JP2010236738A - 未燃カーボンを含むスラグの処理方法 - Google Patents
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Abstract
固体燃料を部分酸化して得られた未燃カーボンを含むスラグを再利用するにあたり、効率的に未燃カーボンを含むスラグを回収するための方法を提供する。
【解決手段】
炭素質燃料をガス化装置のガス化反応室に供給して、発生ガスと、未燃カーボンおよび灰分を含むスラグとを得る工程と、前記発生ガスおよび前記スラグを前記ガス化反応室の下部にある水が貯留された急冷室に送り急冷する工程と、前記急冷室の下部側壁から排出されたスラグ/水スラリーを濃縮装置に供給し濃縮されたスラグを得る工程と、濃縮されたスラグにせん断力を与えてスラグの表面に付着した灰分をスラグから剥離した後、せん断力を与えた後の濃縮されたスラグを分離装置において粗粒スラグと微粒スラグに分離する工程と、を有し、前記粗粒スラグ中の未燃カーボンの濃度は、前記濃縮されたスラグ中の未燃カーボンの濃度よりも高い。
【選択図】 図2
Description
石炭、石油コークスなどの単独又はそれらの混合物からなる炭素質燃料は、ライン1を通って1次湿式粉砕機2に導入される。炭素質燃料は、1次湿式粉砕機2において水とともに湿式粉砕される。調整された炭素質燃料/水スラリーは、ライン4を通ってスラリータンク5を経由して、スラリー供給ポンプ7によりライン8を通ってバーナー9に送られ、ライン10を通ってバーナー9に導入される酸素とともにガス化装置11の頂部からガス化反応室12に供給されるようになっている。ガス化装置11は、上段に耐火物で内張りされたガス化反応室12を備え、下段に発生ガスを急冷するために水を張った急冷室14を備えている。
(1)炭素質燃料をガス化装置のガス化反応室に供給して、発生ガスと、未燃カーボンおよび灰分を含むスラグとを得る工程と、前記発生ガスおよび前記スラグを前記ガス化反応室の下部にある水が貯留された急冷室に送り急冷する工程と、前記急冷室の下部側壁から排出されたスラグ/水スラリーを濃縮装置に供給し濃縮されたスラグを得る工程と、濃縮されたスラグにせん断力を与えてスラグの表面に付着した灰分をスラグから剥離した後、せん断力を与えた後の濃縮されたスラグを分離装置において粗粒スラグと微粒スラグに分離する工程と、を有し、前記粗粒スラグ中の未燃カーボンの濃度は、前記濃縮されたスラグ中の未燃カーボンの濃度よりも高いことを特徴とする未燃カーボンを含むスラグの処理方法。これにより、未燃カーボンの含有量が多いスラグを得ることができる。
(2)前記粗粒スラグは、63μm未満の粒度を有する粒子の割合が粗粒スラグ全体の35質量%以下である前記(1)記載の未燃カーボンを含むスラグの処理方法。これにより、未燃カーボンの含有量が多いスラグを得ることができる。
(3)前記粗粒スラグを燃焼装置に供給する前記(1)または(2)記載の未燃カーボンを含むスラグの処理方法。これにより、未燃カーボンを再利用し、新たな炭素質燃料の使用量を削減することができる。
(4)前記燃焼装置は、前記ガス化装置である前記(3)記載の未燃カーボンを含むスラグの処理方法。これにより、ガス化装置に持ち込まれる灰分を減少させることができ、ガス化効率を向上させることができる。
(5)前記分離装置は、液体分級器である前記(1)から(4)のいずれか1項に記載の未燃カーボンを含むスラグの処理方法。これにより、一つの装置で濃縮と分級を行うことができる。すなわち、スラグ/水スラリー濃度を向上させることができると同時に、未燃カーボンの含有量が多い粗粒を分級することができる。
本発明において用いられる炭素質燃料の具体例としては、石炭および石油コークスなどが挙げられる。天然ガス、ナフサ、原油、C重油、減圧残渣油のような重質油などを含むことができる。炭素質燃料はライン1を通って1次湿式粉砕機2に導入される。調整された炭素質燃料・水スラリーは、ライン4を通ってスラリータンク5に送られる。炭素質燃料・水スラリーは、スラリー供給ポンプ7によりライン8を通ってバーナー9に送られ、ライン10を通ってバーナー9に導入される酸素とともにガス化装置11の頂部からガス化反応室12に供給されるようになっている。ガス化温度は1000〜1700℃、圧力は0.1〜20MPaG(Gはゲージ圧を示す)の操作条件下で酸素と反応させると約95%のガス化率が得られる。得られる発生ガスは、水素、一酸化炭素、二酸化炭素を主成分とするガスである。
ガス化装置11は、上段に耐火物で内張りされたガス化反応室12を備え、下段に発生ガスを急冷するために水が貯留された急冷室14を備えており、ガス化反応室12と急冷室14はスロート部13にて連通されている。急冷室14には水が適宜な高さまで張られており、下端がこの水に没するように筒状のディップチューブが同軸的に設けられている。発生ガスとスラグは、急冷室において急冷される。
