JP2003506306A - Compact reactor - Google Patents

Compact reactor

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JP2003506306A JP2001515248A JP2001515248A JP2003506306A JP 2003506306 A JP2003506306 A JP 2003506306A JP 2001515248 A JP2001515248 A JP 2001515248A JP 2001515248 A JP2001515248 A JP 2001515248A JP 2003506306 A JP2003506306 A JP 2003506306A
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ロバート ウィリアム ジャッド
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Abstract

(57)【要約】 吸熱反応を行うための第一の領域と、発熱反応を行うための第二の領域を具備し、第一の領域と第二の領域との間の熱を伝達するように配置される反応器アセンブリーであって、該反応器アセンブリーは、第一の領域の少なくとも一部を形成する第一の組のチャネルと、第二の領域の少なくとも一部を形成する第二の組のチャネルによって、その中に形成される2組のチャネルを有する拡散接合した熱交換器を含み、該拡散接合した熱交換器は、2組のチャネルの間の熱を伝達するように配置されることを特徴とする。   (57) [Summary] A reactor comprising a first region for performing an endothermic reaction and a second region for performing an exothermic reaction, the reactor being arranged to transfer heat between the first region and the second region. An assembly, the reactor assembly comprising a first set of channels forming at least a portion of a first region, and a second set of channels forming at least a portion of a second region. A diffusion bonded heat exchanger having two sets of channels formed therein, wherein the diffusion bonded heat exchanger is arranged to transfer heat between the two sets of channels. .

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【０００１】 本発明は、吸熱反応を行うための第一の領域と発熱反応を行う第二の領域を有
する反応器アセンブリーであって、第一の領域と第二の領域との間に良い熱伝導
を与えるために配置される反応器アセンブリーに関する。この反応器アセンブリ
ーは、水蒸気及び燃料流れの水素及び酸化炭素への吸熱触媒変換が第一の領域で
行われ、燃料流れの発熱燃焼が第二の領域で行われる水蒸気改質装置としての使
用に特に適している。水蒸気改質装置により生成された水素は、電力を発生させ
る1つ以上の燃料電池での使用に特に適している。The present invention is a reactor assembly having a first zone for carrying out an endothermic reaction and a second zone for carrying out an exothermic reaction, with good heat between the first and second zones. Relates to a reactor assembly arranged to provide conduction. The reactor assembly is intended for use as a steam reformer where endothermic catalytic conversion of steam and fuel streams to hydrogen and carbon oxides takes place in the first zone and exothermic combustion of the fuel streams takes place in the second zone. Particularly suitable. The hydrogen produced by the steam reformer is particularly suitable for use in one or more fuel cells that produce electrical power.

【０００２】 炭化水素燃料の水蒸気改質用に設計された反応器は、好適には触媒水蒸気改質
反応を行うために固体触媒粒子が分散されている第一の反応容器を具備する。第
一の反応容器は、第一の反応容器に熱を供給するために第一の反応容器を囲む炉
であってもよい第二の反応容器と良い熱伝導性で結合され、水蒸気改質反応をよ
りエネルギー的に有利にする。このような反応器は米国特許第4203950号に開示
されている。A reactor designed for the steam reforming of hydrocarbon fuels preferably comprises a first reaction vessel in which solid catalyst particles are dispersed in order to carry out a catalytic steam reforming reaction. The first reaction vessel is coupled with good thermal conductivity to the second reaction vessel, which may be a furnace surrounding the first reaction vessel to supply heat to the first reaction vessel, and the steam reforming reaction. To be more energetically advantageous. Such a reactor is disclosed in US Pat. No. 4,203,950.

