JP2003523061A - 多重重畳電気化学セル及びその製造方法 - Google Patents

多重重畳電気化学セル及びその製造方法

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Abstract

(57)【要約】 本発明は順次に正極、分離膜、及び負極が位置するフルセルが基本単位である複数個の電気化学セルが重なり、それぞれの重畳部は分離フィルムが介在する電気化学素子において、分離フィルムは電気化学セルを包むことができる単位長さを有し、単位長さごとに外側に折れて最初端の電気化学セルから始まって最終端の電気化学セルまで連続的にそれぞれの電気化学セルをＺ字型にたたみ、余分の分離フィルムが重畳セルの外周部を包んで電気化学セルの重畳部に介在する電気化学素子を提供する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明が属する技術分野】
本発明は電気化学素子に関し、特に複数個で重ねられた電気化学セルを含む容
量密度が向上した電気化学素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
最近、エネルギー保存技術に対する関心が一層高まっている。携帯電話、カム
コーダ及びノートブックコンピュータ、さらに電気自動車のエネルギーまで適用
分野が拡大されながら電池の研究と開発に対する努力がますます具体化されてい
る。電気化学素子はこのような側面から最も注目されている分野でありその中で
も充放電が可能な二次電池の開発は関心の焦点になっており、最近ではこのよう
な電池を開発することにおいて容量密度及び比エネルギーを向上させるために新
たな電極と電池の設計に対する研究開発が進められている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
現在、適用されている２次電池の中で１９９０年代初めに開発されたリチウム
イオン電池は水溶液電解液を使用するＮｉ-ＭＨ、Ｎｉ-Ｃｄ、硫酸-鉛電池など
の在来式電池に比べて作動電圧が高くてエネルギー密度が非常に大きいという長
所に脚光を浴びている。しかし、このようなリチウムイオン電池は有機電解液を
使用することによる発火などの安全問題が存在し、製造が難しい短所がある。最
近のリチウムイオン高分子電池はこのようなリチウムイオン電池の弱点を改善し
て次世代電池の一つとして選ばれているが、いまだに電池の容量がリチウムイオ
ン電池と比較して相対的に低く、特に低温における放電容量が不充分であって、
これに対する改善が至急に要求されている。
【０００４】 電池の容量は電極物質の含量に比例する。従って制限された電池包装内の空間
で可能なかぎり多量の電極物質が充電できるようにセルの構造を設計することが
非常に重要である。現在、最も多く用いられているセルの構造は円筒形または角
形の電池に用いられるジェーリロール形の構造が知られている。このような構造
は電流集電体として用いられる金属箔に電極活物質をコーティングして押圧した
後、所望の幅と長さを有するバンド形に裁断し分離膜フィルムを使用して負極と
正極を膜により隔離した後螺旋形に巻いて製造する。このようなジェーリロール
構造は形態上円筒形の電池を製造するのに広く使われているが、螺旋形の中央部
分の小さい回転半径による電極屈曲面で過度な応力が形成されるためこれによる
電極の剥離問題がたびたび惹き起される。これは繰り返される電池の充放電に際
して中央部位の電極でリチウム金属の結晶析出を容易にするので電池寿命の短縮
及び電池の安全性を脅かす原因となっている。
【０００５】 一般に薄形の直六面体の外観を有する角形電池の製造方法は既に説明した螺旋
形のジェーリロールを楕円形の形態に巻いて圧縮させ直六面体容器に挿入する方
法が知られており、広く用いられている。このような方法でもやはり前述の寿命
及び安全性の問題が継続して存在し、むしろ楕円形の構造から生じる曲率半径の
問題はさらに深刻で余裕のない螺旋構造の製造が根本的に不可能であるために性
能低下の短所はさらに深刻化する。そしてジェーリロールの楕円形と直六面体容
器の長方形による幾何学的構造の不一致は空間の活用度を落とす。このことは容
器を含めて約２０％の重量エネルギー密度と２５％の体積エネルギー密度を低下
させるものと知られており、実質的にリチウムイオン電池の角形電池は円筒形の
電池より容量密度及び比エネルギーが低いと報告されている。
【０００６】 最近螺旋形ジェーリロール形が有する問題点を解決し角形容器に適したセルの
構造のために様々な方法で提案された技術と特許が公開されている。しかし、実
状は非常に限定された改善に止まったりむしろさらに難しい他の問題を招く等実
質的に適用不能である。例えば、米国特許第５，５５２，２３９号明細書で、ま
ず、分離膜あるいは高分子電解質が正極と負極の間に位置して熱融着され所望の
幅と長さを有する帯状に裁断し、負極/分離膜/正極の層状構造を有する一つのセ
ルでラセン形に長方形の形態で順次に折りたたんでいくことが記載されているが
、本発明者らがこの技術内容にしたがって再現する過程でこのようなセルは製造
が容易でないということを発見した。熱融着されたセル自体が折りたためない程
度に剛くであり、強制的に折りたたんだ時に折りたたまれる面での屈曲部位が損
傷される現象はジェーリロールと同様な問題点を持っている。
【０００７】 また、米国特許第５，３００，３７３号明細書に記載された扇子状折たたみ方
式も急に屈曲する部分の内側層で現れる圧力と応力が外側層に伝達されながら捩
じれと延伸で発散され、結局は"dog bone"のセル形態を作ってしまう。従ってジ
ェーリロールで見られる問題点と同様な屈曲面の剥離、ひび割れ、破砕あるいは
断線現象がたびたび発生する。そしてこのような方法は根本的に短絡されやすい
セルの構造をもっているため実際的な電池適用可能性は非常に低い。
【０００８】 一方、これを補完、改善するために提案された米国特許第５，４９８，４８９
