JP2014099412A - 燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【課題】補強膜型電解質膜を備えた膜電極接合体を持つ燃料電池において、電解質膜内の含水率勾配を積極的に形成することで、カソード側からアノード側への逆拡散水効果を大きくして、アノード側の乾燥を抑制する。
【解決手段】電解質樹脂11の中に気孔率の異なる2枚の延伸多孔質膜12a、12bを補強膜として埋設して補強膜型電解質膜10Bとする。その補強膜型電解質膜10Bを用いて膜電極接合体を作り、気孔率の大きい順に電解質膜の厚さ方向に配列する。最も大きな気孔率の補強膜12b側がカソード側となるようにしてアノード側およびカソード側のセパレータで挟持して燃料電池とする。
【選択図】図1
【解決手段】電解質樹脂11の中に気孔率の異なる2枚の延伸多孔質膜12a、12bを補強膜として埋設して補強膜型電解質膜10Bとする。その補強膜型電解質膜10Bを用いて膜電極接合体を作り、気孔率の大きい順に電解質膜の厚さ方向に配列する。最も大きな気孔率の補強膜12b側がカソード側となるようにしてアノード側およびカソード側のセパレータで挟持して燃料電池とする。
【選択図】図1
Description
本発明は、燃料電池に関する。
燃料電池の一形態として固体高分子形燃料電池が知られている。固体高分子形燃料電池は他の形態の燃料電池と比較して作動温度が低く(−30℃〜120℃程度)、低コスト、コンパクト化が可能なことから、自動車の動力源等として期待されている。
図5に示すように、固体高分子形燃料電池1は、膜電極接合体(MEA)2を主要な構成要素とし、それを、燃料(水素)ガス流路21を備えたアノード側セパレータ20および空気(酸素)流路31を備えたカソード側セパレート30で挟持して、単セルと呼ばれる1つの燃料電池1を形成している。膜電極接合体2は、イオン交換膜である固体高分子電解質膜10の一方側にアノード側の触媒層13aとガス拡散層14aからなるアノード側電極15aを積層し、他方の側にカソード側の触媒層13bとガス拡散層14bからなるカソード側電極15bを積層した構造を持つ。
固体高分子型燃料電池において、電解質膜としては、フッ素系電解質樹脂(イオン交換樹脂)であるパーフルオロスルホン酸ポリマーの薄膜(米国、デュポン社、ナフィオン膜)が主に用いられる(特許文献1等)。また、電解質樹脂単独の薄膜では十分な強度が得られないことから、延伸多孔質の補強膜(例えば、PTFEやポリオレフィン樹脂等を延伸して作成した薄膜)に、溶媒に溶解した電解質樹脂を含浸させ乾燥させた補強膜型電解質膜が用いられる(特許文献2、特許文献3等)。
また、固体高分子型燃料電池で用いられるフッ素系電解質樹脂は、含水することによりプロトン伝導性を発現する。プロトン伝導性は含水量の大小に伴い変化し、含水量が小さいとプロトン伝導性も小さくなる。一方、近年の燃料電池では、システムの簡素化と、コスト低減のため、より低加湿での運転が求められるようになっているが、低加湿での運転では、プロトン伝導性が低下することから、高加湿のときと比べて発電性能が大幅に低下する。
すなわち、低加湿での運転状態になると、燃料電池のアノード側は、プロトンの移動につれて、カソード側に水が移動する電気浸透現象が生じ、より乾燥した状態となる。アノード側が乾燥するとアノード側の電解質のプロトン伝導性が小さくなり、電池全体としても抵抗が上がり、電池性能が大幅に低下する。このようなアノード側の乾燥を回避するために、カソード側でのプロトン酸化反応により生成する生成水を、うまくアノード側に移動させる逆拡散水効果を利用することで、低加湿状態での性能低下を回避する試みが検討されている。
