JP2008532893A - Hydrogen generation cartridge - Google Patents
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Abstract
【課題】
【解決手段】水素生成システムの燃料カートリッジ(10)が、実質的に無水の化学水酸化物の反応物を含む。複数の液体コンジット(21)は、カートリッジのハウジング(11)内に延在し、各液体コンジットは、長さと、この長さに沿って形成された複数の分配口(32)を具える。液体分配口(32)は、約1mm以下の直径を有する。化学水酸化物の反応物はベッドを形成し、液体コンジットは、少なくともベッドの半分の長さまで延在する。
【選択図】なし【Task】
A fuel cartridge (10) of a hydrogen generation system includes a substantially anhydrous chemical hydroxide reactant. A plurality of liquid conduits (21) extend into the housing (11) of the cartridge, each liquid conduit comprising a length and a plurality of dispensing ports (32) formed along the length. The liquid distribution port (32) has a diameter of about 1 mm or less. The chemical hydroxide reactant forms a bed and the liquid conduit extends to at least half the length of the bed.
[Selection figure] None
Description
本出願は、米国暫定出願である2004年11月12日に出願された第60/627,257、2004年12月2日に出願された第60/632,460、2005年2月23日に出願された60/655,373、2005年5月20日に出願された60/683,024、2005年6月8日に出願された第60/688,456の米国法典35§119(e)の優先権を主張し、これらは、全体を参照することにより組み込まれている。 This application is a US Provisional Application No. 60 / 627,257 filed on Nov. 12, 2004, No. 60 / 632,460 filed Dec. 2, 2004, Feb. 23, 2005. 60 / 655,373 filed, 60 / 683,024 filed on May 20, 2005, 60 / 688,456 filed June 8, 2005, 35/119 (e) Which are incorporated by reference in their entirety.
本発明は、水素を生成する装置および手段に関する。ここに記載されている実施例は、化学水素化合物(chemical hydride)から水素を分離する装置および手段に関する。 The present invention relates to an apparatus and means for producing hydrogen. The examples described herein relate to an apparatus and means for separating hydrogen from chemical hydride.
図1Aは、本発明の水素生成システムで利用される水素燃料カートリッジの一の実施例を示している。この燃料カートリッジ10は、本実施例では、直径が1から3インチ、長さが4から8インチである管状の本体またはハウジング11を具えることができる。当然ではあるが、ハウジング11は、特定の断面形状や特定の大きさに限定されない。好適な一の実施例では、ハウジング11は、十分な強度を有するアルミニウムなどの素材からなり、比較的軽量で、熱伝導性がよい。しかしながら、スチール、ステンレス鋼、銅、炭素繊維とエポキシの複合材、繊維ガラスとエポキシの複合材、ポリエーテルエーテルケトン
(PEEK)、ポリスルホン誘導体(polysulfone derivative)、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル(PVC)、またはその他の最適素材を含む多くの代替素材は、当業者にとって明らかである。また、図1Aの実施例は、燃料カートリッジ10を容易に配置して所定の位置に固定するハンドル13を具えるリアエンドキャップ12と、以下に説明する水素生成システム全体の他の構成要素を示している。
FIG. 1A shows one embodiment of a hydrogen fuel cartridge used in the hydrogen generation system of the present invention. The
リアエンドキャップ12と対向するハウジング11のもう一方の端部は、図2および3により明確に示すフロントエンドキャップ15を具える。本実施例のフロントエンドキャップ15は、複数の液体反応物(例えば、水)の入口21a−21dと、水素ガスの出口20と、整列用構造24と、細い中央の穴23とを具える。ここで説明される特定の実施例では、液体反応物は、水または他の水性の反応物(例えば、水をベースにした酸性溶液)とすることができる。簡単にするために、液体反応物の入口21は、特定の実施例を説明するときは、取水口21として説明する。図1−3の実施例では、整列用構造24は、カートリッジレシーバ、または一の実施例では、図8に示すレシーバプレート40(後述)を係合する円形の開口である。本実施例では、整列用構造24は、中央の穴23の周りに非対称的に配置され、エンドキャップ15が、一つの向きのみでレシーバプレート40に係合することを保証する。勿論、他の実施例は、異なる種類の整列用構造に沿って、異なる数の取水口21および水素排出口20を設けることができる。図示されている実施例では、フロントエンドキャップ15は、ハウジング11の前方端部を溝25に押し付けることにより(または気密性シールを形成することにより)、エンドキャップ15をハウジング11に係合および固定し得る溝25を具える。
The other end of the
図3Bに最も良く示すように、フロントエンドキャップ15の背面は、(図1Aに示す)液体反応物用の注入管30をフロントエンドキャップに固定し注入管30と入口21との間の連続した経路を提供する管状の連結部26を有する構造部品から形成される支持アセンブル17を具える。一の実施例では、注入管30は、管30がエンドキャップ15に対してカートリッジのハウジング11の長さに平行な軸に沿って動くのを実質的に妨げる方法により、エンドキャップ15に固定される。別の支持センブリ17は、確認用バルブ空洞22a(水素出口20の背面)のためのスペースを提供し、気体が一方向、即ちカートリッジ10の内側から外側に流れるのを可能にする確認用バルブ全体22を固定する。好適な実施例ではエンドキャップは成形されたプラスチック樹脂、例えばDelrin(登録商標)から作られているが、当業者であれば、エンドキャップ15は、アルミニウム、スチール、ステンレス鋼、銅、その他のプラスチック樹脂、または合成素材を含む様々な素材から製造可能であることは理解できるであろう。図示されている実施例では、確認用バルブは、オハイオ州イエロースプリング所在のVernay Laboratories社が製造するシリコンダックビルタイプのバルブである。図1Aに示すように、液体注入管30は、固体反応物(以下により詳細に説明する)を保持するカートリッジのハウジングの内側に延在している。一の実施例では、注入管30は、少なくともハウジング11の長さの半分まで延在するが、他の実施例では、注入管30は、ハウジングの長さの半分以内で延在する。