号明細書は特に屈曲面の問題点を解決しようとした。たたまれて折り重なる部分
の電極を残してただ電流集電体と分離膜あるいは高分子電解質部分だけで連結さ
せることによって根本的な電極の剥離現象を避けている。しかし、セルを構成す
るのには多少難しい点があり、必要以上に多く用いられる電流集電体、そして電
解液が浪費される構造などの非効率的な要素が多いためにその実用性が低い。
【０００９】 本発明は前記従来技術の問題点を考慮して、複数個が重なる電気化学セルを含
む電気化学素子において、製造が容易で、空間を効率的に使用する構造を有する
電気化学素子及びその製造方法を提供することを目的とする。
【００１０】 本発明の他の目的は電極活物質の含量を極大化することができる構造を有しな
がら製造するのが容易な電気化学素子及びその製造方法を提供することにある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明は前記目的を達成するために、順次に正極、分離膜、及び負極が位置す
るフルセル（full cell）が基本単位である複数個の電気化学セルが重なり、そ
れぞれの重畳部は分離フィルムが介在する電気化学素子において、前記分離フィ
ルムは電気化学セルを包むことができる単位長さを有し、単位長さごとに外側に
折れて最初端の電気化学セルから始まって最終端の電気化学セルまで連続的にそ
れぞれの電気化学セルをＺ字型にたたみ、余分の分離フィルムが重畳セルの外周
部を包んで電気化学セルの重畳部に介在する電気化学素子を提供する。
【００１２】 また本発明は前記フルセルを適用した電気化学素子の製造方法において、 ａ）分離フィルムの上及び下に連続、または交差してフルセルを位置させる段
階; ｂ）前記ａ）段階の位置したフルセルと分離フィルムとを熱融着させる段階;
及び ｃ）前記ｂ）段階の熱融着されたフルセルと分離フィルムを第１のフルセルか
ら隣接するその次のフルセルが位置する外側に折りたたんでそれぞれのフルセル
を重複してＺ字型にたたみ、余分の分離フィルムを重畳フルセルの外周部に一回
以上巻いてフルセルを重畳させる段階 を含む電気化学素子の製造方法を提供する。
【００１３】 また本発明は i）順次に正極、分離膜、負極、分離膜、及び正極が位置されるバイセル（bic
ell）;または ii）順次に負極、分離膜、正極、分離膜、及び負極が位置されるバイセルが基
本単位である複数個の電気化学セルが重なり、それぞれの重畳部は分離フィルム
が介在する電気化学素子において、 前記分離フィルムが電気化学セルを包むことができる単位長さを有し、単位長
さごとに外側に折れて最初端の電気化学セルから始まって最終端の電気化学セル
まで連続的にそれぞれの電気化学セルをＺ字型に折たたみ、余分の分離フィルム
が重畳セルの外周部を包んで電気化学セルの重畳部に介在する電気化学素子を提
供する。
【００１４】 また本発明は前記バイセルを適用した電気化学素子の製造方法において、 ａ）分離フィルムの上及び下に連続、または交差してバイセルを位置させる段
階; ｂ）前記ａ）段階の位置されたバイセルと分離フィルムを熱融着させる段階;
及び ｃ）前記ｂ）段階の熱融着されたバイセルと分離フィルムを第１のバイセルか
ら隣接する次のバイセルが位置する外側に折ってそれぞれのバイセルを重複して
Ｚ字型にたたみ、余分の分離フィルムを重畳バイセルの外周部に一回以上巻いて
バイセルを重畳させる段階 を含む電気化学素子の製造方法を提供する。
【００１５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００１６】 [作用] 本発明は従来のセル製造方式より製造が容易で空間を効率的に使用するセルの
構造と製造方法を提供する。先に述べた従来の多様なセル構造の短所を解決し角
形電池で電極活物質の含量を極大化できる非常に簡単で独特なセル構造を提示す
る。基本的に本発明は螺旋形あるいは折畳み方式が採択している、長く裁断され
た電極を活用する方法でなく、電極を一定の形に切断して積層する方法を応用し
たものである。
【００１７】 本発明の重畳される電気化学セルはフルセルまたはバイセルを基本単位として
重畳される。
【００１８】 本発明のフルセルは図１に示したように、正極７と負極８、そして分離膜１５
の層状組織を規則的な模様と大きさで切断した後積層される構造を有する。ここ
で全ての電極は電流集電体１１、１２を中心に電極活物質１３、１４が両面コー
ティングされたものを使用する。このような構造は積層によって電池を構成する
ための一つの単位セルとして取扱され、このために電極と分離膜フィルムが互い
に接着されていなければならない。リチウム充放電用セルを例えて説明すると、
正極物質１４はリチウムマンガン酸化物（lithiated manganese oxide）、リチ
ウムコバルト酸化物（lithiated cobalt oxide）、リチウムニッケル酸化物（li
thiated nickel oxide）、またはこれらの組み合わせによって形成される複合酸
化物などのようにリチウム吸着物質（lithium intercalation material）を主成
分とし、これが正極電流集電体１２、即ちアルミニウム、ニッケルまたはこれら
の組み合わせによって製造される箔と結合された形態で正極７が構成され、負極
物質１３はリチウム金属またはリチウム合金とカーボン、石油コークス、活性化
カーボン、グラファイト、またはその他のカーボン類などのようなリチウム吸着
物質を主成分としこれが負極電流集電体１１、即ち銅、金、ニッケルあるいは銅
合金あるいはこれらの組み合わせによって製造される箔と結合された形態で負極
８が構成される。
【００１９】 分離膜１５は微細多孔構造を有するポリエチレン、ポリプロピレンまたはこれ
らフィルムの組み合わせによって製造される多層フィルムなどや、またはポリフ
ッ化ビニリデン、ポリエチレンオキサイド（polyethylene oxide）、ポリアクリ
