JP2005273509A - NOx REMOVAL EQUIPMENT AND NOx REMOVING METHOD - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、排気ガスの浄化効率を高めた内燃機関の脱硝装置に関する。 The present invention relates to a denitration device for an internal combustion engine with improved exhaust gas purification efficiency.
ディーゼルエンジンから排出される排気ガスには、ＨＣ（炭化水素）、ＣＯ（一酸化炭素）、ＮＯｘ（窒素酸化物）及びＰＭ（Particulate Matter：パティキュレート）等の汚染物質が含まれる。これらの汚染物質の中でもＮＯｘは、酸化触媒やガソリン自動車で実用化されている三元触媒では浄化が難しく、ＮＯｘを浄化することができる有望な触媒として選択還元型ＮＯｘ触媒（以下、ＳＣＲ触媒という）の開発が行われている。 Exhaust gas discharged from a diesel engine includes contaminants such as HC (hydrocarbon), CO (carbon monoxide), NOx (nitrogen oxide), and PM (Particulate Matter). Among these pollutants, NOx is difficult to purify with an oxidation catalyst or a three-way catalyst put to practical use in gasoline automobiles. As a promising catalyst capable of purifying NOx, a selective reduction type NOx catalyst (hereinafter referred to as SCR catalyst). ) Is being developed.
ＳＣＲ触媒はＴｉＯ2あるいはＳｉＯ2−ＴｉＯ2、ＷＯ3−ＴｉＯ2、ＳｉＯ2−ＴｉＯ2などの二元系複合酸化物、または、ＷＯ3−ＳｉＯ2−ＴｉＯ2、Ｍｏ3−ＳｉＯ2−ＴｉＯ2などの三元系複合酸化物などの担体に、Ｖ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ａｇ，Ａｕ，Ｐｄ，Ｙ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｗ，Ｉｎ，Ｉｒなどの活性成分を担持してなるハニカム構造を有し、アンモニアなどの還元剤の存在下でＮＯｘを浄化する触媒である。 The SCR catalyst is a binary complex oxide such as TiO 2 or SiO 2 —TiO 2 , WO 3 —TiO 2 , SiO 2 —TiO 2 , or WO 3 —SiO 2 —TiO 2 , Mo 3 —SiO 2 —TiO 2. Active components such as V, Cr, Mo, Mn, Fe, Ni, Cu, Ag, Au, Pd, Y, Ce, Nd, W, In, and Ir are supported on a carrier such as a ternary complex oxide such as 2. It is a catalyst having a honeycomb structure that is supported and purifying NOx in the presence of a reducing agent such as ammonia.
尿素水タンクからＳＣＲ触媒の上流側の排気系に添加された尿素水は、排気ガスの熱により加水分解されアンモニアを生成する。このアンモニアが還元剤として働き、排気ガス中のＮＯｘと反応することにより排気ガス中のＮＯｘが浄化される（下記脱硝反応（１）〜（３）を参照。）。 The urea water added from the urea water tank to the exhaust system upstream of the SCR catalyst is hydrolyzed by the heat of the exhaust gas to generate ammonia. This ammonia acts as a reducing agent and reacts with NOx in the exhaust gas, thereby purifying the NOx in the exhaust gas (see the following denitration reactions (1) to (3)).
４ＮＯ＋４ＮＨ3＋Ｏ2 → ４Ｎ2＋６Ｈ2Ｏ ・・・・（１）
ＮＯ＋ＮＯ2＋２ＮＨ3 → ２Ｎ2＋３Ｈ2Ｏ ・・・・（２）
６ＮＯ2 ＋ ８ＮＨ3 → ７Ｎ2＋１２Ｈ2Ｏ ・・・（３）
4NO + 4NH 3 + O 2 → 4N 2 + 6H 2 O (1)
NO + NO 2 + 2NH 3 → 2N 2 + 3H 2 O (2)
6NO 2 + 8NH 3 → 7N 2 + 12H 2 O (3)
ここで、前述するようにＮＯｘがアンモニアと反応することによりＮＯｘ浄化が行われるため、尿素水の供給が途絶えるとＳＣＲ触媒が浄化作用を発揮しなくなる。 Here, as described above, NOx purification is performed by the reaction of NOx with ammonia. Therefore, when the supply of urea water is interrupted, the SCR catalyst does not exhibit the purification action.
尿素水の供給が途絶える場合としては、例えばタンクに貯蔵された尿素水がなくなる場合があり、このような事態のときには、タンクに設置されたレベルセンサによりドライバーに警告し、尿素水の補給を促すような方法が考えられる。 The supply of urea water may be interrupted, for example, the urea water stored in the tank may be exhausted. In such a situation, the driver is warned by a level sensor installed in the tank, and the urea water supply is urged. Such a method can be considered.
しかしながら、尿素水の供給が途絶える場合としては前述したほかに、尿素水添加ノズル（噴霧ノズル）等の尿素水添加経路において、尿素水が目詰まりを起こしてしまう場合が挙げられる。 However, cases where the supply of urea water is interrupted include cases where the urea water is clogged in the urea water addition path such as the urea water addition nozzle (spray nozzle), as described above.
すなわち、尿素水タンクから排気系に添加された尿素水は、急激に加熱されて、シアヌル酸（イソシアヌル酸）とアンモニアとを熱分解により生成し、この後、生成したシアヌル酸は加水分解されてアンモニアと二酸化炭素となる（下記反応（４），（５）を参照。）が、加熱による水分蒸発等によりこのシアヌル酸が析出して尿素水添加経路を閉塞させる場合がある。 That is, the urea water added to the exhaust system from the urea water tank is rapidly heated to generate cyanuric acid (isocyanuric acid) and ammonia by thermal decomposition, and then the generated cyanuric acid is hydrolyzed. It becomes ammonia and carbon dioxide (see the following reactions (4) and (5)), but this cyanuric acid may precipitate due to moisture evaporation by heating and the like, and the urea water addition route may be blocked.
