JP2011096457A - Method of manufacturing fuel cell - Google Patents

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Noriyuki Kobayashi
宣之 小林
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method of manufacturing a catalytic layer having high coverage factor of an electrolyte and a uniform thickness for a method of manufacturing a catalytic layer used for a fuel cell. <P>SOLUTION: Platinum carrying carbon, an electrolyte, ethanol, and water are mixed (process 1). Then, the mixture (catalyst ink) of the process 1 is dispersed (process 2). The catalyst ink dispersed in the process 2 is atomized and coated by a spray method (process 3). Then, the coating layer manufactured in the process 3 is dried (process 4). The coating layer dried in the process 4 is sampled and is mixed with an acetic butyl solvent to re-prepare the catalyst ink (process 5). After that, the catalyst ink re-prepared in the process 5 is dispersed again (process 6). Then, the catalyst ink re-dispersed in the process 6 is applied onto a base material by an applicator. The catalytic layer coated in the process 7 is dried (process 8). <P>COPYRIGHT: (C)2011,JPO&INPIT

Description

この発明は、燃料電池の製造方法に係り、特に、燃料電池に用いられる触媒層を作製する方法に関する。   The present invention relates to a method for producing a fuel cell, and more particularly to a method for producing a catalyst layer used in a fuel cell.

燃料電池は、複数枚の単位電池が積層された燃料電池スタックとして使用される。単位電池自体も平面状の部材の積層体であり、電解質膜をその両側から電極で挟んで構成された膜電極接合体（ＭＥＡ;Membrane Electrode Assembly）を有し、該ＭＥＡをその両側から拡散層、ガス流路、およびセパレータで挟むことで構成されている。   The fuel cell is used as a fuel cell stack in which a plurality of unit cells are stacked. The unit cell itself is a laminate of planar members, and has a membrane electrode assembly (MEA) formed by sandwiching an electrolyte membrane between electrodes from both sides, and the MEA is diffused from both sides. The gas channel is sandwiched between the separator and the separator.

ＭＥＡを構成する電極は、白金等の触媒が担持された触媒層として構成されている。白金等の貴金属は希少元素であり高価なことから、白金使用量を低減することが、燃料電池のコストダウンを図るための条件の１つになっている。燃料電池の発電性能を低下させることなく白金使用量を低減するためには、触媒層中のプロトン移動や電子移動の抵抗を少なくして触媒層の利用率を高めることが求められる。このため、例えば、特開２００９−１３５０９１号公報には、電極の側面をプロトン伝導性を有する被覆体で被覆し、該被覆体と電解質膜とが接触するようにした燃料電池が提案されている。この燃料電池によれば、電解質膜から離間していた電極部分においてもプロトン伝導が可能となるので、燃料電池の出力性能を向上させることができる。   The electrode constituting the MEA is configured as a catalyst layer on which a catalyst such as platinum is supported. Since noble metals such as platinum are rare elements and are expensive, reducing the amount of platinum used is one of the conditions for reducing the cost of fuel cells. In order to reduce the amount of platinum used without degrading the power generation performance of the fuel cell, it is required to increase the utilization rate of the catalyst layer by reducing the resistance of proton transfer and electron transfer in the catalyst layer. For this reason, for example, Japanese Unexamined Patent Application Publication No. 2009-135091 proposes a fuel cell in which the side surface of an electrode is covered with a covering body having proton conductivity so that the covering body and the electrolyte membrane are in contact with each other. . According to this fuel cell, proton conduction is possible even in the electrode portion that is separated from the electrolyte membrane, so that the output performance of the fuel cell can be improved.

