JP2007149478A - Fuel cell, metal separator, method of manufacturing same, and die - Google Patents

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<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a fuel cell composed by increasing the contact area of a metal separator with an electrolyte-electrode assembly, and by reducing contact resistance thereof. <P>SOLUTION: The fuel cell includes: the electrolyte-electrode assembly 11 with an anode electrode and a cathode electrode arranged on the front and back surfaces of an electrolyte membrane; and the metal separator 12 made of a metal thin plate with minute grooves formed on its front and backsides. In the fuel cell, the metal separator 12 has parallel parts 16 and slope parts 15 formed by press forming; the parallel parts 16 contact the electrolyte-electrode assembly 11; and, on a surface opposite to the electrolyte-electrode assembly contact surface of an angular part 18 of each parallel part connected to the slope part 15, a recess 19 having a depth equivalent to a plate thickness reduction amount of the angular part 18 is formed. <P>COPYRIGHT: (C)2007,JPO&INPIT

Description

本発明は、燃料電池に係わり、特に金属セパレータ及びその製造方法とそれを用いた燃料固体高分子型電池や燃料電池セルに関わるものである。   The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a metal separator, a method for producing the same, and a fuel solid polymer battery and a fuel cell using the metal separator.

固体高分子型燃料電池は、表裏にアノード極側触媒層付き電極（以下「アノード電極」という）とカソード極側触媒付き電極層（以下「カソード電極」という）を配した、イオンを通す性質を持つ固体高分子電解質の膜を用いた燃料電池である。固体高分子電解質とその表裏にアノード電極とカソード電極を配したものを「電解質・電極複合体」と呼ぶ。電解質・電極複合体のアノード電極側に燃料ガスを供給しカソード電極側に酸化剤ガスを供給することで、燃料ガスと酸化剤ガスの化学反応のエネルギーより電気エネルギーを生成する。燃料ガスとして代表的なものは水素であり、酸化剤ガスとしては大気が用いられる。   The polymer electrolyte fuel cell has an anode-side catalyst layer-attached electrode (hereinafter referred to as “anode electrode”) and a cathode-electrode-side catalyst electrode layer (hereinafter referred to as “cathode electrode”) on both sides. This is a fuel cell using a solid polymer electrolyte membrane. A solid polymer electrolyte and an anode / cathode electrode on both sides are called an “electrolyte / electrode composite”. By supplying the fuel gas to the anode electrode side of the electrolyte / electrode composite and supplying the oxidant gas to the cathode electrode side, electric energy is generated from the energy of the chemical reaction between the fuel gas and the oxidant gas. A typical fuel gas is hydrogen, and the atmosphere is used as the oxidant gas.

アノード電極側では、供給された水素が触媒の作用により水素イオンと電子に分離する。固体高分子電解質は水素イオンやその水和物を通すが水素あるいは電子を通さない性質を持っているので、水素イオンのみ固体高分子電解質を透過し、電子は外部回路を通してカソード電極側に伝わる。透過した水素イオンは、カソード電極で酸化剤ガスの酸素と、外部回路を通してアノード電極側よりきた電子と、反応して水を生成する。この時発生するエネルギーのうちギブスの自由エネルギーに相当する部分を、外部回路に取り出すことで電池として機能する。この電気化学反応より取り出せる電圧は０.７ｖ程度と小さいため、通常は何層も積層して大きな電力として取り出す。燃料電池の一つの層を「燃料電池セル」と呼び、それを複数層重ねあげた物を「燃料電池スタック」と呼ぶ。   On the anode electrode side, the supplied hydrogen is separated into hydrogen ions and electrons by the action of the catalyst. Since the solid polymer electrolyte has the property of passing hydrogen ions and hydrates thereof but not hydrogen or electrons, only hydrogen ions permeate the solid polymer electrolyte, and the electrons are transmitted to the cathode electrode side through an external circuit. The permeated hydrogen ions react with oxygen in the oxidant gas at the cathode electrode and electrons from the anode electrode side through an external circuit to generate water. A portion corresponding to Gibbs free energy among the generated energy is taken out to an external circuit to function as a battery. Since the voltage that can be taken out from this electrochemical reaction is as small as about 0.7 V, usually, many layers are stacked and taken out as a large electric power. One layer of the fuel cell is referred to as a “fuel cell”, and a plurality of layers stacked together is referred to as a “fuel cell stack”.

燃料電池セルを積層する際に、隣合うセルのアノード電極の水素とカソード電極の酸素を分離するためにセパレータを用いる。セパレータは、単に酸素と水素を分離するだけではなく、表面に形成された深さ０．５ｍｍ前後で幅が１〜２ｍｍ程度の微細溝により、効率良く水素あるいは酸素を供給し生成した水を排出する役割を担う。また、セパレータは、アノード電極より電子を集電し、カソード電極に供給する役割も担っている。   When stacking fuel cells, a separator is used to separate the hydrogen of the anode electrode and the oxygen of the cathode electrode of adjacent cells. The separator not only separates oxygen and hydrogen, but also discharges the water generated by supplying hydrogen or oxygen efficiently through a micro groove with a depth of around 0.5mm and a width of about 1-2mm formed on the surface. To play a role. The separator also plays a role of collecting electrons from the anode electrode and supplying them to the cathode electrode.

上記のような役割を担うセパレータには、水素と酸素を分離するために水素の透過性が低いことが求められる。また、表面に微細な溝を加工できる成形性や、電子を集め伝導するための低い接触抵抗や高い電気伝導性が求められる。さらに固体高分子型電解質はスルホン酸等の強酸基を持つために、セパレータには高い耐蝕性能が求められる。   The separator having the above role is required to have a low hydrogen permeability in order to separate hydrogen and oxygen. In addition, moldability capable of processing fine grooves on the surface, low contact resistance for collecting and conducting electrons, and high electrical conductivity are required. Furthermore, since the solid polymer electrolyte has a strong acid group such as sulfonic acid, the separator is required to have high corrosion resistance.

