JP2005162687A - Skin care preparation for external use - Google Patents

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a skin care preparation for external use comprising extracts of Melaleuca quinquenervia, Alphitonia excelsa, Melaleuca linariifolia, Atriplex nummularia, Leptospermum petersonii and Tristaniopsis laurina. <P>SOLUTION: The extracts of Melaleuca quinquenervia, Alphitonia excelsa, Melaleuca linariifolia, Atriplex nummularia, Leptospermum petersonii and Tristaniopsis laurina of the present invention have each excellent active oxygen-eliminating action, hyaluronidase-inhibiting action and collagenase-inhibiting action and have stability. The skin care preparation for external use comprising extracts of Melaleuca quinquenervia, Alphitonia excelsa, Melaleuca linariifolia, Atriplex nummularia, Leptospermum petersonii and Tristaniopsis laurina has high safety and exhibits excellent aging-preventing action. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は、新規な老化防止効果に優れた皮膚外用剤に関する。   The present invention relates to a novel skin external preparation having an excellent anti-aging effect.

近年、肌のシワやハリが低下する等の肌老化の原因の一つにフリーラジカルや活性酸素の存在が注目されている。フリーラジカルや活性酸素はコラーゲン等の生体組織を分解、架橋、酸化することにより肌にダメージを与え、肌の老化を促進する。また、紫外線によってコラゲナーゼ等のマトリックスメタロプロテアーゼが活性化され、真皮中のコラーゲンを減少させることによりシワやタルミを促進することも報告されている。さらに、炎症時にはヒアルロニダーゼが活性化され、高分子のヒアルロン酸を低分子化することにより、皮膚のハリを低下させてシワ等の老化を引き起こすことが知られている。   In recent years, the presence of free radicals and active oxygen has attracted attention as one of the causes of skin aging such as wrinkles and firmness of skin. Free radicals and active oxygen damage skin by decomposing, cross-linking and oxidizing biological tissues such as collagen and promote skin aging. It has also been reported that matrix metalloproteases such as collagenase are activated by ultraviolet rays and promote wrinkles and tarmi by reducing collagen in the dermis. Furthermore, it is known that hyaluronidase is activated during inflammation and lowers the molecular weight of hyaluronic acid, thereby reducing skin firmness and causing aging such as wrinkles.

近年、シワ・タルミ等の老化防止を目的として、レチノイン酸、α―ヒドロキシ酸、レチノール、トコフェロール、アスコルビン酸、スーパーオキサイドジスムターゼ（ＳＯＤ）等の抗酸化剤を化粧料に配合する方法が知られている。また天然原料として、コラゲナーゼやヒアルロニダーゼ等の阻害効果や活性酸素消去効果を有する植物抽出物を配合する方法も一般に用いられている。（特許文献１、特許文献２、特許文献３）しかしながら、これらの活性酸素消去効果や酵素阻害効果を有する植物由来の天然原料として、本発明に用いた６種の植物は検討されていなかった。   In recent years, methods for blending anti-oxidants such as retinoic acid, α-hydroxy acid, retinol, tocopherol, ascorbic acid, superoxide dismutase (SOD) into cosmetics for the purpose of preventing aging such as wrinkles and tarmi are known. Yes. In addition, a method of blending a plant extract having an inhibitory effect such as collagenase or hyaluronidase or an active oxygen scavenging effect as a natural raw material is generally used. (Patent Document 1, Patent Document 2, Patent Document 3) However, the six types of plants used in the present invention have not been studied as natural raw materials derived from plants having these active oxygen elimination effects and enzyme inhibition effects.

特開平７−２５８０６３号JP-A-7-258063 特開平８−１７５９５７号JP-A-8-175957 特開平８−１７５９５８号JP-A-8-175958

しかし、これらの抗酸化剤は不安定であったり、安全性等の問題で使用量に制限があるものもある。また、これらの植物抽出物は効果が緩和であったり、得られる効果が非常に限定的であったりするため、より多様でかつ十分な効果を有する天然植物由来原料の開発が求められている。   However, some of these antioxidants are unstable, and there are some which are limited in the amount of use due to safety problems. In addition, since these plant extracts have moderate effects and the effects obtained are very limited, development of natural plant-derived materials having more diverse and sufficient effects is required.

以上のことから、本発明では安全性、安定性に優れ、且つ活性酸素消去効果、ヒアルロニダーゼ阻害作用及びコラゲナーゼ阻害作用を有する老化防止に優れた天然由来抽出物を配合した皮膚外用剤を提供することを目的として鋭意検討した。   As described above, the present invention provides an external preparation for skin containing a natural-derived extract that is excellent in safety and stability, has an active oxygen scavenging effect, a hyaluronidase inhibitory action, and a collagenase inhibitory action, and is excellent in anti-aging. We studied earnestly for the purpose.

その結果、ブロードリーブドティートリー、レッドアッシュ、スノーインサマー、オールドマンソルトブッシュ、レモンセンティドティートリー及びウォーターガムの抽出物が優れた活性酸素消去作用、ヒアルロニダーゼ阻害作用及びコラゲナーゼ阻害作用をもち、安定性においても優れていることを見出した。さらに、その抽出物を含有する皮膚外用剤が、安全且つ安定であり、老化防止に優れていることを見出し、本発明を完成するに至った。   As a result, Broadleaved Tea Tree, Red Ash, Snow Summer, Old Man Salt Bush, Lemon Scented Tea Tree and Water Gum Extract have excellent reactive oxygen scavenging action, hyaluronidase inhibitory action and collagenase inhibitory action, and stability. I found out that it is also excellent. Furthermore, it discovered that the skin external preparation containing the extract was safe and stable, and was excellent in anti-aging, and came to complete this invention.

