JP2008101158A - Rubber composition and tire having tread and sidewall using the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、ゴム組成物およびそれを用いたトレッド、サイドウォールを有するタイヤに関する。 The present invention relates to a rubber composition and a tire having a tread and a sidewall using the rubber composition.
従来より、タイヤの転がり抵抗を低減することにより（転がり抵抗性能の向上）、車の低燃費化が行なわれてきた。近年、車の低燃費化への要求が強くなってきており、タイヤ部材の中でもタイヤにおける占有比率の高いトレッドやサイドウォールを製造するためのゴム組成物に対して、優れた低発熱性が要求されている。 Conventionally, reduction in tire rolling resistance (improving rolling resistance performance) has led to a reduction in fuel consumption of vehicles. In recent years, there has been a strong demand for low fuel consumption of vehicles, and excellent low heat generation is required for rubber compositions for manufacturing tire treads and sidewalls that have a high occupation ratio among tire members. Has been.
前記ゴム組成物の低発熱性を満足させる方法として、補強用充填剤の配合量を減量する方法が知られているが、そうするとゴム組成物の硬度が低下するためタイヤが軟化し、車の操縦安定性やタイヤのウェットスキッド性能が低下するという問題があった。 As a method of satisfying the low exothermic property of the rubber composition, a method of reducing the blending amount of the reinforcing filler is known. However, since the hardness of the rubber composition is lowered, the tire is softened and the vehicle is operated. There was a problem that stability and wet skid performance of a tire deteriorated.
そこで、この問題を解決するために、充填剤としてシリカなどが一般に使用されるようになっており、その場合、同時にシランカップリング剤が使用されている（たとえば、特許文献１参照）。ここで使用されているシランカップリング剤は、ビス−（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのポリスルフィドシランであり、加工中の粘度上昇や早期硬化が発生するという問題があった。 Therefore, in order to solve this problem, silica or the like is generally used as a filler, and in that case, a silane coupling agent is used at the same time (for example, see Patent Document 1). The silane coupling agent used here is a polysulfide silane such as bis- (3-triethoxysilylpropyl) tetrasulfide, and has a problem that viscosity increase during processing and early curing occur.
この問題を解決するために、シランカップリング剤として、従来のカップリング剤のかわりに保護化メルカプトシランを配合することが知られている。しかし、保護化メルカプトシランをタイヤのトレッドに使用した場合、従来のポリスルフィドシランを使用した場合に比べて、低燃費性は改善されるものの、乾燥路面での操縦安定性が悪化するという問題があった。 In order to solve this problem, it is known that a protected mercaptosilane is blended as a silane coupling agent in place of the conventional coupling agent. However, when protected mercaptosilane is used in the tread of a tire, there is a problem that although the fuel efficiency is improved as compared with the case where conventional polysulfide silane is used, the driving stability on a dry road surface is deteriorated. It was.
本発明は、転がり抵抗を低減し、ウェットスキッド性能および操縦安定性をともに向上させることができるゴム組成物、およびそれを用いたトレッド、サイドウォールを有するタイヤを提供することを目的とする。 An object of the present invention is to provide a rubber composition capable of reducing rolling resistance and improving both wet skid performance and steering stability, and a tire having a tread and a sidewall using the rubber composition.
本発明は、ゴム成分１００重量部に対して、シリカを１０重量部以上、次の化学式で表されるシランカップリング剤（１）を１種類以上、
（ＣnＨ2n+1Ｏ）3Ｓｉ−ＣmＨ2m−Ｓy−ＣmＨ2m−Ｓｉ（ＯＣnＨ2n+1）3
（式中、ｎは１〜３の整数、ｍは１〜９の整数、ｙは１以上の整数である）
および次の化学式で表されるシランカップリング剤（２）を１種類以上
（ＣpＨ2p+1Ｏ）3Ｓｉ−ＣqＨ2q−Ｓ−ＣＯ−ＣkＨ2k+1
（式中、ｐは１〜３の整数、ｑは１〜５の整数、ｋは５〜１２の整数である）
含有するゴム組成物。
In the present invention, 10 parts by weight or more of silica, and one or more silane coupling agents (1) represented by the following chemical formula with respect to 100 parts by weight of the rubber component,
(C n H 2n + 1 O ) 3 Si-C m H 2m -S y -C m H 2m -Si (OC n H 2n + 1) 3
(In the formula, n is an integer of 1 to 3, m is an integer of 1 to 9, and y is an integer of 1 or more)
And the following formula represented by a silane coupling agent (2) one or more (C p H 2p + 1 O ) 3 Si-C q H 2q -S-CO-C k H 2k + 1
(Wherein p is an integer of 1 to 3, q is an integer of 1 to 5, and k is an integer of 5 to 12)
Containing rubber composition.
前記ゴム成分は、スチレン含有量が２５重量％以上およびビニル含有量が３０重量％以上であるスチレンブタジエンゴム（１）ならびにスチレン含有量が１５重量％以下、およびビニル含有量が６０重量％以下であるスチレンブタジエンゴム（２）を含有し、ゴム成分中のスチレンブタジエンゴム（１）の含有率が１５重量％以上、ゴム成分中のスチレンブタジエンゴム（２）の含有率が１０重量％以上であり、ゴム成分中のスチレンブタジエンゴム（１）とスチレンブタジエンゴム（２）の合計含有率が２５重量％以上であることが好ましい。 The rubber component includes a styrene butadiene rubber (1) having a styrene content of 25% by weight or more and a vinyl content of 30% by weight or more, a styrene content of 15% by weight or less, and a vinyl content of 60% by weight or less. A certain styrene butadiene rubber (2) is contained, the content of the styrene butadiene rubber (1) in the rubber component is 15% by weight or more, and the content of the styrene butadiene rubber (2) in the rubber component is 10% by weight or more. The total content of styrene butadiene rubber (1) and styrene butadiene rubber (2) in the rubber component is preferably 25% by weight or more.
