JP2008153019A - 燃料電池セルの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】金属板と膜・電極接合体の電気的接触状態を良好に保持可能な燃料電池セルの製造方法を提供する。
【解決手段】板状の膜・電極接合体と、この膜・電極接合体の両側に配置された第１及び第２の金属板５とを備え、これらの金属板５の周縁領域５ａが絶縁層を間に介在させた状態で機械的に封止される燃料電池セルの製造方法において、周縁領域５ａに立ち上げ部が形成された第１の金属板、膜・電極接合体、第２の金属板５の順に上下方向にセットされた状態で第１の金属板の周縁領域の立ち曲げ部を内側方向へ倒してカシメ封止する工程と、この工程後、燃料電池セルの全体形状を平面状からアーチ状に加工する工程と、を少なくとも有する。
【選択図】図１

Description

本発明は、板状の膜・電極接合体と、この膜・電極接合体の両側に配置された第１及び第２の金属板とを備え、これらの金属板の周縁領域が絶縁層を間に介在させた状態で機械的に封止される燃料電池セルの製造方法に関するものである。

かかる燃料電池セルとして、例えば、下記特許文献１に開示される構成のものが知られている。この燃料電池セルは、板状の膜・電極接合体の両側にカソード板、アノード板として夫々機能する第１の金属板、第２の金属板が備えられており、金属板の周縁領域が絶縁層を間に介在させた状態で機械的に封止されている。かかる構成によれば、セル全体として、薄板状に形成できるので薄型化・小型化に寄与することができる。燃料ガスの流路は、金属板の内側に形成される。

一方、上記のような薄型の燃料電池セルを製造する技術として、下記特許文献２に開示される製造方法及び製造設備が知られている。この製造工程によれば、周縁領域に立ち上げ部が形成された第１の金属板、膜・電極接合体、第２の金属板の順に上下方向にセットされた状態で第１の金属板の周縁領域の立ち曲げ部を内側方向へ倒して機械的に封止（カシメ封止）する工程を有しており、部材の変形を抑制しながらも確実に薄型の燃料電池セルを製造可能にしている。

特開２００５−３３２７４４号公報 特開２００６−８６０４１号公報

上記構成を有する燃料電池セルにおいて、電気出力をできるだけ多くとれるようにすることが好ましい。出力を多くとるためには、第１・第２の金属板と膜・電極接合体の接触状態を良好にする必要がある。これにより、接触抵抗を減らし出力効率を高めることができるからである。従って、薄型の燃料電池セルも、上記接触状態を良好にできる構造にすることが好ましい。

本発明は上記実情に鑑みてなされたものであり、その課題は、金属板と膜・電極接合体の電機接触状態を良好に保持可能な燃料電池セルの製造方法を提供することである。

上記課題を解決するため本発明に係る燃料電池セルの製造方法は、
板状の膜・電極接合体と、この膜・電極接合体の両側に配置された第１及び第２の金属板とを備え、これらの金属板の周縁領域が絶縁層を間に介在させた状態で機械的に封止される燃料電池セルの製造方法において、
周縁領域に立ち上げ部が形成された第１の金属板、膜・電極接合体、第２の金属板の順に上下方向にセットされた状態で第１の金属板の周縁領域の立ち曲げ部を内側方向へ倒して機械的に封止する工程と、
この工程後、燃料電池セルの全体形状を平面状からアーチ状に加工する工程と、を少なくとも有することを特徴にするものである。

かかる構成による燃料電池セルの製造方法の作用・効果を説明する。製造すべき燃料電池セルは、板状の膜・電極接合体と、その両側に配置される一対の金属板を備えている。その加工工程において、周縁領域に立ち上げ部が形成された第１の金属板（箱型形状を有する）、膜・電極接合体、第２の金属板の順番に上下方向にセットする。そして、第１の金属板の周縁領域を内側方向へ倒すことで、周縁領域が機械的に封止される。また、周縁領域には絶縁層が介在しており、第１の金属板と第２の金属板は絶縁された状態で封止される。この状態で平面状の燃料電池セルが製造される。さらに、この封止工程の後、燃料電池セルの全体形状を平面状からアーチ状に加工する工程を有している。これにより、第１・第２の金属板及び膜・電極接合体がアーチ状に変形され、これにより、金属板と膜・電極接合体の電機接触状態が改善される。その結果、金属板と膜・電極接合体の電機接触状態を良好に保持可能な燃料電池セルの製造方法を提供することができる。

本発明において、第１の金属板は、空気を取り込むための孔が多数形成されたカソード側金属板として機能し、第１の金属板の表面が凸になるようなアーチ状に加工することが好ましい。

この構成によると、空気を取り込むための孔が形成された第１の金属板の表面が凸になるようにアーチ状に加工されているので、空気を取り込みやすい形状にすることができる。

本発明において、第１の金属板の表面には、アーチ形成方向と交差する方向に切り込みが形成されていることが好ましい。かかる切り込みを形成することで、アーチ状に加工しやすくなる。

本発明に係る燃料電池セルの製造方法及び製造設備の好適な実施形態を図面を用いて説明する。まず、製造対象となる燃料電池セルの構成を説明する。図１は、本発明の燃料電池セルのアノード側から見た外観斜視図であり、図２は同じくカソード側から見た外観斜視図である。図３は、図１，２に示す燃料電池セルの一例を示す組み立て斜視図であり、図４は、図１，２に示す燃料電池セルの縦断面図である。図５は、流路溝の形状を示す図である。なお、図３はアーチ状に加工する前の状態で図示している。

