JP2006281670A - Sheet for thermo-compression bonding - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a sheet for thermo-compression bonding showing excellent peeling durability even in a case of being used for thermo-compression bonding of an anisotropic electro-conductive adhesive agent containing a radical polymerization-curable type resin. <P>SOLUTION: The sheet for thermo-compression bonding has a layer composed of a cured material of a composition comprising (a) an alkenyl group-containing organopolysiloxane, (b) a thermal conductive filler, (c) a Si-H group-containing organohydrogen polysiloxane, (d) a platinum group metal-based catalyst, and (e) an antioxidant. The sheet for thermo-compression bonding has a base layer of a cured material of a composition comprising (A) a organopolysiloxane, (B) the thermal conductive filler and (C) a curing agent, and a mold releasable layer of a cured material of a composition containing (i) an alkenyl group-containing organo-polysiloxane, (ii) a Si-H group-containing organo-hydrogen polysiloxane, (iii) a platinum group metal-based catalyst, and (iv) an antioxidant. <P>COPYRIGHT: (C)2007,JPO&INPIT

Description

本発明は、積層板やフレキシブルプリント基板の作製時、あるいはフラットディスプレイパネル等に接続された電極とフレキシブルプリント基板のリード電極とを、異方導電性接着剤（即ち、絶縁性の高い接着剤中に導電粒子を均一分散させた材料であり、電子部品の相対する電極間の電気的接続、隣接電極間の絶縁、および固定の目的に使用されるもの）を介して電気的および機械的に接続するとき等に使用する、熱圧着用シートに関する。   The present invention relates to an anisotropic conductive adhesive (that is, an adhesive having high insulation properties) when an electrode connected to a flat display panel or the like and a lead electrode of a flexible printed circuit board are manufactured during the production of a laminated board or a flexible printed circuit board. Is a material in which conductive particles are uniformly dispersed, and is electrically and mechanically connected through electrical connection between opposing electrodes of an electronic component, insulation between adjacent electrodes, and fixing purposes) The present invention relates to a thermocompression-bonding sheet that is used when, for example.

近年、パソコン、ビデオカメラ、デジタルカメラ、ナビゲーションシステム、携帯テレビ、薄型テレビ、携帯電話等のディスプレイとして、液晶パネルやプラズマディスプレイパネル等のフラットディスプレイパネルが用いられることが増えてきている。このフラットディスプレイパネルに接続された電極と駆動用ＬＳＩが搭載されたフレキシブルプリント基板のリード電極とを、異方導電性接着剤を介して熱圧着し、電気的および機械的に接続することが行われている。   In recent years, flat display panels such as liquid crystal panels and plasma display panels are increasingly used as displays for personal computers, video cameras, digital cameras, navigation systems, mobile TVs, flat-screen TVs, mobile phones and the like. The electrodes connected to the flat display panel and the lead electrodes of the flexible printed circuit board on which the driving LSI is mounted are thermocompression bonded with an anisotropic conductive adhesive to be electrically and mechanically connected. It has been broken.

この場合、加圧ツールとフレキシブルプリント基板の間に挟んで、加圧ツールから異方導電性接着剤に熱を伝えると共に均一な圧力を加える目的で、熱圧着用シートが用いられている。この熱圧着用シートは繰り返し使用できるように異方導電性接着剤に対する剥離性が求められる。そこで、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のフッ素樹脂フィルムを用いる場合もあるが、さらに圧力を均一にかけるために、低弾性で柔軟性があり、かつ熱導電性も良好なシリコーンゴムシートを用いることが一般的になっている。   In this case, a thermocompression-bonding sheet is used for the purpose of transferring heat from the pressure tool to the anisotropic conductive adhesive and applying a uniform pressure between the pressure tool and the flexible printed board. This thermocompression bonding sheet is required to be peelable from the anisotropic conductive adhesive so that it can be used repeatedly. Therefore, a fluororesin film such as polytetrafluoroethylene (PTFE) may be used, but a silicone rubber sheet having low elasticity, flexibility and good thermal conductivity is used in order to apply pressure evenly. It has become common.

しかし、シリコーンゴムシートはフッ素樹脂フィルムに比べて圧着時に異方導電性接着剤に含まれる成分がシート内に移行して劣化し易い。その結果、該シートは加圧による熱圧着を繰り返すうちに異方導電性接着剤との剥離が次第に重くなり、最終的に接着したまま剥離が困難となって破断を起こしてしまい、熱圧着用シートとして耐久性に問題があった。   However, the silicone rubber sheet is more likely to deteriorate due to the components contained in the anisotropic conductive adhesive being transferred into the sheet at the time of pressure bonding than the fluororesin film. As a result, the sheet gradually peels off from the anisotropic conductive adhesive during repeated thermocompression bonding under pressure, and eventually becomes difficult to peel off while being adhered, causing breakage. There was a problem in durability as a sheet.

このような問題に対して、シリコーンゴムシートとフッ素樹脂フィルムを、(1)別々に準備し、これら二種のシートを重ね合わせて使用する方法、(2)積層し複合化する方法（特許文献１〜３）等が提案されている。   For such problems, silicone rubber sheets and fluororesin films are (1) prepared separately and used by stacking these two types of sheets, (2) stacked and combined (patent document) 1-3) etc. are proposed.

ところが、(1)の方法では二種類のシートを必要とするため、製造コスト（原材料費や、二種類のシートを供給する製造装置の費用）が著しく高くなるという問題がある。また、(2)の方法では、得られるシートはシリコーンゴムが耐熱性樹脂フィルムと接着したものであるため、ゴム単体よりも柔軟性が低いという問題がある。そのため、(2)の方法を用いる場合には、加圧時に均一な圧力がかかりにくく、加圧力を大きくする必要がある。しかし、被圧着体の強度には限界があり一定以上の圧力をかけられないという問題や、耐熱性樹脂フィルムが高価であり製造コストが高くなるという問題があった。また、カーボンブラックと酸化セリウムとを配合したシリコーンゴムからなる熱圧着用シートが提案されているが（特許文献４）、耐久性を十分に満足するものではなかった。   However, since the method (1) requires two types of sheets, there is a problem that the manufacturing cost (raw material costs and the cost of the manufacturing apparatus that supplies the two types of sheets) becomes extremely high. Further, in the method (2), since the obtained sheet is obtained by adhering silicone rubber to a heat resistant resin film, there is a problem that flexibility is lower than that of rubber alone. Therefore, when the method (2) is used, it is difficult to apply a uniform pressure during pressurization, and it is necessary to increase the applied pressure. However, there is a problem that the strength of the object to be bonded is limited and pressure beyond a certain level cannot be applied, and there is a problem that the heat-resistant resin film is expensive and the manufacturing cost is high. Further, a thermocompression-bonding sheet made of silicone rubber containing carbon black and cerium oxide has been proposed (Patent Document 4), but the durability was not sufficiently satisfied.

そこで、これらの点を改善したものとして、シリコーンゴムシート上の異方導電性接着剤と接する面に、該シートとは異なる組成の薄い離型層を積層させ、該接着剤との剥離性を向上させた熱圧着用シートが提案されている（特許文献５）。ところが、このシートでは、ラジカル重合により硬化するタイプの樹脂（以下、「ラジカル重合硬化型樹脂」という）を含有する異方導電性接着剤に適用すると、該接着剤の成分が前記離型層に移行してしまい、所期の離型耐久性が得られなかった。   Therefore, as an improvement of these points, a thin release layer having a composition different from that of the sheet is laminated on the surface of the silicone rubber sheet that is in contact with the anisotropic conductive adhesive, and the releasability from the adhesive is improved. An improved thermocompression bonding sheet has been proposed (Patent Document 5). However, when this sheet is applied to an anisotropic conductive adhesive containing a resin of a type curable by radical polymerization (hereinafter referred to as “radical polymerization curable resin”), the component of the adhesive is applied to the release layer. As a result, the desired release durability could not be obtained.

特許第３０４１２１３号公報Japanese Patent No. 3041213 特開２００１−１８３３０号公報JP 2001-18330 A 特開平０７−２１４７２８号公報JP 07-214728 A 特開平０７−１１０１０号公報Japanese Patent Laid-Open No. 07-11010 特開２００４−２７３６６９号公報JP 2004-273669 A

そこで、本発明は、ラジカル重合硬化型樹脂を含有する異方導電性接着剤の熱圧着に使用した場合でも剥離耐久性に優れた熱圧着用シートを提供することを目的とする。   Then, this invention aims at providing the sheet | seat for thermocompression-bonding which was excellent in peeling durability, even when it used for the thermocompression-bonding of the anisotropic conductive adhesive containing radical polymerization curable resin.

本発明は第一に、
(a)ケイ素原子に結合したアルケニル基を少なくとも２個有するオルガノポリシロキサン：100質量部、
(b)熱伝導性充填材：20〜2,000質量部、
(c)ケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン：
該(a)成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モル当たり、該(c)成分中のケイ素原子に結合した水素原子が0.3〜50モルとなる量、
(d)白金族金属系触媒：有効量、および
(e)酸化防止剤：0.001〜30質量部
を含有する組成物の硬化物からなる層を有する熱圧着用シート（以下、「熱圧着用シートＡ」という）、
を提供する。 The present invention firstly
(a) Organopolysiloxane having at least two alkenyl groups bonded to silicon atoms: 100 parts by mass
(b) Thermally conductive filler: 20 to 2,000 parts by mass,
(c) Organohydrogenpolysiloxane having at least two hydrogen atoms bonded to silicon atoms:
An amount of 0.3 to 50 moles of hydrogen atoms bonded to silicon atoms in the component (c) per mole of alkenyl groups bonded to silicon atoms in the component (a);
(d) a platinum group metal catalyst: an effective amount, and
(e) Antioxidant: a thermocompression-bonding sheet having a layer made of a cured product of a composition containing 0.001 to 30 parts by mass (hereinafter referred to as “thermocompression-bonding sheet A”),
I will provide a.

