JP2012230875A

JP2012230875A - 固体酸化物形燃料電池及びその製造方法

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Publication number: JP2012230875A
Application number: JP2011100163A
Authority: JP
Inventors: Yasushi Sumi; 泰志墨
Original assignee: NGK Spark Plug Co Ltd
Current assignee: Niterra Co Ltd
Priority date: 2011-04-27
Filing date: 2011-04-27
Publication date: 2012-11-22
Anticipated expiration: 2031-04-27
Also published as: JP5679893B2

Abstract

【課題】金属フレームと金属セパレータとを溶接接合しつつ単位セルの良好なガスリーク性を維持可能な固体酸化物形燃料電池を提供する。
【解決手段】本発明の固体酸化物形燃料電池は、金属フレーム２４と、燃料ガス流路と空気流路を隔離する金属セパレータ２５と、ガスシール部材２７を備えている。金属フレーム２４は外周側の領域Ｒ１と内周側の領域Ｒ２とに区分され、領域Ｒ２の表面の高さＨ２が領域Ｒ１の表面の高さＨ１よりも低く形成された段差構造Ｓを有し、領域Ｒ１の表面にはガスシール部材２７が密着配置され、領域Ｒ２の表面には金属セパレータ２５が溶接接合される。ガスシール部材２７の内周側は領域Ｒ２の上方に突出し、溶接部分（溶接突起部Ｐ）がガスシール部材２７と非接触の状態にある。よって、金属フレーム２４と金属セパレータ２５とを溶接接合したとき金属フレーム２４とガスシール部材２７の密着性を損なわず、ガスシール性が向上する。
【選択図】図９

Description

本発明は、少なくとも燃料極層と空気極層と固体電解質層とが積層されたセル本体と、燃料ガス流路と空気流路を隔離する金属セパレータと、セル本体を取り囲む金属フレームとを含む構造を有する平板型の固体酸化物形燃料電池に関するものである。

従来から、平板型の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Solid Oxide Fuel Cell）が知られている。一般に平板型のＳＯＦＣは、固体電解質層の一方の側に燃料ガスと接する燃料極層を配置し、他方の側に酸化剤ガス（空気）と接する空気極層を配置してセル本体を形成し、このセル本体を金属セパレータに接合することで、燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路とを隔離する構造を有している。金属セパレータは、例えば枠体状の金属板からなり、その開口部を取り囲む領域においてセル本体と一体的に接合されている。さらに、セル本体が一体化された金属セパレータは、セル本体を取り囲む金属フレームと一体的に接合されている（例えば、特許文献１参照）。一般に、金属フレームと金属セパレータとを一体的に接合する際は、良好なガスシール性を得られる構造が求められ、例えば、ロウ材を使用しない溶接やロウ材を用いた溶接（ロウ付け）などの接合方法が知られている。

特開２００７−２０７６６８号公報

金属フレームと金属セパレータを一体化した構造において、その上下には燃料ガス流路と空気流路が存在することになるので、それぞれの流路をシールするためのガスシール部材を配置する必要がある。例えば、金属セパレータが一体化された金属フレームの上部にガスシール部材を配置する場合、良好なガスリーク性を維持するために、ガスシール部材の十分な密着性を保つ必要がある。しかしながら、金属フレームと金属セパレータとを溶接により接合する場合、溶接を施した部分が加熱されて突起部が形成され、表面の平坦性が保たれなくなる。また、ロウ付けにより接合する場合でも、ロウ溜まりなどによりセル表面に突起部が形成されることがある。そのため、金属セパレータを一体化した金属フレームの上部にガスシール部材を配置したとき、ガスシール部材の底面が突起部に接触した状態になり、密着性が損なわれる恐れがある。その結果、ガスシール部材の不十分な密着性に起因して部分的にガスリークが生じるなど、単位セルのガスリーク性が劣化するという問題がある。

本発明はこれらの問題を解決するためになされたものであり、金属フレームと金属セパレータとを溶接接合する場合であっても、単位セルの良好なガスリーク性を維持することが可能な固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。