セパレータに要求されるこれらの条件を満たす材料として、従来より黒鉛が用いられてきた。焼結した黒鉛に切削加工により微細な溝を形成した焼結黒鉛製のセパレータは、形状自由度が高く、燃料電池の試作品や少量の製品には広く用いられてきた。しかし、例えば自動車用の燃料電池などでは一台あたり数１００枚も用いるので、切削加工のように多くの工数を要する加工方法で製造するセパレータは、焼結黒鉛の素材コストの高さもあいまって、燃料電池の製造コストを増加させる要因となってきた。   Conventionally, graphite has been used as a material that satisfies these requirements for separators. A sintered graphite separator in which fine grooves are formed by cutting in sintered graphite has a high degree of freedom in shape, and has been widely used in prototypes of fuel cells and small quantities of products. However, for example, a fuel cell for automobiles uses several hundred sheets per unit, so a separator manufactured by a processing method that requires a large number of man-hours such as cutting, combined with the high material cost of sintered graphite, This has been a factor in increasing the manufacturing cost of fuel cells.

また、同様に黒鉛を用いたセパレータでは、膨張黒鉛を用いて金型内で圧縮成形するものや、射出成形で金型に流し込んで成形するなどの方法も検討されている。しかし、これらの方法で成形した黒鉛製のセパレータでは、バインダーとして用いる樹脂が絶縁性のため電気伝導性が劣る、あるいは内部空孔が多いために水素の透過性が高いなどの課題が生じた。また、材料の靭性が低いので、それを補うために１〜２ｍｍ程度の厚さが必要であった。   Similarly, in the case of a separator using graphite, a method of compression molding in a mold using expanded graphite or a method of casting by casting into a mold by injection molding has been studied. However, graphite separators molded by these methods have problems such as poor electrical conductivity because the resin used as the binder is insulating, or high hydrogen permeability due to the large number of internal pores. In addition, since the toughness of the material is low, a thickness of about 1 to 2 mm is necessary to compensate for it.

金属を用いたセパレータも多く検討されている。金属セパレータの利点は、靭性が高く薄くできるため燃料電池の小スペース化につながることや、プレス成形を用いれば生産性が飛躍的に向上しコスト削減につながることがあげられる。それに対して、金属材料を用いる場合の最大の課題は、腐食による電池性能の劣化であり、特に溶出した金属イオンが触媒に作用することによる性能劣化を避けることが重要である。そのためにステンレスなどの耐腐食性の高い材料を用いたセパレータが検討されている。但し、ステンレスの耐蝕性は、表面の酸化膜が担うために、同時に接触抵抗を増加させる原因になる。そのため、特許文献２に見られるように、ステンレス表面に電気伝導性のある硼化物を析出させ酸化膜を貫通させることで、接触抵抗を減少させる材料が提案されている。また、特許文献２に見られるように、耐蝕性と高い電気の伝導性の両方を満たすＡｕ，Ｐｔ等の貴金属をステンレス製の材料にメッキしたものなどが提案されている。   Many separators using metal have also been studied. Advantages of the metal separator include that the toughness and thickness can be reduced, which leads to a reduction in the space of the fuel cell, and that press molding can dramatically improve productivity and reduce costs. On the other hand, the biggest problem in the case of using a metal material is deterioration of battery performance due to corrosion, and it is particularly important to avoid performance deterioration due to the action of eluted metal ions on the catalyst. Therefore, a separator using a highly corrosion-resistant material such as stainless steel has been studied. However, the corrosion resistance of stainless steel is responsible for the contact resistance at the same time because the oxide film on the surface plays a role. Therefore, as seen in Patent Document 2, a material that reduces contact resistance by depositing an electrically conductive boride on a stainless steel surface and penetrating an oxide film has been proposed. Further, as seen in Patent Document 2, a material in which a noble metal such as Au or Pt that satisfies both corrosion resistance and high electrical conductivity is plated on a stainless steel material has been proposed.

また、ステンレスは燃料電池中の雰囲気では若干の金属イオンの溶出が避けられないために、特許文献３にみられるように、鉄、ステンレス、アルミや銅などの安価な材料の表面に、より耐蝕性の高いＴｉを接着し、さらに接触抵抗を避けるためのコーティング処理を施した材料などが提案されている。   In addition, since elution of some metal ions is unavoidable in the atmosphere in the fuel cell, stainless steel is more corrosion resistant on the surface of an inexpensive material such as iron, stainless steel, aluminum, or copper as seen in Patent Document 3. A material or the like that has been subjected to a coating process for adhering high-performance Ti and further avoiding contact resistance has been proposed.

金属製セパレータの成形方法としては、プレスを用いた張り出し成形による方法が有力とされている。この方法では、１〜数回の工程でセパレータを成形するが、全ての工程が数秒以内で終了するために生産性が高い。その一方、溝を張り出して成形する際には金属材料が伸ばされて板厚が減少するが、一般に金属材料の延性は数１０％程度であるために、破断や表面にクラックが生じるなどの欠陥が生じることがあり、金属の成形限界内で成形できるように溝形状や加工工程を工夫することが必要である。しかし、成形限界内で成形するために溝高さを減少すると、十分な流路断面積を得られずに、流動抵抗が増加する課題が生じる。このような課題を解決するために、特許文献４に見られるように、セパレータと電解質・電極複合体の接触部分に多孔質カーボンを差し込んで溝高さを大きくした燃料電池のセル構造も提案されている。
特開２００２−１５１１１１号公報 特開２００５−１９０９６８号公報 特開２００２−３５８９７５号公報 特開２００５−１７４８５９号公報 As a method for forming a metal separator, a method by stretch forming using a press is considered to be promising. In this method, the separator is formed in one to several steps, but the productivity is high because all the steps are completed within a few seconds. On the other hand, when forming by extending the groove, the metal material is stretched and the plate thickness is reduced. However, since the ductility of the metal material is generally about several tens of percent, defects such as breakage and cracks on the surface occur. Therefore, it is necessary to devise the groove shape and the machining process so that the metal can be formed within the metal forming limit. However, if the groove height is reduced in order to form within the forming limit, a sufficient flow cross-sectional area cannot be obtained, resulting in an increase in flow resistance. In order to solve such a problem, as seen in Patent Document 4, a cell structure of a fuel cell is proposed in which porous carbon is inserted into the contact portion between the separator and the electrolyte / electrode composite to increase the groove height. ing.
JP 2002-151111 A JP 2005-190968 A JP 2002-358975 A JP 2005-174859 A