As best shown in FIG. 3B, the back of the
好適な一の実施例では、水注入管の内径30は約0.5から5.0mmであり、より好適にはこの内径は約1mmである。注入管は、アルミニウム、真鍮、あるいはその他の金属、ポリテトラフルオロエチレン、Nylon(登録商標)、Derlin(登録商標)、またはその他の高温ポリマーから製造することができる。図1Aに示すように、一組の液体分配口32が、水注入管30の長さに沿って形成されている。一の実施例では、液体分配口32は、水注入管30の内径の約5分の1以内あるいはより好適には内径の約10分の1以内(例えば、約50から1000ミクロン)の直径を有する。液体分配口32は、液体の均等な分配を促進する様々な方法で、例えば、注入管30の裏側に半インチ置きに設けてもよい。ある実施例では、液体分配口は、液体が注入管30の長さに沿って流れる際の液体の水頭損失を補償するために、間がエンドキャップ15から離れるのに伴って管30の長さ方向に沿ってより近い間隔で設けられてもよい。代替的に、開口の大きさは、水頭損失を補償するために、開口がエンドキャップから離れるにつれて大きくしてもよい。
In one preferred embodiment, the
図1Bに示す他の実施例は、管の長さ方向に沿って複数の開口32を無くして、単一の注入開口32のみを管の開放端部に設けている(この単一の開口は、管の長さ方向に沿ったいずれの場所に設けてもよい)。別の管30のエンドキャップ15からの長さは、液体反応物をハウジング全体に分配するために変更できる。その他の明記していない代替的な実施例に加えて前述の代替例は、液体反応物をハウジング11内の異なる場所に分配するのに利用することができる。
The alternative embodiment shown in FIG. 1B eliminates the plurality of
前述したように、燃料カートリッジの一の実施例は、無水の化学水酸化物などの固体反応物を含むことができる。ある実施例では、化学水酸化物は、水またはその他の酸化剤に反応して水素ガスを発生する金属および水素を含む還元剤としてもよい。化学水酸化物の様々な例が、参照してここに組み込まれた2003年6月11日に出願された米国出願番号10/459,991に開示されている。化学水酸化物には、これに限らないが、ナトリウムホウ化水素、リチウムホウ化水素、リチウムアルミニウム水酸化物、リチウム水酸化物、ナトリウム水酸化物、およびカルシウム水酸化物が含まれる。図5に示す実施例では、化学水酸化物の反応物は、ファブリックポーチ31内に閉じ込められている。ここで使用するように、“ファブリック”は、織物素材だけでなく、通常、濾過するために利用される紙製の多孔質素材も含む。このファブリックの一の例は、温度が約−20C°から約200C°、pHが約4から14の状態で構造的完全性を維持可能な多孔質素材であり、少なくとも多少の吸上能力を示す。好適なファブリックは、織られたナイロン、レイヨンとポリエステルの混合物(例えば、ジョージア州所在のPellon Consumer Products of Tucker社が製造するペロン30)、またはユタ州、ソルトレイクシティ所在のNational Filter Media社が製造するPaper602などの多孔質の濾過紙を含む。吸上能力は、単位時間に水を浸透する距離により測定される。実施例は、60分で6インチのPaper603、60分で1.8インチのペロン30、60分で12インチのナイロン、60分で2.3インチのコーヒーの濾過紙を含む。ある実施例では、1分間に0.1から10インチの吸上能力が利用可能であり、他の実施例では、1分間に0.5から3インチとすることができる。一の実施例では、ファブリックまたは紙の厚みは、約3ミルから12ミルとすることができ、このファブリックまたは紙の孔の大きさは、最小で1ミクロンから約50ミクロンとすることができる。当然ではあるが、本発明は、前述した吸上能力、ファブリックの厚み、孔の大きさと異なるものを含んでもよい。
As previously mentioned, one embodiment of the fuel cartridge can include a solid reactant such as anhydrous chemical hydroxide. In some embodiments, the chemical hydroxide may be a reducing agent that includes hydrogen and a metal that generates hydrogen gas in response to water or other oxidizing agents. Various examples of chemical hydroxides are disclosed in US application Ser. No. 10 / 459,991, filed Jun. 11, 2003, incorporated herein by reference. Chemical hydroxides include, but are not limited to, sodium borohydride, lithium borohydride, lithium aluminum hydroxide, lithium hydroxide, sodium hydroxide, and calcium hydroxide. In the embodiment shown in FIG. 5, the chemical hydroxide reactant is confined within the
図5の実施例では、ファブリックポーチ31は、比較的薄く、厚みよりも実質的に大きい範囲を有する。ポーチ31は、従来の方法で形成することができる。例えば、図6に示すように、ファブリック素材33a、33bの2枚の方形のシートは、(例えばステッチ34により)3辺を閉じ、(ステッチにより)1から2インチのセクション36に分割し、開放端部35を残してもよい。このように形成された一連のセクション36は、(以下に説明する)化学水酸化物の微粒子で満たされ、開放端部35を縫い合わせることにより第4の辺が閉じられる。このようなポーチ31の厚み(すなわち、展開され化学水酸化物が満たされた状態のセクション36の厚み)の例は、一の実施例では約4分の1インチであり、展開された大きさは、約5.75インチ×20インチである。次に、ポーチ31は、(明瞭にするためにフロントエンドキャップ15は外されている)図5に示す管状のハウジング11に挿入するのに十分に小さい直径になるように巻かれる。次いで、水注入管30は、巻かれたポーチ31の重った層の間に注意深く挿入される。図1および3Aは、一の実施例において、取水口21(および注入管30)が、渦巻き状など一様でない構成でどのように配置されるかを示している。例えば、図3Aの取水口21aは、エンドキャップ15の中心に最も近い。取水口21bは、中心から半径方向にさらに離れており、取水口21cはそれよりもさらに離れており、取水口21dはそれよりもさらに離れている。このように、水注入管30は、巻かれたポーチ31の渦巻き形状に対応可能である。しかしながら、他の実施例は、ポーチ31の異なる配置を利用することができ、図6に示す連続したポーチ31とは反対に、一組のより小さいポーチ31を利用することができ、注入管30の様々な構成を利用できる。一の実施例では、カートリッジ10内の構成要素は、少なくとも約−20°Cから約200°Cの温度安定性を有し、pHが約4から14である腐食安定性/耐性を有する。