本発明に用いるブロードリーブドティートリー（フトモモ科、学名：Ｍｅｌａｌｅｕｃａ ｑｕｉｎｑｕｅｎｅｒｖｉａ）は、オーストラリア原産の低木で、非常に環境適応性の高い植物である。レッドアッシュ（クロウメモドキ科、学名：Ａｌｐｈｉｔｏｎｉａ ｅｘｃｅｌｓａ）は、湿度の高い気候を好む成長の早い低木で、強壮剤、鎮痛剤としても用いられている樹木である。スノーインサマー（フトモモ科、学名：Ｍｅｌａｌｅｕｃａ ｌｉｎａｒｉｉｆｏｌｉａ）は、日本においてもガーデニングによく用いられている植物で、夏に白い雪のような花をつける樹木である。オールドマンソルトブッシュ（アカザ科、学名：Ａｔｒｉｐｌｅｘ ｎｕｍｍｕｌａｒｉａ）は、丈の低い樹木で荒れた土地にも適応できることから、環境保護、荒廃土壌を回復させる植物として期待されている。レモンセンティドティートリー（フトモモ科、学名：Ｌｅｐｔｏｓｐｅｒｍｕｍ ｐｅｔｅｒｓｏｎｉｉ）は、葉の細長い低木で、防腐、抗菌作用が知られている。ウォーターガム（フトモモ科、学名：Ｔｒｉｓｔａｎｉｏｐｓｉｓ ｌａｕｒｉｎａ）は、オーストラリアではガーデニングや道路の並木としてよく用いられている低木である。   Broadleaved tea tree used in the present invention (Lepidoptera, Scientific name: Melaleuca quinqueria) is a shrub native to Australia and is a very highly adaptable plant. Red ash (Brownaceae, Scientific name: Alphatonia excelsa) is a fast-growing shrub that favors humid climates, and is also used as a tonic and analgesic. Snow in summer (Lepidoptera department, Scientific name: Melaleucina linarifolia) is a plant often used for gardening in Japan, and is a tree with white snowy flowers in summer. Old man salt bush (Akazaaceae, scientific name: Atriplex numularia) is expected to be a plant that protects the environment and restores degraded soil because it can be adapted to rough land with low-length trees. Lemon-scented tea tree (Lepidoptera, Scientific name: Leptosperm petersonii) is a long, thin shrub with known antiseptic and antibacterial effects. Watergum (Lepidoptera, Scientific name: Tristaniopsis laurina) is a shrub often used for gardening and roadside trees in Australia.

本発明に用いるブロードリーブドティートリー、レッドアッシュ、スノーインサマー、オールドマンソルトブッシュ、レモンセンティドティートリー及びウォーターガムの抽出物とは、植物体の葉、枝、樹皮、花、果実、種子、根等から抽出したもので、その抽出部位は限定されない。また、その抽出方法は特に限定されず、例えば、加熱抽出したものであっても良いし、常温抽出したものであっても良い。   Broadleaved tea tree, red ash, snow summer, old man salt bush, lemon centied tea tree and water gum extract used in the present invention are leaves, branches, bark, flowers, fruits, seeds, roots of plant bodies. The extraction site is not limited. Further, the extraction method is not particularly limited, and for example, it may be a heat extraction or a room temperature extraction.

抽出する溶媒としては、例えば、水、低級アルコール類（メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール等）、液状多価アルコール（１，３−ブチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン等）、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン等）、アセトニトリル、エステル類（酢酸エチル、酢酸ブチル等）、炭化水素類（ヘキサン、ヘプタン、流動パラフィン等）、エーテル類（エチルエーテル、テトラヒドロフラン、プロピルエーテル等）が挙げられる。好ましくは、水、低級アルコール及び液状多価アルコール等の極性溶媒が良く、特に好ましくは、水、エタノール、１，３−ブチレングリコール（以下、１，３−Ｂ．Ｇ．と称する）及びプロピレングリコールが良い。これらの溶媒は一種でも二種以上を混合して用いても良い。   Examples of the solvent to be extracted include water, lower alcohols (methanol, ethanol, 1-propanol, 2-propanol, 1-butanol, 2-butanol, etc.), liquid polyhydric alcohols (1,3-butylene glycol, propylene glycol). , Glycerin, etc.), ketones (acetone, methyl ethyl ketone, etc.), acetonitrile, esters (ethyl acetate, butyl acetate, etc.), hydrocarbons (hexane, heptane, liquid paraffin, etc.), ethers (ethyl ether, tetrahydrofuran, propyl ether) Etc.). Preferred are polar solvents such as water, lower alcohols and liquid polyhydric alcohols, particularly preferably water, ethanol, 1,3-butylene glycol (hereinafter referred to as 1,3-BG) and propylene glycol. Is good. These solvents may be used alone or in combination of two or more.

上記抽出物は、抽出した溶液のまま用いても良く、必要に応じて、濃縮、希釈し、濾過処理、活性炭等による脱色、脱臭処理等をして用いても良い。更には、抽出した溶液を濃縮乾固、噴霧乾燥、凍結乾燥等の処理を行い、乾燥物として用いても良い。   The extract may be used as an extracted solution, or may be used after concentration, dilution, filtration treatment, decolorization with activated carbon, deodorization treatment, or the like, if necessary. Further, the extracted solution may be subjected to a treatment such as concentration to dryness, spray drying, freeze drying, etc., and used as a dried product.

