JP2011009076A

JP2011009076A - Organic electroluminescent element

Info

Publication number: JP2011009076A
Application number: JP2009151606A
Authority: JP
Inventors: Takao Miyai; 隆雄宮井; Shingo Takarazumi; 真吾寳角; Eitaro Matsui; 栄太郎松居
Original assignee: Panasonic Electric Works Co Ltd
Current assignee: Panasonic Electric Works Co Ltd
Priority date: 2009-06-25
Filing date: 2009-06-25
Publication date: 2011-01-13
Anticipated expiration: 2029-06-25
Also published as: JP5319420B2

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an organic electroluminescent element securing long-term reliability by shielding an organic light-emitting layer from moisture or oxygen, for having high density and with generation of warpage restrained.SOLUTION: The organic electroluminescent element includes a translucent base material 1, transparent conductive layers 2, 3 laminated on the translucent base material 1 and divided so as to have different potentials, an organic light-emitting layer 4 laminated on one of the divided transparent conductive layer 2, a cathode layer 5 fitted over at least a part on a surface of the other divided transparent conductive layer 3 from an upper surface of the organic light-emitting layer 4, a protective layer 6 covering the organic light-emitting layer 4 and the cathode layer 5, and a metal layer 8 shielding the protective layer 6 from outside so as a gap 7 to be formed over a whole periphery outside of a lateral direction of the protective layer 6.

Description

本発明は、フラットパネルディスプレイ、サイン光源、照明用光源、液晶表示機用バックライト等に用いられる有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。 The present invention relates to an organic electroluminescence element used for a flat panel display, a sign light source, an illumination light source, a backlight for a liquid crystal display, and the like.

一般に有機エレクトロルミネッセンス素子は、ガラスやプラスチックなどからなる透光性基材１、透明導電層２からなる陽極、有機薄膜からなる有機発光層４、金属電極からなる陰極層５を積層した構造を有する。この有機エレクトロルミネッセンス素子は、数Ｖ程度の低電圧で高輝度の面発光を示すこと、発光物質の選択により任意の色調での発光が可能であること、等々の理由により、近年精力的に研究が行なわれ、実用化を目指した開発が行なわれている。有機エレクトロルミネッセンス素子は、サイン光源、照明用途、液晶表示機用バックライト、フラットパネルディスプレイ等々に用いることができる。この有機エレクトロルミネッセンス素子には、フラットパネルディスプレイの薄型化、液晶表示機を備える電子機器の小型化や薄型化のため、あるいは形状の自由化等のため、さらなる軽量化、高効率化が望まれている。 In general, an organic electroluminescence element has a structure in which a light-transmitting substrate 1 made of glass or plastic, an anode made of a transparent conductive layer 2, an organic light emitting layer 4 made of an organic thin film, and a cathode layer 5 made of a metal electrode are laminated. . This organic electroluminescence device has been researched energetically in recent years for such reasons as surface emission with high luminance at a low voltage of about several volts, light emission in an arbitrary color tone by selecting a light emitting material, and so on. The development aimed at practical use is being carried out. The organic electroluminescence element can be used for sign light sources, illumination applications, backlights for liquid crystal displays, flat panel displays, and the like. For this organic electroluminescence element, further weight reduction and higher efficiency are desired in order to reduce the thickness of flat panel displays, the size and thickness of electronic devices equipped with liquid crystal displays, or the liberalization of shapes. ing.

しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子には、一定期間駆動すると、ダークスポットと呼ばれる非発光部の発生と成長が起こり、発光特性が劣化していくという問題がある。このようなダークスポットが発生する原因としては、水蒸気などの水分及び酸素の影響が最も大きいとされており、特に水分は極めて微量でも大きな影響を及ぼすものとされている。そのため、何らかの方法で有機発光層４を封止して水分や酸素を遮蔽する必要がある。
However, when the organic electroluminescence element is driven for a certain period, there is a problem that non-light emitting portions called dark spots are generated and grown, and the light emission characteristics deteriorate. The cause of the occurrence of such a dark spot is considered to be the largest influence of moisture such as water vapor and oxygen, and particularly the moisture is considered to have a great influence even in a very small amount. Therefore, it is necessary to seal the organic light emitting layer 4 by some method to shield moisture and oxygen.

そこで、従来、有機発光層４と陰極層５との積層物を、光硬化性樹脂などで形成される保護層６、光硬化性樹脂等のベースレジンと吸湿材とを含有する樹脂組成物などで形成される吸湿材含有層９、金属層８（金属箔）などで形成される防湿層等で覆うことで、有機発光層４を水分や酸素から遮蔽することなどがおこなわれている（特許文献１参照）。 Therefore, conventionally, a laminate of the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5 is made of a protective layer 6 formed of a photocurable resin or the like, a resin composition containing a base resin such as a photocurable resin and a hygroscopic material, or the like. The organic light-emitting layer 4 is shielded from moisture and oxygen by covering it with a moisture-absorbing material layer 9 formed from the above, a moisture-proof layer formed by the metal layer 8 (metal foil), etc. (patent) Reference 1).

例えば図７に示す従来の有機エレクトロルミネッセンス素子では、透光性基材１の一面上に分割された透明導電層２，３が形成され、一方の透明導電層２の一部の上面上に有機発光層４が積層して形成され、この有機発光層４の上面から他方の透明導電層３の一部の上面上に亘って陰極層５が形成されている。この有機発光層４と陰極層５とを覆うように保護層６が形成され、この保護層６を覆うように吸湿材含有層９が形成され、この吸湿材含有層９を覆うように金属層８が設けられている。金属層８は接着剤層１０を介して吸湿材含有層９に固定されると共に、この金属層８の周縁部は前記接着剤層１０を介して透明導電層２，３及び透光性基材１の上面上に固定されている。 For example, in the conventional organic electroluminescence element shown in FIG. 7, the transparent conductive layers 2 and 3 are formed on one surface of the translucent substrate 1, and the organic material is formed on the upper surface of a part of one transparent conductive layer 2. A light emitting layer 4 is formed by laminating, and a cathode layer 5 is formed from the upper surface of the organic light emitting layer 4 to the upper surface of a part of the other transparent conductive layer 3. A protective layer 6 is formed so as to cover the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5, a hygroscopic material-containing layer 9 is formed so as to cover the protective layer 6, and a metal layer is formed so as to cover the hygroscopic material-containing layer 9. 8 is provided. The metal layer 8 is fixed to the hygroscopic material-containing layer 9 through the adhesive layer 10, and the peripheral portion of the metal layer 8 is connected to the transparent conductive layers 2 and 3 and the translucent substrate through the adhesive layer 10. 1 is fixed on the upper surface.

上記従来の有機エレクトロルミネッセンス素子では、有機発光層４が保護層６、吸湿材含有層９及び金属層８で封止されると共に前記金属層８は接着剤層１０で密着性高く接着されていることで、有機発光層４が外部の水分や酸素から遮蔽されると共に、内部に水分が入り込んでも吸湿材含有層９で水分が吸収される。また、この有機エレクトロルミネッセンス素子の製造時には、有機発光層４及び陰極層５が保護層６で保護されることから、接着剤層１０を硬化させる際に加熱などの処理を施す場合に有機発光層４や陰極層５が破壊されることを防ぐことができる。このような有機エレクトロルミネッセンス素子には、製造時に真空プロセスを用いて無機膜の成膜（スパッタ、ＣＶＤなど）をおこなうことなく、常圧下での塗布プロセスの採用が可能なため、設備コストが低くなり、また真空引き等の事前準備時間も短縮できることからタクトタイムが短かくなるという利点がある。またその結果、生産効率が高くなり、時間当たりの生産個数が増大するという利点もある。 In the conventional organic electroluminescence element, the organic light emitting layer 4 is sealed with the protective layer 6, the hygroscopic material containing layer 9, and the metal layer 8, and the metal layer 8 is bonded with the adhesive layer 10 with high adhesion. As a result, the organic light emitting layer 4 is shielded from external moisture and oxygen, and even when moisture enters the moisture, the moisture absorbing material-containing layer 9 absorbs the moisture. In addition, since the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5 are protected by the protective layer 6 at the time of manufacturing the organic electroluminescence element, the organic light emitting layer is used when a treatment such as heating is performed when the adhesive layer 10 is cured. 4 and the cathode layer 5 can be prevented from being destroyed. Such an organic electroluminescence device can be applied at a normal pressure without forming an inorganic film (sputtering, CVD, etc.) using a vacuum process at the time of manufacture, so the equipment cost is low. In addition, since the pre-preparation time such as evacuation can be shortened, there is an advantage that the tact time becomes short. As a result, there is an advantage that the production efficiency is increased and the number of production per hour is increased.

しかし、この従来の有機エレクトロルミネッセンス素子では、水分の入り込みが特に透明導電層２，３（或いは透光性基材１）の上面と接着剤層１０との界面や接着剤層１０と金属箔との界面で生じやすい。このため、有機発光層４を水分から充分に遮蔽するためには、図７に示すように保護層６の横方向の外側の全周囲に亘って充分な量の吸湿材含有層９を配置することが考えられるが、有機発光層４の周囲に吸湿材含有層９を配置するための充分な領域を確保しなければならず、有機エレクトロルミネッセンス素子全体の面積に対する有機発光層４の面積割合が小さくなってしまい、発光輝度が低下してしまうという問題がある。また、吸湿材含有層９と、保護層６、透明導電層２，３、金属層８等との界面の面積が大きくなるため、層間の熱膨張係数の相違から有機エレクトロルミネッセンス素子に反りが発生しやすくなるという問題もある。 However, in this conventional organic electroluminescence element, the entry of moisture is particularly the interface between the upper surface of the transparent conductive layers 2 and 3 (or the translucent substrate 1) and the adhesive layer 10, the adhesive layer 10 and the metal foil. It tends to occur at the interface. Therefore, in order to sufficiently shield the organic light emitting layer 4 from moisture, a sufficient amount of the hygroscopic material-containing layer 9 is disposed over the entire outer periphery in the lateral direction of the protective layer 6 as shown in FIG. However, it is necessary to secure a sufficient region for disposing the hygroscopic material-containing layer 9 around the organic light emitting layer 4, and the area ratio of the organic light emitting layer 4 to the area of the entire organic electroluminescence element is There is a problem that the light emission luminance is reduced due to the reduction in size. Moreover, since the area of the interface between the hygroscopic material-containing layer 9 and the protective layer 6, the transparent conductive layers 2 and 3, the metal layer 8 and the like becomes large, warpage occurs in the organic electroluminescence element due to the difference in thermal expansion coefficient between the layers. There is also a problem that it becomes easy to do.

