JP2007136329A - 排ガス中の窒素酸化物を接触還元する方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リーン条件下で燃料を燃焼させて生成した窒素酸化物を含有する排ガスを硫黄酸化物と一酸化炭素と水素の存在下で触媒に接触させて、その窒素酸化物を接触還元する方法において、上記触媒が(A)ゼオライト95.0〜99.5重量%と、(B)ロジウム0.5〜5.0重量%とからなる。上記触媒は、更に、助触媒として、(C)アルカリ金属、アルカリ土類金属及び希土類元素から選ばれる少なくとも1種を有していてもよい。
【選択図】なし
Description
(A)(a)セリア又は
(b)酸化プラセオジム又は
(c)セリウム、ジルコニウム、プラセオジム、ネオジム、ガドリニウム及びランタンから選ばれる少なくとも2つの元素の酸化物の混合物と少なくともそれら2つの元素の複合酸化物とから選ばれる少なくとも1種を表面触媒成分として有する表面触媒層と、(B)(d)白金、ロジウム、パラジウム及びこれらの酸化物から選ばれる少なくとも1種と、
(e)担体と
を内部触媒成分として有する内部触媒層とからなる触媒がNOx 貯蔵−還元システムに近い窒素酸化物浄化能と高いSOx 耐久性を示すものとして提案されている(特許文献5参照)。
(A)ゼオライト95.0〜99.5重量%と
(B)ロジウム0.5〜5.0重量%とからなるものであることを特徴とする方法が提供される。以下、この方法を本発明による第1の方法という。
(A)ゼオライト分90.0〜99.4重量%と
(B)ロジウム0.5〜5.0重量%と
(C)アルカリ金属、アルカリ土類金属及び希土類元素から選ばれる少なくとも1種0.1〜5.0重量%とからなるものであることを特徴とする方法が提供される。以下、この方法を本発明による第2の方法という。
(A)ゼオライト95.0〜99.5重量%と
(B)ロジウム0.5〜5.0重量%とからなるものである。
(A)ゼオライト90.0〜99.4重量%と
(B)ロジウム0.5〜5.0重量%と
(C)アルカリ金属、アルカリ土類金属及び希土類元素から選ばれる少なくとも1種0.1〜5.0重量%とからなるものである。
(1)触媒構造体の製造
イオン交換水20mLにズードケミー触媒製Na型−βゼオライト(SiO2/Al2O3モル比=25)5gを加えてスラリーとし、これに磁気攪拌子で攪拌しながら、硝酸ロジウム水溶液(Rhとして1重量%)2.5gを加えた。60℃で1時間保持して、Na型−βゼオライトのナトリウムイオンをロジウムイオンとイオン交換させた後、空気中、100℃で乾燥させた後、500℃にて1時間焼成して、ロジウムをNa型−βゼオライトに0.5重量%担持させた粉体を得た。
イオン交換水20mLに酸化バリウム担持ジルコニア(酸化バリウムとして8重量%)5gを溶解させてスラリーとし、これに磁気攪拌子で攪拌しながら、硝酸ロジウム水溶液(ロジウムとして1重量%)2.5gを加えた。60℃にて1時間保持して、酸化バリウム担持ジルコニア上のイオン基(H+) をロジウムイオンとイオン交換させた後、空気中、100℃で乾燥させ、更に、空気中、500℃でて1時間焼成して、ロジウムを酸化バリウム担持ジルコニアに0.5重量%担持させた粉体を得た。
イオン交換水20mLにズードケミー触媒製NH4型−βゼオライト(SiO2/Al2O3モル比=25)5gを加えてスラリーとし、これに磁気攪拌子で攪拌しながら、硝酸ロジウム水溶液(ロジウムとして1重量%)5gを加えた。60℃で1時間保持して、NH4型−βゼオライトのNH4イオンをロジウムイオンとイオン交換させた後、空気中、100℃で乾燥させ、更に、空気中、500℃で1時間焼成して、NH4型−βゼオライトにロジウム1重量%を担持させた粉体を得た。
実施例3と同様にして、NH4型−βゼオライトにロジウム1重量%を担持させた粉体を得た。この粉体3gとイオン交換水20mLと硝酸ナトリウム水溶液(ナトリウムとして1重量%)0.75gを混合してスラリーとし、磁気攪拌子で攪拌しながら、約80℃に保持して蒸発乾固させた後、空気中、500℃で1時間焼成して、ロジウム1重量%とナトリウム0.25重量%を担持させたH−型βゼオライト粉体を得た。
製造例3と同様にして、NH4型−βゼオライトにロジウム1重量%を担持させた粉体を得た。この粉体3gとイオン交換水20mLと硝酸プラセオジム水溶液(プラセオジムとして1重量%)3gを混合してスラリーとし、磁気攪拌子で攪拌しながら、約80℃に保持して蒸発乾固させた後、空気中、500℃で1時間焼成して、ロジウム1重量%とプラセオジム1重量%担持させたH−型βゼオライト粉体を得た。