これまで示したように、燃料電池用の金属セパレータは様々な方式が検討されている。金属セパレータは薄板状の素材を張り出しで成形するために、以下に説明する課題が生じる。図７に示す従来の燃料電池の燃料電池セルの断面拡大図を用いて課題を説明する。従来の燃料電池セル２ｂは固体高分子の電解質膜の表裏にアノード電極、カソード電極を接着した電解質・電極複合体１１を、金属セパレータ１２ｂで挟んだ構造である。金属セパレータ１２ｂの断面は張り出し成形により連続した矩形形状になっており、微細溝を形成している。表裏の微細溝は、それぞれ酸化剤ガス流路１３及び燃料ガス流路１４の流路となっている。金属セパレータ１２ｂの材料は、板厚０．１６ｍｍのステンレスの表裏に板厚０．０２ｍｍのＴｉを圧延により接着し、さらに表面に数ｎｍの貴金属層を設けた材料である。   As shown so far, various types of metal separators for fuel cells have been studied. Since the metal separator is formed by overhanging a thin plate-like material, the following problems arise. The problem will be described with reference to the enlarged sectional view of the fuel cell of the conventional fuel cell shown in FIG. The conventional fuel cell 2b has a structure in which an electrolyte / electrode complex 11 in which an anode electrode and a cathode electrode are bonded to the front and back of a solid polymer electrolyte membrane is sandwiched between metal separators 12b. The cross section of the metal separator 12b has a continuous rectangular shape by overhang forming, and forms fine grooves. The fine grooves on the front and back sides are the oxidant gas passage 13 and the fuel gas passage 14, respectively. The material of the metal separator 12b is a material in which Ti having a thickness of 0.02 mm is bonded to the front and back of stainless steel having a thickness of 0.16 mm by rolling, and a noble metal layer having a thickness of several nm is provided on the surface.

図７の金属セパレータ１２ｂの断面図において、電解質・電極複合体１と面方向が同一で接触している部分を金属セパレータの平行部１６ｂとし、その他の部分を斜面部１５ｂとする。平行部１６ｂを中央部分１７ｂと角部分１８ｂに分けると、微細溝の内側では中央部分１７ｂと角部分１８ｂは凹凸がなく平坦な形状をしている。それに対して電解質・電極複合体１１と接触する外側は、中央部分１７ｂが角部分１８ｂと比較して厚く凸な形状である。そのため、平行部１６ｂのうち中央部分１７ｂのみが電解質・電極複合体と接触しており接触面積が小さくなっている。   In the cross-sectional view of the metal separator 12b in FIG. 7, a portion that is in the same surface direction as the electrolyte / electrode assembly 1 and is in contact with it is a parallel portion 16b of the metal separator, and the other portion is a slope portion 15b. When the parallel part 16b is divided into the central part 17b and the corner part 18b, the central part 17b and the corner part 18b are flat and have no irregularities inside the fine groove. On the other hand, the outer side in contact with the electrolyte / electrode assembly 11 has a thick and convex shape with the central portion 17b as compared with the corner portion 18b. Therefore, only the central portion 17b of the parallel portion 16b is in contact with the electrolyte / electrode composite, and the contact area is small.

上記のように、角部分１８ｂが電解質・電極複合体と接触しない理由について、セパレータの成形工程を用いて説明する。図９は有限要素法により、金属セパレータの成形過程を解析した結果である。解析に用いた材料定数は図５に、解析モデルは図８に示す。図９（ａ）は成形荷重１８６ｋＮ／０．０１ｍ２で上型を０．２０ｍｍ下降させた時点での断面形状であるが、張り出しによる引っ張り力の他に曲げによる応力も加わるために、角部分で先行して板厚の減少が開始する。すると板厚の薄くなった角部分１８ｂにはさらに応力が集中するために、板厚の減少が進行する。そのため図９（ｂ）に示すように、成形荷重５０６ｋＮ／０．０１ｍ２で上型を０．４０ｍｍ下降させ平行部の中央が下型に接触した時点でも、角部分では材料が下型に接していない。この時点で１溝あたりの接触幅は、０．５ｍｍ（解析モデルでは０．２５ｍｍ）で、全体の１７％に限られている。 The reason why the corner portion 18b does not come into contact with the electrolyte / electrode composite as described above will be described using a separator molding step. FIG. 9 shows the result of analyzing the forming process of the metal separator by the finite element method. The material constants used for the analysis are shown in FIG. 5, and the analysis model is shown in FIG. FIG. 9A shows a cross-sectional shape when the upper die is lowered by 0.20 mm with a molding load of 186 kN / 0.01 m 2 , but since the stress due to bending is applied in addition to the tensile force due to the overhang, the corner portion The sheet thickness starts to decrease in advance. Then, the stress is further concentrated on the corner portion 18b where the thickness is reduced, and the reduction in the thickness progresses. Therefore, as shown in FIG. 9B, even when the upper die is lowered by 0.40 mm with a molding load of 506 kN / 0.01 m 2 and the center of the parallel part comes into contact with the lower die, the material contacts the lower die at the corners. Not. At this time, the contact width per groove is 0.5 mm (0.25 mm in the analysis model), which is limited to 17% of the whole.

