JP2008137872A - Honeycomb structure - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、ハニカム構造体に関し、詳しくは、ＰＭの燃焼性や再生効率に優れたフィルタを提供することができるハニカム構造体に関する。 The present invention relates to a honeycomb structure, and more particularly to a honeycomb structure that can provide a filter excellent in PM combustibility and regeneration efficiency.
内燃機関、ボイラー、化学反応機器、燃料電池用改質器等の触媒作用を利用する触媒用担体、排ガス中のスス等の微粒子（特にディーゼルエンジンからの排気ガス中の微粒子物質（ＰＭ））の捕集フィルタ（以下、ＤＰＦという）等には、セラミックス製のハニカム構造体が用いられている。 Catalytic carrier utilizing catalytic action of internal combustion engine, boiler, chemical reaction equipment, fuel cell reformer, etc., particulates such as soot in exhaust gas (particularly particulate matter (PM) in exhaust gas from diesel engine) A ceramic honeycomb structure is used for a collection filter (hereinafter referred to as DPF).
セラミックス製のハニカム構造体は、一般に、多孔質のセラミックスよりなり、流体の流路となる複数のセルを隔壁で区画する隔壁部と、端面が市松模様状を呈するように隣接するセルが互いに反対側となる端部を封止するセラミックスよりなる封止部と、を有している。 A honeycomb structure made of ceramic is generally made of porous ceramics, and partition walls that divide a plurality of cells that serve as fluid flow paths by partition walls, and adjacent cells are opposite to each other so that the end faces form a checkered pattern. And a sealing portion made of ceramics that seals the end portion on the side.
セラミックス製のハニカム構造体よりなるＤＰＦは、隔壁部のセルを区画する隔壁を排気ガスが通過するウォールフロー型の触媒として用いられている。ウォールフロー型の触媒は、セル壁に形成された連続した細孔を排気ガスが通過し、細孔を通過できない排気ガス中のＰＭを捕集する。 A DPF made of a ceramic honeycomb structure is used as a wall flow type catalyst in which exhaust gas passes through partition walls that partition partition wall cells. The wall flow type catalyst collects PM in the exhaust gas through which the exhaust gas passes through the continuous pores formed in the cell wall and cannot pass through the pores.
ＤＰＦは、捕集したＰＭが堆積したままでは目詰まりを起こすため、捕集したＰＭを除去する必要がある。捕集したＰＭを除去する方法のひとつに燃焼等によりＰＭを分解・除去する方法がある。また、ＤＰＦに触媒活性を発揮する触媒金属を担持し、この触媒金属でＰＭを分解する方法もある。 Since the DPF is clogged when the collected PM is accumulated, it is necessary to remove the collected PM. One method of removing the collected PM is a method of decomposing and removing PM by combustion or the like. There is also a method in which a catalytic metal exhibiting catalytic activity is supported on the DPF and PM is decomposed with this catalytic metal.
燃焼によりＰＭを除去するときには、ハニカム構造体が昇温される。しかし、ハニカム構造体は、自身の熱容量が大きいことから、ＰＭの燃焼温度までハニカム構造体の温度が上昇しないという問題があった。つまり、ハニカム構造体の昇温のしにくさから、ＰＭの除去が不完全となり、ＤＰＦの再生性が低下するという問題があった。 When removing PM by combustion, the honeycomb structure is heated. However, since the honeycomb structure has a large heat capacity, there has been a problem that the temperature of the honeycomb structure does not rise to the combustion temperature of PM. That is, there is a problem that PM removal is incomplete due to the difficulty of raising the temperature of the honeycomb structure, and the regenerating property of the DPF is lowered.
このような問題に対して、捕集したＰＭを燃焼しやすくするために、ハニカム構造体の熱容量を小さくする方法がある。しかし、ハニカム構造体の熱容量を小さくすると、ハニカム構造体に割れを生じたり、ハニカム構造体自身が変質を生じるという問題が発生していた。これらの問題は、ＰＭの燃焼のためにハニカム構造体自身が高温に晒されたり、ＰＭの燃焼の燃焼熱により、ハニカム構造体の温度が過剰に上昇することにより発生していた。特にハニカム構造体の熱容量が小さくなるほど、ハニカム構造体の温度が過剰に上昇していた。 In order to make it easy to burn the collected PM against such a problem, there is a method of reducing the heat capacity of the honeycomb structure. However, when the heat capacity of the honeycomb structure is reduced, there is a problem that the honeycomb structure is cracked or the honeycomb structure itself is deteriorated. These problems occur because the honeycomb structure itself is exposed to a high temperature for PM combustion, or the temperature of the honeycomb structure rises excessively due to the combustion heat of PM combustion. In particular, the temperature of the honeycomb structure excessively increased as the heat capacity of the honeycomb structure decreased.
本発明は上記実情に鑑みてなされたものであり、フィルタとして使用したときにＰＭの燃焼性や再生効率に優れたハニカム構造体を提供することを課題とする。 This invention is made | formed in view of the said situation, and makes it a subject to provide the honeycomb structure excellent in PM combustibility and regeneration efficiency, when used as a filter.
上記課題を解決するために本発明者らはセラミックス製のハニカム構造体について検討を重ねた結果本発明をなすに至った。 In order to solve the above-mentioned problems, the present inventors have studied the ceramic honeycomb structure and have come to make the present invention.
