JP2005060196A - Equipment and method for manufacturing fullerene - Google Patents

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide manufacturing equipment for fullerene where the clogging of a burner is not caused, and fullerene can continuously be produced, and to provide a method thereof. <P>SOLUTION: In the equipment 10 where the inside of a reaction furnace 11 is fed with an oxygen-containing gas and a carbon-containing fuel gas from a burner 17 provided on a part of the reaction furnace 11, and they are reacted in the reaction furnace 11 to produce fullerene, the upper part of the reaction furnace 11 is provided with the burner 17 and the lower part of the reaction furnace 11 is provided with a discharge part 18 for a fullerene-containing discharge gas, so that the surface of the burner is not covered with sootlike matter generated in the reaction furnace, and continuous operation for a long period is made possible. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は、バーナーを介して反応炉内に供給される炭素含有燃料ガスを不完全燃焼させて、例えば、Ｃ６０、Ｃ７０、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８２、Ｃ８４（以下、単に「フラーレン」という）の分子構造を有する炭素重合物の製造設備及び方法に関する。 In the present invention, carbon-containing fuel gas supplied into a reactor through a burner is incompletely combusted, for example, C60, C70, C76, C78, C82, C84 (hereinafter simply referred to as “fullerene”) molecules. The present invention relates to an apparatus and a method for producing a carbon polymer having a structure.

近年、特許文献１に示されるように、閉殻構造型のカーボンクラスターであるＣ６０やＣ７０と称されるフラーレンが新しい炭素材料として提案されている。これらの材料は、特殊な分子構造から特異な物性を示すことが期待されるので、ダイヤモンドコーティング、電池材料、塗料、断熱材、潤滑材、医薬品、化粧品などの分野への応用が期待されている。 In recent years, as shown in Patent Document 1, fullerenes called C60 and C70, which are closed-shell carbon clusters, have been proposed as new carbon materials. Since these materials are expected to show unique properties due to their special molecular structure, they are expected to be applied in fields such as diamond coating, battery materials, paints, heat insulating materials, lubricants, pharmaceuticals, and cosmetics. .

フラーレンの製造方法としては、例えば、特許文献２に示すように、炭素化合物を燃焼させてフラーレンを製造する方法も提案され、現在ではベンゼン等の芳香族炭化水素と酸素含有ガスを反応炉に導き、減圧下で不完全燃焼をさせてフラーレンを製造する方法が提案されている。そして、フラーレンを製造する反応炉としては、例えば、特許文献３に記載のように、実質筒状の反応炉の底部にバーナーを配置し、上部に煤状物を含む排ガス（単に「排ガス」という）を回収する排出部を設けるものが一般的であった。 As a fullerene production method, for example, as shown in Patent Document 2, a method of producing a fullerene by burning a carbon compound has been proposed, and now an aromatic hydrocarbon such as benzene and an oxygen-containing gas are introduced into a reaction furnace. A method for producing fullerene by incomplete combustion under reduced pressure has been proposed. As a reactor for producing fullerene, for example, as described in Patent Document 3, a burner is disposed at the bottom of a substantially cylindrical reactor, and exhaust gas containing a soot-like material at the top (simply referred to as “exhaust gas”). ) Is generally provided with a discharge part.

特許第２８０２３２４号公報Japanese Patent No. 2802324 特表平６−５０７８７９号公報Japanese National Publication No. 6-507879 特開２００３−２２１２１６号公報（図１、図２、図３、図５、図６）Japanese Unexamined Patent Publication No. 2003-221216 (FIGS. 1, 2, 3, 5, and 6)

しかしながら、前記した特許文献３に記載のフラーレンの製造設備においては、反応炉の下部にバーナーがあるので、不完全燃焼反応によって発生した煤状物の一部が反応炉の内側上部に付着し、適当量溜まると自重によって反応炉の底部に配置されているバーナーの上に落下し、バーナーを閉塞するという問題がある。バーナーが煤状物によって閉塞すると、バーナーの掃除を行う必要があり、このためにフラーレンの製造設備を一時止める必要があり、極めてフラーレンの製造効率が下がるという問題があった。
本発明はかかる事情に鑑みてなされたもので、バーナーの閉塞がなく、連続してフラーレンを製造可能なフラーレンの製造設備及び方法を提供することを目的とする。 However, in the fullerene production facility described in Patent Document 3, since there is a burner at the lower part of the reaction furnace, a part of the soot generated by the incomplete combustion reaction adheres to the inner upper part of the reaction furnace, When an appropriate amount is accumulated, there is a problem in that it falls onto the burner disposed at the bottom of the reactor due to its own weight and closes the burner. When the burner is blocked by the rod-like material, it is necessary to clean the burner. For this reason, it is necessary to temporarily stop the fullerene production facility, which causes a problem that the production efficiency of fullerene is extremely lowered.
The present invention has been made in view of such circumstances, and an object of the present invention is to provide a fullerene production facility and method capable of continuously producing fullerene without obstruction of the burner.

前記目的に沿う第１の発明に係るフラーレンの製造設備は、反応炉内に、該反応炉の一部に設けたバーナーから酸素含有ガスと炭素含有燃料ガスとを供給し、前記反応炉内でこれらを反応させてフラーレンを製造する設備であって、
前記バーナーを前記反応炉の上部に、前記フラーレンを含む排ガスの排出部を前記反応炉の下部に設けている。
これによって、上部から落下する煤状物がバーナーの上に被さることはなく、バーナーの噴出口が閉塞されることがない。なお、ここで、バーナーは、酸素含有ガスと炭素含有燃料ガスとが予混合タイプのバーナーであっても、これらを別々に供給して噴出する拡散タイプのバーナーであってもよい。 In the fullerene production facility according to the first aspect of the present invention, an oxygen-containing gas and a carbon-containing fuel gas are supplied into a reaction furnace from a burner provided in a part of the reaction furnace. It is a facility for producing fullerene by reacting these,
The burner is provided in the upper part of the reaction furnace, and the exhaust part for exhaust gas containing the fullerene is provided in the lower part of the reaction furnace.
As a result, the bowl-shaped object falling from the upper portion does not cover the burner, and the jet outlet of the burner is not blocked. Here, the burner may be a premix type burner in which the oxygen-containing gas and the carbon-containing fuel gas are premixed, or a diffusion type burner in which these are separately supplied and ejected.

第２の発明に係るフラーレンの製造設備は、第１の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記バーナーは、筒状の前記反応炉の上部に設けられた取り外し可能な蓋に設けられている。これによって、バーナーの保守点検が容易となる。この場合、バーナーに取付けられる配管等も継手等が簡単に取り外せる構造とするのがより好ましい。 A fullerene production facility according to a second aspect of the present invention is the fullerene production facility according to the first aspect of the present invention, wherein the burner is provided on a removable lid provided at the upper part of the tubular reactor. This facilitates maintenance and inspection of the burner. In this case, it is more preferable that the pipes and the like attached to the burner have a structure in which the joints can be easily removed.

また、第３の発明に係るフラーレンの製造設備は、第１及び第２の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記バーナーは、多数の噴出口を備える平面状バーナーである。これによって、反応炉内により均一な燃焼炎を形成することができる。なお、この平面状バーナーの噴出口を有する吐出部は平面状の部材に多数の小孔を穿設するものであってもよいし、多孔質のセラミック又は焼結体を用いてもよい。そして、ガスが吐出する面は必ずしも平面でなくてもよく、吐出部から発生するガスによる火炎が一応の広がりを有するものも含む。 A fullerene production facility according to a third aspect of the present invention is the fullerene production facility according to the first and second aspects of the present invention, wherein the burner is a planar burner having a large number of jet nozzles. Thereby, a more uniform combustion flame can be formed in the reaction furnace. In addition, the discharge part which has the jet nozzle of this planar burner may perforate many small holes in a planar member, and may use a porous ceramic or a sintered body. Further, the surface from which the gas is discharged is not necessarily a flat surface, and includes a surface in which the flame generated by the gas generated from the discharge portion has a temporary spread.

第４の発明に係るフラーレンの製造設備は、第３の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記平面状バーナーによって発生する火炎の前記反応炉に対する断面積は８０％以上（より好ましくは８５〜９５％）である。これによって、反応炉（例えば、断面円形）の内部空間をより有効に利用して、フラーレンの製造を行うことができる。なお、反応炉の内壁と火炎との間に少しの隙間を設けることによって、反応炉の内壁の浸食を少なくすることができる。 The fullerene production facility according to the fourth invention is the fullerene production facility according to the third invention, wherein the cross-sectional area of the flame generated by the planar burner with respect to the reactor is 80% or more (more preferably 85 to 95). %). Thus, fullerene can be produced by using the internal space of the reaction furnace (for example, circular in cross section) more effectively. In addition, erosion of the inner wall of the reaction furnace can be reduced by providing a small gap between the inner wall of the reaction furnace and the flame.

第５の発明に係るフラーレンの製造設備は、第１〜第４の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記反応炉は、円筒状部と該円筒状部の下部に連結され徐々に下方に縮径する円錐台部とを有している。これによって、反応炉内で発生した煤状物が下方に落下し易く、煤状物の下部滞留が少なくなる。この円錐台部は、下方に縮径するタイプのものであれば、内側又は外側に湾曲するものも含まれる。 The fullerene production facility according to a fifth aspect of the present invention is the fullerene production facility according to the first to fourth aspects of the present invention, wherein the reactor is connected to a cylindrical portion and a lower portion of the cylindrical portion and gradually contracted downward. And a frustoconical portion having a diameter. As a result, the rod-shaped material generated in the reaction furnace easily falls downward, and the lower portion of the rod-shaped material is reduced. As long as this truncated cone part is of a type that is reduced in diameter downward, a part that curves inward or outward is also included.

第６の発明に係るフラーレンの製造設備は、第５の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記円錐台部の下流には、排ガス冷却手段が設けられているので、これによって、排ガスを所定温度（例えば、４００〜６００℃）まで冷却することができる。 The fullerene production facility according to the sixth aspect of the present invention is the fullerene production facility according to the fifth aspect of the present invention, wherein the exhaust gas cooling means is provided downstream of the truncated cone part. It can cool to (for example, 400-600 degreeC).

