JP2014512523A - 光子分光分析装置および光子分光分析方法、その装置を較正するための方法、並びに、その装置の使用 - Google Patents

Abstract

本発明は、複数の同一の光子分光計（６）と処理手段（８、１６）とを備える光子分光分析装置（２）であって、各光子分光計（６）が、放射線センサ（１２）を備えていると共に、時間間隔の間に前記センサ（１２）の測定値に対応する測定スペクトルを供給するのに適しており、前記複数の光子分光計（６）が、放射線を放出する単一の生成物（４）に関して同時に複数の測定を行うのに適していると共に、単一の時間間隔の間に複数のスペクトルを供給するのに適しており、前記処理手段（８、１６）が、各前記光子分光計（６）から提供された測定スペクトルを、少なくとも１つの較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）に対応する前記光子分光計（６）の測定スペクトルのスペクトル線との関連で、及び、１つ又は各々の前記較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）の基準線との関連で調整することによって、単一の時間間隔の間に前記光子分光計（６）から供給された前記複数の測定スペクトルの各々に基づいて正味のスペクトルを決定するのに適していると共に、単一の時間間隔の間に決定された複数の前記正味のスペクトルの合算によって生じる全体スペクトルを決定するのに適している。

Description

本発明は、光子分光分析の分野に関する。

核燃料の生成または再利用は、副産物、廃棄物、または排水の生成をもたらす。これらの副産物、廃棄物または排水における放射性物質の含有量は、規制閾値に関して許容できることを確認されたい。

例えば、酸化ウラン(U_xO_y)、特に二酸化ウラン(UO₂)は、核燃料として使用される。酸化ウランは、例えば、酸化ウランへの六フッ化ウラン(UF₆)の変換によって得られる。変換は、例えば、六フッ化ウランの粉末および水(H₂O)の逆流の循環によって、炉内で行われる。上述の製造方法は、下記特許文献１に記載されている。

この変換は、塩酸(HF)を再利用可能な副産物として発生させる。塩酸中のウランの濃度が核***によって定められた規制閾値を超えないように制御されなければならない。

そのために、規則的にサンプリングし、例えば質量分析計、分子吸収分光光度計などを用いる実験室によってそれらを分析させることが可能である。

それにもかかわらず、そのような解析には、資格を有する者が、購入、維持および運転に費用がかかる高性能の実験用設備を使用することが必要である。それらは、時間を必要とし、その時間は、必要な準備および実施しようとする測定のタイプに応じて数十分から1日までの間で変化する場合がある。それらは、一定時間ごとに行われるが、時間間隔があいている。これらの解析は、連続的な工業プロセスの監視には適しているとは言えず、その場合、工業的プロセスの所定のステップで数回に分けた中間の貯蔵と処理とが必要である。

仏国特許発明第２，７７１，７５２号明細書

本発明の一つの目的は、工業プロセスの監視に適した光子分光分析装置を提案することである。

この目的のために、本発明は、同一の複数の光子分光計と処理手段とを備えており、各光子分光計が、放射線センサを備えていると共に、時間間隔の間にセンサの測定値に対応する測定スペクトルを提供することができ、前記複数の光子分光計が、放射線を放出する１つの同一の生成物に関して同時に複数の測定を行うことができると共に、１つの同一の時間間隔の間に複数のスペクトルを提供することができ、処理手段が、１つの同一の時間間隔の間に前記光子分光計によって提供された前記複数の測定スペクトルの各々から正味のスペクトルを決定することができると共に、１つの同じ時間間隔の間に決定された複数の前記正味のスペクトルの合算によって生じる全体的なスペクトルを決定する光子分光分析装置を提案する。

他の実施形態によれば、光子分光分析装置は、単独で取り入れられる、または技術的に可能性のある組み合わせで取り入れられる以下の特徴のうちの１つ以上を含む。
各光子分光計が、光子の検出に関してセンサから発せられた電気信号であって検出された光子のエネルギーに比例する電気信号を、検出された光子の前記エネルギーを表すデジタル信号に変換することができる検出モジュールを備える。
各検出モジュールが、前記検出モジュールから提供される前記デジタル信号を関連する前記センサから発せられた前記信号に応じて調節するために、調節可能である。
各光子分光計が、前記光子分光計のセンサ／検出モジュールのペアが同じ放射線源のあるところで実質的に同一のデジタル信号を発するように、前記検出モジュールを較正することで初期調節される。
前記複数の光子分光計で共通の少なくとも１つの、放射線を放出する較正用線源を備え、前記複数の光子分光計の各センサが、同じ時間間隔において１つ又は各々の前記較正用線源から運ばれる光子を実質的に同じ量だけ受け取る。
前記光子分光計の複数の前記センサが、円形に配置されている。
複数の前記センサが、前記円形にわたって一定の間隔で分散されている。
少なくとも２つの異なる較正用線源が前記複数の光子分光計で共通する。
２つの較正用線源が、検出しようとする成分の特性スペクトル線の両側に、特にウラン２３５の特性スペクトル線の両側にそれぞれ位置する複数の基準スペクトル線を有している。
前記処理手段が、各測定スペクトルを、１つ又は各々の前記較正用線源に対応する前記測定スペクトルの特性スペクトル線との関連で、及び、１つ又は各々の前記較正用線源の基準線との関連で調整することによって、各正味のスペクトルを決定することができる。
光子分光分析装置が、ガンマ線を測定するように、又はＸ線を測定するのに適合している。