特開２００９−１３５０９１号公報JP 2009-135091 A

ところで、触媒層の作製方法としては、触媒担持カーボンと電解質とを混合した混合物（触媒インク）を作製し、この触媒インクをスプレー法やアプリケータで塗工して作製する方法が一般的に知られている。ここで、触媒層の触媒利用率を高める観点から触媒層に求められる条件としては、触媒層における電解質の被覆率が高いこと、および触媒層中の触媒が均一に配置されていることが挙げられる。この点、公知のスプレー法によって触媒層を作製することとすると、触媒層中の電解質の被覆率を有効に高めることはできるものの、該触媒層を均一な厚さに形成することが困難となる。一方において、アプリケータを用いた公知の塗工によって触媒層を作製することとすると、該触媒層を均一な厚さに形成することはできるものの、触媒層中の電解質の被覆率を高めることが困難となる。   By the way, as a method for producing a catalyst layer, a method is generally known in which a mixture (catalyst ink) in which catalyst-supported carbon and an electrolyte are mixed is produced, and this catalyst ink is applied by a spray method or an applicator. It has been. Here, the conditions required for the catalyst layer from the viewpoint of increasing the catalyst utilization rate of the catalyst layer include a high electrolyte coverage in the catalyst layer and a uniform arrangement of the catalyst in the catalyst layer. . In this regard, if the catalyst layer is prepared by a known spray method, the coverage of the electrolyte in the catalyst layer can be effectively increased, but it is difficult to form the catalyst layer with a uniform thickness. . On the other hand, if the catalyst layer is prepared by known coating using an applicator, the catalyst layer can be formed to a uniform thickness, but the coverage of the electrolyte in the catalyst layer can be increased. It becomes difficult.

このように、上述した公知のスプレー法やアプリケータ塗工を用いた触媒層の作製方法では、上記２条件をみたす触媒層、すなわち、電解質被覆率の高い均一な厚さの触媒層を作製することが困難であり、改善が望まれていた。   As described above, in the catalyst layer preparation method using the above-described known spraying method or applicator coating, a catalyst layer satisfying the above two conditions, that is, a catalyst layer having a high electrolyte coverage and a uniform thickness is prepared. It was difficult and improvement was desired.

この発明は、上述のような課題を解決するためになされたもので、燃料電池に用いられる触媒層を、電解質の被覆率が高く且つ均一な厚さで作製することのできる燃料電池の製造方法を提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve the above-described problems, and a fuel cell manufacturing method capable of producing a catalyst layer used in a fuel cell with a high electrolyte coverage and a uniform thickness. The purpose is to provide.

第１の発明は、上記の目的を達成するため、燃料電池に用いられる触媒層を作製する燃料電池の製造方法であって、
触媒担持カーボンの表面に電解質を被覆する第１の工程と、
前記触媒担持カーボンと溶媒とを混合して触媒インクを作製する第２の工程と、
前記触媒インクを基材に塗布塗工する第３の工程と、
を実行することを特徴とする。 In order to achieve the above object, a first invention is a method of manufacturing a fuel cell for producing a catalyst layer used in a fuel cell,
A first step of coating the surface of the catalyst-supporting carbon with an electrolyte;
A second step of preparing a catalyst ink by mixing the catalyst-supporting carbon and a solvent;
A third step of applying and applying the catalyst ink to a substrate;
It is characterized by performing.

第２の発明は、第１の発明において、
前記第１の工程は、
前記触媒担持カーボンと前記電解質とを混合する混合工程と、
前記混合工程において作製された混合物を噴霧塗工する噴霧工程と、
を含むことを特徴とする。 According to a second invention, in the first invention,
The first step includes
A mixing step of mixing the catalyst-carrying carbon and the electrolyte;
A spraying step of spray-coating the mixture prepared in the mixing step;
It is characterized by including.

第３の発明は、第１または第２の発明において
前記第２の工程において混合される溶媒は、前記電解質の貧溶媒であることを特徴とする。 A third invention is characterized in that, in the first or second invention, the solvent mixed in the second step is a poor solvent for the electrolyte.

第１の発明によれば、触媒担持カーボンの表面に電解質が被覆される。そして、この被覆された触媒担持カーボンを用いて作製された触媒インクが基材に塗布塗工される。このため、本発明によれば、電解質の被覆率が高く、且つ厚さが均一な触媒層を作製することができる。   According to the first invention, the electrolyte is coated on the surface of the catalyst-supporting carbon. Then, the catalyst ink produced using the coated catalyst-carrying carbon is applied and applied to the substrate. Therefore, according to the present invention, a catalyst layer having a high electrolyte coverage and a uniform thickness can be produced.