ロニトリル（polyacrylonitrile）またはポリフッ化ビニリデンヘキサフルオロ
プロピレン（polyvinylidene fluoride hexafluoropropylene）共重合体のよう
な固体高分子電解質用またはゲル形高分子電解質用高分子フィルムなどを適用す
る。また韓国特許出願第９９-５７３１２号明細書に記載された微細多孔性の第
１高分子層とポリフッ化ビニリデン-三フッ化塩化共重合体のゲル化第２高分子
層を含む高分子電解質用高分子フィルムを使用する場合、非常に効果的である。
前記分離膜１５が持つ重要な事項はフルセルという単位セルを構成するために熱
融着による接着機能をもつようにしなければならない。
【００２０】 図１で示すフルセル１７の単位構造は正極、分離膜、負極が順次に構成され、
この時分離膜１５は自然にセルの中央に位置する。このような単位セルを使用し
て実用的な容量の電池を製造する時にはこの単位セルを複数使って重ねて実現し
ようとする電池の容量によって所望の数だけ積層することができる。一例として
、図２は５個のフルセルを順次に積層したことを示す。この時、フルセルの間に
前述の分離膜１５のように高分子分離膜または高分子電解質用高分子フィルムな
どの微細多孔を含む高分子分離フィルムを介在させる方式が非常に重要であるが
、図２は本発明が提供する一つの方式を示している。
【００２１】 本発明の前記フルセル１７の重畳は一つのフルセルを始めとして長く裁断され
た分離フィルム１９をＺ字型に折り畳みながらフルセルを一つずつ積層して行く
。このようにすると一つのフルセル内で活用されない外側のコーティング活物質
が隣接する他のフルセルの反対電極コーティング活物質と互いに共有して新たな
一つのフルセルを形成する非常に効率的な構造となる。
【００２２】 分離フィルム１９は全てのフルセルの折たたみを終えた後、一回巻いて最後に
テープ２７によって固定して仕上げる。またテープで仕上げる外にも熱融着を利
用しても仕上げられる。つまり、熱溶接機、または熱板などを仕上げされる分離
フィルムに接触させて分離フィルム自体が熱により溶融され接着固定されるよう
にすることである。前記積層しようとするフルセルの数は最終電池の所望の容量
によって決められる。
【００２３】 本発明では図２の構造４４が有するもう一つの意味がある。本発明者等の経験
によると電極と高分子分離膜あるいは高分子電解質用フィルムなどの分離フィル
ムの間の界面に対する問題が電池性能に非常に重要であるという事実である。液
体電解液が注入され包装された後、実際に用いられながら電池は幾多の充放電を
繰り返す。この時その界面の接触が継続して維持されないで不完全になると電池
の性能は突然低下して本来の容量を出さないということである。これは電池の組
立状態によって初期から現れることもあり、時間が過ぎるに連れて発生すること
もある。そのためにその界面の間を安定的に圧着させて継続して維持するための
圧力が必要となる。本発明はこのような根本的な問題を解決する方案として安定
的な圧力の生成及び維持のために新たなセルの構造及び組立方式を提示し、ここ
で図２はこのような脈絡でまた一つのその意味をもつ。
【００２４】 図２の構造４４に見るようにフルセルの単位セルを積層しながら、分離フィル
ム１９のＺ字型折たたみ方式はフルセルの間の電極も効率的に利用するようにす
る。そして折たたみの後最後に一回巻いて生成される圧力は全てのセルが形成す
る電極と高分子分離膜あるいは高分子電解質用高分子フィルムの間の界面を圧着
させるようになる。テープ２７のテーピングによる仕上げはこのような圧力が継
続して維持されるようにする措置として安定的であり継続的な界面の間の接触を
可能にする。
【００２５】 図２の分離膜１５と分離フィルム１９は同じ材質の高分子分離膜あるいは高分
子電解質用高分子フィルムを使用することもでき、他の材質のものを使用するこ
ともできる。分離膜１５はフルセルという単位セルを構成するために熱融着によ
る接着機能を持っているようにしなければならないが、分離フィルム１９は必ず
しもそのような機能を有する必要はない。分離フィルム１９でフルセルを折たた
んで組立てる方式でも可能であるためである。しかし、図２の構造４４のような
構造のセルを組立てる他の方式のためには分離フィルム１９もまた接着機能を有
するのが好ましい。このような観点で前記で説明した微細多孔性の第１高分子層
とポリフッ化ビニリデン-三フッ化塩化共重合体のゲル化第２高分子層を含む高
分子電解質用高分子フィルムを分離フィルム１９として使用することは本発明で
提供する電池に最も適している。この新たな分離フィルム１９として使用する場
合図２の構造４４の組立方式は非常に多様になる。つまり、それぞれのフルセル
１７の全てが各々このような分離フィルム１９と接着する面において二つの方向
、言い換えれば上と下の方向を有するためである。図２のようにフルセルが５個
であれば２5種類の方式が出る。このような方式は最初に分離フィルム１９を長
く延ばしてその上あるいは下にフルセルを２5種類の方法の一種により配列し熱
接着させた後、単純にＺ字形に折たたんで最終的に一回巻く順に進めることがで
きる。これの長所は予め設計して配列する組立工程の容易性を利用することにあ
る。
【００２６】 図３の構造４５は図２の構造４４で予め使用できない最外郭の電極活物質を除
去することによって空間の効率性を最大限に有するようにする構造を図示する。
また、一つのフルセル１７´は一側電極を両面コーティングし他側電極を断面コ
ーティングして形成するフルセル構造であると定義する時、図３の構造４５はこ
のようなフルセル１７´を導入して図２の構造４４で示す最外郭電極活物質が活
用されない部分を箔のまま残す。これは結果的な容量を損なわず厚さを追加的に
減少させるため空間の効率性をさらに増加させる。しかし積層するフルセルの数
字が増加すれば図２の構造４４が有する空間効率性と大きく差異を見せない。そ
れにも拘わらず最近議論される非常に薄くする薄膜カード形電池では図３の構造
