JP2007149364A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 非水電解液二次電池において、正極活物質として、マンガンの一部をコバルトで置換したリチウムマンガン複合酸化物と、ニッケルの一部を、コバルト、またはコバルトとアルミニウムで置換したリチウムニッケル複合酸化物とを含む非水電解液二次電池。
【選択図】 なし
Description
リチウムイオンをドープ、脱ドープする正極活物質および負極活物質を用いたリチウムイオン電池は、従来から用いられているニッケル水素電池等に比べて、容積あるいは質量当たりのエネルギー密度が大きな二次電池として各種の機器用の電源として利用されている。
一方、マンガン酸リチウムは、充放電を繰り返すと、結晶構造が著しく破壊される結果、容量の減少が生じるという問題点があった。
特性の改善は不十分であった。
しかしながら、アルミニウム置換した複合酸化物は、放電深度が深い場合のサイクル特性の改善に効果があるが、低温から高温まで広い範囲で長期間の特性の維持が要求される電気自動車や据置き型電源用の大容量電池に要求される特性を充分に満足させるには至っていない。
また、マンガンの一部をコバルトで置換したリチウムマンガン複合酸化物として、Li1+xCoyMn2-x-yO4(式中、xは0.05<x<0.07、yは0.01<y<0.04)を含み、ニッケルの一部をコバルト、またはコバルトとアルミニウムで置換したリチウムニッケル複合酸化物が、LiNi1-xCoxO2(式中、xは0.1<x<0.3)、またはLiNi1-xCoxAlyO2(式中、xは0.1<x<0.3、または0.02<y<0.1)である前記の非水電解液二次電池である。
また、前記マンガンの一部をコバルトで置換したリチウムマンガン複合酸化物と、前記のコバルトあるいはコバルトとアルミニウムに置換したリチウム・ニッケル複合酸化物の両者の重量比が97:3〜55:45である前記の非水電解液二次電池である。
リチウムをドープ、脱ドープする炭素質材料を負極とした前記の非水電解液二次電池である。
また、コバルトの量を表すyが0.04よりも大きい場合には、置換したリチウム量を表すxが0.05<x<0.07の関係を満たした場合であっても、コバルト原子による容量低下は小さいものの、充放電をすると、充放電曲線には、リチウム電極に対して3.3V付近にプラトーと称される平坦部が出現する。このプラトーは酸素欠損によるものであり、充放電サイクル特性や保存特性の著しい劣化を引き起こす要因となる。
またコバルトの量が多くなると異相が出現するので、コバルト量は、0.04よりも小さくすることが好ましい。
また二酸化マンガンは、反応の均一性確保、スラリー作製の容易さ、安全性等の観点から5〜20μmの粒径のものが好ましい。
原料物質は、それぞれの原料物質を所定の大きさに粉砕した後に、ボールミル、ジェットミル、ピンミルなどを用いて均一に混合を行った後に700℃〜850℃の温度範囲で、大気中、酸素中等の酸素含有雰囲気において焼成することができる。
具体的には、炭酸リチウム、水酸化リチウム、ニッケル又はコバルトの水酸化物、酸化物、炭酸塩、あるいはニッケルとコバルトとを所定の組成に調製したニッケル−コバルト複合水酸化物、複合炭酸塩、複合水酸化物等を用いることができる。
このアルミニウムの置換量が多くなると初回の充放電効率の悪化を招くためyは、0.1よりも小さいことが好ましい。一方、置換量が少なすぎると熱的安定性の改善効果がみられなくなるため、アルミニウムは0.02よりも多くすることが必要である。
複合酸化物中のリチウムコバルトマンガン複合酸化物の配合比が97質量%よりも大きくなると、リチウムコバルトマンガン複合酸化物から電解液中に溶出するマンガンの量が大きくなるとともに、サイクル特性が劣化し、容量保存特性が低下する。
また、同様にリチウムコバルトマンガン複合酸化物の配合比が55質量%よりも少なくなると、安全性が低下し、機械的破壊試験でも発煙してしまう場合がある。
配合比は、70:30ないし60:90とすることがより好ましい。
以下に本発明の実施例を示し、本発明を説明する。
表1に示す組成の正極活物質とカーボンブラックを導電性付与剤として乾式混合し、ポリフッ化ビニリデンを溶解させたN−メチル−2−ピロリドン(NMP)中に均一に分散させスラリーを作製した。