また、本発明は第二に、
(A)オルガノポリシロキサン：100質量部、
(B)熱伝導性充填材：20〜2,000質量部、および
(C)硬化剤：有効量
を含有する組成物の硬化物からなる基材層と、該層の片面または両面に形成され、
(i)ケイ素原子に結合したアルケニル基を少なくとも２個有するオルガノポリシロキサン：100質量部、
(ii)ケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン：
該(i)成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モル当たり、該(ii)成分中のケイ素原子に結合した水素原子が0.3〜50モルとなる量、
(iii)白金族金属系触媒：有効量、および
(iv)酸化防止剤：0.001〜30質量部
を含有する組成物の硬化物からなる離型層と
を有する熱圧着用シート（以下、「熱圧着用シートＢ」という）、
を提供する。 In addition, the present invention secondly,
(A) Organopolysiloxane: 100 parts by mass,
(B) Thermally conductive filler: 20-2,000 parts by weight, and
(C) a curing agent: a base material layer formed of a cured product of a composition containing an effective amount, and formed on one side or both sides of the layer;
(i) Organopolysiloxane having at least two alkenyl groups bonded to silicon atoms: 100 parts by mass
(ii) Organohydrogenpolysiloxane having at least two hydrogen atoms bonded to silicon atoms:
An amount of 0.3 to 50 moles of hydrogen atoms bonded to silicon atoms in component (ii) per mole of alkenyl groups bonded to silicon atoms in component (i);
(iii) a platinum group metal catalyst: an effective amount, and
(iv) Antioxidant: thermocompression-bonding sheet (hereinafter referred to as “thermocompression-bonding sheet B”) having a release layer comprising a cured product of a composition containing 0.001 to 30 parts by mass;
I will provide a.

本発明の熱圧着用シートは、ラジカル重合硬化型樹脂を含有する異方導電性接着剤の熱圧着に使用した場合でも、シートの劣化が遅く、より長期に亘る繰り返し使用が可能なもの、即ち、剥離耐久性に優れたものである。特に前記基材層と離型層とを有する実施形態では、該剥離耐久性は著しく優れたものとなる。したがって、これら本発明の熱圧着用シートを用いることにより、熱圧着工程の作業効率の向上やコスト低減にも寄与する。   Even when the sheet for thermocompression bonding of the present invention is used for thermocompression bonding of an anisotropic conductive adhesive containing a radical polymerization curable resin, the sheet is slow in deterioration and can be used repeatedly over a longer period. It has excellent peeling durability. In particular, in the embodiment having the base material layer and the release layer, the peeling durability is remarkably excellent. Therefore, by using these thermocompression-bonding sheets of the present invention, it contributes to an improvement in work efficiency and cost reduction in the thermocompression bonding process.

以下、本発明の熱圧着用シートについて詳細に説明する。   Hereinafter, the thermocompression bonding sheet of the present invention will be described in detail.

＜熱圧着用シートＡ＞
本発明の熱圧着用シートＡは、下記(a)〜(e)成分を含有する組成物の硬化物からなる層を有する熱圧着用シートである。各成分の詳細は以下のとおりである。 <Thermocompression sheet A>
The thermocompression-bonding sheet A of the present invention is a thermocompression-bonding sheet having a layer made of a cured product of a composition containing the following components (a) to (e). Details of each component are as follows.

−組成物について−
・(a)ケイ素原子に結合したアルケニル基を少なくとも２個有するオルガノポリシロキサン
(a)成分のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサンは、アルケニル基を一分子中に２個以上、好ましくは３個以上有する。
（a）成分のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサンは、例えば、平均組成式：
Ｒ１ ａＳｉＯ（４−ａ）/２ （１）
（式中、ａは１．９５〜２．０５の数であり、Ｒ１は独立に非置換または置換の一価炭化水素基である。）
で表される。(a)成分のオルガノポリシロキサンの平均重合度は、通常、２００〜１００，０００であり、好ましくは１，０００〜５０，０００であり、更に好ましくは３，０００〜２０，０００である。平均重合度が２００未満では、硬化物の強度が劣り、硬化物が脆くなることがあり、１００，０００を超えると組成物の成形性が悪くなり、所望の精度のシートを得られなくなることがある。また、通常、Ｒ１の０．００１〜５モル％、好ましくは０．００１〜１モル％がアルケニル基である。 -About the composition-
. (A) Organopolysiloxane having at least two alkenyl groups bonded to silicon atoms
The organopolysiloxane having an alkenyl group as component (a) has 2 or more, preferably 3 or more alkenyl groups in one molecule.
The organopolysiloxane having an alkenyl group as component (a) is, for example, an average composition formula:
R 1 a SiO (4-a) / 2 (1)
(Wherein, a is a number from 1.95 to 2.05, and R 1 is independently an unsubstituted or substituted monovalent hydrocarbon group.)
It is represented by The average degree of polymerization of the organopolysiloxane of component (a) is usually 200 to 100,000, preferably 1,000 to 50,000, and more preferably 3,000 to 20,000. If the average degree of polymerization is less than 200, the strength of the cured product may be inferior and the cured product may become brittle, and if it exceeds 100,000, the moldability of the composition may be deteriorated, and a sheet with desired accuracy may not be obtained. is there. In general, 0.001 to 5 mol%, preferably 0.001 to 1 mol% of R 1 is an alkenyl group.

上記平均組成式（１）中、Ｒ１で表される１価炭化水素基のうち、アルケニル基以外の基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ドデシル基等のアルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基等のシクロアルキル基；フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ビフェニリル基等のアリール基；ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基、メチルベンジル基等のアラルキル基；ならびにこれらの基の炭素原子に結合している水素原子の一部または全部が、フッ素、塩素、臭素等のハロゲン原子、シアノ基等で置換された基、例えばクロロメチル基、２−ブロモエチル基、３−クロロプロピル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基、クロロフェニル基、フルオロフェニル基、シアノエチル基、３，３，４，４，５，５，６，６，６−ノナフルオロヘキシル基等の炭素原子数が１〜１２、とりわけ１〜１０、特に１〜６のものが挙げられる。これらの中でも、メチル基、エチル基、プロピル基、クロロメチル基、２−ブロモエチル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基等の炭素原子数１〜３の非置換または置換のアルキル基；およびフェニル基が好ましい。Ｒ１のうち、特にメチル基が５０モル％以上、とりわけ８０モル％以上であることが好ましい。 In the average composition formula (1), among the monovalent hydrocarbon group represented by R 1 , examples of the group other than the alkenyl group include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, an isopropyl group, a butyl group, and an isobutyl group. Alkyl groups such as tert-butyl group, pentyl group, neopentyl group, hexyl group, heptyl group, octyl group, nonyl group, decyl group and dodecyl group; cycloalkyl group such as cyclopentyl group, cyclohexyl group and cycloheptyl group; phenyl Group, tolyl group, xylyl group, naphthyl group, biphenylyl group and other aryl groups; benzyl group, phenylethyl group, phenylpropyl group, methylbenzyl group and other aralkyl groups; and hydrogen bonded to carbon atoms of these groups A group in which part or all of the atoms are substituted with a halogen atom such as fluorine, chlorine or bromine, a cyano group, or the like; For example, chloromethyl group, 2-bromoethyl group, 3-chloropropyl group, 3,3,3-trifluoropropyl group, chlorophenyl group, fluorophenyl group, cyanoethyl group, 3,3,4,4,5,5,6 , 6,6-nonafluorohexyl group and the like having 1 to 12, particularly 1 to 10, especially 1 to 6 carbon atoms. Among these, an unsubstituted or substituted alkyl group having 1 to 3 carbon atoms such as a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a chloromethyl group, a 2-bromoethyl group, a 3,3,3-trifluoropropyl group; and A phenyl group is preferred. Among R 1 , the methyl group is particularly preferably 50 mol% or more, particularly 80 mol% or more.

Ｒ１で表される１価炭化水素基のうち、アルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、ヘキセニル基、シクロヘキセニル基等の炭素原子数が通常２〜８程度のものが挙げられ、これらの中でもビニル基、アリル基等の低級アルケニル基が好ましく、特にビニル基が好ましい。 Among the monovalent hydrocarbon groups represented by R 1 , the alkenyl group usually has, for example, a vinyl group, an allyl group, a propenyl group, an isopropenyl group, a butenyl group, a hexenyl group, a cyclohexenyl group, or the like. Among these, lower alkenyl groups such as vinyl group and allyl group are preferable, and vinyl group is particularly preferable.

また、(a)成分のオルガノポリシロキサンは、通常、分子鎖末端がトリオルガノシリル基または水酸基で封鎖されている。前記トリオルガノシリル基としては、トリメチルシリル基、ジメチルビニルシリル基、トリビニルシリル基等が例示される。
なお、(a)成分は一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 In addition, the organopolysiloxane of component (a) is usually capped with a triorganosilyl group or a hydroxyl group at the molecular chain end. Examples of the triorganosilyl group include a trimethylsilyl group, a dimethylvinylsilyl group, and a trivinylsilyl group.
In addition, (a) component may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.

・(b)熱伝導性充填材
(b)成分の熱伝導性充填材は、熱圧着用シートの熱伝導性を良好にする為に添加される。その具体例としては、例えば、アルミナ、シリカ、酸化亜鉛等の金属酸化物；窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素等の金属窒化物；炭化ケイ素等の金属炭化物；アルミニウム粉、銀粉等の金属粉；ダイヤモンド粉；カーボングラファイト、アセチレンブラック、ファーネスブラック等のカーボンブラック等が挙げられる。 ・ (B) Thermally conductive filler
The heat conductive filler of component (b) is added to improve the heat conductivity of the thermocompression sheet. Specific examples thereof include, for example, metal oxides such as alumina, silica, and zinc oxide; metal nitrides such as aluminum nitride, boron nitride, and silicon nitride; metal carbides such as silicon carbide; metal powders such as aluminum powder and silver powder; Diamond powder; carbon black such as carbon graphite, acetylene black, furnace black and the like.

