JP2014216399A - 熱伝導シート及び熱伝導シートの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】高い熱伝導率を維持しつつ、周囲に対して絶縁性を有する熱伝導シートであって、取扱い性に優れ、かつ簡易に製造することができる熱伝導シートを提供する。
【解決手段】発熱する電子部品と放熱部材との間に挟持される熱伝導シート１において、導電性フィラーが含有された第１のシート部２と、第１のシート部２の外周部に配され、絶縁性を有する第２のシート部３とを有し、第１のシート部２と第２のシート部３とが一体成型されることにより、第１のシート部２の外周面と第２のシート部の内周面とが密着されている。
【選択図】図１

Description

本発明は、半導体素子等の電子部品と放熱部材との間に配置される熱伝導シート及び熱伝導シートの製造方法に関する。

従来、パーソナルコンピュータ等の各種電気機器やその他の機器に搭載されている半導体素子においては、駆動により熱が発生し、発生した熱が蓄積されると半導体素子の駆動や周辺機器へ悪影響が生じることから、各種冷却手段が用いられている。半導体素子等の電子部品の冷却方法としては、当該機器にファンを取り付け、機器筐体内の空気を冷却する方式や、その冷却すべき半導体素子に放熱フィンや放熱板等のヒートシンクを取り付ける方法等が知られている。

半導体素子にヒートシンクを取り付けて冷却する場合、半導体素子の熱を効率よく放出させるために、半導体素子とヒートシンクとの間に熱伝導シートが設けられている。熱伝導シートとしては、シリコーン樹脂に熱伝導性フィラー等の充填剤を分散含有させたものが広く用いられている。

特開２０１１−２４９６８１号公報

ここで、パーソナルコンピュータのＣＰＵなどの電子部品はその高速化、高性能化に伴って、その放熱量は年々増大する傾向にある。しかしながら、反対にプロセッサ等のチップサイズは微細シリコン回路技術の進歩によって、従来と同等サイズかより小さいサイズとなり、単位面積あたりの熱流速は高くなっている。したがって、その温度上昇による不具合などを回避するために、ＣＰＵなどの電子部品をより効率的に放熱、冷却することが求められている。

このため、熱伝導シートに含有される熱伝導性フィラーとして、窒化ホウ素（ＢＮ）、黒鉛等の鱗片状粒子、炭素繊維などの熱伝導率の高いフィラーが用いられている。

しかし、高熱伝導性のフィラーは、導電性の物質が多いことから、これを多量に充填すると、熱伝導シートの絶縁性が損なわれる。したがって、熱伝導シートが電子部品とヒートシンクとに挟持されて周辺に膨出した場合などに、周辺に配置された導電性の部材と接触し、熱伝導シートを介して半導体素子やヒートシンクと当該導電性部材とが短絡する恐れがある。

例えば、炭素繊維を含有しシートの厚み方向に配向させた熱伝導シートは、導電性を有することから周囲に導電性部材が配置されていないことが求められる等、使用条件に制約が生じる。また、このような熱伝導シートの厚み方向の両面に絶縁層を設けると、当該絶縁層の熱抵抗が大きいことからシート全体の熱伝導率を低下させてしまう。

また、特許文献１に示すように、第１の熱伝導シートの外周部に絶縁性を有する第２の熱伝導シートを配するものも提案されているが、第１、第２の熱伝導シート間の機械的な接続強度が低く取扱いが困難であり、また製造工程も煩雑となる。

そこで、本発明は、高い熱伝導率を維持しつつ、周囲に対して絶縁性を有する熱伝導シートであって、取扱い性に優れ、かつ簡易に製造することができる熱伝導シート、及び熱伝導シートの製造方法を提供することを目的とする。

上述した課題を解決するために、本発明に係る熱伝導シートは、発熱する電子部品と放熱部材との間に挟持される熱伝導シートにおいて、導電性フィラーが含有された第１のシート部と、上記第１のシート部の外周部に配され、絶縁性を有する第２のシート部とを有し、上記第１のシート部と上記第２のシート部とが一体成型されることにより、上記第１のシート部の外周面と上記第２のシート部の内周面とが密着されているものである。

また、本発明に係る熱伝導シートの製造方法は、中空状の型の内面に絶縁性熱伝導シートを配置する工程と、バインダ樹脂に導電性フィラーが含有された熱伝導性樹脂組成物を上記型内に充填する工程と、上記熱伝導性樹脂組成物を硬化し、該熱伝導性樹脂組成物と上記絶縁性熱伝導シートとが一体化された成形体を製造する工程と、上記型から、上記成形体を取り出し、上記成形体をシート状に切断する工程を有するものである。