前記シリカは、平均一次粒子径が２０ｎｍ以上のシリカ（１）と平均一次粒子径が２０ｎｍ未満のシリカ（２）を含有し、ゴム成分１００重量部に対して、シリカ（１）の配合量が１０重量部以上、シリカ（２）の配合量が５重量部以上であり、シリカ（１）とシリカ（２）の合計配合量が１５〜１５０重量部であることが好ましい。 The silica contains silica (1) having an average primary particle diameter of 20 nm or more and silica (2) having an average primary particle diameter of less than 20 nm, and the amount of silica (1) is 100 parts by weight of the rubber component. It is preferable that the blending amount of silica (2) is 5 parts by weight or more, and the total blending amount of silica (1) and silica (2) is 15 to 150 parts by weight.
また、本発明は、前記ゴム組成物を用いたトレッド、サイドウォールを有するタイヤに関する。 The present invention also relates to a tire having a tread and a sidewall using the rubber composition.
本発明によれば、ゴム成分およびシリカを所定量配合し、さらに、特定の２種類以上のシランカップリング剤を配合することで、転がり抵抗を低減し、ウェットスキッド性能および操縦安定性をともに向上させることができるゴム組成物、ならびにそれを用いたトレッド、サイドウォールを有するタイヤを提供することができる。 According to the present invention, a predetermined amount of a rubber component and silica are blended, and two or more specific silane coupling agents are blended to reduce rolling resistance and improve both wet skid performance and steering stability. And a tire having a tread and a sidewall using the rubber composition.
本発明のゴム組成物は、ゴム成分、シリカおよびシランカップリング剤を含有する。 The rubber composition of the present invention contains a rubber component, silica and a silane coupling agent.
ゴム成分としてはジエン系ゴムが好ましい。ジエン系ゴムとしては、従来からゴム工業で使用されるものであればとくに制限はなく、たとえば、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）などがあげられ、これらのジエン系ゴムは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、転がり抵抗を低減させ、ウェットスキッド性能を向上させることができることから、ＳＢＲが好ましい。 A diene rubber is preferable as the rubber component. The diene rubber is not particularly limited as long as it is conventionally used in the rubber industry. For example, natural rubber (NR), isoprene rubber (IR), butadiene rubber (BR), styrene butadiene rubber (SBR), Examples include acrylonitrile butadiene rubber (NBR), chloroprene rubber (CR), butyl rubber (IIR), and styrene isoprene butadiene rubber (SIBR). These diene rubbers may be used alone or in combination of two or more. May be. Among these, SBR is preferable because it can reduce rolling resistance and improve wet skid performance.
本発明では、転がり抵抗特性およびウェットスキッド性能に優れるという理由から、前記ゴム成分中に、下記条件を満たすＳＢＲ（１）およびＳＢＲ（２）を含有することが好ましい。 In the present invention, it is preferable that SBR (1) and SBR (2) satisfying the following conditions are contained in the rubber component because of excellent rolling resistance characteristics and wet skid performance.
ＳＢＲ（１）のスチレン含有量は２５重量％以上、好ましくは３０重量％以上である。ＳＢＲ（１）のスチレン含有量が２５重量％未満では、グリップ性能が充分に向上しない。また、ＳＢＲ（１）のスチレン含有量は５０重量％以下が好ましく、４０重量％以下がより好ましい。ＳＢＲ（１）のスチレン含有量が５０重量％をこえると、発熱が大きくなり、低発熱性に劣る傾向がある。 The styrene content of SBR (1) is 25% by weight or more, preferably 30% by weight or more. When the styrene content of SBR (1) is less than 25% by weight, the grip performance is not sufficiently improved. Further, the styrene content of SBR (1) is preferably 50% by weight or less, and more preferably 40% by weight or less. When the styrene content of SBR (1) exceeds 50% by weight, the heat generation becomes large and the low heat generation tends to be inferior.
ＳＢＲ（１）のビニル含有量は３０重量％以上、好ましくは３２重量％以上である。ＳＢＲ（１）のビニル含有量が３０重量％未満では、グリップ性能が充分に向上しない。また、ＳＢＲ（１）のビニル含有量は６０重量％以下が好ましい。ＳＢＲ（１）のビニル含有量が６０重量％をこえると、耐摩耗性が低下する傾向がある。 The vinyl content of SBR (1) is 30% by weight or more, preferably 32% by weight or more. When the vinyl content of SBR (1) is less than 30% by weight, the grip performance is not sufficiently improved. The vinyl content of SBR (1) is preferably 60% by weight or less. When the vinyl content of SBR (1) exceeds 60% by weight, the wear resistance tends to decrease.
ＳＢＲ（１）としては、１種類のみを用いてもよいが、スチレン含有量およびビニル含有量が前記範囲内にあるものを２種以上組み合わせて用いてもよい。 Only one type of SBR (1) may be used, but two or more types having a styrene content and a vinyl content within the above ranges may be used in combination.
ゴム成分中のＳＢＲ（１）の含有率は１５重量％以上、好ましくは３０重量％以上である。ＳＢＲ（１）の含有率が１５重量％未満では、グリップ性能が充分に向上しない。また、ＳＢＲ（１）の含有率は９０重量％以下が好ましく、６０重量％以下がより好ましい。ＳＢＲ（１）の含有率が９０重量％をこえると、発熱が大きくなり、低発熱性に劣る傾向がある。 The content of SBR (1) in the rubber component is 15% by weight or more, preferably 30% by weight or more. When the content of SBR (1) is less than 15% by weight, the grip performance is not sufficiently improved. Moreover, 90 weight% or less is preferable and, as for the content rate of SBR (1), 60 weight% or less is more preferable. When the content of SBR (1) exceeds 90% by weight, the heat generation becomes large and the heat generation tends to be inferior.