３（ＮＨ2）2ＣＯ → ３ＮＨ3＋Ｃ3Ｈ3Ｎ3Ｏ3 ・・・（４）
Ｃ3Ｈ3Ｎ3Ｏ3＋３Ｈ2Ｏ → ３ＮＨ3＋３ＣＯ2 ・・・（５）
3 (NH 2 ) 2 CO → 3NH 3 + C 3 H 3 N 3 O 3 (4)
C 3 H 3 N 3 O 3 + 3H 2 O → 3NH 3 + 3CO 2 (5)
更に、シアヌル酸の析出はマフラー内部等の排気管においても発生する場合があり、排気管に堆積したシアヌル酸は排気管内の温度上昇に伴い分解しアンモニアを生成する。この生成したアンモニアは、ＳＣＲ触媒を効率的に機能させるためのアンモニアの添加コントロールに悪影響を与えたり、ＳＣＲ触媒上でＮＯｘ分解反応に寄与せずにそのまま外部へ流出（いわゆる、スリップ現象）したりする等、様々な問題を引き起こす。 Furthermore, precipitation of cyanuric acid may also occur in the exhaust pipe inside the muffler, and the cyanuric acid deposited in the exhaust pipe is decomposed to generate ammonia as the temperature in the exhaust pipe rises. The generated ammonia has an adverse effect on ammonia addition control for allowing the SCR catalyst to function efficiently, or flows out to the outside as it does not contribute to the NOx decomposition reaction on the SCR catalyst (so-called slip phenomenon). Cause various problems.
また、車載スペースの制約から、排気管における尿素水添加位置からＳＣＲ触媒までの距離を十分確保することができずに、効率よくアンモニアをＳＣＲ触媒に供給することができない場合もある。例えば、尿素水を排気管に噴霧してから０．０９秒後の反応追跡を行った結果、低温（約３３０℃以下）では約８０％以上、高温（約４３０℃）でも約４０％が反応せずに尿素のままであるとの報告がある。 In addition, due to restrictions on the vehicle space, it may not be possible to ensure a sufficient distance from the urea water addition position in the exhaust pipe to the SCR catalyst, and ammonia may not be efficiently supplied to the SCR catalyst. For example, as a result of the reaction tracking 0.09 seconds after spraying urea water on the exhaust pipe, about 80% or more at low temperature (about 330 ° C or less) and about 40% at high temperature (about 430 ° C) There is a report that it remains urea.
これに対し、あらかじめ尿素水を加水分解触媒によりアンモニアに分解した後、このアンモニアを直接に排気系に添加する方法が考案されている（上記、特許文献１を参照。）。 On the other hand, a method of decomposing urea water into ammonia with a hydrolysis catalyst in advance and then adding this ammonia directly to the exhaust system has been devised (see Patent Document 1 above).
しかしながら、この加水分解反応は、反応温度領域が約９０℃〜１００℃と極めて狭い上に、反応速度も遅いため、この方法をＳＣＲ触媒に適用することは事実上困難である。また、アンモニアは有害物質であるため、尿素水添加経路における経路外への漏洩が問題となる。 However, this hydrolysis reaction has a very narrow reaction temperature range of about 90 ° C. to 100 ° C., and the reaction rate is slow, so that it is practically difficult to apply this method to an SCR catalyst. Moreover, since ammonia is a harmful substance, leakage outside the urea water addition route becomes a problem.
本発明は上記状況に鑑みてなされたもので、配管の目詰まりのおそれをなくし、また還元剤を速やかに生成させることにより、排気ガスの浄化性能の信頼性及び排気ガスの浄化効率を高めた脱硝装置を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above situation, and eliminates the possibility of clogging of piping and promptly generates a reducing agent, thereby improving the exhaust gas purification performance and exhaust gas purification efficiency. An object is to provide a denitration apparatus.
上記課題を解決する本発明に係る脱硝装置は、
排気系に設けられ排気ガス中のＮＯｘを選択還元するＮＯｘ触媒と、
前記排気系のうち当該ＮＯｘ触媒よりも上流側に炭酸アンモニウム又は炭酸水素アンモニウムを供給する還元剤供給手段とを有することを特徴とする脱硝装置である。
A denitration apparatus according to the present invention that solves the above problems is as follows.
A NOx catalyst that is provided in the exhaust system and selectively reduces NOx in the exhaust gas;
A denitration apparatus comprising reducing agent supply means for supplying ammonium carbonate or ammonium hydrogen carbonate upstream of the NOx catalyst in the exhaust system.
排気系に尿素や直接にアンモニアを供給するのではなく、水に対して高い溶解性を有し、また熱分解により比較的低温で速やかにアンモニアを生成する炭酸アンモニウム又は炭酸水素アンモニウムを供給することで、固体物質析出による配管の目詰まりやＮＯｘ触媒に供給するアンモニア量のコントロール不良、アンモニアのスリップ現象のおそれを抑制又はなくすと共に、有害物質であるアンモニアの漏洩のおそれを解消する。また、代表的な析出物質であるシアヌル酸の生成自体のおそれもなくす。 Do not supply urea or ammonia directly to the exhaust system, but supply ammonium carbonate or ammonium hydrogen carbonate that has high solubility in water and generates ammonia quickly at a relatively low temperature by thermal decomposition. Therefore, it is possible to suppress or eliminate the possibility of clogging of the piping due to solid substance precipitation, poor control of the amount of ammonia supplied to the NOx catalyst, and the ammonia slip phenomenon, and the risk of leakage of ammonia, which is a harmful substance. In addition, the generation of cyanuric acid, which is a typical precipitation substance, is eliminated.
また、上記脱硝装置において、
更に、尿素を炭酸アンモニウムに改質する尿素改質手段を備え、
前記還元剤供給手段は、当該尿素改質手段により生成された炭酸アンモニウムを供給することを特徴とする脱硝装置である。
In the above denitration apparatus,
Furthermore, a urea reforming means for reforming urea into ammonium carbonate is provided,
The reducing agent supply unit is a denitration apparatus that supplies ammonium carbonate generated by the urea reforming unit.
現在、車両に搭載するＳＣＲシステム等の脱硝装置では、尿素水から還元剤であるアンモニアを得る仕様が主となっており、尿素を炭酸アンモニウムに改質する手段を備えることで、市場において提供されやすい尿素を利用する。 Currently, denitration devices such as SCR systems mounted on vehicles mainly have specifications for obtaining ammonia as a reducing agent from urea water, and are provided in the market by providing means for reforming urea to ammonium carbonate. Use easy urea.
また、上記脱硝装置において、
前記尿素改質手段は、加水分解触媒により尿素を炭酸アンモニウムに改質することを特徴とする脱硝装置である。
In the above denitration apparatus,
The urea reforming means is a denitration device characterized in that urea is reformed to ammonium carbonate by a hydrolysis catalyst.
