JP2007098918A - Prepreg manufacturing apparatus, and prepreg - Google Patents

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a prepreg excellent in practicality which is suitable for constitutional material for an automobile and an aircraft on which a large load is applied in the compressive direction. <P>SOLUTION: In the prepreg manufacturing apparatus in which a matrix resin 2 is laminated on a fibrous material prepared by arranging a fabric bundle having filaments bundled in one direction or on a fibrous material prepared by fabricating a fabric bundle having filaments bundled as warp and weft, and then the matrix resin 2 is heated and melted and impregnated into the fibrous material 1 to manufacture the prepreg, the matrix resin is forcedly impregnated into the fibrous material. <P>COPYRIGHT: (C)2007,JPO&INPIT

Description

本発明は、プリプレグの製造装置及びプリプレグに関するものである。   The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus and a prepreg.

従来、炭素繊維，ガラス繊維その他の無機繊維や有機繊維と、エポキシ樹脂，ポリイミド樹脂，フェノール樹脂，ビニルエステル樹脂，ポリエステル樹脂等のマトリックス樹脂（熱硬化性樹脂）とから成る繊維強化プラスチック（以下、「ＦＲＰ」という。）は、力学的特性に秀れることから、スポーツ用途，自動車用途，航空機用途に使用されている。   Conventionally, fiber reinforced plastics (hereinafter referred to as carbon fiber, glass fiber and other inorganic fibers and organic fibers) and matrix resins (thermosetting resins) such as epoxy resins, polyimide resins, phenol resins, vinyl ester resins, polyester resins, etc. "FRP") has excellent mechanical properties and is therefore used for sports, automotive and aircraft applications.

このＦＲＰは、例えば、上記繊維に上記マトリックス樹脂を含浸せしめて半硬化状態としたプリプレグ（以下、「ＰＰ」という。）を複数枚積層し、加熱・硬化せしめることで成形される。   This FRP is formed, for example, by laminating a plurality of prepregs (hereinafter referred to as “PP”) in which the above fibers are impregnated with the above matrix resin into a semi-cured state, followed by heating and curing.

ところで、上記の繊維の中でも炭素繊維は、比強度，比弾性率に秀れることから、幅広く使用され、また、上記のマトリックス樹脂の中でもエポキシ樹脂は、力学的特性，耐熱性，ハンドリング性に秀れることから、幅広く使用されている。   By the way, among the above-mentioned fibers, carbon fibers are widely used because they are excellent in specific strength and specific elastic modulus, and among the above matrix resins, epoxy resins are excellent in mechanical properties, heat resistance, and handling properties. Therefore, it is widely used.

これらの繊維及びマトリックス樹脂により成形されたＦＲＰは、繊維部分とマトリックス樹脂部分から構成され、ＦＲＰを微視的に見ると繊維部位近傍の強度は秀れているが、繊維のないマトリックス樹脂部位での強度は劣るという欠点がある。   FRP molded with these fibers and matrix resin is composed of a fiber part and a matrix resin part. When the FRP is viewed microscopically, the strength in the vicinity of the fiber part is excellent, but in the matrix resin part without fibers. There is a disadvantage that the strength of is inferior.

これを補うため、従来はマトリックス樹脂に熱可塑性樹脂や無機フィラーを混入し、破壊時に応力分散させることで強度向上を図っている。   In order to compensate for this, conventionally, a thermoplastic resin or an inorganic filler is mixed into the matrix resin, and the strength is improved by dispersing the stress at the time of breakage.

しかし、熱可塑性樹脂を用いた場合にはＴｇ（ガラス転移点）の低下、弾性率の低下が発生するという問題点があり、また、無機フィラーを混入した場合には、脆くなるという問題点がある。   However, when a thermoplastic resin is used, there is a problem that a decrease in Tg (glass transition point) and a decrease in elastic modulus occur, and when an inorganic filler is mixed, there is a problem that it becomes brittle. is there.

そこで、特開２００３−２０１３８８号公報（特許文献１）や特開２００４−１３１５３８号公報（特許文献２）には、上記問題点を生じさせることなくＦＲＰの強度向上を図るため、マトリックス樹脂にＣＮＴ（カーボンナノチューブ）を分散させ、このマトリックス樹脂をウェット法により繊維体に含浸せしめる技術が開示されている。   Therefore, in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2003-201388 (Patent Document 1) and Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-131538 (Patent Document 2), in order to improve the strength of FRP without causing the above problems, CNT is used as a matrix resin. A technique of dispersing (carbon nanotubes) and impregnating a fibrous body with this matrix resin by a wet method is disclosed.

しかしながら、ウェット法は、溶剤によりマトリックス樹脂を希釈し、低粘度化せしめて繊維に含浸させた後、加熱により溶剤を除去する手法であるため、溶剤が蒸散して空気中に溶剤成分が含まれてしまい、それだけ環境に負荷がかかることから好ましくない。   However, the wet method is a method in which the matrix resin is diluted with a solvent to reduce the viscosity and impregnated into the fiber, and then the solvent is removed by heating. Therefore, the solvent evaporates and the solvent component is contained in the air. Therefore, it is not preferable because the load is increased on the environment.

一方、ウェット法と異なり、溶剤を使用せずにマトリックス樹脂を繊維体に積層して加熱溶融含浸させるホットメルト法によれば上記溶剤の問題は生じないが、マトリックス樹脂が加熱され流動化すると繊維体が濾紙のような役割を果たし、樹脂フィルムの積層面側にはＣＮＴが多く存在し、反対面側にはほとんど存在せず、ＣＮＴがＰＰ中に偏在してしまうことが起こり得る。繊維体にマトリックス樹脂をダブ漬けし（ウェット法）、乾燥により半硬化状態としてＰＰを得、使用に際して加熱する場合には、ＣＮＴの偏在という問題はそれ程顕著ではないが、ホットメルト法の場合には、ＣＮＴの偏在、不均一化は顕著となる。   On the other hand, unlike the wet method, the above-mentioned solvent problem does not occur in the hot melt method in which a matrix resin is laminated on a fiber body without using a solvent and is heated and impregnated. The body plays a role like a filter paper, and there are many CNTs on the side of the laminated surface of the resin film, almost no CNTs on the opposite side, and CNTs may be unevenly distributed in the PP. In the case of dipping the matrix resin in the fiber body (wet method), obtaining PP as a semi-cured state by drying and heating it in use, the problem of uneven distribution of CNTs is not so significant, but in the case of the hot melt method In the case of CNT, uneven distribution and non-uniformity of CNT become remarkable.

このようにＣＮＴがＰＰ若しくはＦＲＰ中に偏在した場合、所望の強度を得ることはできない。   Thus, when CNT is unevenly distributed in PP or FRP, desired strength cannot be obtained.

特開２００３−２０１３８８号公報JP 2003-201388 A 特開２００４−１３１５３８号公報JP 2004-131538 A

本発明は、上述の問題点を解決したもので、環境性に秀れたホットメルト法を用いても、確実にＣＮＴをＰＰ中に分散状態で存在せしめることができ、特に圧縮強度の向上が顕著で、圧縮方向に大きな負荷のかかる自動車用・航空機用の構造材料に適した極めて実用性に秀れたプリプレグの製造装置及びプリプレグを提供するものである。   The present invention solves the above-mentioned problems, and even using a hot melt method excellent in environmental properties, CNT can be reliably present in a dispersed state in PP, and in particular, the compression strength can be improved. It is an object of the present invention to provide a prepreg manufacturing apparatus and a prepreg that are remarkable and are extremely practical and suitable for structural materials for automobiles and aircraft that are heavily loaded in the compression direction.

添付図面を参照して本発明の要旨を説明する。   The gist of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.