【０００３】 別のタイプの水蒸気改質装置は、“Scale up Study of Heat Exchange Reform
er for 5MW Fuel Cell Plant”（1992 Fuel Cell Seminar Proceedings, Courte
sy Associates Inc., Washington DC, USA）に記載されるHaldor Topsoe熱交換
改質装置である。この改質装置は、ドーナツ型の内部及び外部に供給されるバー
ナーからの熱により第一反応容器として作用するドーナツ型の形状の触媒ベッド
を有する。ドーナツ型の形状の触媒ベッドの内部及び外部の両方への熱の供給は
、第一の反応容器への熱伝達を向上させ、また水素を燃料電池へ供給するために
使用する場合、改質装置のエネルギー密度も向上させる。Another type of steam reformer is the "Scale up Study of Heat Exchange Reform.
er for 5MW Fuel Cell Plant ”(1992 Fuel Cell Seminar Proceedings, Courte
Haldor Topsoe heat exchange reformer described by Sy Associates Inc., Washington DC, USA). This reformer has a doughnut-shaped catalyst bed that acts as a first reaction vessel by heat from burners supplied to the inside and outside of the doughnut-shaped. Providing heat both inside and outside the doughnut-shaped catalyst bed enhances heat transfer to the first reaction vessel and, when used to supply hydrogen to the fuel cell, reformer. Also improves the energy density of.

【０００４】 さらに別のタイプの水蒸気改質装置は、EP-A-0430184に記載されるIHIプレー
ト改質装置である。この改質装置は、一体化して一連の容器を形成する平行プレ
ートを具備する多層ユニットを含む。あるいは、容器は水蒸気改質及び燃焼のた
めに使用され、燃焼領域と水蒸気改質領域との間の熱伝達向上させ、また燃料電
池で使用される場合、このタイプの改質装置のエネルギー密度を向上させる。Yet another type of steam reformer is the IHI plate reformer described in EP-A-0430184. The reformer includes a multi-layer unit with parallel plates that together form a series of vessels. Alternatively, the vessel may be used for steam reforming and combustion to improve heat transfer between the combustion zone and the steam reforming zone, and when used in a fuel cell, to improve the energy density of this type of reformer. Improve.

【０００５】 しかし、固体触媒粒子を収容する必要性、及び/又は真鍮で作り（brazed）、
又は溶接した構造のために、このような反応器は、一般に大きく、重い。この反
応器は、輸送手段における1つ以上の燃料電池に水素を供給するような移動性用
途の使用に特に不適である。さらに、このような反応器の第一の領域と第二の領
域との間の熱伝達を向上することが望ましい。However, the need to contain solid catalyst particles and / or brazed,
Or because of the welded construction, such reactors are generally large and heavy. This reactor is particularly unsuitable for use in mobile applications such as supplying hydrogen to one or more fuel cells in a vehicle. Moreover, it is desirable to improve the heat transfer between the first and second regions of such a reactor.

【０００６】 本発明の第一の局面は、吸熱反応を行うための第一の領域、発熱反応を行うた
めの第二の領域を具備する反応器アセンブリーを提供し、この反応器アセンブリ
ーは第一の領域と第二の領域との間の熱を伝達するように配置され、この反応器
アセンブリーは、第一の領域の少なくとも一部を形成する第一の組のチャネルと
第二の領域の少なくとも一部を形成する第二の組のチャネルによって、その中に
形成される2組のチャネルを有する拡散接合した熱交換器を含み、この拡散接合
した熱交換器は2組のチャネルの間の熱を伝達するように配置される。A first aspect of the present invention provides a reactor assembly comprising a first region for carrying out an endothermic reaction and a second region for carrying out an exothermic reaction, the reactor assembly comprising: Arranged to transfer heat between the region of the first region and the second region, the reactor assembly comprising at least a first set of channels forming at least a portion of the first region and at least the second region. A diffusion-bonded heat exchanger having two sets of channels formed therein by a second set of channels forming a portion, the diffusion-bonded heat exchanger comprising a heat exchanger between the two sets of channels. Are arranged to communicate.