本発明の皮膚外用剤には、上記抽出物をそのまま使用しても良く、抽出物の効果を損なわない範囲内で、外用剤に用いられる成分である油脂類、ロウ類、炭化水素類、脂肪酸類、アルコール類、エステル類、界面活性剤、金属石鹸、ｐＨ調整剤、防腐剤、香料、保湿剤、粉体、紫外線吸収剤、増粘剤、色素、酸化防止剤、美白剤、キレート剤等の成分を配合することができる。   In the external preparation for skin of the present invention, the above extract may be used as it is, and within the range not impairing the effect of the extract, oils and fats, waxes, hydrocarbons, fatty acids which are components used in the external preparation , Alcohols, esters, surfactants, metal soaps, pH adjusters, preservatives, fragrances, moisturizers, powders, UV absorbers, thickeners, pigments, antioxidants, whitening agents, chelating agents, etc. These components can be blended.

本発明の皮膚外用剤は、化粧品、医薬部外品、医薬品のいずれにも用いることができ、その剤形としては、例えば、化粧水、クリ−ム、乳液、ゲル剤、エアゾール剤、エッセンス、パック、洗浄剤、浴用剤、ファンデ−ション、打粉、口紅、軟膏、パップ剤等の皮膚に適用されるものが挙げられる。   The external preparation for skin of the present invention can be used for any of cosmetics, quasi drugs, and pharmaceuticals. Examples of the dosage form include skin lotions, creams, emulsions, gels, aerosols, essences, Examples include packs, cleaning agents, bath preparations, foundations, dusting powders, lipsticks, ointments, and poultices applied to the skin.

本発明に用いる上記抽出物の配合量は、本発明の皮膚外用剤全量に対し、固形物に換算して０．０００１重量％以上、好ましくは０．００１〜１０重量％の配合が良い。０．０００１重量％未満では十分な効果は望みにくい。１０重量％を越えて配合した場合、効果の増強は認められにくく不経済である。また、添加の方法については、予め加えておいても、製造途中で添加しても良く、作業性を考えて適宜選択すれば良い。   The amount of the extract used in the present invention is 0.0001% by weight or more, preferably 0.001 to 10% by weight in terms of solid matter, based on the total amount of the external preparation for skin of the present invention. If it is less than 0.0001% by weight, a sufficient effect is hardly expected. When the blending amount exceeds 10% by weight, the effect is hardly recognized and it is uneconomical. In addition, the addition method may be added in advance or during the production, and may be appropriately selected in consideration of workability.

本発明のブロードリーブドティートリー、レッドアッシュ、スノーインサマー、オールドマンソルトブッシュ、レモンセンティドティートリー及びウォーターガムの抽出物は、優れた活性酸素消去作用、ヒアルロニダーゼ阻害作用及びコラゲナーゼ阻害作用を示した。また、本発明の皮膚外用剤は優れたシワ、タルミ改善作用を示した。   The broad leaved tea tree, red ash, snow in summer, old man salt bush, lemon centied tea tree and water gum extract of the present invention showed excellent reactive oxygen scavenging action, hyaluronidase inhibitory action and collagenase inhibitory action. Moreover, the skin external preparation of the present invention showed an excellent wrinkle and talmi improving action.

次に本発明を詳細に説明するため、実施例として本発明に用いる抽出物の製造例、本発明の処方例及び実験例を挙げるが、本発明はこれに限定されるものではない。実施例に示す配合量の部とは重量部を、％とは重量％を示す。   Next, in order to describe the present invention in detail, examples of producing the extract used in the present invention, formulation examples and experimental examples of the present invention will be given as examples, but the present invention is not limited thereto. In the examples, the part of the amount is part by weight, and% is% by weight.

製造例１ ブロードリーブドティートリーの熱水抽出物
ブロードリーブドティートリーの葉及び枝の乾燥物５０ｇに精製水１Ｌを加え、９５〜１００℃で２時間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮及び凍結乾燥してブロードリーブドティートリーの熱水抽出物を１５．８ｇ得た。 Production Example 1 Hot Water Extract of Broadleaved Tea Tree 1 L of purified water was added to 50 g of dried leaves and branches of Broadleaved Tea Tree, extracted at 95-100 ° C. for 2 hours, filtered, and the filtrate was concentrated and Lyophilization gave 15.8 g of hot water extract of Broadleaved Tea Tree.

製造例２ ブロードリーブドティートリーのエタノール抽出物
ブロードリーブドティートリーの葉及び枝の乾燥物５０ｇにエタノール５００ｍＬを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、ブロードリーブドティートリーのエタノール抽出物を１６．６ｇ得た。 Production Example 2 Ethanol Extract of Broadleaved Tea Tree 500 mL of ethanol was added to 50 g of dried leaves and branches of Broadleaved Tea Tree, extracted for 7 days at room temperature, filtered, and the filtrate was concentrated to dryness. 16.6 g of an ethanol extract of the leaved tea tree was obtained.

製造例３ ブロードリーブドティートリーの５０％１，３−Ｂ．Ｇ．抽出物
ブロードリーブドティートリーの葉及び枝の乾燥物５０ｇに精製水２５０ｍＬ及び１，３−Ｂ．Ｇ．２５０ｍＬを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、ブロードリーブドティートリーの５０％１，３−Ｂ．Ｇ．抽出物を４６０ｇ得た。 Production Example 3 50% of Broadleaved Tea Tree 1,3-B. G. Extract 50 g of dried leaves and branches of broadleaved tea tree, 250 mL of purified water and 1,3-B. G. 250 mL was added, extracted at room temperature for 7 days, filtered, and 50% of Broadleaved Tea Tree 1,3-B. G. 460 g of extract was obtained.