また、本発明は、
同一の複数の光子分光計を使用して複数の測定スペクトルを提供するステップであって、各測定スペクトルが、各光子分光計によって１つの同一の時間間隔の間に、放射線を放出する１つの同一の生成物に関して行われる測定によって生じる、ステップと、
各測定スペクトルから正味のスペクトルを決定するステップと、
複数の前記正味のスペクトルの合算によって生じる全体的なスペクトルを決定するステップと、
を含む光子分光分析方法にも関係している。

他の実施形態によれば、各正味のスペクトルが、前記光子分光計から提供された前記測定スペクトルを、少なくとも１つの前記較正用線源に対応するスペクトル線との関連で、及び、１つ又は各々の標準線源の基準線との関連で調整することによって決定される。

また、本発明は、各光子分光計の前記センサによる電気信号出力を各検出光子のエネルギーを表すデジタル信号に変換することができる検出モジュールを、前記光子分光計が１つの同一の放射線源のあるところで実質的に同一の複数のスペクトルを提供することができるように調節するステップを含む、光子分光分析装置を較正するための方法にも関係している。

さらに、本発明は、酸化ウランの製造によって生じるフッ化水素酸のウラン含有量を測定するための、放射性物質を再利用するプラントからの排水における少なくとも1つの放射性同位体の含有量を測定するための、または放射性物質処理用のプラントの排水における少なくとも1つの放射性同位体の含有量を吐出前に測定するための、例えば上記したような光子分光分析装置の使用に関係している。

本発明およびその利点は、添付図面を参照すると共に、単に一例として与えられた後述の説明を読むと、より良く理解されよう。

本発明に係る光子分光分析装置を示す模式図である。 図１に示す光子分光分析装置の光子分光計の模式図である。 図１の装置の検出組立体の断面図である。 図１の装置の検出組立体の上面図である。 図１の光子分光分析装置の分光計を用いて得られるスペクトルを示すグラフである。 本発明による光子分光分析装置を組み込む核燃料を製造または再利用するプラントの模式図である。 本発明による光子分光分析装置を組み込む核燃料を製造または再利用するプラントの模式図である。 本発明による光子分光分析装置を組み込む核燃料を製造または再利用するプラントの模式図である。

図１に示される光子分光分析装置２は、生成物４によって放出される放射線を測定することができる。

光子分光分析装置２は、いくつかの光子分光計６と、電子処理モジュール８（以下、「処理モジュール」）とを備える。光子分光分析装置２は、処理モジュール８を各分光計６の出力部に接続するデータ交換バス１０を備える。

各分光計６は、検出した光子のエネルギーに応じて、時間間隔または測定間隔の間に検出される光子数のスペクトルを作り出すことができる。各分光計６は、その入力データ（各光子のエネルギー）との関連でその応答（エネルギースペクトル）の線形性を確実にするように設計される。

各分光計６は、単一の放射線センサ１２と、関連した電子的検出定量化モジュール１４（以下、「検出モジュール」）と、関連した電子解析モジュール１６（以下、「解析モジュール」）と備えている。

センサ１２は、ガンマ線とも呼ばれるガンマ光子、もしくはＸ線とも呼ばれるＸ光子、またはその両方を検出し、検出された光子ごとに、検出された光子のエネルギーに比例して電気出力信号を放出することができる。センサ１２は、高電圧電気エネルギー源１８で作動する。

検出モジュール１４は、その入力に関しては、関連したセンサ１２の出力信号を受け取り、そして、センサ１２によって検出された各光子のエネルギー値を表すデジタル信号を出力する。検出モジュール１４は、低電圧電気エネルギー源２０で作動する。

解析モジュール１６は、各信号がセンサ１２によって検出された光子に対応する検出モジュール１４によって放出される信号をカウントし、測定間隔にわたってエネルギー（ｋｅＶ）に応じてセンサ１２によって検出された光子の量の測定スペクトルを作り出すことができる。

センサ１２、検出モジュール１４、および解析モジュール１６は、互いに分離されていると共にデータ伝送リンクによって接続される。センサ１２は、電気信号を出力する。検出モジュール１４の入力は、有線リンク２２によってセンサ１２の出力に接続される。検出モジュール１４は、光デジタル出力信号を放出する。解析モジュール１６の入力は、光ファイバタイプの光リンク２４によって検出モジュール１４の出力に接続される。

分光計６は、同時に動作することができ、生成物４によって放出される光子を同時に処理することができる。

処理モジュール８は、バス１０によって各分光計６の出力に接続される。処理モジュール８は、複数の測定スペクトルの全てから決定される代表的な全体的なスペクトルを送出できるように、同じ時間間隔の間に同時に取得されると共に分光計６によって作り出される複数の測定スペクトルの特定の処理を行うように構成される。

処理モジュール８は、マン・マシンインタフェース２６に接続されて、結果を表示し、若しくは命令を受け取り、又はその両方を行う。

処理モジュール８はドライバユニット２８に接続されており、該ドライバユニットは、処理モジュール８によって与えられる結果を用いて、プラント３０、例えば、核燃料を製造または再利用するためのプラント、或いは、核燃料を製造若しくは再利用、又はその両方を行うプラントから廃水を排出するための設備を駆動することができる。

複数の分光計６は同一である。複数の分光計６のセンサ１２は同一であり、複数の分光計６の検出モジュール１４は同一であり、複数の分光計６の解析モジュール１６は同一である。