すなわち、本発明のハニカム構造体は、多孔質セラミックスよりなり、軸方向にのびる多数のセルをもつハニカム構造体であって、隣接するセルの中心の間隔ｃが１．０〜３．０ｍｍ、隣接するセルを隔離する隔壁の厚さｄが０．１〜０．５ｍｍ、多孔質セラミックスの気孔率Ｐが４０〜７０％であり、かつｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が２．０〜３０．０を満たすことを特徴とする。 That is, the honeycomb structure of the present invention is made of porous ceramics and has a large number of cells extending in the axial direction, and the interval c between adjacent cell centers is 1.0 to 3.0 mm. The partition wall thickness d for isolating the cell to be performed is 0.1 to 0.5 mm, the porosity P of the porous ceramic is 40 to 70%, and the value of d × (100−P) / c is 2.0. It is characterized by satisfying ~ 30.0.
本発明のハニカム構造体は、セルの間隔、隔壁の厚さおよび多孔質のセラミックスの気孔率を調節することで、ハニカム構造体の熱容量が所望の範囲内となっている。この結果、本発明のハニカム構造体は、ハニカム構造体が所定の加熱温度で加熱されることとなり、ＰＭの燃焼性や再生効率に優れたハニカム構造体となった。 In the honeycomb structure of the present invention, the heat capacity of the honeycomb structure is within a desired range by adjusting the cell spacing, the partition wall thickness, and the porosity of the porous ceramic. As a result, the honeycomb structure of the present invention was heated at a predetermined heating temperature, and the honeycomb structure was excellent in PM combustibility and regeneration efficiency.
本発明のハニカム構造体は、多孔質セラミックスよりなり、軸方向にのびる多数のセルをもつハニカム構造体である。 The honeycomb structure of the present invention is a honeycomb structure made of porous ceramics and having a large number of cells extending in the axial direction.
そして、本発明のハニカム構造体は、隣接するセルの中心の間隔ｃが１．０〜３．０ｍｍである。セルの中心の間隔は、ハニカム構造体の軸方向に垂直な断面での隣接するセルの中心の間隔である。隔壁の厚さが同じであるならば、セルの間隔ｃが長くなると、セルの形状が大きくなる。つまり、ハニカム構造体における多孔質セラミックスの使用量が相対的に減少し、ハニカム構造体の見かけの密度が小さくなる。この結果、ハニカム構造体が昇温しやすくなる。本発明においては、セルの中心の間隔ｃが１．０〜３．０ｍｍとなることで、優れた昇温性と高い耐熱性を持つこととなる。 In the honeycomb structure of the present invention, the distance c between the centers of adjacent cells is 1.0 to 3.0 mm. The distance between the centers of the cells is the distance between the centers of adjacent cells in a cross section perpendicular to the axial direction of the honeycomb structure. If the partition walls have the same thickness, the cell shape increases as the cell spacing c increases. That is, the amount of porous ceramics used in the honeycomb structure is relatively reduced, and the apparent density of the honeycomb structure is reduced. As a result, the honeycomb structure is easily heated. In this invention, it will have the outstanding temperature rising property and high heat resistance because the space | interval c of the center of a cell will be 1.0-3.0 mm.
セル中心の間隔ｃが１．０ｍｍ未満では、間隔が短くなりすぎて、多孔質セラミックスの使用量が相対的に増加し、ハニカム構造体の見かけの密度が大きくなる。つまり、ハニカム構造体が昇温しにくくなる。セル中心の間隔ｃが３．０ｍｍを超えると、ハニカム構造体の見かけの密度が過剰に小さくなる。つまり、ハニカム構造体の温度が過剰に上昇する。 If the distance c between the cell centers is less than 1.0 mm, the distance becomes too short, the amount of porous ceramic used is relatively increased, and the apparent density of the honeycomb structure is increased. That is, it becomes difficult for the honeycomb structure to increase in temperature. If the distance c between the cell centers exceeds 3.0 mm, the apparent density of the honeycomb structure becomes excessively small. That is, the temperature of the honeycomb structure increases excessively.
本発明のハニカム構造体は、隣接するセルを隔離する隔壁の厚さｄが０．１〜０．５ｍｍである。隔壁の厚さが厚くなると、ハニカム構造体に占める多孔質のセラミックスの割合が増加する。つまり、ｄが大きくなるほどハニカム構造体の見かけの密度が大きくなる。多孔質のセラミックスの割合が増加することで、ハニカム構造体が昇温しにくくなる。本発明においては、隔壁の厚さｄが０．１〜０．５ｍｍとなることで、優れた昇温性と高い耐熱性を持つこととなる。 In the honeycomb structure of the present invention, the thickness d of the partition wall that separates adjacent cells is 0.1 to 0.5 mm. As the partition wall thickness increases, the proportion of porous ceramics in the honeycomb structure increases. That is, as d increases, the apparent density of the honeycomb structure increases. An increase in the proportion of porous ceramics makes it difficult for the honeycomb structure to rise in temperature. In this invention, it will have the outstanding temperature rising property and high heat resistance because thickness d of a partition wall will be 0.1-0.5 mm.