本発明によれば、第１、第２のシート部が一体成型されることにより、第１、第２のシート部の密着性を向上させることができる。したがって、本発明は、導電性を有するが高い熱伝導率を有するフィラーを用いても、周囲に対して絶縁性を有し、かつ取扱い性に優れる熱伝導シートを簡易な工程で提供することができる。

本発明が適用された熱伝導シートの平面図である。 本発明が適用された他の熱伝導シートの平面図である。 型の断面図である。 型の内面に絶縁性熱伝導シートを貼りつけた状態を示す断面図である。 内面に絶縁性熱伝導シートを貼りつけた型内に熱伝導性樹脂組成物を充填した状態を示す断面図である。 成形体を示す斜視図である。 密着強度の試験を説明するための側面図である。 密着強度の測定結果を示すグラフである。 密着強度の測定結果を示すグラフである。

以下、本発明が適用された熱伝導シート及び熱伝導シートの製造方法について、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々の変更が可能であることは勿論である。また、図面は模式的なものであり、各寸法の比率等は現実のものとは異なることがある。具体的な寸法等は以下の説明を参酌して判断すべきものである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。

［熱伝導シート］
本発明が適用された熱伝導シート１は、半導体素子等の電子部品とヒートシンクとの間に挟持されることにより、電子部品の発する熱を放熱するものであり、図１に示すように、導電性フィラーが含有された第１のシート部２と、第１のシート部２の外周部に配され、絶縁性を有する第２のシート部３とを有する。

熱伝導シート１は、電子部品の形状等に応じて例えば略矩形状に形成されている。この熱伝導シート１は、第１のシート部２に、熱伝導率の高い導電性フィラーを多量に含有することにより、電子部品の熱を効率よく放熱する。また、熱伝導シート１は、第１のシート２の外周部に絶縁性の第２のシート部３を設けることにより、周囲に対する絶縁性を備えている。

熱伝導シート１は、後述するように、第１のシート部２を構成するバインダ樹脂に導電性フィラーが含有された熱伝導性樹脂組成物を、第２のシート部３を構成する絶縁性熱伝導シートとともに方形状等に一体成形した成形体を、シート状に切断することにより製造される。

［第１のシート部２］
第１のシート部２に含有される導電性フィラーとしては、窒化ホウ素（ＢＮ）、黒鉛等の鱗片状粒子、炭素繊維などの熱伝導率の高いフィラーが用いられるが、中でも、シートの厚さ方向に配向されることにより熱を効率よく放出する繊維状フィラーを好適に用いることができる。このような繊維状フィラーは、高い熱伝導率を有するとともに、導電性を有する。

また、繊維状フィラーとしては、平均径が小さすぎるとその比表面積が過大となって熱伝導シート１を作成する際の樹脂組成物の粘度が高く成りすぎることが懸念され、大きすぎると後述する樹脂組成物の成形体の作成が困難になるおそれがあることから、好ましくは５〜１２μｍである。また、その平均繊維長は、好ましくは３０〜３００μｍである。３０μｍ未満ではその比表面積が過大となって第１のシート部２を構成する熱伝導性樹脂組成物の粘度が高くなりすぎる傾向があり、３００μｍより大きすぎると熱伝導シート１の圧縮を阻害する傾向がある。

繊維状フィラーの具体例としては、好ましくは、例えば、炭素繊維、金属繊維(例えば、ニッケル、鉄等)、ガラス繊維、セラミックス繊維（例えば、酸化物（例えば、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素等）、窒化物（例えば、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等）、ホウ化物（例えば、ホウ化アルミニウム等）、炭化物（例えば、炭化ケイ素等）等の非金属系無機繊維）を挙げることができる。

繊維状フィラーは、熱伝導シート１に対して要求される機械的性質、熱的性質、電気的性質などの特性に応じて選択される。中でも、高弾性率、良好な熱伝導性、高導電性、電波遮蔽性、低熱膨張性等を示す点からピッチ系炭素繊維あるいはポリベンザゾールを黒鉛化した炭素繊維を好ましく使用することができる。

繊維状フィラーの第１のシート部２中の含有量は、少なすぎると熱伝導率が低くなり、多すぎると粘度が高くなる傾向があるので、好ましくは１６〜４０体積％である。

なお、繊維状フィラーの他に、本発明の効果を損なわない範囲で、板状フィラー、鱗片状フィラー、球状フィラー等を併用することができる。特に、繊維状フィラーの熱伝導シート１形成用樹脂組成物中での二次凝集の抑制という観点から、０．１〜５μｍ径の球状フィラー（好ましくは球状アルミナや球状窒化アルミ）を、繊維状フィラー１００質量部に対し、好ましくは５０〜９００質量部併用することが好ましい。