フィラメントが集束した繊維束９を一方向に引き揃えて成る繊維体１若しくはフィラメントが集束した繊維束を経糸及び緯糸として織成して成る繊維体１にマトリックス樹脂２を積層した後、該マトリックス樹脂２を加熱溶融させて前記繊維体１に含浸させプリプレグを製造するプリプレグの製造装置であって、前記マトリックス樹脂２としてＣＮＴが分散状態で混入せしめられたマトリックス樹脂２を採用し、前記繊維体１を搬送する搬送機構と、前記マトリックス樹脂２を加熱する加熱部３と、この加熱されたマトリックス樹脂２を加圧して前記繊維体１に押し込む加圧部６と、前記繊維体１に前記マトリックス樹脂２を押し込む際、前記繊維体１のマトリックス樹脂２が存在する面の反対面側から前記マトリックス樹脂２を吸引する吸引部７とを具備して成ることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   After the matrix resin 2 is laminated on the fiber body 1 formed by aligning the fiber bundle 9 in which the filaments are gathered in one direction or the fiber body 1 in which the fiber bundles in which the filaments are gathered is woven as warp and weft, the matrix resin 2 is A prepreg manufacturing apparatus for heating and melting and impregnating the fibrous body 1 to produce a prepreg, wherein the matrix resin 2 in which CNTs are mixed in a dispersed state is adopted as the matrix resin 2 and the fibrous body 1 is conveyed. A transport mechanism that heats the matrix resin 2, a pressure unit 6 that pressurizes the heated matrix resin 2 and pushes it into the fiber body 1, and the matrix resin 2 is applied to the fiber body 1. When pushing in, suction is performed to suck the matrix resin 2 from the opposite side of the surface of the fibrous body 1 where the matrix resin 2 exists. It is comprised by and a part 7 which relates to a manufacturing apparatus for a prepreg according to claim.

また、請求項１記載のプリプレグの製造装置において、前記加圧部６は、複数の加圧体８が並設されて構成されており、また、前記加熱部３は、複数の加熱体13が並設されて構成されており、前記加圧体８及び前記加熱体13は、最初の加圧体８及び加熱体13により温度Ｔ_１にして一定圧Ｐ_１で前記マトリックス樹脂２を加熱・加圧し、最後の加圧体８及び加熱体13により温度Ｔ_ｎ（Ｔ_ｎ＞Ｔ_１）にして一定圧Ｐ_２（Ｐ_２＞Ｐ_１）で前記マトリックス樹脂２を加熱・加圧するように構成されていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。 In the prepreg manufacturing apparatus according to claim 1, the pressurizing unit 6 includes a plurality of pressurizing bodies 8 arranged side by side, and the heating unit 3 includes a plurality of heating bodies 13. are arranged are configured, the pressurizer 8, and the heating body 13, the first pressing body 8 and heating and pressurizing the matrix resin 2 in the temperatures T ₁ at a constant pressure P ₁ by the heating element 13 The matrix resin 2 is heated and pressurized at a constant pressure P ₂ (P ₂ > P ₁ ) at a temperature T _n (T _n > T ₁ ) by the last pressurizing body 8 and heating body 13. The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus.

また、請求項２記載のプリプレグの製造装置において、前記最初の加圧体８と前記最後の加圧体８との間に設けられるｎ−１個の加圧体８は、温度Ｔ_２，Ｔ_３，・・・Ｔ_ｎ−１（Ｔ_１＜Ｔ_２＜Ｔ_３・・・＜Ｔ_ｎ−１，ｎが大きいほど下流側）にして一定圧Ｐ_１でマトリックス樹脂２を加熱・加圧するように構成されていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。 3. The prepreg manufacturing apparatus according to claim 2, wherein n−1 pressure bodies 8 provided between the first pressure body 8 and the last pressure body 8 have temperatures T ₂ , T ₃ ,... T _n-1 (T ₁ <T ₂ <T ₃ ... <T _n−1 , where n is larger, the downstream side) so that the matrix resin 2 is heated and pressurized with a constant pressure P _1. It is related with the manufacturing apparatus of the prepreg characterized by being comprised in these.

また、請求項２，３いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記加圧体８と前記吸引部７とは前記繊維体１を挟んで対向状態に設けられていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 2 and 3, wherein the pressurizing body 8 and the suction portion 7 are provided in an opposing state with the fiber body 1 interposed therebetween. The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus.

また、請求項２〜４いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記加熱体13は前記吸引部７に近接せしめられていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 2 to 4, wherein the heating body 13 is brought close to the suction portion 7.

また、請求項２〜５いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記複数の加熱体13は、前記繊維体１の搬送方向に並設される複数のヒータであることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   Further, in the prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 2 to 5, the plurality of heating bodies 13 are a plurality of heaters arranged in parallel in the conveying direction of the fibrous body 1. The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus.

また、請求項１〜６いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記吸引部７は、該吸引部７に穿設される吸引孔14と、該吸引孔14と連設される吸引装置15とから成ることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   7. The prepreg manufacturing apparatus according to claim 1, wherein the suction part 7 includes a suction hole 14 formed in the suction part 7, and a suction provided continuously with the suction hole 14. The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus comprising the apparatus 15.

また、請求項７記載のプリプレグの製造装置において、前記吸引孔14の開口形状はテーパー形状に設定されていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   The prepreg manufacturing apparatus according to claim 7, wherein the suction hole 14 has an opening shape that is tapered.

また、請求項１〜８いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記加圧体８は、押圧ロール18と、該押圧ロール18を駆動する駆動装置19とから成ることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 8, wherein the pressing body 8 includes a pressing roll 18 and a driving device 19 for driving the pressing roll 18. The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus.

また、請求項９記載のプリプレグの製造装置において、前記押圧ロール18は、中央部が両端部より膨出するビア樽形状に設定されていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   The prepreg manufacturing apparatus according to claim 9, wherein the pressing roll 18 is a prepreg manufacturing apparatus characterized in that a center portion is set in a via barrel shape bulging from both ends. .

また、請求項１〜１０いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記加圧体８は前記繊維体１の通過口32が形成された容体16内に設けられていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   Further, in the prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 10, the pressurizing body 8 is provided in a container 16 in which a passage port 32 of the fibrous body 1 is formed. The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus.

また、請求項１１記載のプリプレグの製造装置において、前記容体16には、該容体16内に温風を送気する温風送気機構17が設けられていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   The prepreg manufacturing apparatus according to claim 11, wherein the container 16 is provided with a warm air supply mechanism 17 for supplying warm air into the container 16. It is related to.

また、請求項１〜１２いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記マトリックス樹脂２として、アスペクト比が５〜３０に設定されたＣＮＴが分散状態で混入されたものが採用されていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 12, wherein the matrix resin 2 is a mixture of CNTs having an aspect ratio of 5 to 30 mixed in a dispersed state. The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus.

また、請求項１〜１３いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記マトリックス樹脂２として、前記ＣＮＴをマトリックス樹脂量に対して１〜１５％の割合で混入したものが採用されていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   Moreover, in the prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 13, the matrix resin 2 in which the CNT is mixed at a ratio of 1 to 15% with respect to the matrix resin amount is employed. The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus.

また、請求項１〜１４いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記マトリックス樹脂２として、エポキシ樹脂とアミン系硬化剤とを含んで成るものが採用されていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 14, wherein the matrix resin 2 includes an epoxy resin and an amine curing agent. This relates to the manufacturing apparatus.

また、請求項１５記載のプリプレグの製造装置において、前記マトリックス樹脂２として、エポキシ樹脂１００重量部に対して、ＤＩＣＹを２乃至６重量部若しくはＤＤＳを２０乃至４０重量部配合されて成るものが採用されていることを特徴とするプリプレグの製造装置に係るものである。   The prepreg manufacturing apparatus according to claim 15, wherein the matrix resin 2 is composed of 2 to 6 parts by weight of DICY or 20 to 40 parts by weight of DDS with respect to 100 parts by weight of the epoxy resin. The present invention relates to a prepreg manufacturing apparatus.

また、請求項１〜１６いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置により製造されることを特徴とするプリプレグに係るものである。   Moreover, it manufactures with the manufacturing apparatus of the prepreg of any one of Claims 1-16, It concerns on the prepreg characterized by the above-mentioned.

本発明は、上述のように構成したから、環境性に秀れたホットメルト法を用いても、マトリックス樹脂を繊維体に濾紙作用を発揮させることなく一気に含浸せしめることで、確実にＣＮＴをプリプレグ中に分散状態で存在せしめることができ、特に圧縮強度の向上が顕著で、圧縮方向に大きな負荷のかかる自動車用・航空機用の構造材料に適した極めて実用性に秀れたプリプレグの製造装置及びプリプレグとなる。   Since the present invention is configured as described above, it is possible to reliably impregnate CNTs by impregnating the matrix resin into the fibrous body at once without exerting the filter paper action even when using the hot melt method having excellent environmental properties. A prepreg manufacturing apparatus with excellent practicality suitable for structural materials for automobiles and aircrafts, which can be present in a dispersed state in the inside, and particularly has a remarkable improvement in compressive strength and is heavily loaded in the compression direction, and It becomes a prepreg.