上記課題を解決するために、本発明の固体酸化物形燃料電池は、燃料ガスに接する燃料極と、酸化剤ガスに接する空気極と、一方の面側に前記燃料極が配置され他方の面側に前記空気極が配置された固体電解質層とを備えた固体酸化物形燃料電池において、外周側の第１領域と内周側の第２領域とに区分され、前記第２領域の表面が前記第１領域の表面よりも所定の高さだけ低く形成された段差構造を有する枠体状の金属フレームと、前記金属フレームの前記第２領域の表面に溶接接合され、前記燃料ガスの流路と前記酸化剤ガスの流路とを隔離する金属セパレータと、前記金属フレームの前記第１領域の表面に密着配置された枠体状のガスシール部材とを備えて構成され、前記ガスシール部材の内周側は前記第２領域の上方に突出し、前記金属セパレータの溶接部分が前記ガスシール部材と非接触の状態となるように前記所定の高さが設定されていることを特徴としている。

本発明の固体酸化物形燃料電池によれば、単位セル内で燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路を隔離する金属セパレータを、金属フレームに溶接接合し、さらに金属フレームにガスシール部材を配置する構造において、金属フレームには段差構造が設けられ、外周側の第１領域の表面にガスシール部材が密着配置され、第１領域より高さが低い内周側の第２領域の表面に金属セパレータが溶接接合される。第２領域の表面に金属セパレータを溶接接合する際、加熱によって金属セパレータの溶接箇所に溶接突起部（またはロウ材溜りによる突起部）が形成されるが、金属フレームの段差構造により、溶接突起部が上方のガスシール部材の底面に接触しない関係に保たれる。そのため、溶接突起部の形成後にガスシール部材と金属フレームとの密着性が損なわれず、かつ金属セパレータが単位セルの側面には露出せず、良好なガスシール性を維持することができる。

前記金属セパレータには、例えば、燃料極層と空気極層と固体電解質層とが積層されたセル本体を接合することができる。この場合、前記金属フレームに形成された開口部から、前記セル本体の表面（例えば、空気極層の表面）が露出する位置関係で配置することが望ましい。

前記金属フレームと前記ガスシール部材とは多様な位置関係で配置することができる。例えば、前記金属フレーム及び前記ガスシール部材は、それぞれの外周側の端部が平面視で同一位置になるように形成し、前記金属フレームの内周側の端部に比べて前記ガスシール部材の内周側の端部を平面視で内周寄りの位置に形成してもよい。かかる構造により、第２領域の上方に突出するガスシール部材の存在により、可撓性を有する薄型の金属セパレータが上方に撓むことによる変形を抑制することができる。

前記金属フレームの段差構造に関連する寸法条件は特に制約されないが、例えば、前記所定の高さを、前記金属のセパレータの厚みに０．１ｍｍを加えた値以上に設定することが望ましい。一般に、溶接接合によって形成される溶接突起部は０．１ｍｍより十分に低い高さになるため、かかる設定によって、溶接突起部が上方のガスシール部材に接触する事態を確実に避けることができる。また例えば、前記金属セパレータは、可撓性と強度のバランスから、３０μｍから２００μｍの範囲内の厚みで形成することが望ましい。以上のような設定により、金属セパレータの厚みと溶接突起部の高さを考慮しつつ、金属フレームの段差構造を容易に形成することができる。

