JP2003508188A - Nanochains of bundled carbon molecules useful for hydrogen storage - Google Patents
Nanochains of bundled carbon molecules useful for hydrogen storageInfo
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-
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- D01—NATURAL OR MAN-MADE THREADS OR FIBRES; SPINNING
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/32—Hydrogen storage
Abstract
(57)【要約】 金属合金触媒上において、高温気相で生成する線状カーボンチェーン分子のバンドルを対象としたプロセスおよび得られる組成物を開示する。得られるチェーン分子のバンドルは、大きな表面積を有しており、少なくとも約２０重量％の濃度で水素を吸着させるのに有用である。 (57) Abstract: Disclosed is a process directed to a bundle of linear carbon chain molecules produced in a high temperature gas phase on a metal alloy catalyst and the resulting composition. The resulting bundle of chain molecules has a large surface area and is useful for adsorbing hydrogen at a concentration of at least about 20% by weight.
Description
【０００１】
（連邦支援の研究開発でなされた発明の権利に関する申し立て）
Ｗｅｓｔｉｎｇｈｏｕｓｅ Ｓａｖａｎｎａｈ Ｒｉｖｅｒ Ｃｏｍｐａｎｙ
と米国エネルギー省との契約Ｎｏ．ＤＥ−ＡＣ０９−９６ＳＲ１８５００により
、米国政府は本発明の権利を有する。(Claim Regarding Right of Invention Made in Federally Supported Research and Development) Westinghouse Savannah River Company
No. with US Department of Energy DE-AC09-96SR18500 gives the U.S. Government certain rights in this invention.
【０００２】
（関連出願）
本出願は、１９９９年８月３０日出願の米国特許出願第６０／１５１，５２７
号の特典を請求し、これを参照により本明細書に合体する。Related Application This application is related to US patent application No. 60 / 151,527 filed on Aug. 30, 1999.
No., claim of which is incorporated herein by reference.
【０００３】
（発明の背景）
本発明は、水素などのガスの貯蔵に有用な炭素分子の形成に関し、この炭素分
子を製造する方法に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION The present invention relates to the formation of carbon molecules useful in the storage of gases such as hydrogen, and to methods of making the carbon molecules.
【０００４】
水素などのガスの貯蔵に適した材料には大きな関心が寄せられている。単位重
量あたりのエネルギー密度が高いエネルギー源であることから、水素は特に関心
の的になっている。さらに、水素の燃焼はクリーンであり、高効率の燃料電池に
用いることができる。しかし、水素ガスは著しく揮発性であるため、安全な貯蔵
方法の開発が水素系エネルギー源商業化の障害であった。その結果、大量の水素
貯蔵を対象とした材料および方法を対象とした多くの研究が行われてきた。There is great interest in materials suitable for storing gases such as hydrogen. Hydrogen is of particular interest as it is an energy source with a high energy density per unit weight. Furthermore, the combustion of hydrogen is clean and can be used in high efficiency fuel cells. However, since hydrogen gas is extremely volatile, the development of safe storage methods has been an obstacle to the commercialization of hydrogen energy sources. As a result, much research has been done on materials and methods for large-scale hydrogen storage.
【０００５】
水素の貯蔵は、Ｓｃｈｗａｒｚの米国特許第４，７１６，７３６号に記載され
ており、その開示全体を参照により本明細書に合体する。カーボンナノファイバ
ーの潜在的な役割についても文献で広く議論されている。Ｎ．Ｍ．Ｒｏｄｒｉｇ
ｕｅｚの「Ａ Ｒｅｖｉｅｗ ｏｆ Ｃａｔａｌｙｔｉｃａｌｌｙ Ｇｒｏｗｎ
Ｃａｒｂｏｎ Ｎａｎｏｆｉｂｅｒｓ」、Ｊ．Ｍａｔｅｒ．Ｒｅｓ．、第８巻
、第１２号、１９９３年１２月、３２３３〜３２５０頁の論文に、こうした概説
の一つを見出すことができ、この論文を参照により本明細書に合体する。Storage of hydrogen is described in Schwarz, US Pat. No. 4,716,736, the entire disclosure of which is incorporated herein by reference. The potential role of carbon nanofibers has also been extensively discussed in the literature. N. M. Rodrig
uez's "A Review of Catalytically Grown
Carbon Nanofibers ", J. Am. Mater. Res. , Vol. 8, No. 12, December 1993, pages 3233-3250, one of these reviews can be found, which is incorporated herein by reference.
【０００６】
Ｔｈｅ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ、Ｂ
．、第１０２巻、第２２号、１９９８年５月２８日の「Ｈｙｄｒｏｇｅｎ Ｓｔ
ｏｒａｇｅ ｉｎ Ｇｒａｐｈｉｔｅ Ｎａｎｏｆｉｂｅｒｓ」と題する最近の
論文には、多層構造で積層した幅３００〜５００オングストロームの複数の小さ
なプレートを含むとされている黒鉛材料が報告されている。この論文を参照によ
り本明細書に合体する。この材料は、高い水素吸蔵能力を有すると報告されてい
る。The Journal of Physical Chemistry, B
． , Vol. 102, No. 22, May 28, 1998, "Hydrogen St.