第１のシート部２を構成するバインダ樹脂は、繊維状フィラーを熱伝導シート１内に保持するものであり、熱伝導シート１に要求される機械的強度、耐熱性、電気的性質等の特性に応じて選択される。このようなバインダ樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、熱硬化性樹脂の中から選択することができる。

熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン―プロピレン共重合体等のエチレン―αオレフィン共重合体、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、エチレン―酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール、ポリフッ化ビニリデン及びポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、スチレン―アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル―ブタジエン―スチレン共重合体（ＡＢＳ）樹脂、ポリフェニレン―エーテル共重合体（ＰＰＥ）樹脂、変性ＰＰＥ樹脂、脂肪族ポリアミド類、芳香族ポリアミド類、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸、ポリメタクリル酸メチルエステル等のポリメタクリル酸エステル類、ポリアクリル酸類、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、シリコーン樹脂、アイオノマ一等が挙げられる。

熱可塑性エラストマーとしては、スチレン―ブタジエンブロック共重合体又はその水添化物、スチレン―イソプレンブロック共重合体又はその水添化物、スチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマー等が挙げられる。

熱硬化性樹脂としては、架橋ゴム、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等が挙げられる。架橋ゴムの具体例としては、天然ゴム、アクリルゴム、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、スチレン―ブタジエン共重合ゴム、ニトリルゴム、水添ニトリルゴム、クロロプレンゴム、エチレン―プロピレン共重合ゴム、塩素化ポリエチレンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴム、及びシリコーンゴムが挙げられる。

第１のシート部２は、繊維状フィラーとバインダ樹脂とに加えて、必要に応じて各種添加剤を含有することができる。

なお、本発明の第１のシート部２においては、その厚さ方向に配向していない繊維状フィラーの全繊維状フィラー中の割合を、４５〜９５％とすることが好ましく、より好ましくは６０〜９０％である。その割合が４５％未満であると、シートの厚み方向の熱伝導性が不十分となることが懸念され、９５％を超えると互いに接触する繊維状フィラーの割合が少なく、第１のシート部２の熱伝導性が不十分となる傾向がある。

ここで、シートの厚さ方向に配向していない繊維状フィラーとは、繊維状フィラーの長軸方向が厚さ方向に平行となっていない繊維状フィラーのことである。

厚さ方向に配向していない繊維状フィラーの全繊維状フィラー中の割合は、単位立方体（０．５ｍｍ角）に含まれている繊維状フィラーを顕微鏡観察し、その本数をカウントすることにより求めることができる。具体的には、第１のシート部２の１断面を観察した際、“厚み方向に配置され旦つ所定の長さが確認できる繊維状フィラーの数”を「厚さ方向に配向している繊維状フィラー」とし、その全体の繊維状フィラー数に対する割合を求めた値から算出することができる。その場合、観察する断面数を少なくとも２方向（縦横）以上とし、それらから得られた平均の値を基準に算出することもできる。

［第２のシート部３］
第２のシート部３は、熱伝導シート１の最外周部を構成することにより、熱伝導シート１の側方に対する絶縁性を確保するものである。第２のシート部３は、第１のシート部２の外周に全周に亘って設けられている。

第２のシート部３は、絶縁性を有する各種バインダ樹脂を用いて形成することができ、上述した第１のシート部２を構成するバインダ樹脂と同様に、熱伝導シート１に要求される機械的強度、耐熱性、電気的性質等の特性に応じて選択される。このようなバインダ樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、熱硬化性樹脂の中から選択することができる。

また、第２のシート部３は、第１のシート部２を構成するバインダ樹脂と同じバインダ樹脂を用いて形成することが好ましい。後述するように、第２のシート部３は、シート状の絶縁性樹脂組成物が型の内面に配され、当該型に第１のシート部２を構成する熱伝導性樹脂組成物が充填され、一体成型されることにより、当該成形体の外周面を構成する。したがって、第１、第２のシート部２，３として同様のバインダ樹脂を用いて一体成型されることにより、第１、第２のシート部２，３の密着性を向上させることができる。

ここで、第２のシート部３は、０．３ｍｍ以上の幅を有することが好ましい。第２のシート部３の幅が０．３ｍｍに満たないと、熱伝導シート１の側方に対する絶縁性を十分に確保することができない恐れがある。また、後述するように、第２のシート部３の幅が０．３ｍｍに満たないと、予め型の内面に配された第２のシート部３のバインダ樹脂が、第１のシート部２を構成する熱伝導性樹脂組成物の充填時に摩擦によって型の内面から剥離してしまい、成形体の外周面の一部に第２のシート部３が設けられてない箇所が発生してしまうからである。