In the embodiment of FIG. 5, the
カートリッジ10の代替的な実施例が、図7に示されている。この実施例では、化学水酸化物素材38は、ポーチ内に配置されず、(エンドキャップ15が外された状態で示されている)カートリッジハウジング11の内部に直接配置され、水注入管30化学水酸化物素材38のベッドに延在する。しかしながら、この実施例では、水注入管30は、一の実施例ではシントン州マーサーアイランド所在のMid Mountain Materials社が製造し商標名Siltex(登録商標)で販売する10ミルの厚さのファブリックである織られた耐熱性素材などのファブリックの薄いスリーブ37で覆われる。当然ながら、図1−3に示すエンドキャップ15は、2つの液体を注入する入口21を具えるように変更して、図7に示す2本の注入管30に合わせることができる。図には明示してはいないが、化学水酸化物38がカートリッジハウジング11内に直接配置される場合、放出される水素ガスをフィルタにかけるために、水素排出口と水酸化物の間に0.125インチの厚さの多孔質の炭素繊維素材を設けてもよい。
An alternative embodiment of the
さらに別のカートリッジ10の実施例が図14に示されている。この実施例では、エンドキャップ15は、前述したものと同様である。しかしながら、一本の注入管30が、ハウジング11内で化学水酸化物のベッドの底に向かって延在している。この注入管30は、管の端部に開口を有する。カートリッジ10は垂直に置かれ、水酸化物のベッドに注入された水が初めにベッドの底にある水酸化物と反応する。追加の水が注入されたとき、水は上昇し、カートリッジ10の長さに沿って水酸化物を活性化する。他の実施例では、カートリッジ10は、垂直でない向きにしてもよい。化学水酸化物の“ベッド”の語は、カートリッジ10内に直接置かれた多数のばらばらな水酸化物(例えば、図7)またはカートリッジ10内か水酸化物をカートリッジ10内に配置する他の手段(あるいは容器)に挿入されるポーチ(図5)内の水酸化物を意味する。
Yet another
前述したように、図8はレシーバプレート40の例を示している。レシーバプレート40は、表面あるいは内部に形成された様々な構造を有しカートリッジ10のエンドキャップ15と連結されるレシーバ本体41を具える。レシーバ本体41内部には、整列構造またはガイドピン45が設けられ、エンドキャップ15の整列構造24に連結する。さらに、レシーバプレート40は、複数のポート用連結部44を具え、これらがエンドキャップ15上の水素と水のポート20および21と連結される。ポート用連結部44の周りの凹部49は、Oリングまたはガスケットなどの密閉装置に適応する。ポート連結部44は、レシーバ本体41内部に形成される水素経路42および水経路43と繋がっている。(図10に概略的に示す)外部の水および水素ラインは、水素経路42および水経路43に(実施例に応じて直接的あるいは間接的に)連結され、これによりレシーバプレート40を介してカートリッジ10の水素用ポート42および水用ポート21と繋がる。図8は、レシーバプレート40の一の実施例が、どのように内部の水の経路46と、経路46用の様々な入口および出口54とを具えているのかを示している。図9は、水の経路46内の開口が、どのように電子制御バルブ77とホース取り付け部53と繋がるのかを示している。図示されている実施例では、ホース取り付け部53は、オハイオ州シンシナティ所在のClippard Instruments Laboratory社が販売する、90度で8分の1インチI.D.ホースバーブ取り付け具であり、制御バルブ77は、オハイオ州クリーブランド所在のPrker Hannifan社で利用可能なXバルブである。
As described above, FIG. 8 shows an example of the
一の実施例では、複数のホース(図示せず)が、(ホース取り付け部53を介して)レシーバプレート40の複数の水の経路46を水の経路43に繋げ、同様にホース取り付け部により取り付けられる。他の実施例では、経路46はレシーバプレート46の内部を通って直接経路43に接続されるが、レシーバプレート40内に長い内部経路を形成と、事実上製造時の困難性が増す。図8および9のレシーバブロック内の液体経路および制御バルブの配置は、図12に概略的に示されている。液体ポンプ78は、ホース50を介して一組の制御バルブ77a、77b、および77cに対して液体を送る。制御バルブ57は、非動作あるいはノーマルオープン(NO)位置と動作あるいはノーマルクローズ位置(NC)の2系統を具える。制御バルブ77a、77b、および77cが、(図8および9のレシーバプレート40に組み込まれた場合に一組のホースと経路になる)液体経路58により連続して接続されているのが示されている。制御バルブ77aおよび77bは、NO位置で液体を経路58に直接送り、組み込まれる制御回路によりNC位置に切り替えられたときに各液体管30に送る。NO位置では液体が注入管30dに送られ、NC位置では液体が注入管30cに送られるため、制御バルブ77cは、幾分異なるように接続される。選択的に液体を異なる注入管に送る制御バルブ77a乃至77cの動作は、容易に明らかであろう。液体を注入管30dに直接送るには、バルブ77a乃至77cの総てをNO位置にし、注入管30cに送るには、バルブ77cをNC位置に切り替え、注入管30bに送るには、バルブ77aをNO位置に、バルブ77bをNC位置にし、注入管30aに送るには、バルブ77aをNC位置にする。このうように、液体が流れる経路は、制御バルブ77を通り、これらのバルブにより、注入管30に分配される液体を制御する。
In one embodiment, a plurality of hoses (not shown) connect the plurality of
図8に示すレシーバプレート40は、アセンブリを固定することにより、(図3Aに示す)エンドキャップ15に連結され、このアセンブリは、例えば、レシーバプレート40の開口48を通され、エンドキャップ15の中央の穴23の細い内側面に係合するボルトまたはその他の細い部材であり、レシーバプレート40に対してエンドキャップ15をしっかりと引っ張り、水素/水のポート20/21とポート連結部44をしっかり密閉する。図9は、支持プレート56と、レシーバプレート40のロッド開口50に係合する連結ロッド51とを具えるアセンブリ28全体を示している。図示されている実施例では、一のロッド開口50は伸長され、他のロッド開口は、レシーバ40に挿入するロッド51の向きを補助するために丸くなっている。カートリッジ10は、支持プレート56の開口を通って、連結ロッド51の間をスライドし、前述したように開口48に延在するノブの細い端部により、レシーバプレート40に固定される。取り付けアーム57は、支持プレート56から延在し、カートリッジ10を静止させる。ここで説明されるカートリッジ温度センサが、取り付けアーム57に取り付けられる。図9の実施例では、電子バルブ77は、レシーバプレート40に連結されているように示されている。図8に示すレシーバプレート40のスロット47は、図9に示すカートリッジ検知スイッチ82をしっかりと固定する。一の実施例では、カートリッジ検知スイッチ82は、ニュージャージ州モーリスタウン所在のHoneywell International社が製造するレバー付のZMシリーズであり、カートリッジが検知スイッチ82に直接または近くに接触したことを検知する。