本発明の燃料電池セルは、各図に示すように、板状の固体高分子電解質１と、その固体高分子電解質１の一方側に配置されたカソード側電極板２と、他方側に配置されたアノード側電極板３とを備えるものである。更に、カソード側電極板２の外側にカソード側金属板４（第１金属板に相当）が配置され、アノード側電極板３の外側にアノード側金属板５（第２金属板に相当）が配置される。

各金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａは、固体高分子電解質１及び電極板２，３を収容した後に、カシメ（プレス曲げ加工に相当）により封止される。また、説明の便宜上、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａ以外の領域を中央領域４ｂ，５ｂと称することにする。

また、燃料電池セルは組み立てられた状態で薄型板状に形成されているおり、略矩形形状になっている。更に、燃料電池セルの全体形状は平面状ではなく、アーチ状に形成される。アーチが形成される方向は短辺方向であり、カソード側金属板４の表面が凸になるようなアーチ状となっている。従って、アノード側金属板５の表面は凹となっている。カソード側金属板４の側が凸になるようにすることで、空気を取り込みやすくしている。

固体高分子電解質１としては、従来の固体高分子膜型電池に用いられるものであれば何れでもよいが、化学的安定性及び導電性の点から、超強酸であるスルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体からなる陽イオン交換膜が好適に用いられる。このような陽イオン交換膜としては、ナフィオン（登録商標）が好適に用いられる。その他、例えば、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂からなる多孔質膜に上記ナフィオンや他のイオン伝導性物質を含浸させたものや、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂からなる多孔質膜や不織布に上記ナフィオンや他のイオン伝導性物質を担持させたものでもよい。

固体高分子電解質１の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、イオン伝導機能、強度、ハンドリング性などを考慮すると、１０〜３００μｍが使用可能であるが、２５〜５０μｍが好ましい。

電極板２，３は、ガス拡散層としての機能を発揮して、燃料ガスや、酸化ガス及び水蒸気の供給・排出を行なうと同時に、集電の機能を発揮するものが使用できる。電極板２，３としては、同一又は異なるものが使用でき、その基材には電極触媒作用を有する触媒を担持させることが好ましい。触媒は、固体高分子電解質１と接する内面２ｂ，３ｂに少なくとも担持させるのが好ましい。

電極基材としては、例えば、カーボンペーパー、カーボン繊維不織布などの繊維質カーボン、導電性高分子繊維の集合体などの電導性多孔質材が使用できる。一般に、電極板２，３は、このような電導性多孔質材にフッ素樹脂等の撥水性物質を添加して作製されるものであって、触媒を担持させる場合、白金微粒子などの触媒とフッ素樹脂等の撥水性物質とを混合し、これに溶媒を混合して、ペースト状或いはインク状とした後、これを固体高分子電解質膜と対向すべき電極基材の片面に塗布して形成される。

一般に、電極板２，３や固体高分子電解質１は、燃料電池に供給される還元ガスと酸化ガスに応じた設計がなされる。本発明では、酸化ガスとして空気が用いられると共に、還元ガスとして水素ガスを用いるのが好ましい。また、還元ガスの代わりに、メタノールやジメチルエーテル等を用いることもできる。

例えば、水素ガスと空気を使用する場合、空気が自然供給される側のカソード側電極板２では、酸素と水素イオンの反応が生じて水が生成するため、かかる電極反応に応じた設計をするのが好ましい。特に、低作動温度、高電流密度及び高ガス利用率の運転条件では、特に水が生成する空気極において水蒸気の凝縮による電極多孔体の閉塞（フラッディング）現象が起こりやすい。したがって、長期にわたって燃料電池の安定な特性を得るためには、フラッディング現象が起こらないように電極の撥水性を確保することが有効である。

触媒としては、白金、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、銀、ニッケル、鉄、銅、コバルト及びモリブデンから選ばれる少なくとも１種の金属か、又はその酸化物が使用でき、これらの触媒をカーボンブラック等に予め担持させたものも使用できる。

電極板２，３の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、電極反応、強度、ハンドリング性などを考慮すると、５０〜５００μｍが好ましい。電極板２，３と固体高分子電解質１とは、予め接着、融着等を行って積層一体化しておいてもよいが、単に積層配置されているだけでもよい。このような積層体は膜・電極接合体１０（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ：ＭＥＡ）として入手することもでき、これを使用してもよい。

カソード側電極板２の表面にはカソード側金属板４が配置され、アノード側電極板３の表面にはアノード側金属板５が配置される。アノード側金属板５には燃料の注入口５ｃ及び排出口５ｄが設けられ、更に本実施形態では、アノード側金属板５に流路溝９（図５参照）が設けられている。

カソード側金属板４には、空気中の酸素を供給するための多数の開口孔４ｃが設けられている。開口孔４ｃは、カソード側電極板２が露出可能であれば、その個数、形状、大きさ、形成位置などは何れでもよい。但し、空気中の酸素の供給効率と、カソード側電極板２からの集電効果などを考慮すると、開口孔４ｃの面積はカソード側電極板２の面積の１０〜５０％であるのが好ましく、特に２０〜４０％であるのが好ましい。カソード側金属板４の開口孔４ｃは、例えば規則的又はランダムに複数の円孔やスリット等を設けたり、または金属メッシュによって開口部を設けてもよい。

金属板４，５としては、電極反応に悪影響がないものであれば何れの金属も使用でき、例えばステンレス板、ニッケル、銅、銅合金などが挙げられる。但し、伸び、重量、弾性率、強度、耐腐食性、プレス加工性、エッチング加工性などの観点から、ステンレス板、ニッケルなどが好ましい。