４５が効果的である。
【００２７】 本発明ではバイセルを単位セルとして複数重ねる場合に前記のフルセル構造で
示した空間効率的なセルの構造を同じ方式で応用する。このために図４ａ及び図
４ｂに示したように全て両面コーティングされた電極を使用して二種類のバイセ
ル２３、２４を各々定義する。一つのバイセル２３は負極を中央に位置して正極
を両側外側に構成し、他のバイセル２４は正極を中央に位置して負極を両側外側
に構成する。使用できる電極活物質と分離膜１５として高分子分離膜あるいは高
分子電解質用高分子フィルムに関する事項は前記フルセルで説明した通りである
。
【００２８】 図５の構造４６はこのような二種類のバイセルを基本単位セルとして電池を構
成する方式を示す。バイセル２３と２４を交互に重畳する時、前記フルセルで説
明したような高分子分離膜あるいは高分子電解質用高分子フィルムなどの分離フ
ィルム１９をＺ字型折たたみ方式で導入すれば一つのバイセル内で活用されない
外側コーティング活物質が隣接する他の種類のバイセルと互いに自然に反対の極
性で共有されて新たな一つのフルセルを形成する非常に効率的な構造となる。図
５の構造４６で示すように多層に重畳し分離フィルム１９が継続して導入されな
がら二つの異なるバイセルが交互に重畳だけすれば電池のための極性が自然に合
うようになっている。重畳された電池の最も外側のバイセル２３あるいは２４そ
のいずれに終わっても構わない。ただし活用されない電極物質が負極であるかあ
るいは正極であるかの問題に過ぎない。このように活用されない電極の比率は重
畳の数が増加するほど少なくなり実際的な電極の厚さではその影響が微小である
。そして他の構造４６で分離フィルム１９が導入される方式と構造は前記のフル
セルで説明した全てのものと同一であり、このような構造で作用する分離フィル
ム１９とテープ２７の役割も同じ脈絡とみる。
【００２９】 図６の構造４７は図５の構造４６で予め使用できない最外郭の電極活物質を除
去することによって空間効率性を最大限に有するようする構造を示す。プライム
の定義をバイセル外側の二つの電極の中で一側だけを箔として残す構造と規定す
る時、図６の構造４７のようにバイセル２３´を電池の最外郭のバイセルとして
積層する構造（最外郭のバイセルは２３´と２４´いずれでも構わない）は最外
郭電極活物質が活用されない部分を箔として残すことによって容量を損せずにも
厚さを追加的に減少させることができる。これは空間の効率性と直結されること
で長所を有するようにする。しかし、積層するバイセルの数が増加すれば図５の
構造４６が有する空間効率性と大きく差を見せない。それにも拘わらず最近議論
される非常に薄くする薄膜カード形電池では図６の構造４７が効果的である。
【００３０】 本発明で提供される電池構造は角形電池に非常に効果的である。一般に包装す
る時液体電解質を共に注入させるが、これに用いられる容器としてはアルミニウ
ム角形缶あるいはアルミニウムラミネートフィルムを用いることができる。ここ
で液体電解質はＡ+Ｂ-のような構造の塩、Ａ+はＬｉ+、Ｎａ+、Ｋ+のようなアル
カリ金属陽イオンやこれらの組み合わせからなるイオンを含み、Ｂ-はＰＦ6 -、
ＢＦ4 -、Ｃｌ-、Ｂｒ-、Ｉ-、ＣｌＯ4 -、ＡＳＦ6 -、ＣＨ3ＣＯ2 -、ＣＦ3ＳＯ3 -
、Ｎ（ＣＦ3ＳＯ2）2 -、Ｃ（ＣＦ2ＳＯ2）3 -のような陰イオンやこれらの組み合
わせからなるイオンを含む塩がプロピレンカーボネート（propylene carbonate
、PC）、エチレンカーボネート（ethylene carbonate、EC）、ジエチルカーボネ
ート（diethyl carbonate、DEC）、ジメチルカーボネート（dimethyl carbonate
、DMC）、ジプロピルカーボネート（dipropyl carbonate、DPC）、ジメチルスル
ホキシド（dimethyl sulfoxide ）、アセトニトリル（acetonitrile）、ジメト
キシエタン（dimethoxyethane）、ジエトキシエタン（diethoxyethane）、テト
ラヒドロフラン（tetrahydrofuran）、Ｎ-メチル-２-ピロリドン（N-methyl-2-p
yrrolidone、NMP）、エチルメチルカーボネート（ethylmethyl carbonate、EMC
）、ガンマブチロラクトン（γ-butyrolactone）あるいはこれらの混合物からな
る有機溶媒に溶解、解離されているものを言う。リチウムイオンのジェーリロー
ルとは異なって本発明で提供される電池の構成物はそれ自体が角形容器と形態が
同一であるために挿入される場合容器内部で空き空間として残る余地がない。結
局活物質の空間活用度を極大化する高集積度の電池を実現できることで電池の容
量エネルギー密度を大きく高めることができる。
【００３１】 本発明の電気化学素子は前記角形電池にだけ限定されずスーパーキャパシター
（super capacitor）、ウルトラキャパシター（ultra capacitor）、２次電池、
１次電池、燃料電池、各種センサー、電気分解装置、電気化学的反応器などの様
々な分野に適用することができる。
【００３２】 以下の実施例を通じて本発明を詳細に説明する。但し、実施例は本発明を例示
するためのものであり、これらにだけで限定するわけではない。
【００３３】 [実施例] 実施例１ フルセルを基本単位とする重畳セルの製造 （正極製造） ＬｉＣｏＯ2:カーボンブラック:ＰＶＤＦ=９５:２．５:２．５の重量比でＮＭ
Ｐに分散させてスラリーを製造した後、このスラリーをアルミニウム箔にコーテ
ィングして１３０℃で十分に乾燥した後、押圧して正極を製造した。
【００３４】 フルセルの正極はアルミニウム箔の両面にスラリーをコーティングして正極物
質がアルミニウム正極集電体に両面コーティングされた正極を製造した。両面コ
ーティング正極の厚さは１４０μｍであった。
【００３５】 （負極製造） グラファイト:アセチレンブラック:ＰＶＤＦ=９３:１:６の重量比でＮＭＰに