The
本発明の一の実施例では、燃料カートリッジ内で利用される化学水酸化物は、乾燥し、活性剤が混入された粒子状のナトリウムホウ化水素(NaBH4)である。NaBH4は、図5に示すポーチで利用するのに適しており、一の実施例では、NaBH4は、粒子の大きさが、約10メッシュから約1000メッシュである。固体は互いが、非常にゆっくり反応するので、NaBH4が混入された活性剤は粒子状の固体であることが好適である。しかしながら、代替的な実施例では、活性剤はまた、有機/油溶剤に混ぜることもできる。さらに、特定の実施例の活性剤は、可溶性を高め水とNaBH4が反応するのを活発にする能力を高めるために、効率を上げるために水に溶けることが好適である。 In one embodiment of the present invention, the chemical hydroxide utilized in the fuel cartridge is particulate sodium borohydride (NaBH 4 ) that has been dried and mixed with an activator. NaBH 4 is suitable for use in the pouch shown in FIG. 5, and in one embodiment, NaBH 4 has a particle size of about 10 mesh to about 1000 mesh. Since the solids react with each other very slowly, it is preferred that the active agent mixed with NaBH 4 is a particulate solid. However, in an alternative embodiment, the active agent can also be mixed into the organic / oil solvent. Furthermore, it is preferred that the active agents of certain examples are soluble in water to increase efficiency in order to increase solubility and increase the ability to activate water and NaBH 4 to react.
一つの効果的案活性素材は、塩化マグネシウム(MgCl2)であり、これは比較的軽量で、コストの低く、活性力が強い。可能性のある他の活性剤は、BeF2、BeCl2、BeBr2、BeI2、MgF2、MgBr2、Mg2I、CaF2、CaCl2、CaBr2、Cal2などのIIA族(アルカリ土類金属)またはIIB族(ハロゲン化物)の他の塩である。フッ素および塩化物は、分子量が小さいため好適である。しかしながら、これらの塩は、水に溶ける程度によっては、あるいは有毒である場合(例えば、ベリリウム混合物)には好適ではない。 One effective plan active material is magnesium chloride (MgCl 2 ), which is relatively lightweight, low in cost, and strong in activity. Other possible activators are Group IIA (alkaline earth) such as BeF 2 , BeCl 2 , BeBr 2 , BeI 2 , MgF 2 , MgBr 2 , Mg 2 I, CaF 2 , CaCl 2 , CaBr 2 , Cal 2. Metal) or other salts of group IIB (halides). Fluorine and chloride are preferred because of their low molecular weight. However, these salts are not suitable depending on the degree of solubility in water or if they are toxic (eg beryllium mixtures).
また、活性剤は、LiF、LiCl、LiBr、LiI、NaF、NaCl、NaBr、Nal、KF、KCl、KBr、およびKIを含むIA族(アルカリ金属)の塩などの水溶性の塩を含んでもよい。IA族およびIIA族は、水の中で塩基性溶液を生成して反応率を減少させてしまうため好適ではない。IA族およびIIA族の酸化物もまた、より安定的で反応しないため好適でない。しかしながら、Li2S、Li2SeなどのIA族およびIIA族の硫化物およびセレン化物は、十分な水溶性を有するならば、よりよい活性剤である。一の実施例では、活性剤は、MgCl2、BeCl2、CuCl2、LiCl、NaCl、またはKClの族である。しかしながら、上記のいずれの活性剤(あるいは記載していない他の活性剤)は、所定の適切な設計および利用状態で、使用することができる。特定の実施例では、活性剤は、粒子の大きさが約10メッシュから約1000メッシュである。 The activator may also include water soluble salts such as LiF, LiCl, LiBr, LiI, NaF, NaCl, NaBr, Nal, KF, KCl, KBr, and Group IA (alkali metal) salts containing KI. . Groups IA and IIA are not preferred because they produce a basic solution in water and reduce the reaction rate. Group IA and IIA oxides are also not preferred because they are more stable and do not react. However, Group IA and Group IIA sulfides and selenides such as Li 2 S, Li 2 Se are better activators if they have sufficient water solubility. In one example, the activator is of the MgCl 2 , BeCl 2 , CuCl 2 , LiCl, NaCl, or KCl family. However, any of the above active agents (or other active agents not described) can be used in a predetermined and appropriate design and utilization state. In certain embodiments, the active agent has a particle size of about 10 mesh to about 1000 mesh.