第７の発明に係るフラーレンの製造設備は、第６の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記排ガス冷却手段は、周囲を冷却された円筒状容器内に接線方向に排ガスを流入させ、垂直配置された該円筒状容器の中央より排ガスを排出するサイクロンタイプのものである。これによって、比較的短く狭い空間で排ガスの温度を効率的に下げることができる。 The fullerene production facility according to a seventh aspect of the present invention is the fullerene production facility according to the sixth aspect of the present invention, wherein the exhaust gas cooling means allows the exhaust gas to flow in a tangential direction into a cylindrical container cooled around the vertical arrangement, The cyclone type discharges exhaust gas from the center of the cylindrical container. As a result, the temperature of the exhaust gas can be efficiently lowered in a relatively short and narrow space.

第８の発明に係るフラーレンの製造設備は、第６及び第７の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記円錐台部の底と前記排ガス冷却手段は水平管で連結され、該水平管にはクリーニング手段が設けられている。これによって、反応炉と排ガス冷却手段を連結する水平管の閉塞を防止できる。 The fullerene production facility according to an eighth aspect of the present invention is the fullerene production facility according to the sixth and seventh aspects, wherein the bottom of the truncated cone part and the exhaust gas cooling means are connected by a horizontal pipe, Cleaning means are provided. This can prevent the horizontal pipe connecting the reactor and the exhaust gas cooling means from being blocked.

第９の発明に係るフラーレンの製造設備は、第８の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記クリーニング手段は、前記水平管内を進退するピストンと該ピストンを前後動する進退駆動手段とを有している。これによって、物理的に水平管の内側に付着している煤状物を除去できる。 A fullerene production facility according to a ninth aspect of the invention is the fullerene production facility according to the eighth aspect of the invention, wherein the cleaning means includes a piston that advances and retreats in the horizontal pipe and a forward and backward drive means that moves the piston back and forth. ing. As a result, it is possible to remove the rod-like material physically attached to the inside of the horizontal tube.

第１０の発明に係るフラーレンの製造設備は、第６の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記排ガス冷却手段は、水平又は下流側に下方傾斜して配置され周囲を冷却された円筒状容器を有し、前記反応炉の排出部が該円筒状容器の側壁に接線方向に連結され、該円筒状容器の下流より排ガスを排出している。これによって、反応炉から発生する煤状物の殆どは、反応炉から落下して円筒状容器にその接線方向から入り、冷却される。この場合、円筒状容器は水平又は下方傾斜しているので、円筒状容器の内壁に付着しようとする煤状物は旋回流に沿って下流側に流れる。 A fullerene production facility according to a tenth aspect of the invention is the fullerene production facility according to the sixth aspect of the invention, wherein the exhaust gas cooling means is a cylindrical container that is disposed in a horizontal or downstream direction and is inclined downward and cooled around the periphery. And a discharge section of the reaction furnace is tangentially connected to a side wall of the cylindrical container, and exhaust gas is discharged from the downstream of the cylindrical container. As a result, most of the bowl-like material generated from the reaction furnace falls from the reaction furnace, enters the cylindrical container from its tangential direction, and is cooled. In this case, since the cylindrical container is inclined horizontally or downward, the bowl-like material that is to adhere to the inner wall of the cylindrical container flows downstream along the swirl flow.

第１１の発明に係るフラーレンの製造設備は、第１０の発明に係るフラーレンの製造設備において、前記円筒状容器は下流側は縮径している。これによって、下流側の流速が大きくなって、円滑に煤状物を運ぶことができる。 A fullerene production facility according to an eleventh aspect of the invention is the fullerene production facility according to the tenth aspect of the invention, wherein the cylindrical container has a reduced diameter on the downstream side. As a result, the flow velocity on the downstream side is increased, and the bowl-shaped object can be smoothly conveyed.

第１２の発明に係るフラーレンの製造方法は、垂直に配置された反応炉の上部にバーナーを配置し、該反応炉の下部に排ガスの排出部を設け、前記反応炉内で発生する煤状物の落下による前記バーナーの閉塞を防止している。これによって、長期間安定的にフラーレンの製造が可能となる。 According to a twelfth aspect of the present invention, there is provided a fullerene production method in which a burner is disposed at an upper part of a vertically disposed reaction furnace, an exhaust gas discharge part is provided at the lower part of the reaction furnace, and a soot-like material generated in the reaction furnace. The burner is prevented from being blocked by the falling of the water. This makes it possible to produce fullerenes stably for a long period of time.

第１３の発明に係るフラーレンの製造方法は、第１〜第１１の発明に係るフラーレンの製造設備を用い、原料として炭素含有燃料ガス（例えば、炭化水素含有ガス）と酸素含有ガスを使用し、前記反応炉内でこれらを燃焼反応させてフラーレンを製造している。これによって、バーナーの閉塞を生じることなく、長時間に渡ってフラーレンを連続的に製造することが可能となる。 The fullerene production method according to the thirteenth invention uses the fullerene production equipment according to the first to eleventh inventions, and uses carbon-containing fuel gas (for example, hydrocarbon-containing gas) and oxygen-containing gas as raw materials, Fullerenes are produced by performing a combustion reaction in the reactor. As a result, fullerene can be continuously produced over a long period of time without causing burner clogging.

なお、以上の発明において、バーナーは炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスが予めプリミックスされてバーナーのノズルから噴出する場合と、炭素含有燃料ガスを噴出するノズルと酸素含有ガスを噴出するノズルとは別々に設けられている場合を含む。そして、酸素含有ガスには、純酸素の他にヘリウム、アルゴン等の不活性ガスが混入して希釈されている場合も含む。 In the above invention, the burner includes a case where the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas are premixed and ejected from the nozzle of the burner, and a nozzle for ejecting the carbon-containing fuel gas and a nozzle for ejecting the oxygen-containing gas. Including the case where it is provided separately. The oxygen-containing gas includes a case where an inert gas such as helium or argon is mixed and diluted in addition to pure oxygen.

請求項１〜１１記載のフラーレンの製造設備、及び請求項１２、１３記載のフラーレンの製造方法において、バーナーを反応炉の上部に配置しているので、反応炉で発生する煤状物がバーナーの上に被さることはなく、長時間の連続運転が可能となる。 In the fullerene production facility according to any one of claims 1 to 11 and the fullerene production method according to claims 12 and 13, since the burner is arranged at an upper portion of the reaction furnace, the rod-like material generated in the reaction furnace is the burner. It does not cover the top, allowing continuous operation for a long time.

特に、請求項２記載のフラーレンの製造設備は、バーナーは、筒状の反応炉の上部に設けられた取り外し可能な蓋に設けられている。これによって、バーナーを反応炉の本体から取り外すことが可能となり、バーナーの保守点検が容易となる。
そして、請求項３記載のフラーレンの製造設備においては、バーナーは多数の噴出口を備える平面状バーナーである。これによって、反応炉内により均一な燃焼炎を形成することができる。 In particular, in the fullerene production facility according to claim 2, the burner is provided on a removable lid provided on an upper portion of a cylindrical reaction furnace. This makes it possible to remove the burner from the main body of the reactor, and facilitates maintenance and inspection of the burner.
In the fullerene production facility according to claim 3, the burner is a planar burner having a large number of jet nozzles. Thereby, a more uniform combustion flame can be formed in the reaction furnace.

請求項４記載のフラーレンの製造設備は、平面状バーナーによって発生する火炎の反応炉に対する断面積は８０％以上（より好ましくは８５〜９５％）である。これによって、反応炉（例えば、断面円形）の内部空間をより有効に利用して、フラーレンの製造を行うことができる。
請求項５記載のフラーレンの製造設備は、反応炉は、円筒状部と円筒状部の下部に連結され徐々に下方に縮径する円錐台部とを有している。これによって、反応炉内で発生した煤状物が下方に落下し、反応炉内での残留が少なくなる。更には、下流側の風速を向上することができ、より確実にフラーレンを含む煤状物の搬送が容易となる。 In the fullerene production facility according to claim 4, the cross-sectional area of the flame generated by the planar burner with respect to the reactor is 80% or more (more preferably 85 to 95%). Thus, fullerene can be produced by using the internal space of the reaction furnace (for example, circular in cross section) more effectively.
In the fullerene production facility according to a fifth aspect of the present invention, the reaction furnace includes a cylindrical portion and a truncated cone portion that is connected to a lower portion of the cylindrical portion and gradually decreases in diameter downward. As a result, the rod-like material generated in the reaction furnace falls downward, and the residue in the reaction furnace decreases. Furthermore, the wind speed on the downstream side can be improved, and it becomes easier to convey the bowl-like material containing fullerene more reliably.

請求項６記載のフラーレンの製造設備は、円錐台部の下流には、排ガス冷却手段が設けられているので、これによって、排ガスを所定温度（例えば、４００〜６００℃）まで冷却することができる。
そして、請求項７記載のフラーレンの製造設備は、排ガス冷却手段は、周囲を冷却された円筒状容器内に接線方向に排ガスを流入させ、円筒状容器の中央より排ガスを排出するサイクロンタイプのものである。これによって、比較的短く狭い空間で、且つ圧力損失を少なく、短時間で排ガスの温度を下げることができる。 In the fullerene production facility according to claim 6, exhaust gas cooling means is provided downstream of the truncated cone portion, so that the exhaust gas can be cooled to a predetermined temperature (for example, 400 to 600 ° C.). .
The facility for producing fullerene according to claim 7, wherein the exhaust gas cooling means is a cyclone type in which the exhaust gas cooling means allows the exhaust gas to flow in a tangential direction into a cylindrical container cooled around the exhaust gas and discharge the exhaust gas from the center of the cylindrical container. It is. As a result, the temperature of the exhaust gas can be lowered in a relatively short and narrow space with little pressure loss and in a short time.