製造例４〜１８ ブロードリーブドティートリー以外の植物抽出物
ブロードリーブドティートリー以外の植物の抽出物に関して、溶媒に熱水を用いた場合、製造例１と同様の方法にて抽出した。溶媒にエタノールを用いた場合、製造例２と同様の方法にて抽出した。溶媒に１，３−Ｂ．Ｇ．を用いた場合、製造例３と同様の方法にて抽出した。それぞれの抽出結果を表１に示す。 Production Examples 4 to 18 Plant extracts other than Broadleaved Tea Tree Plant extracts other than Broad Leaved Tea Tree were extracted in the same manner as in Production Example 1 when hot water was used as the solvent. When ethanol was used as the solvent, extraction was performed in the same manner as in Production Example 2. 1,3-B. G. Was used, extraction was performed in the same manner as in Production Example 3. The respective extraction results are shown in Table 1.

実施例１ 化粧水
処方 配合量
１．ブロードリーブドティートリーの５０％１，３−Ｂ．Ｇ．
抽出物（製造例３） ０．１部
２．１，３−Ｂ．Ｇ． ８．０
３．グリセリン ２．０
４．キサンタンガム ０．０２
５．クエン酸 ０．０１
６．クエン酸ナトリウム ０．１
７．エタノール ５．０
８．パラオキシ安息香酸メチル ０．１
９．ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（４０Ｅ．Ｏ．） ０．１
１０．香料 ０．００１
１１．精製水 ８４．５６９
［製造方法］成分１〜６及び１１と、成分７〜１０をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合し濾過して製品とする。 Example 1 Lotion Formulation Formulation amount 50% of Broadleaved Tea Tree 1,3-B. G.
Extract (Production Example 3) 0.1 part 2.1,3-B. G. 8.0
3. Glycerin 2.0
4). Xanthan gum 0.02
5). Citric acid 0.01
6). Sodium citrate 0.1
7). Ethanol 5.0
8). Methyl paraoxybenzoate 0.1
9. Polyoxyethylene hydrogenated castor oil (40E.O.) 0.1
10. Fragrance 0.001
11. Purified water 84.569
[Production method] Components 1 to 6 and 11 and components 7 to 10 are uniformly dissolved, and both are mixed and filtered to obtain a product.

比較例１ 従来の化粧水
実施例１において、ブロードリーブドティートリーの５０％１，３−Ｂ．Ｇ．抽出物を精製水に置き換えたものを従来の化粧水とした。 Comparative Example 1 Conventional lotion In Example 1, 50% of broad leaved tea tree 1,3-B. G. A conventional lotion was obtained by replacing the extract with purified water.

実施例２ クリーム
処方 配合量
１．ブロードリーブドティートリーのエタノール抽出物
（製造例２） ０．０５部
２．スクワラン ５．５
３．オリーブ油 ３．０
４．ステアリン酸 ２．０
５．ミツロウ ２．０
６．ミリスチン酸オクチルドデシル ３．５
７．ポリオキシエチレンセチルエーテル（２０Ｅ．Ｏ．） ３．０
８．ベヘニルアルコール １．５
９．モノステアリン酸グリセリン ２．５
１０．香料 ０．１
１１．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
１２．パラオキシ安息香酸エチル ０．０５
１３．１，３−Ｂ．Ｇ． ８．５
１４．精製水 ６８．１
［製造方法］成分２〜９を加熱溶解して混合し、７０℃に保ち油相とする。成分１及び１１〜１４を加熱溶解して混合し、７５℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、４５℃で成分１０を加え、更に３０℃まで冷却して製品とする。 Example 2 Cream Formulation Formulation 1. Broadleaved tea tree ethanol extract (Production Example 2) 0.05 part Squalane 5.5
3. Olive oil 3.0
4). Stearic acid 2.0
5). Beeswax 2.0
6). Octyldodecyl myristate 3.5
7). Polyoxyethylene cetyl ether (20E.O.) 3.0
8). Behenyl alcohol 1.5
9. Glycerol monostearate2.5
10. Fragrance 0.1
11. Methyl paraoxybenzoate 0.2
12 Ethyl paraoxybenzoate 0.05
13.1, 3-B. G. 8.5
14 Purified water 68.1
[Manufacturing method] Components 2 to 9 are heated and dissolved and mixed, and kept at 70 ° C to obtain an oil phase. Ingredients 1 and 11 to 14 are heated and dissolved and mixed, and kept at 75 ° C. to obtain an aqueous phase. The aqueous phase is added to the oil phase to emulsify, and the mixture is cooled while stirring.

比較例２ 従来のクリーム
実施例２において、ブロードリーブドティートリーのエタノール抽出物を精製水に置き換えたものを従来のクリームとした。 Comparative Example 2 Conventional Cream In Example 2, the cream obtained by replacing the ethanol extract of Broadleaved Tea Tree with purified water was used as the conventional cream.