好適と考える本発明の実施形態を、図面に基づいて本発明の作用を示して説明する。   DESCRIPTION OF EMBODIMENTS Preferred embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings showing the operation of the present invention.

マトリックス樹脂２を繊維体１に溶融含浸する際、マトリックス樹脂２は、単に繊維体１に押し込まれるのではなく、加熱により低粘度化せしめられて繊維体１に押し込まれ、且つ繊維体１のマトリックス樹脂２が存在する面の反対面側から吸引されるから、それだけマトリックス樹脂２に混入されるＣＮＴが繊維束９間を良好に通過し、繊維体１が濾紙作用を発揮することが可及的に減少するため、該マトリックス樹脂２は一気に確実・良好に含浸せしめられる。   When melt-impregnating the matrix resin 2 into the fiber body 1, the matrix resin 2 is not simply pushed into the fiber body 1, but is reduced in viscosity by heating and pushed into the fiber body 1. Since the resin 2 is sucked from the side opposite to the surface on which the resin 2 exists, it is possible for the CNTs mixed in the matrix resin 2 to pass well between the fiber bundles 9 so that the fiber body 1 exhibits the filter paper action. Therefore, the matrix resin 2 can be impregnated reliably and satisfactorily at a stretch.

また、ホットメルト法を用いてマトリックス樹脂２を繊維体１に含浸させるから、製造時に溶剤を用いる必要がなく、それだけ環境への負荷が少ないことになる。   Further, since the fiber body 1 is impregnated with the matrix resin 2 using the hot melt method, it is not necessary to use a solvent during the production, and the environmental load is reduced accordingly.

従って、本発明は、プリプレグの縦断面内でＣＮＴの偏在が発生することがなく、確実にＣＮＴをプリプレグ中に分散状態で存在せしめることができ、特に圧縮強度の向上が顕著で、圧縮方向に大きな負荷のかかる自動車用・航空機用の構造材料に適した極めて実用性に秀れたプリプレグの製造装置となる。   Therefore, the present invention does not cause uneven distribution of CNTs in the longitudinal section of the prepreg, and can reliably cause CNTs to be dispersed in the prepreg. This is a prepreg manufacturing apparatus that is extremely practical and suitable for structural materials for automobiles and aircraft that require large loads.

本発明の具体的な実施例について図面に基づいて説明する。   Specific embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

本実施例は、フィラメントが集束した繊維束９を一方向に引き揃えて成る繊維体１若しくはフィラメントが集束した繊維束を経糸及び緯糸として織成して成る繊維体１にマトリックス樹脂２を積層した後、該マトリックス樹脂２を加熱溶融させて前記繊維体１に含浸させプリプレグを製造するプリプレグの製造装置であって、前記マトリックス樹脂２としてＣＮＴが分散状態で混入せしめられたマトリックス樹脂２を採用し、前記繊維体１を搬送する搬送機構と、前記マトリックス樹脂２を加熱する加熱部３と、この加熱されたマトリックス樹脂２を加圧して前記繊維体１に押し込む加圧部６と、前記繊維体１に前記マトリックス樹脂２を押し込む際、前記繊維体１のマトリックス樹脂２が存在する面の反対面側から前記マトリックス樹脂２を吸引する吸引部７とを具備して成るものである。   In the present embodiment, after the matrix resin 2 is laminated on the fiber body 1 formed by aligning the fiber bundle 9 in which the filaments are gathered in one direction or the fiber body 1 in which the fiber bundles in which the filaments are gathered are woven as warps and wefts, An apparatus for producing a prepreg for heating and melting the matrix resin 2 to impregnate the fibrous body 1 to produce a prepreg, wherein the matrix resin 2 employs a matrix resin 2 in which CNTs are mixed in a dispersed state, A transport mechanism that transports the fibrous body 1, a heating unit 3 that heats the matrix resin 2, a pressurizing unit 6 that pressurizes the heated matrix resin 2 and pushes it into the fibrous body 1, and the fibrous body 1 When the matrix resin 2 is pushed in, the matrix resin 2 from the opposite side of the surface of the fibrous body 1 where the matrix resin 2 is present. Those formed by and a suction unit 7 for sucking.

繊維束９としては、ＡＮ（アクリロニトリル）を重合せしめて成るＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）をフィラメント化して紡糸することでＰＡＮ繊維を形成し、該ＰＡＮ繊維を焼成することで形成される公知の炭素繊維が採用されており、この炭素繊維を一方向に引き揃えて繊維体１を形成している。   As the fiber bundle 9, PAN (polyacrylonitrile) obtained by polymerizing AN (acrylonitrile) is made into a filament by spinning to form a PAN fiber, and a known carbon fiber formed by firing the PAN fiber is used. The carbon fiber is drawn in one direction to form the fiber body 1.

マトリックス樹脂２としては、エポキシ樹脂とアミン系硬化剤とを含んで成るものが採用されている。具体的には、エポキシ樹脂１００重量部に対して、ＤＩＣＹ（ジシアンジアミド）を２乃至６重量部配合されて成るものが採用されている。尚、ＤＩＣＹの代わりにＤＤＳ（ジアミノジフェニルスルホン）を２０乃至４０重量部配合しても良い。   As the matrix resin 2, one containing an epoxy resin and an amine curing agent is employed. Specifically, what is blended with 2 to 6 parts by weight of DICY (dicyandiamide) with respect to 100 parts by weight of the epoxy resin is employed. In addition, 20 to 40 parts by weight of DDS (diaminodiphenyl sulfone) may be blended instead of DICY.

また、マトリックス樹脂２には、アスペクト比が５〜３０に設定されたＣＮＴ（例えば公知のカップスタック型ＣＮＴ）が分散状態で混入せしめられている。特に５〜２０の範囲で設定するとフィラメント間に良好に含浸し秀れた強度向上作用を発揮することが確認されている。また、ＣＮＴは、マトリックス樹脂量に対して１〜１５％の割合で混入すると良い。この割合で混入するとマトリックス樹脂に良好に分散し易く、強度向上作用を発揮し易いことが確認されている。   The matrix resin 2 is mixed with CNTs having an aspect ratio set to 5 to 30 (for example, known cup stack type CNTs) in a dispersed state. In particular, when it is set within the range of 5 to 20, it has been confirmed that the filament is satisfactorily impregnated and exhibits an excellent strength improving action. Moreover, it is good to mix CNT in the ratio of 1-15% with respect to the amount of matrix resins. It has been confirmed that when mixed at this ratio, it is easy to disperse well in the matrix resin, and it is easy to exert an effect of improving the strength.

本実施例は、無溶剤型樹脂含浸法、所謂ホットメルト法を用いてマトリックス樹脂２を繊維体１に含浸せしめてＰＰを作製するものである。具体的には、マトリックス樹脂２を離型紙23上に半硬化状態で塗布して樹脂フィルムを成形し、この樹脂フィルムを前記炭素繊維を一方向に引き揃えて成る繊維体１に積層せしめて熱ラミネート加工を行うことで、繊維体１に前記マトリックス樹脂２が溶融含浸せしめられたＵＤＰＰ（ユニダイレクションプリプレグ）を作製するものである。   In this embodiment, a fibrous body 1 is impregnated with a matrix resin 2 using a solvent-free resin impregnation method, so-called hot melt method, to produce PP. Specifically, the matrix resin 2 is applied on the release paper 23 in a semi-cured state to form a resin film, and this resin film is laminated on the fibrous body 1 formed by aligning the carbon fibers in one direction to heat the resin film. By laminating, a UDPP (unidirectional prepreg) in which the matrix resin 2 is melt-impregnated into the fibrous body 1 is produced.

各部を具体的に説明する。   Each part will be specifically described.

図１に図示したように、繊維体１は送り出しロール10に巻回されており、該送り出しロール10を送り駆動すると共に該繊維体１が巻き取られる巻き取りロール11を巻き取り駆動することで、前記送り出しロール10から送り出され搬送される。   As shown in FIG. 1, the fiber body 1 is wound around a feed roll 10, and the feed roll 10 is driven to feed and the winding roll 11 around which the fiber body 1 is wound is driven to wind. The material is fed from the feed roll 10 and conveyed.