分散させてスラリーを製造した後、このスラリーを銅箔にコーティングして１３
０℃で十分に乾燥した後、押圧して負極を製造した。
【００３６】 フルセルの負極は銅箔の両面にスラリーをコーティングして負極物質が銅負極
集電体に両面コーティングされた負極を製造した。両面コーティング負極の厚さ
は１３５μｍであった。
【００３７】 （分離膜、分離フィルム、高分子電解質用高分子フィルムの製造） 微細多孔構造を有する厚さ１６μｍのポリプロピレンフィルムを第１高分子分
離膜とし、ソルベイポリマー（Solvey Polymer）社のポリフッ化ビニリデン-三
フッ化塩化共重合体３２００８をゲル化２次高分子とする多層高分子フィルムを
製造した。つまり、３２００８ ６ｇをアセトン１９４ｇに投入して５０℃の温
度を維持しながらよく掻き混ぜる。１時間後、３２００８が完全に溶けて透明な
溶液をディップコーティング工程によってポリプロピレン第１高分子分離膜にコ
ーティングした。コーティングされた３２００８の厚さは１μｍであり、最終高
分子フィルムは１８μｍであった。ここでは分離膜と分離フィルムを同一材質の
ものを使用した。
【００３８】 （フルセルの製造） 前記で製造された正極物質が正極集電体に両面コーティングされた正極を２．
９ｃｍ × ４．３ｃｍの大きさの長方形にタップの区域は除いて（タップの区域
は電極物質がコーティングされないようにする）切断し、負極物質が負極集電体
に両面コーティングされた負極を３．０ｃｍ × ４．４ｃｍの大きさの長方形に
タップの区域は除いて（タップの区域は電極物質がコーティングされないように
する）切断した後、正極と負極の間に前記で製造された多層高分子フィルムを３
．１ｃｍ × ４．５ｃｍの大きさで切断して位置させた後、これを１００℃のロ
ールラミネータに通過させて各電極と分離膜を熱融着し接着させて図１のフルセ
ル１７を７個製造した。
【００３９】 （フルセルの重畳） 前記で製造された高分子電解質用高分子フィルムの分離フィルム１９を長く裁
断して用意した後、製造された７個のフルセルを図７ａのように分離フィルム１
９の上と下に交互に配列する。図７ｂは図７ａを側面から示したものである。こ
の時セルとセルの間の間隔は全て一定に置くもののＺ字型に折ってセルが重なる
程度に置く。タップの極性は隣接フルセルの極性と互いに一致するように図７ａ
、及び図７ｂのように配置する。つまり、分離フィルム１９上に第１フルセルは
電極方向を正極、負極の順に位置させ、第２以上のフルセルは分離フィルムの上
下に交互に電極方向をその前のフルセルの電極方向と反対の順に位置させる。
【００４０】 前記フルセルが位置された分離フィルム１９をそのままロールラミネータを通
過させて分離フィルム１９の上と下に接着させる。
【００４１】 前記で接着された最初端のフルセル１７からＺ字型に折ってたたみ、全てを折
った後には分離フィルム１９の残りを重畳フルセルの外周部に一回巻いて、きつ
くテープ２７で固定させる。
【００４２】 （電池製造） 前記で製造された重畳フルセルの電池をアルミニウムラミネート包装材に入れ
て１Ｍ ＬｉＰＦ6濃度のＥＣ/ＥＭＣが１:２の重量組成を有する液体電解質を注
入して包装した。
【００４３】 （評価） 前記で製造された電池を充放電試験によって電池の充放電特性を評価し図８に
示した。図面符号１０２は製造された電池の充放電特性を示した結果で、０．２
Ｃ充電、０．２Ｃ放電の条件で実施してグラフで示したものである。
【００４４】 実施例２ フルセルを基本単位とする重畳セルの製造
【００４５】 （正極製造） 前記実施例１と同じ方法でそれぞれの正極を製造した。
【００４６】 （負極製造） 前記実施例１と同じ方法でそれぞれの負極を製造した。
【００４７】 （分離膜、分離フィルム、高分子電解質用高分子フィルムの製造） 前記実施例１のような分離膜及び分離フィルム用高分子電解質用高分子フィル
ムを製造した。
【００４８】 （フルセルの製造） １００℃のロールラミネータに通過させて各電極と分離膜を熱融着して接着さ
せ実施例１のような図１のフルセル１７を８個製造した。
【００４９】 （フルセルの重畳） 前記で製造された高分子電解質用高分子フィルムの分離フィルム１９を長く裁
断して準備した後、製造された８個のフルセルを図９ａのように分離フィルム１
９の上下に配列する。図９ｂは図９ａを側面から示したものである。この時セル
とセルの間の間隔は全て一定に置くものの、フルセルの幅と厚さを合せた距離で
Ｚ字型に折ってセルが分離フィルムで分離されながら重なることができる程度に
置く。タップの極性は隣接フルセルの極性と互いに一致するように図９ａ及び図
９ｂのように配置する。つまり、分離フィルム１９の上下の第１のフルセルを電
極方向を正極、負極の順に全く同様に位置させ、第２以上のフルセルの電極方向
をその前のフルセルの電極方向と反対の順に分離フィルム１９の上下に位置させ
る。
【００５０】 前記フルセルが配置された分離フィルム１９をそのままロールラミネータを通
過させてフルセルを分離フィルム１９上下に接着させる。
【００５１】 前記で接着された最初端のフルセル１７からＺ字型に折ってたたみ、全てを折
った後には分離フィルム１９の残りを重畳フルセルの外周部に一回巻いて、きつ
くテープ２７で固定させる。
【００５２】 （電池製造） 前記で製造された重畳フルセルの電池をアルミニウムラミネート包装材に入れ
て１Ｍ ＬｉＰＦ6濃度のＥＣ/ＥＭＣが１:２の重量組成を有する液体電解質を注
入して包装した。
【００５３】 （評価） 前記で製造された電池を充放電試験によって電池の充放電特性を評価し図８に
示した。図面符号１０３は製造された電池の充放電特性を示した結果で、０．２
Ｃ充電、０．２Ｃ放電の条件で実施してグラフで示したものである。
【００５４】 実施例３ バイセルを基本単位とする重畳セルの製造
【００５５】 （正極製造） 前記実施例１と同じ方法でそれぞれの正極を製造した。 バイセルの正極はアルミニウム箔の両面にスラリーをコーティングして正極物