また、第２のシート部３は、図２に示すように、１又は複数の切れ込み５を設けてもよい。

切れ込み５を設けることにより、熱伝導シート１は、シート状に切断された後に厚さ方向にプレス加工を施した際や、電子部品とヒートシンクとの間に挟持されたときに、圧力を当該切れ込み５に集中させることができ、外周面の不測の位置が開裂することを防止することができる。

すなわち、熱伝導シート１は、プレス加工や電子部品とヒートシンクとの間に挟持されたときの圧力によって、不測の位置に第１のシート部２まで達する開裂が生じた場合、側方に対する絶縁性を確保することができなくなる恐れがある。そこで、熱伝導シート１は、第２のシート部３の所定の位置に、予め切れ込み５を設けることで、当該切れ込み５に圧縮時の圧力を集中させ、不測の位置が開裂し第１のシート部２が露出することを防止することができる。また、熱伝導シート１は、周囲に絶縁性を確保しなくてもよい方向があれば、当該方向に応じて切れ込み５を形成することができるため、使用条件の制約を大幅に緩和することができる。

切れ込み５は、第２のシート部３の任意の位置に、１又は複数設けることができる。例えば、熱伝導シート１を矩形状に形成した場合、圧力が集中しやすい角部に予め切れ込み５を形成しておくことで、第１のシート部２まで達する開裂を防止することができる。

なお、切れ込み５は、第１のシート部２に至らない深さで形成され、熱伝導シート１の側方に対する絶縁性を損なうことはない。また、熱伝導シート１は、切れ込み５を周囲の絶縁性を確保しなくてもよい方向に向けて配置する場合には、第１のシート部２に至る深さで形成してもよい。

［熱伝導シートの製造工程］
次いで、熱伝導シート１の製造工程について説明する。先ず、図３に示すように、中空状の型１０を用意する。そして図４に示すように、型１０の内面１０ａに、第２のシート部３を構成する絶縁性熱伝導シート１１を配置する。型１０の中空部は、熱伝導シート１の外形と同じ断面形状を有し、例えば上下１対の型枠が分離自在に結合されている。型１０は、熱伝導性樹脂組成物が充填された後、加熱処理等を経た後に分解可能な材質が用いられ、例えばＳＵＳ等の金属板によって形成されている。

絶縁性熱伝導シート１１は、第２のシート部３を構成するバインダ樹脂１２がフィルム状に形成されたものであり、例えばＰＥＴ（Poly Ethylene Terephthalate）等の長尺状の支持体１３上にバインダ樹脂１２が塗布されることにより形成される。支持体１３は、バインダ樹脂１２が塗布される面に、適宜フッ素系離型剤等の剥離処理が施される。絶縁性熱伝導シート１１は、支持体１３が型１０の内面１０ａに接し、バインダ樹脂１２が型１０の内側に向けられるようにして固定される。

次に、図５に示すように、第１のシート部２を構成する熱伝導性樹脂組成物１５を型１０内に充填する。熱伝導性樹脂組成物１５は、繊維状フィラーをバインダ樹脂に分散させることにより調製する。この調製は、繊維状フィラーとバインダ樹脂と必要に応じて配合される各種添加剤や揮発性溶剤とを公知の手法により均一に混合することにより行うことができる。

この調製された熱伝導性樹脂組成物１５を型１０の一端から押し込んで充填する。このとき、ダイの先端や型１０の一端に、型１０の相対向する２辺間にわたって形成されたスリット（図示せず）を配置し、当該スリットに熱伝導性樹脂組成物１５を通過させてもよい。これにより、熱伝導性樹脂組成物１５のバインダ樹脂が流動し、成形体２０の中央部における繊維状フィラーをその流動方向に沿って配向させることができる。なお、成形体２０の外周部は、スリット壁の影響を受けて繊維状フィラーがランダムに配向されやすい。

ここで、絶縁性熱伝導シート１１は、バインダ樹脂１２の厚さを０．３ｍｍ以上とすることが好ましい。バインダ樹脂１２は、熱伝導性樹脂組成物１５が押し込まれる型１０の内側に向けて配置されているため、厚さが０．３ｍｍに満たない場合、流動する熱伝導性樹脂組成物１５と摺接することにより支持体１３より剥離する恐れがあり、当該剥離した箇所においては、第２のシート部３が形成されなくなる。また、バインダ樹脂１２の厚さは、熱伝導シート１において第２のシート部３の幅に相当するため、上述したように、０．３ｍｍ以上とすることにより、確実に熱伝導シート１の側方に対して絶縁性を有する。