第２の発明によれば、先ず、触媒担持カーボンと電解質とを混合した混合物が噴霧塗工される。混合物が噴霧塗工されると、表面張力の影響によって電解質が触媒担持カーボンに有効に吸着する。このため、本発明によれば、電解質が均一に被覆された触媒担持カーボンを作製することができる。   According to the second invention, first, a mixture obtained by mixing the catalyst-supporting carbon and the electrolyte is spray-coated. When the mixture is spray coated, the electrolyte is effectively adsorbed on the catalyst-supported carbon due to the influence of the surface tension. For this reason, according to the present invention, it is possible to produce catalyst-supported carbon in which the electrolyte is uniformly coated.

第３の発明によれば、電解質が被覆された触媒担持カーボンから触媒インクを作製する際に、電解質の貧溶媒が混合される。このため、本発明によれば、触媒担持カーボンに被覆された電解質が溶解してしまう事態を効果的に抑止することができる。   According to the third invention, when the catalyst ink is produced from the catalyst-supported carbon coated with the electrolyte, the poor solvent for the electrolyte is mixed. For this reason, according to this invention, the situation where the electrolyte coat | covered with catalyst carrying | support carbon melt | dissolves can be suppressed effectively.

本実施の形態の燃料電池の構成を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the structure of the fuel cell of this Embodiment. 発電体１４を積層方向に沿って切断した断面図である。It is sectional drawing which cut | disconnected the electric power generation body 14 along the lamination direction. カソード触媒層２６を作製するための工程を説明するための図である。5 is a diagram for explaining a process for producing a cathode catalyst layer 26. FIG. 本実施例の燃料電池と当該燃料電池に対してカソード触媒層の構成が異なる燃料電池とを比較した評価試験の結果を示す図である。It is a figure which shows the result of the evaluation test which compared the fuel cell of a present Example, and the fuel cell from which the structure of a cathode catalyst layer differs with respect to the said fuel cell.

以下、図面に基づいてこの発明の実施の形態について説明する。尚、各図において共通する要素には、同一の符号を付して重複する説明を省略する。また、以下の実施の形態によりこの発明が限定されるものではない。   Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. In addition, the same code | symbol is attached | subjected to the element which is common in each figure, and the overlapping description is abbreviate | omitted. The present invention is not limited to the following embodiments.

実施の形態．
［実施の形態の構成］
図１は、本実施の形態における燃料電池の構成を模式的に示す断面図である。燃料電池１０は、発電反応により発生した電力をモータ等の負荷装置に供給する燃料電池システムとして使用される。燃料電池１０は単位電池１２を複数積層したスタック構造を有している。単位電池１０は、発電体１４、反応ガスが流れるガス流路１６、隣接する発電体１４を隔離するセパレータ１８によって構成されている。発電体１４は、電解質膜を挟んでアノードとカソードが配置された膜電極接合体（ＭＥＡ）２０の外側に、カーボン繊維からなるガス拡散層２２をシールガスケットで囲んで一体として形成されている。各単位電池１２は、アノードに燃料ガス(例えば、水素ガス)の供給を受け、カソードに空気の供給を受けて発電する。尚、本実施の形態において、燃料ガスの供給／排気系の構成、および空気の供給／排気系の構成に限定はないので、それらについての説明は省略する。 Embodiment.
[Configuration of the embodiment]
FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing the configuration of the fuel cell in the present embodiment. The fuel cell 10 is used as a fuel cell system that supplies electric power generated by a power generation reaction to a load device such as a motor. The fuel cell 10 has a stack structure in which a plurality of unit cells 12 are stacked. The unit battery 10 includes a power generation body 14, a gas flow path 16 through which a reaction gas flows, and a separator 18 that isolates adjacent power generation bodies 14. The power generation body 14 is integrally formed on the outside of a membrane electrode assembly (MEA) 20 in which an anode and a cathode are arranged with an electrolyte membrane interposed therebetween, and a gas diffusion layer 22 made of carbon fiber is surrounded by a seal gasket. Each unit cell 12 is supplied with fuel gas (for example, hydrogen gas) at the anode and supplied with air at the cathode to generate power. In the present embodiment, the configuration of the fuel gas supply / exhaust system and the configuration of the air supply / exhaust system are not limited, and a description thereof will be omitted.

