JP2014234342A - 種結晶保持体、結晶製造装置および結晶の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】溶液成長法による炭化珪素の結晶成長において、種結晶の下面への均一な結晶成長により高品質の炭化珪素結晶を得ることが可能な炭化珪素結晶の製造方法を提供する。【解決手段】種結晶保持体５は、上端に開口部を有する坩堝の内部に保持した炭素および珪素を含む溶液に炭化珪素からなる種結晶４の下面を接触させて引き上げることによって、種結晶４の下面に溶液から炭化珪素の結晶を成長させる溶液成長法に用いられる柱状の種結晶保持体５であって、下面に種結晶４を保持するとともに、上面のうち外周部を除く領域に開口している空洞Ｂを有する第１保持体１４と、開口を塞ぐように第１保持体１４の上面の外周部に固定されている柱状の第２保持体１５とを有する。【選択図】図２

Description

本発明は、炭化珪素の結晶を成長させるのに用いる種結晶保持体、それを用いた結晶製造装置および結晶の製造方法に関する。

現在、トランジスタなどのデバイスを形成する基板材料として、炭素と珪素の化合物である炭化珪素（Silicon Carbide：ＳｉＣ）が注目されている。炭化珪素は、バンドギャ
ップがシリコンと比べて幅広く、絶縁破壊に至る電界強度が大きいことなどを理由に注目されている。炭化珪素の結晶は、炭素および珪素を含む溶液を用いて溶液成長法で製造される（例えば、特許文献１参照）。

特開２０００―２６４７９０号公報

特許文献１に記載された発明では、例えば坩堝内の溶液の対流状況などによって、種結晶の下面のうち結晶が成長しやすい部分でのみ結晶が急激に成長し、種結晶の下面のうち結晶の成長が速い部分と結晶の成長が遅い部分との結晶の成長速度の差が大きくなり、成長した結晶に溝が形成される等の不具合が生じるおそれがある。

本発明は、このような事情に鑑みて案出されたものであり、成長した結晶に溝が形成される等の不具合の発生を抑制し、結晶の品質を向上させることを目的とする。

本発明の一実施形態に係る種結晶保持体は、上端に開口部を有する坩堝の内部に保持した炭素および珪素を含む溶液に炭化珪素からなる種結晶の下面を接触させて引き上げることによって、該種結晶の下面に前記溶液から炭化珪素の結晶を成長させる溶液成長法に用いられる柱状の種結晶保持体であって、下面に前記種結晶を保持するとともに、上面のうち外周部を除く領域に開口している空洞を有する第１保持体と、前記開口を塞ぐように前記第１保持体の上面の外周部に固定されている柱状の第２保持体とを有する。

本発明の一実施形態に係る結晶製造装置は、上述の種結晶保持体と、該種結晶保持体が挿入される開口を上端に有するとともに、内部に炭素および珪素を含む溶液を保持する坩堝とを備える。

本発明の一実施形態に係る結晶の製造方法は、上記の種結晶保持体、ならびに内部に炭素および珪素を含む溶液を保持した坩堝を準備する工程と、前記種結晶保持体の前記第１保持体の下面に炭化珪素からなる種結晶を保持する保持工程と、前記種結晶保持体に保持した前記種結晶の下面を前記坩堝内に保持された前記溶液に接触させる接触工程と、前記種結晶を前記溶液から引き上げて、前記種結晶の下面に前記溶液から炭化珪素の結晶を成長させる結晶成長工程とを有する。

本発明によれば、第１保持体の内部に空洞を形成することによって、第１保持体内に断熱部が形成され、種結晶から第１保持体への伝熱が低減される。その結果、溶液と種結晶
との温度差が小さくなり、種結晶の下面に成長する結晶の成長速度の最大値を小さくすることができる。したがって、種結晶の下面のうち結晶の成長しやすい部分での結晶の急激な成長を抑制することができるため、種結晶の下面のうち結晶の成長が速い部分と結晶の成長が遅い部分との結晶の成長速度の差を小さくすることができ、ひいては成長した結晶に溝が形成される等の不具合の発生を抑制し、結晶の品質を向上させることができる。

本発明の一実施形態に係る結晶製造装置を模式的に示した断面図である。 本発明の一実施形態に係る種結晶保持体の断面を拡大した拡大図である。 本発明の一実施形態に係る種結晶保持体の第１保持体の上面を拡大した拡大図である。 本発明の一実施形態に係る種結晶保持体の第１保持体の下面を拡大した拡大図である。 図２に示した種結晶保持体の断面をさらに拡大した拡大図である。 本発明の一実施形態の変形例に係る種結晶保持体の断面を拡大した拡大図である。 本発明の一実施形態の図６とは異なる変形例に係る種結晶保持体の断面を拡大した拡大図である。