送り出しロール10から送り出される繊維体１には、加圧部６と該加圧部６と対向状態に設けられる吸引部７の搬送上流側位置（送り出しロール10と加圧部６及び吸引部７との間）に設けられる半硬化状態の前記マトリックス樹脂２が塗布せしめられた離型紙23が積層され、そのまま該マトリックス樹脂２及び繊維体１を予備加熱する予備加熱機構20に搬送される。   The fibrous body 1 delivered from the delivery roll 10 is provided on the upstream side of the pressure unit 6 and the suction unit 7 provided opposite to the pressure unit 6 (the delivery roll 10, the pressure unit 6, and the suction unit 7). The release paper 23 coated with the semi-cured matrix resin 2 provided in between is laminated and conveyed to the preheating mechanism 20 for preheating the matrix resin 2 and the fiber body 1 as it is.

予備加熱機構20は、一対のホットロール20ａとホットプレート20ｂとから成り、離型紙23上に半硬化状態のマトリックス樹脂２が塗布せしめられた樹脂フィルムが巻回される巻回ロール24から該樹脂フィルムを引き出し、該樹脂フィルムを前記繊維体１と共に約５０℃に加熱されたホットロール20ａとホットプレート20ｂの間を通過せしめることで、マトリックス樹脂２が繊維体１上に積層せしめられる。図１中、符号25は繊維体１をホットロール20ａとホットプレート20ｂの間を通過せしめた後、樹脂フィルムから離型紙23を巻き取るフィルム巻き取りロール、30はガイドロールである。   The preheating mechanism 20 includes a pair of hot rolls 20a and a hot plate 20b, and the resin is supplied from a winding roll 24 around which a resin film coated with a semi-cured matrix resin 2 is wound on a release paper 23. The matrix resin 2 is laminated on the fiber body 1 by pulling out the film and passing the resin film between the hot roll 20 a heated to about 50 ° C. and the hot plate 20 b together with the fiber body 1. In FIG. 1, reference numeral 25 denotes a film winding roll for winding the release paper 23 from the resin film after passing the fibrous body 1 between the hot roll 20a and the hot plate 20b, and 30 is a guide roll.

尚、本実施例においては離型紙23上に半硬化状態のマトリックス樹脂２を塗布しているが、離型紙23の代わりに耐熱性を有する離型フィルムを用いても良い。   In this embodiment, the semi-cured matrix resin 2 is applied on the release paper 23. However, a release film having heat resistance may be used instead of the release paper 23.

この予備加熱により、繊維体１及びマトリックス樹脂２の（巾方向の）温度を可及的に均一にすることができ、従って、後述する加熱部３，加圧部６及び吸引部７によりマトリックス樹脂２を繊維体１に含浸せしめる際、該マトリックス樹脂２をより均一に繊維体１に含浸できることになる。   By this preliminary heating, the temperature of the fiber body 1 and the matrix resin 2 (in the width direction) can be made as uniform as possible. Therefore, the matrix resin is formed by the heating unit 3, the pressurizing unit 6 and the suction unit 7 described later. When the fiber body 1 is impregnated with 2, the matrix resin 2 can be impregnated more uniformly into the fiber body 1.

マトリックス樹脂２が積層せしめられた繊維体１は、以下のような構成の加圧部６と吸引部７との間に搬送される。   The fiber body 1 on which the matrix resin 2 is laminated is conveyed between a pressurizing unit 6 and a suction unit 7 having the following configuration.

加圧部６は、図１に図示したように繊維体１の下方に設けられ該繊維体１が載置される吸引部７と繊維体１を挟んで対向状態に設けられる（繊維体１の上方に設けられる）複数の加圧体８で構成されている。   As shown in FIG. 1, the pressure unit 6 is provided below the fiber body 1, and is provided in an opposing state with the suction body 7 on which the fiber body 1 is placed sandwiching the fiber body 1 (of the fiber body 1. It is composed of a plurality of pressure bodies 8 (provided above).

また、前記吸引部７の下方には加熱部３を構成する複数の加熱体13が埋設されている。   A plurality of heating bodies 13 constituting the heating unit 3 are embedded below the suction unit 7.

また、加圧体８は前記繊維体１の通過口32が形成された容体16内に設けられている。   The pressurizing body 8 is provided in a container 16 in which the passage port 32 of the fiber body 1 is formed.

吸引部７を繊維体１の上方に設ける構成としても良いが、この場合にはマトリックス樹脂２を吸引しにくくなる。即ち、本実施例は、容体16により、繊維体１上に積層せしめられたマトリックス樹脂２を下方から吸引する際に前記容体16内（隠蔽空間部）が真空保持の役割を担い、一層良好にマトリックス樹脂２の吸引を行える構成である。   The suction portion 7 may be provided above the fiber body 1, but in this case, it is difficult to suck the matrix resin 2. That is, in this embodiment, when the matrix resin 2 laminated on the fiber body 1 is sucked from below by the container 16, the inside of the container 16 (the concealed space portion) plays a role of holding a vacuum, and is further improved. In this configuration, the matrix resin 2 can be sucked.

尚、図７に図示したように容体16にして搬送方向上流側及び搬送方向下流側端面には前記繊維体１の通過口32が設けられており、該通過口32から大気が流入することになるが、マトリックス樹脂２を吸引できる程度（１００ｍｍＨｇ程度）まで減圧できれば十分であるため特に問題はない。   In addition, as shown in FIG. 7, a passage port 32 of the fibrous body 1 is provided on the end surface on the upstream side in the transport direction and the downstream side in the transport direction as the container 16, and the atmosphere flows from the through port 32. However, there is no particular problem because it is sufficient if the pressure can be reduced to the extent that the matrix resin 2 can be sucked (about 100 mmHg).

また、容体16には、図７に図示したように該容体16内に温風を送気する温風送気機構17が設けられている。この温風送気機構17からの温風により繊維体１の温度が保持され、繊維体１及びマトリックス樹脂２の温度をより均一に保持できる、即ち、粘度の調整を一層良好に行えることになる。   Further, the container 16 is provided with a warm air supply mechanism 17 for supplying warm air into the container 16 as shown in FIG. The temperature of the fiber body 1 is maintained by the warm air from the warm air supply mechanism 17, and the temperatures of the fiber body 1 and the matrix resin 2 can be more uniformly maintained, that is, the viscosity can be adjusted more satisfactorily. .

本実施例は、吸引及び加熱の双方を行う吸引加熱ブロック４が設けられている。   In this embodiment, a suction heating block 4 that performs both suction and heating is provided.

具体的には、吸引加熱ブロック４は、上ブロック体４ａ，中ブロック体４ｂ及び下ブロック体４ｃを重合せしめて構成されている。この上ブロック体４ａ及び中ブロック体４ｂが吸引作用を担い、下ブロック体４ｃが加熱作用を担う。   Specifically, the suction heating block 4 is configured by superposing the upper block body 4a, the middle block body 4b, and the lower block body 4c. The upper block body 4a and the middle block body 4b have a suction action, and the lower block body 4c has a heating action.

上ブロック体４ａには、多数の吸引孔14が穿設されており、該吸引孔14の開口形状はテーパー形状に形成されている。開口形状をテーパー形状とすることで、搬送に伴い吸引部７（上ブロック体４ａ）上を摺動する繊維体１が、吸引孔14側に屈曲せず（若しくは吸引孔14内方に屈曲しても開口部に引っかかりにくくなり）、繊維体１の配向（一方向性）を均一に保持できることになる。   A large number of suction holes 14 are formed in the upper block body 4a, and the opening shape of the suction holes 14 is tapered. By making the opening shape into a tapered shape, the fiber body 1 that slides on the suction portion 7 (upper block body 4a) with conveyance is not bent toward the suction hole 14 side (or bent toward the inside of the suction hole 14). However, the orientation (unidirectionality) of the fibrous body 1 can be maintained uniformly.

