JP2012248465A - 二次電池およびその製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】多数枚の正極板と負極板とセパレータを積層した積層体を備える大型の二次電池であっても、積層体がずれないように構成でき、振動などの外力が付加されても異常とならずに高い信頼性を発揮可能な二次電池およびその製造方法を提供する。
【解決手段】電極群１を、正極板２と負極板３とセパレータ４をそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを複数段積み重ねて構成し、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に凹凸面（凸部２１と凹部２３）を設け、この凹凸面を介して位置決めして積み重ねる構成の二次電池ＲＢ１およびその製造方法とした。
【選択図】図１

Description

本発明は、二次電池に関し、特に、正極板と負極板を多数積層した大型の積層型の電極群を備える二次電池およびその製造方法に関する。
近年、高エネルギー密度を有し小型軽量化が可能であることからリチウム二次電池が、携帯電話やノート型パソコン等の携帯型電子機器の電源用電池として用いられている。また、大容量化が可能であることから、電気自動車（ＥＶ）やハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）等のモータ駆動電源や、電力貯蔵用蓄電池としても注目されてきている。
上記リチウム二次電池は、電池缶を構成する外装ケース内部に正極板と負極板とをセパレータを挟んで対向配置した電極群を収納し、電解液を充填し、複数の正極板の正極集電タブに連結される正極集電端子と、この正極集電端子と電気的に接続される正極外部端子と、複数の負極板の負極集電タブに連結される負極集電端子と、この負極集電端子と電気的に接続される負極外部端子を備えた構成とされる。
また、電極群としては、巻回型と積層型が知られている。巻回型の電極群は、正極板と負極板との間にセパレータを介装して一体に巻回した構成であり、積層型の電極群は、正極板と負極板とをセパレータを介して複数層積層した構成である。
積層型の電極群を備えるリチウム二次電池においては、正極板と負極板とをセパレータを介して複数層積層した電極群を外装ケースに収容し、非水電解液で充填した構成とされ、それぞれの正極板の正極集電タブに連結される正極集電端子と、この正極集電端子と電気的に接続される外部端子、および、負極板の負極集電タブに連結される負極集電端子と、この負極集電端子と電気的に接続される外部端子がそれぞれ設けられている。
この積層型の場合に大容量の二次電池を作製するためには、正極板および負極板の面積を大きくし、積層数を増加し、充填する電解液量も増加させることが必要である。また、所定の発電容量を発揮するためには、正極板と負極板との間隔を所定の狭い間隔に維持しておくことが肝要となる。この正極板と負極板との間隔が広くなってしまうと、内部抵抗が大きくなって発電容量が低下する虞が生じる。
そのために、積層型の電極群を備える二次電池において、電極群支持体を設け、この電極群支持体を電池缶に固定する構成として、極板の積層ずれや短絡を抑制するとした二次電池がすでに提案されている（例えば、特許文献１参照）。
特開２０１０−５０１１１号公報
発電容量の大きな二次電池を作製するためには、正極板と負極板のそれぞれの極板の面積を大きくし、積層する層数も増加することが肝要であり、これらの極板のずれを抑制すると共に、正極板と負極板との間隔を所定の狭い間隔に保持しておくことが肝要である。
また、積層する層数が大きくても、これらの積層工程が容易に行えることが望ましく、所定の操作の繰り返しで、所定の積層数まで安定して積層可能であって、一旦積層した電極群が積層ずれを起こさずに安定していることが望ましい。
特に、多数（例えば、数十層）の正極板と負極板とセパレータとを積層した大容量の二次電池を作製するためには、所定の積層厚みの積層体を複数段積み重ねて厚みの大きな電極群を作製すると共に、積み重ねる積層体同士がずれないことが望ましい。
また、複数の積層体同士がずれないことに加えて、積層体群（電極群）が電池缶内でずれずに、集電端子や外部端子などに破損が生じない構成であることが望ましい。
そこで本発明は、上記問題点に鑑み、多数枚の正極板と負極板とセパレータを積層した積層体を備える大型の二次電池であっても、積層体がずれないように正確に積み重ねることができ、振動などの外力が付加されても積層体がずれず、端子部がずれたり破損したりせずに高い信頼性を発揮可能な二次電池およびその製造方法を提供することを目的とする。
上記目的を達成するために本発明は、正極板と負極板とをセパレータを介して複数層積層した電極群と、この電極群を収容する外装ケースと、前記外装ケースを密閉する蓋部材とを備え、これらの外装ケースと蓋部材とで構成される電池缶の内部に電解液が充填された二次電池であって、前記電極群を、前記正極板と前記負極板と前記セパレータをそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを複数段積み重ねて構成し、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に位置決めズレ防止用係合部を設け、この位置決めズレ防止用係合部を介して位置決めして積み重ねる構成としたことを特徴としている。
この構成によると、位置決めズレ防止用係合部を介して積層体ユニット同士を位置決めして積み重ねるので、積層体ユニットを正しい位置に積み重ねてずれない構成とすることができる。そのために、多数枚の正極板と負極板とセパレータを積層した積層体を備える大型の二次電池であっても、振動などの外力が付加されても積層体がずれず、端子部がずれたり破損したりせずに高い信頼性を発揮可能な二次電池を得ることができる。
また本発明は上記構成の二次電池において、前記位置決めズレ防止用係合部は、互いに噛み合う凹凸面を有することを特徴としている。この構成によると、凹凸面を噛み合わせるようにして積層体ユニット同士を積み重ねるので、積層体ユニットを正しい位置に積み重ねてずれない構成とすることができる。