＜種結晶保持体および結晶製造装置＞
本発明の一実施形態に係る種結晶保持体およびこの種結晶保持体を備える結晶製造装置について、図１〜図７を参照しつつ説明する。なお、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。

結晶製造装置１は、図１に示したように、主に溶液２が収容されて保持された坩堝３と、種結晶４を保持する種結晶保持体５とを備えている。このような構成であることによって、結晶製造装置１は、溶液２に種結晶４の下面を接触させて、種結晶４の下面に結晶を成長させ、結晶を製造することができる。

なお、図１は、結晶製造装置１を模式的に示した断面図であり、結晶製造装置１の概略を示している。

溶液２は、種結晶４の下面に結晶を成長させるために、種結晶４の下面に成長させる結晶の原料を供給する機能を有する。溶液２は、成長させたい結晶と同じ材料を含んでなる。すなわち、炭化珪素の結晶を成長させたい場合には、溶液２は炭素と珪素とを含んでなる。本実施形態では、溶液２は炭素（溶質）が珪素（溶媒）に溶けて構成されている。

溶質となる元素の溶解度は、溶媒となる元素の温度が高くなるほど大きくなる。このため、高温下の溶媒に多くの溶質を溶解させた溶液２が冷えると、熱的な平衡を境に溶質が析出する。本実施形態における溶液成長法では、この熱的平衡による析出を利用して、種結晶４の下面に炭化珪素の結晶を成長させる。

坩堝３は、製造する炭化珪素の結晶の原料を内部で融解させる器となる。本実施形態では、坩堝３の中で結晶の原料（炭素および珪素）を融解させて、溶液２として貯留する。坩堝３は、例えば炭素（黒鉛）によって構成されている。坩堝３を炭素で構成することで、溶液２に坩堝３の一部が溶け出し、溶液２に炭素を供給することができる。

坩堝３は、図１に示したように、結晶製造装置１が備える坩堝容器６の内部に配置されている。坩堝容器６は、坩堝３を保持する。この坩堝容器６と坩堝３との間には、保温材
７が坩堝３の周囲を囲んで配置されている。保温材７は、坩堝３からの放熱を抑制し、坩堝３の温度を安定して保つことに寄与している。

坩堝３には、加熱機構８によって、熱が加えられる。本実施形態の加熱機構８は、電磁波によって坩堝３を加熱する電磁誘導加熱方式を採用しており、コイル９および交流電源１０を含んで構成されている。

コイル９は、導体によって構成され、坩堝３の周囲を囲むように配置されている。交流電源１０はコイル９に交流電流を流すためのものであり、交流電流の電流を大きくすることによって坩堝３内の設定温度までの加熱時間を短縮することができる。

本実施形態では、坩堝３を次のようにして加熱している。まず、交流電源１０を用いてコイル９に電流を流して、保温材７を含む空間に磁場を発生させる。この磁場によって、坩堝３に誘導電流が流れる。坩堝３に流れた誘導電流は、電気抵抗によるジュール発熱およびヒステリシス損失による発熱などによって熱エネルギーに変換される。つまり、坩堝３は、誘導電流の熱損失によって加熱される。なお、この磁場によって溶液２自体に誘導電流を流して発熱させてもよい。このように溶液２自体を発熱させる場合は、坩堝３自体を発熱させなくてもよい。

本実施形態では、加熱機構８として電磁誘導加熱方式を採用しているが、他の方式を用いて加熱してもよい。加熱機構８は、例えばカーボンなどの発熱抵抗体で生じた熱を伝熱する方式などの他の方式を採用することができる。この伝熱方式の加熱機構を採用する場合は、例えば坩堝３と保温材７との間に発熱抵抗体が配置される。

種結晶４は、結晶製造装置１で成長させる結晶の種となる。種結晶４は、例えば円板状であり、例えば炭素を含んだ種結晶接着材（不図示）を介して種結晶保持体５の下面に固定されている。種結晶４の材料は、成長させたい結晶と同じ材料からなる。すなわち、炭化珪素の結晶を成長させたい場合には、種結晶４は炭化珪素からなる。

種結晶４は、搬送機構１１で上下方向に移動させられることによって溶液２に接触させられる。搬送機構１１は、溶液２の中から製造した結晶を搬出する機能も担っている。搬送機構１１は、図１に示したように、種結晶保持体５および動力源１２を含んで構成されている。種結晶保持体５によって、種結晶４および種結晶４の下面に成長した結晶の搬入出が行なわれる。種結晶４は種結晶保持体５の下面に取り付けられており、この種結晶保持体５は、動力源１２によって上下方向（Ｚ軸方向）の移動が制御される。

本実施形態では、加熱機構８の交流電源１０と搬送機構１１の動力源１２とが制御部１３に接続されて制御されている。つまり、この結晶製造装置１は、制御部１３によって、溶液２の加熱および温度制御と種結晶４の搬入出とが連動して制御されている。制御部１３は、中央演算処理装置およびメモリなどの記憶装置を含んで構成されており、例えば公知のコンピュータからなる。