好適な実施例では、化学水酸化物が混入された活性剤の量は、約25から約65重量パーセントであり、より好適には、約50から約60の重量パーセントである。一の実施例では、活性剤の量は55重量パーセントである。固体反応物が重量パーセント55のMgCl2である実施例では、単位グラムの固体反応物と完全に反応するのに約0.8グラムの水が必要である。活性剤の量を最適化することは、所望の水素の生成率を提供しNaBH4と完全に反応/利用する物質の最小限の量を決定することである。重量パーセントが55であるMgCl2/NaBH4の混合物では、エネルギー密度は、3116ワット/kgである。例えば、重量パーセントが20であるNaBH4/H2Oの混合物(即ち、水にNaBH4が溶けている)のエネルギー密度は、3116ワット/kgであり、純粋なNaBH4のエネルギー密度は7101ワット/kgである。 In a preferred embodiment, the amount of active agent entrained with chemical hydroxide is from about 25 to about 65 weight percent, more preferably from about 50 to about 60 weight percent. In one example, the amount of active agent is 55 weight percent. In an embodiment the solid reactant is MgCl 2 weight percent 55 is required about 0.8 grams of water to completely react with the solid reactant unit gram. Optimizing the amount of activator is to determine the minimum amount of material that will provide the desired hydrogen production rate and fully react / utilize with NaBH 4 . For a MgCl 2 / NaBH 4 mixture with a weight percentage of 55, the energy density is 3116 watts / kg. For example, the energy density of a NaBH 4 / H 2 O mixture with a weight percentage of 20 (ie, NaBH 4 dissolved in water) is 3116 Watts / kg, and the energy density of pure NaBH 4 is 7101 Watts / Kg.
代替的な活性剤は、ホウ酸(H3BO3)、シュウ酸、酒石酸等の無水または粒子状の酸である。このような無水酸は、反応せずにNaBH4に混合可能であるが、水を加えると、無水酸が溶解して反応する。ホウ酸などの弱くまたは比較的溶解し難い無水酸は、NaBH4を混合すると、比較的水の割合が低い状態で水素を生成するため好適ではない。シュウ酸などの強い酸は、非常に水に溶け易く、NaBH4を混ぜたときに十分な水素を生成する。しかしながら、この混合物は扱うのが難しく好適ではない。しかしながら、酒石酸または安息香酸などの中間の強さの酸は、より好適である。一の実施例では、乾燥した酸の強さ(Ka)は、約1×10−4から約1×10−11である。特定の実施例では、粒子状の酸は、粒子の大きさが約10メッシュから約1000メッシュである。好適な一の実施例では、NaBH4を混合した酒石酸の量は、約5から約50重量パーセントであり、好適には、約8から約12重量パーセントである。この実施例では、単位グラムの固体反応物と完全に反応するのに約0.8グラムの水が必要とされる。 Alternative activators are anhydrous or particulate acids such as boric acid (H 3 BO 3 ), oxalic acid, tartaric acid. Such an acid anhydride can be mixed with NaBH 4 without reacting, but when water is added, the acid anhydride dissolves and reacts. Weak or relatively insoluble acid anhydrides such as boric acid are not suitable because when NaBH 4 is mixed, hydrogen is produced in a relatively low proportion of water. Strong acids such as oxalic acid are very soluble in water and produce enough hydrogen when mixed with NaBH 4 . However, this mixture is difficult to handle and is not suitable. However, intermediate strength acids such as tartaric acid or benzoic acid are more preferred. In one embodiment, the dry acid strength (Ka) is from about 1 × 10 −4 to about 1 × 10 −11 . In certain embodiments, the particulate acid has a particle size of about 10 mesh to about 1000 mesh. In one preferred embodiment, the amount of tartaric acid mixed with NaBH 4 is about 5 to about 50 weight percent, and preferably about 8 to about 12 weight percent. In this example, about 0.8 grams of water is required to fully react with a unit gram of solid reactant.
さらに代替的に、高価でない不溶性の触媒にNaBH4を混ぜてもよい。触媒は、水を注入すると水/NaBH4の反応を加速させることができる。このような触媒には、Co、Ni、Cu、Pt、Pd、Fe、Ru、Mn、およびCrを含むことができる。通常、金属触媒は、粒子状(例えば、粒子が25um以下)であり、重量パーセントが約25から約65の化学水酸化物に加えられる。この実施例では、単位グラムの固体反応物と完全に反応するのに約0.8グラムの水が必要とされる。 Further alternatively, NaBH 4 may be mixed with a less expensive insoluble catalyst. The catalyst can accelerate the water / NaBH 4 reaction when water is injected. Such catalysts can include Co, Ni, Cu, Pt, Pd, Fe, Ru, Mn, and Cr. Typically, the metal catalyst is added to a chemical hydroxide that is particulate (eg, particles up to 25 um) and has a weight percent of about 25 to about 65. In this example, about 0.8 grams of water is required to fully react with a unit gram of solid reactant.