これら熱伝導性充填材はカーボンブラックを除き、その平均粒径は０．１〜１００μｍであり、好ましくは０．３〜５０μｍであり、より好ましくは０．５〜３０μｍである。また、熱伝導性充填材がカーボンブラックである場合の平均粒径は、ＢＥＴ比表面積で１０ｍ２／ｇ以上が好ましく、より好ましくは３０ｍ２／ｇ以上、さらに好ましくは５０ｍ２／ｇ以上である。 These heat conductive fillers, excluding carbon black, have an average particle size of 0.1 to 100 μm, preferably 0.3 to 50 μm, and more preferably 0.5 to 30 μm. Further, when the heat conductive filler is carbon black, the average particle diameter is preferably 10 m 2 / g or more, more preferably 30 m 2 / g or more, further preferably 50 m 2 / g or more in terms of BET specific surface area. .

(b)成分の配合量は、得られる組成物において、前記(a)成分100質量部に対して、20〜2,000質量部であることが必要であり、好ましくは30〜1,500質量部、より好ましくは50〜1,000質量部である。この配合量が20質量部未満の場合には、熱圧着用シートは所望の熱伝導性を有しないものとなり異方導電性接着剤への熱の掛かり方が不十分なものとなり、また2,000質量部を超える場合には、該シートは脆く硬度も高すぎるものとなり均一な圧着が困難となる。
なお、(b)成分は一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 The blending amount of component (b) is required to be 20 to 2,000 parts by weight, preferably 30 to 1,500 parts by weight, more preferably 100 parts by weight of component (a) in the resulting composition. Is 50 to 1,000 parts by mass. When the blending amount is less than 20 parts by mass, the thermocompression bonding sheet does not have the desired thermal conductivity, and the anisotropic conductive adhesive is not sufficiently heated, and 2,000 masses. If it exceeds the area, the sheet becomes brittle and has a too high hardness, making it difficult to uniformly press the sheet.
In addition, (b) component may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.

・(c)ケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
(c)成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、分子中にケイ素原子に結合した水素原子（即ち、Si-H基）を有するものである。このSi-H基は一分子中に２個以上、好ましくは３個以上存在し、該Si-H基の分子中での位置は、分子鎖末端、分子鎖非末端のいずれか一方であっても、それらの両方であってもよい。また、該オルガノハイドロジェンポリシロキサンは、直鎖状でも環状でもよく、いずれの場合にもその分子内に分枝状の構造を含んでいてよい。
なお、(c)成分は一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 ・ (C) Organohydrogenpolysiloxane having at least two hydrogen atoms bonded to silicon atoms
The organohydrogenpolysiloxane of component (c) has a hydrogen atom (ie, Si—H group) bonded to a silicon atom in the molecule. There are 2 or more, preferably 3 or more Si-H groups in one molecule, and the position of the Si-H group in the molecule is either the molecular chain end or the molecular chain non-terminal. Or both of them. The organohydrogenpolysiloxane may be linear or cyclic, and in any case, it may contain a branched structure in the molecule.
In addition, (c) component may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.

(c)成分の具体例としては、下記平均構造式（２）〜（４）：
R2-Si(R2)2-[OSi(R2)2]b-[OSi(R2)(H)]c-OSi(R2)2-R2 （２）
H-Si(R2)2-[OSi(R2)2]b-[OSi(R2)(H)]d-OSi(R2)2-R2 （３）
H-Si(R2)2-[OSi(R2)2]b-[OSi(R2)(H)]e-OSi(R2)2-H （４）
（式中、Ｒ2は独立にアルケニル基以外の非置換または置換の、炭素原子数が好ましくは１〜12の１価炭化水素基であり、ｂ、ｅは独立に０以上の整数であり、ｃは２以上の整数であり、ｄは１以上の整数である。）
で表されるオルガノハイドロジェンポリシロキサンが挙げられる。 Specific examples of the component (c) include the following average structural formulas (2) to (4):
R 2 -Si (R 2 ) 2- [OSi (R 2 ) 2 ] b- [OSi (R 2 ) (H)] c -OSi (R 2 ) 2 -R 2 (2)
H-Si (R 2 ) 2- [OSi (R 2 ) 2 ] b- [OSi (R 2 ) (H)] d -OSi (R 2 ) 2 -R 2 (3)
H-Si (R 2 ) 2- [OSi (R 2 ) 2 ] b- [OSi (R 2 ) (H)] e -OSi (R 2 ) 2 -H (4)
(Wherein R 2 is independently an unsubstituted or substituted monovalent hydrocarbon group having preferably 1 to 12 carbon atoms other than an alkenyl group, and b and e are each independently an integer of 0 or more, c is an integer of 2 or more, and d is an integer of 1 or more.)
The organohydrogen polysiloxane represented by these is mentioned.

上記一般式（２）〜（４）中、Ｒ2で表されるアルケニル基以外の非置換または置換の一価炭化水素基は、炭素原子数がより好ましくは１〜10、さらに好ましくは１〜６である。該Ｒ2で表されるアルケニル基以外の非置換または置換の一価炭化水素基は、具体的には、例えば、前記(a)成分の項においてアルケニル基以外の基として例示し説明したものと同じである。 In the general formulas (2) to (4), the unsubstituted or substituted monovalent hydrocarbon group other than the alkenyl group represented by R 2 preferably has 1 to 10 carbon atoms, more preferably 1 to 10 carbon atoms. 6. Specific examples of the unsubstituted or substituted monovalent hydrocarbon group other than the alkenyl group represented by R 2 include those exemplified and explained as groups other than the alkenyl group in the section of the component (a). The same.

ｂ、ｃ、ｄおよびｅは、上記一般式（２）〜（４）で表されるオルガノハイドロジェンポリシロキサンの25℃における粘度が、1,000mm2/s以下、特に300mm2/s以下となる数が好ましい。 For b, c, d and e, the viscosity of the organohydrogenpolysiloxane represented by the above general formulas (2) to (4) at 25 ° C. is 1,000 mm 2 / s or less, particularly 300 mm 2 / s or less. Number is preferred.

(c)成分の配合量は、(a)成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モル当たり、該(c)成分中のSi-H基が0.3〜50モルとなる量であることが必要であり、該Si-H基が好ましくは0.5〜30モル、より好ましくは0.8〜20モル、特に好ましくは１〜５モルとなる量である。該Si-H基が0.3モルとなる量未満の場合には、加硫反応が十分に進行しないことがあり、50モルとなる量を超える場合には、加硫時に発泡するおそれがある。   The amount of component (c) must be such that the amount of Si—H groups in component (c) is 0.3 to 50 moles per mole of alkenyl groups bonded to silicon atoms in component (a). The amount of the Si—H group is preferably 0.5 to 30 mol, more preferably 0.8 to 20 mol, and particularly preferably 1 to 5 mol. When the amount of Si—H group is less than 0.3 mol, the vulcanization reaction may not proceed sufficiently. When the amount exceeds 50 mol, foaming may occur during vulcanization.

・(d)白金族金属系触媒
(d)成分の白金族金属系触媒は、(a)成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基と(c)成分中のSi-H基との付加硬化反応を促進するための成分である。この白金族金属系触媒は、ヒドロシリル化反応に用いられる公知の触媒であればよく、例えば、白金（白金黒を含む）、ロジウム、パラジウム等の白金族金属単体；Ｈ2ＰｔＣｌ4・ｎＨ2Ｏ、Ｈ2ＰｔＣｌ6・ｎＨ2Ｏ、ＮａＨＰｔＣｌ6・ｎＨ2Ｏ、ＫＨＰｔＣｌ6・ｎＨ2Ｏ、Ｎａ2ＰｔＣｌ6・ｎＨ2Ｏ、Ｋ2ＰｔＣｌ4・ｎＨ2Ｏ、ＰｔＣｌ4・ｎＨ2Ｏ、ＰｔＣｌ2、Ｎａ2ＨＰｔＣｌ4・ｎＨ2Ｏ（式中、ｎは０〜６の整数であり、好ましくは０または６である）等の塩化白金、塩化白金酸および塩化白金酸塩、アルコール変性塩化白金酸、塩化白金酸とオレフィンとのコンプレックス、白金黒、パラジウム等の白金族金属をアルミナ、シリカ、カーボン等の担体に担持させたもの、ロジウム−オレフィンコンプレックス、クロロトリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（即ち、ウィルキンソン触媒）、塩化白金、塩化白金酸または塩化白金酸塩とビニル基含有シロキサン、特にビニル基含有環状シロキサンとのコンプレックス等が挙げられる。 ・ (D) Platinum group metal catalyst
The platinum group metal catalyst of component (d) is a component for promoting the addition curing reaction between the alkenyl group bonded to the silicon atom in component (a) and the Si—H group in component (c). The platinum group metal catalyst may be any known catalyst used in hydrosilylation reactions, for example, platinum group metals such as platinum (including platinum black), rhodium, palladium, etc .; H 2 PtCl 4 · nH 2 O , H 2 PtCl 6 · nH 2 O, NaHPtCl 6 · nH 2 O, KHPtCl 6 · nH 2 O, Na 2 PtCl 6 · nH 2 O, K 2 PtCl 4 · nH 2 O, PtCl 4 · nH 2 O, PtCl 2 , Na 2 HPtCl 4 .nH 2 O (wherein n is an integer of 0-6, preferably 0 or 6), etc., such as platinum chloride, chloroplatinic acid and chloroplatinate, alcohol-modified platinum chloride Acid, chloroplatinic acid and olefin complex, platinum black, palladium and other platinum group metals supported on alumina, silica, carbon, etc., rhodium-olefin complex, chloroto Examples thereof include lith (triphenylphosphine) rhodium (that is, Wilkinson catalyst), platinum chloride, chloroplatinic acid or chloroplatinate and a vinyl group-containing siloxane, particularly a vinyl group-containing cyclic siloxane.

