JP2009194170A - Micro pattern forming method - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a micro pattern forming method which removes a residue after a mold pressure without lowering a line width accuracy, and forms a micro pattern accurately. <P>SOLUTION: A coating film (first film 12) having a siloxane coupling is formed on a substrate 11, and a mold 13 is pressed to this first film 12 at a room temperature to transfer the micro pattern thereon. The first film 12 is cured to form a thin film (second film 14), and after the mold 13 is removed, a metal thin film 15 is formed only on a projection part 14a of the pattern by an oblique vapor deposition method. Then, this metal thin film 15 is used as a mask to etch a recess part 14b, thereby removing a residue. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、ナノインプリント法を用いて薄膜の微細パターンを形成する微細パターン形成方法に関する。   The present invention relates to a fine pattern forming method for forming a fine pattern of a thin film using a nanoimprint method.

基板上に微細パターンを形成する方法の１つとして、樹脂材料を基板に塗布し、この塗布膜に対して、モールド（金型）に刻み込んだパターンを転写するナノインプリント法がある。このナノインプリント法では、樹脂材料として熱可塑性ポリマー、例えばＰＭＭＡ（メタクリル酸メチル樹脂）が用いられている。   As one method for forming a fine pattern on a substrate, there is a nanoimprint method in which a resin material is applied to a substrate and a pattern engraved in a mold (mold) is transferred to the applied film. In this nanoimprint method, a thermoplastic polymer such as PMMA (methyl methacrylate resin) is used as a resin material.

しかしながら、この種の材料を用いたナノインプリント法では、モールドを押し付けて微細パターンを転写する際に加熱が必要であり、そのため、転写後の冷却時において温度変化によりパターン崩れが生じ、線幅精度が低下するという問題があった。また、加熱および冷却の工程が必要であるため作業効率が悪いという問題もあった。   However, in the nanoimprint method using this type of material, heating is required when transferring a fine pattern by pressing a mold, so that pattern collapse occurs due to temperature changes during cooling after transfer, and line width accuracy is improved. There was a problem of lowering. There is also a problem that work efficiency is poor because heating and cooling steps are required.

このような問題点を解決するために、従来、例えば、シロキサン成分を含む溶液を基板の表面に塗布した後、溶剤が揮発して硬化が完了する前に塗布膜にモールドを押し付け、塗布膜の硬化後にモールドを取り外すことによりナノサイズのＳｉＯ2 パターンを形成できるとする、室温ナノインプリント法が提案されている（特許文献１）。   In order to solve such problems, conventionally, for example, after a solution containing a siloxane component is applied to the surface of a substrate, the mold is pressed against the coating film before the solvent is volatilized and the curing is completed. There has been proposed a room temperature nanoimprint method in which a nano-sized SiO2 pattern can be formed by removing a mold after curing (Patent Document 1).

特開２００３−１００６０９号公報Japanese Patent Laid-Open No. 2003-100609

しかしながら、この室温ナノインプリント法では、ＳｉＯ2 微細パターンを形成した後、型押し部分において残渣が多くなる。そのため、この残渣をエッチング、例えばＲＩＥ（Reactive Ion Etching；反応性イオンエッチング）により取り除く必要があるが、このＲＩＥ処理の際にパターン形状の線幅精度が低下するという問題があった。   However, in this room temperature nanoimprint method, after the SiO2 fine pattern is formed, the residue increases in the embossed portion. Therefore, it is necessary to remove this residue by etching, for example, RIE (Reactive Ion Etching), but there is a problem that the line width accuracy of the pattern shape is lowered during the RIE process.

本発明はかかる問題点に鑑みてなされたもので、その目的は、線幅精度を低下させることなく残渣を除去することができ、高精度の微細パターンを形成することの可能な微細パターン形成方法を提供することにある。   The present invention has been made in view of such problems, and an object of the present invention is to provide a fine pattern forming method capable of removing residues without reducing line width accuracy and forming a highly accurate fine pattern. Is to provide.