質がアルミニウム正極集電体に両面コーティングされた正極を製造した。両面コ
ーティング正極の厚さは１４０μｍであった。
【００５６】 （負極製造） 前記実施例１と同じ方法でそれぞれの負極を製造した。 バイセルの負極は銅箔の両面にスラリーをコーティングして負極物質が銅負極
集電体に両面コーティングされた負極を製造した。両面コーティング負極の厚さ
は１３５μｍであった。
【００５７】 （分離膜、分離フィルム、高分子電解質用高分子フィルムの製造） 前記実施例１のような分離膜及び分離フィルム用高分子電解質用高分子フィル
ムを製造した。
【００５８】 （バイセルの製造） 前記で製造された正極物質が正極集電体に両面コーティングされた正極を２．
９ｃｍ × ４．３ｃｍの大きさの長方形にタップの区域は除いて切断し、負極物
質が負極集電体に両面コーティングされた負極を３．０ｃｍ × ４．４ｃｍの大
きさの長方形にタップの区域は除いて切断した。
【００５９】 一つのバイセルは前記両面コーティング負極を中央に位置させ、前記両面コー
ティング正極を両側外側に構成して、それぞれの正極と負極の間に前記で製造さ
れた多層高分子フィルムを３．１ｃｍ × ４．５ｃｍの大きさに切断して位置さ
せた後、これを１００℃のロールラミネータに通過させて各電極と分離膜を熱融
着して接着させ図４ａのバイセル２３を４個製造し、他のバイセルは前記両面コ
ーティング正極を中央に位置させて、前記両面コーティング負極を両側外側に構
成し、それぞれの正極と負極の間に前記で製造された多層高分子フィルムを３．
１ｃｍ × ４．５ｃｍの大きさに切断して位置させた後、これを１００℃のロー
ルラミネータに通過させて各電極と分離膜を熱融着して接着させ図４ｂのバイセ
ル２４を３個各々製造した。
【００６０】 （バイセルの重畳） 前記で製造された高分子電解質用高分子フィルムの分離フィルム１９を長く裁
断して準備した後、前記で製造されたバイセル２３を４個とバイセル２４を３個
図１０ａのように分離フィルム１９上にバイセル２３を、下にはバイセル２４を
各々配列する。図１０ｂは図１０ａを側面から示したものである。この時セルと
セルの間の間隔は全て一定に置くものの、Ｚ字型に折ってセルが重なることがで
きる程度に置く。タップの極性は隣接バイセルの極性と互いに一致するように図
１０ａ及び図１０ｂのように配置する。つまり、分離フィルム１９上に第１バイ
セルは電極方向を正極、負極の順に位置させ、第２以上のバイセルは分離フィル
ム上下に交互に電極方向をその前のバイセルの電極方向と反対の順に位置させる
。
【００６１】 前記バイセルが位置された分離フィルム１９をそのままロールラミネータを通
過させて分離フィルム１９上下に接着させる。
【００６２】 前記で接着された最初端のバイセル２３からＺ字型に折ってたたみ、全てを折
った後には分離フィルム１９の残りを重畳バイセルの外周部に一回巻いてきつく
テープ２７で固定させる。
【００６３】 （電池製造） 前記で製造された重畳バイセルの電池をアルミニウムラミネート包装材に入れ
て１Ｍ ＬｉＰＦ6濃度のＥＣ/ＥＭＣが１:２の重量組成を有する液体電解質を注
入して包装した。
【００６４】 （評価） 前記で製造された電池を充放電試験を通じて電池のサイクル特性を評価して図
１１に示した。図面符号１０４は製造された電池のサイクル特性を示した結果で
、第１と第２を０．２Ｃ充放電させた後、第３から０．５Ｃ充電/１Ｃ放電し、
その時からグラフに示したものである。
【００６５】 実施例４ バイセルを基本単位とする重畳セルの製造 （正極製造） 前記実施例１と同じ方法でそれぞれの正極を製造した。
【００６６】 （負極製造） 前記実施例１と同じ方法でそれぞれの負極を製造した。
【００６７】 （分離膜、分離フィルム、高分子電解質用高分子フィルムの製造） 前記実施例１と同じ分離膜及び分離フィルム用高分子電解質用高分子フィルム
を製造した。
【００６８】 （バイセルの製造） 実施例３のようにバイセル２３を４個とバイセル２４を４個製造した。
【００６９】 （バイセルの重畳） 前記で製造された高分子電解質用高分子フィルムの分離フィルム１９を長く裁
断して準備した後、製造されたバイセル２３を４個とバイセル２４を４個、図１
２ａのようにバイセル２３とバイセル２４が交互に位置されるように分離フィル
ム１９の同一地点で、上にはバイセル２３を、下にはバイセル２４を配列する。
図１２ｂは図１２ａを側面から示したものである。この時セルとセルの間の間隔
は全て一定に置くものの、バイセルの幅と厚さを合せた距離でＺ字型に折ってセ
ルが分離フィルムに分離されながら重なることができる程度に置く。タップの極
性は隣接バイセルの極性と互いに一致するように図１２ａ及び図１２ｂのように
配置する。つまり、分離フィルム１９の上下の第１バイセルを電極方向を正極、
負極の順に全く同様に位置させ、第２以上のバイセル等の電極方向をその前のバ
イセルの電極方向と反対の順に分離フィルム１９の上下に位置させる。
【００７０】 前記バイセルが位置された分離フィルム１９をそのままロールラミネータを通
過させてバイセルを分離フィルム１９上下に接着させる。 前記で接着された最初端のバイセル１７からＺ字型に折ってたたみ、全てを折
った後には分離フィルム１９の残りを重畳バイセルの外周部に一回巻いてきつく
テープ２７で固定させる。
【００７１】 （電池製造） 前記で製造された重畳バイセルの電池をアルミニウムラミネート包装材に入れ
て１Ｍ ＬｉＰＦ6濃度のＥＣ/ＥＭＣが１:２の重量組成を有する液体電解質を注
入して包装した。
【００７２】 （評価） 前記で製造された電池を充放電試験によって電池のサイクル特性を評価して図
１１に示した。図面符号１０５は製造された電池のサイクル特性を示した結果で
、第１と第２を０．２Ｃ充放電させた後、第３から０．５Ｃ充電/１Ｃ放電し、
そのの時からグラフに示したものである。
【００７３】
【発明の効果】
本発明のフルセル、またはバイセルを単位セルで複数個重なる電気化学素子は