また本発明は上記構成の二次電池において、前記凹凸面は、前記積層体ユニットの外周面に貼付するテープ材により形成されることを特徴としている。この構成によると、積層体ユニットの所定部分にテープ材を貼付するだけで、ずれ防止用の凹凸面を容易に形成できる。
また本発明は上記構成の二次電池において、前記テープ材は、絶縁性と耐熱性に優れた粘着テープからなることを特徴としている。この構成によると、発電体となる積層体ユニット間の絶縁を図ることができ、積層体ユニットが高温になっても耐久性を有し、所定の凹凸面を確実に維持することができる。
また本発明は上記構成の二次電池において、前記積層体ユニットは、上面および下面にそれぞれ所定の凹凸面を有する第一ユニットと第二ユニットとを有し、これらを交互に繰り返し積層して前記電極群を構成し、前記第一ユニットの上面および下面に設ける凹凸面と前記第二ユニットの下面および上面に設ける凹凸面が互いに噛み合うことを特徴としている。この構成によると、第一ユニットの上面の凹凸面に第二ユニットの下面の凹凸面が噛み合い、第二ユニットの上面の凹凸面に第一ユニットの下面の凹凸面が噛み合うので、第一ユニットと第二ユニットを交互に積層していく際に、それぞれの凹凸面が噛み合い互いにずれない構成となる。
また本発明は上記構成の二次電池において、前記積層体ユニットは、積層する下側の面に設ける凹凸面と、上側の面に設ける凹凸面が互いに噛み合う凹凸面とされることを特徴としている。この構成によると、積層体ユニットを順に積み重ねていくだけで、それぞれの凹凸面が噛み合い互いにずれない構成となる。
また本発明は上記構成の二次電池において、前記蓋部材の前記電極群に対向する天面側、および、前記外装ケースの前記電極群に対向する底面側に、前記凹凸面に噛み合う凹凸部を設けたことを特徴としている。この構成によると、外装ケースと電極群とがずれず、蓋部材と電極群とがずれない構成となり、振動などの外力が付加されても、電池缶内の電極群がずれないで異常とならずに高い信頼性を発揮可能な二次電池を得ることができる。
また本発明は、正極板と負極板とをセパレータを介して複数層積層した電極群と、この電極群を収容する外装ケースと、前記外装ケースを密閉する蓋部材とを備え、これらの外装ケースと蓋部材とで構成される電池缶の内部に電解液が充填された二次電池の製造方法であって、前記電極群を、前記正極板と前記負極板と前記セパレータをそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを複数段積み重ねて構成し、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に、互いに噛み合う凹凸面からなる位置決めズレ防止用係合部を設け、この位置決めズレ防止用係合部を介して複数の前記積層体ユニットを順に積み重ねていきながら前記電極群を作製することを特徴としている。
この構成によると、積み重ねた積層体ユニット同士がずれない構成となって、積層体ユニットを正しい位置に固定しておくことができる。そのために、多数枚の正極板と負極板とセパレータを積層した積層体を備える大型の二次電池であっても、積層体がずれないように構成でき、振動などの外力が付加されても異常とならずに高い信頼性を発揮可能な二次電池の製造方法となる。
また本発明は上記構成の二次電池の製造方法において、前記蓋部材の前記電極群に対向する天面側、および、前記外装ケースの前記電極群に対向する底面側に、前記凹凸面に噛み合う凹凸部を設け、前記外装ケースと前記電極群とがずれないように積層し、前記蓋部材と前記電極群とがずれないように組み立てることを特徴としている。この構成によると、外装ケースと電極群とがずれず、蓋部材と電極群とがずれない構成となり、振動などの外力が付加されても、電池缶内の電極群がずれないで異常とならずに高い信頼性を発揮可能な二次電池の製造方法を得ることができる。
また本発明は上記構成の二次電池の製造方法において、前記凹凸面および前記凹凸部は、絶縁性と耐熱性に優れた粘着テープからなるテープ材を貼付して形成されることを特徴としている。この構成によると、所定部分にテープ材を貼付するだけで、ずれ防止用の凹凸面を容易に形成ことができる。
また本発明は上記構成の二次電池の製造方法において、前記正極板と前記負極板と前記セパレータをそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを作製するユニット作製工程と、前記積層体ユニットおよび前記外装ケースと前記蓋部材の、それぞれ所定部分に前記テープ材を貼付する凹凸面形成工程と、それぞれの前記凹凸面を噛み合わせながら前記外装ケース内に前記積層体ユニットを順に積み重ねて前記電極群を構築する電極群作製工程と、前記外装ケース内に構築された前記電極群の上に前記蓋部材を取り付けて前記電池缶を作製する電池缶作製工程と、前記電池缶内に電解液を注液する注液工程とを備えることを特徴としている。この構成によると、それぞれの凹凸面を噛み合わせながら外装ケース内に積層体ユニットを順に積み重ねて電極群を構築する電極群作製工程を備えているので、振動などの外力が付加されても電極群がずれない二次電池を製造することができる。
本発明によれば、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面位置決めズレ防止用係合部を設け、この位置決めズレ防止用係合部を介して積層体ユニット同士を位置決めして積み重ねる構成としたので、多数枚の正極板と負極板とセパレータを積層した積層体を備える大型の二次電池であっても、積層体がずれないように正確に積み重ねることができ、振動などの外力が付加されても積層体がずれず、端子部がずれたり破損したりせずに高い信頼性を発揮可能な二次電池およびその製造方法を得ることができる。
本発明に係る二次電池の積層構成を示す断面摸式図である。 積層体ユニットの第一の実施形態を示す断面摸式図である。 積層体ユニットの第二の実施形態を示す断面摸式図である。 積層体ユニットの第三の実施形態を示す概略斜視図である。 積層体ユニットの第四の実施形態を示す概略斜視図である。 上下の互いに噛み合う凹凸面の第一のパターン例を示す平面図である。 上下の互いに噛み合う凹凸面の第二のパターン例を示す平面図である。 上下の互いに噛み合う凹凸面の第三のパターン例を示す平面図である。 上下の互いに噛み合う凹凸面の第四のパターン例を示す平面図である。 二次電池の分解斜視図である。 二次電池が備える電極群の分解斜視図である。 二次電池の完成品を示す斜視図である。 電極群の概略断面図である。 二次電池の製造工程を示すフローチャートである。