前記ガスシール部材としては、ガスリーク性を維持し得る多様な絶縁材料を用いることができる。例えば、絶縁性のマイカを用いて前記ガスシール部材を形成することができる。

また、上記課題を解決するために、本発明の固体酸化物形燃料電池の製造方法は、前記燃料ガスに接する燃料極と、酸化剤ガスに接する空気極と、一方の面側に前記燃料極が配置され他方の面側に前記空気極が配置された固体電解質層とを備えた固体酸化物形燃料電池の製造方法において、前記燃料ガスの流路と前記酸化剤ガスの流路とを隔離する金属セパレータを、外周側の第１領域と内周側の第２領域とに区分された枠体状の金属フレームの前記第２領域の表面に密着させた状態で溶接接合する第１の工程と、前記燃料極と前記固体電解質層と前記空気極とを一体的に積層したセル本体を、前記金属フレームと溶接接合された金属セパレータに接合する第２の工程と、絶縁性のガスシール部材を、前記金属フレームの前記第１領域の表面に密着配置する第３の工程とを含み、前記金属フレームは、前記第２領域の表面が前記第１領域の表面よりも所定の高さだけ低く形成された段差構造を有し、前記ガスシール部材の内周側が前記第２領域の上方に突出し、前記金属セパレータの溶接部分が前記ガスシール部材と非接触の状態となるように前記所定の高さが設定されていることを特徴としている。

本発明の固体酸化物形燃料電池の製造方法によれば、第１の工程により、金属フレームと金属セパレータとを一体化するために溶接接合を用いるので、例えば、ロウ付けを用いる場合に比べて、工程を簡素化することが可能であるとともに、段差構造の作用によりガスリーク性の劣化を防止することができる。なお、前記第１の工程では、前記金属セパレータを前記第２領域の表面に接合するための溶接接合の手法として、例えば、レーザ溶接を適用することができる。

本発明によれば、単位セルを構成する金属セパレータを金属フレームに溶接接合する際、金属フレームに段差構造を設けることで、加熱によって形成される溶接突起部が上方のガスシール部材の底面に接触しないようにしたので、ガスシール部材と金属フレームとの十分な密着性を保ちつつ、単位セルの良好なガスシール性を維持可能な固体酸化物形燃料電池を実現することができる。

本実施形態の固体酸化物形燃料電池の側面図である。図１の固体酸化物形燃料電池の上面図である。１個の単位セルに関し、各構成要素を分解した状態の模式的な断面構造図である。単位セル内のインターコネクタの平面構造図である。単位セル内のガスシール部材の平面構造図である。単位セル内の金属フレームの構造を示す図である。単位セル内の金属セパレータの平面構造図である。単位セル内のセル本体の平面構造図である。本実施形態の単位セルにおける特徴的な断面構造図である。本実施形態の単位セルの製造工程のうち、特徴的な構造に関連する工程について説明する図である。

以下、本発明を適用した固体酸化物形燃料電池の一実施形態について具体的に説明する。図１は、本実施形態の固体酸化物形燃料電池１の側面図を示し、図２は、図１の固体酸化物形燃料電池１の上面図を示している。なお、図１は、図２の矢印Ａ方向から見た側面図に対応する。

図１及び図２に示すように、本実施形態の固体酸化物形燃料電池１は、基本的な構成単位である燃料電池セル（以下、単位セルと呼ぶ）３を複数個積層した燃料電池スタック２を備えている。また、燃料電池スタック２は、複数のボルトＢ１〜Ｂ８及び複数のナットＮによって一体的に固定されている。各ボルトＢ１〜Ｂ８のうち、図２の方形平面内の四隅に位置する４個のボルトＢ１、Ｂ３、Ｂ５、Ｂ７は、燃料電池スタック２を固定する連結部材としてのみ用いられる。一方、各ボルトＢ１〜Ｂ８のうち、図２の方形平面内の四辺に位置する４個のボルトＢ２、Ｂ４、Ｂ６、Ｂ８は、上記連結部材に加えて、積層方向に沿う貫通孔に連通し、それぞれ燃料ガスの流路（燃料ガス流路）又は酸化剤ガスの流路（空気流路）の一部として機能する。具体的には、ボルトＢ２は燃料ガス流路の入口側の燃料ガス導入管Ｆｉｎに連通し、ボルトＢ２の対向位置のボルトＢ６は燃料ガス流路の出口側の燃料ガス排出管Ｆｏｕｔに連通する。また、ボルトＢ４は空気流路の入口側の空気導入管Ａｉｎに連通し、ボルトＢ４の対向位置のボルトＢ８は空気流路の出口側の空気排出管Ａｏｕｔに連通する。

