JP2010189208A - Diamond semiconductor and method for producing the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、ダイヤモンド半導体及び作製方法に関し、より詳細には、ドナーアクセプター複合体を有するダイヤモンド半導体及び作製方法に関する。 The present invention relates to a diamond semiconductor and a manufacturing method, and more particularly to a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex and a manufacturing method.
ダイヤモンドは、物質中最高の熱伝導率（２２Ｗ／ｃｍＫ）と高い絶縁破壊電界（＞１０ＭＶ／ｃｍ）、高いキャリア移動度（電子：４５００ｃｍ2／Ｖｓ、ホール：３８００ｃｍ2／Ｖｓ）を兼ね備えた半導体である。高効率ドーピングが実現し、室温で十分高い正孔、電子濃度を有するダイヤモンド半導体が得られれば、Ｓｉ、ＧａＡｓ、ＳｉＣ、ＧａＮ等の既存の半導体を陵駕する高周波高出力で動作するトランジスタを実現することが可能である。 Diamond is a semiconductor with the highest thermal conductivity (22 W / cmK), high breakdown electric field (> 10 MV / cm), and high carrier mobility (electrons: 4500 cm 2 / Vs, holes: 3800 cm 2 / Vs). It is. If high efficiency doping is achieved and a diamond semiconductor with sufficiently high hole and electron concentrations at room temperature is obtained, a transistor that operates at high frequency and high output that can compete with existing semiconductors such as Si, GaAs, SiC, and GaN will be realized. Is possible.
ここで、ダイヤモンド半導体は、Ｐ型不純物としてホウ素、Ｎ型不純物としてリンをドープすることにより得られるが、ホウ素やリンの活性化エネルギーは高いため（ホウ素：０．３７ｅＶ、リン：０．５７ｅＶ）、室温でキャリアがほとんど活性化せず、デバイス構造にしてもほとんど電流を得ることができない。 Here, the diamond semiconductor is obtained by doping boron as a P-type impurity and phosphorus as an N-type impurity, but the activation energy of boron and phosphorus is high (boron: 0.37 eV, phosphorus: 0.57 eV). The carriers are hardly activated at room temperature, and a current can hardly be obtained even in the device structure.
この問題を解決するため、特許文献１には同時ドーピング法が提案されている。これは、ダイヤモンド中にシングルドナー（以下「Ｄ」とも標記する。）とシングルアクセプター（以下「Ａ」とも標記する。）の同時ドーピングを行い、Ｄ−Ａ−Ｄ（またはＡ−Ｄ−Ａ）のようなドナーアクセプター比率が１：２であるシングルドナーシングルアクセプター複合体を形成させ、これをドーパントとして機能させる手法である。特許文献１では、ドナーとしてリン、砒素、または窒素を、アクセプターとして水素を挙げており、Ｐ−Ｈ−Ｐ、Ａｓ−Ｈ−Ａｓ、またはＮ−Ｈ−Ｎ複合体がドナーとして振舞うとしている。
In order to solve this problem,
しかしながら、非特許文献１ではリン−水素（Ｐ−Ｈ）複合体はＮ型ダイヤモンド中で安定に存在するが、水素はリンを補償するため、電気的に不活性な複合体となることを指摘している。
However,
実際、リンドープダイヤモンドをマイクロ波プラズマＣＶＤ法で作製する場合、水素で希釈したメタンを炭素源、ホスフィンガスをドーパント供給源（不純物源）として用いるため（図６参照）、結果としてダイヤモンドの結晶成長中にリンと水素の同時供給が行われる。しかし、リンドープダイヤモンドで得られる０．５７ｅＶの活性化エネルギーはダイヤモンドの格子位置に入ったリンによるものであり、リン−水素複合体によるものではない。 Actually, when phosphorus-doped diamond is produced by the microwave plasma CVD method, methane diluted with hydrogen is used as a carbon source and phosphine gas is used as a dopant supply source (impurity source) (see FIG. 6), resulting in crystal growth of diamond. Inside, phosphorus and hydrogen are supplied simultaneously. However, the activation energy of 0.57 eV obtained with phosphorus-doped diamond is due to phosphorus entering the diamond lattice position, not due to the phosphorus-hydrogen complex.
このように、ダイヤモンドの場合、ＣＶＤ成長中にリンと水素のようなシングルドナーとシングルアクセプターを含む不純物源を２：１〜３：１の割合で同時に供給しても、ダイヤモンド格子内でＤ−Ａ−Ｄという形で配列したドナー−アクセプター複合体を形成させるのは極めて難しい。 Thus, in the case of diamond, even if an impurity source including a single donor and a single acceptor such as phosphorus and hydrogen is simultaneously supplied at a ratio of 2: 1 to 3: 1 during CVD growth, D is contained within the diamond lattice. It is extremely difficult to form a donor-acceptor complex arranged in the form of -AD.
本発明はこのような問題点に鑑みてなされたものであり、その目的は、従来技術と比較して、室温で十分に高いキャリア濃度を有するダイヤモンド半導体及び作製方法を提供することにある。 The present invention has been made in view of such problems, and an object of the present invention is to provide a diamond semiconductor having a sufficiently high carrier concentration at room temperature and a manufacturing method compared to the prior art.
このような目的を達成するために、本発明の第１の態様は、ドーピングされたドナー及びアクセプターが形成するドナーアクセプター複合体を結晶中に有するダイヤモンド半導体であって、前記ドナー及び前記アクセプターの一方と前記ダイヤモンド半導体を構成する炭素との間の価数の差が２価で、前記ドナー及び前記アクセプターの他方と前記炭素との間の価数の差が１価であり、前記ドナー及び前記アクセプターのうちの前記価数の差が２価である不純物により伝導型が定まることを特徴とする。 In order to achieve such an object, a first aspect of the present invention is a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in a crystal, wherein the donor and the acceptor The valence difference between one and the carbon constituting the diamond semiconductor is divalent, the valence difference between the other of the donor and the acceptor and the carbon is monovalent, the donor and the carbon The conductivity type is determined by an impurity having a valence difference of 2 in the acceptor.