アノード側金属板５に設けられる流路溝９は、電極板３との接触により水素ガス等の流路が形成できるものであれば何れの平面形状や断面形状でもよい。本実施形態では、注入口５ｃと排出口５ｄとを流路溝９により接続しており、その流路溝９は、金属板５の幅方向に沿って周期的に折り返すジグザグ状に形成されている。流路溝９は、幅が太い横方向の溝９ａと幅が細い縦方向の溝９ｂとで構成され、幅方向両側にある横溝９ａと横溝９ａとを３本の縦溝９ｂで接続しており、縦溝９ｂの１本が何らかの原因で封鎖されたとしても、残りの縦溝９ｂにより流路溝９が完全に封鎖されることを防止している。流路密度、燃料電池セル積層時の積層密度、屈曲性などを考慮して、種々の形態の流路溝９を採用することができ、図５の形態に限定されるものではない。

なお、このような金属板５の流路溝９の一部を電極板３の外面に形成してもよい。電極板３の外面に流路溝を形成する方法としては、加熱プレスや切削などの機械的な方法でもよいが、微細加工を好適に行う上で、レーザ照射によって溝加工を行うことが好ましい。レーザ照射を行う観点からも、電極板２，３の基材としては、繊維質カーボンの集合体が好ましい。

金属板５の流路溝９に連通する注入口５ｃ及び排出口５ｄは、それぞれ１個又は複数を形成することができる。なお、金属板４，５の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、強度、伸び、重量、弾性率、ハンドリング性などを考慮すると、０．１〜１ｍｍが好ましい。

金属板５に流路溝９を形成する方法としては、金属板に対してプレス加工（打ち出し加工）を行うことで形成することができる。すなわち、図３に示す金属板５において裏面側から打ち出し加工を行うことで、図４，５に示すように金属板５の裏面側に流路溝９を形成することができる。また、打ち出し加工により流路溝９を形成するので、図１に示すように金属板５の表面側には、流路溝９と同じ形状が表れる。流路溝９の断面形状は、略四角形、略台形、略半円形、Ｖ字形などが好ましい。

金属板４への開口孔４ｃの形成、金属板５への注入口５ｃ及び排出口５ｄの形成についても、プレス加工を利用して行われる。さらに、金属板４，５には、同じくプレス加工（打ち出し加工）を利用して、中央領域４ｂ，５ｂに凹部が形成される。この凹部は、図４に示すように、膜・電極接合体１０を構成する電極板２，３を収容するための凹部である。従って、凹部の面積は、収容される電極板２，３の大きさに応じて加工される。

本発明では、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａは、電気的に絶縁した状態でカシメにより封止（機械的封止の一例）されている。電気的な絶縁は、絶縁シート（絶縁層に相当）を用いて行うが、固体高分子電解質１の周縁部１ａを介在させることで行うこともできる。

カソード側金属板４には、図３に示すようにリング状（額縁状）の絶縁シート１１が周縁領域４ａに配置される。絶縁シート１１の外側の縁は金属板４の縁とほぼ同じ大きさに設定され、内側の縁は、多数の開口孔４ｃが形成される領域（あるいは、電極板２の大きさより少し大きなサイズ）よりも少し大きなサイズに設定される。

アノード側金属板５にも、図１に示すようにリング状（額縁状）の絶縁シート１２が周縁領域５ａの表裏両面に配置される。この表裏両面の絶縁シート１２のサイズは同じである。絶縁シート１２の外側の縁は金属板５の縁とほぼ同じ大きさに設定され、内側の縁は、電極板３よりも少し大きなサイズに設定される。

固体高分子電解質１は、電極板２，３の大きさよりも少し大きくなっており、図４に示すように、電極板２，３から露出した状態にある周縁領域１ａが、絶縁シート１１，１２により挟持されるように組み立てられる。

すなわち、本発明では、カシメを行う際、電極板２，３よりも外側の領域にある固体高分子電解質１の周縁領域１ａを絶縁シート１１，１２を介して、周縁領域４ａ，５ａにより挟持した状態とする。このような構造によると、電極板２，３の一方から他方へのガス等の流入を効果的に防止することができる。また、金属板５の表面側にも絶縁シート１２が設けられており、カシメ封止した際に、絶縁性能を確実に確保した状態で封止することができる。

絶縁シート１１，１２としては、シート状の樹脂、ゴム、熱可塑性エラストマー、セラミックスなどが使用できるが、シール性を高める上で、樹脂、ゴム、熱可塑性エラストマーなどが好ましい。絶縁シート１１，１２は、金属板４，５を所定の形状に加工する前に、直接あるいは粘着剤を介して貼着したり、塗布したりして、予め金属板４，５に一体化しておくことができる。この点については、後述する。

カシメ構造としては、シール性や製造の容易性、厚み等の観点から図４に示すものが好ましい。つまり、一方のカソード側金属板４の周縁領域４ａを他方のアノード側金属板５の周縁領域５ａより大きくしておき、絶縁シート１１，１２を介在させつつ、カソード側金属板４の周縁領域４ａをアノード側金属板５の周縁領域５ａを挟圧するように折り返したカシメ構造が好ましい。このようなカシメ封止を行うための製造方法及び製造設備については、後で詳細に説明する。

燃料電池を構成する場合、図１，２に示すような燃料電池セルを１個又は複数個使用することができるが、固体高分子電解質１、一対の電極板２，３、及び一対の金属板４，５で単位セルを構成し、この単位セルを複数積層したり、同一面に配列して使用することも可能である。このようにすると、ボルト及びナットの締結部品で相互結合して、セル部品に一定の圧力を加えなくても、高出力の燃料電池を提供することができる。

燃料電池として使用の際、金属板５の燃料の注入口５ｃ及び排出口５ｄには、直接、燃料供給用のパイプを接合することも可能であるが、燃料電池の薄型化を行う上で、厚みが小さく、金属板５の表面に平行なパイプを有するジョイント機構を設けるのが好ましい。