A recent paper entitled "age in Graphite Nanofibers" reports a graphite material that is said to contain multiple small plates of 300-500 angstrom width stacked in a multilayer structure. This article is incorporated herein by reference. This material is reported to have a high hydrogen storage capacity.
【０００７】
その他の炭素系水素吸蔵組成物は、Ｓｃｈｗａｒｚ他の米国特許第５，３８５
，８７６号、Ｒｏｄｒｉｇｕｅｚ他の米国特許第５，６５３，９５１号、Ｒｏｂ
ｉｎｓｏｎ他の米国特許第５，８４６，６３９号、Ｓｃｈｗａｒｚ他の米国特許
第５，８３７，７４１号に見出すことができる。これらのすべてを、参照により
本明細書に合体する。Other carbon-based hydrogen storage compositions are described in Schwarz et al., US Pat. No. 5,385.
, 876, Rodriguez et al., U.S. Patent No. 5,653,951, Rob.
See US Pat. No. 5,846,639 to Inson et al., US Pat. No. 5,837,741 to Schwarz et al. All of these are incorporated herein by reference.
【０００８】
上記の文献は、効果の異なる水素吸蔵能力を有する可能性のある炭素材料の製
造に有用な材料および方法を取り扱っているが、有用なガス吸蔵特性を有するカ
ーボン種の技術の中には、変化および改良の余地がまだ残っている。Although the above references deal with materials and methods useful for the production of carbon materials that may have different effects hydrogen storage capacity, among the technologies of carbon species with useful gas storage properties There is still room for change and improvement.
【０００９】
（発明の概要）
本発明によれば、表面積が約１３，７４０ｍ２／ｇ、密度が約１．３１ｇｍ／
ｃｃ、および水素吸着能力が約３０〜５０重量％である長鎖炭素分子のバンドル
を含む組成物およびこの組成物を製造する方法が提供される。SUMMARY OF THE INVENTION According to the present invention, the surface area is about 13,740 m 2 / g and the density is about 1.31 gm /
Provided are compositions comprising cc and a bundle of long chain carbon molecules having a hydrogen adsorption capacity of about 30-50% by weight, and methods of making the compositions.
【００１０】
本発明の一態様は、炭化水素源を供給するステップと、この炭化水素源材料を
不活性ガスと混合するステップと、受容表面および放出表面を有する単結晶メン
ブレンを供給するステップと、炭化水素と不活性ガスの混合ガスを約５００〜８
００℃の温度で単結晶メンブレンの受容表面に導入するステップと、炭素原子を
単結晶メンブレン中に溶解させるステップと、反応生成物を単結晶メンブレンの
放出面に沿って形成するステップとを含み、この反応生成物が単一チェーンカー
ボンフィラメント（ナノチェーン）、バンドル化ナノチェーンのフィラメント、
および結晶性炭素生成物の混合物を含む、線状カーボンチェーン分子の製造方法
である。One aspect of the invention is to provide a hydrocarbon source, to mix the hydrocarbon source material with an inert gas, and to provide a single crystal membrane having a receiving surface and an emitting surface. Approximately 500 to 8 mixed gas of hydrocarbon and inert gas
Introducing into the receiving surface of the single crystal membrane at a temperature of 00 ° C., dissolving carbon atoms into the single crystal membrane, and forming reaction products along the emission surface of the single crystal membrane, This reaction product is a single chain carbon filament (nanochain), a bundled nanochain filament,
And a mixture of crystalline carbon products and a method of producing linear carbon chain molecules.
【００１１】
本発明の他の態様では、結晶性炭素生成物を取り出し、化学的または機械的手
段によってこの生成物を***させて、結晶性生成物をさらにカーボンナノチェー
ンへ解離する。炭素結晶をカーボンナノチェーンへ解離すると、ガス吸蔵能力が
増大すると考えられる。In another aspect of the invention, the crystalline carbon product is removed and the product is disrupted by chemical or mechanical means to further dissociate the crystalline product into carbon nanochains. It is believed that the dissociation of carbon crystals into carbon nanochains increases the gas storage capacity.
【００１２】
本発明の他の目的は、炭素を溶解することができ、整然とした方向性のある炭
素の単一チェーンフィラメントを生成する能力を与える単結晶メンブレンを提供
することである。[0012] Another object of the present invention is to provide a single crystal membrane that is capable of dissolving carbon and provides the ability to produce an ordered, single chain filament of carbon.
【００１３】
本発明の他の態様は、カーボンナノチェーンの少なくとも約２０重量％の水素
を吸収することができる水素吸蔵材料を実現するような、有効量のカーボンナノ
チェーンを含む組成物を提供することである。Another aspect of the invention provides a composition comprising an effective amount of carbon nanochains, such as to provide a hydrogen storage material capable of absorbing at least about 20% hydrogen by weight of carbon nanochains. That is.