分光計６を示す図２に示されるように、各分光計６のセンサ１２は、シンチレーションセンサである。このシンチレーションセンサは、シンチレータクリスタル３２、例えばＮａＩ（ＴＩ）などのドープしたハロゲン化アルカリタイプの無機のシンチレータ、あるいはＬａＢｒ_３（Ｃｅ）などの無機化合物タイプの無機のシンチレータを含み、光電子倍増管３４は、クリスタル３２に光学的に結合される。光子がクリスタル３２によって吸収されるとき、後者は光信号を放出し、そのエネルギーは、吸収された光子のエネルギーに比例している。光電子倍増管３４は、クリスタル３２によって放出される光エネルギーに比例する電気信号を出力する。

したがって、センサ１２は、クリスタル３２中の光子によって解放されるエネルギーに比例してアナログ電気信号を出力する。

検出モジュール１４は、アナログ入力信号をデジタル出力信号に変換するアナログ‐デジタル変換器３６を備える。

検出モジュール１４は、検出モジュール１４が受信する入力信号との関連で検出モジュール１４による信号出力を調節するために調節可能である。そのために、検出モジュール１４は、検出モジュール１４が受信した信号に増倍係数を適用できる比例制御器３８を備える。比例制御器３８は、倍増管係数を調節できるように調節可能である。

図１に戻ると、光子分光分析装置２は、少なくとも１つの較正用線源、好ましくは複数の分光計６と関連した少なくとも２つの較正用線源Ｓ１、Ｓ２を備える。各較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、光子の所定のスペクトルを放出する。較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、異なる複数の光子スペクトルを放出する。好ましくは、各較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、基準エネルギーまたは基準線あたりの特性スペクトル線を有するスペクトルを放出し、較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、異なる基準エネルギーで１つ以上の基準線を有する。

較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、各分光計６の各センサ１２の同一の照射を確実にするように配置される。例えば、同一の照射を確実にするために、各較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、分光計６のセンサ１２から等距離に配置される。言い換えれば、分光計６は、少なくとも１つの共有の較正用線源Ｓ１、Ｓ２、好ましくは２つの共有の較正用線源Ｓ１、Ｓ２を用いる。

較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、分光計６から、特に各分光計６のセンサ１２から分離される。したがって、各分光計６は、その分光計６のセンサ１２から分離された少なくとも１つの較正用線源Ｓ１、Ｓ２、好ましくはその分光計６のセンサ１２から分離された２つの較正用線源Ｓ１、Ｓ２と関連付けられる。

処理モジュール８は、各較正用線源Ｓ１、Ｓ２に対応する測定された特性スペクトル線と対応する基準線とを各分光計６ごとに比較するために、所与の測定間隔の間に各測定スペクトルを個々に解析することができると共に、適用しようとするアフィン関数の定数を計算して線源Ｓ１、Ｓ２の測定された特性スペクトル線をそれらの基準線と一致させ、アフィン関数をスペクトル領域の全ての点に適用して測定スペクトルを調整することで、対応する正味のスペクトルを決定することができ、最後に、分光計６の各々から得られる正味のスペクトルを合算して全体的なスペクトルを得ることができる。

アラインメントは、エネルギーに基づいて、若しくは効果に基づいて、又はその両方に基づいている。エネルギーのアラインメントは、１つ又はそれぞれの較正用線源Ｓ１、Ｓ２に対応する測定された特性スペクトル線のエネルギーを１つ又はそれぞれの較正用線源Ｓ１、Ｓ２の基準線のエネルギーに一致させるためのアフィン関数を決定することからなる。効果に基づくアラインメントは、１つ又はそれぞれの較正用線源Ｓ１、Ｓ２に対応する測定された特性スペクトル線の検出された光子の個数を、測定間隔の間に、光子の期待される個数、すなわち、関係する分光計６のセンサ１２の初期検出効果に一致させるためのアフィン関数を決定することからなる。

複数の測定スペクトルを受け取る処理モジュール８、若しくは複数の測定スペクトルを作り出す解析モジュール１６、またはその両方は、有利に、測定スペクトルを少なくとも一時的に記憶することができる。これにより、例えば資格を得る目的のために、あるいは、異常または運転事故の際に制御するために、複数の測定スペクトルを参考にすることができる。

処理手段は、分光計６によって与えられる複数の測定スペクトルの各々から正味のスペクトルを決定し、複数の正味のスペクトルの合算によって生じる全体的なスペクトルを決定することができる処理モジュール８によって形成される。

ある代替例では、各分光計６の解析モジュール１６は、測定スペクトルを決定し、その処理を実行することにより対応する正味のスペクトルを決定することができる。この場合には、処理手段は、各分光計６の解析モジュール１６と、解析モジュール１６によって決定される複数の正味のスペクトルを受け取り、それらの正味のスペクトルを合算して全体的なスペクトルを得る処理モジュール８と、によって形成される。

図３および図４に示されるように、センサ１２は、対称軸Ａを中心とする想像上のセンササークルＣ１にわたって一定の間隔で分散される。図４に示されるように、複数のセンサ１２は、合計で８つあり、同じメートル半径値を有する状態で、且つ、４５°の一定の角度ピッチで、軸Ａの周りに分散されている。

較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、センササークルＣ１の中心に配置される。したがって、各較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、センサ１２から等距離に置かれる。結果として、各センサ１２は、統計的に、同じ測定間隔の間に、較正用線源Ｓ１、Ｓ２から運ばれる光子を実質的に同じ量だけ受け取る。

光子分光分析装置２は、対称軸Ａの周りに対称の回転をさせる、制御しようとする生成物４の循環のためのチャンバ４０を備え、このチャンバは、対称軸Ａを中心に回転対称となっている。よって、各センサ１２は、統計的に、チャンバ４０中に在る生成物４から来る光子を実質的に同じ量だけ受け取る。