次に、図１の固体酸化物形燃料電池１に含まれる単位セル３の基本構造について説明する。図３は、１個の単位セル３に関し、各構成要素を分解した状態の模式的な断面構造を示している。図３に示す単位セル３には、発電機能を担うセル本体１０を備えている。セル本体１０は、下層側から順に、燃料極層１１と、固体電解質層１２と、空気極層１３とが積層形成されてなる。また、単位セル３は、上下１対のインターコネクタ２０、２１と、下側のインターコネクタ２０と燃料極層１１との間に配置された燃料極側集電体２２と、上側のインターコネクタ２１と空気極層１３との間に配置された空気極側集電体２３と、燃料極層１１の側面を取り囲む金属フレーム２４と、セル本体１０と一体的に接合され、燃料極層１１の側の燃料ガス流路Ｆｐと空気極層１３の側の空気流路Ａｐとを隔離する金属セパレータ２５と、金属フレーム２４と下側のインターコネクタ２０との間に配置されたガスシール部材２６と、金属セパレータ２５と上側のインターコネクタ２１との間に配置されたガスシール部材２７と、を備えている。

燃料極層１１は、水素源となる燃料ガスに接触し、単位セル３のアノードとして機能する。燃料極層１１は、セル本体１０を支持する支持基体層となるので、機械的強度を確保できる程度の十分な厚みで形成することが望ましい。例えば、燃料極層１１の材料としては、Ｎｉ等の金属粒子とセラミック粒子からなるサーメットを用いることができる。固体電解質層１２は、イオン導電性を有する各種の固体電解質からなる。例えば、固体電解質層１２の材料としては、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ、ＳＤＣ、ＧＤＣ、ペロブスカイト系酸化物等を用いることができる。空気極層１３は、酸素源となる空気ガスに接触し、単位セル３のカソードとして機能する。例えば、空気極層１３の材料としては、ペロブスカイト系酸化物、各種貴金属及び貴金属とセラミックとのサーメットを用いることができる。なお、燃料極層１１、固体電解質層１２、空気極層１３は、いずれも方形（例えば、正方形）の平面形状を有する。

以下、単位セル３内の主な構成部材の構造について、図４〜図９を参照して説明する。なお、図４〜図９は、いずれも図２と平面内で方向が一致する。まず、下側のインターコネクタ２０は下層に隣接する単位セル３との電気的接続を担い、上側のインターコネクタ２１は上層に隣接する単位セル３との電気的接続を担う。図４に示すように、インターコネクタ２０、２１は、例えばフェライト系ステンレスからなる薄型の金属板であり、その外縁部には上記ボルトＢ１〜Ｂ８が貫通する８つの丸孔が形成されている。また、下側のインターコネクタ２０に接合された燃料極側集電体２２は、例えば、通気性を有するＮｉフェルトからなり、上側のインターコネクタ２１に接合された空気極側集電体２３は、例えば、金属及び導電性セラミックからなる。

下側のガスシール部材２６は、例えば、マイカ等の絶縁材料からなり、単位セル３における燃料ガス流路Ｆｐをシールする役割がある。図５に示すように、枠体状のガスシール部材２６の中央には開口部３０が形成されるとともに、外縁部には上記ボルトＢ１〜Ｂ８が貫通する８つの丸孔が形成されている。このうち、開口部３０には、方形の対向する２辺において、外縁部に延伸される各４本の切り欠きが形成されている。後述するように、開口部３０に形成される切り欠きは、燃料ガス流路Ｆｐの一部となる。なお、上側のガスシール部材２７は、図５のガスシール部材２６を、平面内で９０度回転させた平面構造を有するので、その説明は省略する。この場合、上側のガスシール部材２７の開口部３０に形成される切り欠きは、空気流路Ａｐの一部となる。

金属フレーム２４は、例えばフェライト系ステンレス等の金属材料からなり、セル本体１０及び金属セパレータ２５を単位セル３に固定する役割がある。図６（Ａ）は、金属フレーム２４の平面図を示し、図６（Ｂ）は、図６（Ａ）のＡ−Ａ断面における側面図を示している。図６（Ａ）に示すように、枠体状の金属フレーム２４の中央には開口部３１が形成され、四方の各辺に沿って４つの開口部３２が形成され、４つの角部には上記ボルトＢ１、Ｂ３、Ｂ５、Ｂ７に対応する４つの丸孔が形成されている。中央の開口部３１は、ガスシール部材２６の開口部３０（図５）の方形部分に対向しているが切り欠きは形成されていない。各辺の４つの開口部３２は、インターコネクタ２０（２１）及びガスシール部材２６（２７）の各丸孔に重なる部分から辺方向の両側に延びる溝状に形成されている。