製造が容易で空間が効率的に使用できる構造を有し、特に電極活物質の含量を極
大化することができて高集積度の電池を具現することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 両面コーティングされた正極、負極そして分離膜で構成されたフ
ルセルの層状構造を示した図面である。
【図２】 複数個のフルセルが重なり重畳部に分離フィルムが介在するセル
の層状構造を示した図面である。
【図３】 最外郭フルセルの最外郭電極を断面コーティングして箔として残
すフルセルを含み複数個のフルセルが重なって重畳部に分離フィルムが介在する
セルの層状構造を示した図面である。
【図４Ａ】 負極を中間層とし外側部分の両側を正極とするバイセルの層状
構造を示した図面である。
【図４Ｂ】 正極を中間層とし外側部分の両側を負極とするバイセルの層状
構造を示した図面である。
【図５】 二種類のバイセルが交互に重なり重畳部に分離フィルムが介在す
るセルの層状構造を示した図面である。
【図６】 最外郭バイセルの最外郭電極を断面コーティングして箔として残
すバイセルを含み二種類のバイセルが交互に重なって重畳部に分離フィルムが介
在するセルの層状構造を示した図面である。
【図７】 フルセルが正確に配列されて重なるようにするためにフルセルを
長く裁断された分離フィルム上に順序配置し熱融着させた電池の展開図である。
【図８】 本発明によって構成された電気化学素子の充放電特性を示したグ
ラフである。
【図９】 フルセルが正確に配列されて重なるようにするためにフルセルを
長く裁断された分離フィルム上に順序配置し熱融着させた電池の展開図である。
【図１０】 バイセルが正確に配列されて重なるようにするために二種類の
バイセルを長く裁断された分離フィルム上に順序配置し熱融着させた電池の展開
図である。
【図１１】 本発明によって構成された電気化学素子のサイクル特性を示し
たグラフである。
【図１２】 バイセルが正確に配列されて重なるようにするために二種類の
バイセルを長く裁断された分離フィルム上に順序配置し熱融着させた電池の展開
図である。
【符号の説明】
７ 正極 ８ 負極 １１ 負極電流集電体 １２ 正極電流集電体 １３ 負極物質 １４ 正極物質 １５ 分離膜 １７ フルセル １９ 分離フィルム ２７ テープ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＣＮ，Ｊ Ｐ，ＵＳ (72)発明者 スン−ホ・アン 大韓民国・テチョン−シティ・305−345・ ユソン−ク・シンソン−ドン（番地な し）・ラッキー−ハナ・エーピーティ・ 107−1106 (72)発明者 キュン−ジュン・キム 大韓民国・インチョン−シティ・409− 870・オンジン−クン・ヨンヒョン−ミョ ン・ソンチェ−リ・213−２ (72)発明者 チェ−ヒュン・イ 大韓民国・テチョン−シティ・305−345・ ユソン−ク・シンソン−ドン・120−２・ 302 Ｆターム(参考） 5H029 AJ03 AJ14 AK03 AL06 AL12 AM03 AM04 AM05 AM07 AM16 BJ04 BJ06 BJ15 CJ03 CJ06 HJ12

Claims (24)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 順次に正極、分離膜及び負極が配置されるフルセルが基本単
    位である複数個の電気化学セルが重なり、それぞれの重畳部は分離フィルムが介
    在する電気化学素子において、 前記分離フィルムは電気化学セルを包むことができる単位長さを有し、単位長
    さごとに外側に折れて最初端の電気化学セルから始まって最終端の電気化学セル
    まで連続してＺ字型にそれぞれの電気化学セルをたたみ、余分の分離フィルムが
    重畳セルの外周部を包んで電気化学セルの重畳部に介在する電気化学素子。
  2. 【請求項２】 前記分離フィルムの最外郭端部がテープによって固定される
    、請求項１に記載の電気化学素子。
  3. 【請求項３】 前記分離フィルムの最外郭端部は熱融着で固定される、請求
    項１に記載の電気化学素子。
  4. 【請求項４】 前記分離フィルムが微細多孔を含むポリエチレンフィルム、
    ポリプロピレンフィルム、またはこれらフィルムの組み合わせによって製造され
    る多層フィルム及びポリフッ化ビニリデン、ポリエチレンオキサイド、ポリアク
    リロニトリル、またはポリフッ化ビニリデンヘキサフルオロプロピレン共重合体
    の高分子電解質用高分子フィルムからなる群から選択される、請求項１に記載の
    電気化学素子。
  5. 【請求項５】 前記高分子電解質用高分子フィルムが微細多孔性の第１高分
    子層とポリフッ化ビニリデン−三フッ化塩化エチレン共重合体のゲル化第２高分
    子層を含むフィルムである、請求項４に記載の電気化学素子。
  6. 【請求項６】 前記フルセルのそれぞれの正極は、正極集電体の両面に正極
    物質がコーティングされた電極であり、それぞれの負極は負極集電体の両面に負
    極物質がコーティングされた電極である、請求項１に記載の電気化学素子。
  7. 【請求項７】 前記電気化学セルの最外郭に位置したそれぞれのフルセルは
    、正極集電体の断面に正極物質がコーティングされた正極、または負極集電体の
    断面に負極物質がコーティングされた負極を含み、最外郭に集電体箔が位置され
    る、請求項１に記載の電気化学素子。
  8. 【請求項８】 順次に正極、分離膜、及び負極が位置されるフルセルが基本
    単位である複数個の電気化学セルが重なり、分離フィルムが電気化学セルを包む
    ことができる単位長さを有し、単位長さごとに外側に折れて最初端の電気化学セ
    ルから始まって最終端の電気化学セルまで連続的にそれぞれの電気化学セルをＺ
    字型にたたみ、余分の分離フィルムが重畳セルの外周部を包んで電気化学セルの