次に、図２を参照して発電体１４の構成について更に詳しく説明する。図２は、発電体１４を積層方向に沿って切断した断面の一部を示す図である。図２に示すとおり、電解質膜２４のカソード側には、カソード触媒層２６およびガス拡散層２２が積層されている。カソード触媒層２６は白金担持カーボンと電解質とから構成されている。尚、カソード触媒層２６の作製方法は、その詳細な説明を後述する。   Next, the configuration of the power generator 14 will be described in more detail with reference to FIG. FIG. 2 is a diagram illustrating a part of a cross section obtained by cutting the power generation body 14 along the stacking direction. As shown in FIG. 2, the cathode catalyst layer 26 and the gas diffusion layer 22 are laminated on the cathode side of the electrolyte membrane 24. The cathode catalyst layer 26 is composed of platinum-supported carbon and an electrolyte. The cathode catalyst layer 26 will be described in detail later.

一方、電解質膜２４のアノード側には、カソード触媒層２８およびガス拡散層２２が積層されている。アノード触媒層２６は白金担持カーボンと電解質とから構成されており、公知のスプレー法や転写法等によって形成される。   On the other hand, a cathode catalyst layer 28 and a gas diffusion layer 22 are laminated on the anode side of the electrolyte membrane 24. The anode catalyst layer 26 is composed of platinum-supported carbon and an electrolyte, and is formed by a known spray method or transfer method.

［実施の形態の特徴］
次に、本実施の形態の特徴について説明する。本実施の形態の燃料電池１４は、カソード触媒層２６の作製方法に特徴を有している。上述したとおり、触媒層の触媒利用率を高めるためには、触媒層における電解質の被覆率が高いこと、および触媒層中の触媒が均一に配置されていることが重要な条件となる。しかしながら、公知のスプレー法によって触媒層を作製することとすると、触媒層中の電解質の被覆率を有効に高めることはできるものの、該触媒層を均一な厚さに形成することが困難となる。一方において、アプリケータを用いた塗工によって触媒層を作製することとすると、該触媒層を均一な厚さに形成することはできるものの、触媒層中の電解質の被覆率を高めることが困難となる。このように、上述した公知のスプレー法やアプリケータ塗工では、上記２条件を満たす触媒層、すなわち、電解質被覆率の高い均一な厚さの触媒層を作製することが困難となる。 [Features of the embodiment]
Next, features of the present embodiment will be described. The fuel cell 14 of the present embodiment is characterized by a method for producing the cathode catalyst layer 26. As described above, in order to increase the catalyst utilization rate of the catalyst layer, it is an important condition that the electrolyte coverage in the catalyst layer is high and that the catalyst in the catalyst layer is uniformly arranged. However, if the catalyst layer is produced by a known spray method, the coverage of the electrolyte in the catalyst layer can be increased effectively, but it becomes difficult to form the catalyst layer with a uniform thickness. On the other hand, if the catalyst layer is prepared by coating using an applicator, it is possible to form the catalyst layer with a uniform thickness, but it is difficult to increase the electrolyte coverage in the catalyst layer. Become. As described above, in the above-described known spraying method and applicator coating, it is difficult to produce a catalyst layer that satisfies the above two conditions, that is, a catalyst layer having a uniform thickness with a high electrolyte coverage.

そこで、本出願の発明者は、上記２条件を満たす触媒層を作製するために、鋭意研究を重ねた結果、これらの条件を満たす触媒層を作製するための方法を見出した。以下、この触媒層の作製方法について詳細に説明する。   Accordingly, the inventors of the present application have conducted extensive research to produce a catalyst layer that satisfies the above two conditions, and as a result, have found a method for producing a catalyst layer that satisfies these conditions. Hereinafter, a method for producing this catalyst layer will be described in detail.