さらに、無水の活性剤をNaBH4に混合する代わりに、無水のNaBH4または他の金属の水酸化物を含むカートリッジに水が注入された後に、水溶性の活性剤を水に混合してもよい。これは、塩酸(HCl)のような水性の物質を使用できる利点がある。この実施例では、活性剤は、図2に示す別々のコンテナまたは容器60に入れられる。このコンテナは、カートリッジハウジングに取り付けられるが、他の実施例では取り外し可能である。図2はストラップ61により連結された容器60が示されている。一の実施例では、ストラップ61は、アルミニウム、ステンレス鋼、またはポリマー物質の混合物により形成され、容器60をハウジング11に対してしっかりと固定する。容器60の液状の内容物は、容器ポート64を通って回収され、レシーバプレート40の液体経路43を介して液体注入管30に送られる。実際には図示していないが、容器64と接続されるポートを有し、容器60の内容物が前述した水と同じ方法でレシーバプレート40に送られるため、レシーバプレート40の一の実施例がどのように変更されるのか理解できるであろう。図4Aおよび4Bに示す一の実施例では、容器60は、当該容器の内部に設けられるプランジャを具える。プランジャ62は、液体が容器60から抜かれると、ポート64に向かって移動する。排出口63は、プランジャ62の後側で発生する真空によりポート64への移動が妨げられるのを防ぐ。プランジャは、ポート64に吸引力を作用させるポンプ78(図13に示す)により前方に移動する。
Further, instead of mixing the anhydrous activator with NaBH 4 , the water-soluble activator may be mixed with water after water has been injected into the cartridge containing anhydrous NaBH 4 or other metal hydroxides. Good. This has the advantage that an aqueous material such as hydrochloric acid (HCl) can be used. In this embodiment, the active agent is placed in a separate container or
前述した酸の例に戻ると、濃縮されたHCl酸(重量パーセント38)は、水に混合して、濃度を重量パーセント28にすることができる。この溶液を制御しながらNaBH4に注入すると、直ぐに反応して水素を生成する。この酸の濃度(28重量パーセント)では、単位グラムのNaBH4と完全に反応するために、約0.4グラムの酸性溶液を必要とする。酸性溶液の注入率に加え、水の中の酸の濃度を制御することにより、反応率を制御可能である。MgCl2などの水溶性の塩を水に混ぜ、混合溶液をNaBH4のベッドに注入することも可能である。酸を含む液体は必ずしも水溶液に限らない。好適な一の実施例では、NaBH4のベッドに注入される水溶液は、pHが約1から約6であり、好適には約2である。HClに加え、他の好適な酸は、(これに限らないが)硝酸、硫酸、酢酸、フッ化水素酸、臭化水素酸、炭素酸等、またはこれらの混合物を含むことができる。 Returning to the acid example described above, concentrated HCl acid (weight percent 38) can be mixed with water to a concentration of 28 weight percent. When this solution is injected into NaBH 4 with control, it reacts immediately to produce hydrogen. At this acid concentration (28 weight percent), about 0.4 grams of acidic solution is required to fully react with unit grams of NaBH 4 . In addition to the injection rate of the acidic solution, the reaction rate can be controlled by controlling the concentration of the acid in the water. It is also possible to mix a water-soluble salt such as MgCl 2 with water and inject the mixed solution into a bed of NaBH 4 . The liquid containing an acid is not necessarily limited to an aqueous solution. In one preferred embodiment, the aqueous solution injected into the bed of NaBH 4 has a pH of about 1 to about 6, preferably about 2. In addition to HCl, other suitable acids can include (but are not limited to) nitric acid, sulfuric acid, acetic acid, hydrofluoric acid, hydrobromic acid, carbon acid, and the like, or mixtures thereof.
NaBH4を主に説明したが、代替的な化学水酸化物は、(これに限らないが)リチウムホウ化水素、リチウムアルミニウム水酸化物、リチウム水酸化物、ナトリウム水酸化物、およびカルシウム水酸化物を含むことができる。特定の実施例では、これら後者の化学水酸化物は、前述したような粒子状の活性剤を混合する必要がなく、水のみで反応する。好適な一の実施例では、これら後者の化学水酸化物は、図7に示すようなカートリッジ内で使用される。 Although NaBH 4 was primarily described, alternative chemical hydroxides include (but are not limited to) lithium borohydride, lithium aluminum hydroxide, lithium hydroxide, sodium hydroxide, and calcium hydroxide. Things can be included. In certain embodiments, these latter chemical hydroxides do not need to be mixed with particulate activators as described above, and react with water alone. In one preferred embodiment, these latter chemical hydroxides are used in a cartridge as shown in FIG.