よって、入口側のボルトＢ２から燃料極層１１の表面を経由して出口側のボルトＢ６に至る燃料ガス流路Ｆｐは、インターコネクタ２０及びガスシール部材２６の各２辺の丸孔と、金属フレーム２４の２辺の開口部３２と、ガスシール部材２６の開口部３０の切り欠きのそれぞれを含んで構成される。また、入口側のボルトＢ４から空気極層１３の表面を経由して出口側のボルトＢ８に至る空気流路Ａｐは、インターコネクタ２１及びガスシール部材２７の各２辺の丸孔と、ガスシール部材２７の開口部３０の切り欠き（図５のガスシール部材２６の開口部３０の切り欠きを９０度回転させた位置に形成）のそれぞれを含んで構成される。

また、図６（Ｂ）に示すように、金属フレーム２４の断面構造は、外周側と内周側が異なる高さに形成されている。すなわち、金属フレーム２４は、外周側の領域Ｒ１と内周側の領域Ｒ２（開口部３１の周囲）とに区分され、それぞれの底面を基準として、領域Ｒ１の表面が領域Ｒ２の表面よりも高く設定されている。これにより、金属フレーム２４には、高さが異なる領域Ｒ１、Ｒ２に基づく段差構造Ｓが形成されている。この段差構造Ｓは、領域Ｒ２の表面に金属セパレータ２５を溶接接合するために設けたものであるが、より具体的な接合構造については後述する。

次に、金属セパレータ２５は、可撓性を有する金属材料として、例えばフェライト系ステンレス等の金属材料を用いて、厚み０．０２〜０．３ｍｍ程度の枠体状の薄板に形成されている。図７に示すように、金属セパレータ２５の中央には開口部３３が形成されている。金属セパレータ２５の全体形状は、金属フレーム２４及びガスシール部材２７よりサイズが小さく、さらには金属フレーム２４の各領域Ｒ１、Ｒ２の境界部分よりもサイズが小さい方形である。また、金属セパレータ２５の開口部３３は、金属フレーム２４の開口部３１と対向する方形であって、金属フレーム２４の開口部３１よりもサイズが小さく、かつガスシール部材２７の開口部３０よりもサイズが大きい方形である。

セル本体１０は、図８に示すように、方形の外周形状を有する。セル本体１０は、金属セパレータ２５に接合されるので、金属セパレータ２５の外周形状よりサイズが小さく、かつ金属セパレータ２５の開口部３３よりもサイズが大きい方形の外周形状を有する。一方、セル本体１０の上層の空気極層１３の外周形状は、セル本体１０の外周形状よりもサイズが小さく、さらには金属セパレータ２５の開口部３３よりもサイズが小さい方形である。これにより、図３の断面構造を用いて説明したように、セル本体１０の外周側が金属セパレータ２５に接合された状態で、開口部３３から空気極層１３が露出可能な構造にすることができる。

以下、図９を参照して、本実施形態の単位セル３における特徴的な断面構造について説明する。図９（Ａ）は、本実施形態の単位セル３（図３）の部分的な断面構造を示す図であり、金属フレーム２４と、金属セパレータ２５と、ガスシール部材２７とを含む左端近傍の部分を拡大して示している。上述したように、金属フレーム２４は外周側の幅Ｗ１の領域Ｒ１と内周側の幅Ｗ２の領域Ｒ２とに区分され、それぞれの表面の底面からの高さは、領域Ｒ１が高さＨ１で、領域Ｒ２が高さＨ２であり、Ｈ１＞Ｈ２の関係を満たしている。金属フレーム２４は、領域Ｒ１の表面がガスシール部材２７の底面に密着した状態で配置される。金属フレーム２４とガスシール部材２７との密着性が損なわれるとガスシール性が劣化するので、領域Ｒ１の幅Ｗ１をある程度確保する必要がある。なお、図９（Ａ）は、ガスシール部材２７の開口部３０の切り欠きが形成されていない箇所の断面構造に対応する。