種結晶保持体５は、種結晶４および種結晶４の下面に成長する結晶を保持する機能を有する。種結晶保持体５は、柱状に形成されている。種結晶保持体５は、図２に示したように、種結晶４を保持する第１保持体１４と、第１保持体１４の上面に固定された第２保持体１５とを有している。そして、第２保持体１５の端部すなわち種結晶保持体５の端部は、結晶製造装置１内で動力源１２に保持されている。

ここで、図２に、種結晶保持体５を上下方向に切断した縦断面の一部を拡大して示しており、第１保持体１４の構造を詳細に示している。

第１保持体１４は、下面にて種結晶４を保持するものである。第１保持体１４は、例えば炭素から構成されている。第１保持体１４は、炭化珪素からなる種結晶４との熱膨張量の差を低減する観点から、炭素を主成分とする材料によって構成されていればよい。第１保持体１４の炭素は、例えば炭素の多結晶体または炭素を焼成した焼成体などとして含まれている。

第１保持体１４の下面の外形を規定する面の面積は、種結晶４の上面の面積よりも大きくてもよいし、小さくてもよい。第１保持体１４の下面の外形を規定する面の面積が種結晶４の上面の面積よりも大きい場合は、種結晶４の上面全体を固定することができるため、種結晶４が第１保持体１４から剥離することを抑制することができる。一方、第１保持体１４の下面の外形を規定する面の面積が、種結晶４の上面の面積よりも小さい場合には、種結晶４が種結晶接着材による熱収縮などの影響を受けにくくすることができる。本実施形態では、第１保持体１４の下面の外形を規定する面の面積は、種結晶４の上面の面積よりも小さい。

第１保持体１４の外形は、例えば円柱状、または四角形状もしくは六角形状などの多角形状の底面を持つ多角柱状などの形状となっている。本実施形態では、第１保持体１４の外形は、半径が例えば５ｍｍ以上１００ｍｍ以下である円が底面として設定され、高さが例えば５ｍｍ以上１００ｍｍ以下に設定された円柱状に形成されている。

第１保持体１４は、図２に示したように、第１保持体１４を上下方向に貫通して形成された第１貫通孔Ａ１を有する。すなわち、第１保持体１４は空洞Ｂを有する。

ここで、溶液成長法にて結晶を成長させる場合において、例えば坩堝３内の溶液２の対流状況などによって溶液２内が不規則な温度分布になると、成長する結晶の成長面が凸凹となって成長面に複数の結晶面ができることがある。このとき、成長する結晶の成長速度が結晶面ごとに異なるため、溶液２中の温度と種結晶４の温度との差が大きい場合には、成長しやすい結晶面にのみ溶液２中で過飽和状態になった炭化珪素が急激に析出し、結晶として急激に成長することがある。その結果、種結晶４の下面のうち結晶の成長が速い部分と結晶の成長が遅い部分との結晶の成長速度の差が大きくなり、成長した結晶に溝が形成される等の不具合が生じるおそれがある。

これに対して、本発明では、上述した構成を有することによって、第１保持体１４に形成された空洞Ｂ（第１貫通孔Ａ１）が第１保持体１４内に断熱部を形成し、種結晶４から第１保持体１４への伝熱が低減される。その結果、溶液２と種結晶４との温度差が小さくなり、溶液２中の炭化珪素の過飽和度を小さくできるため、種結晶４の下面に成長する結晶の成長速度の最大値を低減することができる。したがって、種結晶４の下面のうち結晶の成長しやすい部分での結晶の急激な成長を抑制することができるため、種結晶４の下面のうち結晶の成長が速い部分と結晶の成長が遅い部分との結晶の成長速度の差を小さくすることができ、ひいては成長した結晶に溝が形成される等の不具合の発生を抑制して、成長した結晶の品質を向上させることができる。

また、空洞Ｂ（第１貫通孔Ａ１）は、図２に示したように、第１保持体１４の上面のうち外周部を除く領域に開口している。すなわち、第１保持体１４の上面には、空洞Ｂによって第１開口Ｃ１が形成されている。このような構成であることによって、第１保持体１４と第２保持体１５との接触面積が小さくなるため、第１保持体１４から第２保持体１５への伝熱が低減する。その結果、種結晶４から伝わった熱が第１保持体１４内に留まることから、種結晶４から第１保持体１４への伝熱が抑制され、種結晶４の下面の一部における結晶の急激な成長を抑制することができる。

第１開口Ｃ１は、例えば円形状、または四角形状もしくは六角形状などの多角形状に形成されている。本実施形態では、第１開口Ｃ１は円形状に形成されており、その面積は、例えば第１保持体１４の上面の外形を規定する面の１０％以上９８％以下に設定されている。