一般的には、電解質膜の膜厚をより薄くすることで、逆拡散水の移動距離を短くし、また乾燥しているアノード側と湿潤なカソード側との間の水の濃度勾配が大きくなり、水の移動度を大きくしてカソード側の生成水をアノード側に逆拡散水として移動させることができる。
前記したように、カソード側の生成水をアノード側に逆拡散水として移動させ発電性能の低下を防止する試みは、主に電解質膜を薄膜化することによって行われている。しかし、電解質膜の薄膜化も、膜強度の問題や電池の耐久性の観点から、大幅に薄くすることはできず限界がある。膜強度の向上を図る電解質膜として、前記のように、延伸多孔質膜を補強膜に持つ補強膜型電解質膜が用いられるが、補強膜を備えるためにやはり薄膜化には限界があり、十分な逆拡散水効果を期待することはできない。
本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、補強膜型電解質膜において、補強膜を備えながらも高い逆拡散水効果を発揮できるようにした補強膜型電解質膜、およびそれを持つ燃料電池を提供することを課題とする。
上記の課題を解決すべく、本発明者らは多くの研究を行うことにより、従来の補強膜型電解質膜は、延伸多孔質膜である補強膜が電解質膜の厚み方向の中央に位置しており、補強膜の両面に形成されている電解質樹脂層の厚さが等しいことから、双方の電解質樹脂層の理論吸水量は等しく、補強膜型電解質膜の厚さに一義的に起因する以上の逆拡散水効果を発揮できなかったところ、補強膜型電解質膜の厚さ方向に吸水率勾配を積極的に形成することで、従来厚さに一義的に起因していた以上の逆拡散水効果を補強膜型電解質膜に持たせる得ることを見出し、本発明をなすにいたった。
すなわち、本発明による燃料電池は、電解質樹脂の中に延伸多孔質膜を補強膜として埋設した補強膜型電解質膜であって、前記埋設した補強膜は気孔率の異なる複数枚の延伸多孔質膜よりなり、該複数枚の延伸多孔質膜は気孔率の大きい順に電解質膜の厚さ方向に層状に配列しており、最上位と最下位および層状に配列した各延伸多孔質膜との間には電解質樹脂が層状に存在している補強膜型電解質膜の両面に電極を積層した膜電極接合体をアノード側およびカソード側のセパレータで挟持した燃料電池であって、前記膜電極接合体はその補強膜型電解質膜における最も大きな気孔率の延伸多孔質膜がカソード側のセパレータ側となるようにして、両セパレータ間に挟持されていることを特徴とする。
本発明において、電解質膜を構成する電解質樹脂としては、パーフルオロ系高分子電解質、または炭化水素系高分子電解質を適宜選択して用いることができる。
本発明において、延伸多孔質膜としての補強膜としては、限定されないが、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)が好ましく例示される。その延伸量を制御することにより、所望の引っ張り強度と気孔率を備えた延伸多孔質膜とすることができる。気孔率は50〜95%であることが電解質樹脂溶液を含浸させるのに適している。
本発明において、電極は触媒層と拡散層からなる。触媒層は、電解質樹脂と触媒(例えば白金が例として挙げられるが、これに限らない)を担持した導電性材料(例えばカーボンが例として挙げられる、これに限らない)からなる混合物であり、燃料電池で一般に用いられるものであってよい。拡散層も燃料電池で一般に用いられるものであってよく、カーボンペーパーやカーボンシートが例として挙げられる。
本発明において、セパレータは燃料流路と酸化剤流路を形成する溝が形成されかつ集電体として機能するものであり、燃料流路を備えたものがアノード側セパレータ、酸化剤流路を備えたものがカソード側セパレータである。いずれのセパレータも燃料電池で一般に用いられるものであってよい。