センサ１２は、チャンバ４０中の生成物４を受容するための空間がセンサ１２同士の間であってセンサ１２の周りに位置するように、チャンバ４０上に配置される。これにより、生成物４から放出される光子によってセンサ１２の良好な照射が保証される。

図３および図４に示されるように、チャンバ４０は、対称軸Ａに沿って延びる円形断面のタンク４２と、必要ならばタンク４２を密閉する円形の外形の蓋４４とを備える。

蓋４４は、概して円形の形状である。蓋４４は、軸Ａと一致する蓋４４の中心の近くに配置され、チャンバ４０の急速充填を確保する少なくとも１つの充填装置４８と、蓋４４の周辺に位置付けられ、ポット４０の溢れの排出を確保する少なくとも１つの吐出装置４６とを備える。図３および図４に示されるように、いくつかの充填装置４８がある場合、充填装置４８は、軸Ａを中心とするサークルに間隔をおいて配置され、一定の間隔で分散される。プラント３０の構成に応じて、充填装置４８は、タンク４２の側面または内面に配置されてもよい。

タンク４２は、タンク４２の最低箇所に供給され、排出弁５８によって制御されるポット４０の排液を確保する少なくとも１つの排液装置５６を備える。図３に示されるように、タンク４２は、タンク４２の底部の中心に位置する排液装置５６を備える。

蓋４４は、チャンバ４０の内部に向かって突出すると共にチャンバ４０の外側に向かって開口した複数のセンサ槽５０を備える。各センサ槽５０は、蓋４４にハウジングを形成してセンサ１２を受容する。複数のセンサ槽５０は、センササークルＣ１に沿って配置される。複数のセンサ槽５０は、軸Ａを中心に一定の角度で分散される。

蓋４４は、検出モジュール１４用の複数の保持装置５２であって、チャンバ４０の外側に向かって開口した複数の保持装置５２を備える。蓋４４の外側に突出している各保持装置５２は、検出モジュール１４を受容するためのハウジングを形成する。複数の保持装置５２は、軸Ａを中心とする検出モジュールの想像上のサークルＣ２に配置される。複数の保持装置５２は、軸Ａを中心に一定の角度で分散される。

蓋４４は、軸Ａを中心とする較正用線源用の槽５４を備える。較正用線源槽５４は、充填装置４８同士の間に配置される。較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、較正用線源槽５４内に配置される。各較正用線源Ｓ１、Ｓ２は、センササークルＣ１の中心に置かれ、その周囲に複数のセンサ１２が配置される。

チャンバ４０は、プラント３０の近くに配置される。測定チャンバ４０、センサ１２、およびそれらの関連する検出モジュール１４によって形成される検出組立体には、制御しようとする生成物４が直接ライン、またはプラント３０の支線（平行ライン）を介して供給される。

チャンバ４０は、例えば、密閉した部屋内において、ウラン及びフッ化水素酸を生成する炉の送出部における液体フッ化水素酸の送出部に配置される。

センサ１２の近くに配置される検出モジュール１４は、検出モジュール１４とセンサ１２の間の短いワイヤリンク２２を使用することが可能であり、それにより、検出中におけるノイズに対する信号の比率が最大化される。

検出モジュール１４に、およびセンサ１２に関連した解析モジュール１６は、密閉した部屋の外側に置くことができる。光ファイバを介した光リンク２４は、長距離にわたって、例えば数十メートルにわたって、信頼できる高速のデータ伝送を確保する。

動作の際、決定された時間間隔の間に、複数の分光計６は、測定チャンバ４０中に在る生成物４から放出される光子を同時に測定する。各分光計６は、測定スペクトルを与える。正味のスペクトルを決定するための各測定スペクトルの個々のアラインメントの後、処理モジュール８は、複数の正味のスペクトルを加えて、複数の正味のスペクトルを合算した結果、全体的なスペクトルを決定する。全体的なスペクトルに基づいて、処理モジュール８は、１つ以上の測定値、例えば、生成物４中のウラン２３５の濃度を特定する。

光子分光分析装置２によって、実験機器によってある期間Ｔにわたって行われる生成物４のサンプルの測定を、プラント３０の送出部での生成物４のｎ回の同時測定（ｎ＞１）に置き換え、Ｔ／ｎに減少されるかもしれないより短い期間にわたって取得される同じ統計精度の結果を保証しつつ、いくつかの分光計６によって行うことが可能である。

光子分光分析装置２によって、数分、例えば１〜５分の測定間隔にわたって十分な測定を行うことが可能であるのに対し、実験機器を用いる通常のサンプリングおよび解析技術は、数十分、さらには数時間も必要とし、また、サンプリングしようとする生成物によっては、密閉領域などの危険かもしれない領域において人間の作業者による行為が必要とする。

したがって、光子分光分析装置２によって、工業プロセスの監視または工業プロセスの駆動に適合する測定間隔にわたって測定を迅速に行うことが可能である。

それにもかかわらず、分光分析は、統計的なタイプの測定である。測定間隔中に生成物４から放出される光子の全てが、必ずしも検出されるとは限らない。各センサ１２は、センサ１２に到達する複数の光子の一部だけを検出する。

異なる分光計６によって与えられる測定の追加の原理は、光子分光分析装置２がエルゴード性の原理を検証する場合に物理的に根拠があると単に考えられる。

実際には、これは、同じ大きさの異なる測定経路が、同じ測定条件の下で同一又は十分に同一の結果をもたらすように、同一又は十分に同一とみなすことができなければならないことを意味する。