第１開口Ｃ１の面積は、図３に示したように、第１保持体１４の上面（第１保持体１４の上面の外形を規定する面から第１開口Ｃ１を除いた面）の面積よりも小さいことが望ましい。その結果、第１開口Ｃ１の面積が第１保持体１４の上面の面積よりも大きい場合と比較して、第１保持体１４の強度を向上させることができ、例えば空洞Ｂ内の空気の熱膨張などによって第１保持体１４が割れることを防止することができる。

ここで、図３は、第１保持体１４の上面を示しており、第１保持体１４の形状および第１開口Ｃ１の形状などを詳細に示している。

空洞Ｂは、図２に示したように、第１保持体１４を縦断面視したときに、幅が第１保持体１４の下面から上面に向かって大きくなる第１傾斜領域Ｒ１を有することが望ましい。このような構成であることによって、種結晶４内の温度勾配を小さくできるため、結晶を均一に成長させやすくなる。すなわち、種結晶４内の温度勾配が大きすぎる場合は、種結晶４内の温度が低い部分のみに極端に結晶が成長してしまうおそれがあるが、上記構成によれば、空洞Ｂによって形成された断熱部のうち種結晶４に近接する断熱部が小さくなるので、断熱部の近接領域において種結晶４から第１保持体１４への伝熱が断熱部の影響で低減され過ぎることを抑制することができる。その結果、断熱部によって種結晶４内の断熱部の近接領域において温度が極端に上昇することを抑制でき、種結晶４内の温度勾配を小さくすることできる。したがって、種結晶４の下面の一部分のみでの極端な結晶の成長を抑制し、ひいては成長した結晶に溝が形成される等の不具合の発生を抑制することができる。

一方、空洞Ｂが第１保持体１４の上面に向かって大きくなることによって、第１保持体１４と第２保持体１５との接着面積を小さくすることができる。それゆえ、第１保持体１４から第２保持体１５への伝熱が低減し、種結晶４から第１保持体１４への伝熱を抑制することができ、種結晶４の下面の一部における結晶の急激な成長を抑制することができる。

空洞Ｂは、図２に示したように、第１傾斜領域Ｒ１から第１保持体１４の上面側に続くとともに、第１保持体１４の側面に沿って伸びた垂直領域Ｒ２を有することが望ましい。このような構成であることによって、第１傾斜領域Ｒ１が第１保持体１４の上面から下面にかけて形成されている場合と比較して、第１保持体１４内の空洞Ｂの周囲を移動する熱の伝熱領域を小さくすることができる、その結果、種結晶４から伝わった熱が第１保持体１４内に留まることから、種結晶４から第１保持体１４への伝熱が抑制され、種結晶４の下面の一部における結晶の急激な成長を抑制することができる。

第１傾斜領域Ｒ１の高さ（Ｚ軸方向に沿った長さ）は、図２に示したように、垂直領域Ｒ２の高さよりも小さいことが望ましい。このような構成であることによって、効果的に結晶４から伝わった熱を第１保持体１４内に留め、種結晶４から第１保持体１４への伝熱を抑えることができる。

空洞Ｂは、第１保持体１４を縦断面視したときに、垂直領域Ｒ２から第１保持体１４の上面側に続くとともに、幅が第１保持体１４の上面に向かって小さくなる第２傾斜領域（不図示）を有していてもよい。このような構成である場合には、第１保持体１４と第２保
持体１５との接着面積が大きくなるため、第１保持体１４と第２保持体１５との接着強度を向上させることができる。

空洞Ｂは、図２に示したように、１つの第１貫通孔Ａ１から構成されていることが望ましい。このような構成であることによって、空洞Ｂが複数の第１貫通孔Ａ１から構成されている場合と比較して空洞Ｂを小さくできるため、第１保持体１４の強度を向上させることができ、例えば空洞Ｂ内の空気の熱膨張などによって第１保持体１４が割れることを防止することができる。

空洞Ｂは、上面視にて、第１保持体１４の中心に対して点対称となるように配された複数の第１貫通孔Ａ１で構成されていてもよい。このような構成である場合は、種結晶４から第１保持体１４への伝熱を均一に近づけることができ、種結晶４内の温度勾配を小さくすることができる。

空洞Ｂは、図２に示したように、第１保持体１４の中央部に形成されていることが望ましい。すなわち、空洞Ｂは、上面視にて第１保持体１４の中心を含むように形成されていることが望ましい。このような構成であることによって、例えば種結晶保持体５を回転させつつ結晶を成長させる場合に、空洞Ｂが第１保持体１４の中心から離れて形成されている場合と比較して、種結晶４内の温度を一定に保ちやすくなり、結晶を安定して成長させることができる。