前述した燃料カートリッジは、通常、水素生成システムで使用される。このような水素生成システムの一の実施例は、概略的に図10に示されている。この水素生成システム1は、通常、水を燃料カートリッジ10に供給する液体反応物(例えば水)ライン79を有するレシーバプレート40に連結される。制御システム75により制御される水用ポンプ78は、注意深く計測された水を燃料カートリッジに提供する。好適な一の実施例では、制御システム75は、マイクロプロセッサおよび関連するPICマイクロコントローラ16F877Aなどの制御回路で構成される。制御システム75はまた、冷却ファン81、切り替えバルブ66、および送出バルブ84を操作する。さらに、制御システム75は、温度センサ80、カートリッジセンサ82、および水素圧力センサ89からシステムパラメータのデータを受信する。一の実施例では、温度センサ80は、アルミニウム製のハウジング11の外表面に取り付けられる。カートリッジを取り外したときにシステムから水素が逃げるのを防ぐために、確認用バルブ87が、レシーバプレートと水素トラップ83との間の水素ラインに組み込まれている。
The fuel cartridge described above is typically used in a hydrogen generation system. One example of such a hydrogen generation system is schematically illustrated in FIG. The hydrogen generation system 1 is typically coupled to a
カートリッジ10から出る水素ガスは、燃料電池または水素ガスが供給される他の装置に送られる前に、確認用バルブ87と水素フィルタ/水トラップ83を通って移動する。フィルタ/水トラップ83は、水素から粒子を取り除き、過度の湿気を水素ガスから取り除く2つの目的がある。水用コンデンサ/容器85は、燃料電池または他の水素を消費する装置から戻ってくる湿気を含んだ空気から水を集め、水トラップ83から集めた水を貯蔵し、送出バルブ84を介して送る。
The hydrogen gas exiting the
運用では、制御システム75は、(温度センサ80により示される)化学水酸化物の温度や、圧力センサ89により計測されるシステム内の水素の圧力などの監視パラメータに基づいて、燃料カートリッジ10に送る水の量を決定する。システム1内の水素の圧力が所定のレベルまで下がると、水用ポンプ78が作動して水を燃料カートリッジ10に送り、これにより、カートリッジ内の化学水酸化物が、追加の水素ガスを逃がす。好適な一の実施例では、バルブ77の切り替えは、前述したように制御システム75により個別に制御される。これにより、ポンプ78が、1度に一の水注入管30のみを介して水を送ることができ、実質的に水を各注入管30に送ることができる。この連続的な送水方法は、いくつかの実施例では、各注入管30への水の流れを独立させることなく総ての水注入管を単に増設した場合に比べ、より均等に水を分配することができる。同様に、化学化合物の温度を監視する温度センサ80により、制御システム75が、カートリッジ10を冷却するためにファン81を回すべきか、あるいは化学水酸化物の反応率を下げるために水を制限するべきか判断することができる。水素ガス生成システム1はまた、カートリッジセンサ82を具え、燃料カートリッジ10が現在システムに取り付けられているかを示す信号を制御システム75に送り、また消耗したカートリッジが取り外され、新しくて完全に充填されたカートリッジが取り付けられた場合に関連する情報を制御システム75に提供する。
In operation, the
水素ガスがフィルタ/水トラップ83を通って移動すると、水素ガス内の過度の蒸気が取り除かれ、十分な量の水が貯まったときに、送出バルブ84を介して水コンデンサ/容器85に送られる。フィルタ/水トラップ83から出る水素ガスは、ライン90を介して特定の水素消費装置に送られ、これは、本発明では例示的に燃料電池としている。通常、レギュレータ88がライン99内に設けられ、燃料電池に一定の圧力で水素が供給されるのを保証する。水素消費装置が、(燃料電池が生成するように)副産物として水蒸気を生成する場合、湿気を含んだ空気は、ライン86を介してコンデンサ85に戻され、水分が空気から回収される。同様に、(燃料電池の別の特徴である)パージライン91を通る水素内の水蒸気も、コンデンサ85に回収される。
As the hydrogen gas moves through the filter /
酸性物の容器60を有する実施例が利用される場合、図10に示す概略の一部を図13に示すように変更してもよい。この実施例では、計測バルブ95がポンプ78と酸性物の容器60との間に設けられ、一方、計測バルブ94が、ポンプ78と水用容器85との間に設けられる。一の実施例では、計測バルブ94および95は、オクラホマ州ソロン所在のSwagelock Company社が提供する、ステンレス鋼製の調節可能なニードル式バルブでもよい。このタイプのバルブを使用することにより、ポンプ78の各動作に基づいて吸引される酸と水の量が前もって決められる。
When the embodiment having the
本発明の別の実施例では、図10に示す注入切り替えバルブは、マニホルド95(図13の断続線で示す代替装置)で置き換えることができる。この場合、注入ポンプ78からの液体は、並列して連結されている複数の注入管30で均等に分配される。並列な注入管は、各注入管の長さに応じた圧力降下が同じになるように、漏れに対する耐性を完全に同一にすることが好適である。
In another embodiment of the present invention, the injection switching valve shown in FIG. 10 can be replaced by a manifold 95 (an alternative device shown by the interrupted line in FIG. 13). In this case, the liquid from the
図10は、本発明の一の実施例で利用される制御ロジックを示す状態図である。アイドル状態(ブロック101)の初めでは、制御システム75は、カートリッジ温度、カートリッジイン/アウト状態、水素要求状態(例えば、燃料電池が現在必要とする水素)、およびポンプ/バルブ状態を監視する。2色のLEDインジケータ(例えば、赤/緑)を利用することを想定すると、アイドル状態は、総てのLEDの照明が消えていることにより示すことができる。制御システム75は水素が必要であると信号を受けた場合、システムは状態1(ブロック102)に入る。制御システム75は、所定の水の量または“パルス”(例えば、ポンプの1サイクル)を切り替えバルブ78に注入するよう信号を送る。制御システム75は、どの注入管30が最後の水のパルスを受けたか判断し、適切なバルブを開きあるいは閉じて、現在の水のパルスが所望の注入管30に送られるのを保証する。前述したように、水のパルスは、通常、様々な注入管30に順に送られ、水酸化物ベッド全体に均等に水を分配する。さらに、制御システム75は、カートリッジ10に注入されたパルスの総数(すなわち、水の全体量)を監視する。カートリッジは既に知られている量の化学水酸化物を有しているので、化学水酸化物の重量と完全に反応するのに必要な水の量が算出される。カートリッジ10に注入された水の量を追跡することにより、制御システム75は、カートリッジ10内の総ての化学水酸化物が水と反応したか、カートリッジ10が使い果たされまたは消耗したかを正確に判断することができる。LEDの反応(例えば、赤/緑に光る)は、カートリッジ10内の反応していない化学水酸化物の量が少なくなっており、現在のカートリッジ10が交換すべきであることを示すことができる。
FIG. 10 is a state diagram illustrating the control logic utilized in one embodiment of the present invention. At the beginning of the idle state (block 101), the
状態2(ブロック103)は、水のパルスを注入したために増加した水素の圧力を監視する。現在の水素の圧力が所定の水素の圧力より小さい(または水素の圧力が降下している)場合、制御システムは、状態1に戻り、ポンプ78が別の水のパルスを注入する必要があると信号を送る。カートリッジの温度が所定の値を超えた場合、システムはファン81を動作させる。温度が所定の高い値を超えて上昇し続ける場合、システムは(赤LEDで示される)状態3に入り、カートリッジの温度が指定された動作範囲に戻るまで、水をさらに注入するのを止める。状態7(ブロック104)は、いつフィルタ/トラップ83から容器85に水を送るべきかを監視し、これにより送出バルブ84を動作させる。