図１には、注入口５ｃにジョイント用のブース（金属製ピン）５ｅが金属板５に対して取り付けられている。この取り付けは、カシメや圧入により行うことができる。このピン５ｅに対して、金属パイプ１３を圧入して取り付けることができる。この金属パイプ１３に対して更に樹脂性パイプ１４挿入することで、ガス供給流路を形成することができる（図４参照）。排出口５ｄについても、同じ構成を採用している。

燃料電池セルを構成する部材である金属板４，５及び固体高分子電解質１は、矩形状に形成されているが、その四隅はＲ形状に形成されている。四隅にＲをつけることで後述するカシメ封止加工を行い易い形状にしている。

前述のように燃料電池セルの全体がアーチ状に形成されているので、金属板４，５と膜・電極接合体１０の電気接触を良好に保持することができる。金属板４，５と膜・電極接合体１０は、平面状態で接触させようとすると、部分的に接触していない領域ができてしまう可能性があるが、これらをアーチ状に曲げることで、接触する領域を増やすと共に接触圧力を増大させることができる。これにより、接触抵抗を減らし、電気出力を効率よく取り出すことができる。

＜燃料電池セルの製造工程＞
次に、図１〜図５で説明した燃料電池セルの製造工程及び製造設備について説明する。図６は、燃料電池セルの製造工程の概略を示す図である。図6に示すように、カソード側金属板４を製造する工程、アノード側金属板５を製造する工程、膜・電極接合体１０を製造する工程に分かれており、金属板４，５と膜・電極接合体１が製造された後、これらを用いて燃料電池セルを組み立てる工程が行われる。

まず、カソード側金属板４とアノード側金属板５を製造するための順送金型設備の構成に付いて説明する。図７は、順送金型設備の構成を示す概念図である。この順送金型設備は、カソード側金属板４とアノード側金属板５の両方を加工することができ、そのため７つの金型が搬送経路に沿って配置されている。

各金属板４，５を加工するための原材料として、所定幅を有する長尺状金属板をロールに巻きつけた金属ロールを使用する。この金属ロールから長尺状金属板を引き出して順送金型設備に送り込み、必要な加工が施される。金属板４，５は、同じ幅の長尺状金属板が使用されるが、金属板４については、予め片面に絶縁シート１１が付着されているものを使用し、金属板５については、予め両面に絶縁シート１２が付着されているものを使用する。

図７に示す７つの金型は、所定間隔で配置されており、アノード側金属板５を製造する場合にのみ使用する金型（第１，２，３，６金型）と、カソード側金属板４を製造する場合にのみ使用する金型（第４，７金型）と、両金属板４，５に対して共通に使用できる金型（第５金型）とを有している。従って、カソード側金属板４の製造を行う場合、第１，２，３，６金型は不作動となるように制御し、アノード側金属板５の製造を行う場合、第４，７金型が不作動になるように制御する金型制御部が設けられる。

以上のように構成すれば、カソード側金属板４とアノード側金属板５とで別々の順送金型設備を設ける必要はないので、設備費を安価にすることができる。

次に、具体的な加工内容について説明する。図８は、カソード側金属板４を順送金型設備により加工していく様子を示す平面図、図９は、アノード側金属板５を順送金型設備により加工していく様子を示す平面図である。図１０は、カソード側金属板４を順送金型設備により加工していく様子を示す断面図、図１１は、アノード側金属板５を順送金型設備により加工していく様子を示す断面図である。

最初にカソード側金属板４を製造する工程を具体的に説明する。図８において、金属ロールから引き出された長尺状金属板５０は、所定幅を有すると共に、所定間隔ごとに位置決め用孔５０ａが幅方向両側に予め形成されている。また、絶縁シート１１も予め所定間隔ごとに貼り付けられている。絶縁シート１１を貼り付ける場合は、位置決め用孔５０ａを基準として貼り付けることができる。長尺状金属板５０は、図８の左側から右側へと搬送される。

図８に示すように、まず最初に多数の孔４ｃをプレス穴あけにより形成する（Ｓ１）。この段階での断面形状は図１０（ｂ）に示される。これは第４金型により行われる。次に、電極板２を収容するための凹部４ｇ打ち出し加工が行われる（Ｓ２）。この段階での断面形状は図１０（ｃ）に示される。これは第５金型により行われる。次に、金属板４の外形を打ち抜くための加工が行われる（Ｓ３）。この段階での断面形状は図１０（ｄ）に示される。これは第７金型により行われる。打ち抜き後の長さがＬ２で示される。

長尺状金属板５０の動きとしては、搬送方向に対して間歇的に移動し、金型による所定の加工が行われると、金型が配列されている所定間隔の分だけ搬送される。金型の動作としては、図８に示すＳ１，Ｓ２，Ｓ３の加工は同時に行われる。すなわち、搬送方向の下流側に行くほど加工が進んでいることになる。この点は、アノード側金属板５を加工する場合も同じである。

次にアノード側金属板５を製造する工程を具体的に説明する。図９において、金属ロールから引き出された長尺状金属板５１は、所定幅を有すると共に、所定間隔ごとに位置決め用孔５１ａが幅方向両側に予め形成されている。また、絶縁シート１２も予め所定間隔ごとに表裏両面に貼り付けられている。絶縁シート１２を貼り付ける場合は、位置決め用孔５１ａを基準として貼り付けることができる。