【００１４】
（発明の詳細な説明）
次に本発明の実施形態を詳細に説明し、その一つまたは複数の実施例を以下に
示す。各実施例は、本発明を説明するために提供するものであり、本発明を限定
するためではない。実際、本発明の範囲または精神から逸脱することなく、本発
明に様々な修正および変更を加えることができることは、当分野の技術者には明
らかであろう。例えば、一実施形態の一部として図示または記載された特徴を他
の実施形態に用いて、さらなる実施形態をもたらすことができる。したがって、
本発明は、添付の特許請求の範囲およびその均等物の範囲内の修正および変更を
カバーするものである。本発明の他の目的、特徴、および態様は、以下の詳細な
説明で開示する。本議論は、代表的な実施形態の説明に過ぎず、本発明のより広
い態様を限定するものではないことを、当分野の技術者なら理解するであろう。
この広い態様は、代表的な構成の中で具現化されている。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The embodiments of the present invention will now be described in detail, and one or more examples thereof will be given below. Each example is provided by way of explanation of the invention, not limitation of the invention. Indeed, it will be apparent to those skilled in the art that various modifications and variations can be made in the present invention without departing from the scope or spirit of the invention. For example, features illustrated or described as part of one embodiment, can be used on another embodiment to yield a still further embodiment. Therefore,
The invention covers modifications and variations that come within the scope of the appended claims and their equivalents. Other objects, features, and aspects of the present invention are disclosed in the following detailed description. Those skilled in the art will appreciate that this discussion is a description of exemplary embodiments only and is not intended to limit the broader aspects of the invention.
This broad aspect is embodied in a typical configuration.
【００１５】
本明細書の様々な図の説明では、同じ材料、装置またはプロセス経路を説明す
るために、全体として同じ参照番号を用いる。こうした装置またはプロセスには
同じ参照番号を付けるが、冗長を避けるため、図に関して一度説明した多くの装
置の詳細な説明は、後続の図の説明では繰り返さない。In the description of the various figures herein, the same reference numbers have been used throughout to describe the same materials, equipment or process paths. Although such devices or processes are given the same reference numerals, to avoid redundancy, a detailed description of many devices once described with respect to the figures will not be repeated in the description of subsequent figures.
【００１６】
本発明は、炭素原子２個から炭素単位１０億個に近いチェーン長さまでの範囲
のチェーン長さを有する線状カーボンチェーン分子のファイバー構造を対象とす
る。この線状カーボンチェーン分子は、好ましくは図３および図４に示すように
凝集してバンドルになっている。好ましい凝集では、水素ガス吸蔵吸収能力は、
入手可能なナノチェーン（一次元炭素分子）の表面積に基づいて、水素３０〜４
０重量％程度である。The present invention is directed to fiber structures of linear carbon chain molecules having chain lengths ranging from 2 carbon atoms to chain lengths approaching 1 billion carbon units. The linear carbon chain molecules are preferably aggregated into a bundle as shown in FIGS. 3 and 4. In the preferred aggregation, the hydrogen gas storage and absorption capacity is
Based on the surface area of available nanochains (one-dimensional carbon molecules), hydrogen 30-4
It is about 0% by weight.
【００１７】
図３および図４でわかるように、水素ガス２０への高い吸収特性を有する一次
元炭素分子（ナノチェーン）１０を構成することができる。カーボンナノチェー
ン１０は、以下詳しく説明するように、高温気相で製造される。得られるチェー
ン分子は、黒鉛の約１０倍の表面積を有し、一次元炭素分子のチェーン分子が凝
集してバンドルを形成していることから「ナノチェーン」と呼ばれる。ナノチェ
ーン構造の計算データは、ナノチェーンは、通常の黒鉛の表面積のほぼ１０倍の
理論表面積１３，７４０ｍ２／ｇを有することを示唆している。高精製ナノチェ
ーン構造では、約３０〜５０重量％の水素吸着値が可能である。通常の黒鉛材料
１５は、図１に示され、さらに図２に示すように水素分子２０を結合している。As can be seen from FIGS. 3 and 4, the one-dimensional carbon molecule (nanochain) 10 having a high absorption property for the hydrogen gas 20 can be formed. The carbon nanochain 10 is manufactured in a high temperature gas phase, as described in detail below. The obtained chain molecule has a surface area about 10 times that of graphite, and the chain molecules of one-dimensional carbon molecules are aggregated to form a bundle, which is called a "nanochain". The calculated data of the nanochain structure suggests that the nanochain has a theoretical surface area of 13,740 m 2 / g which is almost 10 times the surface area of ordinary graphite. Highly purified nanochain structures allow hydrogen adsorption values of about 30-50% by weight. The ordinary graphite material 15 has hydrogen molecules 20 bonded thereto as shown in FIG. 1 and further shown in FIG.
【００１８】
カーボンナノチェーンの密度は、１．３１グラム／ｃｃと計算される。この値
は、非晶質の炭素繊維、黒鉛、およびナノファイバーの報告値より著しく低く、
この新規材料を従来の形態の炭素から区別し特徴付ける一つの方法である。The density of carbon nanochains is calculated to be 1.31 grams / cc. This value is significantly lower than that reported for amorphous carbon fibers, graphite, and nanofibers,
This is one way to distinguish and characterize this new material from the traditional forms of carbon.