(d)成分の配合量は、触媒としての有効量でよいが、得られる組成物において、前記(a)成分に対して、白金族金属元素の質量換算で、通常、0.1〜1,000ppm、好ましくは0.5〜500ppm、より好ましくは1.0〜200ppmである。この配合量が少なすぎると組成物が十分に硬化せず、また多すぎると白金族金属系触媒は高価なため不経済となる。
なお、これら(d)成分は、一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 The compounding amount of the component (d) may be an effective amount as a catalyst, but in the obtained composition, it is usually 0.1 to 1,000 ppm, preferably in terms of the mass of the platinum group metal element with respect to the component (a). Is 0.5 to 500 ppm, more preferably 1.0 to 200 ppm. If the blending amount is too small, the composition will not be cured sufficiently. If the blending amount is too large, the platinum group metal catalyst is expensive, which is uneconomical.
In addition, these (d) components may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.

・(e)酸化防止剤
(e)成分の酸化防止剤は、熱圧着用シートが異方導電性接着剤に熱圧着される際に、該接着剤に含有されるラジカル重合硬化型樹脂が該シート内に移行し硬化することを防止する作用を有する。 ・ (E) Antioxidants
The antioxidant of component (e) is cured when the thermosetting resin sheet is thermocompression bonded to the anisotropic conductive adhesive, and the radical polymerization curable resin contained in the adhesive moves into the sheet. It has the effect | action which prevents this.

この酸化防止剤の具体例としては、ヒンダードフェノール、ヒンダードアミン等の高分子樹脂に添加される酸化防止剤；トコフェロール化合物；アスコルビン酸化合物；ポリフェノール化合物；硫黄化合物等が挙げられる。   Specific examples of the antioxidant include antioxidants added to polymer resins such as hindered phenols and hindered amines; tocopherol compounds; ascorbic acid compounds; polyphenol compounds; sulfur compounds and the like.

ヒンダードフェノールとしては、ブチルヒドロキシトルエン、１，３，５−トリス（４−ｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−ジメチルベンジル）イソシアヌル酸等が挙げられる。   Examples of the hindered phenol include butylhydroxytoluene, 1,3,5-tris (4-t-butyl-3-hydroxy-2,6-dimethylbenzyl) isocyanuric acid and the like.

ヒンダードアミンとしては、ポリ［（６−モルフォリノ−ｓ−トリアジン−２，４−ジイル）［２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル］イミノ］−ヘキサメチレン［（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］等が挙げられる。   The hindered amine includes poly [(6-morpholino-s-triazine-2,4-diyl) [2,2,6,6-tetramethyl-4-piperidyl] imino] -hexamethylene [(2,2,6, 6-tetramethyl-4-piperidyl) imino] and the like.

トコフェロール化合物としては、ｄ−トコフェロール、β−トコフェロール、γ−トコフェロール、δ−トコフェロール等が挙げられる。   Examples of tocopherol compounds include d-tocopherol, β-tocopherol, γ-tocopherol, δ-tocopherol and the like.

アスコルビン酸化合物としては、アスコルビン酸、リン酸アスコルビルマグネシウム、テトラヘキシルデカン酸アスコルビル、アスコルビン酸ステアリン酸エステル等が挙げられる。   Ascorbic acid compounds include ascorbic acid, magnesium ascorbyl phosphate, ascorbyl tetrahexyl decanoate, ascorbyl stearate, and the like.

ポリフェノール化合物としては、カテキン、アントシアニン、フラボン、イソフラボン、フラバン、フラバノン、クルクミン等が挙げられ、好ましくはカテキンである。   Examples of the polyphenol compound include catechin, anthocyanin, flavone, isoflavone, flavan, flavanone, curcumin and the like, preferably catechin.

硫黄化合物としては、ポリスルフィドシラン等が挙げられる。   Examples of the sulfur compound include polysulfide silane.

(e)成分の配合量は、得られる組成物において、前記(a)成分100質量部に対して、0.001〜30質量部であることが必要であり、好ましくは0.001〜10質量部、より好ましくは0.01〜５質量部、さらに好ましくは0.1〜２質量部である。この配合量が0.001質量部未満の場合には、熱圧着用シートは所期の剥離耐久性を有しないものとなり、また30質量部を超える場合には、該シートの強度が不十分なものとなる。
なお、(e)成分は一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 Component (e) should be added in an amount of 0.001 to 30 parts by weight, preferably 0.001 to 10 parts by weight, more preferably 100 parts by weight of component (a) in the resulting composition. Is 0.01-5 parts by mass, more preferably 0.1-2 parts by mass. When this blending amount is less than 0.001 part by mass, the thermocompression bonding sheet does not have the desired peeling durability, and when it exceeds 30 parts by mass, the strength of the sheet is insufficient. Become.
In addition, (e) component may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.

・その他の成分
前記組成物には、熱圧着用シートの特性を損なわない範囲内で、前記(a)〜(e)成分以外の成分を配合してもよい。その具体例としては、付加硬化反応の反応抑制剤、煙霧質シリカ等の補強性充填材、熱伝導性充填材の表面処理剤、着色のための顔料・染料、難燃性付与剤、内添離型剤等の熱圧着用シートの機能を向上させるための様々な添加剤、溶剤等が挙げられる。 -Other components In the said composition, you may mix | blend components other than the said (a)-(e) component in the range which does not impair the characteristic of the sheet | seat for thermocompression bonding. Specific examples include reaction inhibitors for addition curing reactions, reinforcing fillers such as fumed silica, surface treatment agents for thermally conductive fillers, pigments / dyes for coloring, flame retardants, internal additives. Examples include various additives and solvents for improving the function of the thermocompression bonding sheet such as a release agent.

・調製方法
前記組成物は、(a)〜(e)成分および場合により配合されるその他の成分を混練することにより調製される。その配合の順序は特に限定されないが、まず(a)成分および(b)成分を予め混合した後に、(c)〜(e)成分および場合により配合されるその他の成分を添加して混練することが好ましい。なお、混練には、例えば、ニーダー、加圧ニーダー、バンバリーミキサー、二本ロール、三本ロール、ならびに粉体と液体とを混練する際に用いられるミキサ等を用いればよい。 -Preparation method The said composition is prepared by knead | mixing the (a)-(e) component and the other component mix | blended by the case. The order of blending is not particularly limited, but first, components (a) and (b) are mixed in advance, and then components (c) to (e) and other components to be blended are added and kneaded. Is preferred. For kneading, for example, a kneader, a pressure kneader, a Banbury mixer, a two roll, a three roll, and a mixer used when kneading powder and liquid may be used.

−熱圧着用シートについて−
・形状
熱圧着用シートＡを構成する上記(a)〜(e)成分を有する組成物の硬化物からなる層の厚さは、通常、10〜10,000μmであり、好ましくは30〜1,000μm、より好ましくは50〜500μmである。かかる範囲を満たすと、熱圧着用シートの強度が良好なものとなり破断の恐れがなくなり、また加熱圧着ツールの温度が異方導電性接着剤に十分に伝達されるので該接着剤の硬化が良好なものとなる。 -About thermocompression sheet-
-Shape The thickness of the layer made of a cured product of the composition having the components (a) to (e) constituting the thermocompression bonding sheet A is usually 10 to 10,000 µm, preferably 30 to 1,000 µm, More preferably, it is 50-500 micrometers. If this range is satisfied, the strength of the thermocompression bonding sheet will be good, there will be no risk of breakage, and the temperature of the thermocompression bonding tool will be sufficiently transmitted to the anisotropic conductive adhesive, so the adhesive will be cured well It will be something.

・製造方法
熱圧着用シートＡの製造方法について、前記組成物の硬化物からなる層のみからなる場合を一例として説明する。この場合、本発明の熱圧着用シートは、前記組成物を必要に応じてシート状に成形した後、硬化させることにより作製することができる。前記成形は、例えば、プレス成形、カレンダ成形、押し出し成形、前記組成物（溶剤を含む）をＰＥＴフィルム等の基材にコーティングするコーティング成形等により行うことができるが、これら以外の方法により行ってもよい。また、前記成形の際には、前記組成物の硬化物からなる層の厚さが前記範囲となるように、組成物の使用量を調整すればよい。 -Manufacturing method About the manufacturing method of the sheet | seat A for thermocompression bonding, the case where it consists only of the layer which consists of the hardened | cured material of the said composition is demonstrated as an example. In this case, the thermocompression-bonding sheet of the present invention can be produced by forming the composition into a sheet as necessary and then curing the composition. The molding can be performed by, for example, press molding, calendar molding, extrusion molding, coating molding for coating the composition (including a solvent) on a substrate such as a PET film, or the like, but by other methods. Also good. Moreover, what is necessary is just to adjust the usage-amount of a composition in the case of the said shaping | molding so that the thickness of the layer which consists of the hardened | cured material of the said composition may become the said range.

＜熱圧着用シートＢ＞
本発明の熱圧着用シートＢは、下記(A)〜(C)成分を含有する組成物（以下、「基材層形成用組成物」という）の硬化物からなる基材層と、該層の片面または両面に形成され、下記(i)〜(iv)成分を含有する組成物（以下、「離型層形成用組成物」という）の硬化物からなる離型層とを有する熱圧着用シートである。なお、基材層形成用組成物は、任意の硬化型、例えば、付加反応硬化型、ラジカル反応硬化型等とすることができるが、好ましくは付加反応硬化型である。
各成分の詳細は以下のとおりである。 <Sheet B for thermocompression bonding>
The thermocompression bonding sheet B of the present invention comprises a base material layer comprising a cured product of a composition containing the following components (A) to (C) (hereinafter referred to as “base material layer forming composition”), and the layer: And a release layer formed of a cured product of a composition containing the following components (i) to (iv) (hereinafter referred to as "release layer forming composition") formed on one or both sides of It is a sheet. In addition, although the composition for base material layer formation can be made into arbitrary curable types, for example, an addition reaction curable type, a radical reaction curable type, etc., Preferably it is an addition reaction curable type.
Details of each component are as follows.