改質方法の中でも、加水分解触媒を用いた方法とすることにより、比較的低温で効率よく尿素を炭酸アンモニウムに改質する。 Among the reforming methods, urea is efficiently reformed to ammonium carbonate at a relatively low temperature by employing a method using a hydrolysis catalyst.
また、上記脱硝装置において、
前記尿素改質手段は、前記尿素の水溶液を貯蔵するタンクと、当該タンクより排気系側に設けられた前記加水分解触媒と、加水分解を促進する温度制御手段とを有することを特徴とする脱硝装置である。
In the above denitration apparatus,
The urea reforming means includes a tank for storing the urea aqueous solution, the hydrolysis catalyst provided on the exhaust system side from the tank, and a temperature control means for promoting hydrolysis. Device.
温度制御手段は、例えばタンク、タンクと加水分解触媒との間または加水分解触媒に設けられる。タンクに設けて（又はあらかじめ別用途で設けられたタンクヒータを用いて）、加水分解触媒に供給する尿素水をあらかじめ適正な温度としておいてもよいし、タンクと加水分解触媒との間に設けて、供給する尿素水のみを温度制御し制御効率を向上させてもよい。また、加水分解触媒に設けて、供給する尿素水の温度をあらかじめ適正温度とすると共に触媒を適正温度に温度制御しておいてもよい。 The temperature control means is provided, for example, between the tank, the tank and the hydrolysis catalyst, or in the hydrolysis catalyst. It may be provided in a tank (or using a tank heater provided in advance for another purpose), and urea water supplied to the hydrolysis catalyst may be set at an appropriate temperature in advance, or provided between the tank and the hydrolysis catalyst. Thus, only the urea water to be supplied may be temperature controlled to improve the control efficiency. Further, it may be provided in the hydrolysis catalyst so that the temperature of the supplied urea water is set to an appropriate temperature in advance and the temperature of the catalyst is controlled to an appropriate temperature.
また、上記脱硝装置において、
前記尿素改質手段は、前記尿素の水溶液を貯蔵するタンクと、当該タンクの内部に設けられた前記加水分解触媒と、加水分解を促進する温度制御手段とを有することを特徴とする脱硝装置である。
In the above denitration apparatus,
The urea reforming means includes a tank for storing the urea aqueous solution, the hydrolysis catalyst provided in the tank, and a temperature control means for promoting hydrolysis. is there.
排気系に供給する際に、尿素を改質して炭酸アンモニウムを得るのではなく、あらかじめ供給する炭酸アンモニウムを貯蔵タンク内に準備しておくことで、脱硝反応に必要とされる炭酸アンモニウム量に対して供給不足となるおそれをさらになくす。なお、温度制御手段は例えばタンクに設けられる。タンクに設けて（又はあらかじめ別用途で設けられたタンクヒータを用いて）、タンク内の尿素を加水分解触媒により炭酸アンモニウムに改質する。 Rather than reforming urea to obtain ammonium carbonate when supplying to the exhaust system, the amount of ammonium carbonate required for the denitration reaction can be reduced by preparing ammonium carbonate to be supplied in advance in the storage tank. In contrast, the risk of supply shortages will be further eliminated. The temperature control means is provided in a tank, for example. It is provided in a tank (or using a tank heater provided in advance for another purpose), and urea in the tank is reformed to ammonium carbonate by a hydrolysis catalyst.
また、上記脱硝装置において、
前記加水分解触媒は、金属錯体尿素分解樹脂であることを特徴とする脱硝装置である。
In the above denitration apparatus,
In the denitration apparatus, the hydrolysis catalyst is a metal complex urea decomposition resin.
加水分解触媒として金属錯体尿素分解樹脂を適用することで、効果的に尿素を炭酸アンモニウムに改質する。金属錯体尿素分解樹脂については、特開昭６３−６１００７号公報に記載されている。簡単に説明すれば、カルボキシル基と、水素又は炭化水素の置換基を有するイミダゾール基を構成成分として含有し、必要に応じて架橋剤により架橋したエチレン性不飽和単量体の重合体であって、カルボキシル基の数とイミダゾール基の数との比（カルボキシル基／イミダゾール基）が０．１〜８．０である重合体と遷移金属二価塩とを反応せしめることによって得られる金属錯体尿素分解樹脂である。遷移金属としては、ニッケル、コバルト、銅、亜鉛等である。 By applying a metal complex urea decomposition resin as a hydrolysis catalyst, urea is effectively modified to ammonium carbonate. The metal complex urea decomposing resin is described in JP-A-63-61007. Briefly, it is a polymer of an ethylenically unsaturated monomer that contains a carboxyl group and an imidazole group having a hydrogen or hydrocarbon substituent as a constituent component and is crosslinked by a crosslinking agent as necessary. Metal complex urea decomposition obtained by reacting a polymer having a ratio of carboxyl group number to imidazole group number (carboxyl group / imidazole group) of 0.1 to 8.0 with a transition metal divalent salt Resin. Examples of the transition metal include nickel, cobalt, copper, and zinc.
また、上記脱硝装置において、
前記加水分解触媒は、ウレアーゼであることを特徴とする脱硝装置である。
In the above denitration apparatus,
The hydrolysis catalyst is urease, and is a denitration apparatus.
加水分解触媒としてウレアーゼを適用することで、効果的に尿素を炭酸アンモニウムに改質する。また、酵素を用いることにより室温等の比較的低温における加水分解反応を可能とする。 Applying urease as a hydrolysis catalyst effectively modifies urea to ammonium carbonate. Further, the use of an enzyme enables a hydrolysis reaction at a relatively low temperature such as room temperature.
また、上記脱硝装置において、
前記温度制御手段の制御温度は、３０℃〜５０℃であることを特徴とする脱硝装置である。
In the above denitration apparatus,
The temperature control means has a control temperature of 30 ° C. to 50 ° C.
金属錯体尿素分解樹脂またはウレアーゼによる加水分解反応の効率を更に高め、効率よく尿素を改質する。 The efficiency of the hydrolysis reaction with the metal complex urea-decomposing resin or urease is further improved, and urea is efficiently modified.