【００１９】
ナノチェーンの構造は、Ｃ２Ｈ２、Ｃ２Ｈ４、ＣＨ４、またはこれらの混合物
などの適当な炭化水素を、５００〜８００℃の温度範囲でＮｉまたはＮｉ−Ｃｕ
合金などの高温の単結晶触媒と接触させる、触媒由来の事象によって生成する。
ガス状炭化水素はＨ２および炭素に分解され、炭素は触媒に溶解して触媒中を拡
散し触媒の表面を抜け出す。触媒メンブレン３０を用いて、カーボンチェーン１
０を高温ガスの供給と反対側の触媒表面に形成することができる。触媒を出る線
状チェーン分子は、亜酸化炭素（Ｃ３Ｏ２、Ｃ５Ｏ２、およびＣｎＯ２、但し「
ｎ」は奇数）または酸素のない線状カーボンチェーンである。図６に示す参照符
合「Ｘ」は、炭素分子または酸素分子を含むことができる。両チェーン末端に末
端酸素分子を有する線状カーボンチェーンを生成することにより、安定な共鳴形
態のナノチェーンが得られると思われる。この形態で、隣接するクムレン結合の
ナノチェーンが、ファンデルワ−ルス力によって相互に作用し合うと思われる。The structure of the nanochain is such that a suitable hydrocarbon such as C 2 H 2 , C 2 H 4 , CH 4 or a mixture thereof is Ni or Ni—Cu in a temperature range of 500 to 800 ° C.
Produced by a catalyst-derived event of contact with a high temperature single crystal catalyst such as an alloy.
Gaseous hydrocarbons are decomposed into H 2 and carbon, and the carbon dissolves in the catalyst, diffuses in the catalyst, and escapes from the surface of the catalyst. Carbon chain 1 using catalyst membrane 30
Zeros can be formed on the surface of the catalyst opposite the supply of hot gas. Linear chain molecules exiting the catalyst, carbon suboxide (C 3 O 2, C 5 O 2, and C n O 2, where "
n "is an odd number) or oxygen free linear carbon chain. The reference numeral “X” shown in FIG. 6 may include carbon molecules or oxygen molecules. It is thought that stable resonance morphology of nanochains can be obtained by producing linear carbon chains having terminal oxygen molecules at both ends. In this form, adjacent cumulene-bonded nanochains appear to interact with each other by Van der Waals forces.
【００２０】
触媒由来のプロセスを用いた従来のメカニズムでは、この段階で一般に黒鉛が
生成するであろう。しかし、本発明の好ましい方法では、各出口部位が次の隣接
する部位から平均して離れた距離にあるように、触媒表面の出口部位を制限する
不活性化領域３５が設けられる。図６で最もよくわかるように、部分的に不活性
化した触媒を抜け出す炭素原子は、次に抜け出す炭素原子としか相互に作用する
ことができず、これにより黒鉛プレートとは異なるチェーン構造が形成される。
この結果、新規なナノチェーン構造が調製され、カーボンチェーンはカーボンナ
ノチェーンのバンドルを形成する。Conventional mechanisms using catalyst derived processes will generally produce graphite at this stage. However, in the preferred method of the present invention, deactivation regions 35 are provided that limit the exit sites on the catalyst surface such that each exit site is on average a distance away from the next adjacent site. As can be seen best in FIG. 6, the carbon atoms leaving the partially deactivated catalyst can only interact with the carbon atoms leaving next, thus forming a chain structure different from the graphite plate. To be done.
As a result, a novel nanochain structure is prepared, and the carbon chains form a bundle of carbon nanochains.
【００２１】
触媒の片面または両面の選択的一部表面不活性化によって、触媒上にある不活
性化領域３５を限定することができる。こうした方法の一つとして、硫黄による
触媒の汚染を用いることができる。部分的な汚染により、触媒出口部位の数が減
少し、平均して隣接する部位から十分に離れているので、触媒を抜け出す炭素原
子は次に抜け出す炭素原子としか相互に作用しないであろう。あるいは、この一
部不活性化触媒メンブレンは、不活性（炭素不透過性）材料を有する不均質触媒
材料を含むものであり、カーボンナノチェーンを形成するための、個別の離れた
核生成部位の所望の類似パターンを実現している。触媒出口部位の密度および間
隔は、バンドル中のチェーンの数にも影響を与える。Selective partial surface passivation on one or both sides of the catalyst can limit the passivation region 35 on the catalyst. Contamination of the catalyst with sulfur can be used as one of these methods. Partial fouling reduces the number of catalyst exit sites and, on average, far enough from adjacent sites that the carbon atoms leaving the catalyst will only interact with the carbon atoms leaving the next. Alternatively, the partially deactivated catalytic membrane comprises a heterogeneous catalytic material with an inert (carbon impermeable) material, which is a separate discrete nucleation site for forming carbon nanochains. A desired similar pattern is realized. The density and spacing of the catalyst exit sites also affects the number of chains in the bundle.