特開２００８−３４１４２号公報JP 2008-34142 A

本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、有機発光層を水分や酸素から遮蔽して長期信頼性を確保すると共に、高密度化が可能であり、且つ反りの発生が抑制された有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above points. The organic light-emitting layer is shielded from moisture and oxygen to ensure long-term reliability, can be increased in density, and warpage is suppressed. An object is to provide an organic electroluminescence device.

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、透光性基材１と、この透光性基材１上に積層されると共に異なる電位が与えられるように分割された透明導電層２，３と、前記分割された一方の透明導電層２上に積層された有機発光層４と、有機発光層４の上面上から前記分割された他方の透明導電層３の表面上の少なくとも一部に亘って設けられた陰極層５と、前記有機発光層４と陰極層５とを覆う保護層６と、前記保護層６を、この保護層６の横方向の外側の全周囲に亘って空隙７が形成されるようにして外部から遮蔽する金属層８とを備えることを特徴とする。 The organic electroluminescence device according to the present invention includes a translucent substrate 1, transparent conductive layers 2 and 3 that are laminated on the translucent substrate 1 and divided so as to be given different potentials, An organic light emitting layer 4 laminated on one of the divided transparent conductive layers 2 and an upper surface of the organic light emitting layer 4 are provided over at least part of the surface of the other transparent conductive layer 3 divided. The cathode layer 5, the protective layer 6 covering the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5, and the protective layer 6 are formed with voids 7 around the entire outer periphery in the lateral direction of the protective layer 6. Thus, the metal layer 8 which shields from the outside is provided.

横方向とは、透光性基材１、一方の透明導電層２及び陰極層５の積層方向を縦方向とした場合の横方向を意味する。 A horizontal direction means a horizontal direction when the lamination direction of the translucent base material 1, one transparent conductive layer 2, and the cathode layer 5 is a vertical direction.

本発明では、保護層６により有機エレクトロルミネッセンス素子の電気化学的、機械的な安定性が向上し、またこの保護層６によって保護されている有機発光層４が更に金属層８で外部から遮蔽されているため、有機エレクトロルミネッセンス素子内部が金属層８によって水分や酸素から遮蔽される。また、水分が金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１との間の界面から有機エレクトロルミネッセンス素子の内部に入り込んだとしても、この水分は有機エレクトロルミネッセンス素子でまず空隙７に達し、この空隙７で蒸発する。このため、水分は保護層６と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面などへは入り込みにくくなり、たとえ前記界面に入り込むとしても有機発光層４まで達する水分の量は著しく低減する。更に空隙７が形成されている箇所では層間の界面が形成されず、有機エレクトロルミネッセンス素子における層間の界面の面積が低減されている。 In the present invention, the protective layer 6 improves the electrochemical and mechanical stability of the organic electroluminescence element, and the organic light emitting layer 4 protected by the protective layer 6 is further shielded from the outside by the metal layer 8. Therefore, the inside of the organic electroluminescence element is shielded from moisture and oxygen by the metal layer 8. Even if moisture enters the inside of the organic electroluminescence element from the interface between the metal layer 8, the transparent conductive layers 2 and 3, and the translucent substrate 1, the moisture is first formed into the void 7 by the organic electroluminescence element. And evaporates in the gap 7. For this reason, it becomes difficult for moisture to enter the interface between the protective layer 6, the transparent conductive layers 2 and 3, and the translucent substrate 1, and even if it enters the interface, the amount of moisture reaching the organic light emitting layer 4 is remarkably high. Reduce. Furthermore, the interface between the layers is not formed at the place where the gap 7 is formed, and the area of the interface between the layers in the organic electroluminescence element is reduced.

本発明においては、上記保護層６と上記金属層８との間に吸湿材含有層９が介在していることが好ましい。この場合、空隙７内の水分が吸湿材含有層９に吸収され、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。 In the present invention, a hygroscopic material-containing layer 9 is preferably interposed between the protective layer 6 and the metal layer 8. In this case, the moisture in the gap 7 is absorbed by the hygroscopic material-containing layer 9 and the amount of moisture reaching the organic light emitting layer 4 is further reduced.

また、本発明においては、上記金属層８が、上記吸湿材含有層９に、接着剤層１０を介して固定されていることが好ましい。 In the present invention, the metal layer 8 is preferably fixed to the hygroscopic material-containing layer 9 via an adhesive layer 10.

この場合、有機発光層４で発生した熱が保護層６、吸湿材含有層９、接着剤層１０及び金属層８を介して外部に放熱され、有機エレクトロルミネッセンス素子の高輝度点灯時の輝度ムラや熱暴走等の不具合の発生を抑制することができる。 In this case, the heat generated in the organic light emitting layer 4 is radiated to the outside through the protective layer 6, the hygroscopic material containing layer 9, the adhesive layer 10 and the metal layer 8, and the luminance unevenness when the organic electroluminescence element is lit at high luminance. And the occurrence of problems such as thermal runaway can be suppressed.

また、本発明においては、上記金属層８の、上記空隙７に臨む表面に沿って、吸湿材１１が固定されていることも好ましい。 In the present invention, it is also preferable that the hygroscopic material 11 is fixed along the surface of the metal layer 8 facing the gap 7.

この場合、空隙７内の水分が吸湿材１１で効率よく吸収され、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。 In this case, the moisture in the gap 7 is efficiently absorbed by the hygroscopic material 11 and the amount of moisture reaching the organic light emitting layer 4 is further reduced.

また、本発明においては、上記空隙７に不活性ガスが充填されていることも好ましい。 In the present invention, it is also preferable that the void 7 is filled with an inert gas.

この場合、空隙７内に予め水分や酸素などが存在しないようにすることができ、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。 In this case, it is possible to prevent moisture or oxygen from existing in the gap 7 in advance, and the amount of moisture reaching the organic light emitting layer 4 is further reduced.

また、本発明においては、上記金属層８が接着剤で固定され、上記空隙７にこの空隙７への前記接着剤の浸透を阻止する接着剤浸透防止部１２が設けられていることも好ましい。 In the present invention, it is also preferred that the metal layer 8 is fixed with an adhesive, and the adhesive 7 is provided in the gap 7 to prevent the adhesive from penetrating into the gap 7.

この場合、金属層８を接着剤で固定する際に接着剤の空隙７への流動が接着剤浸透防止部１２によって阻止され、接着剤が空隙７まで入り込むことを防止して、空隙７が埋められることがないようにすることができる。 In this case, when the metal layer 8 is fixed with the adhesive, the flow of the adhesive into the gap 7 is blocked by the adhesive penetration preventing portion 12 and the adhesive is prevented from entering the gap 7 so that the gap 7 is filled. Can be prevented.

また、本発明においては、上記金属層８の厚みが５０μｍ以下であるが好ましい。 In the present invention, the thickness of the metal layer 8 is preferably 50 μm or less.

この場合、金属層８を容易に塑性変形させることができ、所望の形状及び寸法を有する空隙７を容易に形成することができるようになる。 In this case, the metal layer 8 can be easily plastically deformed, and the void 7 having a desired shape and size can be easily formed.

本発明によれば、保護層で保護された有機発光層を金属層で水分や酸素から遮蔽すると共に、保護層の横方向の外側に大容量の吸湿材含有層を配置しなくても、金属層と透明導電層及び透光性基材との間の界面などから有機エレクトロルミネッセンス素子の内部に入り込んだ水分が有機発光層まで到達することを抑制することができ、有機エレクトロルミネッセンス素子の大面積化を抑制して高密度化が可能になると共に、長期信頼性を確保することができる。しかも、有機エレクトロルミネッセンス素子内における層間の界面の面積が低減されることで、層間の熱膨張係数の相違による有機エレクトロルミネッセンス素子の反りの発生を抑制することができる。 According to the present invention, the organic light-emitting layer protected by the protective layer is shielded from moisture and oxygen by the metal layer, and the metal-absorbing material is not required to be disposed outside the protective layer in the lateral direction. Moisture that has entered the organic electroluminescent element from the interface between the layer, the transparent conductive layer, and the translucent substrate can be prevented from reaching the organic light emitting layer, and the large area of the organic electroluminescent element It is possible to increase the density and suppress long-term reliability and to ensure long-term reliability. In addition, since the area of the interface between layers in the organic electroluminescence element is reduced, it is possible to suppress the warpage of the organic electroluminescence element due to the difference in the thermal expansion coefficient between the layers.

本発明の第一の実施形態を示し、（ａ）は断面図、（ｂ）は平面図である。1 shows a first embodiment of the present invention, (a) is a cross-sectional view, (b) is a plan view. 本発明の第二の実施形態を示す断面図である。It is sectional drawing which shows 2nd embodiment of this invention. 本発明の第三の実施形態を示す断面図である。It is sectional drawing which shows 3rd embodiment of this invention. 本発明の第四の実施形態を示す断面図である。It is sectional drawing which shows 4th embodiment of this invention. 本発明の第五の実施形態を示す断面図である。It is sectional drawing which shows 5th embodiment of this invention. 本発明の第六の実施形態を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the 6th embodiment of this invention. 従来技術の一例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows an example of a prior art.