以下に本発明の実施形態を図面を参照して説明する。また、同一構成部材については同一の符号を用い、詳細な説明は適宜省略する。
本発明に係る二次電池としてリチウム二次電池について説明する。例えば、図７に示す本実施形態に係る二次電池ＲＢは、積層型のリチウム二次電池であって、正極板と負極板とをセパレータを介して複数層積層した積層型の電極群１を備えている。また、極板の面積を大きくし、積層数を増やすことで比較的大容量の二次電池となり、電気自動車用蓄電池や電力貯蔵用蓄電池などに適用可能なものである。
次に、積層型のリチウム二次電池ＲＢと電極群１の具体的な構成について、図７〜図１０を用いて説明する。
図７に示すように、積層型のリチウム二次電池ＲＢは平面視矩形とされ、それぞれが矩形とされる正極板と負極板とセパレータとを積層した電極群１を備えている。また、底面１１ａと側面１１ｂ〜１１ｅを備えて箱型とされる外装ケース１１と蓋部材１２とから構成される電池缶１０に収容して、外装ケース１１の側面（例えば、側面１１ｂ、１１ｃの対向する二側面）に設ける外部端子１１ｆから充放電を行う構成としている。
電極群１は、正極板と負極板とをセパレータを介して複数層積層した構成であって、図８に示すように、正極集電体２ｂ（例えば、アルミニウム箔）の両面に正極活物質からなる正極活物質層２ａが形成された正極板２と、負極集電体３ｂ（例えば、銅箔）の両面に負極活物質からなる負極活物質層３ａが形成された負極板３とがセパレータ４を介して積層されている。
セパレータ４により、正極板２と負極板３との絶縁が図られているが、外装ケース１１に充填される電解液を介して正極板２と負極板３との間でリチウムイオンの移動が可能となっている。
ここで、正極板２の正極活物質としては、リチウムが含有された酸化物（ＬｉＣｏＯ２，ＬｉＮｉＯ２，ＬｉＦｅＯ２，ＬｉＭｎＯ２，ＬｉＭｎ２Ｏ４など）や、その酸化物の遷移金属の一部を他の金属元素で置換した化合物などが挙げられる。なかでも、通常の使用において、正極板２が保有するリチウムの８０％以上を電池反応に利用し得るものを正極活物質として用いれば、過充電などの事故に対する安全性を高めることができる。
また、負極板３の負極活物質としては、リチウムが含有された物質やリチウムの挿入／離脱が可能な物質が用いられる。特に、高いエネルギー密度を持たせるためには、リチウムの挿入／離脱電位が金属リチウムの析出／溶解電位に近いものを用いるのが好ましい。その典型例は、粒子状（鱗片状、塊状、繊維状、ウィスカー状、球状および粉砕粒子状など）の天然黒鉛もしくは人造黒鉛である。
なお、正極板２の正極活物質に加えて、また、負極板３の負極活物質に加えて、導電材、増粘材および結着材などが含有されていてもよい。導電材は、正極板２や負極板３の電池性能に悪影響を及ぼさない電子伝導性材料であれば特に限定されず、例えば、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、グラファイト（天然黒鉛、人造黒鉛）、炭素繊維などの炭素質材料や導電性金属酸化物などを用いることができる。
増粘材としては、例えば、ポリエチレングリコール類、セルロース類、ポリアクリルアミド類、ポリＮ−ビニルアミド類、ポリＮ−ビニルピロリドン類などを用いることができる。結着材は、活物質粒子および導電材粒子を繋ぎとめる役割を果たすものであり、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルピリジン、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系ポリマーや、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系ポリマーや、スチレンブタジエンゴムなどを用いることができる。
また、セパレータ４としては、微多孔性の高分子フィルムを用いることが好ましい。具体的には、ナイロン、セルロースアセテート、ニトロセルロース、ポリスルホン、ポリアクリロニトリル、ポリフッ化ビニリデン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリブテンなどのポリオレフィン高分子からなるフィルムが使用可能である。
また、電解液としては、有機電解液を用いることが好ましい。具体的には、有機電解液の有機溶媒として、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、γ―ブチロラクトンなどのエステル類、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、ジオキサン、ジオキソラン、ジエチルエーテル、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、メトキシエトキシエタンなどのエーテル類、さらに、ジメチルスルホキシド、スルホラン、メチルスルホラン、アセトニトリル、ギ酸メチル、酢酸メチルなどが使用可能である。なお、これらの有機溶媒は、単独で使用してもよいし、２種類以上を混合して使用してもよい。
さらに、有機溶媒には電解質塩が含まれていてもよい。この電解質塩としては、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ４）、ホウフッ化リチウム、六フッ化リン酸リチウム、トリフルオロメタンスルホン酸（ＬｉＣＦ３ＳＯ３）、フッ化リチウム、塩化リチウム、臭化リチウム、ヨウ化リチウムおよび四塩化アルミン酸リチウムなどのリチウム塩が挙げられる。なお、これらの電解質塩は、単独で使用してもよいし、２種類以上を混合して使用してもよい。