本発明による燃料電池によれば、従来の同じ厚さでありかつ厚さ方向の中央部に補強膜を備えた補強膜型電解質膜と比較して、あるいは同じ厚さでありかつ同じ気孔率の補強膜の複数枚が膜中に配列している補強膜型電解質膜と比較して、発電時に、アノード側で低くカソード側で高い含水率勾配を膜内に積極的に形成することで水の濃度勾配を大きくすることができる。それにより、カソード側からアノード側に水を移動させる逆拡散水効果を大きくすることができ、低加湿運転で生じがちなアノード側のドライアップを効果的に防止することができる。また、カソード側触媒層で生成される生成水を吸収する能力も向上するので、高加湿運転時に生じがちなカソード側電極でのフラッティングも防止できる。
さらに、補強膜型電解質膜におけるカソード側の吸水能力が向上することで、発電時にカソード側触媒層の生成水をより多く吸収できるようになり、低温時において触媒層中で発生しがちな水の凍結を防止することができる。それにより、燃料電池の低温起動性能も向上する。
以下、本発明を実施の形態に基づき説明する。図1(a)は本発明による補強膜型電解質膜の模式図であり、図1(b)は対象となる従来の補強膜型電解質膜を説明するための模式図である。図2(a)は本発明による補強膜型電解質膜と同等の作用効果を奏することのできる参考例としての補強膜型電解質膜の模式図であり、図2(b)は対象となる従来の補強膜型電解質膜を説明するための模式図である。また、図3は本発明による燃料電池の一例を示す模式図である。
図1(a)に示す本発明による補強膜型電解質膜10Bは、電解質樹脂11と、気孔率の異なる2枚の延伸多孔質膜である補強膜12a、12bとから構成されており、2枚の補強膜12a、12bは、補強膜型電解質膜10Bの厚さ方向にほぼ等しい間隔をおいて電解質樹脂11中に埋設している。そして、図でカソード側に位置する補強膜12bは、その気孔率が、図でアノード側に位置する補強膜12aの気孔率よりも大きい。気孔率の大きい方の補強膜12b内には、比較して気孔率の小さい補強膜12aと比較して、より多くの電解質樹脂11が含浸する。そのために、補強膜型電解質膜10Bにおいては、その厚み方向での含水率は、アノード側で小さく、カソード側で大きくなる。
ちなみに、図1(b)に示す従来の電解質膜10では、気孔率が等しい2枚の延伸多孔質膜である補強膜12、12が、補強膜型電解質膜10の厚さ方向にほぼ等しい間隔をおいて電解質樹脂11中に埋設している。この場合には、双方の補強膜12、12に含浸する電解質樹脂11の量は等しく、補強膜型電解質膜10における含水率は、アノード側とカソード側でほぼ等しくなる。
図2(a)に示す参考例としての補強膜型電解質膜10Aは、電解質樹脂11と、延伸多孔質膜である1枚の補強膜12とから構成され、補強膜12は補強膜型電解質膜10Aの厚さ方向の一方側に偏位して電解質樹脂11中に埋設している。それにより、補強膜12の一方の面側(図でカソード側として示す)に形成される電解質樹脂層11bの厚みが、他方の面側(図でアノード側として示す)に形成される電解質樹脂層11aの厚みと比較して厚くなっている。そのために、補強膜型電解質膜10Aの厚み方向での含水率は、アノード側で小さく、カソード側で大きくなる。
ちなみに、図2(b)に示す従来の電解質膜10では、延伸多孔質膜である補強膜12が厚さ方向の中央に位置している。そのために、その両側に形成される電解質樹脂層11c、11cの厚さは等しく、含水率は同じである。
上記の補強膜型電解質膜10B(10A)を備えた燃料電池1の模式的な図が図3に示される。燃料電池1において、補強膜型電解質膜10B(10A)のアノード側として説明した側に、アノード側の触媒層13aとガス拡散層14aからなるアノード側電極15aを積層し、カソードと側として説明した側には、カソード側の触媒層13bとガス拡散層14bからなるカソード側電極15bを積層して、膜電極接合体2を形成している。その膜電極接合体2が、燃料ガス入口22と出口23を備えたアノード側セパレータ20と、酸化剤入口32と出口33を備えたカソード側セパレータ30で挟持されて単セルとしての燃料電池1とされている。