−基材層形成用組成物について−
・(A)オルガノポリシロキサン
(A)成分のオルガノポリシロキサンは、シリコーンゴムのベースポリマーとなり得るものであれば特に限定されないが、上述の熱圧着用シートＡの(a)成分のオルガノポリシロキサンとして説明し例示したものと同様のものが例示される。
なお、(A)成分は一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 -About composition for base material layer formation-
・ (A) Organopolysiloxane
The organopolysiloxane of component (A) is not particularly limited as long as it can be a base polymer of silicone rubber, but is the same as described and exemplified as the organopolysiloxane of component (a) of the above-mentioned thermocompression bonding sheet A. Are exemplified.
In addition, (A) component may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.

・(B)熱伝導性充填材
(B)成分の熱伝導性充填材は、熱圧着用シートの熱伝導性を良好にする作用を有する。この熱伝導性充填材は、上述の熱圧着用シートＡの(b)成分の熱伝導性充填材として説明し例示したとおりである。 ・ (B) Thermally conductive filler
The heat conductive filler of component (B) has an effect of improving the heat conductivity of the thermocompression bonding sheet. This thermally conductive filler is as described and exemplified as the thermally conductive filler of the component (b) of the above-described thermocompression bonding sheet A.

(B)成分の配合量は、得られる組成物において、前記(A)成分100質量部に対して、20〜2,000質量部であることが必要であり、好ましくは30〜1,500質量部、より好ましくは50〜1,000質量部である。この配合量が20質量部未満の場合には、熱圧着用シートは所望の熱伝導性を有しないものとなり異方導電性接着剤への熱の掛かり方が不十分なものとなり、また2,000質量部を超える場合には、該シートは脆く硬度も高すぎるものとなり均一な圧着が困難となる。
なお、(B)成分は一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 The blending amount of component (B) is required to be 20 to 2,000 parts by weight, preferably 30 to 1,500 parts by weight, more preferably 100 parts by weight of component (A) in the resulting composition. Is 50 to 1,000 parts by mass. When the blending amount is less than 20 parts by mass, the thermocompression bonding sheet does not have the desired thermal conductivity, and the anisotropic conductive adhesive is not sufficiently heated, and 2,000 masses. If it exceeds the area, the sheet becomes brittle and has a too high hardness, making it difficult to uniformly press the sheet.
In addition, (B) component may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.

・(C)硬化剤
(C)成分の硬化剤は、基材層形成用組成物の硬化に寄与する成分である。(C)成分としては、シリコーンゴム組成物の硬化に通常使用されている公知の硬化剤から、組成物の硬化態様に応じて適宜選択して有効量を用いればよい。なお、いずれの硬化態様でも、(C)成分は一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 ・ (C) Hardener
The curing agent of component (C) is a component that contributes to the curing of the composition for forming a base layer. As the component (C), an effective amount may be used by appropriately selecting from known curing agents usually used for curing the silicone rubber composition according to the curing mode of the composition. In any curing mode, the component (C) may be used alone or in combination of two or more.

基材層形成用組成物がラジカル反応硬化型である場合には、有機過酸化物が用いられる。その具体例としては、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、２,５−ジメチル−２,５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジクミルパーオキサイド等が挙げられる。   When the composition for forming a base material layer is a radical reaction curable type, an organic peroxide is used. Specific examples thereof include di-t-butyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexane, dicumyl peroxide, and the like.

この場合、(C)成分の配合量は、前記(A)成分100質量部に対して、通常、0.01〜10質量部であり、好ましくは0.05〜５質量部、より好ましくは0.1〜３質量部である。   In this case, the compounding amount of the component (C) is usually 0.01 to 10 parts by mass, preferably 0.05 to 5 parts by mass, more preferably 0.1 to 3 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the component (A). It is.

基材層形成用組成物が付加反応硬化型である場合には、ケイ素原子に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンポリシロキサンおよび白金族金属系触媒が用いられる。   When the composition for forming a base material layer is an addition reaction curable type, an organohydrogenpolysiloxane having a hydrogen atom bonded to a silicon atom and a platinum group metal catalyst are used.

このオルガノハイドロジェンポリシロキサンとしては、上述の熱圧着用シートＡの(c)成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンとして説明し例示したとおりである。   The organohydrogenpolysiloxane is as described and exemplified as the organohydrogenpolysiloxane of the component (c) of the above-described thermocompression bonding sheet A.

この場合、該オルガノハイドロジェンポリシロキサンの配合量は、(A)成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モルに対して、該オルガノハイドロジェンポリシロキサン中のSi-H基が0.3〜50モルとなる量、好ましくは0.5〜30モル、より好ましくは0.8〜20モル、特に好ましくは１〜５モルとなる量である。   In this case, the amount of the organohydrogenpolysiloxane is 0.3 to 50 mol of Si-H groups in the organohydrogenpolysiloxane with respect to 1 mol of alkenyl groups bonded to silicon atoms in the component (A). In an amount of 0.5 to 30 mol, more preferably 0.8 to 20 mol, particularly preferably 1 to 5 mol.

また、白金族金属系触媒としては、上述の熱圧着用シートＡの(d)成分の白金族金属系触媒として説明し例示したとおりである。   Further, the platinum group metal catalyst is as described and exemplified as the platinum group metal catalyst of the component (d) of the above-described thermocompression bonding sheet A.

該白金族金属系触媒の配合量は、触媒としての有効量でよいが、得られる組成物において、前記(A)成分に対して、白金族金属系元素の質量換算で、通常、0.1〜1,000ppm、好ましくは0.5〜500ppm、より好ましくは1.0〜200ppmである。この配合量が少なすぎると組成物が十分に硬化せず、また多すぎると白金族金属系触媒は高価なため不経済となる。   The compounding amount of the platinum group metal-based catalyst may be an effective amount as a catalyst. ppm, preferably 0.5 to 500 ppm, more preferably 1.0 to 200 ppm. If the amount is too small, the composition will not be cured sufficiently.

・その他の成分
前記組成物には、熱圧着用シートの特性を損なわない範囲内で、前記(A)〜(C)成分以外の成分を配合してもよい。その具体例としては、上述の熱圧着用シートＡのその他の成分として説明し例示したとおりである。また、(D)酸化防止剤を配合してもよい。 -Other components You may mix | blend components other than the said (A)-(C) component with the said composition in the range which does not impair the characteristic of the sheet | seat for thermocompression bonding. Specific examples thereof are as described and exemplified as the other components of the above-described thermocompression bonding sheet A. Further, (D) an antioxidant may be blended.

(D)酸化防止剤は、熱圧着用シートが異方導電性接着剤に圧着される際に、該接着剤に含有されるラジカル重合硬化型樹脂が該シート内に移行し硬化することを防止する作用を有する。この(D)酸化防止剤は、上述の熱圧着用シートＡにおいて(e)成分の酸化防止剤として説明し例示したとおりである。   (D) The antioxidant prevents the radical polymerization curable resin contained in the adhesive from moving into the sheet and curing when the thermocompression bonding sheet is pressure-bonded to the anisotropic conductive adhesive. Have the effect of This (D) antioxidant is as described and exemplified as the antioxidant of the component (e) in the above-described thermocompression bonding sheet A.

(D)酸化防止剤の配合量は、得られる組成物において、前記(A)成分100質量部に対して、好ましくは0.001〜30質量部、より好ましくは0.001〜10質量部、特に好ましくは0.01〜５質量部、さらに好ましくは0.1〜２質量部である。この配合量が30質量部を超える場合には、該シートの強度が不十分なものとなる。
なお、(D)酸化防止剤は一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 (D) The blending amount of the antioxidant is preferably 0.001 to 30 parts by mass, more preferably 0.001 to 10 parts by mass, and particularly preferably 0.01 to 100 parts by mass of the component (A) in the obtained composition. -5 parts by mass, more preferably 0.1-2 parts by mass. When this compounding quantity exceeds 30 mass parts, the intensity | strength of this sheet will become inadequate.
In addition, (D) antioxidant may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.

・調製方法
前記基材層形成用組成物は、(A)〜(C)成分および場合により配合されるその他の成分を混練することにより調製される。その配合の順序は特に限定されないが、まず(A)成分および(B)成分を予め混合した後に、(C)成分および場合により配合されるその他の成分を添加して混練することが好ましい。なお、混練には、例えば、ニーダー、加圧ニーダー、バンバリーミキサー、二本ロール、三本ロール、ならびに粉体と液体とを混練する際に用いられるミキサ等を用いればよい。 -Preparation method The said composition for base material layer formation is prepared by knead | mixing the (A)-(C) component and the other component mix | blended depending on the case. The order of blending is not particularly limited, but it is preferable to first mix the component (A) and the component (B) in advance, and then add and knead the component (C) and other components blended in some cases. For kneading, for example, a kneader, a pressure kneader, a Banbury mixer, a two roll, a three roll, and a mixer used when kneading powder and liquid may be used.

−離型層形成用組成物について−
・(i)ケイ素原子に結合したアルケニル基を少なくとも２個有するオルガノポリシロキサン
(i)成分のアルケニル基を有するオルガノポリシロキサンは、上述の熱圧着用シートＡにおいて(a)成分のオルガノポリシロキサンとして説明したものと同種のオルガノポリシロキサンである。よって、ここでの説明は省略する。 -About composition for mold release layer-
. (I) Organopolysiloxane having at least two alkenyl groups bonded to silicon atoms
The organopolysiloxane having an alkenyl group as the component (i) is the same kind of organopolysiloxane as that described as the organopolysiloxane as the component (a) in the above-described thermocompression bonding sheet A. Therefore, the description here is omitted.