電解質塩の濃度は特に限定されないが、約０．５〜約２．５ｍｏｌ／Ｌであれば好ましく、約１．０〜２．２ｍｏｌ／Ｌであればより好ましい。なお、電解質塩の濃度が約０．５ｍｏｌ／Ｌ未満の場合には、電解液中においてキャリア濃度が低くなり、電解液の抵抗が高くなる虞がある。一方、電解質塩の濃度が約２．５ｍｏｌ／Ｌよりも高い場合には、塩自体の解離度が低くなり、電解液中のキャリア濃度が上がらない虞がある。
電池缶１０は、外装ケース１１と蓋部材１２とを備え、鉄、ニッケルメッキされた鉄、ステンレススチール、およびアルミニウムなどからなる。また、本実施形態では、図８に示すように、電池缶１０は、外装ケース１１と蓋部材１２とが組み合わされたときに、外形形状が実質的に扁平角型形状となるように形成されている。
外装ケース１１は、略長方形状の底面１１ａと、この底面１１ａから立設した４面の側面１１ｂ〜１１ｅを有する箱型状とされ、この箱型状内部に電極群１を収容する。電極群１は、正極板の集電タブに連結される正極集電端子と、負極板の集電タブに連結される負極集電端子を備え、これらの集電タブと電気的に接続される外部端子１１ｆが外装ケース１１の側面にそれぞれ設けられている。外部端子１１ｆは、例えば、対向する二側面１１ｂ、１１ｃの二箇所に設けられる。また、１０ａは注液口であって、ここから電解液を注液する。
外装ケース１１に電極群１を収容し、それぞれの集電端子を外部端子に接続した後、もしくは、電極群１の集電端子にそれぞれの外部端子を接続して外装ケース１１に収容し、外部端子を外装ケースの所定部位に固着した後、蓋部材１２を外装ケース１１の開口縁に固定する。すると、外装ケース１１の底面１１ａと蓋部材１２の天面との間に電極群１が挟持され、電池缶１０の内部において電極群１が保持される。なお、外装ケース１１に対する蓋部材１２の固定は、例えば、レーザ溶接などによってなされる。また、集電端子と外部端子との接続は、超音波溶接やレーザ溶接、抵抗溶接などの溶接以外に導電性接着剤などを用いて行うこともできる。
この蓋部材１２は図示するように、電極群１の上面に当接する部分が凸状に突出して外装ケース１１に嵌まり込む皿型状でも、平板状でもよく、電池缶１０のサイズと電極群１の厚みにより、その形状が適宜選択される。いずれにしても、蓋部材１２を介して、電極群１が備える正極板と負極板とが適度に密着するように構成することができる。
上記したように、本実施形態に係る積層型の二次電池は、正極板２と負極板３とをセパレータ４を介して複数層積層した電極群１と、この電極群１を収容し電解液が充填される外装ケース１１と、外装ケース１１に設ける外部端子１１ｆと、正負の極板と外部端子１１ｆとを電気的に接続する正負の集電端子と、外装ケース１１に装着される蓋部材１２と、を備えた構成である。
外装ケース１１に収容された電極群１は、例えば、図１０に示すように、正極集電体２ｂの両面に正極活物質層２ａが形成された正極板２と、負極集電体３ｂの両面に負極活物質層３ａが形成された負極板３とがセパレータ４を介して積層され、さらに両端面にセパレータ４を配設している。また、両端面のセパレータ４に替えて、このセパレータ４と同じ材質の樹脂フィルムを巻回して、電極群１を絶縁性を有する樹脂フィルムで被覆する構成としてもよい。いずれにしても、積層電極群１の上面は、電解液浸透性および絶縁性を有する部材が積層される構成となる。そのために、この面に直接蓋部材１２の天面１２ａを当接させることができ、蓋部材を介して所定の圧で押さえ付けることも可能である。
また、発電容量の大きな二次電池を作製するために、正極板２と負極板３のそれぞれの極板の面積を大きくし、積層する層数も増加している。そのために、予め、正極板２と負極板３とセパレータ４をそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを作製しておき、この積層体ユニットを順に積み重ねて、大容量の電極群１を構築することができる。
また、予め作製した積層体ユニットを積み重ねて、大容量の電極群１を構築する際には、それぞれの積層体ユニットを正しい位置に積み重ねると共に互いにずれないように、しっかり固定されていることが好ましい。そこで、本実施形態では、電極群１を、正極板２と負極板３とセパレータ４をそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを複数段積み重ねて構成し、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に位置決めズレ防止用係合部を設け、この位置決めズレ防止用係合部を介して位置決めして積み重ねる構成とし、積み重ねた後で互いにずれないように、積層体ユニット同士の位置ずれを抑制した二次電池およびその製造方法としたものである。
次に、積層体ユニットを複数段積み重ねる際に、正しく積み重ねることを可能とし、積み重ねた後で、互いにずれないことを可能とするために、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に位置決めズレ防止用係合部を設けた具体的な二次電池の実施形態について、図１を用いて説明する。
図１は、本実施形態に係る二次電池の積層構成を示す断面摸式図である。この二次電池ＲＢ１は、外装ケース１１の底面１１ａと蓋部材１２の天面１２ａとの間に、複数の積層体ユニット１ａ〜１ｄを積み重ねた構成の電極群１を収容している。
また、この図では、積層体ユニット１ａと底面１１ａ、積層体ユニット１ｄと天面１２ａ、および各積層体ユニットを分離して表示しているが、実際は、それぞれが密着していることは明らかである。
積層体ユニット１ａ〜１ｄは、それぞれ正極板２と負極板３とその間に介装するセパレータを備えて一体化されたものであって、この一体化されたユニットを順に積み重ねていくことができる構成である。また、一体化する極板の数量は特には限定されず、例えば、図８に示す正極板２が９枚、負極板３が１０枚と、これらの間にそれぞれセパレータ４を介装して、所定厚みの積層体ユニットを作製する。
また、積み重ねる面に設ける位置決めズレ防止用係合部として、互いに噛み合う凹凸面を設けて、上下の積層体ユニット同士を正しく積み重ね可能とし、積み重ねた後ではずれないようにしている。この凹凸面は、上下の積層体ユニットの当接面同士が噛み合うような凹凸面であればよく、例えば、所定厚みのテープ材や緩衝材を上下の面でずらして貼付することで形成できる。すなわち、貼付したテープ材や緩衝材の側面同士が係合して位置決めズレ防止用係合部を構成する。