隔壁の厚さｄが０．１ｍｍ未満では、隔壁の厚さが薄くなりすぎて、多孔質セラミックスの使用量が少なくなりすぎ、ハニカム構造体の見かけの密度が過剰に小さくなる。つまり、ハニカム構造体の温度が過剰に上昇するようになる。隔壁の厚さｄが０．５ｍｍを超えると、隔壁の厚さが厚くなりすぎて、多孔質セラミックスの使用量が相対的に増加し、ハニカム構造体の見かけの密度が大きくなる。つまり、ハニカム構造体が昇温しにくくなる。 When the partition wall thickness d is less than 0.1 mm, the partition wall thickness is too thin, the amount of the porous ceramic used is too small, and the apparent density of the honeycomb structure becomes excessively small. That is, the temperature of the honeycomb structure increases excessively. When the partition wall thickness d exceeds 0.5 mm, the partition wall thickness becomes too thick, the amount of the porous ceramic used is relatively increased, and the apparent density of the honeycomb structure is increased. That is, it becomes difficult for the honeycomb structure to increase in temperature.
本発明のハニカム構造体は、多孔質セラミックスの気孔率Ｐが４０〜７０％である。気孔率が大きくなると、ハニカム構造体に占める多孔質のセラミックスの割合が減少する。つまり、Ｐが大きくなるほどハニカム構造体の見かけの密度が小さくなる。この結果、ハニカム構造体が昇温しやすくなる。本発明においては、気孔率Ｐが４０〜７０％となることで、優れた昇温性と高い耐熱性を持つこととなる。 In the honeycomb structure of the present invention, the porosity P of the porous ceramic is 40 to 70%. As the porosity increases, the proportion of porous ceramics in the honeycomb structure decreases. That is, as P increases, the apparent density of the honeycomb structure decreases. As a result, the honeycomb structure is easily heated. In this invention, it will have the outstanding temperature rising property and high heat resistance because the porosity P will be 40 to 70%.
多孔質セラミックスの気孔率Ｐが４０％未満では、ハニカム構造体の見かけの密度が大きくなり、ハニカム構造体が昇温しにくくなる。多孔質セラミックスの気孔率Ｐが７０％を超えると、ハニカム構造体の見かけの密度が過剰に小さくなる。つまり、ハニカム構造体の温度が過剰に上昇するようになる。 When the porosity P of the porous ceramic is less than 40%, the apparent density of the honeycomb structure becomes large, and the honeycomb structure becomes difficult to increase in temperature. When the porosity P of the porous ceramic exceeds 70%, the apparent density of the honeycomb structure becomes excessively small. That is, the temperature of the honeycomb structure increases excessively.
そして、本発明のハニカム構造体は、ｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が２．０〜３０．０を満たす。上記したように、ｃ、ｄおよびＰは、それぞれハニカム構造体の熱容量に影響を及ぼす値である。ｄはハニカム構造体の隔壁の厚さであることから、その値が大きくなるほど隔壁の厚さが厚くなり、ハニカム構造体において隔壁の占める割合が増加する。この結果、ハニカム構造体の熱容量が増加する。また、ｃはセル中心の間隔（距離）であることから、その値が大きくなるほどセルの中空部が増加することとなる。Ｐは多孔質セラミックスの気孔率であることから、その値が大きくなるほど気孔量が多くなる。この結果、ｃおよびＰの値が大きくなるほどハニカム構造体を構成するセラミックス量が減少し、ハニカム構造体の熱容量が減少する。つまり、ｄ×（１００−Ｐ）／ｃは、ハニカム構造体全体の熱容量を表す。そして、本発明のハニカム構造体は、ｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が２．０〜３０．０の範囲内となることで、優れた昇温性と高い耐熱性を持つこととなる。より好ましいｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値は、２．０〜２５．０であり、さらに好ましいｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値は、２．０〜２０．０である。 In the honeycomb structure of the present invention, the value of d × (100−P) / c satisfies 2.0 to 30.0. As described above, c, d, and P are values that affect the heat capacity of the honeycomb structure. Since d is the thickness of the partition walls of the honeycomb structure, the larger the value, the thicker the partition wall, and the ratio of the partition walls in the honeycomb structure increases. As a result, the heat capacity of the honeycomb structure increases. Moreover, since c is the space | interval (distance) of a cell center, the hollow part of a cell will increase, so that the value becomes large. Since P is the porosity of the porous ceramic, the larger the value, the larger the amount of pores. As a result, as the values of c and P increase, the amount of ceramics constituting the honeycomb structure decreases, and the heat capacity of the honeycomb structure decreases. That is, d × (100−P) / c represents the heat capacity of the entire honeycomb structure. And the honeycomb structure of the present invention has an excellent temperature rise property and high heat resistance because the value of d × (100−P) / c is in the range of 2.0 to 30.0. Become. A more preferable value of d × (100−P) / c is 2.0 to 25.0, and a more preferable value of d × (100−P) / c is 2.0 to 20.0.
ｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が２．０未満では、ハニカム構造体全体の熱容量が小さすぎ、ＤＰＦとして使用したときに、捕集したＰＭを燃焼したときの燃焼熱がさらにＰＭを燃焼して一気に発熱して熱暴走を生じるようになる。熱暴走は、ハニカム構造体の割れや変質を生じさせる。 When the value of d × (100−P) / c is less than 2.0, the heat capacity of the entire honeycomb structure is too small, and when used as a DPF, the combustion heat when burning the collected PM further increases the PM. It burns and generates heat at a stretch, causing thermal runaway. Thermal runaway causes cracking and alteration of the honeycomb structure.
ｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が３０．０を超えると、ハニカム構造体全体の熱容量が大きすぎ、ＤＰＦとして使用して捕集したＰＭを燃焼するときに、ハニカム構造体が十分に加熱されなくなり、ＰＭの燃焼不良が発生することとなる。 When the value of d × (100−P) / c exceeds 30.0, the heat capacity of the entire honeycomb structure is too large, and when the PM collected using the DPF is burned, the honeycomb structure is sufficiently It will not be heated and PM combustion failure will occur.
本発明のハニカム構造体は、ｃ、ｄおよびＰの範囲が限定されること以外は、従来公知のハニカム構造体と同様な構成とすることができる。 The honeycomb structure of the present invention can have the same configuration as a conventionally known honeycomb structure except that the ranges of c, d, and P are limited.
本発明のハニカム構造体を形成する多孔質のセラミックスは、その材質が特に限定されるものではなく、従来公知のセラミックスを用いることができる。セラミックスは、チタン酸アルミニウム、炭化珪素、窒化珪素、コーディエライトより選ばれる一種を主成分とすることが好ましい。これらのセラミックスのうち、チタン酸アルミニウムを主成分とするセラミックスよりなることがより好ましい。チタン酸アルミニウムよりなるセラミックスは、その内部にマイクロクラックをもつ。そして、このマイクロクラックをもつことで、ハニカム構造体が熱膨張を生じても、このマイクロクラックの開口が開閉することで熱膨張により生じる応力を緩和し、形状変化や損傷が生じなくなる。 The material of the porous ceramic forming the honeycomb structure of the present invention is not particularly limited, and a conventionally known ceramic can be used. The ceramic is preferably mainly composed of one kind selected from aluminum titanate, silicon carbide, silicon nitride, and cordierite. Of these ceramics, it is more preferable to be made of a ceramic mainly composed of aluminum titanate. Ceramics made of aluminum titanate have microcracks inside. And even if the honeycomb structure undergoes thermal expansion by having these micro cracks, the stress caused by the thermal expansion is relaxed by opening and closing the openings of the micro cracks, so that shape change and damage do not occur.
ハニカム構造体は、多数のセルの一方の端部または他方の端部がセラミックスよりなる封止材に封止されていることが好ましい。セルの一方の端部または他方の端部が封止材で封止されることで、ウォールフロー型のハニカム構造体を形成できる。封止材を構成するセラミックスは、その材質が特に限定されるものではなく、ハニカム構造体を構成する多孔質のセラミックスと同じ材質であっても、異なる材質であっても、いずれでもよい。より好ましくは、多孔質のセラミックスを主成分としてなるセラミックスである。 In the honeycomb structure, one end or the other end of many cells is preferably sealed with a sealing material made of ceramics. A wall flow type honeycomb structure can be formed by sealing one end or the other end of the cell with a sealing material. The material of the ceramic constituting the sealing material is not particularly limited, and may be the same as or different from the porous ceramic constituting the honeycomb structure. More preferably, the ceramic is mainly composed of porous ceramics.
本発明のハニカム構造体において、セルの形状（断面形状）は、特に限定されるものではなく、従来公知の断面形状とすることができる。従来公知のセル形状のうち、正方形状であることがより好ましい。 In the honeycomb structure of the present invention, the cell shape (cross-sectional shape) is not particularly limited, and may be a conventionally known cross-sectional shape. Of the conventionally known cell shapes, a square shape is more preferable.
本発明のハニカム構造体は、従来公知のハニカム構造体のように、複数部の分体を接合材で接合した構成としてもよい。このような構成は、分体ごとにその特性を変化させることができ、ハニカム構造体全体に所望の性能を付与できる。ハニカム構造体が複数部の分体よりなるときに、それぞれの分体の材質は同じであっても異なっていてもいずれでもよい。すなわち、ハニカム構造体は、複数のセラミックス分体が接着剤層を介して接合されてなることが好ましい。 The honeycomb structure of the present invention may have a configuration in which a plurality of parts are joined with a joining material, as in a conventionally known honeycomb structure. Such a structure can change the characteristic for every split body, and can give desired performance to the whole honeycomb structure. When the honeycomb structure is composed of a plurality of parts, the material of each part may be the same or different. That is, the honeycomb structure is preferably formed by bonding a plurality of ceramic segments through an adhesive layer.
本発明のハニカム構造体は、複数部の分体が接合されてなるときに、それぞれの分体のｃ、ｄおよびＰならびにｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が所定の範囲にあればよい。 In the honeycomb structure of the present invention, when a plurality of parts are joined, the values of c, d and P and d × (100−P) / c of each part are within a predetermined range. Good.