底面の平面部分の面積が減少すると、電解質・電極複合体１と金属セパレータ１２ｂの間の接触抵抗が増加し、燃料電池の性能が低下する。また、従来の電解質・電極複合体１は、金属セパレータ１２ｂにより挟まれ、若干の圧縮変形をされることで最大の性能を発揮するが、接触をしていない領域では圧縮力を受けないために電気化学反応が進まずに燃料電池の性能が低下する。そのため、燃料電池の性能を向上させるためには、金属セパレータの平行部で平面度を向上し電解質・電極複合体１との接触面積を増加することが重要である。   When the area of the planar portion of the bottom surface decreases, the contact resistance between the electrolyte / electrode assembly 1 and the metal separator 12b increases, and the performance of the fuel cell decreases. In addition, the conventional electrolyte / electrode composite 1 is sandwiched between the metal separators 12b and exhibits the maximum performance by being slightly compressed and deformed, but is not subjected to compressive force in the non-contact region. The electrochemical reaction does not proceed and the performance of the fuel cell is degraded. Therefore, in order to improve the performance of the fuel cell, it is important to improve the flatness at the parallel portion of the metal separator and increase the contact area with the electrolyte / electrode composite 1.

従来の成形方法でも、底面の平面度は、大きな成形荷重を掛けて塑性流動を生じることにより向上するが、加圧能力の大きなプレスが必要になる。図９（ｃ）は上型を０．４２０ｍｍ下降させ、１溝あたりの接触幅が１．０ｍにした時点での解析結果である。この時点での成形荷重は、０．０１平方メートルあたりで４３１０ｋＮという大きな値である。プレスは加圧能力が大きい程値段が高い上に成形速度が遅いので、生産性が低下し、ひいては製造コストの増加をもたらす。よって、より少ない荷重で成形することが重要である。このような課題は、張り出し成形で成形する金属製の燃料電池用セパレータであれば、金属の種類によらず生じる課題である。   Even in the conventional molding method, the flatness of the bottom surface is improved by applying a large molding load to cause plastic flow, but a press with a large pressing ability is required. FIG. 9C shows an analysis result when the upper die is lowered by 0.420 mm and the contact width per groove is 1.0 m. The molding load at this point is a large value of 4310 kN per 0.01 square meter. The press has a higher pressurizing capacity and is more expensive and has a slower molding speed, resulting in a decrease in productivity and an increase in manufacturing cost. Therefore, it is important to mold with a smaller load. Such a problem is a problem that occurs regardless of the type of metal in the case of a metal fuel cell separator formed by stretch forming.

上記課題を解決するために、本発明は、微細溝の内側の中央を凸形状にすることにより、平行部の電解質・電極複合体と接触する側を平らにした金属セパレータを用いた燃料電池を提案する。具体的には、電解質膜の表裏にアノード電極とカソード電極を設けた電解質・電極複合体を備え、該電解質・電極複合体の表裏より金属薄板の表裏に微細溝を形成した金属セパレータを用いた燃料電池で、該微細溝の電解質・電極複合体に接触する箇所の中央部の板厚が角部と比較して厚く且つ中央部が内側に凸形状であることを特徴とする固体高分子型燃料電池である。   In order to solve the above-mentioned problems, the present invention provides a fuel cell using a metal separator having a flat portion on the side in contact with the electrolyte / electrode composite in a parallel portion by forming a convex shape in the center inside the fine groove. suggest. Specifically, an electrolyte / electrode composite provided with an anode electrode and a cathode electrode on both sides of the electrolyte membrane was used, and a metal separator having fine grooves formed on the front and back of the thin metal plate from the front and back of the electrolyte / electrode composite was used. A solid polymer type characterized in that in the fuel cell, the thickness of the central portion of the portion contacting the electrolyte / electrode composite of the fine groove is thicker than the corner portion, and the central portion is convex inward It is a fuel cell.

すなわち、本発明は、電解質膜の表裏にアノード電極とカソード電極を設けた電解質・電極複合体と、表裏に微細溝を形成した金属薄板からなる金属セパレータとを備えた燃料電池において、前記金属セパレータは、プレス成形により形成された平行部及び斜面部を有しており、前記平行部が前記電解質・電極複合体に接触し、かつ、前記斜面部とつながる平行部の角部分の電解質・電極複合体接触面の反対の面に、該角部分の板厚減少量相当の深さの凹部を設けた燃料電池である。   That is, the present invention provides a fuel cell comprising an electrolyte / electrode composite having an anode electrode and a cathode electrode on the front and back of an electrolyte membrane, and a metal separator made of a thin metal plate having fine grooves formed on the front and back. Has a parallel part and a slope part formed by press molding, and the parallel part is in contact with the electrolyte / electrode composite, and the electrolyte / electrode composite at the corner of the parallel part connected to the slope part. In this fuel cell, a concave portion having a depth corresponding to the thickness reduction amount of the corner portion is provided on the surface opposite to the body contact surface.

また、本発明は、前記平行部は、中央部分の板厚が角部分と比較して前記金属薄板の板厚の１０〜５０％厚く、かつ、中央部分の電解質・電極複合体接触面の反対の面に凸形状を有する燃料電池である。   Further, according to the present invention, the parallel portion has a thickness of 10 to 50% of the thickness of the thin metal plate compared to the corner portion, and is opposite to the electrolyte / electrode composite contact surface of the center portion. This is a fuel cell having a convex shape on the surface.

