JP2009518808A - 安全性が強化された電極及びこれを備えた電気化学素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電流集電体上に電極活物質が塗布された電極において、前記電極活物質が塗布されていない電極活物質非塗布部、または電極活物質の塗布によって形成された電極活物質パターンの境界部に、無機物粒子とバインダー高分子との混合物を含む多孔性活性層がコーティングされる。電極活物質が導入されていない電極活物質非塗布部及び/または電極活物質が塗布されたが電気的短絡に脆弱な電極活物質パターンの境界部に多孔性活性層を導入することで、両電極の接触による内部短絡の発生を抑制して電池の安全性を向上させると共に、電池の容量減少を最小化することができる。)
【選択図】 図1
Description
1−1.電極製造
(負極製造)
負極活物質として96重量%の炭素粉末、結合材として3重量%のポリビニリデンフルオライド(PVdF)、導電材として1重量%のカーボンブラックを溶剤であるN‐メチル‐2‐ピロリドン(NMP)に添加して負極混合物スラリーを製造した。前記負極混合物スラリーを厚さが10μmである負極集電体である銅(Cu)薄膜に間欠コーティング方式で塗布及び乾燥して負極を製造した後、ロールプレスを施した。
正極活物質として92重量%のリチウムコバルト複合酸化物、導電材として4重量%のカーボンブラック、結合材として4重量%のPVDFを溶剤であるN‐メチル‐2‐ピロリドン(NMP)に添加して正極混合物スラリーを製造した。前記正極混合物スラリーを厚さが20μmである正極集電体のアルミニウム(Al)薄膜に間欠コーティング方式で塗布及び乾燥して正極を製造した後、ロールプレスを施した。
10重量比のPVdF‐CTFE(ポリビニリデンフルオライド‐クロロトリフルオロエチレン共重合体)及び2重量比のシアノエチルプルランをアセトンに添加して50℃で約12時間以上溶解させて高分子溶液を製造した。このように製造された高分子溶液にBaTiO3粉末を高分子混合物/BaTiO3=20/80の重量比になるように添加し、12時間以上ボールミル法でBaTiO3粉末を破砕及び分散してスラリーを製造した。このように製造されたスラリーのBaTiO3粒径は、ボールミルに使われるビーズのサイズ(粒度)及びボールミル時間によって制御することができるが、本実施例1では約400nmに粉砕してスラリーを製造した。前記製造されたバインダー高分子/無機物粒子で構成されたスラリーを、間欠コーティング(パターンコーティング)方式で製造された正極及び負極の末端部位(すなわち、活物質がコーティングされない部位の手前の、間欠コーティングされた部位の最後の部分)にコーティングして乾燥し、多孔性活物質層を導入した。このとき、製造されたスラリーを間欠コーティングの末端部位に厚さ10μm、コーティング幅2cmの範囲で導入した。
実施例1の多孔性活性層が導入された負極、正極及び分離膜を巻取方式で組み立て、組み立てられた電池に電解液(エチレンカーボネイト(EC)/エチルメチルカーボネイト(EMC)=1/2(体積比)、リチウムヘキサフルオロフォスフェイト(LiPF6)1モール)を注入してリチウム二次電池を製造した。
実施例1のバインダー高分子/無機物粒子で構成されたスラリーを30%の湿度下で電極活物質が塗布されていない集電体の周辺部にコーティング及び乾燥したことを除き、実施例1と同様に製造した。
間欠コーティングの末端部に多孔性活性層の代りにポリイミド系列の厚さ100μmのテープで幅2cmの領域にテーピングしたことを除き、前述した実施例1と同様に電極及びリチウム二次電池を製造した。
本発明により多孔性活性層が導入された電極の安全性を評価するため、下記のようにテストを行った。
本発明により多孔性活性層が導入された電極を備えるリチウム二次電池の容量を評価するため、下記のようにテストを行った。
Claims (23)
- 電流集電体上に電極活物質が塗布された電極において、
前記電極活物質が塗布されていない電極活物質非塗布部、および電極活物質の塗布によって形成された電極活物質パターンの境界部に無機物粒子とバインダー高分子との混合物を含む多孔性活性層がコーティングされたことを特徴とする電極。 - 前記多孔性活性層はバインダー高分子によって無機物粒子同士が連結及び固定され、無機物粒子間の隙間によって気孔構造が形成されたことを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記無機物粒子は(a)誘電率定数が5以上である無機物粒子、(b)リチウムイオン伝導能を有する無機物粒子、及び(c)これらの混合物からなる群より選択されたことを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記誘電率定数が5以上である無機物粒子は、BaTiO3、Pb(Zr,Ti)O3(PZT)、Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT)、PB(Mg3Nb2/3)O3‐PbTiO3(PMN‐PT)、hafnia(HfO2)、SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、SiO2、Y2O3、Al2O3、SiCおよびTiO2からなる群から選択され、