本発明の微細パターン形成方法は、基板上にシロキサン結合を有する溶液を塗布し、第１の膜を形成する工程と、第１の膜に対して微細パターンを有するモールドを押し付け、微細パターンを転写する工程と、第１の膜を硬化して第２の膜とした後、第２の膜から前記モールドを取り外す工程と、第２の膜の微細パターンにおける凸部の上面に金属膜を形成する工程と、金属膜をマスクとしてエッチングを行い、第２の膜の微細パターンにおける凹部を選択的に除去し、基板の表面を露出させる工程とを含むものである。   In the fine pattern forming method of the present invention, a solution having a siloxane bond is applied on a substrate to form a first film, and a mold having a fine pattern is pressed against the first film, thereby transferring the fine pattern. A step of curing the first film to form a second film, and then removing the mold from the second film; and forming a metal film on the upper surface of the convex portion in the fine pattern of the second film And a step of performing etching using the metal film as a mask, selectively removing the recesses in the fine pattern of the second film, and exposing the surface of the substrate.

本発明の微細パターン形成方法では、微細パターンの転写の後、例えば斜め蒸着法により、第２の膜の微細パターンにおける凸部の上面に金属膜が形成され、この金属膜をマスクとして、すなわち、微細パターンの凸部が被覆された状態で凹部のエッチングが行われる。これにより線幅精度を低下させることなく、第２の膜の微細パターンにおける凹部（残渣）が除去される。   In the fine pattern forming method of the present invention, after transfer of the fine pattern, a metal film is formed on the upper surface of the convex portion in the fine pattern of the second film, for example, by oblique vapor deposition, and using this metal film as a mask, Etching of the concave portion is performed in a state where the convex portion of the fine pattern is covered. Thereby, the concave portions (residues) in the fine pattern of the second film are removed without reducing the line width accuracy.

本発明の微細パターン形成方法によれば、微細パターンの転写の後、第２の膜の微細パターンにおける凸部の表面に金属膜を形成し、この金属膜をマスクとして凹部のエッチングを行うようにしたので、残渣処理時のパターンの変化を防ぐことができ、微細パターンを高精度に形成することができる。また、金属膜を微細パターンの凸部の最上面に形成するようにしたので、金属の種類を選択することで、パターングを行う薄膜との選択比を調整することができる。   According to the fine pattern forming method of the present invention, after transferring the fine pattern, a metal film is formed on the surface of the convex part in the fine pattern of the second film, and the concave part is etched using this metal film as a mask. Therefore, the pattern change at the time of residue processing can be prevented, and a fine pattern can be formed with high accuracy. In addition, since the metal film is formed on the uppermost surface of the convex portion of the fine pattern, the selection ratio with the thin film to be patterned can be adjusted by selecting the type of metal.

以下、本発明の一実施の形態に係る微細パターン形成方法について、図１（Ａ）〜（Ｃ）および図２（Ａ）〜（Ｃ）を参照して説明する。   Hereinafter, a fine pattern forming method according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 (A) to (C) and FIGS. 2 (A) to (C).

まず、図１（Ａ）に示したように、例えばスピンコート法により、例えばガラスの基板１１の表面に溶液を塗布し、第１の膜（塗布膜）１２を形成する。ここでの溶液は、例えば、シロキサン結合を有する成分と、アルコール、エステル、ケトンのうち少なくとも１種類以上を含む溶媒とを含むものである。シロキサン結合を有する成分としては、例えばポリハイドロジェンシルセスキオキサンであり、その他にも例えばオルガシリカが利用可能である。また、溶媒としては、例えば２−メチルー４−ペンタノンが挙げられる。このような溶液を用いることで、後述するパターン転写工程において、加熱・冷却処理が不要となり、このパターン転写工程におけるパターン崩れが抑制される。   First, as shown in FIG. 1A, a solution is applied to the surface of, for example, a glass substrate 11 by, eg, spin coating to form a first film (coating film) 12. The solution here contains, for example, a component having a siloxane bond and a solvent containing at least one of alcohol, ester, and ketone. The component having a siloxane bond is, for example, polyhydrogensilsesquioxane, and for example, organ silica can be used. Examples of the solvent include 2-methyl-4-pentanone. By using such a solution, a heating / cooling process becomes unnecessary in the pattern transfer process described later, and pattern collapse in this pattern transfer process is suppressed.

次に、図１（Ｂ）に示したように、室温において、例えばニッケル（Ｎｉ）基板もしくは石英基板からなり、所定の微細パターンが形成されたモールド１３を、第１の膜１２の表面に押圧し、微細パターンを第１の膜１２に転写する。このとき、第１の膜１２には、例えば線幅ｗ＝２００ｎｍの凹部と、高さｈ＝１００ｎｍの凸部とを有する微細パターンが転写される。   Next, as shown in FIG. 1B, a mold 13 made of, for example, a nickel (Ni) substrate or a quartz substrate and having a predetermined fine pattern formed thereon is pressed against the surface of the first film 12 at room temperature. Then, the fine pattern is transferred to the first film 12. At this time, a fine pattern having, for example, a concave portion having a line width w = 200 nm and a convex portion having a height h = 100 nm is transferred to the first film 12.