また、本発明の第２の態様は、第１の態様において、前記ドナーはＶＩ族元素のダブルドナーで、前記アクセプターはＩＩＩ族元素のシングルアクセプターであることにより、前記ドナーアクセプター複合体はダブルドナーシングルアクセプター複合体であり、前記伝導型はＮ型であることを特徴とする。 According to a second aspect of the present invention, in the first aspect, the donor is a double donor of a group VI element and the acceptor is a single acceptor of a group III element, so that the donor-acceptor complex is It is a double donor single acceptor complex, wherein the conductivity type is N type.
また、本発明の第３の態様は、第１の態様において、前記ドナーはＶ族元素のシングルドナーで、前記アクセプターはＩＩ族元素のダブルアクセプターであることにより、前記ドナーアクセプター複合体はシングルドナーダブルアクセプター複合体であり、前記伝導型はＰ型であることを特徴とする。 According to a third aspect of the present invention, in the first aspect, the donor is a single donor of a group V element and the acceptor is a double acceptor of a group II element, so that the donor-acceptor complex is A single donor double acceptor complex, wherein the conductivity type is P type.
また、本発明の第４の態様は、第１〜第３のいずれかの態様において、前記ドナー及び前記アクセプターのうちの前記価数の差が２価である不純物の濃度が前記ドナー及び前記アクセプターの他方の濃度を上回るようにドーピングされていることを特徴とする。 According to a fourth aspect of the present invention, in any one of the first to third aspects, a concentration of an impurity having a divalent difference in valence among the donor and the acceptor is the donor and the acceptor. It is characterized by being doped so as to exceed the other concentration.
また、本発明の第５の態様は、ドーピングされたドナー及びアクセプターが形成するドナーアクセプター複合体を結晶中に有するダイヤモンド半導体の作製方法であって、前記ダイヤモンド半導体を構成するダイヤモンドのＣＶＤ成長中に、ＶＩ族元素のダブルドナーを含むガス又は固体ソース、及び、ＩＩＩ族元素のシングルアクセプターを含む有機金属または固体ソースを導入するステップを含み、前記ＶＩ族元素のダブルドナーを含むガス又は固体ソースは、酸素、硫化水素、固体セレン、ジメチルセレン、及び、ジターシャルブチルセレンのいずれかであり、前記ＩＩＩ族元素のシングルアクセプターを含む有機金属または固体ソースは、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、ジメチルアルミニウムハイドライド、トリイソブチルアルミニウム、ジメチルエチルアミンアラン、ジエチルアルミニウムエトキシド、トリメチルガリウム、トリエチルガリウム、トリメチルインジウム、トリエチルガリウム、固体イットリウム、トリス（２，２，６，６−テトラメチルヘプタン−３，５−ジオナト）イットリウム、トリス（１−メトキシ−２−メチル−２−プロポキシ）イットリウム、固体スカンジウム、及び、トリス（２，２，６，６−テトラメチルヘプタン−３，５−ジオナト）スカンジウムのいずれかであり、前記ドナーアクセプター複合体はダブルドナーシングルアクセプター複合体であり、前記ダイヤモンド半導体の伝導型はＮ型であることを特徴とする。 According to a fifth aspect of the present invention, there is provided a method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in the crystal, wherein the diamond constituting the diamond semiconductor is grown by CVD. A gas or solid source containing a double donor of a group VI element and a metal or solid source containing a single acceptor of a group III element, and a gas or solid containing a double donor of the group VI element The source is one of oxygen, hydrogen sulfide, solid selenium, dimethyl selenium, and di-tert-butyl selenium, and the organometallic or solid source containing a single acceptor of the group III element is trimethylaluminum, triethylaluminum, dimethyl Aluminum hydride, G Isobutylaluminum, dimethylethylamine alane, diethylaluminum ethoxide, trimethylgallium, triethylgallium, trimethylindium, triethylgallium, solid yttrium, tris (2,2,6,6-tetramethylheptane-3,5-dionato) yttrium, tris Any one of (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) yttrium, solid scandium, and tris (2,2,6,6-tetramethylheptane-3,5-dionato) scandium, The scepter complex is a double donor single acceptor complex, and the conductivity type of the diamond semiconductor is N-type.
また、本発明の第６の態様は、ドーピングされたドナー及びアクセプターが形成するドナーアクセプター複合体を結晶中に有するダイヤモンド半導体の作製方法であって、前記ダイヤモンド半導体を構成するダイヤモンドのＣＶＤ成長中に、ＩＩ族元素のダブルアクセプターを含む有機金属又は固体ソース、及び、Ｖ族元素のシングルドナーを含む有機金属またはガスを導入するステップを含み、前記ＩＩ族元素のダブルアクセプターを含む有機金属又は固体ソースは、固体ベリリウム、ビスシクロペンタジエニルマグネシウム、トリメチル亜鉛、トリエチル亜鉛、ジエチル亜鉛、ジメチル亜鉛、ジメチル亜鉛トリエチルアミン、及び、ジメトキシカルシウムのいずれかであり、前記Ｖ族元素のシングルドナーを含む有機金属またはガスは、窒素、アンモニア、ホスフィン、ジエチルホスフィン、トリエチルリン、ターシャリブチルホスフィン、アルシン、トリメチル砒素、トリエチル砒素、トリスジメチルアミノアルシン、ターシャリブチルアルシン、トリメチルアンチモン、及び、トリエチルアンチモンのいずれかであり、前記ドナーアクセプター複合体はシングルドナーダブルアクセプター複合体であり、前記ダイヤモンド半導体の伝導型はＰ型であることを特徴とする。 According to a sixth aspect of the present invention, there is provided a method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in the crystal, wherein the diamond constituting the diamond semiconductor is being grown by CVD. An organic metal or solid source containing a double acceptor of a group II element, and an organic metal or gas containing a single donor of a group V element, and an organic metal containing a double acceptor of the group II element Alternatively, the solid source is any one of solid beryllium, biscyclopentadienylmagnesium, trimethylzinc, triethylzinc, diethylzinc, dimethylzinc, dimethylzinctriethylamine, and dimethoxycalcium, and includes a single donor of the group V element Organometallic or gas Any of silicon, ammonia, phosphine, diethylphosphine, triethylphosphorus, tertiarybutylphosphine, arsine, trimethylarsenic, triethylarsenic, trisdimethylaminoarsine, tertiarybutylarsine, trimethylantimony, and triethylantimony, and the donor The acceptor complex is a single donor double acceptor complex, and the conductivity type of the diamond semiconductor is P-type.