・(ii)ケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
(ii)成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、上述の熱圧着用シートＡにおいて(c)成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンとして説明したものと同種のものである。よって、ここでの説明は省略する。(ii)成分の(i)成分に対する配合量は、前述の(c)成分の(a)成分に対する配合量と同様である。 ・ (Ii) Organohydrogenpolysiloxane having at least two hydrogen atoms bonded to silicon atoms
The component (ii) organohydrogenpolysiloxane is the same as that described as the component (c) organohydrogenpolysiloxane in the above-described thermocompression bonding sheet A. Therefore, the description here is omitted. The blending amount of component (ii) with respect to component (i) is the same as the blending amount of component (c) with respect to component (a).

・(iii)白金族金属系触媒
(iii)成分の白金族金属系触媒は、(i)成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基と(ii)成分中のSi-H基との付加硬化反応を促進するための成分である。この白金族金属系触媒は、上述の熱圧着用シートＡにおいて(d)成分の白金族金属系触媒として説明したものと同種のものであり、配合量も(d)成分の場合について説明したとおりである。 ・ (Iii) Platinum group metal catalyst
The component (iii) platinum group metal catalyst is a component for promoting the addition curing reaction between the alkenyl group bonded to the silicon atom in component (i) and the Si—H group in component (ii). This platinum group metal catalyst is the same type as that described as the component (d) platinum group metal catalyst in the above-mentioned thermocompression bonding sheet A, and the blending amount is also as described for the case of component (d). It is.

・(iv)酸化防止剤
(iv)成分の酸化防止剤は、熱圧着用シートが異方導電性接着剤に圧着される際に、該接着剤に含有されるラジカル重合硬化型樹脂が該シート内に移行し硬化することを防止する作用を有する。この酸化防止剤は、上述の熱圧着用シートＡにおいて(e)成分の酸化防止剤として説明し例示したとおりである。 ・ (Iv) Antioxidants
(iv) The antioxidant of the component is such that when the thermocompression bonding sheet is pressure-bonded to the anisotropic conductive adhesive, the radical polymerization curable resin contained in the adhesive moves into the sheet and cures. It has the effect | action which prevents. This antioxidant is as described and exemplified as the antioxidant of the component (e) in the above-described thermocompression bonding sheet A.

(iv)成分の配合量は、得られる組成物において、前記(i)成分100質量部に対して、0.001〜30質量部であることが必要であり、好ましくは0.005〜20質量部、より好ましくは0.01〜10質量部である。この配合量が0.001質量部未満の場合には、熱圧着用シートは所期の剥離耐久性を有しないものとなり、また30質量部を超える場合には、該シートの強度が不十分なものとなる。
なお、(iv)成分は一種単独で用いても二種以上を併用してもよい。 Component (iv) is added in an amount of 0.001 to 30 parts by weight, preferably 0.005 to 20 parts by weight, more preferably 100 parts by weight of component (i) in the resulting composition. Is 0.01 to 10 parts by mass. When this blending amount is less than 0.001 part by mass, the thermocompression bonding sheet does not have the desired peeling durability, and when it exceeds 30 parts by mass, the strength of the sheet is insufficient. Become.
In addition, (iv) component may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.

・その他の成分
前記組成物には、熱圧着用シートの特性を損なわない範囲内で、前記(i)〜(iv)成分以外の成分を配合してもよい。その具体例としては、上述の熱圧着用シートＡにおいて説明し例示した熱導電性充填剤およびその他の成分が挙げられる。 -Other components In the said composition, you may mix | blend components other than said (i)-(iv) component within the range which does not impair the characteristic of the sheet | seat for thermocompression bonding. Specific examples thereof include the thermally conductive filler and other components described and exemplified in the above-described thermocompression bonding sheet A.

熱伝導性充填材を配合する場合には、その配合量は、前記(i)成分100質量部に対して、好ましくは20〜2,000質量部、より好ましくは30〜1,500質量部、さらに好ましくは50〜1,000質量部である。   When blending a thermally conductive filler, the blending amount is preferably 20 to 2,000 parts by weight, more preferably 30 to 1,500 parts by weight, and still more preferably 50 parts per 100 parts by weight of the component (i). -1,000 parts by mass.

・調製方法
前記基材層形成用組成物は、(i)〜(iv)成分および場合により配合されるその他の成分を混練することにより調製される。その配合の順序は特に限定されない。なお、混練には、例えば、ニーダー、加圧ニーダー、バンバリーミキサー、二本ロール、三本ロール、ならびに粉体と液体とを混練する際に用いられるミキサ等を用いればよい。 -Preparation method The said base material layer formation composition is prepared by knead | mixing the component (i)-(iv) and the other component mix | blended depending on the case. The order of blending is not particularly limited. For kneading, for example, a kneader, a pressure kneader, a Banbury mixer, a two roll, a three roll, and a mixer used when kneading powder and liquid may be used.

−熱圧着用シートについて−
・形状
熱圧着用シートＢを構成する基材層の厚さは、通常、10〜10,000μmであり、好ましくは30〜1,000μm、より好ましくは50〜500μmであり、また離型層の厚さは、通常、0.1〜200μmであり、好ましくは0.5〜100μm、より好ましくは１〜50μmである。かかる範囲を満たすと、熱圧着用シートの強度が良好なものとなり破断の恐れがなくなり、また加熱圧着ツールの温度が異方導電性接着剤に十分に伝達されるので該接着剤の硬化が良好なものとなる。 -About thermocompression sheet-
Shape The thickness of the base material layer constituting the thermocompression bonding sheet B is usually 10 to 10,000 μm, preferably 30 to 1,000 μm, more preferably 50 to 500 μm, and the thickness of the release layer Is usually 0.1 to 200 μm, preferably 0.5 to 100 μm, more preferably 1 to 50 μm. If this range is satisfied, the strength of the thermocompression bonding sheet will be good, there will be no risk of breakage, and the temperature of the thermocompression bonding tool will be sufficiently transmitted to the anisotropic conductive adhesive, so the adhesive will be cured well It will be something.

・製造方法
熱圧着用シートＢの製造方法について、前記基材層と前記離型層とからなる場合を一例として説明する。この場合、本発明の熱圧着用シートは、通常、前記基材層の片面または両面に、前記離型層を形成させることにより製造される。 -Manufacturing method About the manufacturing method of the sheet | seat B for thermocompression bonding, the case where it consists of the said base material layer and the said release layer is demonstrated as an example. In this case, the thermocompression bonding sheet of the present invention is usually produced by forming the release layer on one or both sides of the base material layer.

具体的には、まず、前記基材層形成用組成物を必要に応じてシート状に成形した後、硬化させることにより基材層を作製する。前記成形は、例えば、プレス成形、カレンダ成形、押し出し成形、前記組成物（溶剤を含む）をＰＥＴフィルム等の基材にコーティングするコーティング成形等により行うことができるが、これら以外の方法により成形を行ってもよい。前記成形の際には、基材層の厚さが前記範囲となるように、組成物の使用量を調整すればよい。   Specifically, first, the base material layer forming composition is formed into a sheet shape as necessary, and then cured to prepare a base material layer. The molding can be performed by, for example, press molding, calendar molding, extrusion molding, coating molding for coating the composition (including a solvent) on a substrate such as a PET film, or the like. You may go. In the molding, the amount of the composition used may be adjusted so that the thickness of the base material layer falls within the above range.

この基材層の片面に、前記離型層形成用組成物を直接塗布するか、あるいは剥離紙、剥離フィルム等の上に一旦塗布してから該基材層に転写した後、該組成物を硬化させることにより離型層を積層することができる。なお、これら以外の方法で積層してもよい。前記塗布は、例えば、コンマコーター、ナイフコーター、グラビアコーター、ディップコーター等を用いて行えばよい。前記塗布の際には、離型層の厚さが前記範囲となるように、組成物の使用量を調整すればよい。なお、基材層の両面に離型層を形成させる場合には、前述の離型層形成用組成物の塗布を繰り返し行えばよい。   The release layer-forming composition is directly applied to one side of the base material layer, or once applied onto a release paper, release film, etc., and then transferred to the base material layer, the composition is then applied to the base layer. A release layer can be laminated by curing. In addition, you may laminate | stack by methods other than these. The application may be performed using, for example, a comma coater, knife coater, gravure coater, dip coater, or the like. In the application, the amount of the composition used may be adjusted so that the thickness of the release layer falls within the above range. In addition, what is necessary is just to apply | coat the above-mentioned composition for mold release layer formation repeatedly, when forming a mold release layer on both surfaces of a base material layer.

・用途
熱圧着用シートＡおよびＢは、例えば、積層板やフレキシブルプリント基板の作製時、あるいはフラットディスプレイパネル等に接続された電極とフレキシブルプリント基板のリード電極とを、異方導電性接着剤を介して電気的および機械的に接続するとき等に使用することができる。特に、該接着剤がラジカル重合硬化型樹脂を含有する異方導電性接着剤である場合の熱圧着に使用することが好ましい。 ・ Applications For thermocompression bonding sheets A and B, for example, an anisotropic conductive adhesive is used for the electrode connected to a flat display panel or the like and the lead electrode of the flexible printed circuit board when a laminated board or a flexible printed circuit board is manufactured. It can be used when connecting electrically and mechanically. In particular, the adhesive is preferably used for thermocompression bonding when the adhesive is an anisotropic conductive adhesive containing a radical polymerization curable resin.

以下、本発明を実施例により詳細に説明するが、これらは本発明を何ら制限するものではない。なお、「Ｍｅ」はメチル基を表す。   EXAMPLES Hereinafter, although an Example demonstrates this invention in detail, these do not limit this invention at all. “Me” represents a methyl group.