図９に示すように、まず最初に流路溝９の打ち出し加工（第１段階）を行う（Ｓ１１）。これは第１金型により行われる。この第１段階では、流路溝９は完全には形成されておらず、溝深さは浅い状態である。次に、流路溝９の第２段階の打ち出し加工を行う（Ｓ１２）。これにより、流路溝９の加工が完了する。この段階での断面形状は図１１（ｂ）に示される。次に、ブースを取り付ける孔（注入口５ｃ及び排出口５ｄ）を形成するためのプレス穴あけ加工を行う（Ｓ１３）。これは第３金型により行われる。

次に、電極板３を収容するための凹部５ｇ打ち出し加工が行われる（Ｓ１４）。この段階での断面形状は図１１（ｃ）に示される。これは第５金型により行われる。次に、金属板５の外形を打ち抜くための加工が行われる（Ｓ１５）。この段階での断面形状は図１１（ｄ）に示される。これは第６金型により行われる。打ち抜き後の長さがＬ１で示される。

図７に示すように、アノード側金属板５の外形を打ち抜きした後に、図４（ｂ）で示すようなブースを取り付ける加工を行う。ブース５ｅは、注入口５ｃと排出口５ｄにカシメにより結合することができる。

また、カソード側金属板４の外形を打ち抜き加工した後に、図１２に示すような周縁領域４ａを９０゜内側に立ち曲げるための絞り加工が行われる。図１２（ｂ）に絞り加工を行った後の斜視図を示すが、周縁領域４ａの全周に立ち曲げ部が形成される。このような立ち曲げ部を形成することで、カシメ封止加工を行いやすくすることができる。なお、立ち上げ部の角度は正確に９０゜でなくてもよく、９０゜±５゜であれば問題ない。

＜金型構成＞
図１３は、燃料電池セルの組み立て工程に使用する金型設備を示す外観斜視図である。図１４は、金型の断面構成を示す概念図である。この金型の基本的構成は、以下説明する燃料電池セルの組み立て工程で使用する金型のいずれの場合にも適用可能である。加工内容の違いに応じて金型形状が異なることもあるが、基本的な金型構成は図１３，１４に示す構造とすることができる。

金型設備は、固定側ユニット２０と、可動側ユニット３０を備えている。固定側ユニット２０は、金型として第１下型２１と第２下型２２を備えている。第１下型２１には、付勢機構としてコイルスプリング２３が設けられており、第１下型２１を上方に向けて付勢する作用を行う。第１下型２１は、燃料電池セルのカソード側金属板４の中央領域４ｂを押圧作用する。第２下型２２は、第１下型２１を取り囲むように配置され、金属板４の周縁領域４ａに対するプレス加工を行う。第２下型２２は、平面視で略矩形の環状に形成されている。第２下型２２は、上下方向に調整可能な機構（第１調整機構２４に相当）を備えている。調整機構２４としては、例えば、ボルト・ナットを用いた機構により構成することができる。第１調整機構２４により第１下型２１の上面と第２下型２２の上面の相対的な高さ関係を調整することができる。具体的には、中央領域に位置する第１下型２１は周縁領域に位置する第２下型２２よりも凹んだ位置にあり、第２下型２２の第１下型２１に対する突出量ｈ１を調整することができる。

第２下型２２には、第２上型を上下方向にガイドするためのガイド軸を挿入するための孔２２ａが形成されている。

可動側ユニット３０は、金型として第１上型３１と第２上型３２を備えている。第２上型３２には、付勢機構としてコイルスプリング３３が設けられており、第２上型３２を下方に向けて付勢する作用を行う。第１上型３１は、燃料電池セルのアノード側金属板５の中央領域５ｂを押圧作用する。第２上型３２は、第１上型３１を取り囲むように配置され、金属板５の周縁領域５ａに対するプレス加工を行う。第２上型３２は、平面視で略矩形の環状に形成されている。第２上型３２は、上下方向に調整可能な機構（第２調整機構３４に相当）を備えている。調整機構３４としては、例えば、ボルト・ナットを用いた機構により構成することができる。第２調整機構３４により第１上型３１の下面と第２上型３２の下面の相対的な高さ関係を調整することができる。具体的には、第２上型３２の第１上型３１に対する突出量ｈ２を調整することができる。以上のような調整機構２４，３４を設けることで、プレス加工において、適切な押圧力を作用させることができる。

第２上型３２には、第２上型３２を上下方向にガイドするためのガイド軸を挿入するための孔３２ａが形成される。

図１４に示すように、操作部４０を操作することで、プレス加工を行うことができる。すなわち、操作部４０を操作することで可動側ユニット３０を下方に移動させる。固定側ユニット２０の側に設けられた当接部２６と、可動側ユニット３０の側に設けられた当接部３６とが当接するように構成され、両者の距離Ｙが可動側ユニット３０の移動ストロークに相当する。操作部４０は、手動で動かしても良いし、駆動機構により電動で動かしてもよい。

製造設備を用いたプレス加工の工程数は、後述するように大きく分けて４工程有している。下型２１，２２と上型３１，３２は、各工程に適した金型が夫々使用されるが、共通で使用できるものがあれば、共通で使用する。各工程において、金型の大きさや形状などは異なっているが、基本的な構成は図１４に示す通りである。

なお、プレス加工の種類であるが、打ち抜き加工、絞り加工などが含まれており、本発明として特定の種類の加工に限定されるものではない。

また、図１４にはプレス加工の対象としてのワークＷを模式的に図示しているが、ワークＷの形態はプレス加工の工程により異なるものである。

この金型により燃料電池セルを組み立てていくものであるが、順送金型設備においても使用できる金型構成であるため、その点について説明する。ここでは、金属板４，５に膜・電極接合体１０の電極板２，３を収容するための凹部４ｇ，５ｇを形成する打ち出し加工（絞り加工）、外形の打ち抜き加工に使用した場合について説明する。