請求項８記載のフラーレンの製造設備は、円錐台部と排ガス冷却手段は水平管で連結され、水平管にはクリーニング手段が設けられている。これによって、反応炉と排ガス冷却手段を連結する水平管の閉塞を防止でき、更により長時間の連続運転が可能となる。
請求項９記載のフラーレンの製造設備は、クリーニング手段は、水平管内を進退するピストンとピストンを前後動する進退駆動手段とを有している。これによって、物理的に水平管の内側に付着している煤状物を、確実に除去できる。 In the fullerene production facility according to claim 8, the truncated cone part and the exhaust gas cooling means are connected by a horizontal pipe, and the horizontal pipe is provided with a cleaning means. As a result, the horizontal pipe connecting the reaction furnace and the exhaust gas cooling means can be prevented from being blocked, and a continuous operation for a longer time is possible.
In the fullerene manufacturing facility according to the ninth aspect, the cleaning means includes a piston that advances and retreats in the horizontal pipe and a forward and backward drive means that moves the piston back and forth. As a result, it is possible to reliably remove the rod-like material physically attached to the inside of the horizontal tube.

請求項１０記載のフラーレンの製造設備は、排ガス冷却手段は、水平又は下流側に下方傾斜して配置され周囲を冷却された円筒状容器を有し、反応炉の排出部が円筒状容器の側壁に接線方向に連結され、円筒状容器の下流より排ガスを排出している。これによって、反応炉から発生する煤状物の殆どは、反応炉から落下して円筒状容器にその接線方向から入り冷却される。従って、気流経路の圧力損失が小さくなると共に、短時間のうちに排ガスが冷却される。
更に、反応炉から円筒状容器に直接、排ガスが接続されているので、途中経路における煤状物の堆積に伴う閉塞が無くなる。
請求項１１記載のフラーレンの製造設備は、円筒状容器は下流側は縮径している。これによって、煤状物の流れをよくし、しかも下流側の流速が大きくなって、円滑に煤状物を運ぶことができる。 The facility for producing fullerene according to claim 10, wherein the exhaust gas cooling means has a cylindrical vessel that is arranged to be inclined downward or horizontally on the downstream side, and the periphery thereof is cooled, and a discharge portion of the reactor is a side wall of the cylindrical vessel Are exhausted from the downstream of the cylindrical container. As a result, most of the bowl-like material generated from the reaction furnace falls from the reaction furnace, enters the cylindrical container from its tangential direction, and is cooled. Therefore, the pressure loss in the air flow path is reduced, and the exhaust gas is cooled in a short time.
Furthermore, since the exhaust gas is directly connected from the reaction furnace to the cylindrical container, the blockage due to the accumulation of the soot-like material in the intermediate path is eliminated.
In the fullerene production facility according to claim 11, the diameter of the cylindrical container is reduced on the downstream side. As a result, the flow of the bowl-like material is improved, and the downstream flow velocity is increased, so that the bowl-like material can be carried smoothly.

続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発明の理解に供する。
ここに、図１は本発明の第１の実施の形態に係るフラーレンの製造設備の説明図、図２（Ａ）、（Ｂ）は本発明の第２の実施の形態に係るフラーレンの製造設備の要部の説明図、図３（Ａ）は図２における矢視Ａ部の詳細図、図３（Ｂ）は図３（Ａ）における矢視Ｂ−Ｂ断面図、図４（Ａ）、（Ｂ）は本発明の第３の実施の形態に係るフラーレンの製造設備の要部の説明図である。 Next, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings for understanding of the present invention.
FIG. 1 is an explanatory view of a fullerene production facility according to the first embodiment of the present invention, and FIGS. 2A and 2B are fullerene production facilities according to the second embodiment of the present invention. 3A is a detailed view of the portion A in FIG. 2, FIG. 3B is a cross-sectional view taken along the line BB in FIG. 3A, and FIG. (B) is explanatory drawing of the principal part of the fullerene manufacturing equipment which concerns on the 3rd Embodiment of this invention.

図１に示すように、本発明の一実施の形態に係るフラーレンの製造方法を適用したフラーレンの製造設備１０は、フラーレンの反応炉１１と、反応炉１１から排出された煤状物を含む排ガスを４００〜６００℃まで冷却する排ガス冷却手段の一例であるサイクロン型の円筒状容器１２を有する。 As shown in FIG. 1, a fullerene production facility 10 to which a fullerene production method according to an embodiment of the present invention is applied includes a fullerene reaction furnace 11 and an exhaust gas containing soot-like material discharged from the reaction furnace 11. The cyclone type cylindrical container 12 which is an example of the exhaust gas cooling means which cools to 400-600 degreeC is included.

更に、フラーレンの製造設備１０は、円筒状容器１２を通過したガスが流入してガス中からフラーレンを含有する煤状物を捕集するフラーレン回収装置１３と、フラーレンを含有する煤状物が取り除かれフラーレン回収装置１３から流出するガスを冷却するガス冷却器１４と、ガス冷却器１４によって降温されたガスを吸引する真空ポンプからなる減圧装置１５とを有する。以下、これらについて詳細に説明する。 Further, the fullerene production facility 10 removes the fullerene-containing device 13 and the fullerene-recovering device 13 that collects the fullerene-containing soot from the gas through which the gas that has passed through the cylindrical container 12 flows. The gas cooler 14 cools the gas flowing out from the fullerene recovery device 13, and the decompressor 15 includes a vacuum pump that sucks the gas cooled by the gas cooler 14. Hereinafter, these will be described in detail.

反応炉１１は、例えば、円筒形状の本体（円筒状部）１６とその下部に連結され徐々に縮径する円錐台部１６ａを有し、本体１６の上部にバーナー１７を有し、円錐台部１６ａの下端が煤状物を含む排ガスの排出部１８となっている。反応炉１１の外側は、例えば、外側を水冷されたステンレス鋼等の耐熱鋼で構成されており、その内側の一部又は全部には、例えばアルミナ質の耐火煉瓦やアルミナ質の不定形耐火材等の耐火物がライニングされている。これによってフラーレン生成部の温度（例えば、１５００〜２０００℃）を上げることができフラーレンの生成に好適となるからである。下部の円錐台部１６ａの水平面に対する傾斜角度は５０〜８５度（より好ましくは７０〜８０度）となって、内部に溜まろうとする煤状物が円滑に下方に滑り落ちる角度となっている。なお、反応炉１１の中間部は４つの点検用の覗き窓１７ａが設けられているが、一つでもよいし省略することもできる。 The reaction furnace 11 has, for example, a cylindrical main body (cylindrical portion) 16 and a truncated cone portion 16a connected to the lower portion thereof and gradually reducing the diameter, a burner 17 on the upper portion of the main body 16, and a truncated cone portion. The lower end of 16a becomes the exhaust part 18 of the exhaust gas containing a bowl-like thing. The outside of the reaction furnace 11 is made of, for example, heat-resistant steel such as stainless steel whose outside is water-cooled, and a part or all of the inside is made of, for example, alumina refractory brick or alumina refractory refractory material. Refractories such as are lined. This is because the temperature (for example, 1500 to 2000 ° C.) of the fullerene generator can be increased, which is suitable for the generation of fullerene. The inclination angle of the lower truncated cone part 16a with respect to the horizontal plane is 50 to 85 degrees (more preferably 70 to 80 degrees), and the angle is such that the bowl-like object that is to accumulate inside slides downward smoothly. In addition, although the inspection window 17a for four inspections is provided in the intermediate part of the reaction furnace 11, one may be sufficient and it can also be abbreviate | omitted.

また、反応炉１１の上部に設けられているバーナー１７は、多数のガスの噴出口を平面上に有する平面状バーナーからなっている。バーナー１７の直径は反応炉１１の内径の８０〜９５％程度となっている。この実施の形態においては、反応炉１１の内径は約３０ｃｍ、高さは２ｍ程度のものを使用したが、本発明はこの寸方に限定されるものではなく、フラーレンの大量生産のためには、より大径の反応炉を使用することになる。 Moreover, the burner 17 provided in the upper part of the reaction furnace 11 consists of a planar burner which has many gas ejection openings on a plane. The diameter of the burner 17 is about 80 to 95% of the inner diameter of the reaction furnace 11. In this embodiment, the reactor 11 has an inner diameter of about 30 cm and a height of about 2 m. However, the present invention is not limited to this size, and for mass production of fullerenes. Therefore, a larger-diameter reactor will be used.

反応炉１１の上部には、原料である炭素含有燃料ガスを供給する供給配管１９と、炭素含有燃料ガスの燃焼（実際には不完全燃焼）に必要な酸素を供給する酸素含有ガスの供給配管２０が設けられ、これらの供給配管１９、２０は、その途中には流量調整器１９ａ、２０ａをそれぞれ有し、供給された炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスから混合ガスを作製する混合室２１に連結されている。混合室２１が得られた混合ガスは次の蓄圧室２２に送られ、所定の圧力（例えば、５０〜２００トール、好ましくは、１００〜１５０トール）で保持して、前述した噴出口が設けられた吐出部２３から混合ガスを噴出している。なお、混合室２１、蓄圧室２２及び吐出部２３は好ましくは、ステンレス鋼やその他の耐熱鋼で構成され、これらを備えてバーナー１７が構成されている。 In the upper part of the reaction furnace 11, a supply pipe 19 for supplying a carbon-containing fuel gas as a raw material and an oxygen-containing gas supply pipe for supplying oxygen necessary for the combustion of the carbon-containing fuel gas (actually incomplete combustion) 20, and these supply pipes 19, 20 have flow rate adjusters 19 a, 20 a in the middle of the supply pipes 19, 20 in a mixing chamber 21 for producing a mixed gas from the supplied carbon-containing fuel gas and oxygen-containing gas. It is connected. The mixed gas obtained from the mixing chamber 21 is sent to the next pressure accumulating chamber 22 where it is held at a predetermined pressure (for example, 50 to 200 Torr, preferably 100 to 150 Torr), and the above-described jet nozzle is provided. The mixed gas is ejected from the discharge unit 23. The mixing chamber 21, the pressure accumulating chamber 22, and the discharge portion 23 are preferably made of stainless steel or other heat-resistant steel, and the burner 17 is configured by including these.

