JP2012142191A - 固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法及び固体酸化物形燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】前記セルチューブ202Aの燃料出口側の隣接又は近接する前記燃料電池セル同士の第1のセル監視電圧(E1)を計測する第1のセル監視電圧計測手段300Aと、予め求めた所定の温度における第1のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記計測した第1のセル監視電圧から燃料中の酸素分圧を求める第1の酸素分圧算出手段301Aと、該酸素分圧と所定の閾値とを比較して、前記燃料電池セルの損傷の可能性の有無を判定する第1の判定手段302Aを有する。
【選択図】図1−2
Description
また、ガス流速の遅い箇所の電圧を計測して特定部位の劣化を判断することの提案がある(特許文献3)。
一方、空気中の酸素分圧が低くなり空気極の構成材料(例えばLaSrCaMnO3)が還元分解するとセルが損傷するおそれがあるため、空気中の酸素分圧を監視する必要がある。
一方、セルスタック全体の電圧だけの計測では上述したセルの損傷等の異常判定ができない。
図1−1は、1本のセルチューブの概略図である。図1−1中、上方側からチューブの内部に燃料が導入され、下方側が燃料出口である。また、図1−1中下方側からセルの外部に空気が導入され、上方側が空気出口である。
次に、該酸素分圧と所定の閾値とを比較して、前記燃料電池セルの損傷の可能性の有無を第1の判定手段302Aにより判定する。
図2−1は、燃料出口側のセル(No.33)とセル(No.34)とのセル電圧を計測する図である。
図2−1に示すように、セル(No.33)の空気極105に第1の端子111Aを設けると共に、セル(No.34)の空気極105に第2の端子111Bを設ける。そして、この隣接するセル同士のセル監視電圧E1を計測する。
この時のセルの仕様、発電条件を下記「表1」に示す。
温度はセル表面の温度を熱電対等の温度計測手段112で計測している。
ここで、燃料出口側セルの隣接するセルとは、セル(No.33)とセル(No.34)のセル同士をいい、近接するセルとは、セル(No.32)とセル(No.34)との関係のように、セル(No.33)を少なくとも一つ飛ばしたセル同士の関係をいう。
ここで、セル監視電圧(E1)は、下記「数1」に示す式(1)より求められる。
E1:セル監視電圧
Erev:平衡起電力
Rc(n):空気極抵抗
Ri:インターコネクタ抵抗
Ra:燃料極抵抗
Rc(n+1):空気極抵抗
ηa:燃料極及び空気極の活性化分極
ηc:燃料極及び空気極の濃度分極
n=34である。
ここで、図3中、各ブロック(1)〜(8)の電気抵抗をそれぞれ、R1〜R8とすると、電気抵抗は近似的に下記「数3」に示す各式(11)〜(24)により示される。
電極過電圧ηと電流密度iの関係は近似的に、Butler−Volmer式で示される。
ここで、数6中、式(3−1)は「空気極の活性化分極」を示し、式(3−2)は「燃料極の活性化分極」を示す。
これを解析すると、平衡起電力0.866Vより求めた燃料極側の酸素分圧は2.7×10-16atmとなる。
燃料極103に含まれるNiは900℃において酸素分圧が10−12atmよりも高い酸素分圧で酸化されてNiOになり、それ以下の酸素分圧ではNiで安定である。ここに900℃において酸素分圧が10-12atmの場合の平衡起電力は0.66Vに相当する。
平衡起電力が0.66Vより高い場合は燃料中の酸素分圧は10-12atmよりも低くなりNiで安定であるが、平衡起電力が0.66Vより低い場合は燃料中の酸素分圧は10-12atmよりも高くなりNiOになる。
セル監視電圧(E1)から燃料中の酸素分圧を求める方法として、あらかじめセル監視電圧(E1)と燃料中の酸素分圧の関係を求めておけば、セル監視電圧(E1)から平衡起電力を算出することなく簡易的に監視ができる。
Rc(n):空気極抵抗、Ri:インターコネクタ抵抗、Ra:燃料極抵抗、Rc(n+1):空気極抵抗は下記「表2」のR1からR8の合計0.055Ωを用いた。
ηa:燃料極及び空気極の活性化分極は、下記「数6」の(1)および(2)から、それぞれ0.015Vを用いた。
ηc:燃料極及び空気極の濃度分極は、下記「表3」から燃料極の濃度分極0.0056V,空気極の濃度分極0.0012Vを用いた。
このセル監視電圧(E1)が0.37Vを閾値としてこの閾値を下回る場合には、燃料中の酸素濃度がNi酸化の酸素濃度よりも高いと判断する監視を行う。
図6に示すように、セル監視電圧(E1)を計測し、酸素濃度の閾値近傍となるまでは酸素濃度が高くないと判断することができる。