この絞り加工は、金属板４，５に１５０μｍの段差を形成するための加工である。図１０（ｃ）、図１１（ｃ）に夫々の金属板４，５に凹部４ｇ，５ｇが形成された状態が示されている。この絞り加工により、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａと中央領域４ｂ，５ｂの境界に近い場所に段差４ｆ，５ｆが形成される。また、これに伴い、金属板４，５の内側には、凹部４ｇ，５ｇが形成される。

カソード側金属板４を絞り加工するための金型（第１・第２下型２１，２２と第１・第２上型３１，３２）と、アノード側金属板５を絞り加工するための金型は、同じ金型を使用することができる。なお、図１０，１１では、組み立てられる時の姿勢に合わせて図示しているが、実際に金型にセットされるときの姿勢（上下方向）は、図１１に示される金属板５の姿勢でセットされることになる。

絞り加工を行うとき、第２下型２２が上から下りてくると、金属板４，５の周縁領域４ａ，５ａにまず当接する。その時点では、まだストッパー（当接部２６，３６）は当接していないので、第２上型３２はさらに下がろうとするが、第２下型２２は固定された状態であるので、物理的にこれ以上下がることはできず、スプリング３３が圧縮されていくことになる。

一方、中央領域４ｂ，５ｂに位置する第１上型３１は引き続いて下方に下がり、第１上型３１の下面が第２上型３２の下面よりも更に下がった状態でストッパーが当接して停止する。なお、ストッパーに停止するまでのストロークは、各工程ごとに設定されるものである。これにより、金属板４，５に対する絞り加工が行われ、段差（凹部４ｇ，５ｇ）が形成される。このときの段差寸法としては、例えば０．１５ｍｍ程度であり、収容される電極板２，３の厚みに対応した凹部４ｇ，５ｇが形成される。

金属板４，５の打ち抜き加工を行った結果は、図１０（ｄ）、図１１（ｄ）に示した通りである。アノード側金属板５の打ち抜き寸法とＬ１と、カソード側金属板４の打ち抜き寸法Ｌ２とでは、Ｌ２の方が大きくなっているため、打ち抜き工程で使用する金型はアノード側金属板５とカソード側金属板４とで異なる。後述するように、カシメ工程でカソード側金属板４の周縁領域４ａをカシメ封止するために、カシメ代が必要となるため、寸法が大きくなっている。この打ち抜き加工における金型の動きは、ストロークＹの量は異なって設定されるものの、基本的には、前述の絞り加工と同じ動きをする。

また、図１３，１４に示す金型は、図１２で説明した立ち曲げ部の絞り加工を行うときにも使用することができる。この絞り加工における金型の動きも、前述の絞り加工や打ち抜き加工で説明したのと基本的に同じである。

＜製造（燃料電池セルの組み立て）工程＞
次に、燃料電池セルを組み立てていくときの具体的な製造工程を説明する。製造工程の概略を図１５のフローチャートに示す。まず、順送金型設備により製造された金属板４，５と膜・電極接合体１０をセットする。この状態を図１６に示す。９０゜絞り加工された金属板４の中に、膜・電極接合体１０（固体高分子電解質１の両面に電極板２，３が組み立てられたもの）がセットされる。膜・電極接合体１０の電極板２が金属板４の凹部４ｇに収容され、電極板３が金属板５の凹部５ｇに収容される状態になる。一番上には、金属板５がセットされる。なお、第１上型３１には、金属板５にカシメ結合されているブース５ｅを逃げるための凹部３１ａと、流路溝９の形成に伴う金属板５の表面の突出部を逃げるための凹部３１ｂが設けられている。

図１６の状態にセットしてからカソード側金属板４の外形４５゜絞り加工を行う。この時に使用される第２上型３２は、図１６に示すように水平面に対して４５゜の傾斜面３２ｃを備えている。この傾斜面３２ｃを作用させることで、９０゜に立ち曲げられた周縁領域４ａを一旦４５゜に絞り加工する。この時の状態を図１７に示す。

操作部４０を操作することで、第１・第２上型３１，３２が下方に降りてくる。第２下型２２と第２上型３２が当接することで、周縁領域４ａが４５゜内側に曲げられる。第２上型３２が第２下型２２に当接した時点では、まだストッパー（当接部２６，３６）は当接していない状態である（図１４参照）。ストッパーの当接が行われるまでは、コイルスプリング３３の圧縮工程が進む。一方、第１上型３１のほうは、第２上型３２と第２下型２２が当接した時点では、燃料電池セルの金属板５よりも上方にあり、金属板５には接触していない。そして、ストッパーが当接した状態になると、これ以上第１上型３１は下には下がらず、図１７に示す状態で停止する。このとき、第１上型３１の下面３１ａが金属板５の上面を押圧（当接）している。これにより、燃料電池セルの中央領域４ｂ，５ｂが変形するのを抑制することができる。

なお、金属板４の下面と第１下型２１の上面とは、当接した状態にはなく、隙間が形成されている状態である。なお、プレスした状態での、第２下型２２の上面と第１上型３１の垂直方向の隙間寸法Δｈは、０．５ｍｍ程度に設定される。また、この場合の金属板４，５の厚みは０．３ｍｍである。固体高分子電解質１の厚みは、０．０２５ｍｍである。従って、隙間寸法Δｈは、カシメ封止される燃料電池セルの厚みとほぼ同じ厚みとなっている。これにより、無理な力を燃料電池セルに作用させることなく、効果的に部材の変形を規制することができる。

４５゜の角度の設定は、４５゜±５゜が好ましく、４５゜±１゜がより好ましい。５０゜を超えると０゜絞り加工を行う時に、うまく内側に立ち曲げ部が倒れない可能性がある。例えば、座屈のような現象が生じてうまくつぶれない可能性があり、カシメ封止の品質が低下し、ガスリークなどの問題が生じる。また、４０゜よりも小さいと、一度に４０゜よりも小さくする際にうまく内側に立ち曲げ部が倒れにくくなるので好ましくない。