第１貫通孔Ａ１によって第１保持体１４の下面に形成された第２開口Ｃ２の面積は、図４に示したように、第１保持体１４の下面（第１保持体１４の下面の外形を規定する底面から第２開口Ｃ２を除いた面）の面積よりも小さいことが望ましい。このような構成であることによって、種結晶４の近接領域での断熱部が小さくなり、種結晶４への断熱の影響を小さくでき、種結晶４内の温度勾配を小さくすることができる。

ここで、図４は、第１保持体１４の下面を示しており、第１保持体１４の形状および第２開口Ｃ２の形状などを詳細に示している。

第２開口Ｃ２は、例えば円形状、または四角形状もしくは六角形状などの多角形状に形成されている。本実施形態では、第２開口Ｃ２は、円形状に形成されており、その半径は、例えば第１保持体１４の下面の外形を規定する底面の１％以上８０％以下に設定されている。本実施形態では、第２開口Ｃ２の面積は、第１開口Ｃ１の面積よりも小さく設定されている。

第１保持体１４には、図２に示したように、空洞Ｂの内面および第１保持体１４の側面にわたって通気孔Ｄが形成されていることが望ましい。このような構成であることによって、空洞Ｂ内に閉じ込められた空気が坩堝３の加熱によって熱膨張し、第１保持体１４または種結晶４が割れること、もしくは種結晶４が第１保持体１４から剥がれることを防止することができる。

第２保持体１５は、上端が動力源１２に保持されて、下面にて第１保持体１４を保持するものである。第２保持体１５は、図５に示したように、第１保持体１４の第１開口Ｃ１を塞ぐように第１保持体１４の上面に固定されている。また、第２保持体１５は、例えば炭素を含んでなる保持体接着材１６を介して第１保持体１４に固定されている。このような構成であることによって、第１保持体１４と第２保持体１５とが一体的に形成されている場合と比較して、第１保持体１４と第２保持体１５とが離れて配されるため、第１保持体１４から第２保持体１５への伝熱が低減する。その結果、種結晶４の下面の一部における結晶の急激な成長を抑制することができる。

ここで、図５は、図２に示した種結晶保持体５の縦断面の一部をさらに拡大した拡大図であり、第１保持体１４と第２保持体１５との固定部分を詳細に示している。

保持体接着材１６は、第１保持体１４の空洞Ｂ内に入り込んでいる。そして、図５に示したように、第１保持体１４の空洞Ｂの内面および第２保持体１５の下面にわたってメニスカスを形成していることが望ましい。このような構成であることによって、第１保持体１４と第２保持体１５との接着強度を向上させることができ、第１保持体１４が第２保持体１５から外れることを防止することができる。

保持体接着材１６は、図５に示したように、第１保持体１４の側面および第２保持体１５の側面にわたって配されていることが望ましい。このような構成であることによって、第１保持体１４と第２保持体１５との接着強度を向上させることができる。

保持体接着材１６は、第１保持体１４および第２保持体１５の側面よりも内側に入り込んでいてもよい。このような構成である場合は、第１保持体１４から第２保持体１５への伝熱を低減させることができ、結晶の急激な成長を抑制することができる。

第２保持体１５は、第１保持体７と同じ材料で構成されることが望ましい。このような構成であることによって、第１保持体１４と第２保持体１５とが異なる材料で構成される場合と比較して、第１保持体１４と第２保持体１５との熱膨張量の差が小さくなり、保持体接着材１６に加わる熱応力が小さくなることから、第１保持体１４の第２保持体１５からの剥離を防止することができる。このような構成は、第１保持体１４から第２保持体１５への伝熱を低減するために第１保持体１４と第２保持体１５との接着面積を小さくしている場合に特に効果的である。

第２保持体１５の下面の面積は、図２に示したように、第１保持体１４の上面の外形を規定する面の面積と同じであることが望ましい。すなわち、上面透視したときに、第２保持体１５の側面と第１保持体１４の側面とが一致していることが望ましい。このような構成であることによって、第１保持体１４と第２保持体１５との接着強度を向上させつつ、第１保持体１４から第２保持体１５への伝熱を低減することができる。

第２保持体１５は、例えば円柱状、または四角形状もしくは六角形状などの多角形状の底面をもつ多角柱状などに形成されている。本実施形態では、第２保持体１５は、半径が例えば５ｍｍ以上１００ｍｍ以下である円が底面として設定され、高さが例えば１００ｍｍ以上１０００ｍｍ以下に設定された円柱状に形成されている。なお、本実施形態では、第２保持体１５の高さは、第１保持体１４の高さよりも大きく設定されている。