続いて、第１の膜１２中の溶媒の蒸発および加水分解により微細パターンを硬化させた後、モールド１３を基板１１から取り外す。これにより、図１（Ｃ）に示したように、基板１１上にシロキサン結合を含み、凹凸の微細パターンを有する薄膜（第２の膜１４）が形成される。   Subsequently, after the fine pattern is cured by evaporation and hydrolysis of the solvent in the first film 12, the mold 13 is removed from the substrate 11. As a result, as shown in FIG. 1C, a thin film (second film 14) including a siloxane bond and having an uneven fine pattern is formed on the substrate 11.

次に、図２（Ａ）に示したように、例えば、ＥＢ（Electron Beam ；電子ビーム）蒸着機を用いた斜め蒸着法により、第２の膜１４の微細パターンの凸部１４ａの上面を金属薄膜１５で被覆する。金属薄膜の材料としては、例えばアルミニウム（Ａｌ）、クロム（Ｃｒ）、チタン（Ｔｉ）またはニッケル、あるいはこれらの組み合わせが挙げられる。   Next, as shown in FIG. 2A, the upper surface of the convex portion 14a of the fine pattern of the second film 14 is made of metal by an oblique deposition method using an EB (Electron Beam) deposition machine, for example. Cover with thin film 15. Examples of the material for the metal thin film include aluminum (Al), chromium (Cr), titanium (Ti), nickel, or a combination thereof.

ここで、斜め蒸着の臨界角θ0 は、微細パターンの凹部１４ｂの線幅ｗ、凸部１４ａの高さｈを用いて、以下の式で表される。
θ0 ＝ｔａｎ-1ｈ／ｗ
よって、蒸着角度θをこの臨界角θ0 以下とすることにより、金属薄膜１５を微細パターンの凹部１４ｂの底部部分に堆積させることなく、微細パターンの凸部１４ａの上面に堆積させることができる。これにより、後述する残渣処理工程において凹部１４ｂの残渣のみを選択的に除去することができ、パターン崩れを防止することができる。 Here, the critical angle θ0 of oblique deposition is expressed by the following equation using the line width w of the concave portion 14b and the height h of the convex portion 14a.
θ0 = tan −1 h / w
Therefore, by setting the vapor deposition angle θ to be equal to or smaller than the critical angle θ0, the metal thin film 15 can be deposited on the upper surface of the fine pattern convex portion 14a without being deposited on the bottom portion of the fine pattern concave portion 14b. Thereby, only the residue of the recessed part 14b can be selectively removed in the residue process process mentioned later, and pattern collapse can be prevented.

次に、図２（Ｂ）に示したように、金属薄膜１５をマスクにして、例えばＣＨＦ3 のＲＩＥ法により、微細パターンの凹部１４ｂにある残渣１６を選択的に除去し、基板１１の表面を露出させる。このとき第２の膜１４のみを除去するような条件でエッチングすることで、金属薄膜１５で被覆された凸部１４ａは除去されず残存する。これによりパターン線幅を変えることなく残渣処理を行うことができる。なお、金属薄膜１５の種類を適宜選択することによって、金属薄膜１５とパターニングを行う第２の膜１４との選択比を調整することができる。   Next, as shown in FIG. 2B, using the metal thin film 15 as a mask, the residue 16 in the concave portion 14b of the fine pattern is selectively removed by, for example, CHF3 RIE, and the surface of the substrate 11 is removed. Expose. At this time, the etching is performed under such a condition that only the second film 14 is removed, so that the convex portion 14a covered with the metal thin film 15 remains without being removed. Thereby, residue processing can be performed without changing the pattern line width. The selection ratio between the metal thin film 15 and the second film 14 to be patterned can be adjusted by appropriately selecting the type of the metal thin film 15.

次に、図２（Ｃ）に示したように、例えばウェットエッチングにより金属薄膜１５を除去し、第２の膜１４の微細パターンの凸部１４ａの上面を露出させる。以上の工程により、精度良い微細パターンを有する薄膜（第２の膜１４）が形成される。   Next, as shown in FIG. 2C, the metal thin film 15 is removed by wet etching, for example, and the upper surface of the convex portion 14a of the fine pattern of the second film 14 is exposed. Through the above steps, a thin film (second film 14) having a precise fine pattern is formed.