図１に、有機エレクトロルミネッセンス素子の第一の実施形態を示す。本実施形態では、透光性基材１の一面上に透明導電層２，３が設けられている。透明導電層２，３は透光性基材１上で隙間をあけて二分割されている。一方の透明導電層２の一部は陽極として機能し、残部は前記陽極に給電するための給電部として機能する。また他方の透明導電層３は陰極層５に給電するための給電部として機能する。各透明導電層２，３の給電部間に電源が接続されることで、各透明導電層２，３に異なる電位が与えられる。 FIG. 1 shows a first embodiment of an organic electroluminescence element. In the present embodiment, the transparent conductive layers 2 and 3 are provided on one surface of the translucent substrate 1. The transparent conductive layers 2 and 3 are divided into two on the translucent substrate 1 with a gap. A part of one transparent conductive layer 2 functions as an anode, and the remaining part functions as a power feeding unit for feeding power to the anode. The other transparent conductive layer 3 functions as a power feeding unit for feeding power to the cathode layer 5. By connecting a power source between the power feeding portions of the transparent conductive layers 2 and 3, different potentials are applied to the transparent conductive layers 2 and 3, respectively.

上記一方の透明導電層２における陽極上に有機発光層４が積層して形成され、この有機発光層４上に陰極層５が積層して形成されている。陰極層５は有機発光層４の上面から上記他方の透明導電層３の一部の上面に亘って形成されている。また、必要に応じて、有機発光層４と透明導電層２との間にはホール輸送層やホール注入層を、有機発光層４と陰極層５との間には電子輸送層や電子注入層を積層して設けてもよい。この有機エレクトロルミネッセンス素子では、有機発光層４で発光された光は、透光性のガラス板やプラスチック板などで形成される透光性基材１を通して外部に取り出される。 The organic light emitting layer 4 is laminated on the anode in the one transparent conductive layer 2, and the cathode layer 5 is laminated on the organic light emitting layer 4. The cathode layer 5 is formed from the upper surface of the organic light emitting layer 4 to the upper surface of a part of the other transparent conductive layer 3. If necessary, a hole transport layer or a hole injection layer is provided between the organic light emitting layer 4 and the transparent conductive layer 2, and an electron transport layer or an electron injection layer is provided between the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5. May be provided in a stacked manner. In this organic electroluminescence element, the light emitted from the organic light emitting layer 4 is extracted outside through the translucent substrate 1 formed of a translucent glass plate or plastic plate.

上記各部材は、有機エレクトロルミネッセンス素子に従来から使用されている材料で形成することができる。 Each said member can be formed with the material conventionally used for the organic electroluminescent element.

また、有機発光層４と陰極層５からなる積層物を被覆するように保護層６が形成されている。この保護層６により有機エレクトロルミネッセンス素子の電気化学的、機械的な安定性が向上する。尚、積層物には、ホール輸送層、ホール注入層、電子輸送層、電子注入層が設けられている場合には、これらの各層も含まれる。保護層６は有機発光層４や陰極層５の表面に直接接触して被覆するように形成されている。また保護層６の外周部は積層物を囲む位置において透明導電層２，３の上面及び透明導電層２，３が設けられていない透光性基材１の上面に達し、積層物の全外面が保護層６で被覆される。 Further, a protective layer 6 is formed so as to cover a laminate composed of the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5. The protective layer 6 improves the electrochemical and mechanical stability of the organic electroluminescence element. In addition, when a hole transport layer, a hole injection layer, an electron transport layer, and an electron injection layer are provided in the laminate, these layers are also included. The protective layer 6 is formed so as to directly contact and cover the surfaces of the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5. Moreover, the outer peripheral part of the protective layer 6 reaches the upper surface of the transparent conductive layers 2 and 3 and the upper surface of the translucent substrate 1 on which the transparent conductive layers 2 and 3 are not provided at the position surrounding the laminate, and the entire outer surface of the laminate. Is covered with a protective layer 6.

保護層６は例えば光硬化性樹脂硬化膜や、無機質膜から形成される。保護層６が光硬化性樹脂硬化膜から形成される場合は、有機発光層４や陰極層５の表面に光硬化性樹脂を塗布した後、光照射によって短時間で硬化させて保護層６を形成することができるため、保護層６の形成に加熱処理を伴う必要が無くなり、加熱により溶融した樹脂の流動や、樹脂の硬化収縮の影響で、有機発光層４や、陰極層５を形成するアルミニウム蒸着などが破壊されるようなことを防止することができる。この光硬化性樹脂としては、有機発光層４などの有機膜にダメージを与えること無くＵＶ光などの光の照射を受けて硬化可能な樹脂であれば特に制限されないが、例えば、光カチオン重合性化合物が好適である。この光カチオン重合性化合物としては、分子内に少なくとも１個の光カチオン重合性の官能基を有する化合物であればよく、例えば、分子内に少なくとも１個のエポキシ基、オキセタン基、水酸基、ビニルエーテル基、エピスルフィド基、エチレンイミン基等の光カチオン重合性の官能基を有する樹脂などが好適である。このような樹脂としては、例えばエポキシ系、アクリル系、シリコーン系などの光硬化型接着性樹脂が挙げられる。特に耐湿性、耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ樹脂系の光硬化性樹脂が好ましい。光硬化性樹脂硬化膜は適宜の手法で形成されるが、例えば光硬化性樹脂から保護層６を形成する場合には、光硬化性樹脂をロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法などの適宜の手法で塗布した後、ＵＶ光等の光を照射して光硬化させることで、光硬化性樹脂硬化膜を形成することができる。 The protective layer 6 is formed from, for example, a photocurable resin cured film or an inorganic film. When the protective layer 6 is formed from a photocurable resin cured film, the photocurable resin is applied to the surface of the organic light emitting layer 4 or the cathode layer 5 and then cured in a short time by light irradiation to form the protective layer 6. Since the protective layer 6 can be formed, it is not necessary to involve heat treatment to form the protective layer 6, and the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5 are formed by the influence of the flow of the resin melted by heating and the curing shrinkage of the resin. It is possible to prevent aluminum deposition and the like from being destroyed. The photocurable resin is not particularly limited as long as it is a resin that can be cured by being irradiated with light such as UV light without damaging the organic film such as the organic light emitting layer 4. Compounds are preferred. The photocationically polymerizable compound may be a compound having at least one photocationically polymerizable functional group in the molecule, for example, at least one epoxy group, oxetane group, hydroxyl group, vinyl ether group in the molecule. A resin having a photocationically polymerizable functional group such as an episulfide group or an ethyleneimine group is preferred. Examples of such a resin include epoxy-based, acrylic-based, and silicone-based photocurable adhesive resins. In particular, an epoxy resin-based photocurable resin which is excellent in moisture resistance and water resistance and has little shrinkage upon curing is preferable. The photocurable resin cured film is formed by an appropriate technique. For example, when the protective layer 6 is formed from a photocurable resin, the photocurable resin is formed by a roll coating method, a spin coating method, a spray coating method, a screen. A photocurable resin cured film can be formed by applying a suitable method such as a coating method such as a printing method or a printing method, and then irradiating light such as UV light to cause photocuring.

また、保護層６を無機質膜から形成する場合には、ＳｉＮ、ＳｉＯＮ、ＳｉＣＮ、ＤＬＣ（ダイヤモンド・ライク・カーボン）や各種金属酸化物、或いはこれらの積層膜などで無機質膜を形成することができる。 When the protective layer 6 is formed of an inorganic film, the inorganic film can be formed of SiN, SiON, SiCN, DLC (diamond-like carbon), various metal oxides, or a laminated film thereof. .

また保護層６は光硬化性樹脂硬化膜と無機質膜の積層構造を有していることが特に好ましい。この場合の積層順は特に制限されないが、保護層６による封止性の向上と有機エレクトロルミネッセンス素子の生産性の向上の観点からは、陰極層５側から光硬化性樹脂硬化膜、無機質膜の順である方が好ましい。すなわち、陰極層５の表面には通常は約２０ｎｍ程度の表面粗さの凹凸や欠陥があり、保護層６による封止性を向上するためには前記凹凸や欠陥を埋めて充分に平滑化することが好ましいが、真空プロセス等で形成される無機質膜は厚膜化が容易ではなく、また前記凹凸や欠陥を充分に埋めるために厚みが数μｍ以上の無機質膜を形成しようとするとタクトタイムが長くなってしまう。これに対して、光硬化性樹脂硬化膜は、常圧下での塗布プロセスの採用により厚み数μｍ程度又はそれ以上に厚膜化することが容易であるため、陰極層５の表面に光硬化性樹脂硬化膜を直接積層するように形成すると、陰極層５の凹凸や欠陥を光硬化性樹脂硬化膜によって充分に被覆して平滑化することが容易となるのである。 The protective layer 6 particularly preferably has a laminated structure of a photocurable resin cured film and an inorganic film. The order of lamination in this case is not particularly limited, but from the viewpoint of improving the sealing property by the protective layer 6 and improving the productivity of the organic electroluminescence element, the photocurable resin cured film and the inorganic film are formed from the cathode layer 5 side. The order is preferred. That is, the surface of the cathode layer 5 usually has irregularities and defects having a surface roughness of about 20 nm. In order to improve the sealing performance by the protective layer 6, the irregularities and defects are filled and smoothed sufficiently. However, it is not easy to increase the thickness of the inorganic film formed by a vacuum process or the like, and if the inorganic film having a thickness of several μm or more is formed to sufficiently fill the unevenness and defects, the tact time is reduced. It will be long. On the other hand, since the photocurable resin cured film can be easily thickened to a thickness of about several μm or more by adopting a coating process under normal pressure, the photocurable resin is cured on the surface of the cathode layer 5. When the resin cured film is formed so as to be directly laminated, the unevenness and defects of the cathode layer 5 can be sufficiently covered and smoothed by the photocurable resin cured film.

また、本実施形態では、保護層６の上面上に吸湿材含有層９が形成されている。吸湿材含有層９は、例えばベースレジンに吸湿材を含有させることで調製される組成物から形成することができる。 In the present embodiment, the hygroscopic material-containing layer 9 is formed on the upper surface of the protective layer 6. The hygroscopic material-containing layer 9 can be formed, for example, from a composition prepared by adding a hygroscopic material to the base resin.