【００２２】
ナノチェーン構造はユニークであり、従来の炭素系水素吸蔵材料とは著しく異
なるものである。このユニークな構造が、得られた反応生成物の水素吸蔵能力に
大きく寄与していると思われる。反応部位を制限するように触媒表面を変性する
方法もまた、当分野で周知の技術とは異なる独特なものである。この触媒部位の
核生成制御法を変形することにより、さらに新規な炭素系構造体を開発し評価す
る可能性がもたらされる。The nanochain structure is unique and is significantly different from conventional carbon-based hydrogen storage materials. It is believed that this unique structure greatly contributes to the hydrogen storage capacity of the obtained reaction product. The method of modifying the catalyst surface to limit the reaction sites is also unique and distinct from the techniques known in the art. Modifications of this method for controlling the nucleation of the catalytic site provide the possibility of developing and evaluating new carbon-based structures.
【００２３】
本明細書に記載のナノチェーン構造を含む組成物は、その水素吸収能力におい
て有用であると思われる。したがって、ナノチェーンバンドル組成物を水素吸蔵
材料として用いることで、水素貯蔵容器を得ることができる。水素の放出および
吸収は、当分野で周知であり黒鉛系水素吸蔵組成物で用いられる技術と同様に、
温度および圧力の変化によって行うことができる。本発明のナノチェーン組成物
を貯蔵するには、本明細書で引用した文献に記載されており当分野で周知のもの
と同様の適当な圧力容器を用いることができる。Compositions comprising the nanochain structures described herein are believed to be useful in their hydrogen absorption capacity. Therefore, a hydrogen storage container can be obtained by using the nanochain bundle composition as a hydrogen storage material. Hydrogen release and absorption is well known in the art and similar to the techniques used in graphite-based hydrogen storage compositions,
This can be done by changing the temperature and pressure. Suitable pressure vessels similar to those described in the references cited herein and well known in the art can be used to store the nanochain compositions of the present invention.
【００２４】
少量のナノチェーン型の構造が、黒鉛および他の関連するカーボン組成物とと
もに生成すると思われる。未精製黒鉛組成物中に少量のナノチェーンが存在する
と、ナノチェーン含有組成物の水素吸蔵量を増大させるであろう。したがって、
触媒条件をナノチェーン構造の割合が増えるように設定し、生成後の精製技術と
組み合わせると、水素吸蔵能力が高まった精製ナノチェーン構造ができるであろ
う。ナノチェーン構造の表面積は、黒鉛の表面積と比べて何倍も大きい。ナノチ
ェーン構造は、ナノチェーン構造の水素吸蔵能力と直接関係する大きい表面積を
実現する。It is believed that small amounts of nanochain-type structures form with graphite and other related carbon compositions. The presence of small amounts of nanochains in the crude graphite composition will increase the hydrogen storage capacity of the nanochain-containing composition. Therefore,
If the catalyst conditions are set to increase the proportion of nanochain structure and combined with the purification technology after production, a refined nanochain structure with enhanced hydrogen storage capacity will be created. The surface area of the nanochain structure is many times larger than that of graphite. The nanochain structure provides a large surface area that is directly related to the hydrogen storage capacity of the nanochain structure.
【００２５】
実施例１
図５に示すように、アルゴン８０％およびメタン２０％の混合ガスを含む原料
ガス４０を、８００〜１０００トールの供給圧力で反応容器４２へ導入する。反
応容器４２は、原料ガス供給４０と流体で通じている。反応容器出口４４には、
厚さ２．０ｍｍの単結晶ニッケルメンブレン３０を有するガスケットが嵌められ
、室温および初期反応圧力で原料ガスの正常流を遮断している。原料ガスを導入
する前に、ヒーター４６を用いて単結晶ニッケルメンブレンの温度を８００℃に
上昇した。例示のために、反応容器４２は、ここへねじ込むように設計されてい
る出口４４から離して示されている。出口４４は、さらに収集容器４８に通じて
いる。所望により、収集容器４８および出口４４を、ガス成分の分析を行うこと
ができる排気ラインへ接続できる。熱電対５０を用いて、単結晶メンブレン３０
近傍の反応温度を監視する。Example 1 As shown in FIG. 5, a source gas 40 containing a mixed gas of 80% argon and 20% methane is introduced into a reaction vessel 42 at a supply pressure of 800 to 1000 torr. The reaction vessel 42 is in fluid communication with the source gas supply 40. At the reaction container outlet 44,
A gasket having a single crystal nickel membrane 30 with a thickness of 2.0 mm is fitted to block the normal flow of the raw material gas at room temperature and the initial reaction pressure. Before introducing the source gas, the temperature of the single crystal nickel membrane was raised to 800 ° C. by using the heater 46. For purposes of illustration, reaction vessel 42 is shown remote from outlet 44 which is designed to be screwed therein. The outlet 44 further leads to a collection container 48. If desired, the collection container 48 and the outlet 44 can be connected to an exhaust line, which enables the analysis of the gas components. Single crystal membrane 30 using thermocouple 50
Monitor the reaction temperature in the vicinity.