ＳＢＲ（２）のスチレン含有量は１５重量％以下、好ましくは１２重量％以下である。ＳＢＲ（２）のスチレン含有量が１５重量％をこえると、転がり抵抗が増大する。また、ＳＢＲ（２）のスチレン含有量は５重量％以上が好ましく、８重量％以上がより好ましい。ＳＢＲ（２）のスチレン含有量が５重量％未満では、充分なグリップ性能が得られない傾向がある。 The styrene content of SBR (2) is 15% by weight or less, preferably 12% by weight or less. When the styrene content of SBR (2) exceeds 15% by weight, rolling resistance increases. Further, the styrene content of SBR (2) is preferably 5% by weight or more, and more preferably 8% by weight or more. When the styrene content of SBR (2) is less than 5% by weight, sufficient grip performance tends to be not obtained.
ＳＢＲ（２）のビニル含有量は６０重量％以下、好ましくは５０重量％以下である。ＳＢＲ（２）のビニル含有量が６０重量％をこえると、転がり抵抗が増大する。また、ＳＢＲ（２）のビニル含有量は２０重量％以上が好ましく、３０重量％以上がより好ましく、４０重量％以上がさらに好ましい。ＳＢＲ（２）のビニル含有量が２０重量％未満では、充分なグリップ性能が得られない傾向がある。 The vinyl content of SBR (2) is 60% by weight or less, preferably 50% by weight or less. When the vinyl content of SBR (2) exceeds 60% by weight, rolling resistance increases. Further, the vinyl content of SBR (2) is preferably 20% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, and further preferably 40% by weight or more. When the vinyl content of SBR (2) is less than 20% by weight, sufficient grip performance tends not to be obtained.
ＳＢＲ（２）としては、１種類のみを用いてもよいが、スチレン含有量およびビニル含有量が前記範囲内にあるものを２種以上組み合わせて用いてもよい。 Only one type of SBR (2) may be used, but two or more types having a styrene content and a vinyl content within the above ranges may be used in combination.
ＳＢＲ（２）の含有率は、ゴム成分中に１０重量％以上、好ましくは１５重量％以上である。ＳＢＲ（２）の含有率が１０重量％未満では、転がり抵抗が増大する。また、ＳＢＲ（２）の含有率は８５重量％以下が好ましく、５０重量％以下がより好ましい。ＳＢＲ（２）の含有率が８５重量％をこえると、充分なグリップ性能が得られない傾向がある。 The content of SBR (2) is 10% by weight or more, preferably 15% by weight or more in the rubber component. When the content of SBR (2) is less than 10% by weight, rolling resistance increases. Further, the content of SBR (2) is preferably 85% by weight or less, and more preferably 50% by weight or less. When the content of SBR (2) exceeds 85% by weight, there is a tendency that sufficient grip performance cannot be obtained.
ゴム成分中のＳＢＲ（１）とＳＢＲ（２）の合計含有率は２５重量％以上、好ましくは５０重量％以上である。ＳＢＲ（１）とＳＢＲ（２）の合計含有率が２５重量％未満では、転がり抵抗特性およびグリップ性能をともに向上させることができない。 The total content of SBR (1) and SBR (2) in the rubber component is 25% by weight or more, preferably 50% by weight or more. If the total content of SBR (1) and SBR (2) is less than 25% by weight, both rolling resistance characteristics and grip performance cannot be improved.
前記ゴム成分には、ＳＢＲ（１）およびＳＢＲ（２）以外にも、たとえば、ＳＢＲ（１）およびＳＢＲ（２）以外のＳＢＲ、天然ゴム（ＮＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）などをＳＢＲ（１）およびＳＢＲ（２）と併用することもでき、これらのＳＢＲ（１）およびＳＢＲ（２）以外のゴムとしては、引張強度に優れているという理由からＮＲが好ましい。 In addition to SBR (1) and SBR (2), the rubber component includes, for example, SBR other than SBR (1) and SBR (2), natural rubber (NR), butadiene rubber (BR), isoprene rubber (IR) ), Acrylonitrile butadiene rubber (NBR), chloroprene rubber (CR), butyl rubber (IIR), styrene isoprene butadiene rubber (SIBR) and the like can be used in combination with SBR (1) and SBR (2). ) And SBR (2) are preferably NR because of their excellent tensile strength.
シリカとしては、湿式法で調製されたシリカ（含水ケイ酸）と、乾式法で調製されたシリカ（無水ケイ酸）があげられるが、とくに、湿式法により得られるシリカが好ましい。 Silica includes silica (hydrous silicic acid) prepared by a wet method and silica (anhydrous silicic acid) prepared by a dry method, and silica obtained by a wet method is particularly preferable.
シリカの配合量は、ゴム成分１００重量部に対して１０重量部以上、好ましくは２０重量部以上がより好ましい。シリカの配合量が１０重量部未満では、転がり抵抗特性およびウェットスキッド性能をともに向上させられない。また、シリカの配合量は１５０重量部以下が好ましく、１２０重量部以下がより好ましい。シリカの配合量が１５０重量部をこえると、ゴム中にシリカを分散させるのが著しく困難になる傾向がある。 The compounding amount of silica is 10 parts by weight or more, preferably 20 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component. When the blending amount of silica is less than 10 parts by weight, both rolling resistance characteristics and wet skid performance cannot be improved. Further, the blending amount of silica is preferably 150 parts by weight or less, and more preferably 120 parts by weight or less. When the amount of silica exceeds 150 parts by weight, it tends to be extremely difficult to disperse the silica in the rubber.
また、本発明では、シリカを１種類のみ使用してもよいが、転がり抵抗特性とウェットスキッド性能のバランスに優れるという理由から、下記条件を満たすシリカ（１）および（２）を配合することが好ましい。 In the present invention, only one type of silica may be used, but silica (1) and (2) satisfying the following conditions may be blended for the reason that the balance between rolling resistance characteristics and wet skid performance is excellent. preferable.