そして、本発明は、電解質膜の表裏にアノード電極とカソード電極を設けた電解質・電極複合体を備えた燃料電池に使用し、表裏に微細溝を形成した金属薄板からなる金属セパレータにおいて、プレス成形により形成された平行部及び斜面部を有しており、前記平行部が電解質・電極複合体に接触し、かつ、前記斜面部とつながる平行部の角部分の電解質・電極複合体接触面の反対の面に、該角部分の板厚減少量相当の深さの凹部を設けた金属セパレータである。   Then, the present invention is used in a fuel cell having an electrolyte / electrode composite provided with an anode electrode and a cathode electrode on the front and back of an electrolyte membrane, and in a metal separator made of a thin metal plate having fine grooves formed on the front and back. The parallel part is in contact with the electrolyte / electrode complex, and is opposite to the electrolyte / electrode complex contact surface at the corner of the parallel part connected to the slope part. This is a metal separator provided with a recess having a depth corresponding to the thickness reduction amount of the corner portion.

更に、本発明は、前記平行部は、中央部分の板厚が角部分と比較して前記金属薄板の板厚の１０〜５０％厚く、かつ、中央部分の電解質・電極複合体接触面の反対の面に凸形状を有する金属セパレータである。   Further, according to the present invention, the parallel portion has a thickness of 10 to 50% of the thickness of the metal thin plate compared to the corner portion, and is opposite to the electrolyte / electrode composite contact surface of the center portion. It is a metal separator which has a convex shape on the surface.

また、本発明は、金属薄板の表裏に微細溝を形成しプレス成形して燃料電池の金属セパレータを製造する方法において、プレス成形して前記金属薄板に平行部及び斜面部を形成する際、該斜面部とつながる平行部の角部分となる個所に、プレス成形時に該角部分に発生する板厚減少量に相当する量の深さの凹部を押圧して形成する工程を含む金属セパレータの製造方法である。   Further, the present invention provides a method for producing a metal separator of a fuel cell by forming fine grooves on the front and back sides of a thin metal plate and producing a metal separator for a fuel cell. A method of manufacturing a metal separator, comprising a step of pressing a recess having a depth corresponding to a thickness reduction amount generated in a corner portion at the time of press forming at a corner portion of a parallel portion connected to a slope portion. It is.

そして、本発明は、金属薄板をプレス成形して燃料電池の金属セパレータを製造する際に使用する金型において、プレス成形して前記金属薄板に平行部及び斜面部を形成する際、該斜面部とつながる平行部の角部分となる個所に対応する位置に、プレス成形時に該角部分に発生する板厚減少量に相当する量の高さの凸部を有する金型である。   The present invention provides a metal mold used when a metal separator is press-molded to produce a metal separator of a fuel cell, and the slope portion is formed when the parallel portion and the slope portion are formed on the metal thin plate by press molding. This is a mold having convex portions having a height corresponding to the amount of reduction in plate thickness generated at the corner portion at the time of press molding at a position corresponding to a corner portion of the parallel portion connected to the corner portion.

更に、本発明は、前記凸部は、前記金属薄板の板厚の１０〜５０％の量の高さを有する金型である。   Furthermore, the present invention is the mold in which the convex portion has a height of 10 to 50% of the thickness of the metal thin plate.

本発明によれば、金属セパレータを用いた燃料電池において、金属セパレータとの電解質・電極複合体との接触面積が増加するため、接触抵抗による燃料電池の電力損失を減少させることが可能となり、燃料電池の性能を向上させることができる。   According to the present invention, in a fuel cell using a metal separator, the contact area between the metal separator and the electrolyte / electrode composite increases, so that it is possible to reduce the power loss of the fuel cell due to contact resistance. The performance of the battery can be improved.

本発明を実施するための最良の形態を説明する。
図１は、本発明の実施形態の一つである固体高分子型燃料電池の燃料電池スタック１の構造を示す図である。本実施例の燃料電池は、水素を燃料ガスとして供給し、大気を酸化剤ガスとして供給するものである。燃料電池スタック１は、複数の燃料電池セル２を積層し、フレーム７で挟み込み、ボルト８で締めて固定して構成される。また、燃料の供給のために燃料ガス供給管３及び燃料ガス排出管４を備え、酸化剤ガスの供給のために酸化剤ガス供給管５と酸化剤ガス排出管６を備える。酸化剤ガス排出管６は反応により生成した水を排出する機能も担う。水素と酸素から水を生成する電気化学反応から電気エネルギーを取り出す最小単位である発電セルは０．７Ｖ程度の起電力であるので、燃料電池スタックは図１に示すように発電セルを複数重ね合わせて実用に足りる起電力を取り出す構造となっている。 The best mode for carrying out the present invention will be described.
FIG. 1 is a diagram showing a structure of a fuel cell stack 1 of a polymer electrolyte fuel cell which is one embodiment of the present invention. The fuel cell of this embodiment supplies hydrogen as a fuel gas and supplies the atmosphere as an oxidant gas. The fuel cell stack 1 is configured by stacking a plurality of fuel cells 2, sandwiching them with a frame 7, and fastening them with bolts 8. Further, a fuel gas supply pipe 3 and a fuel gas discharge pipe 4 are provided for supplying fuel, and an oxidant gas supply pipe 5 and an oxidant gas discharge pipe 6 are provided for supplying oxidant gas. The oxidant gas discharge pipe 6 also has a function of discharging water generated by the reaction. Since the power generation cell, which is the minimum unit for extracting electrical energy from the electrochemical reaction that generates water from hydrogen and oxygen, has an electromotive force of about 0.7 V, the fuel cell stack has a plurality of power generation cells stacked as shown in FIG. It has a structure to extract electromotive force that is sufficient for practical use.