この形態の燃料電池1では、前記のように補強膜型電解質膜10B(10A)のアノード側とカソード側で含水率が異なることとから、発電時に、アノード側で低くカソード側で高い含水率勾配が補強膜型電解質膜10B(10A)内に形成される。それにより、電解質膜内での水の濃度勾配を大きくすることができ、結果として、図1(a)、図2(a)に示すように、カソード側からアノード側に水を移動させる逆拡散水効果を大きくすることができる。
そのために、低加湿運転で生じがちなアノード側のドライアップを効果的に防止することができる。また、補強膜型電解質膜10B(10A)のカソード側において、カソード側触媒層13bで生成される生成水を吸収する能力も向上するので、高加湿運転時に生じがちなカソード側電極15bでのフラッティングも防止できる。さらに、補強膜型電解質膜10B(10A)におけるカソード側の吸水能力が向上することで、発電時にカソード側触媒層13bの生成水をより多く吸収できるようになり、低温時における触媒層中での水の凍結を防止できることから、燃料電池の低温起動性能も向上する。
以下、実施例と比較例により本発明を説明する。
[実施例1]
(1)PTFEを2軸方向に延伸して、引っ張り強度が樹脂換算で200MPa、気孔率60%の第1の延伸多孔質補強膜12aと、引っ張り強度が樹脂換算で100MPa、気孔率80%の第2の延伸多孔質補強膜12bとを用意した。
(2)電解質樹脂の溶液(高分子鎖末端が−SO3H、デュポン社製高分子溶液DE2020)を、ガラス基板上に置いた第1の多孔質補強膜12aに注ぎ、その上に第2の多孔質補強膜12bを置いて、さらに前記電解質樹脂の溶液を注いた。それを70℃で1時間乾燥させることにより、図1(a)に示す構成を持つ厚さ約30μmの補強膜型電解質膜を得た。
[実施例1]
(1)PTFEを2軸方向に延伸して、引っ張り強度が樹脂換算で200MPa、気孔率60%の第1の延伸多孔質補強膜12aと、引っ張り強度が樹脂換算で100MPa、気孔率80%の第2の延伸多孔質補強膜12bとを用意した。
(2)電解質樹脂の溶液(高分子鎖末端が−SO3H、デュポン社製高分子溶液DE2020)を、ガラス基板上に置いた第1の多孔質補強膜12aに注ぎ、その上に第2の多孔質補強膜12bを置いて、さらに前記電解質樹脂の溶液を注いた。それを70℃で1時間乾燥させることにより、図1(a)に示す構成を持つ厚さ約30μmの補強膜型電解質膜を得た。
[実施例2]
(1)実施例1と同様の延伸多孔質補強膜12a、12bとを用意した。
(2)電解質樹脂の前駆体高分子(高分子鎖末端が−SO2F、デュポン社製高分子NE111F)を押出し成形機にて押し出し、厚み約8μmの薄膜を得た。
(3)3枚の前記電解質樹脂前駆体薄膜と延伸多孔質補強膜12a、12bとを交互に積層して図1(a)に示す層構造となるようにし、230℃の真空環境下、5kg/cm2の圧力にて含浸処理を行い、透明の膜を得た。
(4)上記透明膜を、1mol/L水酸化ナトリウム水溶液とアルコールの混合溶液で加水分解後、1mol/L硫酸水溶液で高分子鎖末端を酸型(−SO3H)に変換した。
(5)イオン交換能が付与された膜を純水により洗浄後、乾燥して厚さ約30μmの補強膜型電解質膜を得た。
(1)実施例1と同様の延伸多孔質補強膜12a、12bとを用意した。
(2)電解質樹脂の前駆体高分子(高分子鎖末端が−SO2F、デュポン社製高分子NE111F)を押出し成形機にて押し出し、厚み約8μmの薄膜を得た。
(3)3枚の前記電解質樹脂前駆体薄膜と延伸多孔質補強膜12a、12bとを交互に積層して図1(a)に示す層構造となるようにし、230℃の真空環境下、5kg/cm2の圧力にて含浸処理を行い、透明の膜を得た。