また、本発明の第７の態様は、ドーピングされたドナー及びアクセプターが形成するドナーアクセプター複合体を結晶中に有するダイヤモンド半導体の作製方法であって、前記ダイヤモンド半導体を構成するダイヤモンドのマイクロ波プラズマＣＶＤ成長中に、酸化アルミニウム、酸化ガリウム、酸化インジウム、酸化スカンジウム、酸化イットリウム、硫化アルミニウム、硫化ガリウム、硫化インジウム、硫化スカンジウム、硫化イットリウム、セレン化アルミニウム、セレン化ガリウム、セレン化インジウム、セレン化スカンジウム、及び、セレン化イットリウムのいずれかをプラズマ中に導入して、ＶＩ族元素のダブルドナー及びＩＩＩ族元素のシングルアクセプターをドーピングするステップを含み、前記ドナーアクセプター複合体はダブルドナーシングルアクセプター複合体であり、前記ダイヤモンド半導体の伝導型はＮ型であることを特徴とする。 According to a seventh aspect of the present invention, there is provided a method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in a crystal, the microwave plasma of diamond constituting the diamond semiconductor. During CVD growth, aluminum oxide, gallium oxide, indium oxide, scandium oxide, yttrium oxide, aluminum sulfide, gallium sulfide, indium sulfide, scandium sulfide, yttrium sulfide, aluminum selenide, gallium selenide, indium selenide, scandium selenide And introducing one of yttrium selenide into the plasma and doping with a double donor of a group VI element and a single acceptor of a group III element, the donor acceptor complex A double donor single acceptor complex, the diamond semiconductor conductivity type, wherein N-type.
また、本発明の第８の態様は、ドーピングされたドナー及びアクセプターが形成するドナーアクセプター複合体を結晶中に有するダイヤモンド半導体の作製方法であって、イオン注入により、ＶＩ族元素のダブルドナー及びＩＩＩ族元素のシングルアクセプターのドーピングを行うステップを含み、前記ドナーアクセプター複合体はダブルドナーシングルアクセプター複合体であり、前記ダイヤモンド半導体の伝導型はＮ型であることを特徴とする。 According to an eighth aspect of the present invention, there is provided a method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed in a crystal by a doped donor and an acceptor, wherein a double donor of a group VI element and A step of doping a group III element with a single acceptor, wherein the donor acceptor complex is a double donor single acceptor complex, and the conductivity type of the diamond semiconductor is an N type.
また、本発明の第９の態様は、ドーピングされたドナー及びアクセプターが形成するドナーアクセプター複合体を結晶中に有するダイヤモンド半導体の作製方法であって、イオン注入により、ＩＩ族元素のダブルアクセプター及びＶ族元素のシングルドナーのドーピングを行うステップを含み、前記ドナーアクセプター複合体はシングルドナーダブルアクセプター複合体であり、前記伝導型はＰ型であることを特徴とする。 According to a ninth aspect of the present invention, there is provided a method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in a crystal, wherein the double acceptor of a group II element is obtained by ion implantation. And doping a single donor with a group V element, wherein the donor-acceptor complex is a single-donor double-acceptor complex, and the conductivity type is P-type.
また、本発明の第１０の態様は、第５〜９のいずれかの態様において、前記ドナー及び前記アクセプターのうち、前記ダイヤモンド半導体を構成する炭素との間の価数の差が２価である不純物の濃度が前記ドナー及び前記アクセプターの他方の濃度を上回るようにドーピングされていることを特徴とする。 In addition, according to a tenth aspect of the present invention, in any one of the fifth to ninth aspects, a difference in valence between the donor and the acceptor and carbon constituting the diamond semiconductor is divalent. The impurity is doped such that the impurity concentration exceeds the other concentration of the donor and the acceptor.
本発明によれば、ドーピングされたドナー及びアクセプターの一方が、ダイヤモンド半導体を構成する炭素との間の価数の差が２価で、他方がその炭素との間の価数の差が１価であり、これらのドナー及びアクセプターが形成するドナーアクセプター複合体を結晶に有することにより、従来技術と比較して室温で十分に高いキャリア濃度を有するダイヤモンド半導体を提供することができる。 According to the present invention, one of the doped donor and acceptor has a valence difference of 2 from the carbon constituting the diamond semiconductor, and the other has a valence difference of 1 from the carbon. By having a donor-acceptor complex formed by these donors and acceptors in the crystal, it is possible to provide a diamond semiconductor having a sufficiently high carrier concentration at room temperature as compared with the prior art.
また、本発明に係るダイヤモンド半導体の作製方法によれば、このような従来技術と比較して室温で十分に高いキャリア濃度を有するダイヤモンド半導体を作製することができる。 Moreover, according to the method for producing a diamond semiconductor according to the present invention, a diamond semiconductor having a sufficiently high carrier concentration at room temperature can be produced as compared with such a conventional technique.