（種結晶保持体の変形例１）
第１保持体１４は、図６に示したように、長手方向の上下端面にわたる第２貫通孔Ａ２（空洞Ｂ）を有する軸部１７と、軸部１７の下端面に第２貫通孔Ａ２の開口を塞ぐように設けられた種結晶保持部１８とを有していてもよい。このような構成であることによって、種結晶４の近傍領域での断熱部が小さくなり、種結晶４への断熱の影響を小さくでき、種結晶４内の温度勾配を小さくすることができる。なお、本変形例では、軸部１７の第２貫通孔Ａ２が第１保持体１４の空洞Ｂとなる。

また、上記構成を有することによって、第１保持体１４と種結晶４との接着面積が大きくなるため、第１保持体１４と種結晶４との接着強度を向上させることができ、種結晶４の第１保持体１４からの剥離を防止することができる。また、例えば通気孔Ｄがない場合に、空洞Ｂ内に閉じ込められた空気の熱膨張を押さえ込み、種結晶４の割れなどを防止す
ることができる。

種結晶保持部１８は、保持体接着材１６を介して軸部１７に固定されていることが望ましい。このような構成であることによって、軸部１７と種結晶保持部１８とが離れて配されるため、種結晶保持部１８から軸部１７への伝熱が低減する。その結果、結晶保持部１８内において平面方向（ＸＹ平面方向）への伝熱を向上させることができるため、種結晶４内の温度勾配を小さくすることができる。

種結晶保持部１８と軸部１７とは、一体的に形成されていてもよい。このような構成である場合には、種結晶保持部１８と軸部１７との熱膨張量の差によって種結晶保持部１８が軸部１７から剥がれることを防止することができる。

軸部１７は、例えば円柱状、または四角形状もしくは六角形状などの多角形状の底面を持つ多角柱状などの形状となっている。本実施形態では、軸部１７は、円柱状に形成されて、その高さが例えば第１保持体１４の高さの６０％以上９０％以下に設定されている。

種結晶保持部１８は、例えば円形状または多角形状の板状等の形状となっている。本実施形態では、種結晶保持部１８は、円板状に形成されて、その厚みが例えば第１保持体１４の高さの１０％以上４０％以下に設定されている。本実施形態では、種結晶保持部１８の厚みは軸部１７の高さよりも小さい。

（種結晶保持体の変形例２）
第１保持体１４は、図７に示したように、長手方向の上下端面にわたる第２貫通孔Ａ２（空洞Ｂ）を有する軸部１７と、軸部１７の下端面に第２貫通孔Ａ２の開口を塞ぐように設けられた種結晶保持部１８と、軸部１７の第２貫通孔Ａ２内の中央部に配された柱部１９とを有していてもよい。このような構成であることによって、種結晶４の中央部の温度が極端に大きくなることを低減することができ、種結晶４内の温度勾配を小さくすることができる。なお、本変形例では、軸部１７の第２貫通孔Ａ２が第１保持体１４の空洞Ｂとなる。

柱部１９は、図７に示したように、柱部１９を縦断面視したときに、幅が柱部１９の下面から上面に向かって小さくなる傾斜部２０を有していることが望ましい。このような構成であることによって、柱部１９の下面の面積が大きくなることから、種結晶４内の温度勾配を小さくすることができるとともに、柱部１９の上面の面積が小さくなることから、種結晶４から第１保持体１４への伝熱を低減することができる。

柱部１９は、図７に示したように、柱部１９を縦断面視したときに、傾斜部２０の柱部１９の上面側に続くとともに、第２貫通孔Ａ２の内面に沿って伸びた垂直部２１を有していることが望ましい。このような構成であることによって、第１保持体１４を伝わる熱の伝熱領域を小さくすることができるため、種結晶４から第１保持体１４への伝熱を低減することができる。

本実施形態では、柱部１９の上端は、保持体接着材１６を介して第２保持体１５の下面に固定されている。また、柱部１９の下端は、保持体接着材１６を介して種結晶保持部１８に固定されている。柱部１９は、空洞Ｂに嵌め込まれていてもよい。

＜結晶の製造方法＞
本発明の実施形態に係る結晶の製造方法について説明する。本実施形態の結晶の製造方法は、準備工程、保持工程、接触工程および供給工程を有している。

炭化珪素からなる結晶は、例えば結晶製造装置１によって製造することができる。結晶製造装置１は、主に、坩堝３、坩堝容器６、加熱機構８、搬送機構１１および制御部１３を有している。本実施形態の結晶の製造方法は、この結晶製造装置１で溶液成長法を用いて結晶の製造を行なうものである。

（準備工程および保持工程）
坩堝３と、坩堝３内に配置された、炭素を含む珪素の溶液２とを準備する。具体的には、珪素の原料となる珪素粒子と、炭素の原料となる炭素粒子とを坩堝３内に配置し、珪素の融点（約１４１４℃）以上に加熱する。これによって、坩堝３内に炭素を含む珪素の溶液２を配置して保持することができる。なお、溶液２に含まれる炭素は、黒鉛からなる坩堝３から供給してもよい。