なお、この対策を講じても酸素分圧が高い場合には、詳細な解析を行う。また、その酸素濃度が上昇したセルスタック部分(カートリッジやモジュールの一部分)の回路を除く処置等の対策を講じる。
図7の結果より、燃料入口側よりも燃料出口側での酸素分圧が上昇しているのが確認された。
但し、全ての素子において酸素分圧が上述の閾値10-12atm以下であるのでNi安定領域であることが確認できる。
ステップ1:燃料中の酸素濃度が高い燃料出口側の近接又は隣接するセル電圧を計測して、セル監視電圧(E1)を監視する。
ステップ2:酸素濃度計算には温度が必要なので監視するセル外表面に熱電対等の温度計測手段により計測する。
ステップ3:セル監視電圧(E1)を解析して平衡起電力を算出し、燃料中の酸素分圧を求める。
ステップ4:求めた燃料中の酸素分圧からNiが酸化していないか、どうかを判定する。
図8−1は、燃料出口側のインターコネクタと固体電解質同士のセル電圧を計測する図である。図8−2は図8−1に対応する回路である。
図1−3は、第2の監視手段を有する固体酸化物形燃料電池のセルチューブの概略図である。図1−3に示すように、第2の監視手段300Bを有する固体酸化物形燃料電池のセルチューブ202Bは、セルチューブ202Bの燃料出口側の前記インターコネクタと前記電解質との第2のセル監視電圧(E2)を計測する第2のセル監視電圧計測手段300Bと、予め求めた所定の温度における第2のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記計測した第2のセル監視電圧から燃料中の酸素分圧を求める第2の酸素分圧算出手段301と、該酸素分圧と所定の閾値とを比較して、前記燃料電池セルの損傷の可能性の有無を判定する第2の判定手段302Bとを有する。
具体的には、図8−1に示すように、セル(No.33)のインターコネクタ106に第3の端子111Cを設けると共に、セル(No.34)の固体電解質104に第4の端子111Dを設け、これらの間の第2のセル監視電圧E2を第2のセル監視電圧計測手段300Bにより計測する。そして、予め求めた所定の温度における第2のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記計測した第2のセル監視電圧から燃料中の酸素分圧を第2の酸素分圧算出手段301Bより求める。
次に、該酸素分圧と所定の閾値とを比較して、前記燃料電池セルの損傷の可能性の有無を第2の判定手段302Bにより判定する。
この時のセルの仕様、発電条件は実施例1の表1と同様である。
実施例1と異なり、平衡起電力から差し引く項目が少ないので、解析にあたって、簡易でしかも計測精度が向上する。
そして、数2に示す式(2)から酸素分極を算出すると1.4×10-16atmとなる。
Niは900℃において酸素分圧が10-12atmよりも高い酸素分圧で酸化されてNiOになり、それよりも低い酸素分圧ではNiで安定である。900℃において酸素分圧が10−12atmの場合の平衡起電力は0.66Vに相当する。
平衡起電力が0.66Vより高い場合は燃料中の酸素分圧は10-12atmよりも低くなりNiで安定であるが、平衡起電力が0.66Vより低い場合は燃料中の酸素分圧は10-12atmよりも高くなりNiOになることから、平衡起電力が0.66Vを閾値としてこの閾値を下回る場合には、燃料中の酸素濃度が高いと判断する監視を行う。
詳細には、インターコネクタ106と固体電解質104との監視電圧を監視するために、インターコネクタ106表面および固体電解質104表面に白金ペーストを塗布して、電圧監視用の白金線をインターコネクタ106表面および固体電解質104表面に接触させる。
次に、第3の端子111Cと第4の端子111Dの第2のセル監視電圧E2から、「燃料中の酸素濃度」を計算で求める。
計測した監視電圧E2から計算で「酸素濃度」を求め、セル温度環境でNiが酸化する酸素濃度と比較して監視する。
実施例1では、燃料極側の燃料中の酸素濃度について求めるようにしたが、本実施例では空気極側の空気中の酸素濃度について求める。
空気極の構成材料である例えばLaMnO3の場合には、酸素分圧が低くなり、還元分解すると、セルが損傷するおそれがあるので、実施例1と同様の手法により、空気中の酸素分圧を監視するようにしている。
ここで、空気中の酸素分圧は空気入口側よりも空気出口側において、酸素が消費され低くなる。
図10−1に示すように、セル(No.1)の空気極105に第5の端子111Eを設けると共に、セル(No.2)の空気極105に第6の端子111Fを設ける。そして、この隣接するセル同士の第3のセル監視電圧E3を第3のセル監視電圧計測手段300Cにより計測する。そして、予め求めた所定の温度における第1のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記計測した第3のセル監視電圧から燃料中の酸素分圧を第3の酸素分圧算出手段301Cより求める。