中ブロック体４ｂには、前記吸引孔14と吸引装置15（真空ポンプ）とを連結する格子状の排気路22が刻設されている。この格子状の排気路22は、交差部が前記吸引孔14と一致するように設定すると良い。また、本実施例においては、上記４つの加熱帯に対応した４つの吸引帯を形成するように排気路22を４つの領域に区分し、各排気路22を両側部にて集束し、この集束部を連結管30を介して領域毎に別々の吸引装置15と連結している。従って、４つの領域毎に夫々吸引力を設定でき、また、個々の吸引装置15の負担がそれだけ軽くなるから、一層良好にマトリックス樹脂２の吸引を行えることになる。尚、吸引装置15は下ブロック体４ｃの下方等、可及的に繊維体１の搬送を阻害しない位置に設置すると良い。   The middle block body 4b is provided with a lattice-shaped exhaust passage 22 that connects the suction hole 14 and the suction device 15 (vacuum pump). The lattice-like exhaust path 22 is preferably set so that the intersecting portion coincides with the suction hole 14. Further, in this embodiment, the exhaust passage 22 is divided into four regions so as to form four suction zones corresponding to the four heating zones, and the exhaust passages 22 are converged on both sides, and this convergence is performed. The parts are connected to separate suction devices 15 for each region via the connecting pipe 30. Accordingly, the suction force can be set for each of the four regions, and the burden on the individual suction devices 15 can be reduced accordingly, so that the matrix resin 2 can be sucked more satisfactorily. The suction device 15 is preferably installed at a position where the conveyance of the fiber body 1 is not hindered as much as possible, such as below the lower block body 4c.

下ブロック体４ｃには、図２〜４に図示したように前記繊維体１の搬送方向に並設される複数の加熱体13（プレートヒータ）が埋設されている。本実施例においては、加圧体８と吸引部７との間に前記繊維体１の搬送方向に沿って４つの加熱帯（Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ）を形成するように、加熱体13を下ブロック体４ｃの図１中手前側と奥側とに夫々４つずつ並設している。図４中、符号28は前記８つの加熱体13が夫々嵌入される８つの凹溝、29は中ブロック体４ｂに形成された排気路22と一致する上側排気路である。尚、加熱体13として繊維体１の搬送方向に温度勾配を付与できる一の加熱体13を採用しても良い。   As shown in FIGS. 2 to 4, a plurality of heating bodies 13 (plate heaters) arranged in parallel in the conveying direction of the fibrous body 1 are embedded in the lower block body 4 c. In this embodiment, the heating body 13 is formed so that four heating zones (A, B, C, D) are formed between the pressurizing body 8 and the suction part 7 along the conveying direction of the fibrous body 1. Are arranged side by side on the front side and the back side in FIG. 1 of the lower block body 4c. In FIG. 4, reference numeral 28 denotes eight concave grooves into which the eight heating bodies 13 are respectively inserted, and 29 denotes an upper exhaust path that coincides with the exhaust path 22 formed in the middle block body 4b. In addition, you may employ | adopt the one heating body 13 which can provide a temperature gradient in the conveyance direction of the fiber body 1 as the heating body 13. FIG.

また、加熱部３及び加圧部６は、最初の加熱体13及び最初の加圧体８により温度Ｔ_１にして一定圧Ｐ_１で前記マトリックス樹脂２を加熱・加圧し、最後の加熱体13及び最後の加圧体８により温度Ｔ_ｎ（Ｔ_ｎ＞Ｔ_１）にして一定圧Ｐ_２（Ｐ_２＞Ｐ_１）で前記マトリックス樹脂２を加熱・加圧するように構成されている。 The heating unit 3 and the pressurizing unit 6 heat and pressurize the matrix resin 2 at a constant pressure P ₁ at a temperature T ₁ by the first heating body 13 and the first pressurizing body 8, and the final heating body 13. And the last pressurizing body 8 is configured to heat and pressurize the matrix resin 2 at a temperature T _n (T _n > T ₁ ) and a constant pressure P ₂ (P ₂ > P ₁ ).

この最初の加熱体13及び前記最初の加圧体８と前記最後の加熱体13及び前記最後の加圧体８との間に設けられるｎ−１個の加熱体13及び加圧体８は、温度Ｔ_２，Ｔ_３，・・・Ｔ_ｎ−１（Ｔ_１＜Ｔ_２＜Ｔ_３・・・＜Ｔ_ｎ−１，ｎが大きいほど下流側）にして一定圧Ｐ_１でマトリックス樹脂２を加熱・加圧するように構成されている。 The n-1 heating bodies 13 and pressurizing bodies 8 provided between the first heating body 13 and the first pressurizing body 8 and the last heating body 13 and the final pressurizing body 8 are: temperature _{T 2,} T _3, the _{··· T n-1 (T 1} <T 2 <T 3 ··· <T n-1, n is larger toward the downstream side) matrix resin 2 in a manner a constant pressure _{P 1} It is configured to heat and pressurize.

本実施例においては、最初の加圧体８と最後の加圧体８との間に二つの加圧体８を設けている。   In the present embodiment, two pressure bodies 8 are provided between the first pressure body 8 and the last pressure body 8.

即ち、前記加圧体８は、図５及び図８に図示したように、前記４つの加熱帯（Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ）に夫々一つずつ計４つ設けられている。この４つの加圧体８のうち、繊維体１の搬送上流側位置の加熱帯Ａに設けられる加圧体８が最初の加圧体８に設定され、繊維体１の搬送下流側位置の加熱帯Ｄに設けられる加圧体８が最後の加圧体８に設定されている。   That is, as shown in FIGS. 5 and 8, four pressurizing bodies 8 are provided in each of the four heating zones (A, B, C, D). Among these four pressure bodies 8, the pressure body 8 provided in the heating zone A at the upstream position of the fiber body 1 is set as the first pressure body 8, and the additional position of the downstream position of the fiber body 1 is increased. The pressure body 8 provided in the tropics D is set as the last pressure body 8.

更に、前記加圧体８は、前記繊維体１の搬送方向に並設される押圧ロール18と、該押圧ロール18を駆動する駆動装置19（サーボモータ）とから成り、夫々異なる押圧力でマトリックス樹脂２を押圧可能に構成されている。   Further, the pressurizing body 8 includes a pressing roll 18 arranged in parallel in the conveying direction of the fibrous body 1 and a driving device 19 (servo motor) for driving the pressing roll 18, each having a different pressing force and a matrix. The resin 2 can be pressed.

本実施例においては、上述のように最後の加圧体８に設定された一の加圧体８の加圧力（押圧力）を、他の加圧体８の加圧力より大きく設定し、他の加圧体８の加圧力は同一に設定している。これは、後述する加熱体13による段階的な加熱により低粘度化すると共に前記吸引部７により吸引されるマトリックス樹脂２を少しずつゆっくりと含浸せしめるのではなく、短時間にパルス的な圧力をかけて一気に含浸せしめることで、繊維体１に上述の濾紙作用を発揮させないようにするためである。   In the present embodiment, the pressing force (pressing force) of one pressing body 8 set as the last pressing body 8 as described above is set larger than the pressing force of the other pressing body 8, The pressurizing force of the pressure member 8 is set to be the same. This is because the viscosity is lowered by stepwise heating by the heating body 13 to be described later, and the matrix resin 2 sucked by the suction section 7 is not slowly impregnated little by little, but a pulse pressure is applied in a short time. This is to prevent the fibrous body 1 from exhibiting the above-mentioned filter paper action by impregnating all at once.

また、本実施例においては、前記複数の加熱体13は、搬送下流側位置に設けられる前記最後の加圧体８側（加熱帯Ｄ側）ほど高い温度で加熱するように構成されている。   Further, in the present embodiment, the plurality of heating bodies 13 are configured to heat at a higher temperature toward the last pressurizing body 8 side (heating zone D side) provided at the transport downstream side position.

具体的には、マトリックス樹脂２の材料によって前記加熱温度は変化するが、本実施例に係るマトリックス樹脂２は７０〜８０℃で急峻な粘度低下を示すため、図８に図示したように前記加熱帯Ａでは予備加熱機構と同じ５０℃、加熱帯Ｂでは６０℃、加熱帯Ｃでは７０℃、加熱帯Ｄでは８０℃で加熱するように設定されている。   Specifically, although the heating temperature varies depending on the material of the matrix resin 2, since the matrix resin 2 according to the present example shows a sharp viscosity decrease at 70 to 80 ° C., the heating temperature is increased as shown in FIG. In the tropical zone A, the heating is set to 50 ° C., 60 ° C. in the heating zone B, 70 ° C. in the heating zone C, and 80 ° C. in the heating zone D.