他方、急冷室14の下部側壁においては、後記する比較的粒度の細かいファインスラグがスラリーの形で排出口からライン23を通ってライン26を経て濃縮装置であるセトラー35へ送出されるようになっている。
ここで、得られたファインスラグは、前で述べたとおり、表層部には灰分の含有率が高く、中心部には未燃カーボンの含有率が高い(図2)。ファインスラグが二層構造となる理由は詳細には不明であるが、以下のように推測される。ガス化工程において、バーナーから燃焼火炎中に噴霧された原料スラリーは高温により水分が蒸発し、次に石炭、石油コークスなどの炭素質燃料粒子が表面から酸素と反応してガス化し、それに伴いガス化しない灰分が粒子表面に残留する。反応が進むに従って粒子は縮小していくが、急冷されるまでの時間が非常に短いため、表面に灰分、内部に未反応のカーボンを残したままスラグとして回収されていると推測される。
また、後で述べる実施例で述べるとおりファインスラグの粒子径が大きくなるにつれて、未燃カーボンの含有率が高い。具体的には、63μm以上の粒子径を有するファインスラグ中の未燃カーボンの含有率は、ファインスラグ全体のそれと比べて高い。さらに、灰分の含有率が高いファインスラグの表層は、微細な空隙を持っている疎密な構造であり、しかも容易に剥離することができる(図3)。また、表層の灰分を剥離した後のファインスラグの中心部は、表面層に比べて緻密な構造である(図4)。表層部の灰分が空隙を伴って疎密な構造となるのは、炭素質燃料の持つ灰分割合が数%から十数%であるので表面に残留する量は少なく、また、ガス化による炭素質の消失により微細な空隙を持った疎密な構造を形成すると考えられる。
ファインスラグ粒子は、その粒子の核となる中心部分に未燃カーボンが存在しており、粒子の表面層はポーラスで微細な灰分粒子に覆われた二重構造である。セトラー35へ供給されたこれらのファインスラグを含有するスラリーは、セトラー35内で固・液分離が行なわれ、セトラー35上部からの清澄水はカーボンスクラバー16の底部に伸びるライン20などにプロセス水として利用される。また、セトラー35内で分離された濃度の比較的高いファインスラグは、セトラー35の底部からライン28、ライン38を介してタンク50へ送出される。尚、濃度の高いファインスラグは必要に応じて脱水機37へ送給され、脱水機37で強制脱水することもできる。このように濃縮されたファインスラグスラリー濃度は、5から25質量%である。また、ファインスラグの粒子径は0.5から600μmである。
濃縮されたスラグは、せん断力を与えることにより、簡単に灰分が崩壊して分離する。これにより、スラグの表面に付着した灰分をスラグから剥離することができる。剥離された灰分の粒子径は、0.1から30μmと微粒であるので、後で述べる分離装置57によって、容易に粒度の大きなファインスラグから分離することができる。ファインスラグから灰分の多い微細粒子を分離除去することと、粗大粒子からも灰分を分離して除去することで効率的に未燃カーボンを回収することができる。
ファインスラグスラリーから、微細粒子を分離する方法としては、篩を使用した分級方法や液体サイクロン(液体分級器)などの比重差を利用した分級方法などがある。この中で、スラリーを濃縮し、粗粒分を効率的に得ることができる液体サイクロンが好適に用いられる。液体サイクロンは稼動部がなく目詰りなどの障害が起きにくいので保守管理がしやすいことからも有用である。尚、比重差を利用した分級方法の場合は、微細な灰分を含むスラリーの場合は濃度が25wt%を超えると、微細粒子を含む液比重と粗粒子との比重差が小さくなり分離能が低下するおそれがある。
他方、液体サイクロンの上部から排出される微粒スラグのスラリー濃度は2から15質量%である。また、粒子径は、0.1から150μm(メジアン径は5から30μm)である。さらに、微粒スラグ中の未燃カーボン含有率は50から65質量%である。
このようにして粗粒スラグ中の未燃カーボンの濃度は、前記濃縮されたスラグ中の未燃カーボンの濃度よりも高くなる。ファインスラグの微細な粒子を分級削減することにより、未燃カーボンの回収割合が従来方法より5質量%以上も向上させることができる。粗粒スラグは、63μm未満の粒度を有する粒子の割合が粗粒スラグ全体の35質量%以下である。
粒子径:レーザー回折・散乱法。分析装置はHORIBA製LA−910を使用した。
スラリー濃度:スラリーをろ過して得られたケーキを乾燥器にて105℃-24時間乾燥し、乾燥前後の質量から求めた。
未燃カーボン濃度:乾燥器にて105℃-24時間乾燥した。得られた乾燥ファインスラグと未分級のファインスラグを熱天秤装置(理学製TAS−100)にて空気流通100mL/min、10℃/min、RT〜800℃条件でTG−DTAを測定し未燃カーボン燃焼による重量減少を測定した。