ベースレジンとしては、有機エレクトロルミネッセンス素子の特性等に悪影響を与えないものであれば、その材質は特に制限されないが、例えば、上記保護層６を形成するための光硬化性樹脂と同様の、アクリル系、エポキシ系、シリコン系などの光硬化性樹脂を用いることができる。特に耐湿性、耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ樹脂系の光硬化性樹脂を使用することが好ましい。 The base resin is not particularly limited as long as it does not adversely affect the characteristics of the organic electroluminescence element. For example, an acrylic resin similar to the photocurable resin for forming the protective layer 6 is used. A photocurable resin such as an epoxy resin, an epoxy resin, or a silicon resin can be used. In particular, it is preferable to use an epoxy resin-based photocurable resin which is excellent in moisture resistance and water resistance and has little shrinkage upon curing.

また、吸湿材含有層９中の吸湿材としては、少なくとも水分を吸着する機能を有するものであれば制限されないが、特に化学的に水分を吸着するとともに、吸湿しても固体状態を維持する化合物が好ましい。このような化合物としては、例えば金属酸化物、金属の無機酸塩・有機酸塩等が挙げられるが、特にアルカリ土類金属酸化物及び硫酸塩が好ましい。アルカリ土類金属酸化物としては、例えば酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム等を挙げることができる。硫酸塩としては、例えば硫酸リチウム、硫酸ナトリウム、硫酸ガリウム、硫酸チタン、硫酸ニッケル等が挙げられる。また、吸湿材としてシリカゲルや、ポリビニルアルコールなど吸湿性を有する有機化合物を用いてもよい。これらの中でも、酸化カルシウム、酸化バリウム、シリカゲルなどを吸湿材として使用することが特に好ましい。 In addition, the hygroscopic material in the hygroscopic material-containing layer 9 is not limited as long as it has at least a function of adsorbing moisture, but in particular a compound that chemically adsorbs moisture and maintains a solid state even when it absorbs moisture. Is preferred. Examples of such compounds include metal oxides, metal inorganic acid salts and organic acid salts, and alkaline earth metal oxides and sulfates are particularly preferable. Examples of the alkaline earth metal oxide include calcium oxide, barium oxide, magnesium oxide, and strontium oxide. Examples of the sulfate include lithium sulfate, sodium sulfate, gallium sulfate, titanium sulfate, and nickel sulfate. Further, a hygroscopic organic compound such as silica gel or polyvinyl alcohol may be used as the hygroscopic material. Among these, it is particularly preferable to use calcium oxide, barium oxide, silica gel, or the like as the hygroscopic material.

吸湿材含有層９中の吸湿材の含有量は適宜調整されるが、吸湿材とベースレジン成分の合計量１００質量部に対する吸湿材の含有量が３０質量部以上となることが好ましい。また、吸湿材の含有量の上限は特に設定されないが、吸湿材含有層９を形成する際の組成物の塗布作業性が悪くならないようにするためには、９５質量部未満であることが好ましい。 The content of the hygroscopic material in the hygroscopic material-containing layer 9 is appropriately adjusted, but it is preferable that the content of the hygroscopic material is 30 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the total amount of the hygroscopic material and the base resin component. The upper limit of the content of the hygroscopic material is not particularly set, but is preferably less than 95 parts by mass in order to prevent the application workability of the composition when forming the hygroscopic material-containing layer 9 from being deteriorated. .

吸湿材含有層９は適宜の手法で形成されるが、例えばベースレジンと吸湿材とを含有する組成物から吸湿材含有層９を形成する場合には、この組成物をロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法などの適宜の手法で塗布した後、ＵＶ光等の光を照射して光硬化させることで、吸湿材含有層９を形成することができる。 The hygroscopic material-containing layer 9 is formed by an appropriate technique. For example, when the hygroscopic material-containing layer 9 is formed from a composition containing a base resin and a hygroscopic material, the composition is applied to a roll coating method or a spin coat method. Forming the hygroscopic material-containing layer 9 by applying a suitable method such as a coating method such as a coating method, a spray coating method, a screen printing method, or a printing method, followed by photocuring by irradiating light such as UV light. Can do.

また、保護層６は、金属層８によって外部から遮蔽され、この金属層８によって湿気などの水分の入り込みが遮断されている。本実施形態では、金属層８と保護層６との間に吸湿材含有層９が介在し、保護層６と吸湿材含有層９とが、金属層８によって外部から遮蔽されている。また、この金属層８は、有機エレクトロルミネッセンス素子内で保護層６の横方向の外側の全周囲に亘って空隙７が形成されるように設けられる。 The protective layer 6 is shielded from the outside by the metal layer 8, and moisture and other moisture are blocked by the metal layer 8. In the present embodiment, a hygroscopic material-containing layer 9 is interposed between the metal layer 8 and the protective layer 6, and the protective layer 6 and the hygroscopic material-containing layer 9 are shielded from the outside by the metal layer 8. In addition, the metal layer 8 is provided so that the void 7 is formed over the entire outer periphery in the lateral direction of the protective layer 6 in the organic electroluminescence element.

金属層８は接着剤で固定されている。本実施形態では、吸湿材含有層９の上面と金属層８との間に接着剤層１０が介在し、この接着剤層１０によって、吸湿材含有層９に対して金属層８が固定されている。尚、吸湿材含有層９が設けられない場合には、保護層６の上面と金属層８との間に接着剤層１０を介在させ、この接着剤層１０によって、保護層６に対して金属層８を固定してもよい。このような接着剤層１０を介して吸湿材含有層９と金属層８とを接着すると、有機発光層４で発生した熱は保護層６、吸湿材含有層９、接着剤層１０及び金属層８を介して外部に放熱され、有機エレクトロルミネッセンス素子の高輝度点灯時の輝度ムラや熱暴走等の不具合の発生を抑制することができる。 The metal layer 8 is fixed with an adhesive. In the present embodiment, an adhesive layer 10 is interposed between the upper surface of the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8, and the metal layer 8 is fixed to the hygroscopic material-containing layer 9 by the adhesive layer 10. Yes. In the case where the hygroscopic material-containing layer 9 is not provided, an adhesive layer 10 is interposed between the upper surface of the protective layer 6 and the metal layer 8, and the adhesive layer 10 makes a metal to the protective layer 6. The layer 8 may be fixed. When the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8 are bonded via the adhesive layer 10, the heat generated in the organic light emitting layer 4 is protected by the protective layer 6, the hygroscopic material-containing layer 9, the adhesive layer 10, and the metal layer. The heat is radiated to the outside through the light source 8, and the occurrence of problems such as uneven brightness and thermal runaway when the organic electroluminescence element is turned on with high brightness can be suppressed.

また、金属層８の全外周縁は、吸湿材含有層９の上面から外側の横方向に延出し、透明導電層２，３及び透光性基材１側に向けて屈曲されており、この金属層８の全外周縁部は、吸湿材含有層９の側周面よりも外側の横方向に離れた位置で、透明導電層２，３の上面上及び透明導電層２，３が設けられていない透光性基材１の上面上に固定されている。本実施形態では、金属層８の外周縁部は、接着剤層１３を介して透明導電層２，３及び透光性基材１の上面上に固定されている。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子内には、吸湿材含有層９の側周面と、金属層８の内面と、接着剤層１０，１３と、透明導電層２，３及び透光性基材１の上面とで囲まれた空隙７が形成される。この空隙７の寸法は適宜調整されるが、例えば吸湿材含有層９の側周面の高さ寸法を２０〜３０μｍの範囲に形成することで空隙７の保護層６側（吸湿材含有層９側）の高さ寸法を２０〜３０μｍの範囲とすると共に保護層６側（吸湿材含有層９側）の端部から金属層８の外縁側の端部までの寸法を１〜５ｍｍの範囲とすることができる。 Further, the entire outer peripheral edge of the metal layer 8 extends laterally outward from the upper surface of the hygroscopic material-containing layer 9 and is bent toward the transparent conductive layers 2 and 3 and the translucent substrate 1 side. All the outer peripheral edge portions of the metal layer 8 are provided on the upper surfaces of the transparent conductive layers 2 and 3 and the transparent conductive layers 2 and 3 at positions spaced laterally outside the side peripheral surface of the hygroscopic material-containing layer 9. It is fixed on the upper surface of the non-translucent substrate 1. In the present embodiment, the outer peripheral edge portion of the metal layer 8 is fixed on the upper surfaces of the transparent conductive layers 2 and 3 and the translucent substrate 1 via the adhesive layer 13. Thereby, in the organic electroluminescent element, the side peripheral surface of the moisture-absorbing material-containing layer 9, the inner surface of the metal layer 8, the adhesive layers 10 and 13, the transparent conductive layers 2 and 3, and the translucent substrate 1 A space 7 surrounded by the upper surface of the substrate is formed. Although the dimension of this space | gap 7 is adjusted suitably, for example, the height dimension of the side peripheral surface of the hygroscopic material content layer 9 is formed in the range of 20-30 micrometers, and the protective layer 6 side (the hygroscopic material content layer 9 of the void 7). Side) and the dimension from the end on the protective layer 6 side (the hygroscopic material-containing layer 9 side) to the end on the outer edge side of the metal layer 8 is in the range of 1 to 5 mm. can do.

上記金属層８は、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料からなる金属箔で形成される。金属箔としては、特に柔軟で箔加工性やコストの面で優れ、アルミニウム箔と比較して、熱膨張係数が透光性基材１の材料と近い、電解銅箔を使用することが好ましい。この金属箔の厚みは適宜調整されるが、成形性の観点からは５０μｍ以下であることが好ましく、特に３５μｍ以下であることが好ましい。このような厚みの金属箔は容易に塑性変形させることができ、金属箔から金属層８を形成する際に所望の形状及び寸法を有する空隙７を容易に形成することができるようになる。また金属箔の厚みの下限は特に制限されないが、金属層８によって水分等を充分に遮蔽するためには９μｍ以上であることが好ましい。 The metal layer 8 is formed of a metal foil made of a metal material such as aluminum, copper or nickel, or an alloy material such as stainless steel or aluminum alloy. As the metal foil, it is preferable to use an electrolytic copper foil which is particularly flexible and excellent in terms of foil workability and cost, and has a thermal expansion coefficient close to that of the material of the translucent substrate 1 as compared with the aluminum foil. Although the thickness of this metal foil is adjusted suitably, it is preferable that it is 50 micrometers or less from a viewpoint of a moldability, and it is especially preferable that it is 35 micrometers or less. The metal foil having such a thickness can be easily plastically deformed, and when the metal layer 8 is formed from the metal foil, the void 7 having a desired shape and size can be easily formed. The lower limit of the thickness of the metal foil is not particularly limited, but is preferably 9 μm or more in order to sufficiently shield moisture and the like with the metal layer 8.