以下、図面を参照して本発明の実施形態を詳細に説明する。
（ダイヤモンド半導体の構成）
本発明のダイヤモンド半導体は、ダイヤモンドに、ダイヤモンドに対してダブルアクセプターであるＩＩ型元素およびシングルドナーであるＶ族元素、または、ダイヤモンドに対してダブルドナーであるＶＩ族元素およびシングルアクセプターであるＩＩＩ型元素を組み合せてドーピングすることにより形成される、ＩＩ族元素およびＶ族元素で構成されたシングルドナーダブルアクセプター複合体、または、ＶＩ族元素およびＩＩＩ族元素で構成されたダブルドナーシングルアクセプター複合体を結晶中に有する。これらの複合体がダイヤモンド中でドーパントとして機能し、それぞれ単体でドーピングする場合より活性化エネルギーが低くなるため、キャリア濃度が上昇する。これにより、室温で十分に高い正孔濃度または電子濃度を有するＰ型またはＮ型ダイヤモンド半導体を得ることができる。ここで、本発明のダイヤモンド半導体の伝導型は、ドナーアクセプター複合体を形成するドナー及びアクセプターのうち、ダイヤモンド半導体を構成する炭素との間の価数の差が２価である不純物により定まっている。
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
(Structure of diamond semiconductor)
The diamond semiconductor of the present invention is a type II element that is a double acceptor for diamond and a group V element that is a single donor, or a group VI element and a single acceptor that is a double donor for diamond. A single donor double acceptor complex composed of a group II element and a group V element, or a double donor single actuator composed of a group VI element and a group III element, formed by doping with a combination of type III elements. The scepter complex is in the crystal. Since these composites function as a dopant in diamond and each has a lower activation energy than when doped alone, the carrier concentration increases. Thereby, a P-type or N-type diamond semiconductor having a sufficiently high hole concentration or electron concentration at room temperature can be obtained. Here, the conductivity type of the diamond semiconductor of the present invention is determined by an impurity whose valence difference between the donor and the acceptor forming the donor-acceptor complex and carbon constituting the diamond semiconductor is divalent. Yes.
（実施例）
実施例１
本発明の実施例１によるダイヤモンド半導体の作製方法について図１を用いて説明する。ダブルドナーとしてＶＩ族元素の酸素（Ｏ）、シングルアクセプターとしてＩＩＩ族元素のアルミニウム（Ａｌ）をドーピングする例を示すが、この場合、Ａｌ源としてトリメチルアルミニウム（ＴＭＡ）、酸素源として酸素ガスを使用した。Ａｌ源としてＴＭＡを使用しているが、これは、極めて高純度のＴＭＡが市販されており、容易に手に入るためである。また、Ａｌ源としては、トリエチルアルミニウム、ジメチルアルミニウムハイドライド、トリイソブチルアルミニウム、ジメチルエチルアミンアラン、ジエチルアルミニウムエトキシドのようなＡｌを含む他の有機金属を使用してもよい。
(Example)
Example 1
A method for manufacturing a diamond semiconductor according to Example 1 of the present invention will be described with reference to FIGS. An example of doping group VI element oxygen (O) as a double donor and group III element aluminum (Al) as a single acceptor is shown. In this case, trimethylaluminum (TMA) is used as an Al source, and oxygen gas is used as an oxygen source. used. TMA is used as the Al source because extremely high purity TMA is commercially available and can be easily obtained. Further, as the Al source, other organic metals including Al such as triethylaluminum, dimethylaluminum hydride, triisobutylaluminum, dimethylethylamine alane, and diethylaluminum ethoxide may be used.
他の不純物をドープする際には、不純物源として次に示すような有機金属、ガス、固体ソースを用いた。
ＶＩ族元素：硫黄源−Ｈ2Ｓガス、Ｓｅ源−Ｓｅ固体ソース
ＩＩＩ族元素：Ｇａ源−トリメチルＧａ、Ｉｎ源−トリメチルＩｎ、Ｓｃ源−Ｓｃ固体ソース、Ｙ源−Ｙ固体ソース
ＩＩ族元素：Ｂｅ源−Ｂｅ固体ソース、Ｍｇ源−ビスシクロペンタジエニルマグネシウム、Ｃａ源−Ｃａ固体ソース、Ｚｎ源−トリメチル亜鉛
Ｖ族元素：窒素源−窒素ガス、リン源−ホスフィンガス、砒素源−トリメチル砒素、Ｓｂ源−トリメチルＳｂ
上記の不純物源に加えて、ＩＩＩ族元素として、トリメチルガリウム、トリエチルガリウム、トリス（２，２，６，６−テトラメチルヘプタン−３，５−ジオナト）イットリウム、トリス（１−メトキシ−２−メチル−２−プロポキシ）イットリウム、トリス（２，２，６，６−テトラメチルヘプタン−３，５−ジオナト）スカンジウム、ＩＩ族元素として、ビスシクロペンタジエニルマグネシウム、トリエチル亜鉛、ジエチル亜鉛、ジメチル亜鉛、ジメチル亜鉛トリエチルアミン、ジメトキシカルシウム、ＶＩ族元素として、ジメチルセレン、ジターシャルブチルセレン、Ｖ族元素として、アンモニア、ジエチルホスフィン、トリエチルリン、ターシャリブチルホスフィン、アルシン、トリメチル砒素、トリエチル砒素、トリスジメチルアミノアルシン、ターシャリブチルアルシン、トリエチルアンチモンのような物も使用できるが、市販品、で取り扱いが容易で、かつ高純度の物が得られるという観点から、本実施例においては、上述の材料を不純物源として選択した。
When doping other impurities, the following organic metal, gas, and solid sources were used as impurity sources.