次いで、熱伝導性樹脂組成物１５を硬化し、熱伝導性樹脂組成物１５と絶縁性熱伝導シート１１とが一体化された成形体２０を製造する（図６参照）。熱伝導性樹脂組成物１５は、熱硬化性のバインダ樹脂を用いた場合、所定の温度、時間で加熱処理を行うことにより硬化される。

本工程では、熱伝導性樹脂組成物１５と絶縁性熱伝導シート１１とをともに熱処理することにより成形体２０を形成するため、成形体２０は、熱伝導性樹脂組成物１５と絶縁性熱伝導シート１１の各バインダ樹脂が一体化され、強い密着力を有する。したがって、後の工程で成形体２０をシート状に切断した場合にも絶縁性熱伝導シート１１のバインダ樹脂１２が剥離することがない。また、製造された熱伝導シート１においても、第２のシート部３が剥離することなく、取扱い性に優れる。

なお、成形体２０の大きさ、形状は、求められる熱伝導シート１の大きさに応じて決めることができる。例えば、断面の縦の大きさが０．５〜１５ｃｍで横の大きさが０．５〜１５ｃｍの直方体が挙げられる。直方体の長さは必要に応じて決定すればよい。

次いで、型１０を分離して成形体２０を取り出し、シート状に切断することにより熱伝導シート１を得る。型１０より取り出した直方体状の成形体２０は、下面を除いてＰＥＴ等の支持体１３が剥離される。下面のみ支持体１３を残すことにより、成形体２０の取扱いが容易となり、また切断時に成形体２０や熱伝導シート１の搖動防止を図ることができる。

切断により得られる熱伝導シート１の表面（スライス面）には、中央部に繊維状フィラーが露出する第１のシート部２を有し、第１のシート部２の外周部には絶縁性を有する第２のシート部３を有する。切断方法としては特に制限はなく、成形体２０の大きさや機械的強度により公知のスライス装置（好ましくは超音波カッタ）の中から適宜選択することができる。成形体２０のスライス方向としては、押出し方向に配向している繊維状フィラーがあるために押出し方向に対して６０〜１２０度、より好ましくは７０〜１００度の方向である。特に好ましくは９０度（垂直）の方向である。

スライス厚としても、特に制限はなく、熱伝導シート１の使用目的等に応じて適宜選択するこができる。

また、熱伝導シート１は、適宜、カッタ等によって切れ込み５が設けられる（図２参照）。

必要により、得られた熱伝導シート１のスライス面をプレスする。これにより熱伝導シート１の表面を平滑化して、電子部品やヒートシンクへの密着性を向上させることができる。また、熱伝導シート１を圧縮して、繊維状フィラー同士の接触の頻度を増大させることができる。これにより、熱伝導シート１の熱抵抗を低減させることが可能となる。プレスの方法としては、平盤と表面が平坦なプレスヘッドとからなる一対のプレス装置を使用することができる。また、ピンチロールでプレスしてもよい。

プレスの際の圧力としては、低すぎるとプレスをしない場合と熱抵抗が変わらない傾向があり、高すぎるとシートが延伸する傾向があるので、好ましくは０．１〜１００ｋｇｆ／ｃｍ^２、より好ましくは０．５〜９５ｋｇｆ／ｃｍ^２である。

このようなプレスは、プレスの効果をより高め、プレス時間を短縮するために、第１、第２のシート部２，３中のバインダ樹脂のガラス転移温度以上で行うことが好ましい。

プレス後のシート厚は圧縮により薄くなるが、シートの圧縮率［｛（プレス前のシート厚−プレス後のシート厚）／プレス前のシート厚｝×１００］が小さすぎると熱抵抗が小さくならない傾向があり、大きすぎるとシートが延伸する傾向があるので、圧縮率が２〜１５％となるようにプレスを行う。

なお、上述したように、プレス前に予め切れ込み５を設けることにより、熱伝導シート１は、プレス圧力を当該切れ込み５に集中させることができ、外周面の不測の位置が開裂することを防止することができる。

なお、上記工程においては、絶縁性熱伝導シートの支持体１３に剥離処理を施したが、本発明は、型の内面と絶縁性熱伝導シートのバインダ樹脂との間に剥離材を介在させればよく、例えば型１０の内面１０ａに、剥離剤を塗布した後、第２のシート部を構成するバインダ樹脂をフィルム状に成形した絶縁性熱伝導フィルムを貼り付けてもよい。

次いで、上記工程によって作成した成形体２０における、絶縁性熱伝導シート１１のバインダ樹脂１２の密着強度について測定した実施例について説明する。本実施例では上記工程によって、図６に示すように、断面積が１８ｍｍ×１８ｍｍの正方形、そのうちバインダ樹脂１２の幅は１．２ｍｍで、長さが６０ｍｍの直方体の成形体２０を製造した。そして、図７に示すように、バインダ樹脂１２の端部を手で剥離し、試験機のチャック部２１で挟持した後、９０°上方に５０ｍｍ／ｍｉｎの速度で引っ張り、荷重を測定した。