図２は発電セルの断面構造を示す図である。発電セル２は、固体高分子の電解質膜の表裏にアノード電極、カソード電極を接着した電解質・電極複合体１１を、金属セパレータ１２で挟んだ構造である。金属セパレータ１２は、断面が張り出し成形により連続した矩形形状になっており、微細溝を形成している。表裏の微細溝は、それぞれ酸化剤ガス流路１３及び燃料ガス流路１４の流路となっている。金属セパレータ１２の材料は、板厚０．１６ｍｍのステンレスの表裏に板厚０．０２ｍｍのＴｉを圧延により接着し、さらに表面に数ｎｍの貴金属層を設けた材料である。   FIG. 2 is a diagram showing a cross-sectional structure of the power generation cell. The power generation cell 2 has a structure in which an electrolyte / electrode complex 11 in which an anode electrode and a cathode electrode are bonded to the front and back of a solid polymer electrolyte membrane is sandwiched between metal separators 12. The metal separator 12 has a rectangular shape whose cross section is continuous by overhanging and forms fine grooves. The fine grooves on the front and back sides are the oxidant gas passage 13 and the fuel gas passage 14, respectively. The material of the metal separator 12 is a material in which Ti having a thickness of 0.02 mm is bonded to the front and back of stainless steel having a thickness of 0.16 mm by rolling, and a noble metal layer having a thickness of several nm is provided on the surface.

図２の断面図において、電解質・電極複合体１１と面方向が同一で接触している部分を金属セパレータの平行部１６とし、その他の部分を斜面部１５とする。平行部１６を中央部分１７と角部分１８に分けると、角部分１８の電解質・電極複合体１１との接触面の反対の面に板厚減少量相当の深さの凹部１９を設けている。したがって、平行部１６において電解質・電極複合体１１と接触しない側である微細溝の内側は、角部分１８と比較して中央部１７が出っ張った凸形状となっているのに対して、電解質・電極複合体１１と接触する外側は全体に平坦な形状である。図２に示す凸形状の高さＡは、角部分１８の板厚減少量に相当する値であることが望ましく、本実施例では２０％程度である。   In the cross-sectional view of FIG. 2, a portion that is in the same surface direction as the electrolyte / electrode composite body 11 and is in contact with it is a parallel portion 16 of the metal separator, and the other portion is a slope portion 15. When the parallel portion 16 is divided into a central portion 17 and a corner portion 18, a concave portion 19 having a depth corresponding to the thickness reduction amount is provided on the surface of the corner portion 18 opposite to the contact surface with the electrolyte / electrode assembly 11. Therefore, the inner side of the fine groove, which is the side not in contact with the electrolyte / electrode assembly 11 in the parallel portion 16, has a convex shape with the central portion 17 protruding as compared with the corner portion 18, whereas the electrolyte · The outside in contact with the electrode composite 11 has a flat shape as a whole. The height A of the convex shape shown in FIG. 2 is preferably a value corresponding to the thickness reduction amount of the corner portion 18, and is about 20% in this embodiment.

続いて、図３を用いて本実施例の金属セパレータを加工する金型について説明する。図３は金型の一ピッチ分の断面拡大図である。上型２１と下型２２よりなる。上型２１と下型２２は、線対称に反転して半ピッチ（Ｐ／２）分ずらした形状である。上型２１の中央が凸部２３であり、その中央に逃げ部２４が形成されている。溝ピッチＰは３ｍｍであり、溝深さＨは０．４ｍｍである。凸部２３の幅は１ｍｍであり、本金型で成形すると、平行部１６の幅は凡そ１ｍｍとなる。逃げ部２４の深さＣは、素材板厚の５０％の０．１ｍｍである。   Then, the metal mold | die which processes the metal separator of a present Example is demonstrated using FIG. FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view of one pitch of the mold. It consists of an upper mold 21 and a lower mold 22. The upper mold 21 and the lower mold 22 have shapes that are reversed in line symmetry and shifted by a half pitch (P / 2). The center of the upper die 21 is a convex portion 23, and a relief portion 24 is formed in the center. The groove pitch P is 3 mm, and the groove depth H is 0.4 mm. The width of the convex portion 23 is 1 mm, and the width of the parallel portion 16 is about 1 mm when molded with this mold. The depth C of the escape portion 24 is 0.1 mm which is 50% of the material plate thickness.

続いて、本発明の金属セパレータの製造方法の一例として有限要素法により解析した結果を示す。図４は図３の金型の左半分をモデル化した解析モデルである。２次元平面歪解析で、中央が板厚０．１６ｍｍのＳＵＳの表裏に板厚０．２０ｍｍのＴｉをクラッドした厚さ０．２ｍｍの素材であり、上、下の線がそれぞれ上型、下型に相当する。貴金属のコーティングについては、厚さが薄く力学的に殆ど影響を与えないのでモデル化していない。左右の端面は、対称面としてＸ方向を固定した。上型が下型方向に移動して加工する。図５に解析に用いた材料定数を示す。図６は解析過程を示す図である。図６（ａ）は成形荷重１８５ｋＮ／０．０１ｍ２で上型を０．２ｍｍ下降した時点の図であり、平行部の角部分に相当する箇所の板厚が減少しはじめている。図６（ｂ）は成形荷重５０６ｋＮ／０．０１ｍ２で上型が０．４ｍｍ下降した時点での変形図である。平行部の中央部分１７が下型に接触をしているが、角部分は、板厚減少のために接触していない。図６（ｃ）は上型を０．４３２ｍｍ下降した時点での図である。角部分が下型に接触しており、このときの接触幅は１ｍｍである。成形荷重が８６５ｋＮである。従来方式で同様に接触幅が１ｍｍであった場合の成形荷重が４３１０ｋＮであったのと比較すると、凡そ１／５に低下する。金型の逃げ部２４があるために、低い成形荷重での加工が可能であり、そして金型の凸部２３の押圧により角部分も平坦となり、電解質・電極複合体との金属セパレータの接触面積を増加することができる。なお、上記した製造方法の一例では、１工程で金属セパレータを成形したが、複数の工程の１工程としても同様の効果が得られる。 Then, the result analyzed by the finite element method as an example of the manufacturing method of the metal separator of this invention is shown. FIG. 4 is an analysis model in which the left half of the mold shown in FIG. 3 is modeled. In a two-dimensional plane strain analysis, the center is a 0.2mm-thick material with 0.20mm thick Ti clad on the front and back of SUS with a 0.16mm thick thickness. Corresponds to the type. Noble metal coatings are not modeled because they are thin and have little mechanical impact. The left and right end faces fixed the X direction as a symmetry plane. The upper die moves in the lower die direction for processing. FIG. 5 shows the material constants used in the analysis. FIG. 6 shows the analysis process. FIG. 6A is a view when the upper die is lowered by 0.2 mm at a molding load of 185 kN / 0.01 m 2 , and the plate thickness at the portion corresponding to the corner portion of the parallel portion starts to decrease. FIG. 6B is a modified view when the upper die is lowered by 0.4 mm with a molding load of 506 kN / 0.01 m 2 . Although the central portion 17 of the parallel portion is in contact with the lower mold, the corner portion is not in contact with the plate due to a reduction in thickness. FIG. 6C is a view when the upper die is lowered by 0.432 mm. The corner portion is in contact with the lower mold, and the contact width at this time is 1 mm. The molding load is 865 kN. In the same manner as in the conventional method, the molding load when the contact width is 1 mm is reduced to about 1/5 compared with 4310 kN. Since there is a relief portion 24 of the mold, processing with a low molding load is possible, and the corner portion is flattened by pressing the convex portion 23 of the mold, and the contact area of the metal separator with the electrolyte / electrode composite Can be increased. In the example of the manufacturing method described above, the metal separator is formed in one step, but the same effect can be obtained as one step of a plurality of steps.