シリカ（１）の平均一次粒子径は２０ｎｍ以上が好ましく、２５ｎｍ以上がより好ましい。シリカ（１）の平均一次粒子径が２０ｎｍ未満では、転がり抵抗が増大してしまう傾向がある。また、シリカ（１）の平均一次粒子径は５０ｎｍ以下が好ましく、４０ｎｍ以下がより好ましい。シリカ（１）の平均一次粒子径が５０ｎｍをこえると、破壊強度が大きく低下する傾向がある。 The average primary particle diameter of silica (1) is preferably 20 nm or more, and more preferably 25 nm or more. If the average primary particle diameter of silica (1) is less than 20 nm, the rolling resistance tends to increase. Moreover, 50 nm or less is preferable and the average primary particle diameter of a silica (1) has more preferable 40 nm or less. When the average primary particle diameter of silica (1) exceeds 50 nm, the fracture strength tends to be greatly reduced.
シリカ（１）としては、１種類のみを用いてもよいが、平均一次粒子径が前記範囲内にあるものを２種以上組み合わせて用いてもよい。 As silica (1), only one type may be used, but two or more types having an average primary particle diameter within the above range may be used in combination.
シリカ（１）の配合量は、ゴム成分１００重量部に対して１０重量部以上が好ましく、１５重量部以上がより好ましい。シリカ（１）の配合量が１０重量部未満では、転がり抵抗を充分に低減できない傾向がある。また、シリカ（１）の配合量は１４５重量部以下が好ましく、８０重量部以下がより好ましい。シリカ（１）の配合量が１４５重量部をこえると、破壊強度が大きく低下する傾向がある。 The compounding amount of silica (1) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component. If the blending amount of silica (1) is less than 10 parts by weight, the rolling resistance tends not to be sufficiently reduced. The amount of silica (1) is preferably 145 parts by weight or less, and more preferably 80 parts by weight or less. When the compounding amount of silica (1) exceeds 145 parts by weight, the fracture strength tends to be greatly reduced.
シリカ（２）の平均一次粒子径は２０ｎｍ未満が好ましく、１８ｎｍ未満がより好ましい。シリカ（２）の平均一次粒子径が２０ｎｍ以上では、ゴム強度が不充分である傾向がある。また、シリカ（２）の平均一次粒子径は５ｎｍ以上が好ましく、１０ｎｍ以上がより好ましい。シリカ（２）の平均一次粒子径が５ｎｍ未満では、ゴムへの分散が非常に困難になり、耐摩耗性が低下する傾向がある。 The average primary particle diameter of silica (2) is preferably less than 20 nm, and more preferably less than 18 nm. When the average primary particle size of silica (2) is 20 nm or more, the rubber strength tends to be insufficient. Further, the average primary particle diameter of silica (2) is preferably 5 nm or more, and more preferably 10 nm or more. When the average primary particle diameter of silica (2) is less than 5 nm, dispersion into rubber becomes very difficult and wear resistance tends to be lowered.
シリカ（２）としては、１種類のみを用いてもよいが、平均一次粒子径が前記範囲内にあるものを２種以上組み合わせて用いてもよい。 As silica (2), only one type may be used, but two or more types having an average primary particle diameter within the above range may be used in combination.
シリカ（２）の配合量は、ゴム成分１００重量部に対して５重量部以上が好ましく、１０重量部以上がより好ましい。シリカ（２）の配合量が５重量部未満では、充分な強度が得られない傾向がある。また、シリカ（２）の配合量は１４０重量部以下が好ましく、８０重量部以下がより好ましい。シリカ（２）の配合量が１４０重量部をこえると、混練りが困難になり、耐摩耗性が大きく低下する傾向がある。 The compounding amount of silica (2) is preferably 5 parts by weight or more, more preferably 10 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component. If the amount of silica (2) is less than 5 parts by weight, sufficient strength tends not to be obtained. The amount of silica (2) is preferably 140 parts by weight or less, more preferably 80 parts by weight or less. When the amount of silica (2) exceeds 140 parts by weight, kneading becomes difficult and wear resistance tends to be greatly reduced.
シリカ（１）および（２）を配合する場合、シリカ（１）とシリカ（２）の合計配合量は、ゴム成分１００重量部に対して１５重量部以上が好ましく、４０重量部以上がより好ましく、６０重量部以上がさらに好ましい。シリカ（１）とシリカ（２）の合計配合量が１５重量部未満では、シリカ（１）および（２）の配合による補強効果が充分に得られない傾向がある。またシリカ（１）とシリカ（２）の合計配合量は１５０重量部以下が好ましく、１２０重量部以下がより好ましく、１００重量部以下がさらに好ましい。シリカ（１）とシリカ（２）の合計配合量が１５０重量部をこえると、ゴム組成物中において、シリカを均一に分散させることが困難になり、ゴム組成物の加工性が悪化する傾向がある。 When silica (1) and (2) are blended, the total blending amount of silica (1) and silica (2) is preferably 15 parts by weight or more, more preferably 40 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the rubber component. 60 parts by weight or more is more preferable. When the total blending amount of silica (1) and silica (2) is less than 15 parts by weight, the reinforcing effect due to the blending of silica (1) and (2) tends to be insufficient. The total amount of silica (1) and silica (2) is preferably 150 parts by weight or less, more preferably 120 parts by weight or less, and even more preferably 100 parts by weight or less. When the total amount of silica (1) and silica (2) exceeds 150 parts by weight, it is difficult to uniformly disperse silica in the rubber composition, and the processability of the rubber composition tends to deteriorate. is there.