このバーナー１７は、反応炉１１の上部（頂部）に取り外し可能に設けられている蓋１７ｂの底部に設けられている。炭素含有燃料ガスの供給配管１９及び酸素含有ガスの供給配管２０は、この蓋１７ｂを貫通して配管されている。蓋１７ｂは、本体１６の頂部に設けられているフランジ１７ｃに被さり、必要な場合、蓋１７ｂをバーナー１７ごと取り外せる構造となっている。 This burner 17 is provided in the bottom part of the lid | cover 17b provided in the upper part (top part) of the reaction furnace 11 so that removal is possible. The carbon-containing fuel gas supply pipe 19 and the oxygen-containing gas supply pipe 20 are piped through the lid 17b. The lid 17b covers a flange 17c provided on the top of the main body 16, and the lid 17b can be removed together with the burner 17 if necessary.

吐出部を多孔質のセラミック（例えば、ジルコニア、コーディエライト、カーボン）の焼結体を用いて構成することも可能であり、多孔質のセラミック焼結体又は粉末金属の焼結体を用いることもできる。なお、吐出部に多孔質のセラミック焼結体又は粉末金属焼結体を用いると、吐出部からガスの噴出速度が下がり、燃焼領域が吐出部近傍になり、結果として、反応炉の長さをより短く構成できる。
ここで、吐出部を金属又はセラミックスによって構成し、多数の噴出口を設けることも可能である。この場合、噴出口（例えば、口径が０．１〜５ｍｍ、好ましくは０．２〜３ｍｍ）が鉛直方向下向きになっている。そして、各噴出口の間隔は小ピッチで０．２〜５ｃｍで、全部の噴出口から発生する火炎の断面積は、反応炉１１の内部断面積の８０〜９５％程度とするのがよい。
なお、吐出部を多孔質部材によって構成する場合には、熱伝導の低い材料を使用することによって、蓄圧室への逆火を防止できる。 It is also possible to configure the discharge part using a sintered body of porous ceramic (for example, zirconia, cordierite, carbon), and use a porous ceramic sintered body or a sintered body of powder metal. You can also. When a porous ceramic sintered body or powder metal sintered body is used for the discharge part, the gas ejection speed decreases from the discharge part, the combustion region becomes near the discharge part, and as a result, the length of the reactor is reduced. Can be configured shorter.
Here, it is also possible to configure the discharge portion with metal or ceramics and provide a large number of jet outlets. In this case, the jet port (for example, the diameter is 0.1 to 5 mm, preferably 0.2 to 3 mm) is directed downward in the vertical direction. And the space | interval of each jet nozzle is 0.2-5 cm with a small pitch, and it is good for the cross-sectional area of the flame which generate | occur | produces from all the jet nozzles to be about 80-95% of the internal cross-sectional area of the reaction furnace 11.
In addition, when comprising a discharge part with a porous member, the backfire to a pressure accumulation chamber can be prevented by using a material with low heat conduction.

なお、この実施の形態においては、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスをプリミックスして反応炉１１内で燃焼させているが、混合室２１を設けず、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスをそれぞれ独立に蓄圧室に貯め、吐出部に別々に交互に設けられた炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとの噴出口から噴出することもできる。このように、別々に炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスを反応炉１１内に供給することによって、これらのガスを独立に高い温度に予熱することができ、よりフラーレンの生成条件を高い状態にすることができる。 In this embodiment, the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas are premixed and burned in the reaction furnace 11, but the mixing chamber 21 is not provided, and the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas are respectively supplied. It can also be stored in the pressure accumulating chamber independently and ejected from the carbon-containing fuel gas and oxygen-containing gas outlets provided alternately and separately in the discharge section. In this way, by separately supplying the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas into the reaction furnace 11, these gases can be preheated independently to a higher temperature, and the fullerene production conditions are made higher. be able to.

炭素含有燃料ガスの供給配管１９と、酸素含有ガスの供給配管２０にはそれぞれ熱交換器２４、２５が設けられて、加熱処理（予熱）された炭素含有燃料ガス、酸素含有ガスがバーナー１７に供給されるようになっている。更に、熱交換器２４よりも上流側の炭素含有燃料ガスの供給配管１９には、炭素含有燃料（原料炭化水素）をガス化させる気化装置２６を設けるのがよい。
なお、熱交換器２４、２５は両方とも使用するのが好ましいが、場合によっては、熱交換器２４、２５のいずれか一方を省略し、炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスのいずれか一方のみを予熱するようにしてもよい。なお、混合室２１及び蓄圧室２２内のガスは炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとが混合しているので、これらの温度は、その発火点より十分低い温度となっている必要がある。
炭素含有燃料ガスの供給配管１９及び酸素含有ガスの供給配管２０の先部には、バーナー１７に供給する炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスの流量を調整する流量調整器１９ａ、２０ａがそれぞれ設けられている。 The carbon-containing fuel gas supply pipe 19 and the oxygen-containing gas supply pipe 20 are provided with heat exchangers 24 and 25, respectively, so that the heat-treated (preheated) carbon-containing fuel gas and oxygen-containing gas are supplied to the burner 17. It comes to be supplied. Furthermore, the carbon-containing fuel gas supply pipe 19 upstream of the heat exchanger 24 may be provided with a vaporizer 26 that gasifies the carbon-containing fuel (raw material hydrocarbon).
In addition, although it is preferable to use both the heat exchangers 24 and 25, depending on the case, either one of the heat exchangers 24 and 25 is omitted, and only one of the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas is used. You may make it preheat. In addition, since the gas in the mixing chamber 21 and the pressure accumulating chamber 22 is a mixture of the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas, these temperatures need to be sufficiently lower than their ignition points.
Flow rate regulators 19a and 20a for adjusting the flow rates of the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas supplied to the burner 17 are provided at the front ends of the carbon-containing fuel gas supply pipe 19 and the oxygen-containing gas supply pipe 20, respectively. ing.

このような構成とすることにより、バーナー１７から供給された炭素含有燃料ガスを酸素含有ガスの下で燃焼させてフラーレンを生成させることができる。そして、フラーレンの生成と共に、煤状物（副生成物）、一酸化炭素ガス、及び水蒸気等が発生し、生成したフラーレンは煤状物中に含有されている。
このため、フラーレンを含有した煤状物を浮遊した状態で有する高温のガスが反応炉１１から排出される。 By setting it as such a structure, the carbon containing fuel gas supplied from the burner 17 can be burned under oxygen containing gas, and a fullerene can be produced | generated. And with the production | generation of fullerene, soot-like thing (by-product), carbon monoxide gas, water vapor | steam, etc. generate | occur | produce and the produced fullerene is contained in the soot-like thing.
For this reason, the high temperature gas which has the soot-like material containing fullerene in a floating state is discharged from the reaction furnace 11.

反応炉１１の下部の排出部１８から屈曲管２７を介して、前述した排ガス冷却手段を構成するサイクロンタイプの円筒状容器（即ち、旋回流型ガス冷却装置）１２が接続されている。屈曲管２７を通過する排ガスは高温であるので、屈曲管２７には外側を水冷されたステンレス管（内部を耐火物等でコーティングしてもよい）が使用され、内部の通過するガスの流速（例えば、１５〜２００ｍ／秒、より好ましくは３５〜７０ｍ／秒）は高速とし、反応炉１１内から落下した付着物が屈曲管２７内に堆積しないようにしている。 A cyclone-type cylindrical container (that is, a swirling flow type gas cooling device) 12 constituting the exhaust gas cooling means described above is connected from the lower discharge portion 18 of the reaction furnace 11 through a bent tube 27. Since the exhaust gas passing through the bent pipe 27 is high temperature, a stainless steel pipe whose outside is water-cooled (the inside may be coated with a refractory or the like) is used for the bent pipe 27, and the flow rate of the gas passing through the inside (which may be coated with refractory) For example, 15 to 200 m / sec, more preferably 35 to 70 m / sec) is set to a high speed so that deposits dropped from the reaction furnace 11 are not deposited in the bent tube 27.

円筒状容器１２は、屈曲管２７の下流側端部が筒状の上部周壁に接線方向に接続される円筒部２８と、この円筒部２８の下端に一体的に接続される円錐台部２９とを有し、円錐台部２９の下端には排出部３０が設けられ、この排出部３０には、図示しない開閉弁が設けられ、溜まった煤状物を外部に排出できるようになっている。円筒状容器１２の全体は水冷ジャケット構造となって内部を水が通り、容器全体を冷却するようにしている。そして、円筒部２８の上端には天井板３１が設けられ、天井板３１の中央には排出管３２が設けられ、屈曲管２７から円筒状容器１２内に入った排気ガスが、例えば、４００〜６００℃の温度まで冷却されるようになっている。 The cylindrical container 12 includes a cylindrical portion 28 in which the downstream end portion of the bent tube 27 is tangentially connected to the cylindrical upper peripheral wall, and a truncated cone portion 29 integrally connected to the lower end of the cylindrical portion 28. A discharge portion 30 is provided at the lower end of the truncated cone portion 29, and an open / close valve (not shown) is provided in the discharge portion 30 so that the accumulated bowl-like material can be discharged to the outside. The entire cylindrical container 12 has a water-cooling jacket structure so that water passes through the inside and cools the entire container. And the ceiling board 31 is provided in the upper end of the cylindrical part 28, the exhaust pipe 32 is provided in the center of the ceiling board 31, and the exhaust gas which entered the cylindrical container 12 from the bending pipe 27 is 400-, for example. It is cooled to a temperature of 600 ° C.