セラミックス分体を接合する接合材についても、従来公知の接合材を用いることができる。この接合材としては、例えば、ＳｉＣ系接合材を用いることができる。セラミックス分体を接合材で接合したときにセラミックス分体の間に形成される接合材層は、０．５〜５．０ｍｍの厚さで形成することが好ましい。 A conventionally known bonding material can also be used as the bonding material for bonding the ceramic body. As this bonding material, for example, a SiC-based bonding material can be used. The bonding material layer formed between the ceramic bodies when the ceramic bodies are joined with the joining material is preferably formed with a thickness of 0.5 to 5.0 mm.
なお、本発明のハニカム構造体が複数部の分体が接合されてなるときには、接合材層の厚さでハニカム分体の隔壁の厚さを補正し、補正値をｄとして用いてｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値を求めることが好ましい。ハニカム分体の隔壁の厚さの補正は、まず、接合材層の気孔率とハニカム分体を構成する多孔質のセラミックスの気孔率とから、接合材層が多孔質のセラミックスと同じ気孔率である場合の接合材層の厚さ（ｄ０）を算出する。そして、算出された接合材層の厚さ（ｄ０）を隔壁の数で割る。これにより、隔壁ひとつあたりの接合材層の厚さ（ｄ１）が求められる。この隔壁ひとつあたりの接合材層の厚さ（ｄ１）を、ハニカム分体の隔壁の厚さ（ｄ２）に加えた値（ｄ２＋ｄ１）を補正値ｄ（＝ｄ２＋ｄ１）とし、ｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値を求める。
When the honeycomb structure of the present invention is formed by joining a plurality of segments, the thickness of the partition walls of the honeycomb segment is corrected by the thickness of the bonding material layer, and the correction value is used as d × ( It is preferable to obtain a value of 100−P) / c. The correction of the thickness of the partition walls of the honeycomb body is based on the porosity of the bonding material layer and the porosity of the porous ceramics constituting the honeycomb body, with the same porosity as the porous ceramic material of the bonding material layer. The thickness (d 0 ) of the bonding material layer in a certain case is calculated. Then, the calculated thickness (d 0 ) of the bonding material layer is divided by the number of partition walls. Thereby, the thickness (d 1 ) of the bonding material layer per partition is obtained. The thickness of the partition wall, one per bonding material layer (d 1), and the partition walls of the honeycomb chromatid thickness (d 2) to the added
ここで、本発明のハニカム構造体が複数部の分体が接合されてなるときに、ハニカム構造体の隔壁の厚さ方向における接合材層の厚さが非常に小さい場合には、接合材層の影響を無視してもよい。 Here, when the honeycomb structure of the present invention is formed by joining a plurality of segments, if the thickness of the bonding material layer in the thickness direction of the partition walls of the honeycomb structure is very small, the bonding material layer You can ignore the effects of.
さらに、ハニカム構造体が複数のセラミックス分体が接着剤層を介して接合されてなるときに、それぞれのセラミックス分体に形成されたセルの大きさ（セル形状）は、同じであっても、異なっていても、いずれでもよい。それぞれのセラミックス分体のセルの大きさ（セル形状）は、同じであることが好ましい。 Furthermore, when the honeycomb structure is formed by bonding a plurality of ceramic segments through an adhesive layer, the size of the cells (cell shape) formed in each ceramic segment is the same, It may be different or any. The size (cell shape) of each ceramic segment cell is preferably the same.
本発明のハニカム構造体は、周方向の外周面上に、０．５ｍｍ以上の厚さの外周材層を有することが好ましい。外周材層をもつことで、ハニカム構造体をＤＰＦなどに使用したときに生じる形状変化が抑えられる。具体的には、ハニカム構造体をＤＰＦなどの用途に使用したときに、ハニカム構造体は高熱にさらされる。そして、ハニカム構造体は、熱膨張を生じる。外周材層をもつことでこの熱膨張を抑えることができる。外周材層を構成する材質は、従来公知の材質を用いることができる。たとえば、ＳｉＣ、シリカ系化合物、チタン酸アルミニウムなどのアルミナ系化合物などを用いることができる。 The honeycomb structure of the present invention preferably has an outer peripheral material layer having a thickness of 0.5 mm or more on the outer peripheral surface in the circumferential direction. By having the outer peripheral material layer, the shape change that occurs when the honeycomb structure is used for a DPF or the like can be suppressed. Specifically, when the honeycomb structure is used for applications such as DPF, the honeycomb structure is exposed to high heat. The honeycomb structure undergoes thermal expansion. This thermal expansion can be suppressed by having the outer peripheral material layer. A conventionally known material can be used as the material constituting the outer peripheral material layer. For example, SiC, silica compounds, alumina compounds such as aluminum titanate, and the like can be used.
また、外周材層は、ハニカム構造体の形状により異なるため、その厚さが一概に決定できるものではないが、たとえば、０．５ｍｍ以上の厚さで形成することが好ましい。さらに好ましくは、０．５〜５．０ｍｍである。 In addition, since the thickness of the outer peripheral material layer varies depending on the shape of the honeycomb structure, the thickness thereof cannot be determined unconditionally. More preferably, it is 0.5-5.0 mm.
本発明のハニカム構造体は、ＤＰＦに用いることが好ましい。本発明のハニカム構造体は、セルを区画する隔壁を排気ガス（気体）が通過するウォールフロー型のフィルタ触媒として用いることができ、このようなフィルタ触媒のうち特に、ＤＰＦとして用いることが好ましい。 The honeycomb structure of the present invention is preferably used for a DPF. The honeycomb structure of the present invention can be used as a wall flow type filter catalyst in which exhaust gas (gas) passes through partition walls that partition cells, and among these filter catalysts, it is particularly preferable to use as a DPF.