【００２６】
ニッケルメンブレンは、使用する反応温度でメタンを分子状炭素および水素ガ
スに解離させる。単結晶メンブレン３０には、原子状炭素は拡散することができ
るが水素ガスは透過できず、水素ガスは排気流５２を経由して排気される。炭素
は２４時間メンブレン中を拡散させ、ここでシステムを停止し室温まで放冷した
。The nickel membrane dissociates methane into molecular carbon and hydrogen gas at the reaction temperatures used. In the single crystal membrane 30, atomic carbon can diffuse but hydrogen gas cannot permeate, and the hydrogen gas is exhausted via the exhaust flow 52. Carbon was allowed to diffuse through the membrane for 24 hours, whereupon the system was stopped and allowed to cool to room temperature.
【００２７】
メンブレン３０の供給側は変色しており、非晶質炭素の表面析出がＳＥＭおよ
びＥＤＸ分析で認められた。メンブレンの生成物側は、黒色の反応生成物で覆わ
れていた。ＥＤＸ分析によって、反応生成物がニッケルと炭素のみからなること
がわかる。図７〜図１１に示すように、ＴＥＭ写真によって、非常に多くのニッ
ケル粒子Ｎが炭素の結晶層Ｃでコーティングされていることがわかる。結晶層の
外端には、層Ｃの表面から延在する繊維状材料Ｆの非常に多くの領域があること
がわかった。The supply side of the membrane 30 was discolored, and surface precipitation of amorphous carbon was confirmed by SEM and EDX analysis. The product side of the membrane was covered with the black reaction product. EDX analysis shows that the reaction product consists only of nickel and carbon. As shown in FIGS. 7 to 11, the TEM photographs show that a large number of nickel particles N are coated with the carbon crystal layer C. It has been found that at the outer edge of the crystalline layer there are numerous regions of fibrous material F extending from the surface of layer C.
【００２８】
電子顕微鏡写真に示すように、この反応生成物は、Ｎｏｌａｎ「Ｈｙｄｒｏｇ
ｅｎ Ｃｏｎｔｒｏｌ ｏｆ Ｃａｒｂｏｎ Ｄｅｐｏｓｉｔ Ｍｏｒｐｈｏｌ
ｏｇｙ」、Ｃａｒｂｏｎ、第３３巻、第１号、７９〜８５頁、１９９５年に記載
のものに類似の結晶性炭素コーティングＣで覆われている、大きさが５０から２
００ｎｍの範囲のニッケル粒子混合物を含む。この文献を参照により本明細書に
合体する。As shown in the electron micrographs, the reaction product was Nolan “Hydrogen”.
en Control of Carbon Deposition Morphol
"Ogy", Carbon, Vol. 33, No. 1, pages 79-85, covered with a crystalline carbon coating C similar to 1995, size 50 to 2.
It contains a mixture of nickel particles in the range of 00 nm. This document is incorporated herein by reference.
【００２９】
図７〜図１１でもっともよくわかるように、炭素殻の外端は、より小さい繊維
状炭素単位が存在する、ほつれて見える一連の端部Ｆを画定している。このカー
ボンストランドの寸法および形態は、Ｏｋｕｙａｍａ「Ｖａｐｏｒ−Ｇｒｏｗｎ
Ａｔｏｍｉｃ Ｆｉｌａｍｅｎｔｓ ｏｆ Ｇｒａｐｈｉｔｅ」Ａｐｐｌｉｅ
ｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ、第７６巻、第２号、２０００年１月、１
６１〜１６３頁に報告されたフィラメントおよびストランドに相当する。この報
告の全体を参照により本明細書に合体する。As best seen in FIGS. 7-11, the outer edge of the carbon shell defines a series of frayable ends F in which smaller fibrous carbon units are present. The dimensions and morphology of this carbon strand are based on Okuyama "Vapor-Grown".
Atomic Filaments of Graphite "Applie
d Physics Letters, Vol. 76, No. 2, January 2000, 1
Corresponds to the filaments and strands reported on pages 61-163. The entirety of this report is incorporated herein by reference.
【００３０】
本出願人の本データは、個別のカーボンフィラメントの解像度に限界があるが
、図７〜図１１に認められるほつれ端部は、複数のカーボンナノチェーンおよび
ナノチェーンのバンドルを表しかつこれを含むと思われる。Applicants' data show that although the resolution of individual carbon filaments is limited, the frayed ends seen in FIGS. 7-11 represent and represent multiple carbon nanochains and bundles of nanochains. It seems to include.
【００３１】
理論によって限定されることを望むものではないが、本出願人は、本プロセス
では一連の個別カーボンチェーンが生成し、これが単結晶メンブレン触媒からの
さらなる炭素原子の逐次的な追加によって成長するものであるとの確信を抱いて
いる。しかし、これは、室温に冷やすと、単一ナノチェーンが相互に作用して図
７〜図１１のいずれにも多く見られる結晶性構造Ｃを形成するという本観察と矛
盾しないと思われる。したがって、結晶性構造を変化させてナノチェーンおよび
個別カーボンチェーンの比率を上げることができると思われる。Without wishing to be bound by theory, Applicants have found that the process produces a series of individual carbon chains that are grown by the sequential addition of additional carbon atoms from a single crystal membrane catalyst. I am convinced that it will be done. However, this seems to be consistent with the present observation that when cooled to room temperature, single nanochains interact to form crystalline structure C, which is often found in any of FIGS. Therefore, it seems that the crystalline structure can be changed to increase the ratio of nanochains and individual carbon chains.