本発明では、シランカップリング剤として、次の化学式で表されるシランカップリング剤（１）を１種類以上、
（ＣnＨ2n+1Ｏ）3Ｓｉ−ＣmＨ2m−Ｓy−ＣmＨ2m−Ｓｉ（ＯＣnＨ2n+1）3
（式中、ｎは１〜３の整数、ｍは１〜９の整数、ｙは１以上の整数である。）
および次の化学式で表されるシランカップリング剤（２）を１種類以上
（ＣpＨ2p+1Ｏ）3Ｓｉ−ＣqＨ2q−Ｓ−ＣＯ−ＣkＨ2k+1
（式中、ｐは１〜３の整数、ｑは１〜５の整数、ｋは５〜１２の整数である。）
配合する。
In the present invention, as the silane coupling agent, one or more silane coupling agents (1) represented by the following chemical formula are used:
(C n H 2n + 1 O ) 3 Si-C m H 2m -S y -C m H 2m -Si (OC n H 2n + 1) 3
(In the formula, n is an integer of 1 to 3, m is an integer of 1 to 9, and y is an integer of 1 or more.)
And the following formula represented by a silane coupling agent (2) one or more (C p H 2p + 1 O ) 3 Si-C q H 2q -S-CO-C k H 2k + 1
(In the formula, p is an integer of 1 to 3, q is an integer of 1 to 5, and k is an integer of 5 to 12.)
Blend.
このように、シランカップリング剤を１種類のみではなく、シランカップリング剤（１）およびシランカップリング剤（２）を配合することで、転がり抵抗特性およびウェットスキッド性能をともに向上させることができるという効果が得られる。 Thus, not only one kind of silane coupling agent but also the silane coupling agent (1) and the silane coupling agent (2) can be added to improve both rolling resistance characteristics and wet skid performance. The effect is obtained.
シランカップリング剤（１）は、従来からシリカとともに併用されるシランカップリング剤であり、式中、ｎは１〜３の整数が好ましく、２がより好ましい。ｎが４以上では、カップリング反応が遅くなる傾向がある。 The silane coupling agent (1) is a silane coupling agent that is conventionally used in combination with silica. In the formula, n is preferably an integer of 1 to 3, and more preferably 2. When n is 4 or more, the coupling reaction tends to be slow.
また、ｍは１〜９の整数が好ましく、１〜５がより好ましい。ｍが０では、合成が困難である傾向があり、１０以上でも、合成が困難である傾向がある。 Moreover, m is preferably an integer of 1 to 9, and more preferably 1 to 5. When m is 0, synthesis tends to be difficult, and when m is 10 or more, synthesis tends to be difficult.
さらに、ｙは１以上の整数が好ましく、２〜８がより好ましく、２〜４がさらに好ましい。ｙが９をこえると、貯蔵安定性が低下する傾向がある。 Furthermore, y is preferably an integer of 1 or more, more preferably 2 to 8, and still more preferably 2 to 4. When y exceeds 9, storage stability tends to decrease.
シランカップリング剤（１）としては、１種類のみを用いてもよいが、シランカップリング剤（１）の化学式を満たすものを２種以上組み合わせて用いてもよい。 As the silane coupling agent (1), only one type may be used, but two or more types satisfying the chemical formula of the silane coupling agent (1) may be used.
シランカップリング剤（１）の配合量は、シリカ１００重量部に対して２重量部以上が好ましく、４重量部以上がより好ましい。シランカップリング剤（１）の配合量が２重量部未満では、転がり抵抗が増大してしまう傾向がある。また、シランカップリング剤（１）の配合量は２０重量部以下が好ましく、１２重量部以下がより好ましい。シランカップリング剤（１）の配合量が２０重量部をこえると、コストに対する性能の向上割合が小さく、非経済的な傾向がある。なお、本発明では、シリカを複数配合する場合は、シランカップリング剤の配合量は、シリカの合計配合量に対するものをいう。 The blending amount of the silane coupling agent (1) is preferably 2 parts by weight or more, more preferably 4 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of silica. If the amount of the silane coupling agent (1) is less than 2 parts by weight, the rolling resistance tends to increase. The amount of the silane coupling agent (1) is preferably 20 parts by weight or less, and more preferably 12 parts by weight or less. When the amount of the silane coupling agent (1) exceeds 20 parts by weight, the performance improvement ratio with respect to the cost is small, and there is an uneconomic tendency. In the present invention, when a plurality of silicas are blended, the blending amount of the silane coupling agent refers to the total blending amount of silica.
シランカップリング剤（２）は保護化メルカプトシランとして知られるものであり、式中、ｐは１〜３の整数が好ましく、２がより好ましい。ｐが４以上では、カップリング反応が遅くなる傾向がある。 The silane coupling agent (2) is known as protected mercaptosilane, and in the formula, p is preferably an integer of 1 to 3, and more preferably 2. When p is 4 or more, the coupling reaction tends to be slow.
また、ｑは１〜５の整数が好ましい。ｑが０では、合成が困難な傾向があり、６以上でも、合成が困難な傾向がある。 Moreover, q is preferably an integer of 1 to 5. When q is 0, synthesis tends to be difficult, and when it is 6 or more, synthesis tends to be difficult.
さらに、ｋは５〜１２の整数が好ましく、７〜１２がより好ましい。ｋが４以下では、臭いが強く、作業性が悪化する傾向があり、１３以上では、コストが高くなる傾向がある。 Furthermore, k is preferably an integer of 5 to 12, and more preferably 7 to 12. If k is 4 or less, the odor is strong and workability tends to deteriorate, and if it is 13 or more, cost tends to increase.
シランカップリング剤（２）としては、１種類のみを用いてもよいが、シランカップリング剤（２）の化学式を満たすものを２種以上組み合わせて用いてもよい。 As the silane coupling agent (2), only one type may be used, but two or more types satisfying the chemical formula of the silane coupling agent (2) may be used in combination.