また、平行部１６の凸形状の高さＡは、角部分１８での板厚減少量に相当する値が望ましい。なぜなら、角部分１８の材料は、押圧されて板厚減少量分だけその両側に位置する斜面部１５及び平行部の中央部分１７に移動する。そのため、平行部１６の凸形状の高さＡが板厚減少量よりも小さいと金属セパレータ１２と電解質・電極複合体１１の接触面積を増加させることが困難であり、平行部１６の凸形状の高さＡが板厚減少量よりも大きいと成形荷重が急増するからである。本実施例では２０％程度であるが、素材や溝の寸法の違いにより最適値は変化するので、これを限定するものではない。金属材料の延性が一般に数１０％程度であることから、板厚減少もその程度までしか許容できないために、凸形状の高さＡは素材板厚の５０％以内が適当である。   Further, the height A of the convex shape of the parallel portion 16 is desirably a value corresponding to the thickness reduction amount at the corner portion 18. This is because the material of the corner portion 18 is pressed and moves to the slope portion 15 located on both sides thereof and the central portion 17 of the parallel portion by the thickness reduction amount. Therefore, if the height A of the convex shape of the parallel part 16 is smaller than the thickness reduction amount, it is difficult to increase the contact area between the metal separator 12 and the electrolyte / electrode composite 11. This is because if the height A is larger than the thickness reduction amount, the molding load increases rapidly. In the present embodiment, it is about 20%, but the optimum value varies depending on the difference in the dimensions of the material and the groove, and is not limited to this. Since the ductility of the metal material is generally about several tens of percent, the reduction in the plate thickness can only be tolerated to that extent, so the convex height A is suitably within 50% of the raw plate thickness.

また、本実施例ではステンレス鋼にチタンをクラッドした材料を対象としたが、他の金属材料でも、張り出し成形で角部の板厚が減少する現象は同様に生じる。本発明は、ステンレス鋼にチタンをクラッドした材料に限定されるものではなく、他の金属系のセパレータ材料にも広く適用できるものである。   Further, in this embodiment, a material in which titanium is clad on stainless steel is targeted. However, the phenomenon that the thickness of the corner portion is reduced by the overhang forming similarly occurs in other metal materials. The present invention is not limited to a material obtained by clad titanium on stainless steel, and can be widely applied to other metal separator materials.

また、本実施例では燃料ガスとして水素を用いたが、これに限るものではない。また、同様に酸化剤ガスとして大気を用いたが、これに限るものではない。   In this embodiment, hydrogen is used as the fuel gas, but the present invention is not limited to this. Similarly, air is used as the oxidant gas, but the present invention is not limited to this.

以上に説明したように、固体高分子型の電解質を用いた燃料電池用で、小さな成形荷重でも金属セパレータと電解質・電極複合体の接触面積を増加することが可能となる。そのため、接触抵抗が減少して燃料電池の性能を向上することが可能となる。   As described above, the contact area between the metal separator and the electrolyte / electrode composite can be increased even with a small molding load because the fuel cell uses a solid polymer electrolyte. Therefore, the contact resistance is reduced, and the performance of the fuel cell can be improved.

燃料電池スタックの概念図。The conceptual diagram of a fuel cell stack. 実施例の燃料電池セルの断面拡大図。The cross-sectional enlarged view of the fuel battery cell of an Example. 実施例の金属セパレータを成形する金型の断面拡大図。The cross-sectional enlarged view of the metal mold | die which shape | molds the metal separator of an Example. 実施例の金属セパレータの加工工程の有限要素解析モデルの説明図。Explanatory drawing of the finite element analysis model of the manufacturing process of the metal separator of an Example. 有限要素解析に用いた材料定数を説明する図表。The chart explaining the material constant used for finite element analysis. 実施例の金属セパレータの加工工程を示す有限要素解析結果の説明図。Explanatory drawing of the finite element analysis result which shows the manufacturing process of the metal separator of an Example. 従来の燃料電池セルの断面拡大図。The cross-sectional enlarged view of the conventional fuel cell. 従来の金属セパレータを成形する金型の断面拡大図。The cross-sectional enlarged view of the metal mold | die which shape | molds the conventional metal separator. 従来の金属セパレータの加工工程の有限要素解析モデルの説明図。Explanatory drawing of the finite element analysis model of the manufacturing process of the conventional metal separator.