以上のように４５゜の絞り加工が行われた後、カソード側金属板４の外形０゜絞り加工を行う。これにより、カシメ加工が終了する。外形０゜絞り加工で使用する金型は、４５゜絞り加工とは異なる金型を使用し、図１８に示すように、プレス面３２ｄは水平面に形成される。前工程で４５゜に曲げられた周縁領域５ａを更に押さえ込んで内側に倒す形になる。これにより、周縁領域４ａは水平な状態に１８０゜折り曲げられた状態になる。これにより、周縁領域４ａ，５ａがカシメにより封止されたことになる。また、周縁領域４ａと周縁領域５ａの間には、絶縁層として絶縁シート１１，１２が介在しており、金属板４，５同士の短絡を防止した状態で封止される。

図１７に示したのと同様に、第２下型２２と第２上型３２とが当接した後、ストッパー（当接部２６，３６）が当接するまでは、コイルスプリング３３の圧縮工程が持続される。また、ストッパーが当接した状態で、第１上型３１の下面の位置は、図１７と同様である。また、第１下型２１と金属板４の下面には隙間が開いた状態である。

以上説明したように、カシメ封止を行うための工程が行われる。特に、図１２で形成した９０゜の立ち曲げ部を内側に倒してつぶす場合に、一度に倒すのではなく、一旦４５゜に絞り加工した後に、０゜の絞り加工するようにしており、２段階でカシメ封止を行うようにしている。これを１段階で行おうとすると、立ち曲げ部がうまく倒れるかどうかの保証がなく、封止状態も悪くなるが、前述のように２段階で絞り加工を行うことで、確実に封止することができる。

また、カシメ封止工程では金属板５の中央領域５ｂを第１上型３１に当接させることで、プレス加工を行う時に中央領域５ｂの変形を規制している。また、金属板４の中央領域４ａと第１下型２１の間は隙間が形成されるので、押圧力あるいは規制力は作用しない。これにより、中央領域４ａ，５ａに対して無理な力が作用するのを防止しつつ、中央領域４ｂ，５ｂの変形を効果的に防止することができる。

以上のような工程で製造された燃料電池セルは、平面状の形状を有しており、これを更にアーチ状に加工する。図２０は、下型２１と上型３１の概略構成を示し、図１９は、アーチ状に加工した直後の状態を示している。下型２１には、周辺押圧部２１ｍと、周辺押圧部２１ｍよりも若干凹部である中央押圧部２１ｎが設けられており、夫々、カソード側金属板４の周縁領域４ａと中央領域４ｂを押圧する。上型３１にも周辺押圧部３１ｍと、周辺押圧部３１ｍよりも若干凹部である中央押圧部３１ｎが設けられており、夫々、アノード側金属板５の流路溝９の突出した部分と、カシメ封止により折り曲げられたアノード側金属板４の周縁領域４ａを押圧する。

下型２１と上型３１の各押圧部は、アーチ状に加工するための湾曲形状を有している。これにより、平面状の燃料電池セルをアーチ状にプレス加工することができる。製造されたアーチ状の燃料電池セルは、図１、図２に示した通りである。

アーチ状に加工された燃料電池セルのカシメ封止された部分は、樹脂により封止することが好ましい。カシメ封止される領域は矩形の枠形状であるため、樹脂封止する領域も同じ枠形状となる。樹脂としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリオレフィン樹脂などが例としてあげられる。

＜使用例＞
次に、アーチ状に形成された燃料電池セルの使用例を図２２に示す。図２２は、燃料電池の外観を示す斜視図であり、燃料電池は本体部６０と、本体部６０の先端に着脱自在に被せられるキャップ６１を備えている。この燃料電池は、電子機器（ノートパソコン、ＰＤＡ、携帯電話等）に設けられた二次電池の充電用に使用されるものであるが、充電用ではなく主電源として用いられてもよい。

本体部６０は、円筒形を有しており、その先端には電源供給端子６２が設けられている。この電源供給端子６２は、例えば、ＵＳＢ端子が使用される。本体部６０の周囲にアーチ状に形成された燃料電池セルＳが円周方向に沿って３つ配置されている。本体部６０の表面に露出しているのは、カソード側金属板４の方であり、空気を取り込むための開口孔４ｃも露出している。本体部６０の内部には、不図示の水素ガスを発生するための機構が設けられており、発生した水素ガスは、各燃料電池セルＳ内に供給される。

次に、実際にアーチ状に形成した場合の効果について確認したので以下説明する。まず、燃料電池セルのサイズであるが、長辺方向の長さは３６ｍｍ、短辺方向の長さは展開した状態（アーチ状に曲げる前の状態）で１５ｍｍ、角Ｒは５ｍｍ、開口孔１ａの大きさはφ２ｍｍである。中央領域４ｂ，５ｂの周縁領域４ａ，５ａに対する突出量は０．１ｍｍ〜０．２ｍｍ程度である。燃料電池セルの最大厚みは１．５ｍｍである。アーチ状に形成する場合のアーチの半径は８．５ｍｍである。実験に使用したセルは１個である。

発電に使用した燃料ガスは、水素ガスであり、燃料電池セルへの供給量は、１時間当たり２〜３ｃｃである。

図２１は、アーチ状に加工した場合と加工していない場合の電圧出力を比較したグラフである。グラフの横軸は電流密度を示し、縦軸は電圧を示す。このグラフからも分かるように、アーチ状に加工した方が出力が高くなっている。これは、アーチ状に加工することで、膜・電極接合体１０と金属板４，５との電気接触状態が良好に保持されているからと考えられる。