シランカップリング剤（２）の配合量は、シリカ１００重量部に対して２重量部以上が好ましく、４重量部以上がより好ましい。シランカップリング剤（２）の配合量が２重量部未満では、転がり抵抗が増大してしまう傾向がある。また、シランカップリング剤（２）の配合量は２０重量部以下が好ましく、１６重量部以下がより好ましい。シランカップリング剤（２）の配合量が２０重量部をこえると、性能の向上効果が小さくなり、非経済的な傾向がある。 The amount of the silane coupling agent (2) is preferably 2 parts by weight or more, more preferably 4 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of silica. If the amount of the silane coupling agent (2) is less than 2 parts by weight, the rolling resistance tends to increase. The amount of the silane coupling agent (2) is preferably 20 parts by weight or less, and more preferably 16 parts by weight or less. When the compounding amount of the silane coupling agent (2) exceeds 20 parts by weight, the performance improvement effect becomes small and there is an uneconomic tendency.
シランカップリング剤中において、シランカップリング剤（１）／シランカップリング剤（２）の含有比率（重量％比率）は１５重量％／８５重量％以上が好ましく、３０重量％／７０重量％以上がより好ましい。含有比率が１５重量％／８５重量％未満では、転がり抵抗を充分に低減させることができず、また、充分なウェットスキッド性能および操縦安定性も得られない傾向がある。また、含有比率は８５重量％／１５重量％以下が好ましく、７０重量％／３０重量％以下がより好ましい。含有比率が８５重量％／１５重量％をこえると、転がり抵抗を充分に低減させることができず、また、充分なウェットスキッド性能および操縦安定性も得られない傾向がある。 In the silane coupling agent, the content ratio (weight% ratio) of the silane coupling agent (1) / silane coupling agent (2) is preferably 15% by weight / 85% by weight or more, more preferably 30% by weight / 70% by weight or more. Is more preferable. When the content ratio is less than 15% by weight / 85% by weight, rolling resistance cannot be sufficiently reduced, and sufficient wet skid performance and steering stability tend not to be obtained. The content ratio is preferably 85% by weight / 15% by weight or less, and more preferably 70% by weight / 30% by weight or less. When the content ratio exceeds 85% by weight / 15% by weight, the rolling resistance cannot be sufficiently reduced, and sufficient wet skid performance and steering stability tend not to be obtained.
シランカップリング剤（１）とシランカップリング剤（２）の合計配合量は、シリカ１００重量部に対して２重量部以上が好ましく、４重量部以上がより好ましい。シランカップリング剤（１）とシランカップリング剤（２）の合計配合量が２重量部未満では、充分な耐摩耗性が得られない傾向がある。また、シランカップリング剤（１）とシランカップリング剤（２）の合計配合量は２０重量部以下が好ましく、１６重量部以下がより好ましい。シランカップリング剤（１）とシランカップリング剤（２）の合計配合量が２０重量部をこえると、大きな改善は得られず、コストが増大する傾向がある。 The total amount of the silane coupling agent (1) and the silane coupling agent (2) is preferably 2 parts by weight or more and more preferably 4 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of silica. When the total amount of the silane coupling agent (1) and the silane coupling agent (2) is less than 2 parts by weight, sufficient wear resistance tends to be not obtained. Moreover, 20 weight part or less is preferable and, as for the total compounding quantity of a silane coupling agent (1) and a silane coupling agent (2), 16 weight part or less is more preferable. When the total amount of the silane coupling agent (1) and the silane coupling agent (2) exceeds 20 parts by weight, no significant improvement is obtained and the cost tends to increase.
本発明のゴム組成物には、前記ゴム成分、シリカおよびシランカップリング剤以外にも、従来から、ゴム組成物の製造に一般に使用される配合剤、たとえば、カーボンブラック、クレーなどの補強用充填剤、各種老化防止剤、軟化剤、酸化亜鉛、ステアリン酸、ワックス、硫黄などの加硫剤、各種加硫促進剤、加工助剤などを必要に応じて適宜、通常使用される量を配合することができる。 In addition to the rubber component, silica, and silane coupling agent, the rubber composition of the present invention has been conventionally filled with reinforcing ingredients such as carbon black and clay, which are conventionally used in the production of rubber compositions. Add appropriate amounts of normally used agents as needed, such as vulcanizing agents, various anti-aging agents, softeners, vulcanizing agents such as zinc oxide, stearic acid, wax, sulfur, various vulcanization accelerators, processing aids, etc. be able to.
本発明のゴム組成物は、一般的な方法で製造される。すなわち、バンバリーミキサーやニーダー、オープンロールなどで前記配合剤、必要であれば添加剤を混練したのち、加硫することによりゴム組成物を製造することができる。 The rubber composition of the present invention is produced by a general method. That is, a rubber composition can be produced by kneading the compounding agent and, if necessary, an additive with a Banbury mixer, a kneader, an open roll, etc., and then vulcanizing.
本発明のゴム組成物は、タイヤに使用されるものであり、タイヤ部材のなかでも、本発明で改善することができる転がり抵抗に対する寄与率が大きいという理由から、トレッド、サイドウォールとして使用されることが好ましい。 The rubber composition of the present invention is used for tires, and among tire members, it is used as treads and sidewalls because of its high contribution to rolling resistance that can be improved by the present invention. It is preferable.
本発明のタイヤは、通常の方法により製造される。すなわち、本発明のゴム組成物をシート状に成形し、所定の形状に貼りあわせる方法、または、２本以上の押出し機にゴム組成物を挿入して押出し機のヘッド出口で２層に形成する方法により製造することができる。 The tire of the present invention is manufactured by a usual method. That is, the rubber composition of the present invention is formed into a sheet shape and bonded to a predetermined shape, or the rubber composition is inserted into two or more extruders and formed into two layers at the head outlet of the extruder. It can be manufactured by a method.
実施例に基づいて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。 The present invention will be specifically described based on examples, but the present invention is not limited to these examples.