例えば、図に示すように、それぞれ積層体ユニット１ａ〜１ｄの下面側に所定幅のテープ材を貼付して凸部２１を設ける。また、上面側に所定間隔で一対のテープ材２２（２２ａ、２２ｂ）を貼付して、所定幅の凹部２３を設ける。
また、この凹凸部を積層体の所定箇所に複数設けて互いに噛み合う所定の凹凸面を形成し、この所定の凹凸面を介して位置決めして積み重ねる構成とすることで、上下のユニット同士がずれないように安定した状態に固定することができる。
例えば、図２に示す第一実施形態の積層体ユニット１Ａのように、積み重ねる第一の面、例えば下面側に所定間隔で三本のテープ材を貼付して三ラインの凸部２１（２１Ａ、２１Ｂ、２１Ｃ）を形成し、第二の面、例えば上面側に、それぞれ一対計六本のテープ材を貼付して三ラインの凹部２３（２３Ａ、２３Ｂ、２３Ｃ）を形成する。
凹部２３Ａは、所定幅離間して平行に貼付する一対のテープ材２２Ａａと２２Ａｂで形成し、凹部２３Ｂは、同じく一対のテープ材２２Ｂａと２２Ｂｂで形成し、凹部２３Ｃは、同じく一対のテープ材２２Ｃａと２２Ｃｂで形成する。
このように、積み重ねる下側の面に設ける凹凸面と、上側の面とに設ける凹凸面が互いに噛み合う凹凸面とされる。この構成であれば、複数の積層体ユニット１Ａを順に積み重ねていくだけで、それぞれの凹凸面が互いに噛み合い、正しい位置に積み重ねることができ、積み重ねた後は互いにずれない構成となる。
また、図３に示す第二実施形態の積層体ユニット１Ｂのように、一方の積層体ユニットの両面に凸部２１を向け、他方の積層体ユニットの両面に凹部２３を設けて、これらを交互に繰り返し積層する構成であってもよい。この構成であっても、第一ユニットと第二ユニットを交互に積層していくことで、それぞれの凹凸面が互いに噛み合って正しく積み重ねられ、積み重ねられた後は互いにずれない構成となる。
例えば、図に示すように、下側の第一ユニット１Ｂａに凸部２１を形成するように所定幅のテープ材を貼付し、上側の第二ユニット１Ｂｂに凹部２３を形成するように所定間隔で一対のテープ材を貼付する。そして、これらの第一ユニット１Ｂａと第二ユニット１Ｂｂを交互に順に繰り返し積み重ねていき、所定層数で所定の発電容量の二次電池を作製することができる。すなわち、第一ユニット１Ｂａの上面および下面に設ける凹凸面と第二ユニット１Ｂｂの下面および上面に設ける凹凸面が互いに噛み合うように構成する。
また、蓋部材１２の電極群１に対向する天面１２ａ側、および、外装ケース１１の電極群１に対向する底面１１ａ側に、前記凹凸面に噛み合う凹凸部を設ける構成であれば、外装ケース１１と電極群１とがずれず、蓋部材１２と電極群１とがずれない構成となり、振動などの外力が付加されても、電池缶内の電極群１がずれないで異常とならずに高い信頼性を発揮可能な二次電池を得ることができる。この凹凸部は、上記凹凸面と同様に所定厚みのテープ材を貼付して形成してもよく、構造的な凹凸部を形成してもよい。
このような凹凸面を形成するために貼付するテープ材は、絶縁性と耐熱性に優れた粘着テープ（例えば、カプトンテープ）からなることが好ましい。また、その厚みは、互いに噛み合うことが可能で、一旦噛み合った後は、積層体ユニット同士を積層した状態で振動などの外力が付加されてもずれない程度であればよく、例えば、厚み０．５ｍｍ程度の粘着テープを用いることができる。この構成であれば、発電体となる積層体ユニット間の絶縁を図ることができ、積層体ユニットが高温になっても耐久性を有し、所定の凹凸面を確実に維持することができる。
このテープ材を所定部位に貼付する方法は、例えば、所定の型紙を用いて所望の位置に正確に貼付することができる。そのために、積み重ねる凹凸面に対応したそれぞれの型紙を用いて、互いに噛み合う凹凸面を容易に、また、正確に形成できる。
また、図４に示す第三実施形態の積層体ユニット１Ｃのように、積層体ユニットを固定するためのテープ材を用いて、積層用の凹凸面を形成してもよい。例えば、第一の積層体ユニット１Ｃに図中の実線で示す第一のテープ材２１Ａａを貼付して積層体を固定する。また、この積層体ユニット１Ｂに積み重ねられる第二のユニット側には、図中の破線に示す第二のテープ材２１Ａｂを貼付して積層体を固定して、これらのユニット同士が第一のテープ材２１Ａａと第二のテープ材２１Ａｂとで形成される凹凸面を介して正しい位置に積み重ね可能で、積み重ねた後は互いにずれないように積層する。
このような構成であっても、テープ材を用いて、積み重ねるユニット同士がずれないような凹凸面を形成していることには変わりはなく、電極群を、正極板と負極板とセパレータをそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを複数段積み重ねて構成し、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に凹凸面を設け、この凹凸面を介して積層体同士の位置ずれを抑制していることは同じである。
また、積層体ユニットを固定するために用いるテープ材ではなく、それぞれの積層する面に所定の凹凸面を形成する場合は、積層体ユニットが前後左右にずれないように固定されることが望ましいので、例えば、図５に示す第四実施形態の積層体ユニット１Ｄのように、平面視矩形状の四隅に平面視Ｌ型の係合部２４ａを設け、中央部に十字型の係合部２５ａを設け、相手側に設ける四隅の係合部２４ｂと中央部に設ける係合部２５ｂとで、前後左右にずれないように固定する。
また、この係合状態は種々の組み合わせパターンが想定される。そこで、実際に作製して、振動付加実験を行った実施形態について図６Ａ〜図６Ｄを用いて説明する。
図６Ａは、平面視Ｔ型の位置決めズレ防止用係合部を形成したパターンＡの積層体ユニット１Ｅａ、１Ｅｂの組み合わせ例を示している。この場合は、一方の積層体ユニット１Ｅａに平面視Ｔ型の係合凹部を形成するテープ材を貼付し、他方の積層体ユニット１Ｅｂに平面視Ｔ型の係合凸部を形成するようにテープ材を貼付する。この構成でも、上下に積み重ねる積層体ユニット同士を正しい位置に積み重ね可能であり、積み重ねた積層体ユニット同士が、前後左右にずれないように固定することができる。