実施例３ 乳液
処方 配合量
１．レッドアッシュの５０％１，３−Ｂ．Ｇ．抽出物
（製造例６） １．０部
２．スクワラン ５．０
３．オリーブ油 ５．０
４．ホホバ油 ５．０
５．セタノール １．５
６．モノステアリン酸グリセリン ２．０
７．ポリオキシエチレンセチルエーテル（２０Ｅ．Ｏ．） ３．０
８．ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート
（２０Ｅ．Ｏ．） ２．０
９．香料 ０．１
１０．プロピレングリコール １．０
１１．グリセリン ２．０
１２．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
１３．精製水 ７２．２
［製造方法］成分２〜８を加熱溶解して混合し、７０℃に保ち油相とする。成分１及び１０〜１３を加熱溶解して混合し、７５℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、４５℃で成分９を加え、更に３０℃まで冷却して製品とする。 Example 3 Latex Formulation Formulation amount 50% of red ash 1,3-B. G. Extract (Production Example 6) 1.0 part Squalane 5.0
3. Olive oil 5.0
4). Jojoba oil 5.0
5). Cetanol 1.5
6). Glycerol monostearate 2.0
7). Polyoxyethylene cetyl ether (20E.O.) 3.0
8). Polyoxyethylene sorbitan monooleate (20E.O.) 2.0
9. Fragrance 0.1
10. Propylene glycol 1.0
11. Glycerin 2.0
12 Methyl paraoxybenzoate 0.2
13. Purified water 72.2
[Manufacturing method] Components 2 to 8 are dissolved by heating and mixed, and kept at 70 ° C to obtain an oil phase. Ingredients 1 and 10-13 are dissolved by heating and mixed, and kept at 75 ° C. to form an aqueous phase. The aqueous phase is added to the oil phase to emulsify, and the mixture is cooled while stirring. The component 9 is added at 45 ° C., and further cooled to 30 ° C. to obtain a product.

実施例４ ゲル剤
処方 配合量
１．スノーインサマーの５０％１，３−Ｂ．Ｇ．
抽出物（製造例９） １．０部
２．エタノール ５．０
３．パラオキシ安息香酸メチル ０．１
４．ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（６０Ｅ．Ｏ．） ０．１
５．香料 ０．０１
６．１，３−Ｂ．Ｇ． ５．０
７．グリセリン ５．０
８．キサンタンガム ０．１
９．カルボキシビニルポリマー ０．２
１０．水酸化カリウム ０．２
１１．精製水 ８３．２９
［製造方法］成分２〜５と、成分１及び６〜１１をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合して製品とする。 Example 4 Gel formulation Formulation amount 1. 50% of snow in summer 1,3-B. G.
Extract (Production Example 9) 1.0 part2. Ethanol 5.0
3. Methyl paraoxybenzoate 0.1
4). Polyoxyethylene hydrogenated castor oil (60 EO) 0.1
5). Fragrance 0.01
6.1, 3-B. G. 5.0
7). Glycerin 5.0
8). Xanthan gum 0.1
9. Carboxyvinyl polymer 0.2
10. Potassium hydroxide 0.2
11. Purified water 83.29
[Manufacturing method] Components 2 to 5 and components 1 and 6 to 11 are uniformly dissolved and mixed to obtain a product.

実施例５ パック
処方 配合量
１．ブロードリーブドティートリーの熱水抽出物 ０．１部
（製造例１）
２．オールドマンソルトブッシュの５０％１，３−Ｂ．Ｇ．
抽出物（製造例１２） ０．１
３．ポリビニルアルコール １２．０
４．エタノール ５．０
５．１，３−Ｂ．Ｇ． ８．０
６．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
７．ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（２０Ｅ．Ｏ．） ０．５
８．クエン酸 ０．１
９．クエン酸ナトリウム ０．３
１０．香料 ０．０１
１１．精製水 ７３．６９
［製造方法］成分１〜１１を均一に溶解し製品とする。 Example 5 Pack Formulation Formulation 1. 0.1 parts of hot water extract from Broadleaved Tea Tree (Production Example 1)
2. 50% of Old Man Salt Bush 1,3-B. G.
Extract (Production Example 12) 0.1
3. Polyvinyl alcohol 12.0
4). Ethanol 5.0
5.1,3-B. G. 8.0
6). Methyl paraoxybenzoate 0.2
7). Polyoxyethylene hydrogenated castor oil (20 EO) 0.5
8). Citric acid 0.1
9. Sodium citrate 0.3
10. Fragrance 0.01
11. Purified water 73.69
[Production method] Components 1 to 11 are uniformly dissolved to obtain a product.

実施例６ ファンデーション
処方 配合量
１．レモンセンティドティートリーの５０％１，３−Ｂ．Ｇ．
抽出物（製造例１５） １．０部
２．ステアリン酸 ２．４
３．ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート
（２０Ｅ．Ｏ．） １．０
４．ポリオキシエチレンセチルエーテル（２０Ｅ．Ｏ．） ２．０
５．セタノール １．０
６．液状ラノリン ２．０
７．流動パラフィン ３．０
８．ミリスチン酸イソプロピル ６．５
９．カルボキシメチルセルロースナトリウム ０．１
１０．ベントナイト ０．５
１１．プロピレングリコール ４．０
１２．トリエタノールアミン １．１
１３．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
１４．二酸化チタン ８．０
１５．タルク ４．０
１６．ベンガラ １．０
１７．黄酸化鉄 ２．０
１８．香料 ０．０１
１９．精製水 ６０．１９
［製造方法］成分２〜８を加熱溶解し、８０℃に保ち油相とする。成分１９に成分９をよく膨潤させ、続いて、成分１及び１０〜１３を加えて均一に混合する。これに粉砕機で粉砕混合した成分１４〜１７を加え、ホモミキサーで撹拌し７５℃に保ち水相とする。この水相に油相をかき混ぜながら加え、冷却し、４５℃で成分１８を加え、かき混ぜながら３０℃まで冷却して製品とする。 Example 6 Foundation Formulation Blending amount 50% of Lemon Scented Tea Tree 1,3-B. G.
Extract (Production Example 15) 1.0 part Stearic acid 2.4
3. Polyoxyethylene sorbitan monostearate (20EO) 1.0
4). Polyoxyethylene cetyl ether (20E.O.) 2.0
5). Cetanol 1.0
6). Liquid lanolin 2.0
7). Liquid paraffin 3.0
8). Isopropyl myristate 6.5
9. Sodium carboxymethylcellulose 0.1
10. Bentonite 0.5
11. Propylene glycol 4.0
12 Triethanolamine 1.1
13. Methyl paraoxybenzoate 0.2
14 Titanium dioxide 8.0
15. Talc 4.0
16. Bengala 1.0
17. Yellow iron oxide 2.0
18. Fragrance 0.01
19. Purified water 60.19
[Production method] Components 2 to 8 are heated and dissolved, and kept at 80 ° C to obtain an oil phase. Swell component 9 well in component 19, then add components 1 and 10-13 and mix uniformly. To this, components 14 to 17 pulverized and mixed with a pulverizer are added, and the mixture is stirred with a homomixer and kept at 75 ° C. to obtain an aqueous phase. The oil phase is added to this aqueous phase with stirring, cooled, component 18 is added at 45 ° C., and cooled to 30 ° C. with stirring to give a product.