次に、該酸素分圧と所定の閾値とを比較して、前記燃料電池セルの損傷の可能性の有無を第3の判定手段302Cにより判定する。
ここで、空気出口側セルの隣接するセルとは、セル(No.1)とセル(No.2)のセル同士をいい、近接するセルとは、セル(No1)とセル(No3)のセル同士のように、セル(No.2)を少なくとも一つ飛ばしたセル同士の関係をいう。
ここで、第3のセル監視電圧(E3)は、前記「数1」に示す式(1)より求められる。
平衡起電力(Erev)は、燃料と空気の酸素濃度に依存するので、式(1)より、平衡起電力(Erev)を求めれば、前記「数2」に示す式(2)により空気中の酸素分圧が求められる。なお、燃料中の酸素分圧は燃料入口濃度から計算により求める。
次に、第2のセル監視電圧E3を、実施例1と同様に解析して、平衡起電力を算出し、空気中の酸素分圧を求める。
求めた空気中の酸素分圧が任意の値(例えば空気極(LaMnO3系等)の劣化に起因する管理酸素濃度を決めておく)に近づくと運転警報を出す制御を行う。
また、固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視するに際して、実施例1の監視方法と実施例3の監視方法とを併せて実施するようにしてもよい。
これにより、燃料側及び空気側の酸素濃度を監視し、運転状態の変化を適正に監視することができる。
103 燃料極
104 固体電解質
105 空気極
106 インターコネクタ
200 燃料電池モジュール
202、202A〜202C セルチューブ(燃料電池)
210 燃料電池セル(発電素子)
Claims (12)
- 筒形状をなす基体管と、燃料極と電解質と空気極とが積層されて成ると共に前記基体管の外表面軸方向に沿って複数配置される燃料電池セルと、隣り合う該燃料電池セルを直列に接続するインターコネクタとを備えるセルチューブを有する固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法において、
前記セルチューブの燃料出口側の隣接又は近接する前記燃料電池セル同士の第1のセル監視電圧を計測する工程と、
該第1のセル監視電圧から燃料中の酸素分圧を求める工程と、
求められた該酸素分圧と所定の閾値とを比較する工程とを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法。 - 請求項1に記載の固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法において、
予め求めた所定の温度における第1のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記燃料中の酸素分圧を求める工程を有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法。 - 請求項1に記載の固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法において、
前記第1のセル監視電圧を計測すると共に、前記燃料電池セル外表面の温度を計測する工程と、
前記第1のセル監視電圧から平衡起電力を算出し、前記燃料中の酸素分圧を求める工程とを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法。 - 筒形状をなす基体管と、燃料極と電解質と空気極とが積層されて成ると共に前記基体管の外表面軸方向に沿って複数配置される燃料電池セルと、隣り合う該燃料電池セルを直列に接続するインターコネクタとを備えるセルチューブを有する固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法において、
前記セルチューブの燃料出口側の前記インターコネクタと前記電解質との第2のセル監視電圧を計測する工程と、
該第2のセル監視電圧から燃料中の酸素分圧を求める工程と、
求められた該酸素分圧と所定の閾値とを比較する工程とを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法。 - 請求項4に記載の固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法において、
予め求めた所定の温度における第2のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記燃料中の酸素分圧を求める工程を有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法。 - 請求項5に記載の固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法において、