＜実施例１＞
ジメチルシロキサン単位99.85モル％とメチルビニルシロキサン単位0.15モル％とからなり、分子鎖両末端がトリメチルシリル基で封鎖された、平均重合度8,000のメチルビニルポリシロキサン100質量部に、BET比表面積が65m2/gのアセチレンブラック（商品名：デンカブラック粉状、電気化学工業(株)製）50質量部およびBET比表面積が120m2/gの煙霧状シリカ（商品名：アエロジルR-972、日本アエロジル(株)製）５質量部を配合し、二本ロールで均一となるまで混練して、混合物ａを調製した。
この混合物ａに、塩化白金酸の２−エチルヘキサノール溶液（白金金属量：２質量％）0.2質量部、反応抑制剤であるエチニルシクロヘキサノール0.2質量部、下記平均構造式（５）：
Me3Si-(OMe2Si)18-[O(H)MeSi]20-OSiMe3 （５）
で表されるメチルハイドロジェンポリシロキサン1.0質量部、およびブチルヒドロキシトルエン５質量部を配合し、二本ロールで均一となるまで混練して、シリコーンゴムコンパウンドを調製した。
このシリコーンゴムコンパウンドを、カレンダ成形機を用いて、厚さが100μmのPETフィルムの基材上に厚さが200μmとなるように分出し、これを160℃の雰囲気下で５分間放置し硬化させて熱圧着用シート１を作製した。 <Example 1>
It consists of 99.85 mol% of dimethylsiloxane units and 0.15 mol% of methylvinylsiloxane units, and 100 parts by mass of methylvinylpolysiloxane having an average degree of polymerization of 8,000, both ends of which are blocked with trimethylsilyl groups, and a BET specific surface area of 65 m 2 / g acetylene black (trade name: Denka black powder, manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.) 50 parts by mass and BET specific surface area of 120m 2 / g fumed silica (trade name: Aerosil R-972, Nippon Aerosil ( (Made by Co., Ltd.) 5 parts by mass were mixed and kneaded with a two-roll roll until uniform to prepare a mixture a.
To this mixture a, 0.2 parts by mass of a 2-ethylhexanol solution of chloroplatinic acid (platinum metal content: 2% by mass), 0.2 parts by mass of ethynylcyclohexanol as a reaction inhibitor, the following average structural formula (5):
Me 3 Si- (OMe 2 Si) 18 - [O (H) MeSi] 20 -OSiMe 3 (5)
A silicone rubber compound was prepared by blending 1.0 part by mass of methylhydrogenpolysiloxane represented by the formula (5) and 5 parts by mass of butylhydroxytoluene and kneading with a two-roll roll until uniform.
Using a calender molding machine, this silicone rubber compound is dispensed to a thickness of 200 μm on a 100 μm PET film substrate, which is allowed to stand for 5 minutes in an atmosphere of 160 ° C. and cured. Thus, a thermocompression bonding sheet 1 was produced.

＜実施例２＞
実施例１においてブチルヒドロキシトルエン５質量部に代えてｄ−δ−トコフェロール（商品名：イーミックスD、エーザイ(株)製）５質量部を用いた以外は実施例１と同様にして熱圧着用シート２を作製した。 <Example 2>
For thermocompression bonding in the same manner as in Example 1, except that 5 parts by mass of d-δ-tocopherol (trade name: Emix D, manufactured by Eisai Co., Ltd.) was used instead of 5 parts by mass of butylhydroxytoluene in Example 1. Sheet 2 was produced.

＜実施例３＞
実施例１においてブチルヒドロキシトルエン５質量部に代えてアスコルビン酸ステアリン酸エステル５質量部を用いた以外は実施例１と同様にして熱圧着用シート３を作製した。 <Example 3>
A thermocompression-bonding sheet 3 was prepared in the same manner as in Example 1 except that 5 parts by mass of ascorbic acid stearate was used instead of 5 parts by mass of butylhydroxytoluene in Example 1.

＜実施例４＞
実施例１においてブチルヒドロキシトルエン５質量部に代えて下記構造式（６）：
[(MeO)3Si-(CH2)3-S4-(CH2)2-O-CH2-]2 （６）
で表されるポリスルフィドシラン１質量部を用いた以外は実施例１と同様にして熱圧着用シート４を作製した。 <Example 4>
In Example 1, instead of 5 parts by mass of butylhydroxytoluene, the following structural formula (6):
[(MeO) 3 Si- (CH 2) 3 -S 4 - (CH 2) 2 -O-CH 2 -] 2 (6)
A thermocompression bonding sheet 4 was produced in the same manner as in Example 1 except that 1 part by mass of the polysulfide silane represented by the formula (1) was used.

＜比較例１＞
実施例１においてブチルヒドロキシトルエン５質量部を添加しなかった以外は実施例１と同様にして熱圧着用シートＣ１を作製した。 <Comparative Example 1>
A thermocompression bonding sheet C1 was produced in the same manner as in Example 1 except that 5 parts by mass of butylhydroxytoluene was not added in Example 1.

＜比較例２＞
実施例１においてブチルヒドロキシトルエン５質量部に代えて、酸化セリウム１質量部を用いた以外は実施例１と同様にして熱圧着用シートＣ２を作製した。 <Comparative example 2>
A thermocompression bonding sheet C2 was prepared in the same manner as in Example 1 except that 1 part by mass of cerium oxide was used instead of 5 parts by mass of butylhydroxytoluene in Example 1.

＜実施例５＞
ジメチルシロキサン単位99.85モル％とメチルビニルシロキサン単位0.15モル％とからなり、分子鎖両末端がトリメチルシリル基で封鎖された、平均重合度8,000のメチルビニルポリシロキサン100質量部に、BET比表面積が65m2/gのアセチレンブラック（商品名：デンカブラック粉状、電気化学工業(株)製）50質量部およびBET比表面積が120m2/gの煙霧状シリカ（商品名：アエロジルR-972、日本アエロジル(株)製）５質量部を配合し、二本ロールで均一となるまで混練して、混合物Ａを調製した。
この混合物Ａに、塩化白金酸の２−エチルヘキサノール溶液（白金金属量：２質量％）0.2質量部、反応抑制剤であるエチニルシクロヘキサノール0.2質量部、および前記平均構造式（５）で表されるメチルハイドロジェンポリシロキサン1.0質量部を配合し、二本ロールで均一となるまで混練して、複合シートの基材層となるシリコーンゴムコンパウンドを調製した。
このシリコーンゴムコンパウンドを、カレンダ成形機を用いて、厚さが100μmのPETフィルムの基材上に厚さが200μmとなるように分出し、これを160℃の雰囲気下で５分間放置して硬化させることにより基材層を作製した。
また別個に、分子鎖両末端がビニル基で封鎖された、25℃における粘度が30,000mm2/sのジメチルポリシロキサン100質量部に、BET比表面積が300m2/gの煙霧状シリカ（商品名：アエロジル300、日本アエロジル(株)製）50質量部、ヘキサメチルジシラザン８質量部および水２質量部を配合し、ニーダー中で、室温で１時間、そして160℃で４時間混合した後、室温まで冷却することでベースコンパウンドを調製した。
このベースコンパウンド（(i)成分である前記ジメチルポリシロキサンとして20質量部となる量）に、分子鎖両末端がビニル基で封鎖された、25℃における粘度が600mm2/sのジメチルポリシロキサン80質量部（即ち、これら(i)成分の合計が100質量部となる）、塩化白金酸の２−エチルヘキサノール溶液（白金金属量：２質量％）0.1質量部、および反応抑制剤であるエチニルシクロヘキサノール0.1質量部を配合し、均一となるまで混合し、次いで、前記平均構造式（５）で表されるメチルハイドロジェンポリシロキサン2.5質量部を配合し、均一となるまで混合し、最後にブチルヒドロキシトルエン５質量部を配合し、均一となるまで混合して、混合物Ｂを調製した。
前記基材層の上に、前記混合物Ｂをナイフコーターを用いて厚さが30μmとなるように塗布した後、これを150℃の雰囲気下で５分間放置して該混合物Ｂを硬化させることにより離型層を積層させて熱圧着用シート５を作製した。 <Example 5>
It consists of 99.85 mol% of dimethylsiloxane units and 0.15 mol% of methylvinylsiloxane units, and 100 parts by mass of methylvinylpolysiloxane having an average degree of polymerization of 8,000, both ends of which are blocked with trimethylsilyl groups, and a BET specific surface area of 65 m 2 / g acetylene black (trade name: Denka black powder, manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.) 50 parts by mass and BET specific surface area of 120m 2 / g fumed silica (trade name: Aerosil R-972, Nippon Aerosil ( 5 parts by mass) were blended and kneaded until uniform with two rolls to prepare a mixture A.
This mixture A is represented by 0.2 parts by mass of a 2-ethylhexanol solution of chloroplatinic acid (platinum metal amount: 2% by mass), 0.2 parts by mass of ethynylcyclohexanol which is a reaction inhibitor, and the above average structural formula (5). 1.0 part by mass of methyl hydrogen polysiloxane was mixed and kneaded with two rolls until uniform to prepare a silicone rubber compound to be a base material layer of the composite sheet.
This silicone rubber compound is dispensed to a thickness of 200 μm on a 100 μm thick PET film substrate using a calendar molding machine, and left for 5 minutes in an atmosphere of 160 ° C. to cure. By doing so, a base material layer was produced.
Separately, 100 parts by mass of dimethylpolysiloxane with a viscosity of 30,000 mm 2 / s at 25 ° C, both ends of which are blocked with vinyl groups, and fumed silica with a BET specific surface area of 300 m 2 / g (trade name) : Aerosil 300, manufactured by Nippon Aerosil Co., Ltd.), 50 parts by mass, 8 parts by mass of hexamethyldisilazane, and 2 parts by mass of water were mixed and mixed in a kneader at room temperature for 1 hour and at 160 ° C. for 4 hours. A base compound was prepared by cooling to room temperature.
80 ml of dimethylpolysiloxane having a viscosity at 25 ° C. of 600 mm 2 / s, in which both ends of the molecular chain are blocked with vinyl groups in this base compound (amount to be 20 parts by mass as the dimethylpolysiloxane as component (i)) Parts by mass (that is, the total of these components (i) becomes 100 parts by mass), 0.1 parts by mass of 2-ethylhexanol solution of chloroplatinic acid (platinum metal amount: 2% by mass), and ethynylcyclo, which is a reaction inhibitor Blend 0.1 parts by weight of hexanol and mix until uniform, then blend 2.5 parts by weight of methyl hydrogen polysiloxane represented by the above average structural formula (5), mix until uniform, and finally butyl 5 parts by mass of hydroxytoluene was blended and mixed until uniform to prepare a mixture B.
On the base material layer, the mixture B is applied using a knife coater so as to have a thickness of 30 μm, and then left standing at 150 ° C. for 5 minutes to cure the mixture B. The release layer was laminated to produce a thermocompression sheet 5.