円筒状容器１２の排出管３２に連結管３２ａを介して連結されるフラーレン回収装置１３は、反応炉１１から発生する煤状物含有気流中の固形分と気流分を分離するためのもので、内部に高温耐熱フィルター３３を備える。高温耐熱フィルター３３は、炭素含有燃料ガス、燃焼ガスを通過させてフラーレン及び煤状物を回収するので、ガスの温度に応じて４００〜６００℃の耐熱温度を有している。なお、このフラーレン回収装置１３へのガスの温度は、高すぎると気化しているフラーレンを逃がし、低すぎると排気ガス中に凝縮した液分を捕捉して高温耐熱フィルター３３内部の目詰まりを発生するので、十分な温度管理をするのが好ましい。 The fullerene recovery device 13 connected to the discharge pipe 32 of the cylindrical container 12 via the connection pipe 32a is for separating the solid content and the air current content in the soot-containing air current generated from the reaction furnace 11, A high-temperature heat-resistant filter 33 is provided inside. Since the high temperature heat resistant filter 33 allows the carbon-containing fuel gas and the combustion gas to pass through and collects fullerene and soot-like material, it has a heat resistant temperature of 400 to 600 ° C. depending on the temperature of the gas. If the temperature of the gas to the fullerene recovery unit 13 is too high, the vaporized fullerene will escape, and if it is too low, the condensed liquid in the exhaust gas will be captured and clogging inside the high-temperature heat-resistant filter 33 will occur. Therefore, it is preferable to perform sufficient temperature control.

フラーレン回収装置１３の構造は、通常の集塵機等に使用されるバッグフィルター構造となって、このバッグフィルターが前記した高温耐熱フィルター３３によって構成されている。このような高温耐熱フィルター３３としては、例えば、日本ポール社製焼結金属フィルターや富士フィルター社製焼結金属フィルター等が挙げられる。フィルター目開きの大きさは、フラーレンを生成させる燃焼条件や煤状物の性状によって適宜選択する。 The structure of the fullerene recovery device 13 is a bag filter structure used in a normal dust collector or the like, and this bag filter is constituted by the high-temperature heat-resistant filter 33 described above. Examples of such a high temperature heat resistant filter 33 include a sintered metal filter manufactured by Nippon Pole Co., Ltd. and a sintered metal filter manufactured by Fuji Filter. The size of the filter openings is appropriately selected depending on the combustion conditions for generating fullerene and the properties of the soot-like material.

フラーレン回収装置１３には、その上部に定期的に付着した固化物（例えば、煤状物とフラーレン）を除去する逆洗浄機構３６が設けられている。
この逆洗浄機構３６は、高圧の不活性ガス（例えば、窒素やアルゴン）等を貯留するタンク３８と、電磁弁３９とを有し、電磁弁３９を定期的に短時間パルス的に開けることによって、高温耐熱フィルター３３内にガスを入れ、周囲に付着した固化物を下方に落下させ、排出弁４０を開けて外部に排出できるようになっている。そして、フラーレン回収装置１３の上部には、高温耐熱フィルター３３を通過したガスを外部に排出するガス排出配管４１が設けられている。 The fullerene recovery device 13 is provided with a reverse cleaning mechanism 36 for removing solidified substances (for example, soot-like substances and fullerene) periodically adhered to the fullerene recovery apparatus 13.
The reverse cleaning mechanism 36 has a tank 38 for storing a high-pressure inert gas (for example, nitrogen or argon) and an electromagnetic valve 39, and periodically opens the electromagnetic valve 39 in a short pulse manner. The gas is put into the high-temperature heat-resistant filter 33, the solidified material adhering to the periphery is dropped downward, and the discharge valve 40 is opened to be discharged outside. A gas discharge pipe 41 that discharges the gas that has passed through the high-temperature heat-resistant filter 33 to the outside is provided at the upper part of the fullerene recovery device 13.

フラーレン回収装置１３のガス排出配管４１には、ガス冷却器１４が設けられている。このガス冷却器１４は通常の熱交換器と同一又は近似した構造となっており、減圧装置１５に流入するガスの温度を低下させて排ガスを減容すると共に、その温度を下げて減圧装置１５の負荷を低減させるようになっている。また、気流内に含まれる炭素含有燃料ガス、燃焼ガス中の水分が液化し、下部のドレーンから排出されるようになっている。
このガス冷却器１４に後続する減圧装置１５は通常の真空ポンプからなっている。なお、フラーレンの昇華温度は真空度によっても変化するので、供給する炭素含有燃料ガス、酸素ガス、不活性ガスの量から、最も効率的にフラーレンを回収できる圧力になるように減圧装置１５を選定する。 A gas cooler 14 is provided in the gas discharge pipe 41 of the fullerene recovery device 13. The gas cooler 14 has the same or similar structure as a normal heat exchanger, reduces the temperature of the gas flowing into the decompression device 15 to reduce the exhaust gas, and lowers the temperature to reduce the pressure of the decompression device 15. To reduce the load. Further, the water in the carbon-containing fuel gas and combustion gas contained in the air current is liquefied and discharged from the lower drain.
The decompressor 15 following the gas cooler 14 is composed of a normal vacuum pump. Since the sublimation temperature of fullerene also changes depending on the degree of vacuum, the decompression device 15 is selected so that the pressure at which fullerene can be recovered most efficiently from the amount of carbon-containing fuel gas, oxygen gas, and inert gas supplied. To do.

従って、このフラーレンの製造設備１０においては、各流量調整器１９ａ、２０ａを用いて炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスの供給量を制御して混合室２１内に導入する。そして作製した混合ガスを蓄圧室２２内で保持して、吐出部２３から吐出させることで、混合ガスの吐出速度を、例えば、７５ｃｍ／秒を超えかつ１０００ｃｍ／秒以下、好ましくは２００ｃｍ／秒以上かつ６００ｃｍ／秒以下で反応炉１１内に安定的に供給することができる。 Therefore, in the fullerene production facility 10, the supply amounts of the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas are controlled using the flow rate regulators 19 a and 20 a and introduced into the mixing chamber 21. And the produced mixed gas is hold | maintained in the pressure accumulation chamber 22, and it is made to discharge from the discharge part 23, For example, the discharge speed of mixed gas exceeds 75 cm / second and 1000 cm / second or less, Preferably it is 200 cm / second or more And it can supply stably in the reactor 11 at 600 cm / sec or less.

反応炉１１内で生じる排気ガスは、円筒状容器１２、フラーレン回収装置１３、及びガス冷却器１４を介して減圧装置１５で反応炉１１内を排気することができ、減圧装置１５を調整して反応炉１１内を、例えば、２０トール以上かつ１００トール以下、好ましくは３０トール以上かつ５０トール以下の減圧状態に保持することができる。
このため、吐出部２３から反応炉１１内に吐出された混合ガスを、この減圧状態下で燃焼させながら、生成した燃焼ガスを反応炉１１内から円筒状容器１２を介して外部に排出することができる。 The exhaust gas generated in the reaction furnace 11 can be exhausted in the reaction furnace 11 by the decompression device 15 via the cylindrical container 12, the fullerene recovery device 13, and the gas cooler 14. The inside of the reaction furnace 11 can be maintained at a reduced pressure of, for example, 20 to 100 torr, preferably 30 to 50 torr.
For this reason, the generated combustion gas is discharged from the reaction furnace 11 to the outside through the cylindrical container 12 while the mixed gas discharged from the discharge section 23 into the reaction furnace 11 is burned under this reduced pressure state. Can do.

続いて、本発明の一実施の形態に係るフラーレンの製造方法について説明する。
炭素含有燃料ガスとしてトルエンガス、酸素含有ガスとして濃度９９％以上の酸素ガス（以下、純酸素ガスともいう）を用いる。トルエンガスが燃焼する際の酸素に対するトルエン中の炭素の元素組成比（Ｃ／Ｏ比）を、例えば０．８以上かつ１．５６以下、好ましくは１．１以上かつ１．３６以下になるように、各流量調整器１９ａ、２０ａでトルエンガス量及び純酸素ガス量をそれぞれ調整して混合室２１内に導入して混合ガスを作製する。
次いで、円筒状容器１２を介して減圧装置１５を作動させ、反応炉１１内を排気しながら、吐出部２３から混合ガスを、吐出部２３からの平均吐出速度が、例えば、２００〜６００ｃｍ／秒になるように反応炉１１内に吐出し燃焼させる。
このとき、反応炉１１内が、例えば、２０トール以上かつ１００トール以下、好ましくは３０トール以上かつ５０トール以下の減圧状態に維持されるように、減圧装置１５の排気量を調節する。 Next, a method for producing fullerene according to an embodiment of the present invention will be described.
Toluene gas is used as the carbon-containing fuel gas, and oxygen gas having a concentration of 99% or more (hereinafter also referred to as pure oxygen gas) is used as the oxygen-containing gas. The elemental composition ratio (C / O ratio) of carbon in toluene with respect to oxygen when toluene gas burns is, for example, 0.8 or more and 1.56 or less, preferably 1.1 or more and 1.36 or less. In addition, the amount of toluene gas and the amount of pure oxygen gas are adjusted by the flow rate adjusters 19a and 20a, respectively, and introduced into the mixing chamber 21 to produce a mixed gas.
Next, the decompression device 15 is operated via the cylindrical container 12, while the reaction furnace 11 is evacuated, the mixed gas is discharged from the discharge portion 23, and the average discharge speed from the discharge portion 23 is, for example, 200 to 600 cm / second. Then, it is discharged into the reaction furnace 11 and burned.
At this time, the exhaust amount of the decompression device 15 is adjusted so that the inside of the reaction furnace 11 is maintained in a decompressed state of, for example, 20 to 100 torr, preferably 30 to 50 torr.

トルエンガスと酸素ガスの混合ガスは、前記した減圧状態下において燃焼するため、トルエンの燃焼が均一に進行して、反応炉１１内の温度を均一かつ高温（例えば、１６００〜２１００℃、好ましくは１７００〜１９００℃）にすることができる。また、Ｃ／Ｏ比を所定の範囲に制御しているため、未燃焼のトルエンが加熱されて分解する際に煤状物の生成が抑制されて、フラーレンやその前駆体が多量に生成する。このため、生成したフラーレン前駆体同士の衝突の頻度が向上し、フラーレンの生成速度が向上して、フラーレンの収率を上げることができる。 Since the mixed gas of toluene gas and oxygen gas burns under the above-described reduced pressure state, the combustion of toluene proceeds uniformly, and the temperature in the reactor 11 is made uniform and high (for example, 1600 to 2100 ° C., preferably 1700 to 1900 ° C.). In addition, since the C / O ratio is controlled within a predetermined range, generation of soot is suppressed when unburned toluene is heated and decomposed, and fullerene and its precursor are produced in large quantities. For this reason, the frequency of collision between the produced fullerene precursors is improved, the production speed of fullerene is improved, and the yield of fullerene can be increased.