即ち、本実施例は段階的にマトリックス樹脂２を加熱することでマトリックス樹脂２全体を均一に且つ安定的に低粘度化せしめ、また、加熱と共に加圧体８により少しずつ繊維体１に押し込むことで、前記最後の加圧体８により容易に且つ確実にマトリックス樹脂２を繊維体１に一気に含浸せしめ得るように構成されている。   That is, in this embodiment, the matrix resin 2 is heated stepwise to uniformly and stably lower the viscosity of the entire matrix resin 2 and is gradually pushed into the fiber body 1 by the pressurizing body 8 with heating. Thus, the last pressure body 8 is configured so that the matrix resin 2 can be easily and surely impregnated in the fiber body 1 at once.

また、少なくとも一の前記押圧ロール18は、図６に図示したように中央部が両端部より膨出するビア樽形状に設定されている。本実施例においては、前記最後の加圧体８を構成する押圧ロール18をビア樽形状に設定している。このように押圧ロール18をビア樽形状に設定することで、マトリックス樹脂２を繊維体１に含浸せしめる際に該繊維体１に混入したエアによるボイドを、繊維体１の側方から前記エアを抜くことで除去できることになり、一層欠陥のないプリプレグを得られることになる。尚、ビア樽形状の膨出度合いは、例えば押圧ロール18の全長に対して０．０１〜０．５％程度で十分上記作用を発揮できることが確認されている。   Further, as shown in FIG. 6, at least one of the pressing rolls 18 is set in a via barrel shape in which a central portion bulges from both end portions. In the present embodiment, the pressing roll 18 constituting the last pressure member 8 is set in a via barrel shape. By setting the pressure roll 18 in the shape of a via barrel in this way, voids caused by air mixed into the fiber body 1 when the fiber body 1 is impregnated with the matrix resin 2 are removed from the side of the fiber body 1. By removing the prepreg, it is possible to obtain a prepreg having no further defects. In addition, it has been confirmed that the degree of bulging of the via barrel shape can exhibit the above-described effect sufficiently, for example, about 0.01 to 0.5% with respect to the entire length of the pressing roll 18.

以上のような加圧部６と吸引部７との間に搬送された前記繊維体１は、吸引部７により繊維体１上に積層せしめられたマトリックス樹脂２が吸引され、且つ搬送される繊維体１上のマトリックス樹脂２は、搬送上流側から順次加熱帯Ａ，加熱帯Ｂ，加熱帯Ｃ，加熱帯Ｄにより段階的に加熱されると共に加圧体８により少しずつ繊維体１に押し込まれ、マトリックス樹脂２が急峻な低粘度化を示す加熱温度に設定された加熱帯Ｄにおいて最後の加圧体８により一気にマトリックス樹脂２が含浸せしめられることになる。   The fiber body 1 transported between the pressurizing unit 6 and the suction unit 7 as described above is a fiber in which the matrix resin 2 laminated on the fiber body 1 is sucked and transported by the suction unit 7. The matrix resin 2 on the body 1 is heated stepwise by the heating zone A, the heating zone B, the heating zone C, and the heating zone D sequentially from the upstream side of the conveyance, and is gradually pushed into the fiber body 1 by the pressure body 8. The matrix resin 2 is impregnated all at once by the last pressurizing body 8 in the heating zone D set at a heating temperature at which the matrix resin 2 exhibits a sharp decrease in viscosity.

従って、従来のように繊維体が濾紙作用を発揮することなく繊維体１にマトリックス樹脂２が一気に含浸せしめられるから、マトリックス樹脂２に分散混入せしめられたＣＮＴはＰＰ中においても分散状態で混入されることになり、ＣＮＴはフィラメント表面，繊維束の表面及び繊維体の表面に分散状態で付着せしめられることになる。   Therefore, since the fiber body 1 is impregnated with the matrix resin 2 at once without the fiber body exerting the filter paper action as in the prior art, the CNT dispersed and mixed in the matrix resin 2 is mixed in the PP in a dispersed state. Thus, the CNTs are attached in a dispersed state to the filament surface, the fiber bundle surface and the fiber body surface.

また、加圧部６及び吸引部７の搬送下流側位置には、図１に図示したように前記マトリックス樹脂２が含浸せしめられた繊維体１（ＵＤＰＰ）を押圧して該繊維体１の凹凸を除去する凹凸除去機構21が設けられている。   Further, as shown in FIG. 1, the fiber body 1 (UDPP) impregnated with the matrix resin 2 is pressed to the downstream side of the pressure unit 6 and the suction unit 7 to press the fiber body 1. A concavo-convex removing mechanism 21 is provided to remove the.

具体的には、凹凸除去機構21は、繊維体１を挟持する一対のホットロール21ａ・21ｂにより該繊維体１を加熱・押圧して表面の僅かな凹凸を平滑化し、厚さムラを整えるものであり、繊維体１の下方側のホットロール21ｂがサーボモータ31によりその押圧力がコントロールできるように構成されている。尚、下方側を駆動するように構成したのは、ロールの自重による押圧をキャンセルできる構成とするためであり、上方側を駆動する構成としても良い。   Specifically, the unevenness removing mechanism 21 heats and presses the fibrous body 1 with a pair of hot rolls 21a and 21b that sandwich the fibrous body 1 to smooth the slight unevenness on the surface, thereby adjusting the thickness unevenness. The hot roll 21b on the lower side of the fiber body 1 is configured so that the pressing force can be controlled by the servo motor 31. The reason why the lower side is driven is to make it possible to cancel the pressing due to the weight of the roll, and the upper side may be driven.

また、本実施例においては、ホットロール21ａ・21ｂにより繊維体１を挟持する際、該繊維体１の上下両面に、（巻き取りロール11により巻き取る際に繊維体１同士を隔離する）セパレータとしてのホットロール21ａ・21ｂによる加熱に耐え得る離型フィルム26を設ける構成としている。図１中、符号27は離型フィルム26が巻回される巻回ロール27である。   In the present embodiment, when the fiber body 1 is sandwiched between the hot rolls 21a and 21b, separators (separate the fiber bodies 1 from each other when winding with the take-up roll 11) are provided on both upper and lower surfaces of the fiber body 1. The release film 26 that can withstand the heating by the hot rolls 21a and 21b is provided. In FIG. 1, reference numeral 27 denotes a winding roll 27 around which the release film 26 is wound.

尚、本実施例は、上述のように繊維体１を予備加熱機構20を通過せしめた後、離型紙23をマトリックス樹脂２から剥離して巻き取る構成としているが、剥離せず加圧部６と吸引部７との間に搬送する構成としても良い。この場合、該離型紙23が繊維体１の上面に設けられる上記セパレータとなるため、図１中、繊維体１の上方側の離型フィルム26が巻回される巻回ロール27は不要となる。   In this embodiment, the fiber body 1 is allowed to pass through the preheating mechanism 20 as described above, and then the release paper 23 is peeled off from the matrix resin 2 and wound up. It is good also as a structure conveyed between the suction part 7. FIG. In this case, since the release paper 23 serves as the separator provided on the upper surface of the fiber body 1, the winding roll 27 around which the release film 26 on the upper side of the fiber body 1 is wound in FIG. .

この凹凸除去機構21を通過した繊維体を巻き取りロール11で巻き取ることでＵＤＰＰが作製される。   The fiber body that has passed through the unevenness removing mechanism 21 is taken up by the take-up roll 11 to produce UDPP.

本実施例は上述のように構成したから、マトリックス樹脂２を繊維体１に溶融含浸する際、マトリックス樹脂２は、単に繊維体１に押し込まれるのではなく、加熱により低粘度化せしめられて繊維体１に押し込まれ、且つ繊維体１のマトリックス樹脂２が存在する面の反対面側から吸引されるから、それだけマトリックス樹脂２に混入されるＣＮＴが繊維束９間を良好に通過し、繊維体１が濾紙作用を発揮することが可及的に減少するため、該マトリックス樹脂２は最後の加圧体８により一気に確実・良好に含浸せしめられる。   Since the present embodiment is configured as described above, when the matrix resin 2 is melt-impregnated into the fiber body 1, the matrix resin 2 is not simply pushed into the fiber body 1, but is reduced in viscosity by heating. Since it is pushed into the body 1 and is sucked from the opposite side of the surface of the fiber body 1 where the matrix resin 2 exists, the CNT mixed in the matrix resin 2 passes through the fiber bundles 9 well, and the fiber body Since the fact that 1 exerts the filter paper action is reduced as much as possible, the matrix resin 2 is impregnated surely and satisfactorily at once by the final pressure body 8.