以下、実施例および比較例において使用した各種薬品をまとめて説明する。
スチレンブタジエンゴム（１）（ＳＢＲ（１））：旭化成ケミカルズ（株）製のＥ１０（スチレン含有量：３１重量％、ビニル含有量：３９重量％）
スチレンブタジエンゴム（２）（ＳＢＲ（２））：炭化水素溶媒中で、スチレンと１，３−ブタジエンとをアルキルリチウム開始剤を用いて重合（スチレン含有量：１０重量％、ビニル含有量：４５重量％）
天然ゴム（ＮＲ）：ＲＳＳ＃３
シリカ（１）：デグッサ社製のウルトラジル３６０（湿式法により製造された含水シリカ、平均一次粒子径：２８ｎｍ）
シリカ（２）：デグッサ社製のウルトラジルＶＮ３（湿式法により製造された含水シリカ、平均一次粒子径：１５ｎｍ）
シランカップリング剤（１）：デグッサ社製のＳｉ６９（以下の化学式中、ｎ＝２，ｍ＝３，ｙ＝４）
（ＣnＨ2n+1Ｏ）3Ｓｉ−ＣmＨ2m−Ｓy−ＣmＨ2m−Ｓｉ（ＯＣnＨ2n+1）3
シランカップリング剤（２）：ジーイー（ＧＥ）東芝シリコーン（株）製のＮＸＴ（以下の化学式中、ｐ＝２，ｑ＝３，ｋ＝７）
（ＣpＨ2p+1Ｏ）3Ｓｉ−ＣqＨ2q−Ｓ−ＣＯ−ＣkＨ2k+1
酸化亜鉛：三井金属鉱業（株）製の酸化亜鉛
ステアリン酸：日本油脂（株）製のステアリン酸「椿」
老化防止剤：住友化学（株）製のアンチゲン６Ｃ（Ｎ−（１，３−ジメチルブチル）−Ｎ’−フェニル−ｐ−フェニレンジエミン）
ワックス：大内新興化学工業（株）製のサンノックＮ
オイル：出光興産（株）製のダイナプロセスＡＨ−２４
硫黄：鶴見化学工業（株）製の粉末硫黄
加硫促進剤ＣＺ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＣＺ（Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド）
加硫促進剤ＤＰＧ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＤ（Ｎ，Ｎ’−ジフェニルグアニジン）
Hereinafter, various chemicals used in Examples and Comparative Examples will be described together.
Styrene butadiene rubber (1) (SBR (1)): E10 manufactured by Asahi Kasei Chemicals Corporation (styrene content: 31% by weight, vinyl content: 39% by weight)
Styrene butadiene rubber (2) (SBR (2)): polymerization of styrene and 1,3-butadiene using an alkyl lithium initiator in a hydrocarbon solvent (styrene content: 10% by weight, vinyl content: 45) weight%)
Natural rubber (NR): RSS # 3
Silica (1): Ultrazil 360 manufactured by Degussa (hydrous silica produced by a wet method, average primary particle size: 28 nm)
Silica (2): Ultrazil VN3 manufactured by Degussa (hydrous silica produced by a wet method, average primary particle size: 15 nm)
Silane coupling agent (1): Si69 manufactured by Degussa (in the following chemical formula, n = 2, m = 3, y = 4)
(C n H 2n + 1 O ) 3 Si-C m H 2m -S y -C m H 2m -Si (OC n H 2n + 1) 3
Silane coupling agent (2): NXT manufactured by GE Toshiba Silicone Co. (in the following chemical formula, p = 2, q = 3, k = 7)
(C p H 2p + 1 O ) 3 Si-C q H 2q -S-CO-C k H 2k + 1
Zinc oxide: Zinc oxide stearic acid manufactured by Mitsui Mining & Smelting Co., Ltd.
Antiaging agent: Antigen 6C (N- (1,3-dimethylbutyl) -N′-phenyl-p-phenylenediemine) manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.
Wax: Sunnock N manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Industry Co., Ltd.
Oil: Dyna Process AH-24 manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.
Sulfur: Sulfur powder vulcanization accelerator manufactured by Tsurumi Chemical Co., Ltd. CZ: Noxeller CZ (N-cyclohexyl-2-benzothiazolylsulfenamide) manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Co., Ltd.
Vulcanization accelerator DPG: Noxeller D (N, N'-diphenylguanidine) manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Co., Ltd.
実施例１〜４および比較例１〜２
表１に示す配合処方にしたがい、バンバリーミキサーを用いて、硫黄および加硫促進剤以外の薬品を１５０℃の条件下で４分間混練りし、混練り物を得た。得られた混練り物に硫黄および加硫促進剤を添加し、二軸ロールを用いて、８０℃の条件下で４分間混練りし、未加硫ゴム組成物を得た。未加硫ゴム組成物をそれぞれトレッドの形状に成形し、タイヤ成型機上で他のタイヤ部材と貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、１７０℃および２５ｋｇｆ（２４５．１６６２５Ｎ）の条件下で２５分間加硫することにより、実施例１〜４および比較例１〜２の試験用タイヤ（タイヤサイズ：１９５／６５Ｒ１５）を製造した。
Examples 1-4 and Comparative Examples 1-2
According to the formulation shown in Table 1, using a Banbury mixer, chemicals other than sulfur and vulcanization accelerator were kneaded for 4 minutes at 150 ° C. to obtain a kneaded product. Sulfur and a vulcanization accelerator were added to the obtained kneaded product, and kneaded for 4 minutes at 80 ° C. using a biaxial roll to obtain an unvulcanized rubber composition. Each unvulcanized rubber composition is formed into a tread shape and bonded to another tire member on a tire molding machine to form an unvulcanized tire, and the condition is 25 at 170 ° C. and 25 kgf (245.16625N). The test tires (tire size: 195 / 65R15) of Examples 1-4 and Comparative Examples 1-2 were manufactured by vulcanization for minutes.