測定は、上記工程で作成した２つの成形体２０のサンプル（サンプル１、サンプル２）について行った。サンプル１の測定結果を図８に示し、サンプル２の測定結果を図９に示す。

図８及び図９に示すように、いずれのサンプルにおいても、バインダ樹脂１２の端部を引っ張る荷重を上げていくと、先ず、予め手で剥離した部分が伸張していく。荷重が０．５Ｎ／ｃｍを超えたあたりで、バインダ樹脂１２が剥離し始め、剥離している間は、荷重はほぼ一定となった。なお、バインダ樹脂１２の剥離に応じて成形体２０のサンプルはステージ２２上を、図７中矢印Ｓ方向へスライドする。

この結果から、上記工程によって作成した成形体２０において、幅１８ｍｍにわたって形成されたバインダ樹脂１２の密着強度は０．５Ｎ／ｃｍ、単位幅あたりの密着強度は０．５Ｎ／１．８ｃｍ＝０．２８Ｎ／ｃｍであることが分かる。これにより、成形体２０の切断工程においては、バインダ樹脂１２の剥離もなく熱伝導シート１を確実に製造することができる。また、製造された熱伝導シート１においては、第２のシート部３が第１のシート２へ強度に密着し、半導体素子やヒートシンクに貼り付ける際の取扱い性に優れる。

次いで、熱伝導シートの実施例について説明する。本実施例では、絶縁性熱伝導シートの有無や、絶縁性熱伝導シートのバインダ樹脂の厚さ、成形体の製造条件を変えた熱伝導シートのサンプルを用意し、それぞれ第２のシート部の絶縁性や粘着性、密着強度について測定、評価した。

［実施例１］
実施例１では、５０ｍｍ×５０ｍｍの断面正方形状の筒型を用意し、剥離ＰＥＴ上に厚さが３ｍｍのバインダ樹脂層が形成された絶縁性熱伝導シート（Ｅ１０００シリーズ：デクセリアルズ株式会社）を、剥離ＰＥＴが型の内面に接するように型の内側全面に配置した。そして、型の中に、バインダ（３５ｖｏｌ％）と炭素繊維（２３ｖｏｌ％）とアルミナ（２０ｖｏｌ％）と窒化アルミニウム（２２ｖｏｌ％）を含有した熱伝導性樹脂組成物を押し出して充填した。充填後、１００℃で６時間加熱処理を行い、熱伝導性樹脂組成物を硬化させるとともに外周面に絶縁性熱伝導シートが一体成型された成形体を得た。その後、型を分解し、剥離ＰＥＴを剥した後、成形体を超音波カッターで厚さ２ｍｍにスライスした。

得られた熱伝導シートは、主面部を構成する第１のシート部において熱を効率よく伝え、第１のシート部の外周面に幅３ｍｍの第２のシート部が設けられることにより側方に対して絶縁性を有する。

実施例１に係る熱伝導シートは、荷重１ｋｇｆ／ｃｍ^２時の熱抵抗が０．９５（Ｋ・ｃｍ^２／Ｗ）、圧縮率８．３％である。また、第２のシート部に切れ込みは設けられておらず、全周に亘って連続して形成されている。なお、第２のシート部は、繊維状フィラーを含有せず、バインダ樹脂によって形成されているため、微粘着性を有し熱源と放熱部品との間に挟持すると、位置ずれ防止の効果があった。

［実施例２］
実施例２では、絶縁性熱伝導シートのバインダ樹脂層の厚み、すなわち第２のシート部の幅を１ｍｍとし、また熱伝導シートに対する測定時荷重を３ｋｇｆ／ｃｍ^２とした他は、実施例１と同じ条件とした。得られた熱伝導シートは、熱抵抗が１．０（Ｋ・ｃｍ^２／Ｗ）、圧縮率５５％である。また、第２のシート部に切れ込みは設けられておらず、全周に亘って連続して形成されている。

［実施例３］
実施例３では、熱伝導シートの第２のシート部に１か所切れ込みを設けた他は、実施例１と同じ条件とした。得られた熱伝導シートは、熱抵抗が０．９８（Ｋ・ｃｍ^２／Ｗ）、圧縮率８．９％である。

［実施例４］
実施例４では、剥離ＰＥＴ上に厚さが０．３ｍｍのバインダ樹脂層が形成された絶縁性熱伝導シートを用いて、第２のシート部の幅が０．３ｍｍの熱伝導シートを得た。その他の条件は実施例１と同じである。得られた熱伝導シートは、熱抵抗が１．０（Ｋ・ｃｍ^２／Ｗ）、圧縮率７．６％である。