この条件を満たすため、または、少なくともこの条件を満たすことに十分に近づけるために、光子分光分析装置２は、いくつかの同一の分光計６を備える。

実際は、不可避な製造公差により、複数のセンサ１２は同一であるが、それらのセンサ１２には製造上のばらつきがあり、同じ条件下に置かれた場合に異なる測定値を与える。

また、１つのセンサ１２から出力された信号の値は、その高電圧供給に依存する。この高電圧供給の値よりも小さい変更であっても、生成される信号の値を実質的に変更する。各センサ１２における個々のこの電圧の調節によって、理論的には、複数のセンサ１２の較正が可能となるが、この個々の調節には、センサ１２ごとに特別な高電圧電気エネルギー源１８が必要であり、かなり煩雑なメンテナンスのせいで工業的でない。工業プロセスの制約を満たすために、単一の高電圧値を維持することが好ましく、それによって、単一の高電圧電気エネルギー源１８を全てのセンサ１２に使用することが可能になる。全てのセンサ１２は同じ高電圧値で作動し、そのとき、複数の出力信号は、各センサ１２のゲインおよび検出収率の差により異なるだろう。

本発明の一態様によれば、各分光計６のセンサ１２は、分光計６と関連した検出モジュール１４に結合される。センサ１２および関連した検出モジュール１４は、共同して較正される。

一実施形態によれば、各分光計６の検出モジュール１４は、異なるセンサ１２／検出モジュール１４のペアによって与えられる信号が、同じ測定条件の下で同一および線形または実質的に同一および線形になるように初期調節される。

有利には、各センサ１２／検出モジュール１４のペアは、センサ１２のクリスタル３２に結合される光電子倍増管３４のゲインを調節し、次いで例えば検出モジュール１４の比例制御器３８を調節することで検出モジュール１４を調節することによって調節される。

したがって、本発明によれば、各センサ１２ではなく、センサ１２／検出モジュール１４のペアの各々で調節が行われる。これによって、センサ１２同士の間および検出モジュール１４同士の間のばらつきを考慮に入れることができ、各分光計６が、同じ放射線源のあるところで実質的に同じ正味のスペクトルを確実に作り出すことができる。

各分光計６の初期調節は、例えば、少なくとも１つの較正用線源Ｓ１、Ｓ２のあるところで行われる。検出モジュール１４の比例制御器３８は、検出モジュール１４からの出力信号が較正用線源Ｓ１、Ｓ２のあるところで期待値に対応したものとなるように調節される。

結果として、各センサ１２およびそれらに関連した検出モジュール１４は、切り離せないペアを形成する。２つの検出モジュール１４は、２つの関連したセンサ１２を転換することなく転換されず、センサ１２は、センサ１２と共にそれ自体の検出モジュール１４を関連付けることなく置き換えられない。

センサ１２は、同じ高電圧値で作動し、有利には、同じ高電圧電気エネルギー源１８によって作動する。これにより、センサ１２の作動およびメンテナンス動作を簡単になる。図１に示されるような核プラントで使用される原理又は冗長などの他の理由により、例えば２つのセンサ１２で共通の高電圧電気エネルギー源１８を設けることが可能である。図１では、分光計６は、対でグループ化され、各グループの分光計６の２つのセンサ１２は、同じ高電圧電気エネルギー源１８で作動される。

各センサ１２は、経時的にドリフトしてもよく、複数のセンサ１２は、異なるドリフトを有してもよい。

本発明の一態様によれば、光子分光分析装置２は、異なる分光計６で共有される少なくとも１つの較正用線源Ｓ１、Ｓ２を備え、それにより、複数のセンサ１２のドリフトが補正される。センサ１２は、各較正用線源Ｓ１、Ｓ２の周りに対称的に配置される。したがって、センサ１２のドリフトの補正は、同じ較正用線源Ｓ１、Ｓ２から行われ、これにより、エルゴード性の原理の留意のための追加の保証がもたらされる。

各センサ１２のドリフトは、１つ又はそれぞれの較正用線源Ｓ１、Ｓ２に対応する測定された特性スペクトル線との関連で、および１つ又はそれぞれの較正用線源Ｓ１、Ｓ２の基準線との関連で、各測定スペクトルのアラインメントによって補正され、それによって生成物４から、および１つ又はそれぞれの較正用線源Ｓ１、Ｓ２から放出される放射線の正味のスペクトルが決定される。

本発明の一態様によれば、光子分光分析装置２は、検出しようとする成分の基準エネルギーよりも大きい基準エネルギーを有する少なくとも１つの較正用線源Ｓ１を備える。

特にウラン同位体２３５は、１８５．７ｋｅＶの値で特徴的なガンマ光子の放出がある。ウラン同位体２３５の検出に適する光子分光分析装置２は、例えば６６２ｋｅＶの値で基準の特徴的なガンマ光子の放出のあるセシウム１３７較正用線源を備えることができ、１８５．７ｋｅＶのエネルギーの計数に及ぼす影響、すなわち、解析モジュール１６によって出力された測定間隔にわたる計数結果は、簡単に無視できるものにされる。

各分光経路が応答線形性の特性を有することを確保することよって、較正用線源の測定値と較正用線源の基準値との間の差に応じて測定スペクトルを補正することが可能である。較正用線源の基準値の測定におけるＸ％の誤差（相対値）は、全ての測定値のＸ％の補正の原因となる。