前記リチウムイオン伝導能を有する無機物粒子は、リチウムフォスフェ一ト(Li3PO4)、リチウムチタンフォスフェート(LixTiy(PO4)3、0<x<2、0<y<3)、リチウムアルミニウムチタンフォスフェート(LixAlyTiz(PO4)3、0<x<2、0<y<1、0<z<3)、(LiAlTiP)xOy系列のガラス(0<x<4、0<y<13)、リチウムランタンチタネート(LixLayTiO3、0<x<2、0<y<3)、リチウムゲルマニウムチオフォスフェ一ト(LixGeyPzSw、0<x<4、0<y<1、0<z<1、0<w<5)、リチウムニトリド(LixNy、0<x<4、0<y<2)、SiS2(LixSiySz、0<x<3、0<y<2、0<z<4)系列のガラス、P2S5(LixPySz、0<x<3、0<y<3、0<z<7)系列のガラス、及びこれらのうちの2種以上の混合物からなる群より選択されたことを特徴とする請求項3に記載の電極。 - 前記誘電率定数が5以上である無機物粒子は、BaTiO3、Pb(Zr,Ti)O3(PZT)、Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT)、PB(Mg3Nb2/3)O3‐PbTiO3(PMN‐PT)、ハフニア(hafnia)(HfO2)、及びこれらのうちの2種以上の混合物からなる群より選択されたことを特徴とする請求項4に記載の電極。
- 前記無機物粒子の大きさは0.001ないし10μmであることを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記バインダー高分子は溶解度パラメーターが15ないし45MPa1/2であることを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記バインダー高分子はポリビニリデンフルオライド−コ−ヘキサフルオロプロピレン、ポリビニリデンフルオライド−コ−トリクロロエチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート、エチレンビニルアセテート共重合体、ポリイミド、ポリエチレンオキサイド、セルロースアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、プルラン、カルボキシルメチルセルロース、ポリビニルアルコール、シアノエチルプルラン、シアノエチルポリビニルアルコール、シアノエチルセルロース、シアノエチルスクロース、及びこれらのうち2種以上の混合物からなる群より選択されたことを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記無機物粒子とバインダー高分子との含量比(前記無機物粒子:バインダー高分子)は、10:90ないし99:1であることを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記多孔性活性層の気孔の大きさは0.001ないし10μmであり、気孔率は5ないし95%であることを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記多孔性活性層の厚さは0.001ないし100μmであることを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記多孔性活性層は、表面部に存在するバインダー高分子/無機物粒子の含量比が、前記多孔性活性層の内部に存在するバインダー高分子/無機物粒子の含量比より大きい、厚さ方向における組成モフォロジー(composition morphology)の異質性(heterogeneity)を有することを特徴とする請求項1に記載の電極。
- 前記バインダー高分子は、カルボキシル基、無水マレイン酸基及びヒドロキシル基からなる群より選択された少なくともいずれか1つの官能基と、シアノ基及びアクリレート基のうちの少なくともいずれかの官能基を共に含む第1バインダー高分子を含むことを特徴とする請求項12に記載の電極。
- 前記第1バインダー高分子は、ヒドロキシル基及びシアノ基を共に含むことを特徴とする請求項13に記載の電極。
- 前記第1バインダー高分子は、シアノエチルプルラン、シアノエチルポリビニルアルコール、シアノエチルセルロース、シアノエチルスクロース、及びこれらのうち2種以上の混合物からなる群より選択されたことを特徴とする請求項14に記載の電極。
- 前記バインダー高分子が、溶解度パラメーターが17ないし27MPa1/2である第2バインダー高分子をさらに含むことを特徴とする請求項12に記載の電極。
- 前記第2バインダー高分子は、ハロゲン基、アクリレート基、アセテート基及びシアノ基からなる群より選択された官能基を含むことを特徴とする請求項16に記載の電極。
- 前記第2バインダー高分子は、ポリビニリデンフルオライド−コ−ヘキサフルオロプロピレン、ポリビニリデンフルオライド−コ−トリクロロエチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリビニルピロリドン、ポリビニルアセテート、エチレンビニルアセテート共重合体、ポリイミド、ポリエチレンオキサイド、セルロースアセテート、セルロースアセテートブチレート、及びセルロースアセテートプロピオネートからなる群より選択されたことを特徴とする請求項17に記載の電極。
- 前記第1バインダー高分子:第2バインダー高分子の含量比は、0.1〜99.9:99.9〜0.1であることを特徴とする請求項16に記載の電極。
- 正極、負極及び電解質を含む電気化学素子において、
前記正極、負極または両電極は請求項1ないし請求項19のうちのいずれか1項に記載の電極であることを特徴とする電気化学素子。 - 前記電気化学素子は、リチウム二次電池であることを特徴とする請求項20に記載の電気化学素子。
- 電気化学素子のケース及び素子内部の空間からなる群から選択された1種以上の素子要素の一部または全部に無機物粒子とバインダー高分子との混合物を含む多孔性活性層がコーティングされたことを特徴とする電気化学素子。
- 前記電気化学素子ケースは、缶またはパウチ型である請求項22に記載の電気化学素子。
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