また、上記脱硝装置において、
前記温度制御手段の制御温度は、７０℃以下であることを特徴とする脱硝装置である。
In the above denitration apparatus,
The denitration apparatus is characterized in that a control temperature of the temperature control means is 70 ° C. or less.
ウレアーゼによる加水分解反応の効率を更に高め、効率よく尿素を改質する。なお、酵素ウレアーゼが変質し、失活する温度は約７０℃より高い温度であるため、上限を７０℃とする。 It further improves the efficiency of the hydrolysis reaction with urease and efficiently modifies urea. In addition, since the temperature which enzyme urease changes and deactivates is a temperature higher than about 70 degreeC, let an upper limit be 70 degreeC.
また、上記課題を解決する本発明に係る移動手段は、
内燃機関により駆動される移動手段であって、上記脱硝装置を搭載したことを特徴とする移動手段である。
Further, the moving means according to the present invention for solving the above-mentioned problems is
The moving means is driven by an internal combustion engine and is equipped with the denitration device.
上述する様々な問題を解決する脱硝装置を、自動車（特にディーゼルエンジンの自動車）、各種建設機械等の移動手段に適用することで、排出する排気ガスを高い信頼性かつ効率で浄化しながら移動するクリーンな移動手段とする。 The denitration device that solves the various problems described above is applied to moving means such as automobiles (especially diesel engine automobiles) and various construction machines, so that it moves while purifying exhaust gas exhausted with high reliability and efficiency. Use clean transportation.
また、上記課題を解決する本発明に係る脱硝方法は、
炭酸アンモニウム又は炭酸水素アンモニウムを添加し、ＮＯｘ触媒により排気ガス中のＮＯｘを選択還元することを特徴とする脱硝方法である。
Moreover, the denitration method according to the present invention for solving the above-described problems is
A denitration method characterized by adding ammonium carbonate or ammonium hydrogen carbonate and selectively reducing NOx in exhaust gas by a NOx catalyst.
また、上記脱硝方法において、
前記炭酸アンモニウムは、尿素を改質して得られることを特徴とする脱硝方法である。
In the above denitration method,
The ammonium carbonate is a denitration method obtained by modifying urea.
また、上記脱硝方法において、
前記改質は、加水分解触媒による前記尿素の加水分解であることを特徴とする脱硝方法である。
In the above denitration method,
In the denitration method, the reforming is hydrolysis of the urea with a hydrolysis catalyst.
また、上記脱硝方法において、
前記改質は、前記加水分解が促進される温度において、前記尿素の水溶液を前記加水分解触媒に供給して行うことを特徴とする脱硝方法である。
In the above denitration method,
In the denitration method, the reforming is performed by supplying an aqueous solution of urea to the hydrolysis catalyst at a temperature at which the hydrolysis is promoted.
また、上記脱硝方法において、
前記改質は、前記加水分解が促進される温度において、前記尿素の水溶液に前記加水分解触媒を含有させて行うことを特徴とする脱硝方法である。
In the above denitration method,
The reforming is performed by adding the hydrolysis catalyst to the urea aqueous solution at a temperature at which the hydrolysis is promoted.
上記本発明に係る脱硝装置によれば、
排気系に設けられ排気ガス中のＮＯｘを選択還元するＮＯｘ触媒と、
前記排気系のうち当該ＮＯｘ触媒よりも上流側に炭酸アンモニウム又は炭酸水素アンモニウムを供給する還元剤供給手段とを有することとしたので、
排気系に尿素や直接にアンモニアを供給するのではなく、水に対して高い溶解性を有し、また熱分解により比較的低温で速やかにアンモニアを生成する炭酸アンモニウム又は炭酸水素アンモニウムを供給することで、固体物質析出による配管の目詰まりやＮＯｘ触媒に供給するアンモニア量のコントロール不良、アンモニアのスリップ現象のおそれを抑制又はなくすと共に、有害物質であるアンモニアの漏洩のおそれを解消することができる。また、代表的な析出物質であるシアヌル酸の生成自体のおそれもなくすことができる。
According to the denitration apparatus according to the present invention,
A NOx catalyst that is provided in the exhaust system and selectively reduces NOx in the exhaust gas;
Since it has a reducing agent supply means for supplying ammonium carbonate or ammonium hydrogen carbonate upstream of the NOx catalyst in the exhaust system,
Do not supply urea or ammonia directly to the exhaust system, but supply ammonium carbonate or ammonium hydrogen carbonate that has high solubility in water and generates ammonia quickly at a relatively low temperature by thermal decomposition. Therefore, it is possible to suppress or eliminate the possibility of clogging of piping due to solid substance precipitation, poor control of the amount of ammonia supplied to the NOx catalyst, and the possibility of ammonia slip phenomenon, and the possibility of leakage of ammonia, which is a harmful substance. In addition, the production of cyanuric acid, which is a typical precipitation substance, can be eliminated.
また、上記脱硝装置において、
更に、尿素を炭酸アンモニウムに改質する尿素改質手段を備え、
前記還元剤供給手段は、当該尿素改質手段により生成された炭酸アンモニウムを供給することとしたので、
現在、車両に搭載するＳＣＲシステム等の脱硝装置では、尿素水から還元剤であるアンモニアを得る仕様が主となっている状況において、市場において提供されやすい尿素を利用することができる。
In the above denitration apparatus,
Furthermore, a urea reforming means for reforming urea into ammonium carbonate is provided,
Since the reducing agent supply means supplies ammonium carbonate produced by the urea reforming means,
Currently, in a denitration apparatus such as an SCR system mounted on a vehicle, urea that is easily provided in the market can be used in a situation where specifications for obtaining ammonia as a reducing agent from urea water are mainly used.
また、上記脱硝装置において、
前記尿素改質手段は、加水分解触媒により尿素を炭酸アンモニウムに改質することとしたので、
比較的低温で効率よく尿素を炭酸アンモニウムに改質することができる。
In the above denitration apparatus,
Since the urea reforming means modifies urea to ammonium carbonate using a hydrolysis catalyst,
Urea can be efficiently modified to ammonium carbonate at a relatively low temperature.