図６Ｂは、四隅に平面視Ｌ型の位置決めズレ防止用係合部を形成したパターンＢの積層体ユニット１Ｆａ、１Ｆｂの組み合わせ例を示している。この場合は、一方の積層体ユニット１Ｆａの四隅に平面視Ｌ型にテープ材を貼付し、他方の積層体ユニット１Ｆｂに、その内側に係合する平面視Ｌ型のテープ材を貼付する。この構成でも、上下に積み重ねる積層体ユニット同士を正しい位置に積み重ね可能であり、積み重ねた積層体ユニット同士が、前後左右にずれないように固定することができる。
図６Ｃは、中央部に平面視十字型の位置決めズレ防止用係合部を形成したパターンＣの積層体ユニット１Ｇａ、１Ｇｂの組み合わせ例を示している。この場合は、一方の積層体ユニット１Ｇａの中央部に平面視十字型の係合凹部を形成するテープ材を貼付し、他方の積層体ユニット１Ｇｂの中央部に平面視十字型の係合凸部を形成するテープ材を貼付する。この構成でも、上下に積み重ねる積層体ユニット同士を正しい位置に積み重ね可能であり、積み重ねた積層体ユニット同士が、前後左右にずれないように固定することができる。
図６Ｄは、蓋部材に位置決めズレ防止用係合部を形成したパターンＤを示しており、積層体ユニット１Ｈａの上面に当接する天面１２Ａａを下向きに突設した蓋部材１２Ａを、積層体ユニット１Ｈａの中央部に形成した矩形の位置決めズレ防止用係合部に係合させて固定した例である。この場合は、積層体ユニット１Ｈａの中央部に想像線で示す矩形の係合凹部を形成するようにテープ材を貼付する。この構成であれば、積層体ユニット１Ｈａと蓋部材１２Ａが係合して、正しい位置に収容し、蓋部材１２Ａに対して積層体ユニット１Ｈａが前後左右にずれないように固定することができる。
次に、実際に作製したリチウム二次電池について説明する。
（実施例）
[正極板の作製]
正極活物質としてのＬｉＦｅＰＯ４（９０重量部）と、導電材としてのアセチレンブラック（５重量部）と、結着材としてのポリフッ化ビニリデン（５重量部）と、を混合し、溶媒としてのＮ−メチル−２−ピロリドンを適宜加えて各材料を分散させてスラリーを調製し、このスラリーを正極集電体としてのアルミニウム箔（厚み２０μｍ）の両面上に均一に塗布して乾燥させた後、ロールプレスで圧縮し、所定のサイズで切断して板状の正極板２を作製した。
また、作製した正極板のサイズは、１４０ｍｍ×２５０ｍｍで、厚みは２３０μｍであって、各積層体ユニットに、この正極板２を９枚用いた。
[負極板の作製]
負極活物質としての天然黒鉛（９０重量部）と、結着材としてのポリフッ化ビニリデン（１０重量部）と、を混合し、溶媒としてのＮ−メチル−２−ピロリドンを適宜加えて各材料を分散させてスラリーを調製し、このスラリーを負極集電体としての銅箔（厚み１６μｍ）の両面上に均一に塗布して乾燥させた後、ロールプレスで圧縮し、所定のサイズで切断して板状の負極板３を作製した。
また、作製した負極板のサイズは、１４２ｍｍ×２５５ｍｍで、厚みは１４６μｍであって、この負極板２を１０枚用いて積層体ユニットを作製した。
また、セパレータとして、サイズ１４５ｍｍ×２５５ｍｍで、厚み２５μｍのポリエチレンフィルムを作製した。
[非水電解液の作製]
エチレンカーボネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）とを、３０：７０の容積比で混合した混合液（溶媒）に、ＬｉＰＦ６を１ｍｏｌ／Ｌ溶解して非水電解液を調整した。
[電池缶の作製]
電池缶を構成する外装ケースおよび蓋部材の材料としては、ニッケルメッキされた鉄板を用いてそれぞれ作製した。また、そのいずれもが、厚み０．８ｍｍで、長手方向×短手方向×深さ、がそれぞれ内寸で、３２０ｍｍ×１５０ｍｍ×４０ｍｍの電池缶サイズで、開閉可能な注入口栓付き角型リチウム二次電池を作製した。また、蓋部材を電極群の上面に密着させるために、平板状ではなく、缶の内部に嵌まり込む皿型状の蓋部材を用いる構成とした。皿型状の蓋部材を用いると、蓋部材を溶接する際に動くのを防止できて、溶接作業が容易となる。また、皿型状の落ち込み量を変更することで、収容する電極群の厚みの変化に容易に対応できる。さらに、皿型状であれば、蓋部材の強度、および電池缶の強度を向上することが可能となって好ましい。
[二次電池の組立]
正極板と負極板とをセパレータを介して交互に積層する。その際に、正極板に対して負極板が外側に位置するように、正極版９枚、負極板１０枚、セパレータ１８枚を積層し、この積層体をセパレータと同じ厚み２５μｍのポリエチレンフィルムを用いて巻回する構成として、積層体ユニットを作製し、この積層体ユニットを４段積み重ねて電極群（積層体）を構築した。
正負の極板間に介装するセパレータの大きさは前述したように、サイズ１４５ｍｍ×２５５ｍｍであり、正極板（１４０×２５０）、負極板（１４２×２５５）よりも少し大きなサイズである。これにより、正極板および負極板に形成された活物質層を確実に被覆することができる。また、正極の集電体露出部および負極の集電体露出部に、集電部材（集電端子）の接続片を接続した。
集電端子を接続した電極群を外装ケースに収容し、集電端子と外部端子とを接続し、蓋部材を取り付けて密封し、注液孔から非水電解液を減圧注液した。注液後に、注液孔を封口して、それぞれの実施形態の二次電池を５個ずつ作製した。
実施例１は、正極板とセパレータと負極板を積層する際に、その間にテープ材（パターンＡ）を介装したものである。実施例２〜５は、積層体ユニットの所定部位にテープ材を貼付したものであって、実施例２は組み合わせパターンＡに相当する二次電池であり、実施例３は組み合わせパターンＢに相当する二次電池であり、実施例４は組み合わせパターンＣに相当する二次電池であり、実施例５は組み合わせパターンＢ＋Ｄに相当する二次電池である。また、使用したテープ材は、実施例２〜５では、厚み０．５ｍｍ、幅１０ｍｍのものを用いた。実施例１では、より薄いテープ材（０．１ｍｍ以下が好ましく、本実施形態では０．０８ｍｍ）を用いた。
[比較例の作製]
比較例の二次電池として、積層する極板間にも積層体ユニットにもずれ防止用の凹凸面を形成せず、ただ、蓋部材を密着させた構成の二次電池を作製した。つまり、凹凸面を形成するのに貼付したテープ材の厚みの合計分、蓋部材に設ける凸部の段深さが深くなった構成である。