(4)上記透明膜を、1mol/L水酸化ナトリウム水溶液とアルコールの混合溶液で加水分解後、1mol/L硫酸水溶液で高分子鎖末端を酸型(−SO3H)に変換した。
(5)イオン交換能が付与された膜を純水により洗浄後、乾燥して厚さ約30μmの補強膜型電解質膜を得た。
[比較例1]
(1)PTFEを2軸方向に延伸して、引っ張り強度が樹脂換算で100Mpa、気孔率80%の延伸多孔質補強膜を2枚用意した。
(2)電解質樹脂の溶液(高分子鎖末端が−SO3H、デュポン社製高分子溶液DE2020)を、ガラス基板上に置いた1枚の多孔質補強膜12に注ぎ、その上にもう1枚の多孔質補強膜12を置いて、さらに前記電解質樹脂の溶液を注いた。それを70℃で1時間乾燥させることにより、図1(b)に示す構成を持つ厚さ約30μmの補強膜型電解質膜を得た。
(1)PTFEを2軸方向に延伸して、引っ張り強度が樹脂換算で100Mpa、気孔率80%の延伸多孔質補強膜を2枚用意した。
(2)電解質樹脂の溶液(高分子鎖末端が−SO3H、デュポン社製高分子溶液DE2020)を、ガラス基板上に置いた1枚の多孔質補強膜12に注ぎ、その上にもう1枚の多孔質補強膜12を置いて、さらに前記電解質樹脂の溶液を注いた。それを70℃で1時間乾燥させることにより、図1(b)に示す構成を持つ厚さ約30μmの補強膜型電解質膜を得た。
[比較例2]
(1)比較例1と同様の延伸多孔質補強膜12を2枚用意した。
(2)電解質樹脂の前駆体高分子(高分子鎖末端が−SO2F、デュポン社製高分子NE111F)を押出し成形機にて押し出し、厚み約8μmの薄膜を得た。
(3)3枚の前記電解質樹脂前駆体薄膜と2枚の延伸多孔質補強膜12を交互に積層して図1(b)に示す層構造となるようにし、230℃の真空環境下、5kg/cm2の圧力にて含浸処理を行い、透明の膜を得た。
(4)上記透明膜を、1mol/L水酸化ナトリウム水溶液とアルコールの混合溶液で加水分解後、1mol/L硫酸水溶液で高分子鎖末端を酸型(−SO3H)に変換した。
(5)イオン交換能が付与された膜を純水により洗浄後、乾燥して厚さ約30μmの補強膜型電解質膜を得た。
(1)比較例1と同様の延伸多孔質補強膜12を2枚用意した。
(2)電解質樹脂の前駆体高分子(高分子鎖末端が−SO2F、デュポン社製高分子NE111F)を押出し成形機にて押し出し、厚み約8μmの薄膜を得た。
(3)3枚の前記電解質樹脂前駆体薄膜と2枚の延伸多孔質補強膜12を交互に積層して図1(b)に示す層構造となるようにし、230℃の真空環境下、5kg/cm2の圧力にて含浸処理を行い、透明の膜を得た。
(4)上記透明膜を、1mol/L水酸化ナトリウム水溶液とアルコールの混合溶液で加水分解後、1mol/L硫酸水溶液で高分子鎖末端を酸型(−SO3H)に変換した。
(5)イオン交換能が付与された膜を純水により洗浄後、乾燥して厚さ約30μmの補強膜型電解質膜を得た。
実施例1、2および比較例1、2で得られた補強膜型電解質膜のそれぞれの両面に、同じ触媒層を転写し、同じカーボンペーパーをガス拡散層として積層して、膜電極接合体とした。それぞれの膜電極接合体を、その補強膜型電解質膜における気孔率の大きい方の補強膜12b側がカソード側のセパレータ側となるようにして、アノード側およびカソード側のセパレータで挟持して燃料電池とした。
[試験]
実施例1、2および比較例1、2の燃料電池について、同じ条件で発電試験を行い、低加湿条件および高加湿条件の双方で電池評価を行った。その結果を、図4(a)(高加湿条件)、図4(b)(低加湿条件)に示した。
実施例1、2および比較例1、2の燃料電池について、同じ条件で発電試験を行い、低加湿条件および高加湿条件の双方で電池評価を行った。その結果を、図4(a)(高加湿条件)、図4(b)(低加湿条件)に示した。
