JP2013157362A - 熱電半導体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】母材を構成する母材元素と、前記母材元素の原子半径の1.09倍以上の原子半径を有するドーパント元素と、を含むことを特徴とする。この様に構成すると、ドープされる元素の原子半径が大きいので、母材構成元素と原子置換されない。これにより、従来型の熱電半導体においてドーパントが母材構成元素と置換されて生じていた、キャリア散乱の頻度が減少する。
【選択図】図3
Description
熱電半導体とは、火力発電のように熱を一旦運動エネルギーに変換しそれから電気エネルギーに変換する2段階の工程を必要とせず、熱から直接に電気エネルギーに変換することを可能とする材料である。
この熱電半導体の性能は、次式で求められる性能指数ZTで表わされる。
ZT=α2σT/κ(=Pf・T/κ)
従って、本発明の目的は、高い電気伝導率σを可能とし、高い性能指数を有する熱電変半導体を提供することである。
(1)母材を構成する母材元素と、
前記母材元素の原子半径の1.09倍以上の原子半径を有するドーパント元素と、
を含むことを特徴とする、熱電半導体。
(2)前記母材は複数の母材元素からなり、
前記ドーパント元素の原子半径は、前記複数の母材元素の中で最も存在比率の多い母材元素の原子半径の1.09倍以上である、ことを特徴とする、(1)に記載の熱電半導体。
(3)前記複数の母材元素は、Bi、Sb、Teを含むことを特徴とする、(2)に記載の熱電半導体。
(4)前記母材が、(Bi,Sb)2Te系熱電半導体であることを特徴とする、(3)に記載の熱電半導体。
(5)前記ドーパント元素は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属の少なくとも一つであることを特徴とする、(1)〜(4)のいずれか1項に記載の熱電半導体。
(6)前記ドーパント元素の濃度が10〜7,000ppmであることを特徴とする、(1)〜(5)のいずれか1項に記載の熱電半導体。
Bi:156pm(ピコメートル)
Te:140pm
Sb:140pm
Pb:175pm
Na:186pm
Sn:140pm
Se:120pm
I :140pm
B : 90pm
Si:210pm
Ge:122pm
母材の構成元素と置換、ドープ元素の原子半径が近いものの例として、Bi2Te3系の熱電半導体(母材)における、P型置換元素として、Inがある。母材を構成する元素であるBiの原子半径が156pmに対して、置換元素Inの原子半径が167pmである。比率にすると、167÷156=1.07倍である。
もう一つの例は、PbTe系の熱電半導体における、P型ドーパントとしてNaである。母材を構成する元素であるPbの原子半径が175pmに対して、ドーパント元素Naの原子半径が186pmである。比率にすると、186÷175=1.06倍である。
σ=enμ
ここで、eは素電荷(定数)であり、nがキャリア濃度であり、μが移動度である。
アルカリ金属元素 アルカリ土類金属元素
Li 152pm Be 112pm
Na 186pm Mg 160pm
K 227pm Ca 197pm
Rb 248pm Sr 215pm
Cs 265pm Ba 222pm
Fr 260pm Ra 221pm
(Fr、Raについては、原子半径のデータが見つからなかったので、共有結合半径の値である。一般に、原子半径は、共有結合半径よりもやや大きい。)
次いで、合成された前駆体を含んだエタノールスラリーを、水でろ過洗浄し、その後エタノールでろ過洗浄する。この際、ろ過洗浄のための水の量を種々調整し、試料中のNa濃度を調整する。
その後、密閉の加圧容器中、例えば密閉のオートクレーブ中で200〜400℃の温度、10時間以上、例えば10〜100時間、その中でも24〜100時間程度水熱処理を行って、合金化させ得る。
次いで、通常は非酸化雰囲気下、例えば窒素等の不活性雰囲気下で、乾燥させて粉末状の熱電半導体の前駆体を得ることができる。
さらに、前記の粉末状の熱電半導体の前駆体を300〜600℃の温度でSPS焼結(放電プラズマ焼結:Spark Plasma Sintering)することによって、(BiSb)2Te3焼結体を得ることができる。
また、焼結の際に、焼結機の焼結チャンバのみを外気から隔離して不活性の焼結雰囲気にしてもよくあるいはシステム全体をハウジングで囲んで不活性雰囲気にしてもよい。
図6に示すフローチャートに従って、Naをドープした熱電半導体を作製した。
エタノール100mLに、下記原料を混合してスラリーを調製した。
母材原料
塩化ビスマス(BiCl3) 2.0g
塩化テルル(TeCl4) 12.8g
塩化アンチモン(SbCl3)5.8g
エタノール100mlに還元剤としてNaBH42.4gを溶解した溶液を上記原料スラリーに滴下した。
還元により析出したナノ粒子を含んだエタノールスラリーを、水500〜5000mlでろ過・洗浄し、更にエタノール300mLでろ過・洗浄した。
この際、水の量を種々調整し、試料中のNa濃度を調整した。
その後、密閉式のオートクレーブに装入し、240℃×48hrの水熱処理を行なって合金化させた。
次いで、N2ガスフロー雰囲気で乾燥させ、粉末を回収した。
回収した粉末を350℃で放電プラズマ焼結(SPS)し、(Bi,Sb)2Te3から成る母材中に、ドーパントとして、母材を構成する元素Bi、Sb、Teよりも大幅に原子半径の大きいNa(原子半径186pm)をドープした熱電半導体を得た。
得られたNaをドープした熱電半導体の、ゼーベック係数α、電気伝導率σ、および出力因子Pfを測定した。結果を図7に示す。