炭素含有燃料ガスとしてはトルエンのほかに、例えば、ベンゼン、キシレン、ナフタレン、アントラセン等の芳香族系炭化水素、クレオソート油、カルボン酸油などの石炭系炭化水素、アセチレン系不飽和炭化水素、エチレン系炭化水素、ペンタンやヘキサン等の脂肪族飽和炭化水素等が使用でき、これらを単独又は任意の割合で混合して使用することもできる。特に芳香族系炭化水素が好ましく、中でも精製した芳香族系炭化水素を用いることが好ましい。
炭素含有燃料ガスの純度は高い方が好ましいが、燃焼温度や炭素含有燃料ガスの燃焼反応中での濃度を制御するためにアルゴンガス等の不活性ガスで炭素含有燃料ガスを希釈してもよい。
酸素含有ガスとしては、濃度９９％以上の酸素ガス、濃度９９％以上の酸素ガスを窒素やアルゴンガス等の不活性ガスで希釈したもの、空気等が用いられる。 As the carbon-containing fuel gas, in addition to toluene, for example, aromatic hydrocarbons such as benzene, xylene, naphthalene and anthracene, coal-based hydrocarbons such as creosote oil and carboxylic acid oil, acetylenic unsaturated hydrocarbons, ethylene Series hydrocarbons, aliphatic saturated hydrocarbons such as pentane and hexane, and the like can be used, and these can be used alone or in an arbitrary ratio. In particular, aromatic hydrocarbons are preferable, and it is preferable to use purified aromatic hydrocarbons.
The purity of the carbon-containing fuel gas is preferably higher, but the carbon-containing fuel gas may be diluted with an inert gas such as argon gas in order to control the combustion temperature and the concentration of the carbon-containing fuel gas during the combustion reaction. .
As the oxygen-containing gas, oxygen gas having a concentration of 99% or more, oxygen gas having a concentration of 99% or more diluted with an inert gas such as nitrogen or argon gas, air, or the like is used.

反応炉１１内の圧力が前述した減圧状態に保持されている下での燃焼であることから、トルエンの均一燃焼が促進されて、燃焼ガスの温度は反応炉１１の軸方向に垂直な方向では実質的に一様になっていると考えられる。
その結果、燃焼ガス流内では自己循環流が発生し難くなる。従って、反応炉１１内で上流側から下流側に向けて流出する一様な流れの安定化が図られる。 Since combustion is performed while the pressure in the reaction furnace 11 is maintained in the above-described reduced pressure state, uniform combustion of toluene is promoted, and the temperature of the combustion gas is in a direction perpendicular to the axial direction of the reaction furnace 11. It is thought that it is substantially uniform.
As a result, a self-circulating flow is less likely to occur in the combustion gas flow. Accordingly, it is possible to stabilize the uniform flow that flows out from the upstream side toward the downstream side in the reaction furnace 11.

ここで、バーナー１７を重力的方向において上方側に設けることにより、燃焼ガスは重力に従って下方に流下することになり、安定化は確実となる。発生するフラーレンを含む煤状物は、下方に移動し、排出部１８から屈曲管２７を介して円筒状容器１２内に入る。煤状物の一部は反応炉１１内の内壁に付着して堆積し、一定の量以上堆積すると重力によって落下するが、この場合であっても、煤状物によってバーナー１７の噴出口が閉塞することはない。落下した煤状物は排出部１８から屈曲管２７を介して円筒状容器１２内に落下し、下部の排出部３０から排出される。 Here, by providing the burner 17 on the upper side in the gravitational direction, the combustion gas flows downward according to the gravity, and stabilization is ensured. The soot-containing material containing the generated fullerene moves downward and enters the cylindrical container 12 through the bent portion 27 from the discharge portion 18. Part of the soot deposits on the inner wall of the reactor 11 and accumulates, and if a certain amount or more is deposited, it falls due to gravity. Even in this case, the spout of the burner 17 is blocked by the soot. Never do. The dropped bowl-like material falls into the cylindrical container 12 from the discharge portion 18 via the bent tube 27 and is discharged from the lower discharge portion 30.

続いて、図２（Ａ）、（Ｂ）に示す本発明の第２の実施の形態に係るフラーレンの製造設備４３について説明するが、反応炉１１からの下部から排出される煤状物を含む排ガスが円筒状容器１２に流れる部分が異なるだけで、他の部分は実質的に第１の実施の形態に係るフラーレンの製造設備１０と同一であるので、第１の実施の形態と同一の構成要素については同一の番号を付してその詳しい説明を省略し、その相違点についてのみ説明する（以下に説明する第３の実施の形態においても同様）。 Next, a fullerene production facility 43 according to the second embodiment of the present invention shown in FIGS. 2 (A) and 2 (B) will be described, which includes a bowl-like material discharged from the lower part from the reactor 11. Since only the part where the exhaust gas flows into the cylindrical container 12 is different, the other parts are substantially the same as the fullerene manufacturing facility 10 according to the first embodiment, and therefore the same configuration as the first embodiment. The same numbers are assigned to the elements, and the detailed description thereof is omitted, and only the differences are described (the same applies to the third embodiment described below).

反応炉１１の下部、即ち円錐台部１６ａの下部（底）に設けられている排出部４５と排ガス冷却手段の一例である円筒状容器１２は、ステンレス等によって構成される水平管４６で連結されている。水平管４６は外側を水冷されて、円筒状容器１２の周壁には接線方向から接続されて、水平管４６を通過する排ガスが円筒状容器１２の周壁に接しながら旋回する構造となっている。
水平管４６には、反応炉１１の軸心を基準とし、水平管４６内のガス流れ方向に対して反対側（即ち、後方）に延長され、その部分にピストン収納部４７が形成されている。そして、水平管４６の後方側端部にはフランジ継手４８を介して摺動軸受部４９が設けられ、更にその後方に進退駆動手段の一例である直線駆動手段（例えば、電動シリンダー、エアシリンダー）５０が設けられている。直線駆動手段５０には摺動ロッド５１が設けられ、摺動ロッド５１の先部にはクリーニング手段を構成するクリーニング用ピストン５２が設けられている。 The discharge vessel 45 provided at the lower portion of the reaction furnace 11, that is, the lower portion (bottom) of the truncated cone portion 16a, and the cylindrical container 12 as an example of the exhaust gas cooling means are connected by a horizontal tube 46 made of stainless steel or the like. ing. The horizontal pipe 46 is water-cooled on the outside, and is connected to the peripheral wall of the cylindrical container 12 from the tangential direction, so that the exhaust gas passing through the horizontal pipe 46 turns while contacting the peripheral wall of the cylindrical container 12.
The horizontal pipe 46 is extended on the opposite side (that is, rearward) with respect to the gas flow direction in the horizontal pipe 46 with respect to the axial center of the reaction furnace 11, and a piston housing portion 47 is formed in that portion. . A slide bearing 49 is provided at the rear end of the horizontal pipe 46 via a flange joint 48. Further, a linear drive means (for example, an electric cylinder, an air cylinder) which is an example of an advance / retreat drive means is provided behind the slide bearing part 49. 50 is provided. The linear drive means 50 is provided with a sliding rod 51, and a cleaning piston 52 constituting a cleaning means is provided at the tip of the sliding rod 51.

クリーニング用ピストン５２は、図３（Ａ）、（Ｂ）に示すように、水平管４６内を摺動移動し、ステンレス製、鉄製、セラミック製の線材を集合したもの、耐火セラミック、耐熱性焼結体、金属等からなって、水平管４６内に溜まった煤状物を下流方向（前方）に押し出して、円筒状容器１２内に排出するようになっている。クリーニング用ピストン５２を一定の形状を有するもの（例えば、耐火物や焼結体）から構成する場合には、先部は図３（Ａ）に示すように、水平管４６が円筒状容器１２と交差する部分の形状に近づけて斜めに切断したものであってもよい。これによって、水平管４６の先部に付着している煤状物も擦り取ることができる。クリーニング用ピストン５２には円弧形屈曲面５３が形成され、反応炉１１の排出部４５と水平管４６が連続する円滑な凹曲面を介して連続するように構成するのが好ましい。なお、図３（Ａ）におけるａ〜ｄが図３（Ｂ）におけるａ〜ｄに対応する。 As shown in FIGS. 3 (A) and 3 (B), the cleaning piston 52 slides and moves in the horizontal pipe 46, and is a collection of stainless, iron, and ceramic wires, refractory ceramic, and heat resistant ceramic. The rod-shaped object which consists of a tie, a metal, etc. and accumulated in the horizontal pipe | tube 46 is extruded in the downstream direction (front), and is discharged | emitted in the cylindrical container 12. FIG. When the cleaning piston 52 is composed of a fixed shape (for example, a refractory material or a sintered body), as shown in FIG. It may be cut obliquely close to the shape of the intersecting portion. As a result, the hook-like material adhering to the tip of the horizontal tube 46 can be scraped off. The cleaning piston 52 is preferably formed with an arc-shaped bent surface 53 so that the discharge portion 45 of the reaction furnace 11 and the horizontal tube 46 are continuous via a continuous concave curved surface. Note that a to d in FIG. 3A correspond to a to d in FIG.