VI group elements: sulfur source -H 2 S gas, Se source -Se solid source
Group III elements: Ga source-trimethyl Ga, In source-trimethyl In, Sc source-Sc solid source, Y source-Y solid source
Group II elements: Be source-Be solid source, Mg source-biscyclopentadienyl magnesium, Ca source-Ca solid source, Zn source-trimethyl zinc
Group V elements: nitrogen source-nitrogen gas, phosphorus source-phosphine gas, arsenic source-trimethyl arsenic, Sb source-trimethyl Sb
In addition to the above impurity sources, group III elements include trimethylgallium, triethylgallium, tris (2,2,6,6-tetramethylheptane-3,5-dionato) yttrium, tris (1-methoxy-2-methyl) -2-propoxy) yttrium, tris (2,2,6,6-tetramethylheptane-3,5-dionato) scandium, group II elements such as biscyclopentadienylmagnesium, triethylzinc, diethylzinc, dimethylzinc, Dimethyl zinc triethylamine, dimethoxy calcium, group VI elements: dimethyl selenium, ditertiary butyl selenium, group V elements: ammonia, diethyl phosphine, triethyl phosphorus, tertiary butyl phosphine, arsine, trimethyl arsenic, triethyl arsenic, trisdimethyla Although materials such as noarsine, tertiary butylarsine, and triethylantimony can be used, in the present example, the above-described materials are used as impurities from the standpoint of being commercially available and easy to handle and obtaining a high-purity product. Selected as a source.
マイクロ波プラズマＣＶＤ装置を用い、水素で希釈したメタン（［ＣＨ4］／［Ｈ2］＝３％）を原料ガスとして使用した。ダイヤモンド基板上に基板温度７００℃でダイヤモンド薄膜を積層する。その際、Ａｌ及びＯのドーピングのためにメタン−水素混合ガスに加えて酸素およびＴＭＡの双方の導入を行ったが、膜中の酸素及びアルミニウムの原子濃度がそれぞれ、１×１０17ｃｍ-3になるように、酸素濃度およびＴＭＡ濃度を制御した。５時間のＣＶＤ成長後、アルミニウム及び酸素の双方がドーピングされたダイヤモンド薄膜が得られた。 Using a microwave plasma CVD apparatus, methane diluted with hydrogen ([CH 4 ] / [H 2 ] = 3%) was used as a source gas. A diamond thin film is laminated on a diamond substrate at a substrate temperature of 700 ° C. At that time, both oxygen and TMA were introduced in addition to the methane-hydrogen mixed gas for doping Al and O, but the atomic concentrations of oxygen and aluminum in the film were 1 × 10 17 cm −3 , respectively. The oxygen concentration and the TMA concentration were controlled so that After 5 hours of CVD growth, a diamond film doped with both aluminum and oxygen was obtained.
同様の手法を用い、有機金属、ガス、固体ソースの組み合わせを様々に変えることにより、様々の不純物を組み合わせドーピングしたダイヤモンド薄膜を作製することができた。これらのダイヤモンド薄膜のホール測定を行い、極性、キャリア濃度、移動度を求めた。ＶＩ族及びＩＩＩ族元素をドープした薄膜ではＮ型ダイヤモンド薄膜が、ＩＩ族及びＶ族元素をドープした薄膜ではＰ型ダイヤモンド薄膜が得られた。表１−１、１−２に、様々の不純物を組み合わせドーピングしたダイヤモンド半導体薄膜のドナー及びアクセプター濃度、活性化エネルギー、室温での移動度、キャリア濃度を示す。 Using the same method, various combinations of organometallic, gas, and solid sources were changed, and diamond thin films doped with various impurities could be fabricated. Hole measurement of these diamond thin films was performed to determine polarity, carrier concentration, and mobility. N-type diamond thin films were obtained for thin films doped with Group VI and III elements, and P-type diamond thin films were obtained for thin films doped with Group II and V elements. Tables 1-1 and 1-2 show the donor and acceptor concentrations, activation energy, mobility at room temperature, and carrier concentration of diamond semiconductor thin films doped with various impurities in combination.
表１−１及び１−２から分かるように、ＩＩ型元素（ダブルアクセプター）及びＶ族元素（シングルドナー）、または、ＶＩ族元素（ダブルドナー）及びＩＩＩ族元素（シングルアクセプター）を組み合せてドーピングすることにより、両者の複合体が活性化エネルギーの低いドーパントとして機能し、室温で十分に高い正孔または電子濃度を有するＮ型またはＰ型ダイヤモンド半導体が得られた。 As can be seen from Tables 1-1 and 1-2, type II elements (double acceptor) and group V elements (single donor), or group VI elements (double donor) and group III elements (single acceptor) are combined. As a result of doping, an N-type or P-type diamond semiconductor having a sufficiently high hole or electron concentration at room temperature was obtained because the composite of both functions as a dopant having a low activation energy.
図２に、酸素とアルミニウムの双方を１：１の比率でドープしたダイヤモンド薄膜での電子濃度の温度依存性の測定結果を示す。電子密度の温度依存性のフィッティングから、ダイヤモンド薄膜中のドナー濃度（ＮD）、アクセプター濃度（ＮA）、活性化エネルギー（Ｅa）を求めると、それぞれ、ＮD＝１×１０17ｃｍ-3、ＮA＝５×１０16ｃｍ-3、Ｅa＝０．３２ｅＶとなった。また、ＳＩＭＳ（二次イオン質量分析計）測定により求めたダイヤモンド薄膜中の酸素濃度およびアルミニウム濃度は双方ともに５×１０16ｃｍ-3となった。これらの測定結果から、ダイヤモンド薄膜中の酸素濃度とアルミニウム濃度が等しく、また、ドナー濃度がアクセプター濃度の２倍になっていることがわかり、酸素とアルミニウムがダブルドナーシングルアクセプター複合体を形成し、０．３２ｅＶのドナーとして振る舞っていることが実験的に明らかとなった。 FIG. 2 shows the measurement results of the temperature dependence of the electron concentration in a diamond thin film doped with both oxygen and aluminum at a ratio of 1: 1. When the donor concentration (N D ), acceptor concentration (N A ), and activation energy (E a ) in the diamond thin film are obtained from the temperature dependence fitting of the electron density, N D = 1 × 10 17 cm − is obtained. 3 , N A = 5 × 10 16 cm −3 , and E a = 0.32 eV. Further, both the oxygen concentration and the aluminum concentration in the diamond thin film obtained by SIMS (secondary ion mass spectrometer) measurement were 5 × 10 16 cm −3 . From these measurement results, it can be seen that the oxygen concentration and aluminum concentration in the diamond thin film are equal, and the donor concentration is twice the acceptor concentration. Oxygen and aluminum form a double donor single acceptor complex. It was experimentally found to behave as a 0.32 eV donor.