[考察]
図4(a)、(b)に示すように、高加湿の条件では、それぞれに大きな違いは見られなかったが、高電流域において、実施例1、2と比較して比較例1、2はセル電圧の低下が大きい。これは、比較例1、2においてフラッティングが起こっていることが推測できる。一方、低加湿条件では、すべての電流域で、実施例1、2が比較例1、2よりも高性能を示している。これは、実施例1、2では電解質膜内の水移動、すなわちカソード側の生成水がアノード側へ逆拡散水として移動する量が、比較例1、2と比較して多くなり、アノード側の乾燥を抑制した結果であると考えられる。
以上のことから、本発明によって、より高性能な燃料電池を提供できることが立証される。
図4(a)、(b)に示すように、高加湿の条件では、それぞれに大きな違いは見られなかったが、高電流域において、実施例1、2と比較して比較例1、2はセル電圧の低下が大きい。これは、比較例1、2においてフラッティングが起こっていることが推測できる。一方、低加湿条件では、すべての電流域で、実施例1、2が比較例1、2よりも高性能を示している。これは、実施例1、2では電解質膜内の水移動、すなわちカソード側の生成水がアノード側へ逆拡散水として移動する量が、比較例1、2と比較して多くなり、アノード側の乾燥を抑制した結果であると考えられる。
以上のことから、本発明によって、より高性能な燃料電池を提供できることが立証される。
1…固体高分子型燃料電池、2…膜電極接合体(MEA)、10B(10A)…補強膜型電解質膜、11…電解質樹脂、12、12a、12b…延伸多孔質膜である補強膜、13…触媒層、14…拡散層、15a…アノード側電極、15b…カソード側電極、20…アノード側セパレータ、30…カソード側セパレータ
Claims (1)
- 電解質樹脂の中に延伸多孔質膜を補強膜として埋設した補強膜型電解質膜であって、前記埋設した補強膜は気孔率の異なる複数枚の延伸多孔質膜よりなり、該複数枚の延伸多孔質膜は気孔率の大きい順に電解質膜の厚さ方向に層状に配列しており、最上位と最下位および層状に配列した各延伸多孔質膜との間には電解質樹脂が層状に存在している補強膜型電解質膜の両面に電極を積層した膜電極接合体をアノード側およびカソード側のセパレータで挟持した燃料電池であって、前記膜電極接合体はその補強膜型電解質膜における最も大きな気孔率の延伸多孔質膜がカソード側のセパレータ側となるようにして、両セパレータ間に挟持されていることを特徴とする燃料電池。
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US11139499B2 (en) | 2018-06-01 | 2021-10-05 | Hyundai Motor Company | Manufacturing apparatus of membrane electrode assembly with excellent mass transfer characteristics and durability, and manufacturing method using the same |
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- 2014-01-31 JP JP2014016444A patent/JP2014099412A/ja active Pending
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Legal Events
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A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20150317 |