また、ホットメルト法を用いてマトリックス樹脂２を繊維体１に含浸させるから、製造時に溶剤を用いる必要がなく、それだけ環境への負荷が少ないことになる。   Further, since the fiber body 1 is impregnated with the matrix resin 2 using the hot melt method, it is not necessary to use a solvent during the production, and the environmental load is reduced accordingly.

従って、本実施例は、プリプレグの縦断面内でＣＮＴの偏在が発生することがなく、確実にＣＮＴをプリプレグ中に分散状態で存在せしめることができ、特に圧縮強度の向上が顕著で、圧縮方向に大きな負荷のかかる自動車用・航空機用の構造材料に適した極めて実用性に秀れたプリプレグの製造装置となる。   Therefore, in this example, the CNTs are not unevenly distributed in the longitudinal section of the prepreg, and the CNTs can be reliably present in a dispersed state in the prepreg, and particularly the compression strength is significantly improved, and the compression direction This is a prepreg manufacturing apparatus that is extremely practical and suitable for structural materials for automobiles and aircraft that are heavily loaded.

本実施例の効果を裏付ける実験例について説明する。   An experimental example supporting the effect of the present embodiment will be described.

［比較例１］
基材（繊維体） ：炭素繊維；トレカＴ−７００ＳＣ−１２Ｋ（８００ｔｅｘ）
組織；一方向 基材目付け；１８０ｇ／ｍ^２
マトリックス樹脂： エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂 １００重量部
アミン系硬化剤；ジシアンジアミド ４．５重量部
触媒；イミダゾール ０．５重量部
ＣＮＴ：未使用
樹脂付着量：３５％ [Comparative Example 1]
Base material (fiber body): Carbon fiber; Trading card T-700SC-12K (800 tex)
Tissue: Unidirectional Substrate weight: 180 g / m ²
Matrix resin: Epoxy resin; Bisphenol A type epoxy resin 100 parts by weight
Amine-based curing agent: Dicyandiamide 4.5 parts by weight
Catalyst: 0.5 part by weight of imidazole CNT: unused Resin adhesion amount: 35%

上記配合のマトリックス樹脂を樹脂フィルムに成形し、この樹脂フィルムを前記基材に積層せしめて熱ラミネート加工を行うことで、ＵＤＰＰを作製した。   The matrix resin having the above composition was formed into a resin film, and this resin film was laminated on the base material, followed by thermal lamination to produce UDPP.

このＵＤＰＰを用いて以下のような条件で積層板を構成し、強度評価を行ったところ、図９に示すような結果が得られた。   When a laminated board was constructed using the UDPP under the following conditions and the strength was evaluated, the results shown in FIG. 9 were obtained.

積層板成形条件： 積層数 ：１２枚
積層方向：０°／９０°
成形方法：オートクレーブ成形
成形条件：１３０℃×１２０ｍｉｎ×５ｋｇ／ｃｍ^２ Laminate molding conditions: Number of layers: 12
Lamination direction: 0 ° / 90 °
Molding method: Autoclave molding
Molding conditions: 130 ° C. × 120 min × 5 kg / cm ²

尚、評価項目及び試験方法は以下の通りである。   Evaluation items and test methods are as follows.

・引張強度：ＪＩＳ Ｋ ７０７３
・曲げ強度：ＪＩＳ Ｋ ７０７４
・圧縮強度：ＪＩＳ Ｋ ７０７６ ・ Tensile strength: JIS K7073
・ Bending strength: JIS K7074
・ Compressive strength: JIS K7076

［比較例２］
使用材料は比較例１と同様とし、カップスタック型ＣＮＴ（アスペクト比１０）を、マトリックス樹脂量に対して１０％の割合で分散せしめたマトリックス樹脂を繊維体に含浸せしめた。 [Comparative Example 2]
The material used was the same as in Comparative Example 1, and the fibrous body was impregnated with a matrix resin in which cup-stacked CNTs (aspect ratio 10) were dispersed at a ratio of 10% with respect to the amount of the matrix resin.

具体的には、エポキシ樹脂主剤にＣＮＴを分散せしめ、該ＣＮＴが分散せしめられたエポキシ樹脂に硬化剤及び触媒を混合し、ニーダーで均一に混練した後、樹脂フィルムに成形し、この樹脂フィルムを前記基材に積層せしめて通常の熱ラミネート加工を行うことで、ＵＤＰＰを作製した。   Specifically, CNTs are dispersed in an epoxy resin main component, a curing agent and a catalyst are mixed in the epoxy resin in which the CNTs are dispersed, kneaded uniformly with a kneader, and then molded into a resin film. UDPP was produced by laminating the base material and performing normal heat laminating.

このＵＤＰＰを用いて比較例１と同様の条件で積層板を構成し、比較例１と同様の強度評価を行ったところ、図９に示すような結果が得られた。   When this UDPP was used to construct a laminate under the same conditions as in Comparative Example 1 and the same strength evaluation as in Comparative Example 1 was performed, the results shown in FIG. 9 were obtained.

［比較例３］
カップスタック型ＣＮＴ（アスペクト比１０）を、マトリックス樹脂量に対して２０％の割合で分散せしめた以外は、比較例２と同一の条件で積層板を構成し、比較例１と同様の強度評価を行ったところ、図９に示すような結果が得られた。 [Comparative Example 3]
A laminated plate was constructed under the same conditions as in Comparative Example 2 except that cup-stacked CNTs (aspect ratio 10) were dispersed at a rate of 20% with respect to the amount of matrix resin, and the same strength evaluation as in Comparative Example 1 was made. As a result, results as shown in FIG. 9 were obtained.

［実施例１］
使用材料は比較例１と同様とし、カップスタック型ＣＮＴ（アスペクト比１０）を、マトリックス樹脂量に対して１０％の割合で分散せしめた比較例２と同様のマトリックス樹脂を、上記本実施例に係るプリプレグの製造装置を用いて繊維体に一気に含浸させてＵＤＰＰを作製した。 [Example 1]
The material used is the same as in Comparative Example 1, and the same matrix resin as in Comparative Example 2 in which cup-stacked CNTs (aspect ratio of 10) are dispersed at a ratio of 10% with respect to the amount of the matrix resin is used in the present example. A UDPP was produced by impregnating the fiber body at once using the prepreg manufacturing apparatus.

このＵＤＰＰを用いて比較例１と同様の条件で積層板を構成し、比較例１と同様の強度評価を行ったところ、図９に示すような結果が得られた。   When this UDPP was used to construct a laminate under the same conditions as in Comparative Example 1 and the same strength evaluation as in Comparative Example 1 was performed, the results shown in FIG. 9 were obtained.

以上の実験結果から、適量のカップスタック型ＣＮＴをプリプレグに分散状態に設けることで、曲げ・圧縮強度が向上することが分かった。   From the above experimental results, it was found that bending / compressive strength is improved by providing an appropriate amount of cup-stacked CNTs in a dispersed state in the prepreg.

特に、実施例１の強度向上率は比較例２の約２倍であり、本実施例を用いることで従来のホットメルト法の欠点を解決してＣＮＴによる強度向上作用を一層良好に得られ、秀れた強度を発揮するプリプレグを製造できることが確認できた。   In particular, the strength improvement rate of Example 1 is about twice that of Comparative Example 2, and by using this example, the disadvantage of the conventional hot melt method can be solved and the strength improvement effect by CNT can be obtained better. It was confirmed that a prepreg exhibiting excellent strength could be produced.

本実施例の構成概略説明図である。It is a structure schematic explanatory drawing of a present Example. 本実施例の吸引部の拡大概略説明斜視図である。It is an expansion outline explanatory perspective view of the suction part of a present Example. 本実施例の吸引加熱ブロックの分解説明斜視図である。It is a disassembled explanatory perspective view of the suction heating block of the present embodiment. 本実施例の吸引加熱ブロックの一部を切り欠いた説明断面図である。It is explanatory sectional drawing which notched a part of suction heating block of a present Example. 本実施例の加圧部及び吸引部の概略説明斜視図である。It is a schematic explanatory perspective view of the pressurization part and suction part of a present Example. 本実施例の加圧体の概略説明図である。It is a schematic explanatory drawing of the pressurization body of a present Example. 本実施例の要部の概略説明斜視図である。It is a schematic explanatory perspective view of the principal part of a present Example. 本実施例の概略説明図である。It is a schematic explanatory drawing of a present Example. 本実施例の実験結果を示す表である。It is a table | surface which shows the experimental result of a present Example.