また、ダイヤモンドの結晶成長時に供給する酸素及びＴＭＡの濃度を変化させることにより、薄膜中の酸素及びアルミニウムの濃度を様々に変化させ、電気伝導に及ぼす影響を調べた。図３に、ダイヤモンド薄膜中の酸素濃度及びアルミニウム濃度と極性の関係を示す。酸素濃度がアルミニウム濃度以上になるところで、Ｎ型の電気伝導性が現れた。したがって、酸素濃度がアルミニウム濃度以上となるように、より好ましくはアルミニウム濃度を上回るように不純物の供給を行ってドナーアクセプター複合体を作製することがこの手法によりＮ型ダイヤモンド薄膜を得るための重要なポイントであることが明らかとなった。 In addition, by changing the concentration of oxygen and TMA supplied during the crystal growth of diamond, the concentration of oxygen and aluminum in the thin film was changed variously, and the influence on electrical conduction was investigated. FIG. 3 shows the relationship between the oxygen concentration and aluminum concentration in the diamond thin film and the polarity. N-type electrical conductivity appeared when the oxygen concentration was higher than the aluminum concentration. Therefore, it is important to obtain a donor-acceptor complex by supplying impurities so that the oxygen concentration is equal to or higher than the aluminum concentration, and more preferably higher than the aluminum concentration. It became clear that this was a point.
実施例２
図４を参照して、本発明の実施例２によるダイヤモンド半導体の作製方法について説明する。
Example 2
With reference to FIG. 4, the manufacturing method of the diamond semiconductor by Example 2 of this invention is demonstrated.
マイクロ波プラズマＣＶＤ法により、ダイヤモンド基板上に基板温度７００℃でダイヤモンド薄膜を積層する。その際、ＣＶＤ成長中に、表２に示すようなＩＩＩ族元素の酸化物、ＩＩＩ族元素の硫化物、またはＩＩＩ族元素のセレン化物からなる固体ソースをプラズマ内に挿入することにより、ＩＩＩ族元素（アルミニウム、ガリウム、インジウム、スカンジウム、又はイットリウム）及びＶＩ族元素（酸素、硫黄、又はセレン）双方のドーピングを行った。固体ソースがプラズマにより叩かれて、反応ガス内に混入し、ＩＩＩ族及びＶＩ族元素がダイヤモンドに取り込まれる。５時間の成長後、ＩＩＩ族元素とＶＩ族元素の双方がドーピングされたダイヤモンド薄膜が得られた。これらの薄膜のホール測定を行ったところ、全ての薄膜でＮ型の電気電導性が現れた。表２に、これらのダイヤモンド半導体薄膜の不純物濃度、活性化エネルギー、室温での移動度、キャリア濃度を示す。 A diamond thin film is laminated on a diamond substrate at a substrate temperature of 700 ° C. by microwave plasma CVD. At that time, during the CVD growth, a group III element oxide, a group III element sulfide, or a group III element selenide as shown in Table 2 is inserted into the plasma, thereby introducing a group III element. Doping of both elements (aluminum, gallium, indium, scandium, or yttrium) and group VI elements (oxygen, sulfur, or selenium) was performed. The solid source is struck by the plasma and mixed into the reaction gas, and the group III and group VI elements are taken into the diamond. After 5 hours of growth, a diamond thin film doped with both group III and group VI elements was obtained. When the holes of these thin films were measured, N-type electric conductivity appeared in all the thin films. Table 2 shows the impurity concentration, activation energy, mobility at room temperature, and carrier concentration of these diamond semiconductor thin films.
表２から分かるように、ＩＩＩ族元素の酸化物、ＩＩＩ族元素の硫化物、又はＩＩＩ族元素のセレン化物からなる固体ソースを用いてドーピングすることにより、ＩＩＩ族元素とＶＩ族元素の複合体がダイヤモンド中で安定に形成され、活性化エネルギーの低いドーパントとなり、室温で十分高い電子濃度を有するＮ型ダイヤモンド半導体が得られた。 As can be seen from Table 2, a complex of Group III and Group VI elements by doping with a solid source consisting of Group III element oxides, Group III element sulfides, or Group III element selenides. Was formed stably in diamond, became a dopant with low activation energy, and an N-type diamond semiconductor having a sufficiently high electron concentration at room temperature was obtained.
実施例３
図５を参照して、本発明の実施例３によるダイヤモンド半導体の作製方法について説明する。
Example 3
With reference to FIG. 5, the manufacturing method of the diamond semiconductor by Example 3 of this invention is demonstrated.