State 2 (block 103) monitors the increased hydrogen pressure due to the injection of water pulses. If the current hydrogen pressure is less than the predetermined hydrogen pressure (or the hydrogen pressure has dropped), the control system returns to state 1 and the
カートリッジ10に注入された水の全体量が、カートリッジ10内の化学水酸化物の総重量と反応するのに十分である場合、赤色のLEDが点滅し、カートリッジ10が消耗して交換の必要があることを示す状態6(ブロック106)に入る。消耗したカートリッジが取り外されると、状態4(ブロック108)が、赤い色のLEDが点灯し、システム内にカートリッジがないことを知らせる。新しいカートリッジ10がシステムに挿入されると、状態5(ブロック107)は、カートリッジのライフカウンタをリセットし、状態1が再び新しいカウンタ10に注入される水のパルスをカウントし始め、システムが水素の生成を開始すると新しいカートリッジの残りの寿命を監視する。当然ではあるが、図10の状態図は、制御システム75の動作の一の種類であり、本発明の実施例に多くの代替的な動作順序を用いてもよい。
If the total amount of water injected into the
本発明は、選択された特定の実施例の観点により説明されているが、当業者であれば、本発明の多くの修正例および変更例が可能であることが理解できるであろう。このような総ての修正および変更は、添付した請求項の範囲内で検討されるべきである。 Although the present invention has been described in terms of selected specific embodiments, those skilled in the art will appreciate that many modifications and variations of the present invention are possible. All such modifications and changes should be considered within the scope of the appended claims.
Claims (45)
a.少なくとも一つの液体入口ポートと、少なくとも一つガス出口ポートとを具え、実質的に無水の水酸化物の反応物を含む少なくとも一つのカートリッジと、
b.前記カートリッジ内に延在する少なくとも一つの液体コンジットであって、これに形成される液体の分配口を少なくとも一つ有する液体コンジットと、
c.前記カートリッジを脱着可能に取り付けるカートリッジレシーバであって、前記カートリッジの前記ガス出口ポートおよび前記液体入口ポートに対応する経路を具えるカートリッジレシーバと、
d.前記カートリッジレシーバに機能的に連結される液体反応物の注入制御システムとを具え、当該システムが、少なくとも一つの反応パラメータを読み、少なくとも一つの反応パラメータに基づいて前記分配口から注入される液体反応物の量を調整することを特徴とする水素生成システム。 A hydrogen generation system,
a. At least one cartridge comprising at least one liquid inlet port and at least one gas outlet port and containing a substantially anhydrous hydroxide reactant;
b. At least one liquid conduit extending into the cartridge, the liquid conduit having at least one liquid distribution port formed therein;
c. A cartridge receiver for removably attaching the cartridge, the cartridge receiver comprising a path corresponding to the gas outlet port and the liquid inlet port of the cartridge;
d. A liquid reactant injection control system operatively connected to the cartridge receiver, the system reading at least one reaction parameter and injecting a liquid reaction from the dispensing port based on the at least one reaction parameter A hydrogen generation system characterized by adjusting the amount of an object.
a.エンドキャップを具え、実質的に無水の水酸化物の反応物のベッドを含むカートリッジと、
b.前記エンドキャップに固定され、前記ベッドに延在する少なくとも一つの液体コンジットであって、これに形成される少なくとも一つの液体分配口を有する液体コンジットとを具え、前記液体分配口が、約50ミクロンから約1000ミクロンの直径を有し、液体反応物が、液体の状態で前記水酸化反応物のベッドに送られ、
c.前記エンドキャップが、前記液体コンジットに繋がる液体入口ポート、ガス出口ポートとを具え、前記液体入口ポートと前記ガス出口ポートの双方が、カートリッジレシーバにより密閉されるよう構成されていることを特徴とする燃料カートリッジ。 In a fuel cartridge for a hydrogen generation system, the cartridge is
a. A cartridge comprising an end cap and containing a bed of substantially anhydrous hydroxide reactant;
b. At least one liquid conduit fixed to the end cap and extending to the bed, the liquid conduit having at least one liquid distribution port formed therein, wherein the liquid distribution port is about 50 microns. From about 1000 microns in diameter, and the liquid reactant is sent to the hydroxylation reactant bed in a liquid state;
c. The end cap includes a liquid inlet port and a gas outlet port connected to the liquid conduit, and both the liquid inlet port and the gas outlet port are configured to be sealed by a cartridge receiver. Fuel cartridge.
a.エンドキャップを具え、実質的に無水の水酸化物の反応物を含む複数のカートリッジと、
b.前記エンドキャップに固定され、前記カートリッジ内部で延在する複数の液体コンジットであって、それぞれが長さと少なくとも一つの液体分配口を有し、前記カートリッジ内の異なる位置に液体反応物を分配するように構成された複数の液体コンジットとを具え、
c.前記水酸化物の反応物がベッドを形成し、前記液体コンジットが前記ベッド内に延在することを特徴とする燃料カートリッジ。 In a fuel cartridge for a hydrogen generation system, the cartridge is
a. A plurality of cartridges comprising an end cap and containing a substantially anhydrous hydroxide reactant;
b. A plurality of liquid conduits secured to the end cap and extending within the cartridge, each having a length and at least one liquid distribution port, for distributing liquid reactants to different locations within the cartridge. Comprising a plurality of liquid conduits,
c. A fuel cartridge, wherein the hydroxide reactant forms a bed and the liquid conduit extends into the bed.
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