JP2010251339A - 二次電池および二次電池用負極 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】集電体1a上にLiを吸蔵・放出する部材からなる第一活物質層2aを形成し、さらにその上に、リチウムと合金を形成する金属またはリチウムと、リチウムと合金を形成しない金属とを含む合金層である第二活物質層3aを形成する。上記の負極を用いて二次電池を構成する。
【選択図】図1
Description
また本発明によれば、リチウムイオンを吸蔵および放出することのできる二次電池用負極であって、リチウムと合金を形成する金属と、リチウムと合金を形成しない金属とを含む、合金または複合酸化物からなる層を備えたことを特徴とする二次電池用負極が提供される。
本発明の第一の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。
図1は本発明の第一の実施の形態を示す二次電池の負極断面図である。
以下に、本発明の第一の実施の形態の実施例1について説明する。
図1に示す二次電池の負極は次のような手順で作製した。まず集電体1aには10μm厚の銅箔を用い、この集電体1a上に第一活物質層2aとして100μm厚の人造黒鉛を堆積させた。その後、第二活物質層3aとしてSi−Cu合金を2μmスパッタリング法で形成して負極を得た。正極活物質にはコバルト酸リチウム合剤を、集電体にはアルミニウム箔を用いた。電解液は1モル/Lの濃度になるようにLiPF6を溶解させたエチレンカーボネイト(EC)とジエチルカーボネイト(DEC)の混合溶媒(混合容積比:EC/DEC=30/70)を用いた。上記負極、上記正極、上記電解液を用いて角形二次電池を組み立てた。充放電試験機にて上記角形二次電池の電気特性評価を行った。充放電の電流密度は10mA/cm2とした。また、サイクル特性評価については、500サイクル後に維持している容量を初回放電容量で除したものを百分率で示した数値で評価を行った。
実施例2においては、実施例1と同様に負極を作製したが、第一活物質層2aには70μm厚の天然黒鉛を用い、第二活物質層3aはSi−Feアモルファス合金を1μm蒸着法で形成した。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
実施例3においては、実施例1と同様に負極を作製したが、第一活物質層2aには90μm厚のハードカーボンを用い、第二活物質層3aはアモルファスWSi2を1μmCVDで形成した。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
実施例4においては、実施例1と同様に負極を作製したが、第一活物質層2aには5μm厚のSnを用い、第二活物質層3aはSi−Cu合金を2μmCVD法で形成した。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
比較例1の負極は次の手順で作製した。図4に示すような10μm銅箔の集電体1a上に、リチウムと合金を形成する金属としてのSiとリチウムと合金を形成しない金属としてのCuとを担持した炭素粒子を結着させることにより活物質層7aを形成し、負極を得た。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
次に、本発明の第二の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。
図5は本発明の第二の実施の形態を示す二次電池の負極断面図である。
以下に、本発明の第二の実施の形態の実施例5について説明する。
図5に示す二次電池の負極は次のような手順で作製した。まず集電体1bには10μm厚の銅箔を用い、この集電体1b上に、負極活物質層8bとしてSn−Cu合金を10μm蒸着法で形成し、負極を得た。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
実施例6においては、実施例5と同様に負極を作製したが、負極活物質層8bはLi−Co−N系アモルファス化合物を10μmスパッタリング法で形成した。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
実施例7においては、実施例5と同様に負極を作製したが、負極活物質層8bはLi−Ti−O系アモルファス化合物を10μmスパッタリング法で形成した。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
次に、本発明の第三の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。
図8は本発明の第三の実施の形態を示す二次電池の負極の断面図である。
以下に、本発明の第三の実施の形態の実施例8について説明する。
図8に示す二次電池の負極は次のような手順で作製した。まず集電体1cには8μm厚の銅箔を用い、この集電体1c上に、第一リチウム吸蔵層9cとしてSn−Ni合金を30μmメッキ法で形成した。その後、第二リチウム吸蔵層10cとして天然黒鉛を50μm堆積させ、負極を得た。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