ダイヤモンド基板１１（図５（ａ））上にマイクロ波プラズマＣＶＤ装置を用い、メタンを反応ガスとし、基板温度７００℃でダイヤモンド薄膜１２を１ミクロン積層する（図５（ｂ））。本実施例ではマイクロ波プラズマＣＶＤ法を用いているが、ダイヤモンドが形成できる手法であれば方法は問わない。また、市販の、高温高圧合成により作製された又はＣＶＤ法により作製されたダイヤモンド単結晶を用いてもよい。ダイヤモンド薄膜１２にイオン注入装置を用い、不純物１（ＶＩ族又はＩＩ族元素）を打ち込む（図５（ｃ））。その後、不純物２（ＩＩＩ族又はＶ族元素）を打ち込んだが（図５（ｄ））、注入条件は、打ち込んだ不純物がそれぞれ表面から０．５ミクロンの厚さの範囲内で、１×１０17ｃｍ-3となるようにシミュレーションにより決定した。その後、２種類のイオンが注入されたダイヤモンド薄膜１３をアニールすることにより（図５（ｅ））、イオン注入された不純物の活性化を行い、ダイヤモンド半導体薄膜１５を得た（図５（ｆ））。これらダイヤモンド薄膜のホール測定を行い、極性、キャリア濃度、移動度を求めた。ＶＩ族及びＩＩＩ族元素をイオン注入した薄膜ではＮ型ダイヤモンド薄膜が、ＩＩ族及びＶ族元素をイオン注入した薄膜ではＰ型ダイヤモンド薄膜が得られた。表３−１及び３−２に、作製したダイヤモンド半導体薄膜の各ドーパントに対する極性、室温での移動度、キャリア濃度を示す。 Using a microwave plasma CVD apparatus on the diamond substrate 11 (FIG. 5A), methane is used as a reaction gas, and a diamond thin film 12 is laminated by 1 micron at a substrate temperature of 700 ° C. (FIG. 5B). Although the microwave plasma CVD method is used in this embodiment, any method can be used as long as diamond can be formed. A commercially available diamond single crystal produced by high-temperature and high-pressure synthesis or produced by a CVD method may also be used. Impurity 1 (group VI or group II element) is implanted into the diamond thin film 12 using an ion implantation apparatus (FIG. 5C). Thereafter, implanted impurities 2 (III or Group V element) (FIG. 5 (d)), implantation conditions, in the range from the surface implanted but impurities respective thickness of 0.5 microns, 1 × 10 17 It determined by simulation so that it might become cm <-3> . Thereafter, the diamond thin film 13 into which two kinds of ions were implanted was annealed (FIG. 5E) to activate the ion-implanted impurity to obtain a diamond semiconductor thin film 15 (FIG. 5F). ). Hole measurement of these diamond thin films was performed to determine polarity, carrier concentration, and mobility. An N-type diamond thin film was obtained in the thin film into which Group VI and Group III elements were ion-implanted, and a P-type diamond thin film was obtained in the thin film into which Group II and V elements were ion-implanted. Tables 3-1 and 3-2 show the polarity, mobility at room temperature, and carrier concentration for each dopant of the produced diamond semiconductor thin film.
表３−１及び３−２から分かるように、ＶＩ族元素（ダブルドナー）及びＩＩＩ族元素（シングルアクセプター）、または、ＩＩ型元素（ダブルアクセプター）及びＶ族元素（シングルドナー）を組み合せてイオン注入を行うことにより、両者の複合体が活性化エネルギーの低いドーパントとして機能し、室温で十分に高い正孔または電子濃度を有するＰ型またはＮ型ダイヤモンド半導体が得られた。 As can be seen from Tables 3-1 and 3-2, group VI element (double donor) and group III element (single acceptor), or combination of type II element (double acceptor) and group V element (single donor) By performing ion implantation in this manner, a composite of both functions as a dopant having a low activation energy, and a P-type or N-type diamond semiconductor having a sufficiently high hole or electron concentration at room temperature was obtained.
Claims (10)
前記ドナー及び前記アクセプターの一方と前記ダイヤモンド半導体を構成する炭素との間の価数の差が２価で、前記ドナー及び前記アクセプターの他方と前記炭素との間の価数の差が１価であり、
前記ドナー及び前記アクセプターのうちの前記価数の差が２価である不純物により伝導型が定まることを特徴とするダイヤモンド半導体。 A diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in a crystal,
The valence difference between one of the donor and the acceptor and the carbon constituting the diamond semiconductor is divalent, and the valence difference between the other of the donor and the acceptor and the carbon is monovalent. Yes,
A diamond semiconductor characterized in that a conductivity type is determined by an impurity having a valence difference of two of the donor and the acceptor.
前記伝導型はＮ型であることを特徴とする請求項１に記載のダイヤモンド半導体。 The donor is a double donor of a group VI element, and the acceptor is a single acceptor of a group III element, so that the donor acceptor complex is a double donor single acceptor complex,
The diamond semiconductor according to claim 1, wherein the conductivity type is an N type.
前記伝導型はＰ型であることを特徴とする請求項１に記載のダイヤモンド半導体。 The donor is a single donor of a group V element, and the acceptor is a double acceptor of a group II element, so that the donor acceptor complex is a single donor double acceptor complex,
The diamond semiconductor according to claim 1, wherein the conductivity type is a P type.
前記ダイヤモンド半導体を構成するダイヤモンドのＣＶＤ成長中に、ＶＩ族元素のダブルドナーを含むガス又は固体ソース、及び、ＩＩＩ族元素のシングルアクセプターを含む有機金属または固体ソースを導入するステップを含み、
前記ＶＩ族元素のダブルドナーを含むガス又は固体ソースは、酸素、硫化水素、固体セレン、ジメチルセレン、及び、ジターシャルブチルセレンのいずれかであり、
前記ＩＩＩ族元素のシングルアクセプターを含む有機金属または固体ソースは、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、ジメチルアルミニウムハイドライド、トリイソブチルアルミニウム、ジメチルエチルアミンアラン、ジエチルアルミニウムエトキシド、トリメチルガリウム、トリエチルガリウム、トリメチルインジウム、トリエチルガリウム、固体イットリウム、トリス（２，２，６，６−テトラメチルヘプタン−３，５−ジオナト）イットリウム、トリス（１−メトキシ−２−メチル−２−プロポキシ）イットリウム、固体スカンジウム、及び、トリス（２，２，６，６−テトラメチルヘプタン−３，５−ジオナト）スカンジウムのいずれかであり、
前記ドナーアクセプター複合体はダブルドナーシングルアクセプター複合体であり、前記ダイヤモンド半導体の伝導型はＮ型であることを特徴とする作製方法。 A method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in a crystal,
Introducing a gas or solid source containing a double donor of a group VI element and an organometallic or solid source containing a single acceptor of a group III element during CVD growth of diamond constituting the diamond semiconductor;
The gas or solid source containing a double donor of the group VI element is one of oxygen, hydrogen sulfide, solid selenium, dimethyl selenium, and di-tert-butyl selenium,
The organometallic or solid source containing the group III single acceptor is trimethylaluminum, triethylaluminum, dimethylaluminum hydride, triisobutylaluminum, dimethylethylamine alane, diethylaluminum ethoxide, trimethylgallium, triethylgallium, trimethylindium, triethyl Gallium, solid yttrium, tris (2,2,6,6-tetramethylheptane-3,5-dionato) yttrium, tris (1-methoxy-2-methyl-2-propoxy) yttrium, solid scandium, and tris ( 2,2,6,6-tetramethylheptane-3,5-dionato) scandium,
The donor acceptor complex is a double donor single acceptor complex, and the conductivity type of the diamond semiconductor is an N type.