そのスラリーを厚さ20μmのアルミニウム金属箔上に塗布後、溶剤を蒸発さ
せることにより正極シートを作製した。正極中の固形分比率は重量比で正極活物質:導電性付与剤:ポリフッ化ビニリデン=85:10:5とした。
正極側の電流密度0.1mA/cm2 で4.3Vまで充電した後に同じ電流値で3.0Vまで放電させて放電容量を測定した。
再度、正極側の電流密度0.1mA/cm2 で4.3Vまで充電した電池を作製して、これらを60℃の恒温槽中に2週間保存した。保存後、3.0Vまで一度放電し、同様に0.1mA/cm2 で4.3Vまで再充電した後の3.0Vまでの放電容量を測定した。
マンガンサイトがリチウムあるいはコバルトのいずれかに置換された、複合酸化物を正極活物質とした試料1あるいは2に対して、マンガンを、リチウムとコバルトの両者に置換したリチウムマンガンコバルト複合酸化物を正極活物質とした試料3は、高温保存後の容量維持率が改善されることが示された。
また、試料1の正極活物質中にリチウムニッケル複合酸化物のニッケルの一部をコバルトで置換したLiNi0.8Co0.2O2であるリチウムニッケルコバルト複合酸化物の20質量%を配合した試料4においては、試料1に比べて保存特性のの改善効果はみられた。
更に、試料5のリチウムニッケルコバルト複合酸化物の配合比を40質量%に増加した試料6の電池では、試料5に比べて更に容量保持率が向上した。
また、リチウムニッケルコバルト複合酸化物をLiNi0.8Co0.15Al0.05O2とした試料7の電池では、試料5の電池に比べて容量維持率が向上した。
Li1+xCoyMn2-x-yO4 LiNi1-x-yCoxAlyO2 混合量 容量維持率
x y x y (質量%) (%)
試料1 0.06 - - - 97.3
試料2 - 0.03 - - 97.7
試料3 0.06 0.03 - - 98.2
試料4 0.06 - 0.2 0 20 97.8
試料5 0.06 0.03 0.2 0 20 99.1
試料51 0.06 0.03 0.2 0 50 97.8
試料52 0.06 0.03 0.2 0 2 97.9
試料52 0.08 0.03 0.2 0 20 97.9
試料53 0.08 0.05 0.2 0 20 97.8
試料54 0.06 0.03 0.4 0 20 97.8
試料55 0.06 0.03 0.05 0 20 97.9
試料6 0.06 0.03 0.2 0 40 99.4
試料7 0.06 0.03 0.15 0.05 20 99.6
試料71 0.06 0.03 0.15 0.05 50 98.1
試料72 0.06 0.03 0.15 0.05 2 98.0
試料73 0.08 0.05 0.15 0.05 20 98.0
試料74 0.06 0.03 0.05 0.05 20 97.9
試料75 0.06 0.03 0.15 0.15 20 97.8
Claims (4)
- 非水電解液二次電池において、正極活物質として、マンガンの一部をコバルトで置換したリチウムマンガン複合酸化物と、ニッケルの一部を、コバルト、またはコバルトとアルミニウムで置換したリチウムニッケル複合酸化物とを含むことを特徴とする非水電解液二次電池。
- マンガンの一部をコバルトで置換したリチウムマンガン複合酸化物として、Li1+xCoyMn2-x-yO4(式中、xは0.05<x<0.07、yは0.01<y<0.04)を含み、ニッケルの一部をコバルト、またはコバルトとアルミニウムで置換したリチウムニッケル複合酸化物が、LiNi1-xCoxO2(式中、xは0.1<x<0.3)またはLiNi1-xCoxAlyO2(式中、xは0.1<x<0.3、0.02<y<0.1)であることを特徴とする請求項1記載の非水電解液二次電池。
- 前記マンガンの一部をコバルトで置換したリチウムマンガン複合酸化物と、前記のコバルトあるいはコバルトとアルミニウムに置換したリチウム・ニッケル複合酸化物の両者の重量比が97:3〜55:45であることを特徴とする請求項1又は2記載の非水電解液二次電池。
- リチウムをドープ、脱ドープする炭素質材料を負極とした請求項1から3のいずれか1項記載の非水電解液二次電池。
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