従って、このフラーレンの製造設備４３においては、通常はクリーニング用ピストン５２は、水平管４６の後部に後退させて、通過する高温の排ガスによる熱影響を最小にする。なお、クリーニング用ピストン５２の内部は水冷してもよい。
一定の時間毎に、又は反応炉１１内の圧力と円筒状容器１２内の圧力との差圧から、水平管４６の閉塞状態を検知して、直線駆動手段５０を作動させて、クリーニング用ピストン５２を往復動させて、水平管４６内の清掃を行う。水平管４６内に付着した煤状物は円筒状容器１２内に落下し、その底部に溜まるので、適当に下部の排出部３０を開いて煤状物を排出する。 Therefore, in the fullerene production facility 43, the cleaning piston 52 is usually retracted to the rear part of the horizontal pipe 46 to minimize the thermal effect of the passing high-temperature exhaust gas. Note that the inside of the cleaning piston 52 may be water-cooled.
The cleaning piston is activated by detecting the closed state of the horizontal tube 46 at regular intervals or from the pressure difference between the pressure in the reactor 11 and the pressure in the cylindrical container 12 and operating the linear drive means 50. The horizontal pipe 46 is cleaned by reciprocating 52. Since the rod-like material adhering to the horizontal pipe 46 falls into the cylindrical container 12 and accumulates at the bottom thereof, the lower discharge portion 30 is appropriately opened to discharge the rod-like material.

図４（Ａ）、（Ｂ）に示す本発明の第３の実施の形態に係るフラーレンの製造設備５４について説明する。
反応炉１１の直下の円錐台部１６ａの下部には排出部を形成する垂直管５５が接続され、この垂直管５５が横向き配置された円筒状容器５６の上流側端部の側壁にその接線方向から連結されている。円筒状容器５６は、円筒部５７とこの一方側の端部に連結される傾斜角βで下流側に縮径している円錐台部５８とを有し、円筒部５７の他方側の端部は天井板５９によって閉塞されている。 A fullerene production facility 54 according to a third embodiment of the present invention shown in FIGS. 4A and 4B will be described.
A vertical tube 55 forming a discharge portion is connected to the lower portion of the truncated cone portion 16a immediately below the reaction furnace 11, and the vertical tube 55 is tangential to the side wall of the upstream side end portion of the cylindrical container 56 disposed sideways. It is connected from. The cylindrical container 56 includes a cylindrical portion 57 and a truncated cone portion 58 having a diameter reduced to the downstream side at an inclination angle β connected to the one end portion, and the other end portion of the cylindrical portion 57. Is closed by a ceiling plate 59.

この円筒状容器５６の寸法は、前述した円筒状容器１２と実質同一で、内径が５０〜１００ｃｍ、長さが２〜４ｍ程度となって、周囲は水冷されている。水冷された排気ガスは、円錐台部５８の縮径側端部６０から排出され、次のフラーレン回収装置１３に供給されるようになっている。なお、円筒状容器１２と異なり、内部に排出管３２は設けられていない。
この実施の形態においては、円筒状容器５６の軸心は水平状態を保って、反応炉１１の軸心に対する傾斜角αは、９０度となっているが、円筒状容器５６を下流側に下り勾配として、例えば、円錐台部５８の内側の側線が水平又は下流側に下り勾配としてもよい。この場合の円筒状容器５６に反応炉１１に対する傾斜角αは、例えば、（７０度−β＜α＜９０度−β）の範囲で選定するのが好ましく、これによって、排ガス中に含まれる煤状物が円滑に下流側に流れる。なお、円筒状容器５６は円筒部５７と円錐台部５８によって構成したが、全部を円錐台部によって構成することもできる。 The dimensions of the cylindrical container 56 are substantially the same as the cylindrical container 12 described above, the inner diameter is 50 to 100 cm, the length is about 2 to 4 m, and the surroundings are water-cooled. The water-cooled exhaust gas is discharged from the reduced diameter side end portion 60 of the truncated cone portion 58 and supplied to the next fullerene recovery device 13. Unlike the cylindrical container 12, the discharge pipe 32 is not provided inside.
In this embodiment, the axial center of the cylindrical vessel 56 is kept horizontal, and the inclination angle α with respect to the axial center of the reactor 11 is 90 degrees, but the cylindrical vessel 56 is lowered downstream. As the gradient, for example, the inner side line of the truncated cone part 58 may be a horizontal or downstream gradient. In this case, the inclination angle α of the cylindrical vessel 56 with respect to the reaction furnace 11 is preferably selected within the range of, for example, (70 degrees−β <α <90 degrees−β). The product flows smoothly downstream. In addition, although the cylindrical container 56 was comprised by the cylindrical part 57 and the truncated cone part 58, all can also be comprised by the truncated cone part.

従って、反応炉１１から排出された煤状物を含む排ガスは、円筒状容器５６内に入って、円筒状容器５６内の内壁を伝って流れる旋回流となる。これによって、排ガスは、冷却された円筒状容器５６の内壁に接して急速に冷却される。そして、煤状物を含む排ガスは、下流側の縮径側端部６０から外部に排出される。なお、これによって、多量の煤状物がフラーレン回収装置１３に流れ込むので、円筒状容器５６と、フラーレン回収装置１３との間に底部に煤状物の排出口を備えた煤状物回収タンクを配置することもできる。
また、この円筒状容器５６の下流に前記した縦型の円筒状容器１２を直列に接続して、煤状物は下部から落下させると共に、更に排ガスをこの円筒状容器１２によって冷却することもできる。 Therefore, the exhaust gas including the soot discharged from the reaction furnace 11 enters the cylindrical container 56 and becomes a swirling flow that flows along the inner wall of the cylindrical container 56. As a result, the exhaust gas is rapidly cooled in contact with the inner wall of the cooled cylindrical container 56. And the exhaust gas containing a soot-like thing is discharged | emitted outside from the diameter-reduced side edge part 60 of a downstream. As a result, a large amount of soot flows into the fullerene recovery device 13, so that a soot collection tank having a soot discharge port at the bottom between the cylindrical container 56 and the fullerene recovery device 13 is provided. It can also be arranged.
Further, the above-described vertical cylindrical container 12 is connected in series downstream of the cylindrical container 56, so that the bowl-like object can be dropped from the lower portion, and the exhaust gas can be further cooled by the cylindrical container 12. .

図１に示すフラーレンの製造設備１０を用いてフラーレンを製造した。反応炉１１の上部に配置されているバーナー１７の吐出部２３は、外径が２５０ｍｍの円板状の多孔質のセラミック焼結体を用いて構成されており、多孔質のセラミック焼結体には２５ｍｍ² 当たりに２０〜１５０個の微小孔が吐出口（噴出口）として形成されている。 Fullerenes were produced using the fullerene production facility 10 shown in FIG. The discharge part 23 of the burner 17 arranged at the upper part of the reaction furnace 11 is configured by using a disk-shaped porous ceramic sintered body having an outer diameter of 250 mm. 20 to 150 fine holes are formed as discharge ports (spout ports) per 25 mm ² .

炭素含有燃料ガスとしてトルエンガスを使用し、酸素含有ガスには純酸素を使用した。トルエンガスは一旦気化装置２６でトルエンを加熱してガス状とした後、熱交換器２４で２００℃に加熱し、酸素ガスは酸素タンクから熱交換器２５に供給して２００℃に加熱した。そして、トルエンガスの流量を２２８．３グラム／分、酸素ガスの流量を１７５．７Ｎリットル／分（酸素に対するトルエン中の炭素の元素組成比（Ｃ／Ｏ比）は１．１１）にしてバーナー１７に供給し、混合室２１で予混合して混合ガスとし反応炉１１内に吐出した。このとき、反応炉１１内の圧力は４０トールで、バーナー１７から吐出された際の混合ガス（２００℃）の平均吐出速度は１４９ｃｍ／秒であった。 Toluene gas was used as the carbon-containing fuel gas, and pure oxygen was used as the oxygen-containing gas. The toluene gas was heated to 200 ° C. by the heat exchanger 24 after heating the toluene once in the vaporizer 26, and the oxygen gas was supplied from the oxygen tank to the heat exchanger 25 and heated to 200 ° C. Then, the flow rate of toluene gas was 228.3 g / min, the flow rate of oxygen gas was 175.7 Nl / min (the elemental composition ratio of carbon in toluene (C / O ratio) to oxygen was 1.11), and the burner. 17 and premixed in the mixing chamber 21 to form a mixed gas, which was discharged into the reaction furnace 11. At this time, the pressure in the reactor 11 was 40 Torr, and the average discharge speed of the mixed gas (200 ° C.) when discharged from the burner 17 was 149 cm / second.

このような条件でフラーレンを製造すると、反応炉１１の出口から排出されるガスの温度は１１００℃、フラーレン回収装置１３に流入する際のガスの温度は５８０〜６００℃であった。その結果、副生した煤状物中のフラーレン含有率は平均１９．０％であった。
なお、バーナー１７の吐出部２３には煤状物が付着することはなく、継続的に反応炉１１の運転が可能となり、更に、反応炉１１内に付着した煤状物が落下した場合には、高速の気流で押し流され、屈曲管２７を介して円筒状容器１２内に落ち込み、円筒状容器１２の底部に溜まることが確認された。 When fullerene was produced under such conditions, the temperature of the gas discharged from the outlet of the reaction furnace 11 was 1100 ° C., and the temperature of the gas when flowing into the fullerene recovery device 13 was 580 to 600 ° C. As a result, the fullerene content in the by-product rice cake was 19.0% on average.
In addition, no soot adheres to the discharge part 23 of the burner 17, and the operation of the reaction furnace 11 can be continuously performed. Further, when the soot attached to the reaction furnace 11 falls. It was confirmed that it was swept away by a high-speed air stream, dropped into the cylindrical container 12 through the bent tube 27, and accumulated at the bottom of the cylindrical container 12.