実施例７ 浴用剤
処方 配合量
１．スノーインサマーの熱水抽出物（製造例７） ５．０部
２．炭酸水素ナトリウム ５０．０
３．黄色２０２号（１） ０．０１
４．香料 ０．０１
５．硫酸ナトリウム ４４．９８
［製造方法］成分１〜５を均一に混合し製品とする。 Example 7 Bath agent
Formulation amount
1. Snow in summer hot water extract (Production Example 7) 5.0 parts Sodium bicarbonate 50.0
3. Yellow No. 202 (1) 0.01
4). Fragrance 0.01
5). Sodium sulfate 44.98
[Production method] Components 1 to 5 are uniformly mixed to obtain a product.

実施例８ 軟膏
処方 配合量
１．レッドアッシュの熱水抽出物（製造例４） ０．０１部
２．ウォーターガムの５０％１，３−Ｂ．Ｇ．
抽出物（製造例１８） ０．５
３．ポリオキシエチレンセチルエーテル（３０Ｅ．Ｏ．） ２．０
４．モノステアリン酸グリセリン １０．０
５．流動パラフィン ５．０
６．セタノール ６．０
７．パラオキシ安息香酸メチル ０．１
８．プロピレングリコール １０．０
９．精製水 ６６．３９
［製造方法］成分３〜６を加熱溶解して混合し、７０℃に保ち油相とする。成分１、２及び７〜９を加熱溶解して混合し、７５℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら３０℃まで冷却して製品とする。 Example 8 Ointment Formulation Formulation 1. Red ash hot water extract (Production Example 4) 0.01 part2. 50% of water gum 1,3-B. G.
Extract (Production Example 18) 0.5
3. Polyoxyethylene cetyl ether (30E.O.) 2.0
4). Glycerol monostearate 10.0
5). Liquid paraffin 5.0
6). Cetanol 6.0
7). Methyl paraoxybenzoate 0.1
8). Propylene glycol 10.0
9. Purified water 66.39
[Production Method] Components 3 to 6 are dissolved by heating and mixed, and kept at 70 ° C. to obtain an oil phase. Ingredients 1, 2 and 7-9 are dissolved by heating and mixed, and kept at 75 ° C. to form an aqueous phase. The aqueous phase is added to the oil phase to emulsify, and the mixture is cooled to 30 ° C. with stirring to obtain a product.

次に、本発明の効果を詳細に説明するため、実験例を挙げる。   Next, experimental examples will be given to explain the effects of the present invention in detail.

実験例１ 活性酸素消去作用
製造例１、２、４、５、７、８、１０、１１、１３、１４、１６及び１７を試料として用い、活性酸素の一種であるスーパーオキシドの消去作用を測定した。陽性対照として、スーパーオキシドジスムターゼ（ＳＯＤ）を用いた。また、試料の安定性を確認するために、試料を４０℃で２週間保存した後同様の測定を行った。
各濃度の試料水溶液０．１ｍＬに０．４５ｍＬの発色試薬（０．２４ｍＭニトロブルーテトラゾリウム、０．４ｍＭキサンチンを含む０．１Ｍリン酸緩衝液；ｐＨ８．０）と０．４５ｍＬの酵素液（０．１Ｕ／ｍＬキサンチンオキシダーゼ・０．１Ｍリン酸緩衝液；ｐＨ８．０）を加え、３７℃で２０分間反応させジホルマザンを生じさせた。この溶液に反応停止液（６９ｍＭドデシル硫酸ナトリウム水溶液）１．０ｍＬを加えた後、波長５６０ｎｍにおける吸光度を測定した。各試料の阻害作用は、次の式から求められる消去率で算出した。なお、対照には試料の代わりに精製水を用い、ブランクとしてチロシナーゼの代わりに０．１Ｍリン酸緩衝液（ｐＨ８．０）を用いた。
消去率（％）＝〔１−（Ｃ−Ｄ）／（Ａ−Ｂ）〕×１００
Ａ：対照の５６０ｎｍにおける吸光度（Ｏ．Ｄ．５６０）
Ｂ：対照ブランクのＯ．Ｄ．５６０
Ｃ：試料のＯ．Ｄ．５６０
Ｄ：試料ブランクのＯ．Ｄ．５６０ Experimental Example 1 Active oxygen scavenging action Using Production Examples 1, 2, 4, 5, 7, 8, 10, 11, 13, 14, 16 and 17 as samples, the scavenging action of superoxide, a kind of active oxygen, was measured. did. Superoxide dismutase (SOD) was used as a positive control. Further, in order to confirm the stability of the sample, the same measurement was performed after the sample was stored at 40 ° C. for 2 weeks.
0.15 mL of the sample aqueous solution of each concentration, 0.45 mL of a color reagent (0.24 mM nitro blue tetrazolium, 0.1 M phosphate buffer containing 0.4 mM xanthine; pH 8.0) and 0.45 mL of enzyme solution (0 0.1 U / mL xanthine oxidase / 0.1 M phosphate buffer (pH 8.0) was added and reacted at 37 ° C. for 20 minutes to form diformazan. After adding 1.0 mL of a reaction stop solution (69 mM sodium dodecyl sulfate aqueous solution) to this solution, the absorbance at a wavelength of 560 nm was measured. The inhibitory action of each sample was calculated by the erasure rate obtained from the following formula. For the control, purified water was used instead of the sample, and 0.1 M phosphate buffer (pH 8.0) was used instead of tyrosinase as a blank.
Erase rate (%) = [1- (C−D) / (A−B)] × 100
A: Absorbance at 560 nm (OD 560) of the control
B: O. D. 560
C: Sample O.D. D. 560
D: Sample blank O.D. D. 560