【０００７】 拡散接合した熱交換器は非常にコンパクトであり、第一の領域の少なくとも一
部を形成する第一の組のチャネルと第二の領域の少なくとも一部を形成する第二
の組のチャネルとの間の非常に良い熱伝導を提供する。実験研究は、10kW/m2よ
りも高い熱流束が達成されることを示している。良い熱伝導は、それぞれの領域
における反応がより有効に行われるようにし、低い熱慣性は通常の反応器よりも
早い始動及びより良い負荷追従（load following）特性を提供する。このように
、拡散接合した熱交換器を使用することにより、非常にコンパクトで、非常に有
効な反応器を得ることができる。The diffusion bonded heat exchanger is very compact and comprises a first set of channels forming at least part of the first region and a second set of channels forming at least part of the second region. It provides very good heat transfer to and from the channel. Experimental studies have shown that heat fluxes higher than 10 kW / m 2 are achieved. Good heat conduction allows the reaction in each zone to occur more efficiently, and lower thermal inertia provides faster start-up and better load following characteristics than conventional reactors. Thus, by using a diffusion-bonded heat exchanger, a very compact and very effective reactor can be obtained.

【０００８】 第一の領域は、例えば吸熱水蒸気改質反応を行うために水蒸気及び燃料ガスの
供給を受けるように配置してもよい。第二の領域は、消費のために燃料の供給を
受けるように配置してもよい。この反応器が水蒸気改質装置として使用される場
合、そのコンパクトなサイズ及び非常に高い熱伝達速度により、その装置は、固
定したパワープラントのための燃料電池システム用の、及び移動性用途のための
燃料電池システムにおける水素を生成するための使用に特に適したものとなる。
あるいは、第一の領域は、吸熱部分酸化反応のようなその他の反応を行うために
配置してもよい。The first region may be arranged to receive a supply of steam and fuel gas, for example to carry out an endothermic steam reforming reaction. The second region may be arranged to receive a supply of fuel for consumption. When this reactor is used as a steam reformer, it's compact size and very high heat transfer rate make it suitable for fuel cell systems for stationary power plants and for mobile applications. It is particularly suitable for use in producing hydrogen in a fuel cell system of
Alternatively, the first region may be arranged to carry out other reactions such as endothermic partial oxidation reactions.

【０００９】 以下の表１は、エネルギーを提供する燃料電池に水素を供給するのに使用され
る場合、上述の従来の水蒸気改質装置のエネルギー密度を、本発明の拡散接合し
た反応器を使用する水蒸気改質装置と比較して示す。表に示すように、本発明の
拡散接合した反応器は、従来の反応器よりも大きなエネルギー密度を有し、改質
装置の体積及び重量の劇的な減少が、水素/エネルギーの同じ量の生成について
達成される。Table 1 below shows the energy density of the conventional steam reformer described above when used to supply hydrogen to a fuel cell that provides energy, using the diffusion bonded reactor of the present invention. It is shown in comparison with the steam reforming device. As shown in the table, the diffusion bonded reactor of the present invention has a greater energy density than the conventional reactor, and the dramatic reduction in reformer volume and weight results in the same amount of hydrogen / energy. Achieved on generation.

【００１０】[0010]

【表１】 表１ [Table 1] Table 1

【００１１】 どちらかの又は両方の組のチャネルの少なくとも幾つかに、それらのチャネル
において行われる反応を助けるための触媒を与えてもよい。この触媒は、好まし
くはチャネルの内部表面上に膜として被覆される。あるいは、この触媒は、例え
ばチャネルの各端部でメッシュによってチャネル内に含まれる粒子として与えら
れてもよい。At least some of the channels in either or both sets may be provided with a catalyst to assist the reactions taking place in those channels. The catalyst is preferably coated as a film on the inner surface of the channel. Alternatively, the catalyst may be provided as particles contained within the channel, for example by a mesh at each end of the channel.