前記した本発明の第２、第３の実施の形態に係るフラーレンの製造設備４３、５４を用いてフラーレンを製造しても、吐出部２３には煤状物が付着することは全くなく、更には、水平管４６や円筒状容器５６が煤状物で閉塞することもなかった。従って、反応炉１１の原料供給条件に従い、安定してフラーレンを製造することが可能となった。
本発明は個々の実施の形態に限定されるものではなく、以上に説明した各実施の形態の構成要素を組み合わせてフラーレンの製造設備を構成する場合にも本発明は適用される。更に、前記実施の形態においては、理解を容易にするため具体的数字を用いて説明したが、本発明の要旨を変更しない範囲での数値変更は当然可能である。 Even when fullerenes are produced using the fullerene production facilities 43 and 54 according to the second and third embodiments of the present invention described above, no soot is attached to the discharge part 23. The horizontal tube 46 and the cylindrical container 56 were not blocked by the bowl-shaped object. Therefore, fullerenes can be stably produced according to the raw material supply conditions of the reactor 11.
The present invention is not limited to individual embodiments, and the present invention is also applied to a case where a fullerene production facility is configured by combining the components of the embodiments described above. Furthermore, in the above-described embodiment, the description has been made using specific numbers for easy understanding, but it is naturally possible to change the numerical values within a range that does not change the gist of the present invention.

本発明の第１の実施の形態に係るフラーレンの製造設備の説明図である。It is explanatory drawing of the manufacturing equipment of fullerene which concerns on the 1st Embodiment of this invention. （Ａ）、（Ｂ）は本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン製造設備の要部の説明図である。(A), (B) is explanatory drawing of the principal part of the fullerene manufacturing equipment which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. （Ａ）は図２における矢視Ａ部の詳細図、（Ｂ）は図３（Ａ）における矢視Ｂ−Ｂ断面図である。(A) is a detailed view of the arrow A part in FIG. 2, (B) is an arrow BB sectional view in FIG. 3 (A). （Ａ）、（Ｂ）は本発明の第３の実施の形態に係るフラーレンの製造設備の要部の説明図である。(A), (B) is explanatory drawing of the principal part of the fullerene manufacturing equipment which concerns on the 3rd Embodiment of this invention.

符号の説明Explanation of symbols

１０：フラーレンの製造設備、１１：反応炉、１２：円筒状容器、１３：フラーレン回収装置、１４：ガス冷却器、１５：減圧装置、１６：本体、１６ａ：円錐台部、１７：バーナー、１７ａ：覗き窓、１７ｂ：蓋、１７ｃ：フランジ、１８：排出部、１９：供給配管、１９ａ：流量調整器、２０：供給配管、２０ａ：流量調整器、２１：混合室、２２：蓄圧室、２３：吐出部、２４、２５：熱交換器、２６：気化装置、２７：屈曲管、２８：円筒部、２９：円錐台部、３０：排出部、３１：天井板、３２：排出管、３２ａ：連結管、３３：高温耐熱フィルター、３６：逆洗浄機構、３８：タンク、３９：電磁弁、４０：排出弁、４１：ガス排出配管、４３：フラーレンの製造設備、４５：排出部、４６：水平管、４７：ピストン収納部、４８：フランジ継手、４９：摺動軸受部、５０：直線駆動手段、５１：摺動ロッド、５２：クリーニング用ピストン、５３：円弧形屈曲面、５４：フラーレンの製造設備、５５：垂直管、５６：円筒状容器、５７：円筒部、５８：円錐台部、５９：天井板、６０：縮径側端部、Ｗ：ガス流 10: Fullerene production equipment, 11: Reactor, 12: Cylindrical vessel, 13: Fullerene recovery device, 14: Gas cooler, 15: Depressurization device, 16: Main body, 16a: Frustum, 17: Burner, 17a : Viewing window, 17b: lid, 17c: flange, 18: discharge part, 19: supply pipe, 19a: flow regulator, 20: supply pipe, 20a: flow regulator, 21: mixing chamber, 22: pressure accumulator, 23 : Discharge part, 24, 25: heat exchanger, 26: vaporizer, 27: bent pipe, 28: cylindrical part, 29: truncated cone part, 30: discharge part, 31: ceiling plate, 32: discharge pipe, 32a: Connecting pipe, 33: high temperature heat resistant filter, 36: reverse cleaning mechanism, 38: tank, 39: solenoid valve, 40: discharge valve, 41: gas discharge piping, 43: fullerene production equipment, 45: discharge section, 46: horizontal Pipe 47: Piston housing 4 : Flange joint, 49: sliding bearing, 50: linear drive means, 51: sliding rod, 52: cleaning piston, 53: arc-shaped bent surface, 54: fullerene manufacturing equipment, 55: vertical pipe, 56 : Cylindrical container, 57: cylindrical part, 58: truncated cone part, 59: ceiling plate, 60: reduced diameter side end, W: gas flow

Claims (13)

反応炉内に、該反応炉の一部に設けたバーナーから酸素含有ガスと炭素含有燃料ガスとを供給し、前記反応炉内でこれらを反応させてフラーレンを製造する設備であって、
前記バーナーを前記反応炉の上部に、フラーレンを含む排ガスの排出部を前記反応炉の下部に設けたことを特徴とするフラーレンの製造設備。 In the reaction furnace, an oxygen-containing gas and a carbon-containing fuel gas are supplied from a burner provided in a part of the reaction furnace, and these are reacted in the reaction furnace to produce fullerene,
The fullerene production facility, wherein the burner is provided in the upper part of the reaction furnace and an exhaust part for exhaust gas containing fullerene is provided in the lower part of the reaction furnace. 請求項１記載のフラーレンの製造設備において、前記バーナーは、筒状の前記反応炉の上部に設けられた取り外し可能な蓋に設けられていることを特徴とするフラーレンの製造設備。 2. The fullerene production facility according to claim 1, wherein the burner is provided on a removable lid provided on an upper portion of the tubular reactor. 請求項１及び２のいずれか１項に記載のフラーレンの製造設備において、前記バーナーは、多数の噴出口を備える平面状バーナーであることを特徴とするフラーレンの製造設備。 3. The fullerene production facility according to claim 1, wherein the burner is a planar burner including a plurality of jet nozzles. 4. 請求項３記載のフラーレンの製造設備において、前記平面状バーナーによって発生する火炎の前記反応炉に対する断面積は８０％以上であることを特徴とするフラーレンの製造設備。 4. The fullerene production facility according to claim 3, wherein a cross-sectional area of the flame generated by the planar burner with respect to the reactor is 80% or more. 請求項１〜４のいずれか１項に記載のフラーレンの製造設備において、前記反応炉は、円筒状部と該円筒状部の下部に連結され徐々に下方に縮径する円錐台部とを有していることを特徴とするフラーレンの製造設備。 5. The fullerene production facility according to claim 1, wherein the reactor includes a cylindrical portion and a truncated cone portion that is connected to a lower portion of the cylindrical portion and gradually decreases in diameter downward. Fullerene production facility characterized by 請求項５記載のフラーレンの製造設備において、前記円錐台部の下流には、排ガス冷却手段が設けられていることを特徴とするフラーレンの製造設備。 6. The fullerene production facility according to claim 5, wherein exhaust gas cooling means is provided downstream of the truncated cone part. 請求項６記載のフラーレンの製造設備において、前記排ガス冷却手段は、周囲を冷却された円筒状容器内に接線方向に排ガスを流入させ、垂直配置された該円筒状容器の中央より排ガスを排出するサイクロンタイプのものであることを特徴とするフラーレンの製造設備。 7. The fullerene production facility according to claim 6, wherein the exhaust gas cooling means causes the exhaust gas to flow in a tangential direction into a cylindrical container cooled around the exhaust gas, and exhausts the exhaust gas from the center of the vertically disposed cylindrical container. Fullerene production facility characterized by cyclone type. 請求項６及び７のいずれか１項に記載のフラーレンの製造設備において、前記円錐台部の底と前記排ガス冷却手段は水平管で連結され、該水平管にはクリーニング手段が設けられていることを特徴とするフラーレンの製造設備。 8. The fullerene production facility according to claim 6, wherein the bottom of the truncated cone part and the exhaust gas cooling means are connected by a horizontal pipe, and the horizontal pipe is provided with a cleaning means. Fullerene production facility characterized by 請求項８記載のフラーレンの製造設備において、前記クリーニング手段は、前記水平管内を進退するピストンと該ピストンを前後動する進退駆動手段とを有することを特徴とするフラーレンの製造設備。 9. The fullerene production facility according to claim 8, wherein the cleaning means includes a piston that advances and retreats in the horizontal pipe and a forward and backward drive means that moves the piston back and forth. 請求項６記載のフラーレンの製造設備において、前記排ガス冷却手段は、水平又は下流側に下方傾斜して配置され周囲を冷却された円筒状容器を有し、前記反応炉の排出部が該円筒状容器の側壁に接線方向に連結され、該円筒状容器の下流より排ガスを排出することを特徴とするフラーレンの製造設備。 7. The fullerene production facility according to claim 6, wherein the exhaust gas cooling means has a cylindrical container which is disposed to be inclined downward or horizontally on the downstream side and the periphery thereof is cooled, and a discharge portion of the reactor is the cylindrical shape. A fullerene production facility, characterized in that exhaust gas is exhausted from the downstream side of the cylindrical container connected to the side wall of the container in a tangential direction. 請求項１０記載のフラーレンの製造設備において、前記円筒状容器は下流側は縮径していることを特徴とするフラーレンの製造設備。 11. The fullerene production facility according to claim 10, wherein the cylindrical container has a reduced diameter on the downstream side. 垂直に配置された反応炉の上部にバーナーを配置し、該反応炉の下部に排ガスの排出部を設け、前記反応炉内で発生する煤状物の落下による前記バーナーの閉塞を防止したことを特徴とするフラーレンの製造方法。 A burner is arranged at the upper part of the vertically arranged reaction furnace, and an exhaust gas discharge part is provided at the lower part of the reaction furnace to prevent the burner from being blocked by dropping of the soot-like material generated in the reaction furnace. A method for producing fullerene. 請求項１〜１１のいずれか１項に記載のフラーレンの製造設備を用い、原料として炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスを使用し、前記反応炉内でこれらを燃焼反応させてフラーレンを製造することを特徴とするフラーレンの製造方法。 The fullerene production facility according to any one of claims 1 to 11, wherein carbon-containing fuel gas and oxygen-containing gas are used as raw materials, and these are combusted and reacted in the reactor to produce fullerene. A process for producing fullerene, characterized in that

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