これらの試験結果を表２に示した。その結果、ブロードリーブドティートリー、レッドアッシュ、スノーインサマー、オールドマンソルトブッシュ、レモンセンティドティートリー及びウォーターガムの抽出物は、優れた活性酸素消去作用を示した。   The test results are shown in Table 2. As a result, the broad leaved tea tree, red ash, snow-in-summer, old man salt bush, lemon-scented tea tree and water gum extract showed excellent active oxygen scavenging action.

実験例２ ヒアルロニダーゼ阻害作用
製造例１、２、４、５、７、８、１０、１１、１３、１４、１６及び１７を試料として用い、ヒアルロニダーゼ阻害作用をＭｏｒｇａｎ−Ｅｌｓｏｎ法を応用した方法〔食品衛生学雑誌，３１，３（１９９０）〕に準じて測定した。すなわち、試料液に０．１Ｍ酢酸バッファ（ｐＨ４．０）１７５マイクロＬを加え、さらにヒアルロニダーゼの酵素活性を４００Ｕ／ｍＬ、ヒアルロン酸の濃度を０．４ｍｇ／ｍＬ、活性化剤のコンパウンド４８／８０を０．０６ｍｇ／ｍＬになるようにして全量を０．５ｍＬに調整した後、ヒアルロニダーゼ反応を３７℃で４０分間実施した。反応後にｐ−ジメチルアミノベンズアルデヒド試薬を加えて発色させ、５８５ｎｍにおける吸光度を測定した。また、各試料の阻害作用は、次の式から求められる阻害率で算出した。なお、対照には試料の代わりに精製水を用い、ブランクとしてヒアルロニダーゼの代わりに精製水を用いた。
阻害率（％）＝〔１−（Ｃ−Ｄ）／（Ａ−Ｂ）〕×１００
Ａ：対照の５８５ｎｍにおける吸光度（Ｏ．Ｄ．５８５）
Ｂ：対照ブランクのＯ．Ｄ．５８５
Ｃ：試料のＯ．Ｄ．５８５
Ｄ：試料ブランクのＯ．Ｄ．５８５ Experimental Example 2 Hyaluronidase Inhibitory Action Production Method 1, 2, 4, 5, 7, 8, 10, 11, 13, 14, 16 and 17 were used as samples, and hyaluronidase inhibitory action was applied to the Morgan-Elson method [food. Hygiene Journal, 31, 3 (1990)]. That is, 175 microL of 0.1 M acetate buffer (pH 4.0) was added to the sample solution, the enzyme activity of hyaluronidase was 400 U / mL, the concentration of hyaluronic acid was 0.4 mg / mL, and the compound of activator 48/80. Was adjusted to 0.06 mg / mL, and the total amount was adjusted to 0.5 mL, and then the hyaluronidase reaction was carried out at 37 ° C. for 40 minutes. After the reaction, a p-dimethylaminobenzaldehyde reagent was added to develop color, and the absorbance at 585 nm was measured. Moreover, the inhibitory action of each sample was calculated by the inhibition rate calculated | required from the following formula. For the control, purified water was used instead of the sample, and purified water was used instead of hyaluronidase as a blank.
Inhibition rate (%) = [1- (C−D) / (A−B)] × 100
A: Absorbance at 585 nm of control (OD 585)
B: O. D. 585
C: Sample O.D. D. 585
D: Sample blank O.D. D. 585

これらの実験結果を表３に示した。その結果、ブロードリーブドティートリー、レッドアッシュ、スノーインサマー、オールドマンソルトブッシュ、レモンセンティドティートリー及びウォーターガムの抽出物は優れたヒアルロニダーゼ阻害作用を示した。   The results of these experiments are shown in Table 3. As a result, the extracts of Broadleaved Tea Tree, Red Ash, Snow Summer, Old Man Salt Bush, Lemon Scented Tea Tree and Water Gum showed excellent hyaluronidase inhibitory action.