このように本実施の形態では、微細パターンを転写した後、モールド１３の押圧部分における残渣を除去する際に、微細パターンの凸部１４ａの上面を予め金属薄膜１５で被覆し、これをマスクとしてエッチングを行うようにしたので、残渣処理時におけるパターンの線幅変化を抑制することができ、微細パターンを精度良く形成することができる。   As described above, in this embodiment, after transferring the fine pattern, when removing the residue in the pressed portion of the mold 13, the upper surface of the convex portion 14 a of the fine pattern is previously covered with the metal thin film 15, and this is used as a mask. Since the etching is performed, a change in the line width of the pattern during the residue treatment can be suppressed, and a fine pattern can be formed with high accuracy.

また、本実施の形態では、シロキサン結合を有する塗布膜により第１の膜１２を形成し、これに微細パターンを転写するようにしたので、加熱・冷却処理を行わず、室温で転写を行うことができ、パターン転写の際のパターン崩れがなく、モールドの微細パターンを高精度に転写することができる。よって、この方法を適用することにより、単電子トランジスタなどの量子デバイスを製造することが可能になる。   In the present embodiment, the first film 12 is formed from a coating film having a siloxane bond, and the fine pattern is transferred to the first film 12. Therefore, the transfer is performed at room temperature without performing the heating / cooling process. Therefore, there is no pattern collapse at the time of pattern transfer, and the fine pattern of the mold can be transferred with high accuracy. Therefore, by applying this method, a quantum device such as a single electron transistor can be manufactured.

なお、第１の膜（塗布膜）１２を形成した後、これの薄膜化のため、パターン転写を行う前に加熱（プリベーク）を行うようにしてもよい。加熱温度は、１５０℃を超えると第１の膜１２が硬化し、その後のパターン転写が困難となるため、１５０℃以下、好ましくは５０℃以下である。   Note that after the first film (coating film) 12 is formed, heating (pre-baking) may be performed before pattern transfer to reduce the thickness of the first film (coating film) 12. When the heating temperature exceeds 150 ° C., the first film 12 is cured, and subsequent pattern transfer becomes difficult. Therefore, the heating temperature is 150 ° C. or less, preferably 50 ° C. or less.

以下、具体的な実施例について説明する。
（実施例１）
まず、ポリハイドロジェンシルセスキオキサンを２−メチルー４−ペンタノンに溶解し、これをスピンコート法によってガラス基板上に塗布した。次いで、微細パターンを有するニッケル製のモールドを基板の上の塗布膜（第１の膜）に押し付けて微細パターンを転写した。続いて、塗布膜中の溶媒の蒸発、加水分解により塗布膜を硬化させた後、モールドを塗布膜から取り外した。次いで、ＥＢ蒸着機を使用した斜め蒸着法によって微細パターンの凸部の上面にアルミニウム膜を形成し、このアルミニウム膜をマスクにして、ＣＨＦ3 のＲＩＥエッチングを施し、残渣を除去すると共に基板の表面を露出させた。最後に、ウェットエッチングによりマスク（アルミニウム膜）を除去した。これによりパターン変化のない微細パターンを有する薄膜（第２の膜）が得られた。 Specific examples will be described below.
(Example 1)
First, polyhydrogensilsesquioxane was dissolved in 2-methyl-4-pentanone and applied onto a glass substrate by spin coating. Next, a nickel mold having a fine pattern was pressed against the coating film (first film) on the substrate to transfer the fine pattern. Subsequently, after the coating film was cured by evaporation and hydrolysis of the solvent in the coating film, the mold was removed from the coating film. Next, an aluminum film is formed on the upper surface of the convex portion of the fine pattern by an oblique evaporation method using an EB vapor deposition machine, and this aluminum film is used as a mask to perform RIE etching of CHF3 to remove the residue and to remove the surface of the substrate. Exposed. Finally, the mask (aluminum film) was removed by wet etching. As a result, a thin film (second film) having a fine pattern with no pattern change was obtained.

（実施例２）
実施例１と同様に塗布膜を形成した後、微細パターンを転写する前に、５０℃の温度でプリベークを行った。その他の工程は実施例と同様とした。この実施例２においても、パターン変化のない高精度の微細パターンを有する薄膜が得られた。 (Example 2)
After forming the coating film in the same manner as in Example 1, pre-baking was performed at a temperature of 50 ° C. before transferring the fine pattern. Other steps were the same as in the example. Also in Example 2, a thin film having a high-precision fine pattern without pattern change was obtained.