結果として、較正用線源の基準エネルギーの絶対値の測定における小さいドリフトは、較正用線源のエネルギー測定値の絶対値よりも大きいエネルギー測定値の全ての絶対値におけるより大きい補正の原因となると共に、較正用線源のエネルギー測定値の絶対値よりも小さいエネルギー測定値の全ての絶対値におけるより小さい補正の原因となる。これは、所定の測定値の不確実性について、不確実性は、較正用線源のエネルギー測定値よりも大きいエネルギー測定値の全てについてより高く、較正用線源のエネルギー測定値よりも小さいエネルギー測定値の全てについてより低いことを意味する。

したがって、検出しようとする成分のエネルギーよりも大きいエネルギー較正用線源の選択により、検出しようとする成分のエネルギー範囲に対応するエネルギー範囲にわたる絶対値における測定不確実性を最小限に抑えることができる。

本発明の一態様によれば、光子分光分析装置２は、異なる基準エネルギーを持った複数の特性スペクトル線を有する２つの較正用線源Ｓ１、Ｓ２を備える。

好ましくは、較正用線源Ｓ１及び較正用線源Ｓ２の基準エネルギーは放出エネルギーを有するように選ばれ、較正用線源Ｓ１および較正用線源Ｓ２のうちの一方の基準エネルギーについては、前記放出エネルギーが分光計６のスペクトルエネルギー分析帯域の２つの端部のうちの一端に位置し、他方の基準エネルギーについては、前記放出エネルギーが同じ分光計６のスペクトルエネルギー分析帯域の他端に位置する。したがって、２つの線源が２つの異なるエネルギーをもたらすと共にスペクトル解析範囲にわたって最も遠く離れ得る場合に、補正は、このエネルギー分析帯域で検出できる光子の全てにとって最適である。

特にウラン同位体２３５は、１８５．７ｋｅＶの値で特徴的なガンマ光子の放出がある。ウラン２３５の検出に適した光子分光分析装置２は、例えば、５９．５ｋｅＶの基準エネルギー、すなわち横軸の６０ｋｅＶ辺りのスペクトル基準エネルギー線を有するアメリシウム２４１の較正用線源と、６６２ｋｅＶの基準エネルギー、すなわち横軸の６６２ｋｅＶ辺りのスペクトル基準エネルギー線を有するセシウム１３７の較正用線源と、を備える。

図５は、アメリシウム２４１の較正用線源、セシウム１３７の較正用線源、およびウラン２３５を含有する試料のあるところで得ることができるスペクトルの一例を示す。横軸は、受け取った光子のエネルギーを単位ｋｅＶで表しており、縦軸は、検出された光子の個数を表す。

測定された特性スペクトル線と各較正用線源Ｓ１、Ｓ２の基準線とに応じて各測定スペクトルを補正することによってドリフトを補正し、それによって、より正確な補正を保証する。

アラインメントのためのアフィン関数は、使用される較正用線源Ｓ１、Ｓ２の測定された特性線が、エネルギーおよび計数において、較正用線源Ｓ１、Ｓ２のそれぞれの基準線と一致するように決定され、それから測定スペクトルの各点に適用される。

ほとんどの光子センサは、封止されたセンサ内に配置されて製造時にクリスタルに封入される較正用線源（例えばアメリシウム２４１）を備える。封入された線源に関する規則に従うと、較正用線源は、制限された規制寿命を有する。線源、すなわちセンサは、センサの状態に関係なく、センサの寿命を制限する規制寿命の終わりに破壊されなければならない。同様に、センサが故障した場合、センサ全体が取り替えられ、較正用線源がセンサと共に破壊される。

したがって、センサに関連しているがセンサから物理的に分離している較正用線源の使用によって、センサの交換の費用を抑えることによって組立体の操業費用を抑えることができると共に、較正用線源が交換されなければならない場合であってもセンサを保持することができ、また、その逆も同じである。また、これにより、いくつかのセンサに同じ較正用線源を使用することが可能になり、それにより、測定組立体の費用を抑えることができるだけでなく、同時に、いくつかのセンサを使用する装置のエルゴード性の制約とのより良い適合性を確保することができる。

一実施形態では、分光計６の複数の測定スペクトルを調整するための少なくとも１つのアラインメント関数は、分光計6によって与えられる各測定スペクトルについて決定される。代替として、分光計６の測定スペクトルを調整するための少なくとも１つのアラインメント関数は、各較正用線源Ｓ１、Ｓ２ごとに基準測定スペクトルの特性スペクトル線をその較正用線源Ｓ１、Ｓ２の基準スペクトル線に一致させるために、分光計６の少なくとも１つの基準測定スペクトルから決定される。１つ又はそれぞれのアラインメント関数は、分光計６の連続するいくつかの測定スペクトルを調整するのに使用される。１つ又はそれぞれのアラインメント関数は、分光計６の安定性によって決まる周期で定期的に決定される。この周期は、およそ１日もしくは１週、またはそれ以上であってもよい。

図６〜図８は、副産物および吐出された排水の放射性同位体含有量を制御するために本発明の光子分光分析装置２を用いる工業プラント３０を概略的に図示する。

図６は、六フッ化ウランを酸化ウランに変換するためのプラントを示しており、該プラントは、炉６０内の逆流中を循環する六フッ化ウランＵＦ_６および水Ｈ_２Ｏの投入を特に受け入れると共に、生成物として酸化ウランＵ_ｘＯ_ｙおよび副産物としてフッ化水素酸ＨＦを送出する炉６０を備える。

図示の通り、光子分光分析装置２のチャンバ４０は、液体ＨＦに凝縮された後にフッ化水素酸の送出部と直列に配置され、それにより、フッ化水素酸のウラン２３５含有量が規制閾値未満であることが検証される。