本発明のハニカム構造体をＤＰＦとして用いるときに、少なくとも隔壁部の細孔表面に、アルミナ等よりなる多孔質酸化物、Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈ等の触媒金属の少なくともひとつを担持したことが好ましい。これらの物質を担持したことで、ＤＰＦとしてパティキュレートなどの浄化性能が向上する。 When the honeycomb structure of the present invention is used as a DPF, it is preferable to support at least one of a porous oxide made of alumina or the like and a catalyst metal such as Pt, Pd, or Rh on at least the pore surfaces of the partition walls. By carrying these substances, purification performance such as particulates as DPF is improved.
本発明のハニカム構造体は、その外周形状が特に限定されるものではなく、従来公知の形状とすることができる。たとえば、断面が真円や楕円の略円柱状、断面が方形や多角形の角柱状とすることができ、より好ましくは円柱形状である。 The outer peripheral shape of the honeycomb structure of the present invention is not particularly limited, and can be a conventionally known shape. For example, the cross section may be a substantially circular or elliptical cylinder, and the cross section may be a square or polygonal prism, and more preferably a cylinder.
以下、実施例を用いて本発明を説明する。 Hereinafter, the present invention will be described using examples.
本発明の実施例として、ＤＰＦ用ハニカム構造体を製造した。 As an example of the present invention, a honeycomb structure for DPF was manufactured.
（実施例１）
実施例のＤＰＦ用ハニカム構造体の製造方法を以下に示す。
(Example 1)
The manufacturing method of the honeycomb structure for DPF of an Example is shown below.
まず、ＳｉＣを主成分とするハニカム体２のセラミックスの原料を秤量し、この原料を十分に混合（混練）した後に、軸方向に多数のセルが形成された柱状のＳｉＣよりなる成形体を従来公知の製造方法である押出成形で製造した。この成形体は、断面が正方形状に区画されたセルをもつ。ここで、この成形体の外周形状（見かけの形状）は、本実施例のように角柱状だけでなく、ハニカム構造体を形成したときの外周形状と略一致する外周形状に形成することができる。
First, a ceramic body of the
つづいて、固形分がほぼＳｉＣ粒子よりなるスラリーを調製した。なお、このスラリーは、粘度調整材等の添加剤を含む。そして、このスラリーを、乾燥させた成形体の両端の端部から所定のセルに注入し、８０℃で乾燥させた。ここで、所定のセルとは、スラリーが注入されたセルが市松模様状をなすようにもうけられている。また、セルの一方の端部または他方の端部のみにスラリーが注入された。 Subsequently, a slurry having a solid content substantially composed of SiC particles was prepared. In addition, this slurry contains additives, such as a viscosity modifier. And this slurry was inject | poured into the predetermined | prescribed cell from the edge part of the both ends of the dried molded object, and was dried at 80 degreeC. Here, the predetermined cell is provided so that the cell into which the slurry is injected has a checkered pattern. In addition, the slurry was injected only into one end or the other end of the cell.
そして、その後の工程で成形したときに、ハニカム構造体１の外周面を区画するセルには、その両端にスラリーを注入した。
And when it shape | molded at the subsequent process, the slurry was inject | poured into the cell which divides the outer peripheral surface of the
その後、２３００℃でセルにスラリーが注入された成形体を熱処理して成形体を焼成するとともにスラリーを固化させて封止材３とし、封止材３で封止されたセル（封止部）をもつハニカム体２を形成した。セルの軸方向における封止材３の長さはそれぞれ３．０ｍｍであった。封止部が形成された状態を図１に模式的に示した。
Thereafter, the molded body in which the slurry is injected into the cell at 2300 ° C. is heat-treated to fire the molded body, and the slurry is solidified to form the sealing
そして、このハニカム体２を電動ノコギリを用いて切削して外周形状を成形した。電動ノコギリによる切削は、図１において破線で示された線に沿って、両端部に封止材が形成されたセルが外周面を形成する略円柱状をなすようになされた。成形後のハニカム体２（切削体）を図２に模式的に示した。
The
そして、主成分がＳｉＣよりなるスラリーを調製し、切削体の外周面に塗布し、８０℃で乾燥した後に８５０℃で加熱してスラリーを固化させた。これにより、外周面上に外周材層４が形成できた。
And the slurry which a main component consists of SiC was prepared, it apply | coated to the outer peripheral surface of the cutting body, and it dried at 80 degreeC, Then, it heated at 850 degreeC and solidified the slurry. Thereby, the outer
以上により、本実施例のハニカム構造体１を製造することができる。本実施例のハニカム構造体を図３〜５に示した。なお、図３はハニカム構造体１の端面を、図４はハニカム構造体１の端面の周縁部近傍を、図５はハニカム構造体１の軸方向での断面を、それぞれ示した。
As described above, the
図に示したように、本実施例のハニカム構造体１は、軸方向にのびる多数のセルを備えた多孔質のＳｉＣセラミックスよりなるハニカム体２と、多数のセルのうち所定のセルの一方の端部または他方の端部に充填された封止材３と、隔壁部の周方向の外周面上に形成された外周材層４と、を備えた構成を有している。なお、本実施例のハニカム構造体１のハニカム体２は、外径：９０．０ｍｍ、軸方向長さ：１５０．０ｍｍの略円柱状に形成されている。