    重畳部に介在する電気化学素子の製造方法において、 ａ）分離フィルムの上下に連続、または交差してフルセルを配置させる段階; ｂ）前記ａ）段階の位置されたフルセルと分離フィルムを熱融着させる段階;
    及び ｃ）前記ｂ）段階の熱融着されたフルセルと分離フィルムを第１フルセルから
    隣接する後、フルセルが位置する外側に折ってそれぞれのフルセルを重複してＺ
    字型にたたみ、余分の分離フィルムを重畳フルセルの外周部に一回以上巻いてフ
    ルセルを重畳させる段階 を含む電気化学素子の製造方法。
  9. 【請求項９】 ｄ）前記分離フィルムの端部をテープによって固定させる段階をさらに含む、
    請求項８に記載の電気化学素子の製造方法。
  10. 【請求項１０】 ｅ）前記分離フィルムの端部を熱板または熱溶接機で熱融着して固定させる段
    階をさらに含む、請求項８に記載の電気化学素子の製造方法。
  11. 【請求項１１】 前記ａ）段階のフルセルが分離フィルムの上、または下に
    各々配置される、請求項８に記載の電気化学素子の製造方法。
  12. 【請求項１２】 i）順次に正極、分離膜、負極、分離膜、及び正極が配置
    されるバイセル、またはii）順次に負極、分離膜、正極、分離膜、及び負極が配
    置されるバイセルが基本単位である複数個の電気化学セルが重なり、それぞれの
    重畳部は分離フィルムが介在する電気化学素子において、 前記分離フィルムが電気化学セルを包むことができる単位長さを有し、単位長
    さごとに外側に折れて最初端の電気化学セルから始まって最終端の電気化学セル
    まで連続的にそれぞれの電気化学セルをＺ字型にたたみ、余分の分離フィルムが
    重畳セルの外周部を包んで電気化学セルの重畳部に介在する電気化学素子。
  13. 【請求項１３】 前記分離フィルムの最外郭端部がテープによって固定され
    る、請求項１２に記載の電気化学素子。
  14. 【請求項１４】 前記分離フィルムの最外郭端部は熱融着で固定される、請
    求項１２に記載の電気化学素子。
  15. 【請求項１５】 前記分離フィルムが微細多孔を含むポリエチレンフィルム
    、ポリプロピレンフィルム、またはこれらフィルムの組み合わせによって製造さ
    れる多層フィルム、及びポリフッ化ビニリデン、ポリエチレンオキサイド、ポリ
    アクリロニトリル、またはポリフッ化ビニリデンヘキサフルオロプロピレン共重
    合体の高分子電解質用高分子フィルムからなる群から選択される、請求項１２に
    記載の電気化学素子。
  16. 【請求項１６】 前記高分子電解質用高分子フィルムが微細多孔性の第１高
    分子層とポリフッ化ビニリデン-三フッ化塩化共重合体のゲル化第２高分子層を
    含むフィルムである、請求項１５に記載の電気化学素子。
  17. 【請求項１７】 前記電気化学セルはi）の順次に正極、分離膜、負極、分
    離膜、及び正極が配置されるバイセルとii）の順次に負極、分離膜、正極、分離
    膜、及び負極が配置されるバイセルが交互に重なる、請求項１２に記載の電気化
    学素子。
  18. 【請求項１８】 前記バイセルのそれぞれの正極は正極集電体の両面に正極
    物質がコーティングされた電極であり、それぞれの負極は負極集電体の両面に負
    極物質がコーティングされた電極である、請求項１２に記載の電気化学素子。
  19. 【請求項１９】 前記電気化学セルの最外郭に位置したそれぞれのバイセル
    は正極集電体の断面に正極物質がコーティングされた正極、または負極集電体の
    断面に負極物質がコーティングされた負極を含み、最外郭に集電体箔が配置され
    る、請求項１２に記載の電気化学素子。
  20. 【請求項２０】 i）順次に正極、分離膜、負極、分離膜、及び正極が配置
    されるバイセル;またはii）順次に負極、分離膜、正極、分離膜、及び負極が配
    置されるバイセルが基本単位である複数個の電気化学セルが重なり、分離フィル
    ムが電気化学セルを包むことができる単位長さを有し、単位長さごとに外側に折
    れて最初端の電気化学セルから始まって最終端の電気化学セルまで連続的にそれ
    ぞれの電気化学セルをＺ字型にたたみ、余分の分離フィルムが重畳セルの外周部
    を包んで電気化学セルの重畳部に介在する電気化学素子の製造方法において、 ａ）分離フィルムの上下に連続、または交差してバイセルを配置させる段階; ｂ）前記ａ）段階の配置されたバイセルと分離フィルムを熱融着させる段階;
    及び ｃ）前記ｂ）段階の熱融着されたバイセルと分離フィルムを第１のバイセルか
    ら隣接する次のバイセルを配置する外側に折ってそれぞれのバイセルを重複して
    Ｚ字型にたたみ、余分の分離フィルムを重畳バイセルの外周部を一回以上巻いて
    バイセルを重畳させる段階を含む電気化学素子の製造方法。
  21. 【請求項２１】 ｄ）前記分離フィルムの端部をテープによって固定させる
    段階をさらに含む、請求項２０に記載の電気化学素子の製造方法。
  22. 【請求項２２】 ｅ）前記分離フィルムの端部を熱板または熱溶接機で熱融
    着して固定させる段階をさらに含む、請求項２０に記載の電気化学素子の製造方
    法。
  23. 【請求項２３】 前記ａ）段階のバイセルが分離フィルムの上、または下に
    各々配置される、請求項２０に記載の電気化学素子の製造方法。
  24. 【請求項２４】 前記電気化学セルはi）の順次に正極、分離膜、負極、分
    離膜、及び正極が配置されるバイセルとii）の順次に負極、分離膜、正極、分離
    膜、及び負極が配置されるバイセルを交互に位置させて重なる、請求項２０に記
    載の電気化学素子の製造方法。
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