符号の説明Explanation of symbols

１ 繊維体
２ マトリックス樹脂
３ 加熱部
６ 加圧部
７ 吸引部
８ 加圧体
９ 繊維束
13 加熱体
14 吸引孔
15 吸引装置
16 容体
17 温風送気機構
18 押圧ロール
19 駆動装置
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Fiber body 2 Matrix resin 3 Heating part 6 Pressurizing part 7 Suction part 8 Pressurizing body 9 Fiber bundle
13 Heating body
14 Suction hole
15 Suction device
16
17 Warm air supply mechanism
18 Pressing roll
19 Drive unit

Claims (17)

フィラメントが集束した繊維束を一方向に引き揃えて成る繊維体若しくはフィラメントが集束した繊維束を経糸及び緯糸として織成して成る繊維体にマトリックス樹脂を積層した後、該マトリックス樹脂を加熱溶融させて前記繊維体に含浸させプリプレグを製造するプリプレグの製造装置であって、前記マトリックス樹脂としてＣＮＴが分散状態で混入せしめられたマトリックス樹脂を採用し、前記繊維体を搬送する搬送機構と、前記マトリックス樹脂を加熱する加熱部と、この加熱されたマトリックス樹脂を加圧して前記繊維体に押し込む加圧部と、前記繊維体に前記マトリックス樹脂を押し込む際、前記繊維体のマトリックス樹脂が存在する面の反対面側から前記マトリックス樹脂を吸引する吸引部とを具備して成ることを特徴とするプリプレグの製造装置。   After laminating a matrix resin on a fiber body formed by aligning a bundle of fibers bundled with filaments in one direction or a fiber body formed by weaving a bundle of fibers bundled with filaments as warps and wefts, the matrix resin is heated and melted to A prepreg manufacturing apparatus for manufacturing a prepreg by impregnating a fibrous body, wherein a matrix resin in which CNTs are mixed in a dispersed state is adopted as the matrix resin, a transport mechanism for transporting the fibrous body, and the matrix resin A heating section for heating, a pressing section for pressing the heated matrix resin and pressing it into the fibrous body, and a surface opposite to the surface of the fibrous body where the matrix resin is present when the matrix resin is pressed into the fibrous body And a suction part for sucking the matrix resin from the side. Preg of manufacturing equipment. 請求項１記載のプリプレグの製造装置において、前記加圧部は、複数の加圧体が並設されて構成されており、また、前記加熱部は、複数の加熱体が並設されて構成されており、前記加圧体及び前記加熱体は、最初の加圧体及び加熱体により温度Ｔ_１にして一定圧Ｐ_１で前記マトリックス樹脂を加熱・加圧し、最後の加圧体及び加熱体により温度Ｔ_ｎ（Ｔ_ｎ＞Ｔ_１）にして一定圧Ｐ_２（Ｐ_２＞Ｐ_１）で前記マトリックス樹脂を加熱・加圧するように構成されていることを特徴とするプリプレグの製造装置。 2. The prepreg manufacturing apparatus according to claim 1, wherein the pressurizing unit includes a plurality of pressurizing bodies arranged in parallel, and the heating unit includes a plurality of heating bodies arranged in parallel. The pressure body and the heating body heat and press the matrix resin at a constant pressure P ₁ at a temperature T ₁ by the first pressure body and the heating body, and by the last pressure body and the heating body. A prepreg manufacturing apparatus configured to heat and pressurize the matrix resin at a temperature T _n (T _n > T ₁ ) and a constant pressure P ₂ (P ₂ > P ₁ ). 請求項２記載のプリプレグの製造装置において、前記最初の加圧体と前記最後の加圧体との間に設けられるｎ−１個の加圧体は、温度Ｔ_２，Ｔ_３，・・・Ｔ_ｎ−１（Ｔ_１＜Ｔ_２＜Ｔ_３・・・＜Ｔ_ｎ−１，ｎが大きいほど下流側）にして一定圧Ｐ_１でマトリックス樹脂を加熱・加圧するように構成されていることを特徴とするプリプレグの製造装置。 3. The prepreg manufacturing apparatus according to claim 2, wherein the n−1 pressure bodies provided between the first pressure body and the last pressure body have temperatures T ₂ , T ₃ ,... T _n-1 (T ₁ <T ₂ <T ₃ ... <T _n-1 , where the larger n is, the more downstream it is) and the matrix resin is heated and pressurized at a constant pressure P ₁ . A prepreg manufacturing apparatus characterized by the above. 請求項２，３いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記加圧体と前記吸引部とは前記繊維体を挟んで対向状態に設けられていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 2 and 3, wherein the pressurizing body and the suction portion are provided in an opposing state with the fiber body interposed therebetween. . 請求項２〜４いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記加熱体は前記吸引部に近接せしめられていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 2 to 4, wherein the heating body is brought close to the suction portion. 請求項２〜５いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記複数の加熱体は、前記繊維体の搬送方向に並設される複数のヒータであることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 2 to 5, wherein the plurality of heating bodies are a plurality of heaters arranged in parallel in a conveying direction of the fibrous body. . 請求項１〜６いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記吸引部は、該吸引部に穿設される吸引孔と、該吸引孔と連設される吸引装置とから成ることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 6, wherein the suction part includes a suction hole formed in the suction part and a suction device provided continuously with the suction hole. A prepreg manufacturing apparatus. 請求項７記載のプリプレグの製造装置において、前記吸引孔の開口形状はテーパー形状に設定されていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to claim 7, wherein an opening shape of the suction hole is set to a tapered shape. 請求項１〜８いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記加圧体は、押圧ロールと、該押圧ロールを駆動する駆動装置とから成ることを特徴とするプリプレグの製造装置。   9. The prepreg manufacturing apparatus according to claim 1, wherein the pressurizing body includes a pressing roll and a driving device that drives the pressing roll. 10. 請求項９記載のプリプレグの製造装置において、前記押圧ロールは、中央部が両端部より膨出するビア樽形状に設定されていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   10. The prepreg manufacturing apparatus according to claim 9, wherein the pressing roll has a via barrel shape in which a central portion bulges from both ends. 請求項１〜１０いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記加圧体は前記繊維体の通過口が形成された容体内に設けられていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 10, wherein the pressurizing body is provided in a container in which a passage opening for the fibrous body is formed. 請求項１１記載のプリプレグの製造装置において、前記容体には、該容体内に温風を送気する温風送気機構が設けられていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   12. The prepreg manufacturing apparatus according to claim 11, wherein the container is provided with a warm air supply mechanism for supplying warm air into the container. 請求項１〜１２いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記マトリックス樹脂として、アスペクト比が５〜３０に設定されたＣＮＴが分散状態で混入されたものが採用されていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 12, wherein the matrix resin is a mixture of CNTs having an aspect ratio of 5 to 30 mixed in a dispersed state. A prepreg manufacturing apparatus. 請求項１〜１３いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記マトリックス樹脂として、前記ＣＮＴをマトリックス樹脂量に対して１〜１５％の割合で混入したものが採用されていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 13, wherein the matrix resin is a mixture of the CNTs at a ratio of 1 to 15% with respect to the amount of the matrix resin. A prepreg manufacturing apparatus. 請求項１〜１４いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置において、前記マトリックス樹脂として、エポキシ樹脂とアミン系硬化剤とを含んで成るものが採用されていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to any one of claims 1 to 14, wherein the matrix resin includes an epoxy resin and an amine curing agent. . 請求項１５記載のプリプレグの製造装置において、前記マトリックス樹脂として、エポキシ樹脂１００重量部に対して、ＤＩＣＹを２乃至６重量部若しくはＤＤＳを２０乃至４０重量部配合されて成るものが採用されていることを特徴とするプリプレグの製造装置。   The prepreg manufacturing apparatus according to claim 15, wherein the matrix resin is composed of 2 to 6 parts by weight of DICY or 20 to 40 parts by weight of DDS with respect to 100 parts by weight of epoxy resin. The prepreg manufacturing apparatus characterized by the above-mentioned. 請求項１〜１６いずれか１項に記載のプリプレグの製造装置により製造されることを特徴とするプリプレグ。
It manufactures with the manufacturing apparatus of the prepreg of any one of Claims 1-16, The prepreg characterized by the above-mentioned.

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