実施例１〜５の各５個と比較例５個の二次電池をそれぞれ組み立てて、所定の振動試験を行い充電容量を確認し、確認された充電容量が低いサンプルを分解して、積層体ユニットがずれているか否か、またどの程度ずれたか（最下層の積層体ユニットに対する最大のずれ量）を確認した。この実験結果を表１に示す。
実施した振動試験は、３軸方向（ｘ軸、ｙ軸、ｚ軸）に各３時間４５分（計１１時間１５分）、また、それぞれ、周波数５Ｈｚ〜２００Ｈｚ〜５Ｈｚで加速度が１Ｇ〜８Ｇ〜１Ｇの変動幅で、１セット１５分を１５回（これで３時間４５分）行った。
Figure 2012248465
表１に示すように、積層する極板間に位置決めズレ防止用係合部を設けた実施例１と、積層体ユニットの積み重ねる面に位置決めズレ防止用係合部を設けた実施例２〜５で、充電容量が最も低いサンプル１個を分解して、電極群内部の積層体ユニットのずれ量や集電端子部の破損状態を確認したところ、いずれも集電端子や集電端子と外部端子との接続部に破損は見られず正常であった。また、積層体ユニットのずれ量は、積層体ユニットに凹凸面を形成するパターンＡで最大１．０ｍｍ程度、パターンＢで最大１．５ｍｍ程度であって、集電体の中央部に凹凸面を設けたパターンＣで最大２．０ｍｍのずれ量が観察された。
このように、極板を積層して積層体を構築する際に、所定部位に位置決めズレ防止用係合部を設けることでも、積層体のずれ量を抑制できる。しかし、極板間にではなく、積層体ユニットの積み重ねる面に位置決めズレ防止用係合部を設けると、より簡易な構成で良好に積層体のずれ量を抑制できるので好ましい。また、実施例３のパターンＢに加えて蓋部材に凹凸部を設けて位置決めズレ防止用係合部を形成した実施例５では、そのずれ量は、１．５ｍｍから１．２ｍｍに減少しており、積層体のずれ量をさらに抑制していることが判る。
凹凸面を設けていない比較例１で、充電容量が比較的良好な１個を含む５個全てを解体して検査したところ、集電部破断したものが２個（ずれ量７．０ｍｍ）、集電部破損したものが２個（ずれ量６．０ｍｍ）、集電部破損までは生じていない１個のずれ量は最大３．５ｍｍであった。すなわち、位置決めズレ防止用係合部を設けていない積層構成では、大きな外力の作用により積層体がずれて、集電端子の接続部に破損が生じる場合がある。
上記したように、電極群１を複数の積層体ユニットを積み重ねて構成する際に、それぞれの積層体ユニットのずれを抑制するための凹凸面を形成せず位置決めズレ防止用係合部を設けていない場合は、振動試験で最大７．０ｍｍのずれ量が発生し、集電部に損傷を受けることが判った。また、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に凹凸面を形成して位置決めズレ防止用係合部を設けた本実施形態によれば、振動試験を行っても、最大で２．０ｍｍしかずれなく、集電端子部も損傷しないことが判った。
次に、本実施形態に係る二次電池の製造方法についてさらに説明する。
本実施形態に係る二次電池の製造方法は、正極板と負極板とをセパレータを介して複数層積層した電極群と、この電極群を収容する外装ケースと、外装ケースを密閉する蓋部材とを備え、これらの外装ケースと蓋部材とで構成される電池缶の内部に電解液が充填された二次電池の製造方法である。また、電極群を、正極板と負極板とセパレータをそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを複数段積み重ねて構成し、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に、互いに噛み合う凹凸面からなる位置決めズレ防止用係合部を設け、この位置決めズレ防止用係合部を介して複数の積層体ユニットを順に積み重ねていきながら電極群を作製するものである。
この製造方法であれば、積み重ねた積層体ユニット同士がずれない構成となって、積層体ユニットを正しい位置に固定しておくことができる。そのために、多数枚の正極板と負極板とセパレータを積層した積層体を備える大型の二次電池であっても、積層体がずれないように構成でき、振動などの外力が付加されても端子部などが破損せず異常とならずに高い信頼性を発揮可能な二次電池の製造方法となる。
また、蓋部材の電極群に対向する天面側、および、外装ケースの電極群に対向する底面側に、凹凸面に噛み合う凹凸部を設け、外装ケースと電極群とがずれないように積層し、蓋部材と電極群とがずれないように組み立てるようにしている。この構成であれば、外装ケースと電極群とがずれず、蓋部材と電極群とがずれない構成となり、振動などの外力が付加されても、電池缶内の電極群がずれないで異常とならずに高い信頼性を発揮可能な二次電池の製造方法を得ることができる。
上記の凹凸面および凹凸部は、絶縁性と耐熱性に優れた粘着テープからなるテープ材を貼付して形成される。このような構成であれば、所定部分にテープ材を貼付するだけで、ずれ防止用の凹凸面を容易に形成ことができて好ましい。
すなわち、本実施形態の二次電池の製造方法は、図１１に示すように、正極板・負極板・セパレータなどを準備する準備工程Ｓ１と、これらを組み立てる積層体ユニット作製工程Ｓ２と、作製された積層体ユニットの所定部位にテープ材を貼付して凹凸面を形成する凹凸面形成工程Ｓ３と、所定の凹凸面を形成した積層体ユニットを順に積み重ねて外装ケース内に収容して電極群を作製する電極群作製工程Ｓ４と、この外装ケースに蓋部材を取り付けて密閉する電池缶作製工程Ｓ５と、この密閉された電池缶内に電解液を注液する注液工程Ｓ６とを備える。
上記したように、本実施形態に係る二次電池の製造方法は、それぞれの凹凸面を噛み合わせながら外装ケース内に積層体ユニットを順に積み重ねて電極群を構築する電極群作製工程を備えているので、一旦積み重ねられて蓋部材を介して押圧・密閉されたそれぞれの積層体ユニットは、互いにずれない構成となる。そのために、振動などの外力が付加されても電極群がずれない二次電池を製造することができる。
また、積層体ユニットに設ける凹凸面は、絶縁性と耐熱性に優れた粘着テープを貼付して形成するので、任意の適当な位置に設けることができ、作業が容易となる。また、発電体となる積層体ユニット間の絶縁を図ることができ、積層体ユニットが高温になっても耐久性を有し、所定の凹凸面を確実に維持して、二次電池の寸法安定性を保持する。