（触媒層の作製工程）
図３は、カソード触媒層２６を作製するための工程を説明するための図である。この図に示すとおり、先ず、材料を混合する（工程１）。ここでは、具体的には、白金担持カーボン、電解質、エタノール、および水を混合する。次に、上記工程１の混合物（触媒インク）を分散する（工程２）。ここでは、具体的には、ビーズミルやナノマイザー等を用いて、せん断をかけてカーボン凝集体をほぐす分散方法が好ましい。 (Catalyst layer production process)
FIG. 3 is a diagram for explaining a process for producing the cathode catalyst layer 26. As shown in this figure, first, materials are mixed (step 1). Here, specifically, platinum-supporting carbon, electrolyte, ethanol, and water are mixed. Next, the mixture (catalyst ink) obtained in step 1 is dispersed (step 2). Here, specifically, a dispersion method in which a carbon aggregate is loosened by shearing using a bead mill or a nanomizer is preferable.

次に、上記工程２において分散した触媒インクをスプレー法で噴霧塗工する（工程３）。尚、この工程では、塗工層が重ならないように塗工することが好ましい。次に、上記工程３において作製された塗工層を乾燥させる（工程４）。乾燥方法は特に限定せず、公知の方法を用いることとしてよい。次に、上記工程４において乾燥させた塗工層の再調合を行う（工程５）。ここでは、具体的には、先ず、上記工程４において乾燥させた塗工層をかき採る。そして、このかき採られた塗工層と溶媒とを混合して、触媒インクを再調合する。この際、溶媒には、電解質の貧溶媒、例えば、酢酸ブチルやヘキサンを使用する。   Next, the catalyst ink dispersed in the above step 2 is spray-coated by a spray method (step 3). In this step, it is preferable to apply so that the coating layers do not overlap. Next, the coating layer produced in the above step 3 is dried (step 4). The drying method is not particularly limited, and a known method may be used. Next, re-preparation of the coating layer dried in the said process 4 is performed (process 5). Here, specifically, first, the coating layer dried in the above step 4 is scraped off. Then, the catalyst layer is re-prepared by mixing the scraped coating layer and the solvent. At this time, an electrolyte poor solvent, for example, butyl acetate or hexane is used as the solvent.

次に、上記工程５において再調合した触媒インクを再分散する（工程６）。分散には、上記工程２と同様に、ビーズミルやナノマイザーを用いることが好ましい。次に、上記工程６において再分散した触媒インクを塗工する（工程７）。ここでは、具体的には、アプリケータやダイコーダ等を用いた塗工によって、該触媒インクを基材上に塗工する。次に、上記工程７において塗工した触媒層を乾燥させる（工程８）。そして、上記工程８で乾燥させた触媒層を所定の形状に切断し、ＭＥＡ２０に用いられるカーボン触媒層２６を得る（工程９）。   Next, the catalyst ink re-prepared in step 5 is redispersed (step 6). For dispersion, it is preferable to use a bead mill or a nanomizer as in step 2 above. Next, the catalyst ink redispersed in Step 6 is applied (Step 7). Here, specifically, the catalyst ink is applied onto the substrate by application using an applicator, a die coder, or the like. Next, the catalyst layer coated in step 7 is dried (step 8). And the catalyst layer dried at the said process 8 is cut | disconnected to a defined shape, and the carbon catalyst layer 26 used for MEA20 is obtained (process 9).