前記ダイヤモンド半導体を構成するダイヤモンドのＣＶＤ成長中に、ＩＩ族元素のダブルアクセプターを含む有機金属又は固体ソース、及び、Ｖ族元素のシングルドナーを含む有機金属またはガスを導入するステップを含み、
前記ＩＩ族元素のダブルアクセプターを含む有機金属又は固体ソースは、固体ベリリウム、ビスシクロペンタジエニルマグネシウム、トリメチル亜鉛、トリエチル亜鉛、ジエチル亜鉛、ジメチル亜鉛、ジメチル亜鉛トリエチルアミン、及び、ジメトキシカルシウムのいずれかであり、
前記Ｖ族元素のシングルドナーを含む有機金属またはガスは、窒素、アンモニア、ホスフィン、ジエチルホスフィン、トリエチルリン、ターシャリブチルホスフィン、アルシン、トリメチル砒素、トリエチル砒素、トリスジメチルアミノアルシン、ターシャリブチルアルシン、トリメチルアンチモン、及び、トリエチルアンチモンのいずれかであり、
前記ドナーアクセプター複合体はシングルドナーダブルアクセプター複合体であり、前記ダイヤモンド半導体の伝導型はＰ型であることを特徴とする作製方法。 A method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in a crystal,
Introducing a metal organic or solid source containing a double acceptor of a group II element and an organic metal or gas containing a single donor of a group V element during CVD growth of diamond constituting the diamond semiconductor;
The organometallic or solid source containing a double acceptor of the group II element is any of solid beryllium, biscyclopentadienylmagnesium, trimethylzinc, triethylzinc, diethylzinc, dimethylzinc, dimethylzinctriethylamine, and dimethoxycalcium And
The organometallic or gas containing a single donor of the group V element is nitrogen, ammonia, phosphine, diethylphosphine, triethyl phosphorus, tertiary butyl phosphine, arsine, trimethyl arsenic, triethyl arsenic, trisdimethylaminoarsine, tertiary butyl arsine, Either trimethylantimony or triethylantimony,
The donor acceptor complex is a single donor double acceptor complex, and the conductivity type of the diamond semiconductor is P-type.
前記ダイヤモンド半導体を構成するダイヤモンドのマイクロ波プラズマＣＶＤ成長中に、酸化アルミニウム、酸化ガリウム、酸化インジウム、酸化スカンジウム、酸化イットリウム、硫化アルミニウム、硫化ガリウム、硫化インジウム、硫化スカンジウム、硫化イットリウム、セレン化アルミニウム、セレン化ガリウム、セレン化インジウム、セレン化スカンジウム、及び、セレン化イットリウムのいずれかをプラズマ中に導入して、ＶＩ族元素のダブルドナー及びＩＩＩ族元素のシングルアクセプターをドーピングするステップを含み、
前記ドナーアクセプター複合体はダブルドナーシングルアクセプター複合体であり、前記ダイヤモンド半導体の伝導型はＮ型であることを特徴とする作製方法。 A method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in a crystal,
During microwave plasma CVD growth of diamond constituting the diamond semiconductor, aluminum oxide, gallium oxide, indium oxide, scandium oxide, yttrium oxide, aluminum sulfide, gallium sulfide, indium sulfide, scandium sulfide, yttrium sulfide, aluminum selenide, Introducing any one of gallium selenide, indium selenide, scandium selenide, and yttrium selenide into the plasma and doping with a double donor of a group VI element and a single acceptor of a group III element;
The donor acceptor complex is a double donor single acceptor complex, and the conductivity type of the diamond semiconductor is an N type.
イオン注入により、ＶＩ族元素のダブルドナー及びＩＩＩ族元素のシングルアクセプターのドーピングを行うステップを含み、
前記ドナーアクセプター複合体はダブルドナーシングルアクセプター複合体であり、前記ダイヤモンド半導体の伝導型はＮ型であることを特徴とする作製方法。 A method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in a crystal,
Doping a group VI element double donor and a group III element single acceptor by ion implantation,
The donor acceptor complex is a double donor single acceptor complex, and the conductivity type of the diamond semiconductor is an N type.
イオン注入により、ＩＩ族元素のダブルアクセプター及びＶ族元素のシングルドナーのドーピングを行うステップを含み、
前記ドナーアクセプター複合体はシングルドナーダブルアクセプター複合体であり、前記伝導型はＰ型であることを特徴とする作製方法。 A method for producing a diamond semiconductor having a donor-acceptor complex formed by a doped donor and an acceptor in a crystal,
Doping with a double acceptor of a group II element and a single donor of a group V element by ion implantation,
The method according to claim 1, wherein the donor-acceptor complex is a single-donor double-acceptor complex, and the conductivity type is P-type.
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