次に、機械的加工によって空洞Ｂを形成した第１保持体１４と第２保持体１５とを準備し、第１保持体１４の下面に炭化珪素からなる種結晶４を固定して保持する。そして、第１保持体１４と第２保持体１５とを保持体接着材１６を用いて固定することによって種結晶保持体５を準備する。これにより、種結晶保持体５によって種結晶４が保持されることになる。

（接触工程）
その後、種結晶４の下面を溶液２に接触させる。種結晶４は、種結晶保持体５を上下方向（Ｚ軸方向）に移動させることによって溶液２の液面に対する高さを変えて、溶液２に接触させる。なお、本実施形態では、溶液２および種結晶４を接触させる手段として種結晶４を移動させる手段を説明するが、坩堝３を移動させる手段、または種結晶４および坩堝３を移動させる手段を用いてもよい。

種結晶４は、下面の少なくとも一部が溶液２に接触していればよい。そのため、種結晶４の下面全体が溶液２に接触するようにしてもよいし、種結晶４の側面または上面が浸かるように溶液２に接触させてもよい。種結晶４の側面または上面が浸かるように溶液２に入れた場合には、種結晶４の下面全体を確実に溶液２に接触させることができ、生産性を向上させることができる。

溶液２の温度は、例えば１４００℃以上２０００℃以下となるように設定されている。溶液２の温度が変動する場合には、溶液２の温度として、例えば一定時間において複数回測定した温度を平均した温度を用いることができる。溶液２の温度を測定する方法としては、例えば熱電対で直接的に測定する方法、またはレーザーを用いて間接的に測定する方法などを用いることができる。

種結晶４の下面を溶液２に接触させることにより、下面とその付近の溶液２との間に温度差ができるため、下面に炭化珪素の結晶の成長を開始することができる。種結晶４の下面を接触させた後、種結晶４を上方向に少しずつ引き上げることによって、下面に成長した結晶を厚み方向に長尺化することができる。種結晶４を引き上げる速度は、例えば５０μｍ／ｈ以上に設定することができる。

種結晶４の下面に結晶が成長しているときは、溶液２内の炭素が結晶および雑晶で消費されることとなるが、炭素からなる坩堝３の内壁の一部が溶液２で溶解されるので、溶液２の炭素濃度がある程度の範囲で維持されることになる。そのため、結晶を連続的に成長させることができる。

（結晶の製造方法の変形例１）
供給工程において、溶液２の粘度を小さくする材料であるガリウムなどを添加材として
供給してもよい。従来の結晶の製造方法では、結晶成長が終了して種結晶保持体５を引き上げた際に、溶液２の液滴が成長した結晶の下面に付着し、その液滴が乾燥するときの熱応力が成長した結晶との界面付近に発生することによって、成長した結晶が割れたり転位が新たに発生したりすることがあった。

そのため、結晶成長を終了するために種結晶４の下面に成長した結晶を引き上げる前に、溶液２の粘度を小さくする材料を供給することにより、成長した結晶の下面に溶液２の液滴が付着することを抑制することができる。ガリウムは、例えば溶液２に対して１質量％以上１０質量％以下となるように供給することができる。

また、溶液２の粘度を小さくするために珪素を供給してもよい。珪素を溶液２に供給することにより、溶液２の珪素の比率を高くして溶液２の粘度を小さくすることができる。珪素の供給量は、珪素を供給した後の溶液２に含まれる珪素が８５質量％以上となるように設定すればよい。珪素を供給して溶液２の粘度を小さくする場合は、成長させる結晶に不純物が含まれにくくすることができる。

（結晶の製造方法の変形例２）
供給工程の後、成長した結晶の下面を溶液２から離し、溶液２の温度を珪素の融点以下に降下させ始めた後、離しておいた結晶の下面を溶液２に再度接触させる工程をさらに有していてもよい。

具体的には、溶液２の粘度を下げる材料を供給した後、成長した結晶を溶液２から離す。その後、溶液２の温度を珪素の融点以下に降下させて、溶液２を液体から固体へ相変換する。このように相変換を行なっている間または相変換後に、成長した結晶を再度溶液２に接触させることにより、下面に液滴が付着していた場合でも、この液滴を溶液２側に付着させることができる。これにより、下面に付着した液滴の量を少なくすることができ、その結果、液滴による熱応力を小さくすることができる。

成長した結晶を溶液２から離す工程では、結晶の下面が溶液２の液面から離れるように、結晶を上方向に引き上げる。成長した結晶を溶液２から離した後、結晶を液面から一定の高さとなる位置で維持する。このときの結晶の下面の液面からの高さは、結晶の下面が溶液２と接触しない位置であればよく、例えば１ｍｍ以上３ｃｍ以下となるように設定することができる。これにより、溶液２に近いほど溶液２の蒸気が結晶の下面に当たりやすくなるため、結晶の下面の表面温度が下がることを抑制することができ、成長した結晶の下面に雑晶が発生しにくくすることができる。