また、上記脱硝装置において、
前記尿素改質手段は、前記尿素の水溶液を貯蔵するタンクと、当該タンクより排気系側に設けられた前記加水分解触媒と、加水分解を促進する温度制御手段とを有することとしたので、
温度制御手段を、例えばタンクに設けて（又はあらかじめ別用途で設けられたタンクヒータを用いて）、加水分解触媒に供給する尿素水をあらかじめ適正な温度とすることができ、例えばタンクと加水分解触媒との間に設けて、供給する尿素水のみを温度制御し制御効率を向上させることができ、例えば加水分解触媒に設けて、供給する尿素水の温度をあらかじめ適正温度とすると共に触媒を適正温度に温度制御しておくことができ、上述する効果をより高めることができる。
In the above denitration apparatus,
Since the urea reforming means has a tank for storing the urea aqueous solution, the hydrolysis catalyst provided on the exhaust system side from the tank, and a temperature control means for promoting hydrolysis,
For example, the temperature control means is provided in a tank (or using a tank heater provided in advance for another purpose), and the urea water supplied to the hydrolysis catalyst can be set to an appropriate temperature in advance. It is possible to improve the control efficiency by controlling the temperature of the supplied urea water only between the catalyst and the catalyst. The temperature can be controlled to the temperature, and the above-described effects can be further enhanced.
また、上記脱硝装置において、
前記尿素改質手段は、前記尿素の水溶液を貯蔵するタンクと、当該タンクの内部に設けられた前記加水分解触媒と、加水分解を促進する温度制御手段とを有することとしたので、
排気系に供給する際に、尿素を改質して炭酸アンモニウムを得るのではなく、あらかじめ供給する炭酸アンモニウムを貯蔵タンク内に準備しておいて、脱硝反応に必要とされる炭酸アンモニウム量に対して供給不足となるおそれをさらになくすことができる。
In the above denitration apparatus,
Since the urea reforming means has a tank for storing the urea aqueous solution, the hydrolysis catalyst provided in the tank, and a temperature control means for promoting hydrolysis,
When supplying to the exhaust system, rather than modifying urea to obtain ammonium carbonate, prepare ammonium carbonate to be supplied in advance in the storage tank so that the amount of ammonium carbonate required for the denitration reaction is reduced. This can further eliminate the risk of supply shortage.
また、上記脱硝装置において、
前記加水分解触媒は、金属錯体尿素分解樹脂であることとしたので、
効果的に尿素を炭酸アンモニウムに改質することができる。
In the above denitration apparatus,
Since the hydrolysis catalyst is a metal complex urea decomposition resin,
Urea can be effectively modified to ammonium carbonate.
また、上記脱硝装置において、
前記加水分解触媒は、ウレアーゼであることとしたので、
効果的に尿素を炭酸アンモニウムに改質することができる。また、酵素を用いることにより室温等の比較的低温における加水分解反応を可能となる。
In the above denitration apparatus,
Since the hydrolysis catalyst is urease,
Urea can be effectively modified to ammonium carbonate. Further, by using an enzyme, a hydrolysis reaction at a relatively low temperature such as room temperature becomes possible.
また、上記脱硝装置において、
前記温度制御手段の制御温度は、３０℃〜５０℃であることとしたので、
金属錯体尿素分解樹脂またはウレアーゼによる加水分解反応の効率を更に高め、効率よく尿素を改質することができる。
In the above denitration apparatus,
Since the control temperature of the temperature control means is 30 ° C. to 50 ° C.,
The efficiency of the hydrolysis reaction by the metal complex urea-decomposing resin or urease can be further improved, and urea can be modified efficiently.
また、上記脱硝装置において、
前記温度制御手段の制御温度は、７０℃以下であることとしたので、
ウレアーゼによる加水分解反応の効率を更に高め、効率よく尿素を改質することができる。
In the above denitration apparatus,
Since the control temperature of the temperature control means is 70 ° C. or less,
The efficiency of the hydrolysis reaction by urease can be further increased, and urea can be efficiently modified.
また、本発明に係る移動手段によれば、
内燃機関により駆動される移動手段であって、上記脱硝装置を搭載したこととしたので、
排出する排気ガスを高い信頼性かつ効率で浄化しながら移動するクリーンな移動手段とすることができる。
Further, according to the moving means according to the present invention,
Since it is a moving means driven by an internal combustion engine and is equipped with the denitration device,
It is possible to provide clean moving means that moves exhaust gas to be discharged while purifying exhaust gas with high reliability and efficiency.
また、本発明に係る脱硝方法によれば、
炭酸アンモニウム又は炭酸水素アンモニウムを添加し、ＮＯｘ触媒により排気ガス中のＮＯｘを選択還元することとしたので、
固体物質析出による配管の目詰まりやＮＯｘ触媒に供給するアンモニア量のコントロール不良、アンモニアのスリップ現象のおそれを抑制又はなくすと共に、有害物質であるアンモニアの漏洩のおそれを解消することができる。また、代表的な析出物質であるシアヌル酸の生成自体のおそれもなくすことができる。
Further, according to the denitration method according to the present invention,
Since ammonium carbonate or ammonium bicarbonate was added and NOx in the exhaust gas was selectively reduced by the NOx catalyst,
It is possible to suppress or eliminate the possibility of clogging of piping due to solid substance precipitation, poor control of the amount of ammonia supplied to the NOx catalyst, and the slip phenomenon of ammonia, and the possibility of leakage of ammonia, which is a harmful substance. In addition, the production of cyanuric acid, which is a typical precipitation substance, can be eliminated.
また、上記脱硝方法において、
前記炭酸アンモニウムは、尿素を改質して得られることとしたので、
現在、車両に搭載するＳＣＲシステム等の脱硝装置では、尿素水から還元剤であるアンモニアを得る仕様が主となっている状況において、市場において提供されやすい尿素を利用することができる。
In the above denitration method,
Since the ammonium carbonate was obtained by modifying urea,
Currently, in a denitration apparatus such as an SCR system mounted on a vehicle, urea that is easily provided in the market can be used in a situation where specifications for obtaining ammonia as a reducing agent from urea water are mainly used.
また、上記脱硝方法において、
前記改質は、加水分解触媒による前記尿素の加水分解であることとしたので、
比較的低温で効率よく尿素を炭酸アンモニウムに改質することができる。
In the above denitration method,
Since the modification is hydrolysis of the urea by a hydrolysis catalyst,
Urea can be efficiently modified to ammonium carbonate at a relatively low temperature.
