive electrode layer and the other being a negative electrode layer Prepared,
Of the plurality of elements, each of which corresponds to one of the solid electrolyte layer, the first electrode layer, and the second electrode layer, at least one first element is a second element adjacent thereto. A main surface portion and an end surface portion that respectively cover the main surface and an end surface extending in a direction orthogonal to the main surface,
The thickness of the main surface portion is in a range of 0.7 to 1.3 times the thickness of the end surface portion.
Solid battery. 前記第１のエレメントは、静電印刷によって形成されたものである、請求項１に記載の固体電池。   The solid battery according to claim 1, wherein the first element is formed by electrostatic printing. 前記固体電解質層が前記第１のエレメントに該当する、請求項１または２に記載の固体電池。   The solid battery according to claim 1, wherein the solid electrolyte layer corresponds to the first element. 前記第１および第２の電極層が前記第１のエレメントに該当する、請求項３に記載の固体電池。   The solid state battery according to claim 3, wherein the first and second electrode layers correspond to the first element. 前記複数のエレメントは、前記第１および第２の電極層の少なくとも一方に接する集電層をさらに含み、前記集電層が前記第１のエレメントに該当する、請求項３または４に記載の固体電池。   5. The solid according to claim 3, wherein the plurality of elements further include a current collecting layer in contact with at least one of the first and second electrode layers, and the current collecting layer corresponds to the first element. battery.
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