また、上記接着剤層１０，１３を形成するための接着剤に含有される接着性樹脂としては、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂などの光硬化型接着性樹脂、熱硬化型接着性樹脂、二液硬化型接着性樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレンなどの酸変性物からなる熱可塑性接着性樹脂が挙げられる。特に耐湿性や耐水性に優れ、硬化時の収縮が少ないエポキシ系熱硬化型接着性樹脂を用いることが好ましい。このような熱硬化型接着性樹脂を含有する接着剤を使用しても、接着剤層１０を形成する際には有機発光層４や陰極層５は保護層６で被覆して保護されているため、接着剤を熱硬化させる際の熱によって有機発光層４や陰極層５が破壊されることを防ぐことができる。 The adhesive resin contained in the adhesive for forming the adhesive layers 10 and 13 may be a photo-curable adhesive resin such as an epoxy resin, an acrylic resin, or a silicone resin, or a thermosetting adhesive. And thermoplastic adhesive resins made of acid-modified products such as adhesive resins, two-component curable adhesive resins, polyethylene, and polypropylene. In particular, it is preferable to use an epoxy thermosetting adhesive resin that is excellent in moisture resistance and water resistance and has little shrinkage during curing. Even when such an adhesive containing a thermosetting adhesive resin is used, the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5 are covered and protected by the protective layer 6 when the adhesive layer 10 is formed. Therefore, it is possible to prevent the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5 from being destroyed by heat when the adhesive is thermally cured.

この接着剤層１０，１３に吸湿材を含有させることで、接着剤層１０，１３に吸湿性を付与してもよい。この場合、素子内部に入り込んだ水分を接着剤層１０，１３内の吸湿材で吸湿して水分を容易にかつ確実に除去することができる。接着剤層１０，１３中の吸湿材の含有量は特に制限されないが、吸湿材と接着剤中の樹脂成分の合計量１００質量部に対して、吸湿材が５〜８０質量部の範囲であることが好まし、５〜６０質量部の範囲であれば更に好ましく、５〜５０質量部の範囲でれば最も好ましい。接着剤層１０，１３中の吸湿材としては、少なくとも水分を吸着する機能を有するものであれば制限されないが、例えば上記吸湿材含有層９中の吸湿材と同様の吸湿材を使用することができる。 Hygroscopicity may be imparted to the adhesive layers 10 and 13 by containing a hygroscopic material in the adhesive layers 10 and 13. In this case, the moisture that has entered the element can be absorbed by the moisture absorbent in the adhesive layers 10 and 13 to easily and reliably remove the moisture. The content of the hygroscopic material in the adhesive layers 10 and 13 is not particularly limited, but the hygroscopic material is in the range of 5 to 80 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the total amount of the hygroscopic material and the resin component in the adhesive. It is more preferable that it is in the range of 5 to 60 parts by mass, and most preferable in the range of 5 to 50 parts by mass. The hygroscopic material in the adhesive layers 10 and 13 is not limited as long as it has at least a function of adsorbing moisture. For example, the same hygroscopic material as the hygroscopic material in the hygroscopic material-containing layer 9 may be used. it can.

また、特に金属層８の外周縁部と透明導電層２，３及び透光性基材１の上面上との間に介在する接着剤層１３は、金属層８と透明導電層２，３との間の電気絶縁性を確保するために、電気絶縁性の無機フィラーを含有することが望ましい。接着剤層１３中の無機フィラーの含有量は無機フィラーの種類等に応じて適宜調整されるが、１５質量％以上であることが好ましい。例えば有機エレクトロルミネッセンス素子が平面視２ｍｍ×２ｍｍ程度の寸法の小型素子の場合には、無機フィラーの含有量が１５質量％で接着剤層１３の絶縁性を確保することが可能であり、平面視５０ｍｍ×５０ｍｍを超えるような大型の素子では５０質量％以上の含有量で接着剤層１３の良好な絶縁性を確保できる。無機フィラーの含有量の上限は特に設定されないが、接着剤層１３を形成する際の接着剤の良好な塗布性を確保するためには、９５質量％以下であることが好ましい。 In particular, the adhesive layer 13 interposed between the outer peripheral edge of the metal layer 8 and the transparent conductive layers 2 and 3 and the upper surface of the translucent substrate 1 is composed of the metal layer 8 and the transparent conductive layers 2 and 3. In order to ensure electrical insulation between the layers, it is desirable to contain an electrically insulating inorganic filler. The content of the inorganic filler in the adhesive layer 13 is appropriately adjusted according to the type of the inorganic filler, but is preferably 15% by mass or more. For example, when the organic electroluminescence element is a small element having a size of about 2 mm × 2 mm in plan view, the content of the inorganic filler can be 15% by mass, and the insulating property of the adhesive layer 13 can be secured. In a large element exceeding 50 mm × 50 mm, it is possible to ensure good insulation of the adhesive layer 13 with a content of 50% by mass or more. The upper limit of the content of the inorganic filler is not particularly set, but is preferably 95% by mass or less in order to ensure good applicability of the adhesive when forming the adhesive layer 13.

接着剤層１３を形成するための電気絶縁性の無機フィラーの材質は、接着剤層１３を形成する樹脂成分の抵抗値よりも大きな抵抗値を有し、金属層８と透明導電層２，３との間の絶縁性を充分に確保することができるものであれば特に制限されないが、例えばガラス、Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂、ＳｉＣ、ＡｌＮ、ＢＮ、ＭｇＯ又はＳｉ₃Ｎ₄などが好ましい。また無機フィラーは一種単独で使用し、或いは複数種を併用することができる。特に、Ａｌ₂Ｏ₃やＳｉＯ₂からなる無機フィラーは接着剤中の樹脂との混合性が高いため、高い配合比率で接着剤層１３中に含有させることができ、これにより接着剤層１３の電気絶縁性を更に向上することができる。また、ガラスは基材との間の線膨張係数の差を小さくするか、或いは線膨張係数を同一とすることが容易であるため、有機エレクトロルミネッセンス素子に熱による負荷がかけられた場合に発生する素子内の内部応力を低減することができ、このため接着剤層１３の剥離を低減することができる。また、ガラスは伝熱性が良好であると共に水分の透湿性が低いという利点もある。 The material of the electrically insulating inorganic filler for forming the adhesive layer 13 has a resistance value larger than the resistance value of the resin component forming the adhesive layer 13, and the metal layer 8 and the transparent conductive layers 2 and 3. it is not particularly limited as long as the it is possible to sufficiently secure insulation between, for example, _{_{_{glass, Al 2 O 3, SiO 2}}} , SiC, AlN, BN, MgO or the like or Si ₃ N ₄ are preferred. Moreover, an inorganic filler can be used individually by 1 type, or can use multiple types together. In particular, since the inorganic filler made of Al ₂ O ₃ or SiO ₂ is highly miscible with the resin in the adhesive, it can be contained in the adhesive layer 13 at a high blending ratio. Electrical insulation can be further improved. In addition, glass is easy to reduce the difference in linear expansion coefficient from the base material or to make the linear expansion coefficient the same, so it occurs when the organic electroluminescent element is subjected to heat load. The internal stress in the element to be reduced can be reduced, and therefore the peeling of the adhesive layer 13 can be reduced. In addition, glass has the advantages of good heat transfer and low moisture permeability.

また、保護層６と金属層８との間に介在する接着剤層１０も上記のような無機フィラーを含有してもよい。特にＡｌ₂Ｏ₃、ＳｉＣ又はＡｌＮからなる無機フィラーは、熱伝導率が他の無機フィラーと比較して高いので、接着剤層１０の熱伝導性を向上することができる。このため、有機エレクトロルミネッセンス素子の放熱性を更に向上することができる。 The adhesive layer 10 interposed between the protective layer 6 and the metal layer 8 may also contain the above inorganic filler. In particular, an inorganic filler made of Al ₂ O ₃ , SiC, or AlN has a higher thermal conductivity than other inorganic fillers, so that the thermal conductivity of the adhesive layer 10 can be improved. For this reason, the heat dissipation of an organic electroluminescent element can further be improved.

接着剤層１０，１３の形成時には、接着剤を粘度や種類等に応じて、ロールコート法、スピンコート法、スプレーコート法、スリットコート法、ディスペンス法、スクリーン印刷法などのコーティング法や印刷法などで塗布した後、接着剤の種類に応じて加熱するなどして硬化することで形成することができる。 When the adhesive layers 10 and 13 are formed, the coating method or printing method such as a roll coating method, a spin coating method, a spray coating method, a slit coating method, a dispensing method, or a screen printing method is used depending on the viscosity or type of the adhesive. After application by, for example, it can be formed by curing according to the type of adhesive.

また、上記空隙７には不活性ガスが充填されていることが好ましい。この場合、空隙７内に予め水分や酸素などが存在しないようにすることができる。不活性ガスとしては例えば窒素ガス、アルゴンガスが挙げられる。空隙７に不活性ガスを充填する手法としては、例えば金属層８を設けると共に空隙７を形成する処理を、不活性ガス雰囲気中でおこなうことが挙げられる。尚、有機エレクトロルミネッセンス素子を作製するための一連の工程を不活性ガス雰囲気中でおこなうようにしてもよい。 The void 7 is preferably filled with an inert gas. In this case, it is possible to prevent moisture or oxygen from existing in the gap 7 in advance. Examples of the inert gas include nitrogen gas and argon gas. As a method of filling the void 7 with an inert gas, for example, a process of providing the metal layer 8 and forming the void 7 may be performed in an inert gas atmosphere. In addition, you may make it perform a series of processes for producing an organic electroluminescent element in inert gas atmosphere.