製造例3と同様にして、NH4型−βゼオライトにロジウム1重量%を担持させた粉体を得た。この粉体3gとイオン交換水20mLと硝酸ランタン水溶液(ランタンとして1重量%)3gを混合してスラリーとし、磁気攪拌子で攪拌しながら、約80℃に保侍して蒸発乾固させた後、空気中、500℃で1時間焼成して、ロジウム1重量%とランタン1重量%を担持させたH−型βゼオライト粉体を得た。
イオン交換水20mLにズードケミー触媒製Na型−βゼオライト(SiO2/Al2O3モル比=25)5gを加えてスラリーとし、これに磁気攪拌子で攪拌しながら、硝酸ロジウム水溶液(ロジウムとして1重量%)1.5gを加えた。60℃で1時間保持して、Na型−βゼオライトのナトリウムイオンをロジウムイオンとイオン交換させた後、空気中、100℃で乾燥させ、更に、500℃で1時間焼成して、ロジウム0.3重量%をNa型−βゼオライトに担持させた粉体を得た。
イオン交換水20mLにズードケミー触媒製Na型−βゼオライト(SiO2/Al2O3モル比=25)5gを加えてスラリーとし、これに磁気攪拌子で攪拌しながら、硝酸ロジウム水溶液(ロジウムとして1重量%)5gを加えた。60℃で1時間保持して、Na型−βゼオライトのナトリウムイオンをロジウムイオンとイオン交換させた後、空気中、100℃で乾燥させ、更に、500℃で1時間焼成して、ロジウム1重量%をNa型−βゼオライトに担持させた粉体を得た。
上記製造例1〜8において製造した触媒構造体をそれぞれ用いて窒素酸化物を含む混合ガスを温度250℃、300℃、350℃又は400℃、空間速度50000h-1の条件下に還元した。各実施例における混合ガス中の還元剤及び硫黄酸化物の濃度は表1に示す。各実施例における窒素酸化物から窒素への変換率(除去率)は、ガスメット社製FTTRガス分析計にてNO、NO2及びN2Oの濃度分析を行って、これに基づいて算出した。上記混含ガスの組成は次のとおりである。
SO2:1〜10ppm
O2:9%
CO:0.25〜1.5%
H2:0.125〜0.5%
H2O:6%
製造例1又は3において得られた触媒構造体を用いて、表1に混合ガス組成を示すように、本発明において規定する反応条件を満たさない条件下に反応を行った以外は、上記実施例と同様にして、窒素酸化物を含む混合ガスを処理した。結果を表1に示す。
イオン交換水20mLにメソポーラスシリカ(日本化学工業(株)製SILFAM)5gを加えてスラリーとなし、これに磁気攪拌子で攪拌しながら、硝酸ロジウム水溶液(ロジウムとして1重量%)5gを加え、約80℃の温度で加熱して、蒸発乾固させた。得られた乾固物を空気中、500℃で1時間焼成して、メソポーラスシリカにロジウム1重量%を担持させた触媒粉体を得た。この触媒粉体を用いて、実施例1と同様にして、ハニカム基体1L当たりに触媒100gを担持するハニカム触媒構造体を得た。この触媒構造体を用いて、実施例と同様にして、表1に示す組成を有する窒素酸化物を含む混合ガスを処理した。結果を表1に示す。
Claims (5)
- リーン条件下で燃料を燃焼させて生成した窒素酸化物を含有する排ガスを硫黄酸化物と一酸化炭素と水素の存在下に触媒に接触させて、その窒素酸化物を接触還元する方法において、上記触媒が
(A)ゼオライト95.0〜99.5重量%と
(B)ロジウム0.5〜5.0重量%とからなるものであることを特徴とする方法。 - リーン条件下で燃料を燃焼させて生成した窒素酸化物を含有する排ガスを硫黄酸化物と一酸化炭素と水素の存在下に触媒に接触させて、その窒素酸化物を接触還元する方法において、上記触媒が
(A)ゼオライト分90.0〜99.4重量%と
(B)ロジウム0.5〜5.0重量%と
(C)アルカリ金属、アルカリ土類金属及び希土類元素から選ばれる少なくとも1種0.1〜5.0重量%とからなるものであることを特徴とする方法。 - 触媒において、ロジウムがゼオライト上にイオン交換法によって担持されている請求項1又は2に記載の方法。
- 排ガスが0.1〜1.5%の一酸化炭素と0.1〜0.5%の水素と0.1〜10ppmの硫黄酸化物を含有するものである請求項1から3のいずれかに記載の方法。
- 排ガスを温度200〜500℃、空間速度5000〜150000h-1にて触媒に接触させる請求項1から4のいずれかに記載の方法。
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- 2005-11-17 JP JP2005333025A patent/JP2007136329A/ja active Pending
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