図７は、放射性物質を再利用するためのプラントを図示しており、該プラントは、廃棄物が中に投入される原子炉６２を備えており、該原子炉６２には、放射性物質ＷＭＦおよび放射性物質を沈殿させることができる反応物Ｒが収容されており、前記原子炉６２は、再利用した放射性物質ＲＭＦおよび排水Ｅを送出する。

図示の通り、光子分光分析装置２のチャンバ４０は、排水Ｅの送出部に支線として（並列に）配置され、それにより、例えば、再処理ウラン又はプルトニウムと呼ばれる使用済み核燃料の処理で得られるウランの使用によって生じる、トリウムの何らかの放射性同位体、ウラン２３５、鉛２１２、或いは他の放射性不純物などの排水Ｅの放射性同位体含有量が規制閾値未満であることが検証される。

再利用プラントは、排水Ｅ中の１つ以上の放射性同位体の含有量が過度である間はずっとその排水Ｅが再利用されるように、光子分光分析装置２の測定チャンバ４０の送出部と廃棄物投入部ＷＭＦとの間に延在する再循環管６４を備えている。

図８は、放射性物質６６を処理するための組立体を図示しており、該組立体はいくつかの放射性物質の処理プラント６８を備えており、処理プラント６８において、排水Ｅを吐出するための排出回路内に溜まった排水Ｅが生じる。

光子分光分析装置２は、放流回路内に配置され、それにより、集められた排水Ｅの放射性同位体含有量が規制吐出閾値に合致することが検証される。

光子分光分析装置２は、全ての排水Ｅに関する測定を行うために主管７０に取り付けられるか、或いは、集められた排水Ｅの何分の１かに関する測定を行うために支管に取り付けられる。

放射性物質による排水汚染の原因を特定するために光子分光分析装置２を使用することが可能である。例えばウラン等の汚染を生じさせる工業プロセスに関して、その用いられるプロセスの化学物質特性がウランと関連していることがある。例えば、ウラン２３５に関連した鉛２１２の存在は、再処理ウランを用いるプラントから生じる汚染の兆候である。

したがって、本発明の一態様によれば、光子分光分析装置２の処理モジュール８は、例えばウラン２３５等の追加の放射性同位体の存在を、全体的なスペクトルから特定するように構成されている。

一般に、制御しようとする生成物４の送出部に直列または並列する光子分光分析装置２の使用の選択は、プラント３０に、および送出ライン上の生成物の流量に依存する。

あるオプションによれば、処理モジュール８は、ある種の汚染の特性の基準スペクトルが記憶されるメモリを備えており、正味のスペクトルが予め記録された基準スペクトルに対応する場合に例えばプラント３０の警報又はトリガー停止が発せられるように構成されている。

本発明では、工業プロセスの監視または運転に適合するガンマ線若しくはＸ線、またはその両方の迅速な測定を行うことが可能である。光子分光計装置は、市販の部品で作ることができると共に、プラント付近またはプラント内の元の位置に位置付けることができ、それにより、このプラントから送出された生成物が制御され、若しくはプラントが稼働し、又はその両方が行われる。

本発明は、特に、ウランベースの核燃料の製造のためのプロセスまたはウラン再利用プロセスの送出部におけるウラン２３５の含有量の測定に適用する。一般に、本発明は、任意の放射性元素の含有量の測定に適用する。

本発明は、任意のガンマ線またはＸ線の測定に適用することができる。本発明による分光計は、使用されるシンチレータに応じたガンマ線光子分光計、若しくはＸ線光子分光計、又はその両方である。

２ 光子分光分析装置
４ 生成物
６ 光子分光計、分光計
８ 電子処理モジュール、処理モジュール
１０ データ共有バス、バス
１２ 放射線センサ、センサ
１４ 電子的検出定量化モジュール、検出モジュール
１６ 電子解析モジュール、解析モジュール
１８ 高電圧電気エネルギー源
２０ 低電圧電気エネルギー源
２２ 有線リンク
２４ 光リンク
２６ マン・マシンインタフェース
２８ ドライバユニット
３０ プラント
３２ シンチレーティングクリスタル、クリスタル
３４ 光電子倍増管
３６ アナログ‐デジタル変換器
３８ 比例制御器
４０ チャンバ
４２ タンク
４４ 蓋
４６ 吐出装置
４８ 充填装置
５０ センサ槽
５２ 保持装置
５４ 較正用線源槽
５６ 排液装置
５８ 排出弁
６０ 炉
６２ 原子炉
６４ 再循環管
６６ 放射性物質
６８ 処理プラント
７０ 主管
Ｓ１ 較正用線源
Ｓ２ 較正用線源

Claims (15)