実験例３ コラゲナーゼ阻害作用
製造例１、２、４、５、７、８、１０、１１、１３、１４、１６及び１７を試料として用い、コラゲナーゼ阻害作用を測定した。マイクロプレートを用いて、試料液５０マイクロＬに酵素液として０．１ｍｇ／ｍＬのコラゲナーゼ Ｔｙｐｅ ４（シグマ製）水溶液を５０マイクロＬ加える。基質溶液として０．３９ｍｇ／ｍＬのＰｚ−ペプタイド（Ｐｚ−Ｐｒｏ−Ｌｅｕ−Ｇｌｙ−Ｐｒｏ−Ｄ−Ａｒｇ−ＯＨ、シグマ製）・２０ｍＭ塩化カルシウム入りトリス塩酸緩衝液（ｐＨ７．１）を加えて混合し、３７℃、３分反応させた後、２５ｍＭクエン酸１ｍＬを加えて反応を停止させた。酢酸エチル５ｍＬを加えて抽出して、酢酸エチル層を３２０ｎｍの吸光度を測定した。また、各試料の阻害作用は、次の式から求められる阻害率で算出した。なお、対照には試料の代わりに精製水を用い、ブランクとしてコラゲナーゼの代わりに２０ｍＭ塩化カルシウム入りトリス塩酸緩衝液（ｐＨ７．１）を用いた。
阻害率（％）＝〔１−（Ｃ−Ｄ）／（Ａ−Ｂ）〕×１００
Ａ：対照の３２０ｎｍにおける吸光度（Ｏ．Ｄ．３２０）
Ｂ：対照ブランクのＯ．Ｄ．３２０
Ｃ：試料のＯ．Ｄ．３２０
Ｄ：試料ブランクのＯ．Ｄ．３２０ Experimental Example 3 Collagenase Inhibitory Action Collagenase inhibitory action was measured using Production Examples 1, 2, 4, 5, 7, 8, 10, 11, 13, 14, 16 and 17 as samples. Using a microplate, 50 μL of 0.1 mg / mL collagenase Type 4 (Sigma) aqueous solution is added as an enzyme solution to 50 μL of the sample solution. Add and mix 0.39 mg / mL Pz-peptide (Pz-Pro-Leu-Gly-Pro-D-Arg-OH, Sigma) / 20 mM calcium chloride-containing Tris-HCl buffer (pH 7.1) as a substrate solution. Then, after reacting at 37 ° C. for 3 minutes, 1 mL of 25 mM citric acid was added to stop the reaction. Extraction was performed by adding 5 mL of ethyl acetate, and the absorbance of the ethyl acetate layer was measured at 320 nm. Moreover, the inhibitory action of each sample was calculated by the inhibition rate calculated | required from the following formula. For the control, purified water was used instead of the sample, and 20 mM calcium chloride-containing Tris-HCl buffer (pH 7.1) was used instead of collagenase as a blank.
Inhibition rate (%) = [1- (C−D) / (A−B)] × 100
A: Absorbance at 320 nm of control (OD 320)
B: O. D. 320
C: Sample O.D. D. 320
D: Sample blank O.D. D. 320

これらの実験結果を表４に示した。その結果、ブロードリーブドティートリー、レッドアッシュ、スノーインサマー、オールドマンソルトブッシュ、レモンセンティドティートリー及びウォーターガムの抽出物は優れたコラゲナーゼ阻害作用を示した。   The results of these experiments are shown in Table 4. As a result, the extracts of Broadleaved Tea Tree, Red Ash, Snow Summer, Old Man Salt Bush, Lemon Scented Tea Tree and Water Gum showed excellent collagenase inhibitory action.

実験例４ 使用試験１
実施例１の化粧水、実施例２のクリーム、比較例１の従来の化粧水及び比較例２の従来のクリームを用いて、女性３０人（２１〜４７才）を対象に１ヶ月間の使用試験を行った。使用後、肌のシワ、タルミの改善効果をアンケートにより判定した。 Experimental example 4 Use test 1
Using the lotion of Example 1, the cream of Example 2, the conventional lotion of Comparative Example 1 and the conventional cream of Comparative Example 2, it is used for 30 women (21 to 47 years old) for one month. A test was conducted. After use, the effect of improving skin wrinkles and tarmi was determined by a questionnaire.

これらの試験結果を表５に示した。その結果、ブロードリーブドティートリーの抽出物を含有する皮膚外用剤は優れたシワ、タルミの改善作用を示した。なお、試験期間中、皮膚トラブルは一人もなく安全性においても問題なかった。また、処方成分の劣化についても問題なかった。   The test results are shown in Table 5. As a result, the external preparation for skin containing the extract of Broadleaved Tea Tree showed an excellent wrinkle and tarmi improving action. During the test period, there was no skin problem and there was no safety problem. There was also no problem with the deterioration of the prescription ingredients.

実施例３〜８についても同様に使用試験を行ったところ、優れたシワ、タルミ等の改善作用を示した。   Examples 3 to 8 were also tested in the same manner, and showed excellent improving effects such as wrinkles and tarmi.

以上のことから、本発明のブロードリーブドティートリー、レッドアッシュ、スノーインサマー、オールドマンソルトブッシュ、レモンセンティドティートリー及びウォーターガムの抽出物を含有する皮膚外用剤は、老化防止用皮膚外用剤として特に有効である。   From the above, the skin external preparation containing the extract of the broad-leaved tea tree, red ash, snow in summer, old man salt bush, lemon centid tea tree and water gum of the present invention is used as an anti-aging skin external preparation. It is particularly effective.

Claims (1)

ブロードリーブドティートリー、レッドアッシュ、スノーインサマー、オールドマンソルトブッシュ、レモンセンティドティートリー、ウォーターガムから選択される１種又は２種以上の抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤。   A skin external preparation characterized by containing one or more extracts selected from Broadleaved Tea Tree, Red Ash, Snow In Summer, Old Man Salt Bush, Lemon Scented Tea Tree, and Water Gum.