＜実施例６＞
実施例５においてブチルヒドロキシトルエン５質量部に代えてｄ−δ−トコフェロール（商品名：イーミックスD、エーザイ(株)製）５質量部を用いた以外は実施例５と同様にして熱圧着用シート６を作製した。 <Example 6>
For Example 5 except that 5 parts by mass of d-δ-tocopherol (trade name: Emix D, manufactured by Eisai Co., Ltd.) was used in place of 5 parts by mass of butylhydroxytoluene in Example 5. Sheet 6 was produced.

＜実施例７＞
実施例５においてブチルヒドロキシトルエン５質量部に代えてアスコルビン酸ステアリン酸エステル５質量部を用いた以外は実施例５と同様にして熱圧着用シート７を作製した。 <Example 7>
A thermocompression-bonding sheet 7 was produced in the same manner as in Example 5 except that 5 parts by mass of ascorbic acid stearate was used instead of 5 parts by mass of butylhydroxytoluene in Example 5.

＜実施例８＞
実施例５においてブチルヒドロキシトルエン５質量部に代えて前記構造式（６）で表されるポリスルフィドシラン１質量部を用いた以外は実施例５と同様にして熱圧着用シート８を作製した。 <Example 8>
A thermocompression bonding sheet 8 was produced in the same manner as in Example 5 except that in Example 5, 1 part by mass of the polysulfide silane represented by the structural formula (6) was used instead of 5 parts by mass of butylhydroxytoluene.

＜比較例３＞
実施例５においてブチルヒドロキシトルエン５質量部を添加しなかった以外は実施例５と同様にして熱圧着用シートＣ３を作製した。 <Comparative Example 3>
A thermocompression bonding sheet C3 was prepared in the same manner as in Example 5 except that 5 parts by mass of butylhydroxytoluene was not added in Example 5.

＜比較例４＞
実施例５においてブチルヒドロキシトルエン５質量部に代えて、酸化セリウム１質量部を用いた以外は実施例５と同様にして熱圧着用シートＣ４を作製した。 <Comparative example 4>
A sheet C4 for thermocompression bonding was produced in the same manner as in Example 5 except that 1 part by mass of cerium oxide was used instead of 5 parts by mass of butylhydroxytoluene in Example 5.

＜剥離耐久性試験＞
実施例１〜８または比較例１〜４で得られた熱圧着用シートの、ラジカル重合硬化型樹脂を含有する異方導電性接着剤に対する剥離耐久性を評価する試験を行った。即ち、該熱圧着用シートの下面に異方導電性接着剤（商品名：AC-9051AR-35、日立化成工業(株)製）を直接塗布して接着剤層を設け、該接着剤層を介して厚さが100μmのポリイミドフィルムを配して積層体を作製した。次いで、この積層体を上方（熱圧着用シート側）から240℃に加熱した圧着ツールで４MPaの圧力を20秒間かけて圧着した。その後、圧着された積層体を、熱圧着用シートと異方導電性接着剤との境界で剥離した。以上の工程を１セットとした。
剥離した熱圧着用シートを再利用し、異方導電性接着剤およびポリイミドフィルムを新しいものと交換する以外は同様にして、上記工程を繰り返し行った。前記剥離の際に異方導電性接着剤が熱圧着用シート側に接着するまでの繰り返し回数を測定した。その結果を表１および表２に示す。 <Peeling durability test>
The test which evaluates the peeling durability with respect to the anisotropically conductive adhesive containing radical polymerization hardening type resin of the thermocompression bonding sheet | seat obtained in Examples 1-8 or Comparative Examples 1-4 was done. That is, an anisotropic conductive adhesive (trade name: AC-9051AR-35, manufactured by Hitachi Chemical Co., Ltd.) is directly applied to the lower surface of the thermocompression bonding sheet to provide an adhesive layer. Then, a polyimide film having a thickness of 100 μm was arranged to produce a laminate. Next, this laminate was pressure-bonded at a pressure of 4 MPa for 20 seconds with a pressure-bonding tool heated to 240 ° C. from above (the thermocompression-bonding sheet side). After that, the pressure-bonded laminate was peeled off at the boundary between the thermocompression bonding sheet and the anisotropic conductive adhesive. The above process was made into 1 set.
The above process was repeated in the same manner except that the peeled thermocompression sheet was reused and the anisotropic conductive adhesive and polyimide film were replaced with new ones. The number of repetitions until the anisotropic conductive adhesive adhered to the thermocompression bonding sheet side during the peeling was measured. The results are shown in Tables 1 and 2.

Figure 2006281670
Figure 2006281670

Figure 2006281670
Figure 2006281670

Claims (8)

(a)ケイ素原子に結合したアルケニル基を少なくとも２個有するオルガノポリシロキサン：100質量部、
(b)熱伝導性充填材：20〜2,000質量部、
(c)ケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン：
該(a)成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モル当たり、該(c)成分中のケイ素原子に結合した水素原子が0.3〜50モルとなる量、
(d)白金族金属系触媒：有効量、および
(e)酸化防止剤：0.001〜30質量部
を含有する組成物の硬化物からなる層を有する熱圧着用シート。 (a) Organopolysiloxane having at least two alkenyl groups bonded to silicon atoms: 100 parts by mass
(b) Thermally conductive filler: 20 to 2,000 parts by mass,
(c) Organohydrogenpolysiloxane having at least two hydrogen atoms bonded to silicon atoms:
An amount of 0.3 to 50 moles of hydrogen atoms bonded to silicon atoms in the component (c) per mole of alkenyl groups bonded to silicon atoms in the component (a);
(d) a platinum group metal catalyst: an effective amount, and
(e) Antioxidant: A thermocompression-bonding sheet having a layer made of a cured product of a composition containing 0.001 to 30 parts by mass. 前記硬化物からなる層の厚さが10〜10,000μｍである請求項１に係るシート。   The sheet according to claim 1, wherein the thickness of the layer made of the cured product is 10 to 10,000 µm. (A)オルガノポリシロキサン：100質量部、
(B)熱伝導性充填材：20〜2,000質量部、および
(C)硬化剤：有効量
を含有する組成物の硬化物からなる基材層と、該層の片面または両面に形成され、
(i)ケイ素原子に結合したアルケニル基を少なくとも２個有するオルガノポリシロキサン：100質量部、
(ii)ケイ素原子に結合した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン：
該(i)成分中のケイ素原子に結合したアルケニル基１モル当たり、該(ii)成分中のケイ素原子に結合した水素原子が0.3〜50モルとなる量、
(iii)白金族金属系触媒：有効量、および
(iv)酸化防止剤：0.001〜30質量部
を含有する組成物の硬化物からなる離型層と
を有する熱圧着用シート。 (A) Organopolysiloxane: 100 parts by mass,
(B) Thermally conductive filler: 20-2,000 parts by weight, and
(C) a curing agent: a base material layer formed of a cured product of a composition containing an effective amount, and formed on one side or both sides of the layer;
(i) Organopolysiloxane having at least two alkenyl groups bonded to silicon atoms: 100 parts by mass
(ii) Organohydrogenpolysiloxane having at least two hydrogen atoms bonded to silicon atoms:
An amount of 0.3 to 50 moles of hydrogen atoms bonded to silicon atoms in component (ii) per mole of alkenyl groups bonded to silicon atoms in component (i);
(iii) a platinum group metal catalyst: an effective amount, and
(iv) Antioxidant: A thermocompression-bonding sheet having a release layer composed of a cured product of a composition containing 0.001 to 30 parts by mass. 前記基材層形成用組成物が、さらに(D)酸化防止剤を含有する請求項３に係るシート。   The sheet according to claim 3, wherein the composition for forming a base material layer further contains (D) an antioxidant. 前記基材層の厚さが10〜10,000μｍであり、前記離型層の厚さが0.1〜200μｍである請求項３または４に係るシート。   The sheet according to claim 3 or 4, wherein the base material layer has a thickness of 10 to 10,000 µm, and the release layer has a thickness of 0.1 to 200 µm. 前記(e)酸化防止剤、前記(D)酸化防止剤および前記(iv)酸化防止剤が、独立に、ヒンダードフェノール、ヒンダードアミン、トコフェロール化合物、アスコルビン酸化合物、ポリフェノール化合物および硫黄化合物からなる群から選ばれる少なくとも一種である請求項１〜５のいずれか一項に係るシート。   The (e) antioxidant, the (D) antioxidant and the (iv) antioxidant are independently selected from the group consisting of hindered phenol, hindered amine, tocopherol compound, ascorbic acid compound, polyphenol compound and sulfur compound. The sheet according to any one of claims 1 to 5, which is at least one selected. 前記ポリフェノール化合物がカテキンである請求項６に係るシート。   The sheet according to claim 6, wherein the polyphenol compound is catechin. ラジカル重合硬化型樹脂を含有する異方導電性接着剤の熱圧着に用いられる請求項１〜７のいずれか一項に係るシート。   The sheet according to any one of claims 1 to 7, which is used for thermocompression bonding of an anisotropic conductive adhesive containing a radical polymerization curable resin.
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