本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子では、保護層６によって保護されている有機発光層４が更に金属層８で外部から遮蔽されているため、有機エレクトロルミネッセンス素子内部が金属層８によって水分や酸素から遮蔽される。 In the organic electroluminescence element according to the present embodiment, the organic light emitting layer 4 protected by the protective layer 6 is further shielded from the outside by the metal layer 8, so that the interior of the organic electroluminescence element is covered by moisture or oxygen by the metal layer 8. Shielded from.

また、水分が金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１との間の界面（本実施形態では接着剤層１３と金属層８との間の界面や、接着剤層１３と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面など）から有機エレクトロルミネッセンス素子の内部に入り込んだとしても、この水分は有機エレクトロルミネッセンス素子内で空隙７に達し、この空隙７で蒸発する。このように空隙７で一旦水分が蒸発するため、この水分は保護層６と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面などへは入り込みにくくなり、たとえ前記界面に入り込んだとしても有機発光層４まで達する水分の量は著しく低減する。このため、水分によるダークスポットの発生が長期間に亘って抑制される。 Further, the moisture is an interface between the metal layer 8 and the transparent conductive layers 2 and 3 and the translucent substrate 1 (in this embodiment, an interface between the adhesive layer 13 and the metal layer 8, an adhesive layer 13). And the transparent conductive layers 2 and 3 and the translucent substrate 1), the moisture reaches the gap 7 in the organic electroluminescence element. Evaporate. Since the moisture once evaporates in the gap 7 as described above, it is difficult for the moisture to enter the interface between the protective layer 6, the transparent conductive layers 2, 3 and the translucent substrate 1. However, the amount of moisture reaching the organic light emitting layer 4 is significantly reduced. For this reason, generation | occurrence | production of the dark spot by a water | moisture content is suppressed over a long period of time.

また、本実施形態では保護層６と金属層８との間に吸湿材含有層９が介在しているため、空隙７中の水分が吸湿材含有層９に接触すると吸湿材含有層９に吸収される。このため、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。 Further, in the present embodiment, since the hygroscopic material-containing layer 9 is interposed between the protective layer 6 and the metal layer 8, when the moisture in the gap 7 contacts the hygroscopic material-containing layer 9, the hygroscopic material-containing layer 9 absorbs it. Is done. For this reason, the amount of moisture reaching the organic light emitting layer 4 is further reduced.

また、上記空隙７が存在するため、この空隙７が形成されている箇所では金属層８、吸湿材含有層９、並びに透明導電層２，３及び透光性基材１が接合されておらず、有機エレクトロルミネッセンス素子におけるこれらの層間の界面の面積が低減されている。このため、層間の熱膨張係数の相違による有機エレクトロルミネッセンス素子の反りの発生が抑制されている。 Further, since the void 7 is present, the metal layer 8, the hygroscopic material-containing layer 9, the transparent conductive layers 2 and 3, and the translucent substrate 1 are not joined at the portion where the void 7 is formed. The area of the interface between these layers in the organic electroluminescence element is reduced. For this reason, generation | occurrence | production of the curvature of the organic electroluminescent element by the difference in the thermal expansion coefficient between layers is suppressed.

更に、上記空隙７が存在するため、保護層６の横方向の外側に大量の吸湿材含有層９を配置しなくても有機発光層４への水分の入り込みを充分に抑制することができる。また空隙７の寸法は空隙７中で水分を蒸発させることができる程度の寸法であればよく、有機エレクトロルミネッセンス素子の長期信頼性の著しい向上に比すれば、空隙７による有機エレクトロルミネッセンス素子の面積の増大は問題になるほど大きくはない。このため、有機エレクトロルミネッセンス素子の大面積化を抑制し、有機エレクトロルミネッセンス素子全体の面積に対する有機発光層４の面積割合を大きくすることができる。 Furthermore, since the voids 7 are present, the entry of moisture into the organic light emitting layer 4 can be sufficiently suppressed without disposing a large amount of the hygroscopic material-containing layer 9 outside the protective layer 6 in the lateral direction. Moreover, the dimension of the space | gap 7 should just be a dimension which can evaporate a water | moisture content in the space | gap 7, If compared with the remarkable improvement of the long-term reliability of an organic electroluminescent element, the area of the organic electroluminescent element by the space | gap 7 will be sufficient as it. The increase is not so great as to be a problem. For this reason, the increase in area of the organic electroluminescence element can be suppressed, and the area ratio of the organic light emitting layer 4 to the area of the entire organic electroluminescence element can be increased.

図２に有機エレクトロルミネッセンス素子の第二の実施形態を示す。本実施形態では、吸湿材含有層９が保護層６の全外表面（上面及び全側周面）を被覆するようにして形成されており、吸湿材含有層９は保護層６と金属層８との間に介在するだけでなく、保護層６の全側周面に沿って空隙７に臨むように形成されている。他の構成は第一の実施形態と同一である。 FIG. 2 shows a second embodiment of the organic electroluminescence element. In the present embodiment, the hygroscopic material-containing layer 9 is formed so as to cover the entire outer surface (upper surface and all peripheral surfaces) of the protective layer 6, and the hygroscopic material-containing layer 9 includes the protective layer 6 and the metal layer 8. Is formed so as to face the gap 7 along the entire peripheral surface of the protective layer 6. Other configurations are the same as those of the first embodiment.

本実施形態では上記のように吸着剤含有層が保護層６と金属層８との間に介在するだけでなく、保護層６の上面から側周面にまで亘って形成されているため、空隙７中の水分の、吸湿材含有層９による吸収効率が高くなり、このため、有機発光層４まで達する水分の量が更に低減する。 In the present embodiment, since the adsorbent-containing layer is not only interposed between the protective layer 6 and the metal layer 8 as described above, but also formed from the upper surface of the protective layer 6 to the side peripheral surface, 7, the absorption efficiency of the moisture-absorbing material-containing layer 9 is increased, and the amount of moisture reaching the organic light-emitting layer 4 is further reduced.

尚、保護層６の側周面に沿った位置における吸湿材含有層９の厚みは、有機エレクトロルミネッセンス素子の大面積化を抑制する観点からはできるだけ薄い方が好ましく、例えばこの厚みが０．５〜１．０ｍｍの範囲であることが好ましい。 Note that the thickness of the hygroscopic material-containing layer 9 at a position along the side peripheral surface of the protective layer 6 is preferably as thin as possible from the viewpoint of suppressing an increase in the area of the organic electroluminescent element. It is preferable that it is the range of -1.0 mm.

図３に、有機エレクトロルミネッセンス素子の第三の実施形態を示す。本実施形態では、金属層８の空隙７に臨む表面に沿って、吸湿材１１が固定されている。他の構成は第一の実施形態と同一である。 FIG. 3 shows a third embodiment of the organic electroluminescence element. In the present embodiment, the hygroscopic material 11 is fixed along the surface of the metal layer 8 that faces the void 7. Other configurations are the same as those of the first embodiment.

上記吸湿材１１は、例えば高活性のＣａＯ等のアルカリ金属系やアルカリ土類金属系の材料から形成される。例えばこれらの材料をフッ素系樹脂で固めてシート状に成形して吸湿材１１を形成し、この吸湿材１１を、有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８に貼着することができる。また、高活性のＣａＯ等のアルカリ金属系やアルカリ土類金属系の材料と、光硬化性、熱硬化性、二液混合性樹脂等のエポキシ系樹脂とを混合して組成物を調製し、この組成物を有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８にディスペンス法、スタンプ法、プリント印刷法、スリットコート法などの適宜の手法で塗布した後、硬化することで、吸湿材１１を形成することもできる。 The hygroscopic material 11 is made of an alkali metal or alkaline earth metal material such as highly active CaO, for example. For example, these materials are hardened with a fluorine-based resin and formed into a sheet shape to form the moisture absorbent material 11, and the moisture absorbent material 11 can be attached to the metal layer 8 before being fixed to the organic electroluminescence element. . In addition, a composition is prepared by mixing a highly active alkali metal or alkaline earth metal material such as CaO and an epoxy resin such as a photocurable, thermosetting, or two-component mixed resin, The composition is applied to the metal layer 8 before being fixed to the organic electroluminescence element by an appropriate method such as a dispensing method, a stamp method, a print printing method, a slit coating method, or the like, and then cured, whereby the hygroscopic material 11 is obtained. It can also be formed.

この吸湿材１１は、例えば有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８に予め固定しておき、この金属層８を有機エレクトロルミネッセンス素子に接着剤で固定することで、有機エレクトロルミネッセンス素子に設けることができる。 The hygroscopic material 11 is fixed in advance to the metal layer 8 before being fixed to the organic electroluminescence element, for example, and the metal layer 8 is fixed to the organic electroluminescence element with an adhesive, whereby the organic electroluminescence element is fixed. Can be provided.

本実施形態では、金属層８の空隙７に臨む表面に沿って吸湿材１１が固定されていることによって、空隙７の内面に吸湿材１１を配置すると共にこの吸湿材１１の空隙７に露出する面積を大きくすることができる。このため、空隙７内の水分が吸湿材１１に効率よく吸収され、有機発光層４への水分の入り込みが更に抑制されるようになる。 In the present embodiment, the hygroscopic material 11 is fixed along the surface of the metal layer 8 facing the void 7, so that the hygroscopic material 11 is disposed on the inner surface of the void 7 and exposed to the void 7 of the hygroscopic material 11. The area can be increased. For this reason, the water | moisture content in the space | gap 7 is efficiently absorbed into the hygroscopic material 11, and the penetration | invasion of the water | moisture content to the organic light emitting layer 4 comes to be suppressed further.

図４に、有機エレクトロルミネッセンス素子の第四の実施形態を示す。本実施形態では、空隙７内に、この空隙７への接着剤の浸透を阻止する接着剤浸透防止部１２が設けられている。他の構成は第二の実施形態と同一である。 FIG. 4 shows a fourth embodiment of the organic electroluminescence element. In the present embodiment, an adhesive penetration preventing portion 12 that prevents penetration of the adhesive into the gap 7 is provided in the gap 7. Other configurations are the same as those of the second embodiment.