以上説明した触媒層の作製方法は、以下の効果を奏する。すなわち、上記工程３における噴霧塗工工程が行われると、乾燥していく過程において、電解質が白金担持カーボンに有効に吸着する。これにより、電解質によって均一に被覆された白金担持カーボンを作製することができる。作成された白金担持カーボンは、触媒インクとして再調合される。このため、この触媒インクをアプリケータによって塗工することにより、電解質に均一に被覆された白金担持カーボンを均一な厚さに塗工することができる。これにより、電解質被覆率の高い均一な厚さの触媒層を作製することができる。   The method for producing the catalyst layer described above has the following effects. That is, if the spray coating process in the said process 3 is performed, in the process which dries, electrolyte will adsorb | suck to platinum carrying | support carbon effectively. Thereby, platinum carrying | support carbon uniformly coat | covered with electrolyte can be produced. The produced platinum-supported carbon is re-prepared as a catalyst ink. For this reason, by applying this catalyst ink with an applicator, it is possible to apply platinum-supported carbon uniformly coated with an electrolyte to a uniform thickness. As a result, a catalyst layer with a high electrolyte coverage and a uniform thickness can be produced.

また、本実施の形態においては、工程５において触媒インクの再調合工程を行う際に、電解質の貧溶媒が使用される。このため、白金担持カーボンに均一に被覆された電解質が溶解してしまう事態を効果的に抑止することができる。   In the present embodiment, a poor solvent for the electrolyte is used when the catalyst ink re-preparation step is performed in step 5. For this reason, the situation where the electrolyte uniformly coated on the platinum-supporting carbon is dissolved can be effectively suppressed.

ところで、上述した実施の形態では、カソード触媒層２６として、電解質被覆率の高い均一な厚さの触媒層を作製することとしているが、アノード触媒層２８に関しても、同様の作製方法で作製することとしてもよい。   In the embodiment described above, a catalyst layer having a high electrolyte coverage and a uniform thickness is prepared as the cathode catalyst layer 26, but the anode catalyst layer 28 is also prepared by the same preparation method. It is good.

［実施の形態についての評価試験］
次に、図４を用いて、実施の形態に示す発明の効果を確認するために行った評価試験について説明する。図４は、本実施例の燃料電池と当該燃料電池に対してカソード触媒層の構成が異なる燃料電池とを比較した評価試験の結果を示す図である。 [Evaluation Test for Embodiment]
Next, with reference to FIG. 4, an evaluation test performed for confirming the effects of the invention shown in the embodiment will be described. FIG. 4 is a diagram showing the results of an evaluation test comparing the fuel cell of this example with a fuel cell having a different cathode catalyst layer configuration from the fuel cell.

（ＭＥＡの作製手順）
本評価試験においては、本発明の実施例１としてのＭＥＡ、比較例１としてのＭＥＡ、および比較例２としてのＭＥＡをそれぞれ作製した。実施例１におけるカソード触媒層は、以下の手順で作製した。先ず、４５質量％の白金を担持した炭素微粒子（ケッチェン・ブラック・インターナショナル社製，ケッチェンブラックＥＣ）１ｇと、高分子電解質（デュポン社製，ＳＥ２００９２）２．２ｇと、水５ｇと、エタノール５ｇと、を遠心撹拌で混合し、その後ビーズミル（ビーズ径φ０．５ｍｍ）で分散を行った。 (Production procedure of MEA)
In this evaluation test, an MEA as Example 1 of the present invention, an MEA as Comparative Example 1, and an MEA as Comparative Example 2 were produced. The cathode catalyst layer in Example 1 was produced by the following procedure. First, 1 g of carbon fine particles (Ketjen Black International Co., Ltd., Ketjen Black EC) carrying 45% by mass of platinum, 2.2 g of polymer electrolyte (DuPont, SE20092), 5 g of water, and 5 g of ethanol. And were mixed by centrifugal stirring, and then dispersed with a bead mill (bead diameter φ0.5 mm).

次に、上記分散された混合物をスプレー装置でＰＴＦＥ基材上に噴霧した。この際、狙い目付けは０．５ｍｇ／ｃｍ２とし、噴霧塗工した層が重ならないように行った。次に、噴霧塗工した触媒層を８０℃に設定されたホットプレート上で乾燥させた。次に、乾燥させた触媒層を基材からかき採り、触媒層粉体として採取した。 Next, the dispersed mixture was sprayed onto the PTFE substrate with a spray device. At this time, the target weight was set to 0.5 mg / cm 2 so that the spray-coated layers did not overlap. Next, the spray-coated catalyst layer was dried on a hot plate set at 80 ° C. Next, the dried catalyst layer was scraped from the substrate and collected as a catalyst layer powder.