上記したように、本実施形態に係る二次電池であれば、積み重ねた積層体ユニット同士がずれない構成となって、積層体ユニットを正しい位置に固定しておくことができる。そのために、多数枚の正極板と負極板とセパレータを積層した積層体を備える大型の二次電池であっても、積層体がずれないように構成でき、振動などの外力が付加されても集電端子や外部端子などが破損せず異常とならずに高い信頼性を発揮可能な二次電池を得ることができる。
また、本実施形態に係る二次電池の製造方法であれば、積層体ユニットおよび外装ケースと蓋部材の、それぞれ所定部分に所定のテープ材を貼付する凹凸面形成工程を介して、積み重ねた積層体ユニット同士が正しく噛み合う位置に凹凸面を形成するので、正しい位置に積み重ねることが可能で、振動などの外力が付加されても、積層体ユニットは互いにずれない構成となる。そのために、振動などの外力が付加されても電極群がずれず、集電端子や、この集電端子と外部端子の接続部も破損せず、製品性能の安定した二次電池を製造することができる。
上記したように、本発明によれば、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に位置決めズレ防止用係合部を設け、この位置決めズレ防止用係合部を介して位置決めして積み重ねる構成としたので、多数枚の正極板と負極板とセパレータを積層した積層体を備える大型の二次電池であっても、積層体がずれないように正確に積み重ねることができ、振動などの外力が付加されても積層体がずれず、端子部がずれたり破損したりせずに高い信頼性を発揮可能な二次電池およびその製造方法を得ることができる。
そのために、本発明に係る二次電池は、大型化および性能安定化が求められる大容量の蓄電池に好適に利用可能となる。
１ 電極群
１Ａ〜１Ｄ 積層体ユニット
１ａ〜１ｄ 積層体ユニット
２ 正極板
３ 負極板
４ セパレータ
１０ 電池缶
１１ 外装ケース
１１ａ 底面
１２ 蓋部材
１２ａ 天面
２１ 凸部
２２ テープ材
２３ 凹部
ＲＢ、ＲＢ１ 二次電池

Claims (11)

  1. 正極板と負極板とをセパレータを介して複数層積層した電極群と、この電極群を収容する外装ケースと、前記外装ケースを密閉する蓋部材とを備え、これらの外装ケースと蓋部材とで構成される電池缶の内部に電解液が充填された二次電池であって、
    前記電極群を、前記正極板と前記負極板と前記セパレータをそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを複数段積み重ねて構成し、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に位置決めズレ防止用係合部を設け、この位置決めズレ防止用係合部を介して位置決めして積み重ねる構成としたことを特徴とする二次電池。
  2. 前記位置決めズレ防止用係合部は、互いに噛み合う凹凸面を有することを特徴とする請求項１に記載の二次電池。
  3. 前記凹凸面は、前記積層体ユニットの外周面に貼付するテープ材により形成されることを特徴とする請求項２に記載の二次電池。
  4. 前記テープ材は、絶縁性と耐熱性に優れた粘着テープからなることを特徴とする請求項３に記載の二次電池。
  5. 前記積層体ユニットは、上面および下面にそれぞれ所定の凹凸面を有する第一ユニットと第二ユニットとを有し、これらを交互に繰り返し積層して前記電極群を構成し、前記第一ユニットの上面および下面に設ける凹凸面と前記第二ユニットの下面および上面に設ける凹凸面が互いに噛み合うことを特徴とする請求項２から４のいずれかに記載の二次電池。
  6. 前記積層体ユニットは、積層する下側の面に設ける凹凸面と、上側の面とに設ける凹凸面が互いに噛み合う凹凸面とされることを特徴とする請求項２から４のいずれかに記載の二次電池。
  7. 前記蓋部材の前記電極群に対向する天面側、および、前記外装ケースの前記電極群に対向する底面側に、前記凹凸面に噛み合う凹凸部を設けたことを特徴とする請求項２から６のいずれかに記載の二次電池。
  8. 正極板と負極板とをセパレータを介して複数層積層した電極群と、この電極群を収容する外装ケースと、前記外装ケースを密閉する蓋部材とを備え、これらの外装ケースと蓋部材とで構成される電池缶の内部に電解液が充填された二次電池の製造方法であって、
    前記電極群を、前記正極板と前記負極板と前記セパレータをそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを複数段積み重ねて構成し、積み重ねる積層体ユニット同士が接する面に、互いに噛み合う凹凸面からなる位置決めズレ防止用係合部を設け、この位置決めズレ防止用係合部を介して複数の前記積層体ユニットを順に積み重ねていきながら前記電極群を作製することを特徴とする二次電池の製造方法。
  9. 前記蓋部材の前記電極群に対向する天面側、および、前記外装ケースの前記電極群に対向する底面側に、前記凹凸面に噛み合う凹凸部を設け、前記外装ケースと前記電極群とがずれないように積層し、前記蓋部材と前記電極群とがずれないように組み立てることを特徴とする請求項８に記載の二次電池の製造方法。
  10. 前記凹凸面および前記凹凸部は、絶縁性と耐熱性に優れた粘着テープからなるテープ材を貼付して形成されることを特徴とする請求項８または９に記載の二次電池の製造方法。
  11. 前記正極板と前記負極板と前記セパレータをそれぞれ所定数積層して一体化された積層体ユニットを作製するユニット作製工程と、前記積層体ユニットおよび前記外装ケースと前記蓋部材の、それぞれ所定部分に前記テープ材を貼付する凹凸面形成工程と、それぞれの前記凹凸面を噛み合わせながら前記外装ケース内に前記積層体ユニットを順に積み重ねて前記電極群を構築する電極群作製工程と、前記外装ケース内に構築された前記電極群の上に前記蓋部材を取り付けて前記電池缶を作製する電池缶作製工程と、前記電池缶内に電解液を注液する注液工程と、を備えることを特徴とする請求項８から１０のいずれかに記載の二次電池の製造方法。
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