また、上記脱硝方法において、
前記改質は、前記加水分解が促進される温度において、前記尿素の水溶液を前記加水分解触媒に供給して行うこととしたので、
加水分解が促進される温度とすることができ、上述する効果をより高めることができる。
In the above denitration method,
Since the reforming is performed by supplying the urea aqueous solution to the hydrolysis catalyst at a temperature at which the hydrolysis is promoted,
It can be set as the temperature where hydrolysis is accelerated | stimulated, and the effect mentioned above can be improved more.
また、上記脱硝方法において、
前記改質は、前記加水分解が促進される温度において、前記尿素の水溶液に前記加水分解触媒を含有させて行うこととしたので、
排気系に供給する際に、尿素を改質して炭酸アンモニウムを得るのではなく、あらかじめ供給する炭酸アンモニウムを準備しておいて、脱硝反応に必要とされる炭酸アンモニウム量に対して供給不足となるおそれをさらになくすことができる。
In the above denitration method,
Since the reforming is performed by adding the hydrolysis catalyst to the urea aqueous solution at a temperature at which the hydrolysis is promoted,
When supplying to the exhaust system, rather than reforming urea to obtain ammonium carbonate, prepare ammonium carbonate to be supplied in advance, and supply is insufficient with respect to the amount of ammonium carbonate required for the denitration reaction. Can be further eliminated.
＜第１の実施形態＞
以下、図面に基づいて本発明の実施形態を具体的に説明するが、以下の実施形態は本発明を限定するものではない。図１は、本発明の第１の実施形態に係る内燃機関のＳＣＲシステムを示した構成図である。
<First Embodiment>
Hereinafter, embodiments of the present invention will be specifically described with reference to the drawings. However, the following embodiments do not limit the present invention. FIG. 1 is a configuration diagram showing an SCR system for an internal combustion engine according to a first embodiment of the present invention.
同図に示すように、ＳＣＲシステム１は、エンジン２の排気系に設けられたＮＯｘ触媒であるＳＣＲ触媒３と、尿素水を貯蔵する尿素水タンク４と、尿素水タンク４から供給された尿素水を炭酸アンモニウムに加水分解する加水分解触媒１７と、加水分解触媒１７及び当該触媒に供給される尿素水を加水分解に最適な温度に制御する温度制御手段であるヒータ１８と、還元剤である炭酸アンモニウムの水溶液を供給管１４に供給する還元剤供給部１６と、供給管１４により送液される炭酸アンモニウムの水溶液を排気系に供給する還元剤添加ノズル５（還元剤供給手段）と、エンジン２の回転数、燃料噴射量等を制御するエンジンＥＣＵ６と、ＳＣＲ触媒３を通過する前後の排気ガス８の温度を検出する温度センサ７と、これらの装置を制御するコントロールユニット１０とからなる。
As shown in the figure, the SCR system 1 includes an
尿素水タンク４には尿素水の量を検出するレベルセンサ１１が設けられている。また、尿素水タンク４内の尿素水は、加水分解触媒１７により炭酸アンモニウムの水溶液に加水分解（改質）された後、当該炭酸アンモニウムの水溶液は、還元剤供給部１６にて添加量が制御され供給管１４を通過後、還元剤添加ノズル５からＳＣＲ触媒３の上流側の排気系に添加される。
The urea water tank 4 is provided with a level sensor 11 for detecting the amount of urea water. The urea water in the urea water tank 4 is hydrolyzed (reformed) into an aqueous ammonium carbonate solution by the hydrolysis catalyst 17, and the amount of the aqueous ammonium carbonate solution is controlled by the reducing agent supply unit 16. Then, after passing through the supply pipe 14, it is added from the reducing
尿素改質手段は、尿素水タンク４と、加水分解触媒１７と、ヒータ１８とから構成され、加水分解触媒としては、金属錯体尿素分解樹脂やウレアーゼ等が挙げられる。ヒータ１８の設定温度としては、加水分解触媒１７による加水分解反応を促進することができる温度であればよく、金属錯体尿素分解樹脂の場合は、約３０℃〜５０℃であり、ウレアーゼの場合は、約７０℃以下、好ましくは３０℃〜５０℃である。ウレアーゼの場合、設定温度を７０℃以下とする理由は、約７０℃より高い温度で変質し、活性が失われるからである。 The urea reforming means includes a urea water tank 4, a hydrolysis catalyst 17, and a heater 18. Examples of the hydrolysis catalyst include metal complex urea decomposition resin and urease. The set temperature of the heater 18 may be any temperature that can promote the hydrolysis reaction by the hydrolysis catalyst 17, and is about 30 ° C. to 50 ° C. in the case of a metal complex urea decomposition resin, and in the case of urease. About 70 ° C. or less, preferably 30 ° C. to 50 ° C. In the case of urease, the reason why the set temperature is set to 70 ° C. or lower is that the quality is deteriorated at a temperature higher than about 70 ° C. and the activity is lost.
ＳＣＲシステム１の作動方法に関しては、コントロールユニット１０が統括制御を行う。まず、エンジンＥＣＵ６が管理するエンジン２の運転状態（回転数、燃料噴射量等）、エンジンＥＣＵ６にプログラムされたマップからのＮＯｘ推定排出量、ＳＣＲ触媒３の前後における排気ガス温度および前記マップからのＮＯｘ浄化率等に基づいて炭酸アンモニウムの添加量を算出する。
As for the operating method of the SCR system 1, the control unit 10 performs overall control. First, the operating state (rotation speed, fuel injection amount, etc.) of the engine 2 managed by the engine ECU 6, the estimated NOx emission amount from the map programmed in the engine ECU 6, the exhaust gas temperature before and after the
次に、算出された添加量に基づいて還元剤供給部１６を駆動制御することにより炭酸アンモニウムの水溶液と圧縮エア１３とを混合し、還元剤添加ノズル５から炭酸アンモニウムの水溶液を噴霧する。
Next, the reducing agent supply unit 16 is driven and controlled based on the calculated addition amount to mix the aqueous solution of ammonium carbonate and the compressed air 13, and spray the aqueous solution of ammonium carbonate from the reducing
排気系に供給された炭酸アンモニウムの水溶液は、排気ガスの熱で加水分解されアンモニアとなる。このアンモニアがＳＣＲ触媒３上において還元剤として働くことで、排気ガス中のＮＯｘを浄化する。
The aqueous solution of ammonium carbonate supplied to the exhaust system is hydrolyzed by the heat of the exhaust gas to become ammonia. This ammonia acts as a reducing agent on the
＜第２の実施形態＞
図２は、本発明の第２の実施形態に係る内燃機関のＳＣＲシステムを示した構成図である。なお、本実施形態は、第１の実施形態の変形例であり、同様の機能を有する部材には同じ符号を付し、重複する説明は省略する。
<Second Embodiment>
FIG. 2 is a block diagram showing an SCR system for an internal combustion engine according to the second embodiment of the present invention. In addition, this embodiment is a modification of 1st Embodiment, The same code | symbol is attached | subjected to the member which has the same function, and the overlapping description is abbreviate | omitted.