実施例9においては、集電体1cとして18μm厚の銅箔を用い、第一リチウム吸蔵層9cとしてSn−Co合金を15μm蒸着法で形成した。その後、この上に第二リチウム吸蔵層10cとしてソフトカーボンを50μm堆積させ、負極を得た。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
実施例10においては、集電体1cとして15μm厚の銅箔を用い、第一リチウム吸蔵層9cとしてSn−Niアモルファス合金を30μm蒸着法で形成した。その後、この上に第二リチウム吸蔵層10cとして天然黒鉛を50μm堆積させ、負極を得た。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
次に、本発明の第四の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。図10は本発明の第四の実施の形態を示す二次電池の負極の断面図である。
次に、本発明の第四の実施の形態の実施例11について説明する。
図10に示す二次電池の負極は次のような手順で作製した。まず集電体1dには10μm厚の銅箔を用い、この集電体1d上に、第一活物質層2dとして人造黒鉛を100μm堆積させた。その後、第二活物質層3dとしてSi−Cu合金を2μmスパッタリング法で形成した。さらにLi層11dとして蒸着法にてLiを1μm(不可逆容量補填量80%に相当)成膜し、負極を得た。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
実施例12においても、実施例11と同様に負極を作製したが、第一活物質層2dとしては70μm厚の天然黒鉛を堆積させ、第二活物質層3dとしてはSi−Fe合金を1μm蒸着法で形成した。また、Li層11dとしては蒸着法にて1.5μm(不可逆容量補填量100%に相当)成膜した。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
実施例13においても、実施例11と同様に負極を作製したが、第一活物質層2dとしては90μm厚のハードカーボンを堆積させ、第二活物質層3dとしてはアモルファスWSi2を1μmCVD法で形成した。また、Li層11dとしては蒸着法にて2μm(不可逆容量補填量100%に相当)成膜した。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
実施例14においても、実施例11と同様に負極を作製したが、第一活物質層2dとしては5μm厚のSnを堆積させ、第二活物質層3dとしてはSi−Cu合金を2μmCVD法で形成した。また、Li層11dとしては蒸着法にて2μm(不可逆容量補填量120%に相当)成膜した。その他の正極、セパレータ、電解液、評価法、測定条件等は、実施例1と同様である。
2a,2d 第一活物質層
3a,3d 第二活物質層
4a,4b,4c,4d セパレータ
5a,5b,5c,5d 正極活物質層
6a,6b,6c,6d リチウムイオン
7a 活物質層
8b 負極活物質層
9c 第一リチウム吸蔵層
10c 第二リチウム吸蔵層
11d Li層
Claims (10)
- リチウムイオンを吸蔵および放出することのできる二次電池用負極であって、リチウムと合金を形成する金属またはリチウムと、リチウムと合金を形成しない金属とを含む、合金または複合酸化物からなる層を備えたことを特徴とする二次電池用負極。
- リチウムイオンを吸蔵および放出することのできる二次電池用負極であって、リチウムと合金を形成する金属と、リチウムと合金を形成しない金属とを含む、合金または複合酸化物からなる層を備えたことを特徴とする二次電池用負極。
- 請求項1または2記載の二次電池用負極において、前記リチウムと合金を形成する金属が、Si、Ge、Sn、Al、Pb、Pd、Ag、InおよびCdからなる群から選択される少なくとも一種の金属を含むことを特徴とする二次電池用負極。
- 請求項1乃至3記載の二次電池用負極において、前記リチウムと合金を形成しない金属が、Cu、Fe、B、Ni、Ti、Ta、W、CrおよびCoからなる群から選択される少なくとも一種の金属を含むことを特徴とする二次電池用負極。
- 請求項1乃至4いずれかに記載の二次電池用負極において、さらに、リチウム吸蔵材料からなる層を備えたことを特徴とする二次電池用負極。
- 請求項5記載の二次電池用負極において、前記リチウム吸蔵材料からなる層は、炭素を主成分とする層であることを特徴とする二次電池用負極。
- 請求項1乃至6いずれかに記載の二次電池用負極において、前記合金または複合酸化物からなる層が、スパッタリング法、CVD法、蒸着法またはメッキ法によって形成された層であることを特徴とする二次電池用負極。
- 請求項1乃至7いずれかに記載の二次電池用負極において、前記合金または複合酸化物からなる層がアモルファス構造を有することを特徴とする二次電池用負極。
- 請求項1乃至8いずれかに記載の二次電池用負極において、さらに、リチウム金属層を備えたことを特徴とする二次電池用負極。
- 請求項1乃至9いずれかに記載の二次電池用負極と、リチウムイオンを吸蔵および放出することのできる正極と、前記負極および前記正極との間に配置された電解質と、を具備することを特徴とする二次電池。
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