本実施形態では、接着剤浸透防止部１２は金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１との間を全周に亘って塞ぐように設けられている。このため空隙７内では、金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１との間に介在する接着剤層１３は接着剤浸透防止部１２によって閉塞され、空隙７には露出しないようになっている。 In this embodiment, the adhesive penetration preventing portion 12 is provided so as to block the entire space between the metal layer 8, the transparent conductive layers 2 and 3, and the translucent substrate 1. Therefore, in the gap 7, the adhesive layer 13 interposed between the metal layer 8, the transparent conductive layers 2, 3 and the translucent substrate 1 is blocked by the adhesive penetration preventing portion 12 and exposed to the gap 7. It is supposed not to.

接着剤浸透防止部１２は、例えばシリコン系樹脂材料やその他ゴム系の材料から形成することができる。 The adhesive penetration preventing portion 12 can be formed of, for example, a silicon-based resin material or other rubber-based material.

また、この接着剤浸透防止部１２は、吸湿材を含有してもよい。この吸湿材としては、少なくとも水分を吸着する機能を有するものであれば制限されず、例えば吸湿材含有層９に含有される吸湿材と同様のものを使用することができる。このように接着剤浸透防止部１２が吸湿材を含有すると、空隙７内の水分が接着剤浸透防止部１２中の吸湿材に吸収される。 Moreover, this adhesive penetration preventing part 12 may contain a hygroscopic material. The hygroscopic material is not limited as long as it has at least a function of adsorbing moisture, and for example, the same hygroscopic material contained in the hygroscopic material-containing layer 9 can be used. Thus, when the adhesive penetration preventing part 12 contains a hygroscopic material, the moisture in the gap 7 is absorbed by the hygroscopic material in the adhesive penetration preventing part 12.

この接着剤浸透防止部１２は、例えば有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８に接着剤浸透防止部１２を形成するための材料をディスペンス法、スタンプ法、プリント印刷法等で塗布成形することで形成することができる。また、金属層８を固定する前に透明導電層２，３及び透光性基材１の上面に接着剤浸透防止部１２を予め形成しておいてもよい。また、有機エレクトロルミネッセンス素子に固定される前の金属層８に接着剤層１３を形成するための接着剤を塗布した後、接着剤浸透防止部１２を形成するための材料をディスペンサーなどのノズルなどから流し込んで接着剤浸透防止部１２を形成してから、この金属層８を有機エレクトロルミネッセンス素子に固定してもよい。
このように接着剤浸透防止部１２を設けると、金属層８の端縁部を透明導電層２，３及び透光性基材１の上面に接着剤で接着して固定する際に、接着剤の空隙７への流動が接着剤浸透防止部１２によって阻止され、接着剤が空隙７まで入り込むことを防止することができる。このため、例えば接着剤の塗布量にバラツキがあるような場合であっても、空隙７が接着剤層１３で埋められてしまうようなことを防止することができる。 For example, the adhesive penetration preventing portion 12 is formed by applying a material for forming the adhesive penetration preventing portion 12 on the metal layer 8 before being fixed to the organic electroluminescence element by a dispensing method, a stamp method, a print printing method, or the like. By doing so, it can be formed. In addition, the adhesive penetration preventing portion 12 may be formed in advance on the upper surfaces of the transparent conductive layers 2 and 3 and the translucent substrate 1 before fixing the metal layer 8. Also, after applying an adhesive for forming the adhesive layer 13 to the metal layer 8 before being fixed to the organic electroluminescence element, a material for forming the adhesive penetration preventing portion 12 is a nozzle such as a dispenser. The metal layer 8 may be fixed to the organic electroluminescence element after the adhesive penetration preventing portion 12 is formed by pouring from the substrate.
When the adhesive penetration preventing portion 12 is provided in this way, the adhesive is used when the edge portion of the metal layer 8 is bonded and fixed to the transparent conductive layers 2 and 3 and the upper surface of the translucent substrate 1 with an adhesive. Can be prevented from flowing into the gap 7 by the adhesive penetration preventing portion 12, and the adhesive can be prevented from entering the gap 7. For this reason, for example, even when the application amount of the adhesive varies, it is possible to prevent the gap 7 from being filled with the adhesive layer 13.

図５は、有機エレクトロルミネッセンス素子の第五の実施形態を示す。本実施形態では、吸湿材含有層９と金属層８との間に介在する接着剤層１０の内側に上部空隙１４を形成し、この上部空隙１４においては吸湿材含有層９と金属層８との間に接着剤層１０が介在しないようになっている。他の構成は第二の実施形態と同一である。 FIG. 5 shows a fifth embodiment of the organic electroluminescence element. In this embodiment, the upper space 14 is formed inside the adhesive layer 10 interposed between the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8, and the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8 are formed in the upper space 14. The adhesive layer 10 is not interposed therebetween. Other configurations are the same as those of the second embodiment.

本実施形態では、吸湿材含有層９と金属層８との間に接着剤層１０が介在しない上部空隙１４が存在することから、有機エレクトロルミネッセンス素子における層間の界面の面積が更に低減し、層間の熱膨張係数の差による反りの発生が更に抑制される。尚、有機エレクトロルミネッセンス素子の放熱性の向上の観点からは、第一の実施形態等のように吸湿材含有層９と金属層８との間の全領域に亘って接着剤層１０を介在させる方が有利である。 In the present embodiment, since there is an upper gap 14 between which the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8 do not interpose the adhesive layer 10, the area of the interface between the layers in the organic electroluminescence element is further reduced. The occurrence of warpage due to the difference in the thermal expansion coefficients of the two is further suppressed. From the viewpoint of improving the heat dissipation of the organic electroluminescence element, the adhesive layer 10 is interposed over the entire region between the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8 as in the first embodiment. Is more advantageous.

図６は、有機エレクトロルミネッセンス素子の第六の実施形態を示す。本実施形態では、吸湿材含有層９と金属層８との間には接着剤層１０が介在せず、吸湿材含有層９の上面と金属層８とが接着されていない。すなわち金属層８は、この金属層８と透明導電層２，３及び透光性基材１の上面との間に介在する接着剤層１３のみによって固定されている。他の構成は第一の実施形態と同一である。 FIG. 6 shows a sixth embodiment of the organic electroluminescence element. In the present embodiment, the adhesive layer 10 is not interposed between the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8, and the upper surface of the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8 are not bonded. That is, the metal layer 8 is fixed only by the adhesive layer 13 interposed between the metal layer 8 and the transparent conductive layers 2 and 3 and the upper surface of the translucent substrate 1. Other configurations are the same as those of the first embodiment.

本実施形態では、吸湿材含有層９と金属層８との間に接着剤層１０が介在しないことから、有機エレクトロルミネッセンス素子における層間の界面の面積が更に低減し、層間の熱膨張係数の差による反りの発生が更に抑制される。尚、有機エレクトロルミネッセンス素子の放熱性の向上の観点からは、上記各実施形態のように吸湿材含有層９と金属層８との間に接着剤層１０を介在させる方が有利である。 In the present embodiment, since the adhesive layer 10 is not interposed between the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8, the area of the interface between layers in the organic electroluminescence element is further reduced, and the difference in thermal expansion coefficient between the layers. The occurrence of warpage due to is further suppressed. From the viewpoint of improving the heat dissipation of the organic electroluminescence element, it is advantageous to interpose the adhesive layer 10 between the hygroscopic material-containing layer 9 and the metal layer 8 as in the above embodiments.

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。例えば上記各実施形態において、吸湿材含有層９が存在しない場合であっても、水分が接着剤層１３と金属層８との間の界面や、接着剤層１３と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面から有機エレクトロルミネッセンス素子の内部に入り込んだ場合、この水分は有機エレクトロルミネッセンス素子でまず空隙７に達し、この空隙７で蒸発する。このように空隙７で一旦水分が蒸発するため、この水分は保護層６と透明導電層２，３及び透光性基材１との界面などへは入り込みにくくなり、たとえ前記界面に入り込むとしても有機発光層４まで達する水分の量は著しく低減する。このため、水分によるダークスポットの発生が長期間に亘って抑制される。 As mentioned above, although embodiment of this invention was described, this invention is not limited to the said embodiment. For example, in each of the embodiments described above, even when the hygroscopic material-containing layer 9 is not present, moisture is present at the interface between the adhesive layer 13 and the metal layer 8, the adhesive layer 13 and the transparent conductive layers 2, 3, and When entering the inside of the organic electroluminescence element from the interface with the translucent substrate 1, the moisture first reaches the gap 7 by the organic electroluminescence element and evaporates in the gap 7. Since the water is once evaporated in the gap 7 as described above, the water does not easily enter the interface between the protective layer 6 and the transparent conductive layers 2 and 3 and the translucent substrate 1. The amount of moisture reaching the organic light emitting layer 4 is significantly reduced. For this reason, generation | occurrence | production of the dark spot by a water | moisture content is suppressed over a long period of time.

（実施例１）
５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚み０．７ｍｍのガラス基板からなる透光性基材１の上に、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）をスパッタ法で１５０ｎｍの膜厚に形成した後、フォトリソグラフィー法及びウエットエッチング法でＩＴＯ膜をパターニングして、分割された透明導電層２，３を形成した。その後、透光性基材１を純水、イソプロピルアルコールで１５分間超音波洗浄し、乾燥させた後、さらにＵＶオゾン洗浄した。 Example 1
An ITO (indium-tin oxide) film having a thickness of 150 nm is formed by sputtering on a light-transmitting substrate 1 made of a glass substrate of 50 mm × 50 mm × thickness 0.7 mm, and then photolithography and wet etching. The ITO film was patterned by the method to form the divided transparent conductive layers 2 and 3. Thereafter, the translucent substrate 1 was subjected to ultrasonic cleaning with pure water and isopropyl alcohol for 15 minutes, dried, and further subjected to UV ozone cleaning.