同図に示すように、ＳＣＲシステム１は、エンジン２の排気系に設けられたＮＯｘ触媒であるＳＣＲ触媒３と、尿素水および当該尿素水を炭酸アンモニウムに加水分解する加水分解触媒を貯蔵する尿素水タンク４と、当該尿素水タンク４内を加水分解に最適な温度に制御する温度制御手段である電気ヒータ１２と、当該尿素水タンク４内で加水分解されて生成した還元剤である炭酸アンモニウムの水溶液を供給管１４に供給する還元剤供給部１６と、供給管１４により送液される炭酸アンモニウムの水溶液を排気系に供給する還元剤添加ノズル５（還元剤供給手段）と、エンジン２の回転数、燃料噴射量等を制御するエンジンＥＣＵ６と、ＳＣＲ触媒３を通過する前後の排気ガス８の温度を検出する温度センサ７と、これらの装置を制御するコントロールユニット１０とからなる。
As shown in the figure, an SCR system 1 includes an
尿素水タンク４内において加水分解反応により生成した炭酸アンモニウムは、還元剤供給部１６にて添加量が制御され供給管１４を通過後、還元剤添加ノズル５からＳＣＲ触媒３の上流側の排気系に添加される。
The amount of ammonium carbonate produced by the hydrolysis reaction in the urea water tank 4 is controlled by the reducing agent supply unit 16 and after passing through the supply pipe 14, the exhaust system upstream of the
尿素改質手段は、尿素水タンク４と、尿素水タンク４内の加水分解触媒と、電気ヒータ１２とから構成され、加水分解触媒としては、金属錯体尿素分解樹脂やウレアーゼ等が挙げられる。加水分解触媒の使用方法としては、金属錯体尿素分解樹脂やウレアーゼを尿素水タンク４内の尿素水に添加すればよい。 The urea reforming means includes a urea water tank 4, a hydrolysis catalyst in the urea water tank 4, and an electric heater 12, and examples of the hydrolysis catalyst include metal complex urea decomposition resin and urease. As a method of using the hydrolysis catalyst, a metal complex urea decomposition resin or urease may be added to the urea water in the urea water tank 4.
触媒の形態としては、粉末状とした触媒ではなく、ある程度の大きさの塊となった触媒形状が好ましい。これは、粉末状の触媒では、配管の目詰まりのおそれがあるためである。しかし、粉体状であっても、粉体状の触媒を濾過する手段を尿素水タンク４の出口に設けることにより、このおそれをなくすことができる。 The catalyst is preferably not in the form of a powder but in the form of a catalyst having a certain size. This is because the powdered catalyst may clog the piping. However, even if it is in powder form, this fear can be eliminated by providing means for filtering the powder catalyst at the outlet of the urea water tank 4.
電気ヒータ１２の設定温度としては、加水分解触媒による加水分解反応を促進することができる温度であればよく、金属錯体尿素分解樹脂の場合は、約３０℃〜５０℃であり、ウレアーゼの場合は、約７０℃以下、好ましくは３０℃〜５０℃である。 The set temperature of the electric heater 12 may be any temperature that can promote the hydrolysis reaction by the hydrolysis catalyst. In the case of a metal complex urea decomposition resin, the temperature is about 30 ° C. to 50 ° C. In the case of urease About 70 ° C. or less, preferably 30 ° C. to 50 ° C.
なお、尿素水タンク４内において、加水分解反応の当初は、尿素と炭酸アンモニウムとの混合水溶液であるが、１分子の尿素が加水分解して１分子の炭酸アンモニウムとなり、また、１分子の尿素及び炭酸アンモニウムから生成するアンモニアは共に２分子であるため、排気管へ添加する還元剤のモル濃度のコントロールに影響を及ぼすことはない。 In the urea water tank 4, the hydrolysis reaction is initially a mixed aqueous solution of urea and ammonium carbonate, but one molecule of urea is hydrolyzed to one molecule of ammonium carbonate, and one molecule of urea. Since ammonia produced from ammonium carbonate is bimolecular, it does not affect the control of the molar concentration of the reducing agent added to the exhaust pipe.
＜実施形態の効果＞
次に、第１及び第２の実施形態に係るＳＣＲシステム１の効果について説明する。
<Effect of embodiment>
Next, effects of the SCR system 1 according to the first and second embodiments will be described.
還元剤供給部１６内の還元剤通路は径が細く、また還元剤添加ノズル５の噴孔径も小さい。このため、従来、尿素水を使用していたシステムでは、これらの通路径が小さい部分で固体物質が析出し目詰まりが起こるというおそれがあった。そして、従来のシステムでは、尿素水が適切に供給されなくなる結果、前述するように、ＳＣＲ触媒３のＮＯｘ浄化機能が低下したり、浄化することができなくなってしまっていた。また、排気系外において、あらかじめ尿素水をアンモニアとし、このアンモニアを直接、排気系に添加する場合には、有害物質であるアンモニアの漏洩の問題があった。
The reducing agent passage in the reducing agent supply unit 16 has a small diameter, and the nozzle hole diameter of the reducing
そこで、第１及び第２の実施形態では、排気系に尿素や直接にアンモニアを供給するのではなく、水に対して高い溶解性を有し、また熱分解により比較的低温で速やかにアンモニアを生成する炭酸アンモニウムを供給するシステムとしている。 Therefore, in the first and second embodiments, urea or ammonia is not supplied directly to the exhaust system, but it has high solubility in water, and ammonia is rapidly supplied at a relatively low temperature by thermal decomposition. The system supplies ammonium carbonate that is produced.