なお、測定方法は下記のとおりである。
1.ゼーベック係数αの測定
アルパック理工製ZEMを用いて、ゼーベック係数を測定。具体的には、熱電半導体の一部を切り出した試料片に熱電対線を押し付け、昇温炉中で試料片に温度差を設けて、この際に発生する熱起電力を測定することにより求めた。ゼーベック係数はΔV/ΔTを3点フィッティングした。
2.電気伝導率σの測定
アルパック理工製ZEMを用いて、電気伝導率を測定。電気伝導率は四端子法により測定を行った。
3.出力因子Pfの算出
出力因子Pfは、α2σとして求められるので、上記のゼーベック係数αおよび電気伝導率σの測定値をかけ合わせることにより求めた。
図7に示されるように、Na濃度が高くなるにつれて、電気伝導率σが大きく向上した。これに伴い、出力因子Pfも大きく向上した。ただし、Na濃度が7000ppm以上では、ゼーベック係数αが低下したため、出力因子Pfも低下した。
ドーパントとして、Na(原子半径186pm)の代りにTe(原子半径140pm)を用いた熱電半導体を作製した。
得られたTeをドープした熱電半導体の、ゼーベック係数α、電気伝導率σ、および出力因子Pfを測定した。結果を図8に示す。図8には、実施例1のNaをドープした熱電半導体の物性も併記した。
図8に示されるように、比較例のTeドープした熱電半導体に比べて、実施例1のNaドープした熱電半導体では、電気伝導率σが大きく改善した。これに伴い、出力因子Pfも大きく向上した。
図9に示すフローチャートに従って、Kをドープした熱電半導体を作製した。
原料スラリーの調製
エタノール100mLに、下記原料を混合してスラリーを調製した。
母材原料
塩化ビスマス(BiCl3) 2.0g
塩化テルル(TeCl4) 12.8g
塩化アンチモン(SbCl3)5.8g
エタノール100mlに還元剤としてNaBH42.4gを溶解した溶液を上記原料スラリーに滴下した。
還元により析出したナノ粒子を含んだエタノールスラリーを、水5000mlでろ過・洗浄し、更にエタノール300mLでろ過・洗浄した。
ドーパント元素Kを、KOHの形態で、ドープ量に応じて0.05〜0.3gの範囲で、前記ナノ粒子を含んだエタノールスラリーに添加した。
その後、密閉式のオートクレーブに装入し、240℃×48hrの水熱処理を行なって合金化させた。
次いで、N2ガスフロー雰囲気で乾燥させ、粉末を回収した。
回収した粉末を350℃で放電プラズマ焼結(SPS)し、(Bi,Sb)2Te3から成る母材中に、ドーパントとして、母材を構成する元素Bi、Sb、Teよりも大幅に原子半径の大きいK(原子半径227pm)をドープした熱電半導体を得た。
得られたKをドープした熱電半導体の、ゼーベック係数α、電気伝導率σ、および出力因子Pfを測定した。結果を図10に示す。
図10に示されるように、K濃度が高くなるにつれて、電気伝導率σが大きく向上した。これに伴い、出力因子Pfも大きく向上した。ただし、Na濃度が7000ppm以上では、ゼーベック係数αが低下したため、出力因子Pfも低下した。これは、Naをドープした場合と同様の結果であり、KでもNaと同様の効果があることが示された。
比較例のTeをドープした熱電半導体での結果も踏まえて、母材を構成する元素よりも原子半径の大きい元素をドーパントとした熱電半導体では、電気伝導率が向上し、性能指数が向上することが示された。
得られたNaをドープした熱電半導体の、ゼーベック係数α、電気伝導率σ、および出力因子Pfを測定した。結果を図7に示す。
なお、測定方法は下記のとおりである。
1.ゼーベック係数αの測定
アルバック理工製ZEMを用いて、ゼーベック係数を測定。具体的には、熱電半導体の一部を切り出した試料片に熱電対線を押し付け、昇温炉中で試料片に温度差を設けて、この際に発生する熱起電力を測定することにより求めた。ゼーベック係数はΔV/ΔTを3点フィッティングした。
2.電気伝導率σの測定
アルバック理工製ZEMを用いて、電気伝導率を測定。電気伝導率は四端子法により測定を行った。
3.出力因子Pfの算出
出力因子Pfは、α2σとして求められるので、上記のゼーベック係数αおよび電気伝導率σの測定値をかけ合わせることにより求めた。
図7に示されるように、Na濃度が高くなるにつれて、電気伝導率σが大きく向上した。これに伴い、出力因子Pfも大きく向上した。ただし、Na濃度が7000ppm以上では、ゼーベック係数αが低下したため、出力因子Pfも低下した。
Claims (6)
- 母材を構成する母材元素と、
前記母材元素の原子半径の1.09倍以上の原子半径を有するドーパント元素と、
を含むことを特徴とする、熱電半導体。 - 前記母材は複数の母材元素からなり、
前記ドーパント元素の原子半径は、前記複数の母材元素の中で最も存在比率の多い母材元素の原子半径の1.09倍以上である、ことを特徴とする、請求項1に記載の熱電半導体。 - 前記複数の母材元素は、Bi、Sb、Teを含むことを特徴とする、請求項2に記載の熱電半導体。
- 前記母材が、(Bi,Sb)2Te系熱電半導体であることを特徴とする、請求項3に記載の熱電半導体。
- 前記ドーパント元素は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属の少なくとも一つであることを特徴とする、請求項1〜4のいずれか1項に記載の熱電半導体。
- 前記ドーパント元素の濃度が10〜7,000ppmであることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか1項に記載の熱電半導体。
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