本発明の一実施の形態に係る微細パターンの形成方法を工程毎に表す断面図である。It is sectional drawing showing the formation method of the fine pattern which concerns on one embodiment of this invention for every process. 図１に続く工程を表す断面図である。FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating a process following FIG. 1.

符号の説明Explanation of symbols

１１…基板、１２…第１の膜（塗布膜）、１３…モールド、１４…第２の膜（薄膜）、１４ａ…凸部、１４ｂ…凹部、１５…金属薄膜（マスク）、１６…残渣。   DESCRIPTION OF SYMBOLS 11 ... Board | substrate, 12 ... 1st film | membrane (coating film), 13 ... Mold, 14 ... 2nd film | membrane (thin film), 14a ... Convex part, 14b ... Concave part, 15 ... Metal thin film (mask), 16 ... Residue.

Claims (8)

基板上にシロキサン結合を有する溶液を塗布し、第１の膜を形成する工程と、
前記第１の膜に対して微細パターンを有するモールドを押し付け、前記微細パターンを転写する工程と、
前記第１の膜を硬化して第２の膜とした後、前記第２の膜から前記モールドを取り外す工程と、
前記第２の膜の微細パターンにおける凸部の上面に金属膜を形成する工程と、
前記金属膜をマスクとしてエッチングを行い、前記第２の膜の微細パターンにおける凹部を選択的に除去し、前記基板の表面を露出させる工程と
を含むことを特徴とする微細パターン形成方法。 Applying a solution having a siloxane bond on a substrate to form a first film;
Pressing a mold having a fine pattern against the first film, and transferring the fine pattern;
Removing the mold from the second film after curing the first film to form a second film;
Forming a metal film on the upper surface of the convex portion in the fine pattern of the second film;
Etching the metal film as a mask, selectively removing the recesses in the fine pattern of the second film, and exposing the surface of the substrate. 前記溶液は、シロキサン結合を有する成分と共に、溶媒としてアルコール、エステル、ケトンのうち少なくとも１種類を含む
ことを特徴とする請求項１に記載の微細パターン形成方法。 The said solution contains at least 1 sort (s) among alcohol, ester, and a ketone as a solvent with the component which has a siloxane bond. The fine pattern formation method of Claim 1 characterized by the above-mentioned. 前記第１の膜の硬化を前記溶液中の溶媒の蒸発および加水分解により行う
ことを特徴とする請求項２に記載の微細パターン形成方法。 The fine pattern forming method according to claim 2, wherein the first film is cured by evaporation and hydrolysis of a solvent in the solution. 前記微細パターンの前記第１の膜への転写を室温の雰囲気において行う
ことを特徴とする請求項１に記載の微細パターン形成方法。 The fine pattern forming method according to claim 1, wherein the fine pattern is transferred to the first film in an atmosphere at room temperature. 前記第１の膜をポリハイドロジェンシルセスキオキサンにより形成する
ことを特徴とする請求項１に記載の微細パターン形成方法。 The method for forming a fine pattern according to claim 1, wherein the first film is formed of polyhydrogensilsesquioxane. 前記基板上に前記第１の膜を形成し、１５０℃以下の温度でプリベークを行った後、前記モールドによる微細パターンの転写を行う
ことを特徴とする請求項１に記載の微細パターン形成方法。 The fine pattern forming method according to claim 1, wherein the first film is formed on the substrate, prebaked at a temperature of 150 ° C. or lower, and then the fine pattern is transferred by the mold. 前記金属膜を、アルミニウム、クロム、チタンおよびニッケルのうちの少なくとも１種類の金属を用いた斜め蒸着法により形成する
ことを特徴とする請求項１に記載の微細パターン形成方法。 The fine pattern forming method according to claim 1, wherein the metal film is formed by an oblique vapor deposition method using at least one kind of metal of aluminum, chromium, titanium, and nickel. 前記第２の膜の微細パターンにおける凹部を選択的に除去した後、前記金属膜を除去する工程を含む
ことを特徴とする請求項１に記載の微細パターン形成方法。 The method for forming a fine pattern according to claim 1, further comprising a step of removing the metal film after selectively removing a recess in the fine pattern of the second film.
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