この結果、固体物質析出による配管の目詰まりやＮＯｘ触媒に供給するアンモニア量のコントロール不良、アンモニアのスリップ現象のおそれを抑制又はなくすと共に、有害物質であるアンモニアの漏洩のおそれを解消することができる。また、代表的な析出物質であるシアヌル酸の生成自体のおそれもなくすことができる。 As a result, it is possible to suppress or eliminate the possibility of clogging of piping due to solid substance precipitation, poor control of the amount of ammonia supplied to the NOx catalyst, and the possibility of ammonia slip, and the possibility of leakage of ammonia, which is a harmful substance. . In addition, the production of cyanuric acid, which is a typical precipitation substance, can be eliminated.
なお、炭酸アンモニウムは、約７０℃でアンモニアと二酸化炭素に分解されるので、尿素水を添加するよりも低温の排ガスにおいてアンモニアを得ることができる。この結果、ＳＣＲ触媒３の低温活性を向上させることができる。
In addition, since ammonium carbonate is decomposed into ammonia and carbon dioxide at about 70 ° C., ammonia can be obtained in the exhaust gas at a lower temperature than when urea water is added. As a result, the low temperature activity of the
なお、上記各実施形態の説明においては、炭酸アモニウムについて記載したが、これと同様の性質を有する炭酸水素アンモニウムであってもよく、炭酸水素アンモニウムでも同様の効果を得ることができる。 In the description of each of the above embodiments, ammonium carbonate has been described. However, ammonium hydrogen carbonate having the same properties may be used, and the same effect can be obtained with ammonium hydrogen carbonate.
１ ＳＣＲシステム
２ エンジン
３ ＳＣＲ触媒
４ 尿素水タンク
５ 還元剤添加ノズル
６ エンジンＥＣＵ
７ 温度センサ
８ 排ガス
１０ コントロールユニット
１１ レベルセンサ
１２ 電気ヒータ
１３ 圧縮エア
１４ 供給管
１６ 還元剤供給部
１７ 加水分解触媒
１８ ヒータ
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 SCR system 2
7 Temperature sensor 8 Exhaust gas 10 Control unit 11 Level sensor 12 Electric heater 13 Compressed air 14 Supply pipe 16 Reducing agent supply unit 17 Hydrolysis catalyst 18 Heater
Claims (15)
前記排気系のうち当該ＮＯｘ触媒よりも上流側に炭酸アンモニウム又は炭酸水素アンモニウムを供給する還元剤供給手段とを有することを特徴とする脱硝装置。 A NOx catalyst that is provided in the exhaust system and selectively reduces NOx in the exhaust gas;
A denitration apparatus comprising reducing agent supply means for supplying ammonium carbonate or ammonium hydrogen carbonate to the upstream side of the NOx catalyst in the exhaust system.
更に、尿素を炭酸アンモニウムに改質する尿素改質手段を備え、
前記還元剤供給手段は、当該尿素改質手段により生成された炭酸アンモニウムを供給することを特徴とする脱硝装置。 In the denitration apparatus according to claim 1,
Furthermore, a urea reforming means for reforming urea into ammonium carbonate is provided,
The denitration apparatus, wherein the reducing agent supply means supplies ammonium carbonate produced by the urea reforming means.
前記尿素改質手段は、加水分解触媒により尿素を炭酸アンモニウムに改質することを特徴とする脱硝装置。 In the denitration apparatus according to claim 2,
The urea reforming means reforms urea into ammonium carbonate using a hydrolysis catalyst.
前記尿素改質手段は、前記尿素の水溶液を貯蔵するタンクと、当該タンクより排気系側に設けられた前記加水分解触媒と、加水分解を促進する温度制御手段とを有することを特徴とする脱硝装置。 In the denitration apparatus according to claim 3,
The urea reforming means includes a tank for storing the urea aqueous solution, the hydrolysis catalyst provided on the exhaust system side from the tank, and a temperature control means for promoting hydrolysis. apparatus.
前記尿素改質手段は、前記尿素の水溶液を貯蔵するタンクと、当該タンクの内部に設けられた前記加水分解触媒と、加水分解を促進する温度制御手段とを有することを特徴とする脱硝装置。 In the denitration apparatus according to claim 3,
The urea reforming means includes a tank for storing the urea aqueous solution, the hydrolysis catalyst provided in the tank, and a temperature control means for promoting hydrolysis.
前記加水分解触媒は、金属錯体尿素分解樹脂であることを特徴とする脱硝装置。 In the denitration apparatus according to any one of claims 3 to 5,
The denitration apparatus, wherein the hydrolysis catalyst is a metal complex urea decomposition resin.
前記加水分解触媒は、ウレアーゼであることを特徴とする脱硝装置。 In the denitration apparatus according to any one of claims 3 to 5,
The denitration apparatus, wherein the hydrolysis catalyst is urease.
前記温度制御手段の制御温度は、３０℃〜５０℃であることを特徴とする脱硝装置。 In the denitration apparatus according to claim 6 or 7,
A denitration apparatus, wherein the temperature control means has a control temperature of 30 ° C to 50 ° C.
前記温度制御手段の制御温度は、７０℃以下であることを特徴とする脱硝装置。 The denitration apparatus according to claim 7,
A denitration apparatus, wherein the temperature control means has a control temperature of 70 ° C. or less.
前記炭酸アンモニウムは、尿素を改質して得られることを特徴とする脱硝方法。 In the denitration method according to claim 11,
The denitration method, wherein the ammonium carbonate is obtained by modifying urea.
前記改質は、加水分解触媒による前記尿素の加水分解であることを特徴とする脱硝方法。 In the denitration method according to claim 12,
The denitration method, wherein the reforming is hydrolysis of the urea with a hydrolysis catalyst.
前記改質は、前記加水分解が促進される温度において、前記尿素の水溶液を前記加水分解触媒に供給して行うことを特徴とする脱硝方法。 In the denitration method according to claim 13,
The denitrification method, wherein the reforming is performed by supplying an aqueous solution of urea to the hydrolysis catalyst at a temperature at which the hydrolysis is promoted.
前記改質は、前記加水分解が促進される温度において、前記尿素の水溶液に前記加水分解触媒を含有させて行うことを特徴とする脱硝方法。 In the denitration method according to claim 13,
The denitration method, wherein the reforming is performed by adding the hydrolysis catalyst to the urea aqueous solution at a temperature at which the hydrolysis is promoted.
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Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20061225 |
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