図1に示す工程において石油コークスをガス化し急冷し、セトラー35の底部から得られた濃縮されたファインスラグスラリーを使用した。ファインスラグのスラリー濃度は10.2質量%、メジアン径は51.4μm、未燃カーボン含有率は63.0質量%であった。このファインスラグスラリーを20μm、45μm、63μm、90μm、150μm目開きの篩で湿式分級を行なった。乾燥器にて105℃-24時間乾燥した。得られた乾燥ファインスラグと未分級のファインスラグを熱天秤装置(理学製TAS−100)にて空気流通100mL/min、10℃/min、RT〜800℃条件でTG−DTAを測定し未燃カーボン燃焼による重量減少を測定した。測定結果を表1に示す。この結果、未分級のファインスラグの未燃カーボン割合は63質量%であったのに対して、63μm未満の粒子中に含まれている未燃カーボン割合は28.9〜60.4質量%と未燃カーボン割合が減少していることがわかる。これに対して、63μm以上の粒子では63〜90μmで70.6質量%、90〜150μmで81.0質量%および150μm以上で88.6質量%となって、未分級のファインスラグの63質量%より未燃カーボン割合が高いことが確認された。
図1に示す工程において石油コークスをガス化し急冷し、セトラー35の底部から得られた濃縮されたファインスラグスラリーを使用した。ファインスラグのスラリー濃度は7.7質量%、メジアン径は40.2μm、未燃カーボン含有率は69.9質量%であった。このファインスラグスラリーを内筒径4inchの液体サイクロン(KREBS社製)を用いて分級を行った。オーバーフロー絞りとアンダーフロー絞りを1.25inchと1.0inchとした時のフィード濃度が7.7質量%、流量20m3/hrで分級を行った時のオーバーフロー(液体サイクロンの頂部から排出される微粒スラリー)とアンダーフロー(液体サイクロンの底部から排出される粗粒スラリー)の粒子を乾燥してメジアン径と熱天秤によるTG−DTAを測定した。その結果を表2に示す。粒子のメジアン径はフィードが40.2μmに対してオーバーフローが16.5μm、アンダーフローが85.1μmであり、未燃カーボン割合は比較例3のフィードが69.9質量%、実施例2のオーバーフローが61.2質量%、アンダーフローが77.2質量%となり、サイクロンによる分級によりアンダーフローの粗粒子側に未燃カーボンが7質量%増加した。この時のアンダーフロー液の63μm未満の粒子割合は32質量%以下であった。
上記実施例1において得られたファインスラグスラリーを使用して、内筒径6inchの液体サイクロン(KREBS社製)を用いて分級を行った。オーバーフロー絞りとアンダーフロー絞りは2.0inchと1.5inchでフィード濃度が7.7質量%、流量38m3/hrで分級を行った以外は、実施例1と同様な方法で分級した。その結果を表3に示す。粒子のメジアン径は、フィードが40.2μmに対してオーバーフローが18.4μm、アンダーフローが92.0μmであり、未燃カーボン割合は比較例3のフィードが69.9質量%、実施例3のオーバーフローが64.2質量%、アンダーフローが76.9質量%となり、サイクロンによる分級によりアンダーフロー液の粗粒子側に未燃カーボンが7質量%増加した。この時のアンダーフロー液の63μm未満の粒子割合は31質量%以下であった。
7 スラリー供給ポンプ
9 バーナー
11 ガス化装置
12 ガス化反応室
14 急冷室
16 カーボンスクラバー
22 ロックホッパー
25 フルイ
30 予備湿式粉砕機
35 セトラー
37 脱水機
40 リサイクルタンク
41 ポンプ
50 タンク
53 せん断手段
57 分離装置
61 疎密な灰部分
62 緻密な未燃カーボン部分
71 供給口
72 直胴部
73 コーン部
74 下部排出口
75 上部排出口
Claims (5)
- 炭素質燃料をガス化装置のガス化反応室に供給して、発生ガスと、未燃カーボンおよび灰分を含むスラグとを得る工程と、
前記発生ガスおよび前記スラグを前記ガス化反応室の下部にある水が貯留された急冷室に送り急冷する工程と、
前記急冷室の下部側壁から排出されたスラグ/水スラリーを濃縮装置に供給し濃縮されたスラグを得る工程と、
濃縮されたスラグにせん断力を与えてスラグの表面に付着した灰分をスラグから剥離した後、せん断力を与えた後の濃縮されたスラグを分離装置において粗粒スラグと微粒スラグに分離する工程と、
を有し、
前記粗粒スラグ中の未燃カーボンの濃度は、前記濃縮されたスラグ中の未燃カーボンの濃度よりも高い
ことを特徴とする未燃カーボンを含むスラグの処理方法。 - 前記粗粒スラグは、63μm未満の粒度を有する粒子の割合が粗粒スラグ全体の35質量%以下である請求項1記載の未燃カーボンを含むスラグの処理方法。
- 前記粗粒スラグを燃焼装置に供給する請求項1または2記載の未燃カーボンを含むスラグの処理方法。
- 前記燃焼装置は、前記ガス化装置である請求項3記載の未燃カーボンを含むスラグの処理方法。
- 前記分離装置は、液体分級器である請求項1から4のいずれか1項に記載の未燃カーボンを含むスラグの処理方法。
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