＜別実施形態＞
燃料電池セルの構成は図１，２に示す構造のものに限定されるものではない。例えば、カソード側金属板４は空気を取り込むための開口孔４ｃを多数有する形状をしているが、カソード側金属板４をアノード側金属板５と同様の形状に形成してもよい。また、カソード側金属板４に形成する開口孔４ｃの大きさ、個数、形状等は適宜決めることができる。

本実施形態では、アノード側金属板５に形成する流路溝９を２回に分けてプレス加工にしているが、１回もしくは３回以上の段階的加工により形成してもよい。

本実施形態ではカシメ封止工程における金属板の絞り加工は、所定傾斜角度を４５゜に設定し、次に０゜絞り加工を行っている。すなわち、２段階でカシメ封止を行うが、これを３段階以上としてもよい。例えば、６０゜→３０゜→０゜に設定することができる。もちろん、この角度以外でも良い。また、４段階以上の多段階に設定してもよい。

本実施形態の組立工程では、膜・電極接合体１０の形に組み立てた後に、金型にセットするようにしているが、金型にセットする際に、カソード側電極板２、固体高分子電解質１、アノード側電極板３の順番に積層する形でセットしてもよい。

本実施形態では、カソード側金属板４の周縁領域４ａを折り曲げてカシメ封止しているが、アノード側金属板５の周縁領域５ａを折り曲げてカシメ封止してもよい。

本実施形態では、カシメ封止の加工を行なった後、ただちに、アーチ状に加工しているが、アーチ状に加工する前に、更に安全を期すためリング押さえ加工を行ってもよい。この加工は、カシメ封止された周縁領域４ａ，５ａの少し内側の領域をプレスで押圧する工程であり、これにより、封止状態をより確実にすることができる。リング押さえ加工を行なうための金型としては、リング状に形成された突起部を備えさせ、これら突起部を用いて、周縁領域４ａ，５ａのすぐ内側をリング状に押える。これにより、よりカシメ封止を確実にすることができる。

アーチ状に加工する場合のアーチの形状（半径の大きさ、突出高さなど）は、適宜変更することができる。また、アーチの形状は円弧状に限定されるものではなく、楕円形などの二次曲線、そのほかの曲面形状であってもよい。

本実施形態において、金属板４，５の表面に切り込みを入れてもよい。切り込みを入れることでアーチ状に加工しやすくなる。切り込みの方向は、アーチ形状に交差する方向（直交する方向が特に好ましい）、図１の例では長手方向に沿って切り込みを入れることが好ましい。切り込みの深さ、長さ、個数などは適宜決めることができる。切り込みは、金属板４，５の少なくとも一方に入れることが好ましく、両方に入れてもよい。切り込みは、金属板４，５の凸に変形させられる側の表面に形成することが好ましい。切り込み自体は、プレス加工により形成することができるが、他の加工方法で形成してもよい。

本発明に係る燃料電池セルの構成を示す外観斜視図（アノード側） 本発明に係る燃料電池セルの構成を示す外観斜視図（カソード側） 本発明の燃料電池セルの一例を示す組み立て斜視図 本発明の燃料電池セルの一例を示す縦断面図 図３の燃料電池セルの流路溝を示す図 燃料電池セルの製造工程の概略を示す図 順送金型設備の構成を示す概念図 カソード側金属板の製造工程を示す平面図 アノード側金属板の製造工程を示す平面図 カソード側金属板の製造工程を示す断面図 アノード側金属板の製造工程を示す断面図 カソード側金属板の周縁領域に立ち曲げ部の絞り加工を示す図 金型の構成を示す外観斜視図 金型の断面構成を示す概念図 燃料電池セルの組立工程を示すフローチャート 金属板と薄膜電極組成体を金型にセットした状態を示す断面図 カソード側金属板の外形４５゜絞り加工を示す概念図 カソード側金属板の外形０゜絞り加工を示す概念図 リング押え加工を示す概念図 リング押え加工を行う金型を示す図 アーチ状に加工した場合の効果を示す実験データ 燃料電池セルの具体的な使用例を示す図

符号の説明

１ 固体高分子電解質
１ａ 周縁部
２ カソード側電極板
３ アノード側電極板
４ カソード側金属板（第２金属板）
４ａ 周縁領域
４ｂ 中央領域
５ アノード側金属板（第１金属板）
５ａ 周縁領域
５ｂ 中央領域
５ｃ 注入口
５ｄ 排出口
５ｅ ブース
９ 流路溝
１０ 膜・電極接合体
１１，１２ 絶縁シート
５０，５１ 長尺状金属板
５０ａ，５１ａ 位置決め用孔

Claims (3)

1. 板状の膜・電極接合体と、この膜・電極接合体の両側に配置された第１及び第２の金属板とを備え、これらの金属板の周縁領域が絶縁層を間に介在させた状態で機械的に封止される燃料電池セルの製造方法において、
   周縁領域に立ち上げ部が形成された第１の金属板、膜・電極接合体、第２の金属板の順に上下方向にセットされた状態で第１の金属板の周縁領域の立ち曲げ部を内側方向へ倒して機械的に封止する工程と、
   この工程後、燃料電池セルの全体形状を平面状からアーチ状に加工する工程と、を少なくとも有する燃料電池セルの製造方法。
2. 第１の金属板は、空気を取り込むための孔が多数形成されたカソード側金属板として機能し、第１の金属板の表面が凸になるようなアーチ状に加工することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セルの製造方法。
3. 第１の金属板の表面には、アーチ形成方向と交差する方向に切り込みが形成されていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池セルの製造方法。

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