また、供給工程の前に、成長した結晶の下面を溶液２から離す工程を有していてもよい。このように供給工程の前に成長した結晶を溶液２から離すことにより、供給工程の後に、原料または添加材が溶液２内に混ざる時間で進む結晶成長を中止することができる。成長した結晶を溶液２から離している時間は、原料を供給する場合には溶液２の炭素の濃度が飽和濃度となるまでの時間に設定してもよいし、炭素の濃度が特定の濃度となるまでの時間に設定してもよい。

（結晶の製造方法の変形例３）
供給工程の後、溶液２の温度を上昇させるために加熱する加熱工程を有してもよい。このような工程を有していることにより、原料または添加材を溶液２に供給した場合に、溶液２の温度が降下するのを抑制することができる。また、溶液２の溶解度を高くすることができるので、原料または添加材が溶解されやすくすることができる。

加熱工程は、溶液２の温度を接触工程における温度よりも高く且つ珪素の沸点（２３５
５℃）よりも低くする。溶液２を上昇させる温度としては、接触工程における溶液２の温度に対して、例えば４０℃以上１５０℃以下とすることができる。溶液２の温度を上昇させる方法としては、コイル９に流す電流を大きくして坩堝３を加熱する電磁波を強くする方法を用いることができる。

溶液２の温度は、徐々に高くしていってもよいし、急激に高くしてもよい。溶液２の温度を徐々に高くしていく場合には、例えば５℃／ｈ以上３０℃／ｈ以下となるように設定することができる。このように徐々に溶液２の温度を高くしていく場合には、坩堝３と溶液２との間の温度差が小さい状態で溶液２の温度を高くすることができるため、坩堝３と溶液２との界面付近における溶液２の蒸発を抑制することができる。

１ 結晶製造装置
２ 溶液
３ 坩堝
４ 種結晶
５ 種結晶保持体
６ 坩堝容器
７ 保温材
８ 加熱機構
９ コイル
１０ 交流電源
１１ 搬送機構
１２ 動力源
１３ 制御部
１４ 第１保持体
１５ 第２保持体
１６ 保持体接着材
１７ 軸部
１８ 種結晶保持部
１９ 柱部
２０ 傾斜部
２１ 垂直部
Ａ１ 第１貫通孔
Ａ２ 第２貫通孔
Ｂ 空洞
Ｃ１ 第１開口
Ｃ２ 第２開口
Ｄ 通気孔
Ｒ１ 第１傾斜領域
Ｒ２ 垂直領域

Claims (6)

1. 上端に開口部を有する坩堝の内部に保持した炭素および珪素を含む溶液に炭化珪素からなる種結晶の下面を接触させて引き上げることによって、該種結晶の下面に前記溶液から炭化珪素の結晶を成長させる溶液成長法に用いられる柱状の種結晶保持体であって、
   下面に前記種結晶を保持するとともに、上面のうち外周部を除く領域に開口している空洞を有する第１保持体と、前記開口を塞ぐように前記第１保持体の上面の外周部に固定されている柱状の第２保持体とを有する種結晶保持体。
2. 請求項１に記載の種結晶保持体において、
   前記空洞は、前記第１保持体を縦断面視したとき、幅が前記第１保持体の下面から上面に向かって大きくなる傾斜領域を有する種結晶保持体。
3. 請求項１または２に記載の種結晶保持体において、
   前記第１保持体に、前記空洞の内面および前記第１保持体部の側面にわたって通気孔が形成されている種結晶保持体。
4. 請求項１〜３のいずれかに記載の種結晶保持体において、
   前記第１保持体は、長手方向の上下端面にわたる貫通孔を有する軸部と、該軸部の下端面に前記貫通孔の開口を塞ぐように設けられた種結晶保持部とを有し、
   前記貫通孔が前記空洞である種結晶保持体。
5. 請求項１〜４のいずれかに記載の種結晶保持体と、
   該種結晶保持体が挿入される開口を上端に有するとともに、内部に炭素および珪素を含む溶液を保持する坩堝とを備える結晶製造装置。
6. 請求項１〜４のいずれかに記載の種結晶保持体、ならびに内部に炭素および珪素を含む溶液を保持した坩堝を準備する工程と、
   前記種結晶保持体の前記第１保持体の下面に炭化珪素からなる種結晶を保持する保持工程と、
   前記種結晶保持体に保持した前記種結晶の下面を前記坩堝内に保持された前記溶液に接触させる接触工程と、
   前記種結晶を前記溶液から引き上げて、前記種結晶の下面に前記溶液から炭化珪素の結晶を成長させる結晶成長工程とを有する結晶の製造方法。

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