［比較例１］
比較例１では、５０ｍｍ×５０ｍｍの断面正方形状の筒型を用意し、型の中に剥離ＰＥＴを剥離面を内側にして内面全周に配置した後、バインダと炭素繊維とアルミナと窒化アルミニウムを含有した熱伝導性樹脂組成物を押し出して充填した。充填後、１００℃で６時間加熱処理を行い、熱伝導性樹脂組成物を硬化させて成形体を得た。その後、型を分解し、成形体を超音波カッターで厚さ２ｍｍにスライスした。

得られた熱伝導シートは、全面にわたって熱を効率よく伝えるものの、側方に対して絶縁性を有していない。

比較例１に係る熱伝導シートは、荷重１ｋｇｆ／ｃｍ^２時の熱抵抗が１．０（Ｋ・ｃｍ^２／Ｗ）、圧縮率９．１％である。なお、比較例１に係る熱伝導シートは、繊維状フィラーを高密度に含有していることから、微粘着性を有さず、熱源と放熱部品との間に挟持したときに、位置ずれの危険がある。

［比較例２］
比較例２では、剥離ＰＥＴ上に厚さが０．１ｍｍのバインダ樹脂層が形成された絶縁性熱伝導シートを用いて、第２のシート部の幅が０．１ｍｍの熱伝導シートを得た。その他の条件は実施例１と同じである。得られた熱伝導シートは、熱抵抗が１．０（Ｋ・ｃｍ^２／Ｗ）、圧縮率８．１％である。

［比較例３］
比較例３では、比較例１と同じ方法で得た成形体の外周にフィラーを含有していないバインダ樹脂を塗布し、その上に厚さ３ｍｍのバインダ樹脂層が形成された絶縁性熱伝導シート（Ｅ１０００シリーズ：デクセリアルズ株式会社）を、バインダ樹脂層と成形体外周とが接するように貼り付けた。その後、オーブン内で３０分間加熱し、バインダ樹脂を硬化させ、剥離ＰＥＴを剥した後、成形体を超音波カッターで厚さ２ｍｍにスライスし、熱伝導シートを得た。

得られた熱伝導シートは、主面部を構成する第１のシート部において熱を効率よく伝え、第１のシート部の外周面に幅３ｍｍの第２のシート部が設けられることにより側方に対して絶縁性を有する。比較例３に係る熱伝導シートは、荷重１ｋｇｆ／ｃｍ^２時の熱抵抗が１．０（Ｋ・ｃｍ^２／Ｗ）、圧縮率８．８％である。また、第２のシート部に切れ込みは設けられておらず、全周に亘って連続して形成されている。なお、第２のシート部は、繊維状フィラーを含有せず、バインダ樹脂によって形成されているため、微粘着性を有し熱源と放熱部品との間に挟持すると、位置ずれ防止の効果があった。

これら実施例１〜４、比較例１〜３に係る熱伝導シートについて、第２のシート部の絶縁性や粘着性、第１のシート部との密着強度について測定、評価した。

表１に示すように、実施例１〜４に係る熱伝導シートは、第２のシート部の絶縁性や粘着性、第１のシート部との密着強度のいずれも良好であった。

すなわち、実施例１〜４に係る熱伝導シートは、少なくとも０．３ｍｍ以上の幅で絶縁性の第２のシート部を設けているため、側方に対する絶縁性が十分に確保されている。また、第２のシート部は、繊維状フィラーを含有しないためバインダ樹脂による微粘着性を有し、熱源と放熱部品との間に挟持すると、位置ずれ防止の効果があった。

さらに、実施例１〜４に係る熱伝導シートは、第１のシート部を構成する熱伝導樹脂組成物と、第２のシート部を構成する絶縁性熱伝導シートとが、型内における熱伝導樹脂組成物の硬化処理によって一体成型されているため、第１のシート部と第２のシート部との密着強度が高い。したがって、実施例１〜４に係る熱伝導シートは、製造時や実使用時における取扱い性に優れる。

一方、比較例１は、絶縁性を有する第２のシート部が形成されていないため、外周面の絶縁性や、第２のシート部の粘着性を欠く。したがって、比較例１に係る熱伝導シートは、電子部品とヒートシンクとに挟持されて周辺に膨出した場合などに、周辺に配置された導電性の部材と接触し、熱伝導シートを介して半導体素子やヒートシンクと当該導電性部材とが短絡する恐れがある。また、比較例１に係る熱伝導シートは、繊維状フィラーが高密度に充填されているために微粘着性を有せず、電子部品とヒートシンクとの間に挟持される際に位置がずれて効率よく放熱することができない恐れがある。