As shown in the figure, the
本実施例においてハニカム構造体１は、セルの中心間隔ｃ、セルを区画する隔壁の厚さｄおよび隔壁の平均気孔率Ｐが表１に示した値となるように各試料が製造された。また、表１には、各試料のｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値を併せて示した。
In this example, each sample of the
（評価）
各試料のハニカム構造体１の評価として、ハニカム構造体にスス（ＰＭ）を堆積させた状態で再生試験を行い、ＰＭの酸化率とＰＭの残留割合（燃え残り率）を測定した。具体的な試験方法を以下に示す。
(Evaluation)
As an evaluation of the
まず、試験されるハニカム構造体の重量を測定し、その後、ハニカム構造体にＰＭを堆積させた。そして、ハニカム構造体に熱電対を挿入した。熱電対は、ハニカム構造体の一方の端面から１０．０ｍｍの位置に配置された。熱電対は、軸心部近傍、軸心と外周との中心部近傍および外周部近傍に設置された。 First, the weight of the honeycomb structure to be tested was measured, and then PM was deposited on the honeycomb structure. Then, a thermocouple was inserted into the honeycomb structure. The thermocouple was disposed at a position 10.0 mm from one end face of the honeycomb structure. The thermocouple was installed in the vicinity of the shaft center, in the vicinity of the center between the shaft and the outer periphery, and in the vicinity of the outer periphery.
熱電対がセットされたハニカム構造体を電気炉にセットし、ハニカム構造体のセル内に７００℃に加熱した窒素ガスを流通させて、ハニカム構造体を昇温した。このとき、炉内は、ＰＭに対して不活性な雰囲気となった。 The honeycomb structure in which the thermocouple was set was set in an electric furnace, and nitrogen gas heated to 700 ° C. was passed through the cells of the honeycomb structure to raise the temperature of the honeycomb structure. At this time, the atmosphere in the furnace was inert to PM.
熱電対で測定されるハニカム構造体の温度が安定したら、窒素ガスから空気に切り替えた。空気は０．４ｍ／ｓで流された。ハニカム構造体が十分に加熱された状態で、ハニカム構造体に流されるガスを窒素ガスから空気に切り替えたことにより、空気中の酸素とＰＭとが反応してハニカム構造体に堆積したＰＭが燃焼した。ＰＭの燃焼は発熱反応であり、ハニカム構造体の内部が昇温した。 When the temperature of the honeycomb structure measured by the thermocouple was stabilized, the gas was switched from nitrogen gas to air. Air was flowed at 0.4 m / s. With the honeycomb structure sufficiently heated, the gas flowing through the honeycomb structure is switched from nitrogen gas to air, so that oxygen in the air reacts with PM and PM deposited on the honeycomb structure burns. did. The combustion of PM was an exothermic reaction, and the temperature inside the honeycomb structure increased.
その後、熱電対で測定される温度が安定したら、ＰＭの燃焼が終了したとして空気の供給を終了した。 After that, when the temperature measured by the thermocouple was stabilized, the supply of air was terminated because PM combustion was terminated.
ＰＭの燃焼試験後のハニカム構造体の重量を測定し、試験の前後の重量からＰＭの燃え残り量およびＰＭの燃焼率を算出し、結果を表２に示した。ここで、表２に燃焼試験後のＰＭの燃え残り量はＰＭ以外の物質の重量も含む。このため、ＰＭの燃焼率は、実際には表２に示した値よりも大きいと推測される。 The weight of the honeycomb structure after the PM burning test was measured, the amount of unburned PM and the PM burning rate were calculated from the weight before and after the test, and the results are shown in Table 2. Here, in Table 2, the unburned amount of PM after the combustion test includes the weight of substances other than PM. For this reason, it is estimated that the PM combustion rate is actually larger than the value shown in Table 2.
また、ＰＭの燃焼試験後のハニカム構造体を目視により観察を行った。観察結果を表２にあわせて示した。なお、表２のハニカム構造体の観察結果における○は外周面にひび割れ、クラック、溶損等の損傷が観察されない状態を示し、×は外周面にひび割れ、クラック、溶損等のハニカム構造体の損傷が観察された状態を示す。 Further, the honeycomb structure after the PM burning test was visually observed. The observation results are shown in Table 2. In the observation results of the honeycomb structure in Table 2, ○ indicates a state in which no damage such as cracks, cracks, and melting damage is observed on the outer peripheral surface, and × indicates a state of the honeycomb structure such as cracks, cracks, and melting damage on the outer peripheral surface. The state where damage was observed is shown.