また、金属フレーム２４の段差構造Ｓは金属セパレータ２５を一体的に溶接接合するために形成されている。金属フレーム２４と金属セパレータ２５との溶接接合は、後述する溶接工程において、領域Ｒ２の表面と金属セパレータ２５の底面を接触させた状態で行われる。溶接接合により、領域Ｒ２上の金属セパレータ２５の表面の所定位置には、溶接工程時の加熱による溶接突起部Ｐが形成される。この溶接突起部Ｐは、帯状の領域Ｒ２の全周にわたって形成される。図９（Ａ）に示すように、金属セパレータ２５上の溶接突起部Ｐの頂点は、金属フレーム２４の領域Ｒ１の高さに達していない。換言すれば、金属セパレータ２５の厚さＴと溶接突起部Ｐの高さＨｐは、段差構造Ｓの高さであるＨ１−Ｈ２に対し、以下の（１）式の関係を満たしている。
Ｈ１−Ｈ２＞Ｔ＋Ｈｐ（１）

ここで、図９（Ｂ）は、図９（Ａ）に対する比較例として、金属フレーム２４に段差構造Ｓを設けない場合の断面構造を示している。図９（Ｂ）の比較例では、金属フレーム２４が領域Ｒ１、Ｒ２には区分されず、金属フレーム２４の平坦な表面に金属セパレータ２５が溶接接合され、図９（Ａ）と同様の溶接突起部Ｐが形成され、その上部にガスシール部材２７が配置される構造となっている。本比較例の場合は、ガスシール部材２７が溶接突起部Ｐに接触した状態で配置されるため、図９（Ａ）のような密着性を保つことは困難になる。そのため、図９（Ｂ）の比較例では、空気流路Ａｐからガスシール部材２７と金属セパレータ２５との間を経て酸化剤ガスがリークすることになり、ガスリーク性の劣化が避けられない。これに対し、図９（Ａ）の構造を採用すれば（１）式を満たす限り、溶接接合によって形成された溶接突起部Ｐが上方のガスシール部材２７の底面と接触しない状態に保たれるので、金属フレーム２４とガスシール部材２７との密着性を損なうことなく良好なガスリーク性を確保することができる。

一方、上記の構造に加えて、段差構造Ｓの上方にはガスシール部材２７の内周側が突出した状態で配置されている。上述したように、金属セパレータ２５の開口部３３（図７）よりもガスシール部材２７の開口部３０の方がサイズが小さいため、金属セパレータ２５は、（１）式の関係に基づき溶接突起部Ｐを含めてガスシール部材２７と非接触の状態を保ちつつ、上方をガスシール部材２７に覆われた構造になっている。ただし、ガスシール部材２７の開口部３０の切り欠きの直下では、図９（Ａ）のような構造になっていない。このような構造により、可撓性を有する金属セパレータ２５が上方に撓んだとしても、上方のガスシール部材２７が金属セパレータ２５の変形を規制する作用がある。

図９（Ａ）の構造を採用した単位セル３の一実施例において、段差構造Ｓに関連する寸法条件の一例を以下に挙げる。
Ｈ１＝２ｍｍ
Ｈ２＝１．５ｍｍ
Ｗ１＝５０ｍｍ
Ｗ２＝３ｍｍ
Ｔ＝０．１ｍｍ

また、接合時に形成される溶接突起部Ｐについては、例えば、Ｈｐ＝０．０５ｍｍ程度が想定される。よって、上記寸法条件によれば、Ｈ１−Ｈ２＝０．５ｍｍに対し、Ｔ＋Ｈｐ＝０．１５ｍｍとなるから、段差構造Ｓにおいて溶接突起部Ｐとガスシール部材２７の底面との間に十分なマージンを確保することができる。なお、図９（Ａ）では、理解の容易のため、段差構造Ｓの部分のサイズ（Ｈ１−Ｈ２、Ｗ２）を、実際に想定される寸法条件よりも拡大して示している。