（転がり抵抗）
転がり抵抗試験機を用いて、リムサイズ（１５×６ＪＪ）、タイヤ内圧（２３０ｋＰａ）、荷重（３．４３ｋＮ）、速度（８０ｋｍ／ｈ）の条件下における前記試験用タイヤの転がり抵抗を測定した。そして、比較例１の転がり抵抗指数を１００とし、下記計算式により、各配合の転がり抵抗を指数表示した。なお、転がり抵抗指数が大きいほど、転がり抵抗が低減されており、転がり抵抗性能が良好であることを示す。
（転がり抵抗指数）＝（比較例１の転がり抵抗）／（各配合の転がり抵抗）×１００
(Rolling resistance)
Using a rolling resistance tester, the rolling resistance of the test tire was measured under the conditions of rim size (15 × 6JJ), tire internal pressure (230 kPa), load (3.43 kN), and speed (80 km / h). And the rolling resistance index | exponent of the comparative example 1 was set to 100, and the rolling resistance of each mixing | blending was displayed as an index | exponent with the following formula. In addition, it is shown that rolling resistance is reduced and rolling resistance performance is so favorable that a rolling resistance index | exponent is large.
(Rolling resistance index) = (Rolling resistance of Comparative Example 1) / (Rolling resistance of each formulation) × 100
（ウェットスキッド性能）
試験用タイヤを試験車両（国産ＦＦ２０００ｃｃ）の全輪に装着して、湿潤アスファルト路面において速度１００ｋｍ／ｈのときにブレーキをかけた地点からの制動距離を求めた。そして、比較例１のウェットスキッド性能指数を１００とし、下記計算式により、各配合の制動距離を指数表示した。なお、ウェットスキッド性能指数が大きいほど、ウェットスキッド性能が良好であることを示す。
（ウェットスキッド性能指数）＝（比較例１の制動距離）
÷（各配合の制動距離）×１００
(Wet skid performance)
A test tire was mounted on all wheels of a test vehicle (domestic FF2000cc), and the braking distance from the point where the brake was applied on a wet asphalt road surface at a speed of 100 km / h was determined. And the wet skid performance index | exponent of the comparative example 1 was set to 100, and the braking distance of each mixing | blending was displayed as an index | exponent with the following formula. The larger the wet skid performance index, the better the wet skid performance.
(Wet skid performance index) = (braking distance of Comparative Example 1)
÷ (Brake distance for each formulation) x 100
（操縦安定性）
試験用タイヤを試験車両（国産ＦＦ２０００ｃｃ）の全輪に装着してテストコースを実車走行し、その際のドライバーの官能評価により、比較例１の操縦安定性を６点とし、各配合の操縦安定性を１０点満点で評価した。なお、数値が大きいほど、操縦安定性に優れ、良好であることを示す。
(Maneuvering stability)
Test tires are mounted on all wheels of a test vehicle (domestic FF2000cc) and run on the test course. The driver's sensory evaluation results in a handling stability of Comparative Example 1 of 6 points. The sex was evaluated on a 10-point scale. In addition, it shows that it is excellent and excellent in steering stability, so that a numerical value is large.
前記評価結果を表１に示す。 The evaluation results are shown in Table 1.
Claims (5)
シリカを１０重量部以上、
次の化学式で表されるシランカップリング剤（１）を１種類以上、
（ＣnＨ2n+1Ｏ）3Ｓｉ−ＣmＨ2m−Ｓy−ＣmＨ2m−Ｓｉ（ＯＣnＨ2n+1）3
（式中、ｎは１〜３の整数、ｍは１〜９の整数、ｙは１以上の整数である）
および次の化学式で表されるシランカップリング剤（２）を１種類以上
（ＣpＨ2p+1Ｏ）3Ｓｉ−ＣqＨ2q−Ｓ−ＣＯ−ＣkＨ2k+1
（式中、ｐは１〜３の整数、ｑは１〜５の整数、ｋは５〜１２の整数である）
含有するゴム組成物。 For 100 parts by weight of rubber component,
10 parts by weight or more of silica,
One or more silane coupling agents (1) represented by the following chemical formula,
(C n H 2n + 1 O ) 3 Si-C m H 2m -S y -C m H 2m -Si (OC n H 2n + 1) 3
(In the formula, n is an integer of 1 to 3, m is an integer of 1 to 9, and y is an integer of 1 or more)
And the following formula represented by a silane coupling agent (2) one or more (C p H 2p + 1 O ) 3 Si-C q H 2q -S-CO-C k H 2k + 1
(Wherein p is an integer of 1 to 3, q is an integer of 1 to 5, and k is an integer of 5 to 12)
Containing rubber composition.
ゴム成分中のスチレンブタジエンゴム（１）の含有率が１５重量％以上、
ゴム成分中のスチレンブタジエンゴム（２）の含有率が１０重量％以上であり、
ゴム成分中のスチレンブタジエンゴム（１）とスチレンブタジエンゴム（２）の合計含有率が２５重量％以上である請求項１記載のゴム組成物。 The rubber component is a styrene butadiene rubber (1) having a styrene content of 25% by weight or more and a vinyl content of 30% by weight or more, and a styrene content of 15% by weight or less and a vinyl content of 60% by weight or less. Containing styrene butadiene rubber (2),
The content of styrene butadiene rubber (1) in the rubber component is 15% by weight or more,
The content of styrene butadiene rubber (2) in the rubber component is 10% by weight or more,
The rubber composition according to claim 1, wherein the total content of the styrene butadiene rubber (1) and the styrene butadiene rubber (2) in the rubber component is 25% by weight or more.
ゴム成分１００重量部に対して、
シリカ（１）の配合量が１０重量部以上、
シリカ（２）の配合量が５重量部以上であり、
シリカ（１）とシリカ（２）の合計配合量が１５〜１５０重量部である請求項１または２記載のゴム組成物。 The silica contains silica (1) having an average primary particle diameter of 20 nm or more and silica (2) having an average primary particle diameter of less than 20 nm,
For 100 parts by weight of rubber component,
The compounding amount of silica (1) is 10 parts by weight or more,
The compounding amount of silica (2) is 5 parts by weight or more,
The rubber composition according to claim 1 or 2, wherein the total amount of silica (1) and silica (2) is 15 to 150 parts by weight.
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