表２に示したように、ｃ，ｄ，Ｐ，ｄ×（１００−Ｐ）／ｃのそれぞれの値が請求項に規定の範囲内にある試料１〜５のハニカム構造体は、ＰＭの燃焼試験後にハニカム構造体の損傷が観察されなかった。また、試料１〜５のハニカム構造体は、ＰＭ燃焼率が６０％以上と高いことが確認できた。
As shown in Table 2, the honeycomb structures of
これに対し、ｄおよびｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が所定の範囲を超えて大きな試料６のハニカム構造体は、ＰＭの燃焼試験後にハニカム構造体の損傷は観察されなかったが、ＰＭ燃焼率が２６．３％と、試料１〜５のハニカム構造体の場合と比較して大きく低いことが確認できた。
On the other hand, in the honeycomb structure of the
また、ｃまたはＰとｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が所定の範囲よりも小さな試料７〜８のハニカム構造体は、ＰＭ燃焼率は８０％以上と試料１〜５のハニカム構造体と同等の値を示したが、ＰＭの燃焼試験後にハニカム構造体の損傷が観察された。
Further, the honeycomb structures of Samples 7 to 8 in which the values of c or P and d × (100−P) / c are smaller than a predetermined range have a PM combustion rate of 80% or more and the honeycomb structures of
このように、試料１〜５のハニカム構造体は、ＰＭの燃焼性と耐熱衝撃性にすぐれたハニカム構造体となっていることがわかる。
Thus, it can be seen that the honeycomb structures of
（実施例２）
実施例２のＤＰＦ用ハニカム構造体の製造方法を以下に示す。
(Example 2)
A method for manufacturing the DPF honeycomb structure of Example 2 will be described below.
まず、実施例１のハニカム体の製造と同様の方法でハニカム分体５を製造した。このハニカム分体５は、軸方向に垂直な断面での断面積が実施例１のハニカム体よりも小さい（区画されたセル数が少ない）こと以外は、実施例１のハニカム体２と同様な構成である。製造されたハニカム分体５は、セル中に封止材３よりなる封止部が形成されている。ハニカム分体５を図６に示した。なお、図６においては、封止材３は省略した。
First, the
そして、ハニカム分体５同士をＳｉＣ系接合材で接合した。接合材による接合は、厚さが１．０±０．５ｍｍとなるように接合材をハニカム分体５の外周面に塗布した後、別のハニカム分体５をこの面にすりあわせて接合した。この接合を繰り返して、断面が正方形をなすように１６個のハニカム分体５を接合し、８０℃で乾燥した。ハニカム分体５の接合体の端面を図７に示した。
Then, the
そして、この接合体を電動ノコギリを用いて切削して外周形状を成形した。電動ノコギリによる切削は、両端部に封止材が形成されたセルが外周面を形成する略円柱状をなすようになされた。この切削時に、封止材のセルからの剥離がみられなかった。 Then, this joined body was cut using an electric saw to form an outer peripheral shape. Cutting with an electric saw was made so that a cell having a sealing material formed at both ends formed a substantially cylindrical shape forming an outer peripheral surface. During this cutting, no peeling of the sealing material from the cell was observed.
そして、主成分がＳｉＣよりなるスラリーを調製し、成形体の外周面に塗布し、８０℃で乾燥した後に８５０℃で加熱して接合材およびスラリーを固化させた。これにより、外周面上に外周材層４が形成できた。
And the slurry which a main component consists of SiC was prepared, and it apply | coated to the outer peripheral surface of a molded object, and after drying at 80 degreeC, it heated at 850 degreeC and solidified the joining material and the slurry. Thereby, the outer
以上により、本実施例のハニカム構造体１を製造することができる。本実施例のハニカム構造体をその端面で図８に示した。
As described above, the
図に示したように、本実施例のハニカム構造体１は、複数の多孔質のＳｉＣセラミックスよりなるハニカム分体５が接合材層６を介して接合されてなるハニカム構造体と、多数のセルのうち所定のセルの一方の端部または他方の端部に充填された封止材３と、隔壁部の周方向の外周面上に形成された外周材層４と、を備えた構成を有している。
As shown in the figure, the
本実施例のハニカム構造体１においても、セルの中心間隔ｃ、セルを区画する隔壁の厚さｄ（接合材層の厚さに起因する補正済みの値）、隔壁の平均気孔率Ｐおよびｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が所定の範囲内となることで、実施例１のハニカム構造体と同様な効果を発揮した。
Also in the
１：ハニカム構造体
２：ハニカム体
３：封止材
４：外周材層
５：ハニカム分体
６：接合材層
1: Honeycomb structure 2: Honeycomb body 3: Sealing material 4: Peripheral material layer 5: Honeycomb segment 6: Bonding material layer
Claims (3)
隣接する該セルの中心の間隔ｃが１．０〜３．０ｍｍ、隣接する該セルを隔離する隔壁の厚さｄが０．１〜０．５ｍｍ、該多孔質セラミックスの気孔率Ｐが４０〜７０％であり、
かつｄ×（１００−Ｐ）／ｃの値が２．０〜３０．０を満たすことを特徴とするハニカム構造体。 A honeycomb structure made of porous ceramics and having a large number of cells extending in the axial direction,
The distance c between the centers of the adjacent cells is 1.0 to 3.0 mm, the thickness d of the partition wall separating the adjacent cells is 0.1 to 0.5 mm, and the porosity P of the porous ceramic is 40 to 40 mm. 70%,
And the value of dx (100-P) / c satisfy | fills 2.0-30.0, The honeycomb structure characterized by the above-mentioned.
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2006
- 2006-12-05 JP JP2006328255A patent/JP2008137872A/en active Pending
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