【００３２】
例えば、濃硝酸洗浄または過酸化物洗浄を用いて、結晶性カーボン構造に含ま
れるナノチェーンを放出することができる。さらに、液体窒素またはヘリウムの
使用など急激な温度変化によって、カーボンナノチェーンの数と量を高めるよう
に製造した結晶性炭素殻はさらに***すると思われる。こうした***はガスの存
在下で行われ、フィラメントおよびナノチェーンが放出されるのと同時に順調な
吸着を促す。For example, a concentrated nitric acid wash or a peroxide wash can be used to release the nanochains contained in the crystalline carbon structure. Furthermore, it is believed that the abrupt temperature changes, such as the use of liquid nitrogen or helium, further disrupt the crystalline carbon shells produced to increase the number and amount of carbon nanochains. Such fragmentation occurs in the presence of gas, facilitating successful adsorption of filaments and nanochains as they are released.
【００３３】
図６で最もよく分かるように、カーボンチェーン形成の概略図が提示されてい
る。見て分かるように、ニッケルメンブレン触媒３０は、高いプロセス温度でそ
の下面に繊維状ストランド１０を形成させる。さらに、選択的触媒毒、禁止剤、
または不活性剤３５などで、各カーボンフィラメントの平均間隔を増大すること
によって、カーボンフィラメントの単一チェーンの生成が高まると思われる。言
い換えると、隣接するナノチェーンおよびチェーン生成部位の近接を最小限に抑
えることによって、抜け出すカーボンが反応して黒鉛または他の何らかのカーボ
ン種を形成する傾向を最小限に抑えることができる。その結果、触媒表面の一部
を選択的に不活性化することにより、所望のナノチェーンカーボン生成物の収率
の向上が達成される。As best seen in FIG. 6, a schematic diagram of carbon chain formation is presented. As can be seen, the nickel membrane catalyst 30 causes the fibrous strands 10 to form on its lower surface at high process temperatures. In addition, selective catalyst poisons, inhibitors,
Alternatively, increasing the average spacing of each carbon filament, such as with a deactivator 35, may enhance the formation of a single chain of carbon filaments. In other words, by minimizing the proximity of adjacent nanochains and chain-forming sites, the tendency of the escaping carbon to react to form graphite or some other carbon species can be minimized. As a result, the desired yield of nanochain carbon product is improved by selectively deactivating part of the catalyst surface.
【００３４】
さらに、単結晶メンブレンの使用が単一カーボンチェーンの形成を促進すると
考えられる。複数方向のカーボンフローをもたらす多結晶メンブレンとは異なり
、単結晶メンブレンは、唯一の方向性を有するフローを含み、これが所望のチェ
ーン形成の確立を促進すると思われる。Furthermore, it is believed that the use of single crystal membranes facilitates the formation of single carbon chains. Unlike polycrystalline membranes, which provide multi-directional carbon flow, single crystal membranes contain flows that have only one directionality, which appears to facilitate the establishment of the desired chain formation.
【００３５】
当分野の技術者なら、より特定して添付の特許請求の範囲に示す本発明の精神
および範囲から逸脱することなく、本発明のこれらおよび他の修正および変更を
行うことができるであろう。さらに、様々な実施形態の態様は、全体としてまた
は部分的に入れ替えることができることを理解すべきである。さらに、上記説明
は実施例のためだけになされたものであり、添付の特許請求の範囲にさらに記載
された本発明を限定するものではないことを、当分野の技術者なら理解するであ
ろう。Those and other modifications and variations of the present invention can be made by those skilled in the art without departing from the spirit and scope of the invention as more particularly set forth in the appended claims. Ah Furthermore, it should be understood that aspects of various embodiments may be interchanged in whole or in part. Furthermore, those skilled in the art will appreciate that the above description is made only by way of example, and not by way of limitation of the invention as further described in the appended claims. .
【図１】 通常の黒鉛シートの画像モデルの図である。[Figure 1] It is a figure of the image model of a normal graphite sheet.
【図２】 黒鉛シートに結合する水素を示す、図１に類似の画像の図である。[Fig. 2] FIG. 2 is an image similar to FIG. 1, showing hydrogen bound to a graphite sheet.
【図３】
本発明が提供する個別カーボンナノチェーンのバンドルを画像で表す図である
。FIG. 3 is a diagram showing an image of a bundle of individual carbon nano chains provided by the present invention.
【図４】
個別カーボンフィラメントバンドルについて、水素の吸着／吸収を示す図３に
類似の図である。FIG. 4 is a view similar to FIG. 3 showing the adsorption / absorption of hydrogen for individual carbon filament bundles.