符号の説明Explanation of symbols

１ 燃料電池スタック、２ 燃料電池セル、３ 燃料ガス供給管、４ 燃料ガス排出管、５ 酸化剤ガス供給管、６ 酸化剤ガス排出管、７ フレーム、８ ボルト、１１ 電化質・電極複合体、１２ 金属セパレータ，１３ 酸化剤ガス流路，１４ 燃料ガス流路、１５ 斜面部、１６ 平行部、１７ 平行部の中央部分、１８ 平行部の角部分、１９ 凹部、２１ 上型、２２ 下型、２３ 凸部、２４ 逃げ部 1 Fuel cell stack, 2 Fuel cell, 3 Fuel gas supply pipe, 4 Fuel gas discharge pipe, 5 Oxidant gas supply pipe, 6 Oxidant gas discharge pipe, 7 Frame, 8 Volt, 11 Electrode / electrode complex, 12 Metal separator, 13 Oxidant gas flow path, 14 Fuel gas flow path, 15 Slope part, 16 Parallel part, 17 Central part of parallel part, 18 Corner part of parallel part, 19 Recess, 21 Upper mold, 22 Lower mold, 23 convex part, 24 relief part

Claims (7)

電解質膜の表裏にアノード電極とカソード電極を設けた電解質・電極複合体と、表裏に微細溝を形成した金属薄板からなる金属セパレータとを備えた燃料電池において、
前記金属セパレータは、プレス成形により形成された平行部及び斜面部を有しており、前記平行部が前記電解質・電極複合体に接触し、かつ、前記斜面部とつながる平行部の角部分の電解質・電極複合体接触面の反対の面に、該角部分の板厚減少量相当の深さの凹部を設けたことを特徴とする燃料電池。 In a fuel cell comprising an electrolyte / electrode composite provided with an anode electrode and a cathode electrode on the front and back sides of an electrolyte membrane, and a metal separator made of a thin metal plate with fine grooves formed on the front and back sides,
The metal separator has a parallel part and a slope part formed by press molding, and the parallel part is in contact with the electrolyte / electrode complex, and an electrolyte at a corner part of the parallel part connected to the slope part. A fuel cell characterized in that a concave portion having a depth corresponding to the thickness reduction amount of the corner portion is provided on the surface opposite to the electrode composite contact surface. 請求項１記載の燃料電池において、
前記平行部は、中央部分の板厚が角部分と比較して前記金属薄板の板厚の１０〜５０％厚く、かつ、中央部分の電解質・電極複合体接触面の反対の面に凸形状を有する特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein
The parallel portion is 10-50% thicker than the corner portion in the thickness of the central portion, and has a convex shape on the surface opposite to the electrolyte-electrode composite contact surface in the central portion. A fuel cell comprising: 電解質膜の表裏にアノード電極とカソード電極を設けた電解質・電極複合体を備えた燃料電池に使用し、表裏に微細溝を形成した金属薄板からなる金属セパレータにおいて、
プレス成形により形成された平行部及び斜面部を有しており、前記平行部が電解質・電極複合体に接触し、かつ、前記斜面部とつながる平行部の角部分の電解質・電極複合体接触面の反対の面に、該角部分の板厚減少量相当の深さの凹部を設けたことを特徴とする金属セパレータ。 In a fuel cell comprising an electrolyte / electrode composite provided with an anode electrode and a cathode electrode on the front and back of the electrolyte membrane, in a metal separator composed of a thin metal plate with fine grooves formed on the front and back,
Electrolyte / electrode composite contact surface at the corner of the parallel part that has a parallel part and a slope part formed by press molding, the parallel part is in contact with the electrolyte / electrode composite body and is connected to the slope part A metal separator, wherein a recess having a depth corresponding to the thickness reduction amount of the corner portion is provided on the opposite surface. 請求項３記載の金属セパレータにおいて、
前記平行部は、中央部分の板厚が角部分と比較して前記金属薄板の板厚の１０〜５０％厚く、かつ、中央部分の電解質・電極複合体接触面の反対の面に凸形状を有することを特徴とする金属セパレータ。 The metal separator according to claim 3, wherein
The parallel portion is 10-50% thicker than the corner portion in the thickness of the central portion, and has a convex shape on the surface opposite to the electrolyte-electrode composite contact surface in the central portion. Metal separator characterized by having. 金属薄板の表裏に微細溝を形成しプレス成形して燃料電池の金属セパレータを製造する方法において、
プレス成形して前記金属薄板に平行部及び斜面部を形成する際、該斜面部とつながる平行部の角部分となる個所に、プレス成形時に該角部分に発生する板厚減少量に相当する量の深さの凹部を押圧して形成する工程を含むことを特徴とする金属セパレータの製造方法。 In a method of manufacturing a metal separator for a fuel cell by forming fine grooves on the front and back of a thin metal plate and press-molding,
When forming a parallel part and a slope part on the metal thin plate by press forming, an amount corresponding to a reduction in the thickness of the corner part that occurs at the corner part at the time of press forming at the corner part of the parallel part connected to the slope part The manufacturing method of the metal separator characterized by including the process of pressing and forming the recessed part of depth. 金属薄板をプレス成形して燃料電池の金属セパレータを製造する際に使用する金型において、
プレス成形して前記金属薄板に平行部及び斜面部を形成する際、該斜面部とつながる平行部の角部分となる個所に対応する位置に、プレス成形時に該角部分に発生する板厚減少量に相当する量の高さの凸部を有することを特徴とする金型。 In the mold used when producing a metal separator for a fuel cell by press-molding a thin metal plate,
When forming the parallel part and the slope part on the metal thin plate by press forming, the thickness reduction amount generated at the corner part at the time of press forming at a position corresponding to the corner part of the parallel part connected to the slope part A mold having a convex portion with an amount corresponding to the height. 請求項６記載の金型において、
前記凸部は、前記金属薄板の板厚の１０〜５０％の量の高さを有することを特徴とする金型。 The mold according to claim 6, wherein
The mold according to claim 1, wherein the convex portion has a height of 10 to 50% of a thickness of the thin metal plate.
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