前記第2のセル監視電圧を計測すると共に、前記燃料電池セル外表面の温度を計測する工程と、
前記第2のセル監視電圧から平衡起電力を算出し、前記燃料中の酸素分圧を求める工程とを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法。 - 筒形状をなす基体管と、燃料極と電解質と空気極とが積層されて成ると共に前記基体管の外表面軸方向に沿って複数配置される燃料電池セルと、隣り合う該燃料電池セルを直列に接続するインターコネクタとを備えるセルチューブを有する固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法において、
前記セルチューブの空気出口側の隣接又は近接する前記燃料電池セル同士の第3のセル監視電圧を計測する工程と、
該第3のセル監視電圧から空気中の酸素分圧を求める工程と、
求められた該酸素分圧と所定の閾値とを比較する工程とを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法。 - 請求項7に記載の固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法において、
予め求めた所定の温度における第3のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記燃料中の酸素分圧を求める工程を有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法。 - 請求項8に記載の固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法において、
前記第3のセル監視電圧を計測すると共に、前記燃料電池セル外表面の温度を計測する工程と、
前記第3のセル監視電圧から平衡起電力を算出し、前記空気中の酸素分圧を求める工程とを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池の運転状態の監視方法。 - 筒形状をなす基体管と、燃料極と電解質と空気極とが積層されて成ると共に前記基体管の外表面軸方向に沿って複数配置される燃料電池セルと、隣り合う該燃料電池セルを直列に接続するインターコネクタとを備えるセルチューブを有する固体酸化物形燃料電池において、
前記セルチューブの燃料出口側の隣接又は近接する前記燃料電池セル同士の第1のセル監視電圧を計測するセル監視電圧計測手段と、
予め求めた所定の温度における第1のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記計測した第1のセル監視電圧から燃料中の酸素分圧を求める酸素分圧算出手段と、
該酸素分圧と所定の閾値とを比較して、前記燃料電池セルの損傷の可能性の有無を判定する判定手段とを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池。 - 筒形状をなす基体管と、燃料極と電解質と空気極とが積層されて成ると共に前記基体管の外表面軸方向に沿って複数配置される燃料電池セルと、隣り合う該燃料電池セルを直列に接続するインターコネクタとを備えるセルチューブを有する固体酸化物形燃料電池において、
前記セルチューブの燃料出口側の前記インターコネクタと前記電解質との第2のセル監視電圧を計測するセル監視電圧計測手段と、
予め求めた所定の温度における第2のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記計測した第2のセル監視電圧から燃料中の酸素分圧を求める酸素分圧算出手段と、
該酸素分圧と所定の閾値とを比較して、前記燃料電池セルの損傷の可能性の有無を判定する判定手段とを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池。 - 筒形状をなす基体管と、燃料極と電解質と空気極とが積層されて成ると共に前記基体管の外表面軸方向に沿って複数配置される燃料電池セルと、隣り合う該燃料電池セルを直列に接続するインターコネクタとを備えるセルチューブを有する固体酸化物形燃料電池において、
前記セルチューブの空気出口側の隣接又は近接する前記燃料電池セル同士の第3のセル監視電圧を計測するセル監視電圧計測手段と、
予め求めた所定の温度における第3のセル監視電圧と酸素分圧との関係を用いて、前記計測した第3のセル監視電圧から燃料中の酸素分圧を求める酸素分圧算出手段と、
該酸素分圧と所定の閾値とを比較して、前記燃料電池セルの損傷の可能性の有無を判定する判定手段とを有することを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
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