次に、採取された触媒層粉体に酢酸ブチル溶液を加えて、再度ビーズミル（ビーズ径φ０．５ｍｍ）で分散を行った。酢酸ブチル溶液は、触媒層粉体１ｇに対して１０ｇの割合で混合した。そして、得られた混合物をアプリケータでテフロンシート上に塗工した。この際、狙い目付けは０．１ｍｇ／ｃｍ２とした。次に、塗工された触媒層を１３０℃の真空乾燥機で一晩乾燥を行ってカソード触媒層を得た。その後、このカソード触媒層を１ｃｍ２に切り出した。 Next, a butyl acetate solution was added to the collected catalyst layer powder and dispersed again with a bead mill (bead diameter φ0.5 mm). The butyl acetate solution was mixed at a rate of 10 g with respect to 1 g of the catalyst layer powder. Then, the obtained mixture was coated on a Teflon sheet with an applicator. At this time, the target weight was set to 0.1 mg / cm 2 . Next, the coated catalyst layer was dried overnight with a vacuum dryer at 130 ° C. to obtain a cathode catalyst layer. Thereafter, this cathode catalyst layer was cut into 1 cm 2 .

一方、比較例１におけるカソード触媒層は、以下の手順で作製した。先ず、４５質量％の白金を担持した炭素微粒子（ケッチェン・ブラック・インターナショナル社製，ケッチェンブラックＥＣ）１ｇと、高分子電解質（デュポン社製，ＳＥ２００９２）２．２ｇと、水５ｇと、エタノール５ｇと、を遠心撹拌で混合し、その後ビーズミル（ビーズ径φ０．５ｍｍ）で分散を行った。得られた混合物をアプリケータでテフロンシート上に塗工した。この際、狙い目付けは０．１ｍｇ／ｃｍ２とした。次に、塗工された触媒層を１３０℃の真空乾燥機で一晩乾燥を行ってカソード触媒層を得た。その後、このカソード触媒層を１ｃｍ２に切り出した。 On the other hand, the cathode catalyst layer in Comparative Example 1 was prepared by the following procedure. First, 1 g of carbon fine particles (Ketjen Black International Co., Ltd., Ketjen Black EC) carrying 45% by mass of platinum, 2.2 g of polymer electrolyte (DuPont, SE20092), 5 g of water, and 5 g of ethanol. And were mixed by centrifugal stirring, and then dispersed with a bead mill (bead diameter φ0.5 mm). The obtained mixture was coated on a Teflon sheet with an applicator. At this time, the target weight was set to 0.1 mg / cm 2. Next, the coated catalyst layer was dried overnight with a vacuum dryer at 130 ° C. to obtain a cathode catalyst layer. Thereafter, this cathode catalyst layer was cut into 1 cm 2 .

また、比較例２におけるカソード触媒層は、比較例１と同様の混合物を用い、スプレー法による塗工を行い作製した。   In addition, the cathode catalyst layer in Comparative Example 2 was prepared by applying the same mixture as in Comparative Example 1 by spraying.

各ＭＥＡは、上記それぞれのカソード触媒層とアノード触媒層とを電解質膜に熱プレスして作製した。尚、アノード触媒層としては、３０質量％の白金を担持した炭素微粒子（日本キャボット社製，バルカンＸＣ−７２Ｒ）１ｇと高分子電解質（デュポン社製，ＳＥ２００９２）３．５ｇとからなるものを共通に用いた。また、電解質膜としては、高分子電解質膜（デュポン社製，Ｎａｆｉｏｎ１１２）を用いた。   Each MEA was produced by hot pressing the respective cathode catalyst layer and anode catalyst layer on the electrolyte membrane. In addition, as an anode catalyst layer, the thing which consists of carbon fine particles (Nippon Cabot company make, Vulcan XC-72R) 1g and polymer electrolyte (DuPont company make, SE20092) 3.5g which supported 30 mass% platinum is common. Used for. As the electrolyte membrane, a polymer electrolyte membrane (manufactured by DuPont, Nafion 112) was used.