次に、この透明導電層２，３を形成した透光性基材１を真空蒸着装置にセットし、１×１０_−５Ｐａの減圧下で、透明導電層２の上に、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）を１〜２Å／ｓの蒸着速度で４００Å厚に蒸着して、ホール輸送層を、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）を１〜２Å／ｓの蒸着速度で４００Å厚に蒸着して、有機発光層４と電子輸送層を兼用する層を、この順に形成した。この後、ＬｉＦを０．５〜１．０Åの蒸着速度で５Å厚に蒸着し、さらにＡｌを５Å／ｓの蒸着速度で１０００Åの厚みに蒸着することによって、陰極層５を形成した。 Next, the translucent substrate 1 on which the transparent conductive layers 2 and 3 are formed is set in a vacuum vapor deposition apparatus, and is placed on the transparent conductive layer 2 under reduced pressure of 1 × 10 ₋₅ Pa. -Bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl (α-NPD) was deposited to a thickness of 400 mm at a deposition rate of 1 to 2 mm / s, and the hole transport layer was formed into tris (8-hydroxyquinolyl). A natto aluminum complex (Alq3) was deposited at a deposition rate of 1 to 2 liters / s to a thickness of 400 liters to form a layer that combines the organic light emitting layer 4 and the electron transport layer in this order. Thereafter, LiF was deposited to a thickness of 5 mm at a deposition rate of 0.5 to 1.0 mm, and Al was further deposited to a thickness of 1000 mm at a deposition rate of 5 mm / s to form the cathode layer 5.

次に、露点−７０℃の窒素循環型グローブボックス内で、ＵＶ硬化性エポキシ樹脂封止剤（パナソニック電工株式会社製）を有機発光層４と陰極層５の上に塗布し、ＵＶ照射して光硬化させて光硬化性樹脂硬化膜を形成し、光硬化性樹脂硬化膜からなる保護層６を形成した。続いて、保護層６の上面にＣａＯを混合した光硬化性エポキシ樹脂をスクリーン印刷法により塗布し、ＵＶ照射して光硬化させて吸湿材含有層９を形成した。透光性基材１の上面と吸湿材含有層９の上面との間の上下寸法は２０〜３０μｍの範囲になるようにした。次に、接着剤としてはエポキシ樹脂系接着剤を用い、この接着剤を吸湿材含有層９の上面と、透明導電層２，３及び透光性基材１の上面における吸湿材含有層９の側周面よりも外側の横方向に離れた全周囲にそれぞれ精密ディスペンサーを用いて塗布した。次いで、厚み３５μｍの金属箔（銅箔）を吸湿材含有層９の上面上に接着剤を介して配置すると共に、この金属箔の周縁部を透明導電層２，３及び透光性基材１の上面上に接着剤を介して配置した。このとき、幅１．５ｍｍ、高さ２０μｍの寸法の空隙７が形成されるようにし、また、この空隙７の外縁の位置が透光性基材１の外縁よりも５ｍｍ内側の位置になるようにした。 Next, a UV curable epoxy resin sealing agent (manufactured by Panasonic Electric Works Co., Ltd.) is applied on the organic light emitting layer 4 and the cathode layer 5 in a nitrogen circulation type glove box having a dew point of −70 ° C., and UV irradiation is performed. Photocuring was performed to form a photocurable resin cured film, and a protective layer 6 made of the photocurable resin cured film was formed. Then, the photocurable epoxy resin which mixed CaO was apply | coated to the upper surface of the protective layer 6 with the screen printing method, UV-irradiated and photocured, and the hygroscopic material containing layer 9 was formed. The vertical dimension between the upper surface of the translucent substrate 1 and the upper surface of the hygroscopic material-containing layer 9 was set in the range of 20 to 30 μm. Next, an epoxy resin-based adhesive is used as the adhesive, and this adhesive is applied to the upper surface of the hygroscopic material-containing layer 9 and the hygroscopic material-containing layer 9 on the upper surfaces of the transparent conductive layers 2 and 3 and the translucent substrate 1. It applied | coated using the precision dispenser each to the perimeter which left | separated to the outer side rather than the side peripheral surface. Next, a metal foil (copper foil) having a thickness of 35 μm is disposed on the upper surface of the hygroscopic material-containing layer 9 via an adhesive, and the peripheral portions of the metal foil are disposed on the transparent conductive layers 2 and 3 and the translucent substrate 1. An adhesive was placed on the upper surface of the substrate. At this time, the gap 7 having a width of 1.5 mm and a height of 20 μm is formed, and the position of the outer edge of the gap 7 is located 5 mm inside the outer edge of the translucent substrate 1. I made it.

次に、グローブボックスの外で接着剤を加熱して硬化させて接着剤層１０，１３を形成し、図１に示す構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。 Next, the adhesive was heated and cured outside the glove box to form the adhesive layers 10 and 13, and an organic electroluminescence device having the structure shown in FIG. 1 was obtained.

（比較例１）
実施例１における有機エレクトロルミネッセンス素子の空隙７に吸湿材含有層９が充填され、それ以外は実施例１と同様の構造及び寸法を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。 (Comparative Example 1)
An organic electroluminescence device having the same structure and dimensions as in Example 1 was fabricated except that the moisture-absorbing material-containing layer 9 was filled in the gap 7 of the organic electroluminescence device in Example 1.

（長期信頼性評価試験）
上記のようにして作製した実施例１及び比較例１の有機エレクトロルミネッセンス素子を５０℃、９０％ＲＨの恒温恒湿槽に３００時間放置した。そして所定時間経過毎の、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の発光状態を観察し、有機発光層４の非発光部の増分を顕微鏡で寸法測定した。 (Long-term reliability evaluation test)
The organic electroluminescence elements of Example 1 and Comparative Example 1 produced as described above were left in a constant temperature and humidity chamber at 50 ° C. and 90% RH for 300 hours. And the light emission state of the organic electroluminescent light-emitting device for every predetermined time passage was observed, and the increment of the non-light-emitting part of the organic light-emitting layer 4 was measured with a microscope.

その結果、実施例１では比較例１より有機発光層４の非発光部の増分が小さくなっており、実施例１では同じ寸法を有していても比較例１よりも長期信頼性が高いことが確認された。 As a result, in Example 1, the increment of the non-light emitting portion of the organic light emitting layer 4 is smaller than that in Comparative Example 1, and in Example 1, the long-term reliability is higher than that in Comparative Example 1 even though it has the same dimensions. Was confirmed.

（反り発生評価）
上記のようにして作製した実施例１及び比較例１の有機エレクトロルミネッセンス素子を８０℃で３０分間加熱処理し、処理後の各有機エレクトロルミネッセンス素子を石定盤上に置いて、反り量を測定した。 (Evaluation of warpage occurrence)
The organic electroluminescent elements of Example 1 and Comparative Example 1 produced as described above were heat-treated at 80 ° C. for 30 minutes, and each processed organic electroluminescent element was placed on a stone surface plate and the amount of warpage was measured. did.

その結果、比較例１では反り量は３．５〜４ｍｍであったのに対して、実施例１では反り量は１〜１．５ｍｍであり、実施例１では反りが低減した。 As a result, the amount of warpage in Comparative Example 1 was 3.5 to 4 mm, while the amount of warpage in Example 1 was 1 to 1.5 mm. In Example 1, the warpage was reduced.

１透光性基材
２透明導電層
３透明導電層
４有機発光層
５陰極層
６保護層
７空隙
８金属層
９吸湿材含有層
１０接着剤層
１１吸湿材
１２接着剤浸透防止部 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Translucent base material 2 Transparent conductive layer 3 Transparent conductive layer 4 Organic light emitting layer 5 Cathode layer 6 Protective layer 7 Cavity 8 Metal layer 9 Hygroscopic material containing layer 10 Adhesive layer 11 Hygroscopic material 12 Adhesive penetration prevention part

Claims

透光性基材と、この透光性基材上に積層されると共に異なる電位が与えられるように分割された透明導電層と、前記分割された一方の透明導電層上に積層された有機発光層と、前記有機発光層の上面上から前記分割された他方の透明導電層の表面上の少なくとも一部に亘って設けられた陰極層と、前記有機発光層と前記陰極層とを覆う保護層と、前記保護層を、この保護層の横方向の外側の全周囲に亘って空隙が形成されるようにして外部から遮蔽する金属層とを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 A translucent base material, a transparent conductive layer laminated on the translucent base material and divided so as to be given different potentials, and an organic light emitting layer laminated on the one transparent conductive layer A cathode layer provided on at least part of the surface of the other transparent conductive layer divided from the upper surface of the organic light emitting layer, and a protective layer covering the organic light emitting layer and the cathode layer And an organic electroluminescence element comprising: a protective metal layer that shields the protective layer from the outside so as to form a void over the entire outer periphery in the lateral direction of the protective layer.

上記保護層と上記金属層との間に吸湿材含有層が介在していることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein a hygroscopic material-containing layer is interposed between the protective layer and the metal layer.

上記金属層が、上記吸湿材含有層に、接着剤層を介して固定されていることを特徴とする請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescence device according to claim 2, wherein the metal layer is fixed to the hygroscopic material-containing layer via an adhesive layer.

上記金属層の、上記空隙に臨む表面に沿って、吸湿材が固定されていることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescent element according to any one of claims 1 to 3, wherein a hygroscopic material is fixed along a surface of the metal layer facing the gap.

上記空隙に不活性ガスが充填されていることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The organic electroluminescence device according to any one of claims 1 to 4, wherein the void is filled with an inert gas.

上記金属層が接着剤で固定され、上記空隙にこの空隙への前記接着剤の浸透を阻止する接着剤浸透防止部が設けられていることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 6. The metal layer is fixed with an adhesive, and an adhesive penetration preventing portion for preventing penetration of the adhesive into the gap is provided in the gap. The organic electroluminescent element of description.

上記金属層の厚みが５０μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 The thickness of the said metal layer is 50 micrometers or less, The organic electroluminescent element as described in any one of Claims 1 thru | or 6 characterized by the above-mentioned.