上述したように溶接突起部Ｐの通常の寸法を考慮すると、段差構造Ｓの高さＨ１−Ｈ２（本発明の所定の高さ）は、金属セパレータ２５の厚みＴに０．１ｍｍを加えた値以上に設定することが望ましい。Ｈ１−Ｈ２の値が０．１ｍｍより小さい場合は、溶接突起部Ｐの高さＨｐに対するマージンが取れなくなるためである。なお、金属セパレータ２５の厚みＴは、５０μｍから１００μｍ（０．１ｍｍ）の範囲内に設定することが望ましい。金属セパレータ２５の厚みＴが大き過ぎる場合は十分な可撓性が確保できなくなり、金属セパレータ２５の厚みＴが小さ過ぎる場合は強度が不十分になるためである。

次に、本実施形態の単位セル３の製造工程のうち、特徴的な構造に関連する工程について、図１０を用いて説明する。まず、周知の手法で、金属の薄板の打ち抜き加工により、図７に示す平面構造を有する金属セパレータ２５を作製する。また、周知の手法で、金属の板材の打ち抜き加工により、図６に示す構造を有する金属フレーム２４を作製する。このとき、金属フレーム２４の内周側には、図６（Ｂ）に示す段差構造Ｓが形成される。

次いで、図１０（Ａ）に示すように、金属フレーム２４に対して金属セパレータ２５の位置合せを行いつつ、金属フレーム２４の領域Ｒ２の表面に金属セパレータ２５の底面を密着させた状態で配置する。この状態で、例えば、ファイバーレーザ溶接機を用いて、上方から金属セパレータ２５の外縁部にレーザ光を照射することにより、金属フレーム２４と金属セパレータ２５が一体的に溶接接合される。溶接接合が完了すると、領域Ｒ２の上部の金属セパレータ２５の表面には、図９（Ａ）に示す溶接突起部Ｐが形成される。

次いで、周知の手法で、支持基体層となる燃料極グリーンシートを形成するとともに、固体電解質グリーンシートを形成し、燃料極グリーンシートの上層に固体電解質グリーンシートとの積層体を形成する。続いて、得られた積層体を所定の方形形状に加工した後に焼成し、燃料極層１１と固体電解質層１２からなる焼結体を得る。続いて、得られた焼結体の上層の所定位置に空気極層１３を積層形成することで、図８の平面構造を有するセル本体１０を作製する。

次いで、図１０（Ｂ）に示すように、金属セパレータ２５の底面にロウ材を塗布するとともに、セル本体１０の固体電解質層１２の外縁部の上面にロウ材を塗布する。ロウ材としては、例えば、Ａｇを主成分として若干のＰｄを含有するＡｇ系ロウ材が用いられる。この状態で、図１０（Ｃ）に示すように、金属セパレータ２５とセル本体１０とを位置合わせしつつ、ロウ材を加熱することによってセル本体１０が金属セパレータ２５に一体化される。以上のようにして得られた金属フレーム２４、金属セパレータ２５、セル本体１０からなる部分を組み込むことにより、単位セル３を得ることができる。

以上、本実施形態に基づき本発明の内容を具体的に説明したが、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で多様な変更を施すことができる。例えば、金属フレーム２４、金属セパレータ２５、ガスシール部材２７の材料、形状、寸法条件等については、本発明の目的を達成できる範囲で多様な設定が可能である。また、金属フレーム２４と金属セパレータ２５とを溶接接合する際は、ファイバーレーザ溶接機等のレーザ装置には限られず、他の手法を採用してもよい。また、セル本体１０を構成する各層は、燃料極層１１、固体電解質層１２、空気極層１３に限らず、多様な役割を有する機能層が含まれていてもよい。この場合、セル本体１０のうち支持基体とする層も、燃料極層１１には限られず他の層であってもよい。その他の点についても上記各実施形態により本発明の内容が限定されるものではなく、本発明の作用効果を得られる限り、適宜に変更可能である。例えば、単位セル３内の各構成部材の構造、形状、材料、形成方法等については、本発明の作用効果を得られる限り、適宜に変更することができる