（試験結果）
評価試験では、上記各ＭＥＡを用いた燃料電池にフル加湿条件で１．５Ａ／ｃｍ２の電流を印加した場合の電圧を測定した。図３に示すとおり、比較例１の燃料電池は、分散した混合液をそのままアプリケータで塗工しているため、面内の目付けばらつきは小さいものの、電解質の被覆率が低くなっている。一方において、比較例２の燃料電池は、スプレー法で塗工しているので、電解質の被覆率は高くなっているものの、目付けばらつきが非常に大きくなってしまっている。 (Test results)
In the evaluation test, the voltage was measured when a current of 1.5 A / cm 2 was applied to the fuel cell using each MEA under full humidification conditions. As shown in FIG. 3, in the fuel cell of Comparative Example 1, since the dispersed liquid mixture is applied as it is with an applicator, the in-plane basis weight variation is small, but the electrolyte coverage is low. On the other hand, since the fuel cell of Comparative Example 2 is coated by the spray method, the coating coverage of the electrolyte is high, but the variation in the basis weight is very large.

これに対して、実施例１の燃料電池は、電解質の被覆率が高い上に、目付けばらつきも小さく抑えることができている。このため、実施例１の電圧値は、比較例１および２のそれに比して高い値になっている。この試験結果から、実施例１の燃料電池では、触媒層の触媒を有効に利用することができていることがわかる。   On the other hand, the fuel cell of Example 1 has a high electrolyte coverage and can suppress the variation in basis weight. For this reason, the voltage value of Example 1 is higher than that of Comparative Examples 1 and 2. From this test result, it can be seen that in the fuel cell of Example 1, the catalyst in the catalyst layer can be used effectively.

１０ 燃料電池
１２ 単位電池
１４ 発電体
１６ ガス流路
１８ セパレータ
２０ 膜電極接合体（ＭＥＡ）
２４ 電解質膜
２６ アノード触媒層
２８ カソード触媒層 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Fuel cell 12 Unit battery 14 Electric power generation body 16 Gas flow path 18 Separator 20 Membrane electrode assembly (MEA)
24 Electrolyte membrane 26 Anode catalyst layer 28 Cathode catalyst layer

Claims (3)

燃料電池に用いられる触媒層を作製する燃料電池の製造方法であって、
触媒担持カーボンの表面に電解質を被覆する第１の工程と、
前記触媒担持カーボンと溶媒とを混合して触媒インクを作製する第２の工程と、
前記触媒インクを基材に塗布塗工する第３の工程と、
を実行することを特徴とする燃料電池の製造方法。 A method for producing a fuel cell for producing a catalyst layer used in a fuel cell, comprising:
A first step of coating the surface of the catalyst-supporting carbon with an electrolyte;
A second step of preparing a catalyst ink by mixing the catalyst-supporting carbon and a solvent;
A third step of applying and applying the catalyst ink to a substrate;
The manufacturing method of the fuel cell characterized by performing these. 前記第１の工程は、
前記触媒担持カーボンと前記電解質とを混合する混合工程と、
前記混合工程において作製された混合物を噴霧塗工する噴霧工程と、
を含むことを特徴とする請求項１記載の燃料電池の製造方法。 The first step includes
A mixing step of mixing the catalyst-carrying carbon and the electrolyte;
A spraying step of spray-coating the mixture prepared in the mixing step;
The method for producing a fuel cell according to claim 1, comprising: 前記第２の工程において混合される溶媒は、前記電解質の貧溶媒であることを特徴とする請求項１または２記載の燃料電池の製造方法。   3. The method of manufacturing a fuel cell according to claim 1, wherein the solvent mixed in the second step is a poor solvent for the electrolyte.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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