【図５】 カーボンナノチェーンの製造を行うための装置および方法の概略図である。[Figure 5] 1 is a schematic view of an apparatus and method for producing carbon nano chains.
【図６】 カーボンナノチェーンの製造を行うための装置および方法の概略図である。[Figure 6] 1 is a schematic view of an apparatus and method for producing carbon nano chains.
【図７】
結晶性炭素およびカーボンナノチェーンの混合物を含む反応生成物の透過型電
子顕微鏡写真である。FIG. 7 is a transmission electron micrograph of a reaction product containing a mixture of crystalline carbon and carbon nanochains.
【図８】
結晶性炭素およびカーボンナノチェーンの混合物を含む反応生成物の透過型電
子顕微鏡写真である。FIG. 8 is a transmission electron micrograph of a reaction product containing a mixture of crystalline carbon and carbon nanochains.
【図９】
結晶性炭素およびカーボンナノチェーンの混合物を含む反応生成物の透過型電
子顕微鏡写真である。FIG. 9 is a transmission electron micrograph of a reaction product containing a mixture of crystalline carbon and carbon nanochains.
【図１０】
結晶性炭素およびカーボンナノチェーンの混合物を含む反応生成物の透過型電
子顕微鏡写真である。FIG. 10 is a transmission electron micrograph of a reaction product containing a mixture of crystalline carbon and carbon nanochains.
【図１１】
結晶性炭素およびカーボンナノチェーンの混合物を含む反応生成物の透過型電
子顕微鏡写真である。FIG. 11 is a transmission electron micrograph of a reaction product containing a mixture of crystalline carbon and carbon nanochains.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ，ＵＧ ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ， ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ， ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＢＺ，Ｃ Ａ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＤＭ ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，ＧＨ， ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，Ｋ Ｅ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ， ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，Ｒ Ｕ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ， ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 レイモンド トーマス ウォルターズ アメリカ合衆国 29803 サウスカロライ ナ州 エイケン カーディナル ドライブ 707 Ｆターム(参考） 4G040 AA42 4G046 CA02 CB08 CC06 CC08 CC09 4G066 AA04B AB01A BA26 BA31 BA36 CA38 DA01 EA20 FA33─────────────────────────────────────────────────── ─── Continued front page (81) Designated countries EP (AT, BE, CH, CY, DE, DK, ES, FI, FR, GB, GR, IE, I T, LU, MC, NL, PT, SE), OA (BF, BJ , CF, CG, CI, CM, GA, GN, GW, ML, MR, NE, SN, TD, TG), AP (GH, GM, K E, LS, MW, MZ, SD, SL, SZ, TZ, UG , ZW), EA (AM, AZ, BY, KG, KZ, MD, RU, TJ, TM), AE, AG, AL, AM, AT, AU, AZ, BA, BB, BG, BR, BY, BZ, C A, CH, CN, CR, CU, CZ, DE, DK, DM , DZ, EE, ES, FI, GB, GD, GE, GH, GM, HR, HU, ID, IL, IN, IS, JP, K E, KG, KP, KR, KZ, LC, LK, LR, LS , LT, LU, LV, MA, MD, MG, MK, MN, MW, MX, MZ, NO, NZ, PL, PT, RO, R U, SD, SE, SG, SI, SK, SL, TJ, TM , TR, TT, TZ, UA, UG, US, UZ, VN, YU, ZA, ZW (72) Inventor Raymond Thomas Walters United States 29803 South Carolina Aiken Cardinal Drive, Na 707 F-term (reference) 4G040 AA42 4G046 CA02 CB08 CC06 CC08 CC09 4G066 AA04B AB01A BA26 BA31 BA36 CA38 DA01 EA20 FA33
Claims (3)
、カーボンファイバーのそれぞれがチェーンを形成し、各チェーンは、表面積が
１３，０００ｍ２／ｇ超であり、水素吸着能力がおおよそ少なくとも約２０重量
％であることを特徴とする組成物。1. A composition comprising individual carbon fiber bundles, each of the carbon fibers forming a chain, each chain having a surface area of greater than 13,000 m 2 / g and a hydrogen adsorption capacity of approximately 1. A composition comprising at least about 20% by weight.
ップと、 解離した炭素原子を、温度および圧力勾配に沿って、触媒の第１表面から触媒
の第２表面へ通過させるステップと、 触媒の第２表面に沿って、複数の単一チェーンカーボンフィラメントを形成さ
せるステップと、 単一カーボンフィラメントを、ガス吸蔵媒体の役割を果たすナノチェーンバン
ドルに凝集させるステップと を含むことを特徴とする方法。3. A method for producing a linear chain of carbon atoms, the method comprising the steps of supplying a gas mixture containing hydrocarbons, exposing the gas to a catalyst, the catalyst dissociating the hydrocarbons into carbon atoms and hydrogen molecules. And passing the dissociated carbon atoms along a temperature and pressure gradient from the first surface of the catalyst to the second surface of the catalyst, and a plurality of single chain carbon filaments along the second surface of the catalyst. Forming, and aggregating single carbon filaments into nanochain bundles that act as a gas storage medium.
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