1. 同一の複数の光子分光計（６）と処理手段（８、１６）とを備える光子分光分析装置（２）であって、
   各前記光子分光計（６）が、放射線センサ（１２）を備えていると共に、時間間隔の間に前記センサ（１２）の測定値に対応する測定スペクトルを提供することができ、前記複数の光子分光計（６）が、放射線を放出する１つの同一の生成物（４）に関して同時に複数の測定を行うことができると共に、１つの同一の時間間隔の間に複数のスペクトルを提供することができ、
   前記処理手段（８、１６）が、各前記光子分光計（６）から提供された測定スペクトルを、少なくとも１つの較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）に対応する前記光子分光計（６）の測定スペクトルのスペクトル線との関連で、及び、１つ又は各々の前記較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）の基準線との関連で調整することによって、１つの同一の時間間隔のうちに前記光子分光計（６）から提供された前記複数の測定スペクトルの各々から正味のスペクトルを決定することができると共に、１つの同じ時間間隔の間に決定された複数の前記正味のスペクトルの合算によって生じる全体的なスペクトルを決定することができることを特徴とする、光子分光分析装置。
2. 各前記光子分光計（６）が、光子の検出に関して前記センサ（１２）から発せられた電気信号であって検出された前記光子のエネルギーに比例する電気信号を、検出された前記光子の前記エネルギーを表すデジタル信号に変換することができる検出モジュール（１４）を備えることを特徴とする、請求項１に記載の光子分光分析装置。
3. 各前記検出モジュール（１４）が、前記検出モジュール（１４）から提供される前記デジタル信号を関連する前記センサ（１２）から発せられた前記信号に応じて調節するために、調節可能であることを特徴とする、請求項２に記載の光子分光分析装置。
4. 各前記光子分光計（６）が、前記光子分光計（６）の前記センサ（１２）／検出モジュール（１４）のペアが同じ放射線源のあるところで実質的に同一のデジタル信号を発するように、前記検出モジュール（１４）を較正することで初期調節されることを特徴とする、請求項３に記載の光子分光分析装置。
5. 前記複数の光子分光計（６）で共通の少なくとも１つの、放射線を放出する較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）を備え、前記複数の光子分光計（６）の各前記センサ（１２）が、同じ時間間隔において１つ又は各々の前記較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）から運ばれる光子を実質的に同じ量だけ受け取ることを特徴とする、請求項１から４のいずれか一項に記載の光子分光分析装置。
6. 前記複数の光子分光計（６）で共通の少なくとも２つの異なる較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）を備えることを特徴とする、請求項５に記載の光子分光分析装置。
7. ２つの較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）が、検出しようとする成分の特性スペクトル線の両側に、特にウラン２３５の特性スペクトル線の両側にそれぞれ位置する複数の基準スペクトル線を有していることを特徴とする、請求項６に記載の光子分光分析装置。
8. 前記処理手段（８、１６）が、各測定スペクトルを、１つ又は各々の前記較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）に対応する前記測定スペクトルの特性スペクトル線との関連で、及び、１つ又は各々の前記較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）の基準線との関連で調整することによって、各正味のスペクトルを決定することができることを特徴とする、請求項１から７のいずれか一項に記載の光子分光分析装置。
9. 前記処理手段（８、１６）が、前記光子分光計（６）の基準測定スペクトルを使用する、光子分光計（６）の前記複数のスペクトルを調整するための少なくとも１つのアラインメント関数を決定することができ、１つ又は各々の前記アラインメント関数が、各較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）ごとに前記基準測定スペクトルの特性スペクトル線をその較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）の基準スペクトル線に一致させるために、決定されることを特徴とする、請求項１から７のいずれか一項に記載の光子分光分析装置。
10. ガンマ線の測定用、又はＸ線の測定用であることを特徴とする、請求項１から９のいずれか一項に記載の光子分光分析装置。
11. 同一の複数の光子分光計（６）を使用して複数の測定スペクトルを提供するステップであって、各前記測定スペクトルが、各前記光子分光計（６）によって１つの同一の時間間隔の間に、放射線を放出する１つの同一の生成物（４）に関して行われる測定によって生じる、ステップと、
    前記測定スペクトルを、前記光子分光計（６）によって提供された測定スペクトルの少なくとも１つのスペクトル線であって、１つ又は各々の前記スペクトル線が較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）に対応する、少なくとも１つのスペクトル線との関連で、及び、１つ又は各々の前記較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）の基準線との関連で調整することによって各測定スペクトルから正味のスペクトルを決定するステップと、
    複数の前記正味のスペクトルの合算によって生じる全体的なスペクトルを決定するステップと、
    を含むことを特徴とする光子分光分析方法。
12. 各前記正味のスペクトルが、前記測定スペクトルを、前記光子分光計（６）から提供された前記測定スペクトルのスペクトル線であって少なくとも１つの前記較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）に対応するスペクトル線との関連で、及び、１つ又は各々の前記較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）の基準線との関連で調整することによって、前記光子分光計（６）から提供された各前記測定スペクトルにより決定されることを特徴とする、請求項１１に記載の光子分光分析方法。
13. 光子分光計（６）の測定スペクトルを前記光子分光計（６）から提供された基準測定スペクトルによって調整するために、少なくとも１つのアラインメント関数が決定され、１つ又は各々の前記アラインメント関数が、１つ又は各々の較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）ごとに前記基準測定スペクトルの特性スペクトル線をその較正用線源（Ｓ１、Ｓ２）の基準スペクトル線に一致させるために、決定されることを特徴とする、請求項１１に記載の光子分光分析方法。
14. 各前記光子分光計（６）の前記センサ（１２）からの電気信号出力を各検出光子のエネルギーを表すデジタル信号に変換することができる検出モジュール（１４）を、前記光子分光計（６）が１つの同一の放射線源のあるところで実質的に同一の複数のスペクトルを提供することができるように調節するステップを含む、請求項３又は４に記載の光子分光分析装置を較正するための方法。
15. 酸化ウランの製造によって生じるフッ化水素酸のウラン２３５含有量を測定するための、放射性物質を再利用するプラントからの排水における少なくとも1つの放射性同位体の含有量を測定するための、または放射性物質を処理するプラントからの排水における少なくとも1つの放射性同位体の含有量を吐出前に測定するための、請求項１から１０のいずれか一項に記載の光子分光分析装置の使用。

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