また、比較例２は、熱伝導樹脂組成物と絶縁性熱伝導シートとが、型内における熱伝導樹脂組成物の硬化処理によって一体成型されているものの、絶縁性熱伝導シートのバインダ樹脂層の厚さが０．１ｍｍと薄いため、熱硬化性樹脂の押し込み充填時に、当該熱硬化性樹脂組成物との摺動摩擦によって剥離ＰＥＴから剥離し、所々第２のシート部が形成されない箇所ができた。したがって、当該箇所においては導電性を有する第１のシート部が露出し、比較例１と同様に外周面の絶縁性を欠く。また、第２のシート部が全周に亘って形成されていないために、微粘着性に劣り、位置ずれ防止を十分に図ることはできない。

また、比較例３に係る熱伝導シートは、第１のシート部を構成する熱伝導性樹脂組成物を硬化させた後に、第２のシート部を構成する絶縁性熱伝導シートがバインダを介して接続されているため、第１のシート部と第２のシート部との密着性が低く、シート状に切断する際や実使用時において、第１のシート部から第２のシート部が剥離する等、取扱いが困難であった。また、熱伝導性樹脂組成物の硬化物に塗布した液状のバインダ樹脂が流れてしまい、絶縁性熱伝導シートの密着強度が不足している箇所もあった。

１ 熱伝導シート、２ 第１のシート部、３ 第２のシート部、５ 切れ込み、１０ 型、１１ 絶縁性熱伝導シート、１２ バインダ樹脂、１３ 支持体、１５ 熱伝導性樹脂組成物、２０ 成形体

Claims (13)

1. 発熱する電子部品と放熱部材との間に挟持される熱伝導シートにおいて、
   導電性フィラーが含有された第１のシート部と、
   上記第１のシート部の外周部に配され、絶縁性を有する第２のシート部とを有し、
   上記第１のシート部と上記第２のシート部とが一体成型されることにより、上記第１のシート部の外周面と上記第２のシート部の内周面とが密着されている熱伝導シート。
2. 上記第２のシート部の幅は、０．３ｍｍ以上である請求項１記載の熱伝導シート。
3. 上記第２のシート部は、１又は複数の切れ込みが設けられている請求項１又は２に記載の熱伝導シート。
4. 上記第１のシート部に含有される導電性フィラーは、炭素繊維であり、
   上記炭素繊維は、上記第１のシート部の厚さ方向に沿って垂直配向されている請求項１〜３のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
5. 上記第２のシート部は、上記第１のシート部との密着強度が、単位幅あたり０．２８Ｎ／ｃｍ以上である請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱伝導シート。
6. 中空状の型の内面に絶縁性熱伝導シートを配置する工程と、
   バインダ樹脂に導電性フィラーが含有された熱伝導性樹脂組成物を上記型内に充填する工程と、
   上記熱伝導性樹脂組成物を硬化し、該熱伝導性樹脂組成物と上記絶縁性熱伝導シートとが一体化された成形体を製造する工程と、
   上記型から、上記成形体を取り出し、上記成形体をシート状に切断する工程を有する熱伝導シートの製造方法。
7. 上記絶縁性熱伝導シート、及び上記熱伝導性樹脂組成物は、熱硬化性のバインダを含有し、熱処理により一体化される請求項６記載の熱伝導シートの製造方法。
8. 上記導電性フィラーは、炭素繊維であり、
   上記熱伝導性樹脂組成物が上記型に押し込まれることにより、上記炭素繊維が該押し込み方向に配向されて充填される請求項６又は７に記載の熱伝導シートの製造方法。
9. 上記絶縁性熱伝導シートは、バインダ樹脂の厚さが０．３ｍｍ以上である請求項６〜８のいずれか１項に記載の熱伝導シートの製造方法。
10. 上記絶縁性熱伝導シートは、上記型の内面に剥離材を介して配置される請求項６〜９のいずれか１項に記載の熱伝導シートの製造方法。
11. 上記絶縁性熱伝導シートは、剥離シートと、上記剥離シートに支持されたバインダ層とを有し、上記型の内面と上記剥離シートとを対峙させて配置される請求項１０記載の熱伝導シートの製造方法。
12. 上記成形体を超音波カッターによってシート状に切断する請求項６〜１１のいずれか１項に記載の熱伝導シートの製造方法。
13. 上記成形体は、バインダ樹脂と上記熱伝導性樹脂組成物との密着強度が、単位幅あたり０．２８Ｎ／ｃｍ以上である請求項６〜１２のいずれか１項に記載の熱伝導シートの製造方法。

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