１…固体酸化物形燃料電池
２…燃料電池スタック
３…単位セル（燃料電池セル）
１０…セル本体
１１…燃料極層
１２…固体電解質層
１３…空気極層
２０、２１…インターコネクタ
２２…燃料極側集電体
２３…空気極側集電体
２４…金属フレーム
２５…金属セパレータ
２６、２７…ガスシール部材
Ｂ１〜Ｂ８…ボルト
Ｎ…ナット
Ａｉｎ…空気導入管
Ａｏｕｔ…空気排出管
Ａｐ…空気流路
Ｆｉｎ…燃料ガス導入管
Ｆｏｕｔ…燃料ガス排出管
Ｆｐ…燃料ガス流路
Ｐ…溶接突起部
Ｓ…段差構造

Claims

燃料ガスに接する燃料極と、酸化剤ガスに接する空気極と、一方の面側に前記燃料極が配置され他方の面側に前記空気極が配置された固体電解質層とを備えた固体酸化物形燃料電池において、
外周側の第１領域と内周側の第２領域とに区分され、前記第２領域の表面が前記第１領域の表面よりも所定の高さだけ低く形成された段差構造を有する枠体状の金属フレームと、
前記金属フレームの前記第２領域の表面に溶接接合され、前記燃料ガスの流路と前記酸化剤ガスの流路とを隔離する金属セパレータと、
前記金属フレームの前記第１領域の表面に密着配置された枠体状のガスシール部材と、
を備え、
前記ガスシール部材の内周側は前記第２領域の上方に突出し、前記金属セパレータの溶接部分が前記ガスシール部材と非接触の状態となるように前記所定の高さが設定されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
前記金属セパレータには、前記燃料極と前記固体電解質層と前記空気極とを一体的に積層したセル本体が接合され、当該セル本体の表面が前記金属フレームの開口部から露出する位置関係にあることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池。
前記金属フレーム及び前記ガスシール部材は、それぞれの外周側の端部が平面視で同一位置に形成されるとともに、前記金属フレームの内周側の端部に比べて前記ガスシール部材の内周側の端部が平面視で内周寄りの位置に形成されることを特徴とする請求項１又は２に記載の固体酸化物形燃料電池。
前記所定の高さは、前記金属のセパレータの厚みに０．１ｍｍを加えた値以上に設定されていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
前記金属セパレータの厚みは、３０μｍから２００μｍの範囲内に設定されていることを特徴とする請求項４に記載の固体酸化物形燃料電池。
前記ガスシール部材は、絶縁性のマイカを用いて形成されることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
燃料ガスに接する燃料極と、酸化剤ガスに接する空気極と、一方の面側に前記燃料極が配置され他方の面側に前記空気極が配置された固体電解質層とを備えた固体酸化物形燃料電池の製造方法において、
前記燃料ガスの流路と前記酸化剤ガスの流路とを隔離する金属セパレータを、外周側の第１領域と内周側の第２領域とに区分された枠体状の金属フレームの前記第２領域の表面に密着させた状態で溶接接合する第１の工程と、
前記燃料極と前記固体電解質層と前記空気極とを一体的に積層したセル本体を、前記金属フレームと溶接接合された金属セパレータに接合する第２の工程と、
絶縁性のガスシール部材を、前記金属フレームの前記第１領域の表面に密着配置する第３の工程と、
を含み、前記金属フレームは、前記第２領域の表面が前記第１領域の表面よりも所定の高さだけ低く形成された段差構造を有し、前記ガスシール部材の内周側が前記第２領域の上方に突出し、前記金属セパレータの溶接部分が前記ガスシール部材と非接触の状態となるように前記所定の高さが設定されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池の製造方法。
前記第１の工程では、レーザ溶接により前記金属セパレータを前記第２領域の表面に接合することを特徴とする請求項７に記載の固体酸化物形燃料電池の製造方法。