【００１２】 本発明の反応器の実施例は、添付の図面において具体的に示される。 図１に示した拡散接合した熱交換器１０は、側面２０、３０；４０、５０；６
０、７０の向かい合った三つの組を備え、それぞれの向かい合った側面が実質的
に並行であり、また互いに同一である固体１１である。二つの向かい合った側面
２０、３０は、それを通る流体の通路のために熱交換器１０の本体を通ってそれ
らの間を渡る一組のチャネル又は通路２１（その幾つかのみが示されている）を
有する。また、二つのその他の向かい合った側面４０、５０は、図１の実施例に
おいて、それを通る流体の通路のために第一の組のチャネル２１に直角方向に熱
交換器本体１０を通ってそれらの間を渡る第二の組のチャネル又は通路４１（そ
の幾つかのみが示されている）を有する。各通路２１、４１は、二つの向かい合
った側面のその他の組の間を垂直の方向に渡るチャネルとの流体交換（fluid co
mmunication）することなしに、一つの側面２０、４０から反対の側面３０、５
０に渡る。Examples of the reactor of the present invention are illustrated in the accompanying drawings. The diffusion-bonded heat exchanger 10 shown in FIG. 1 has side surfaces 20, 30; 40, 50;
A solid 11 comprising three sets of 0, 70 facing each other, with their facing sides substantially parallel and identical to each other. The two opposing sides 20, 30 are a set of channels or passages 21 (only some of which are shown) passing therethrough through the body of the heat exchanger 10 for passage of fluid therethrough. ) Has. Also, two other opposing sides 40, 50 are provided through the heat exchanger body 10 in the embodiment of FIG. 1 at right angles to the first set of channels 21 for passage of fluid therethrough. It has a second set of channels or passages 41 (only some of which are shown) spanning between. Each passage 21, 41 has a fluid co-channel with a channel running vertically between the other pair of two opposite sides.
mmunication) from one side 20, 40 to the opposite side 30, 5, without
Cross to zero.

【００１３】 拡散接合した熱交換器１０は、当業者によく知られるいずれかの適した方法に
よって形成してもよい。熱交換器は、一般に多くのプレートの設備を具備し、そ
の幾つか、又はそのすべては、好適なチャネルを提供する。このプレートには、
適切に配向したチャネルがスタックされている。次いで、このスタックは、プレ
ートが一緒に拡散接合されて、それを通る少なくとも二組の通路により固体ブロ
ックを形成するように、適切な熱及び圧力を受ける。二組のフローチャネルの間
の等しい量の熱交換を生成するために、溶接され、又は蝋付けされたプレートか
ら形成される従来の熱交換器は、その拡散接合された等価なものよりも数倍大き
く、重くならなければならないであろう。The diffusion bonded heat exchanger 10 may be formed by any suitable method well known to those skilled in the art. Heat exchangers are generally equipped with many plates of equipment, some or all of which provide suitable channels. This plate has
Properly oriented channels are stacked. The stack is then subjected to appropriate heat and pressure so that the plates are diffusion bonded together to form a solid block with at least two sets of passages therethrough. Conventional heat exchangers formed from plates that are welded or brazed to produce an equal amount of heat exchange between two sets of flow channels have more than a number of their diffusion-bonded equivalents. It would have to be twice as big and heavier.

【００１４】 拡散接合した熱交換器は、5000m2/m3までの表面密度を有する非常にコンパク
トな設計を可能にする。反応器で用いられる材料は、長期の強度（耐クリープ性
）、耐食性、触媒被覆特性、二次加工限界（fabrication limitations）及びコ
ストのような幾つかの因子に依存する。水蒸気改質装置として使用する場合、反
応器は、650〜850℃の温度範囲及び1〜約8barの圧力で気体を取り扱う必要があ
る。相対的に低コストの従来のステンレススチール、触媒被覆特性が認められて
いる鉄-クロム合金、増大した高温強度を有するNIベース合金及び酸化物分散強
度合金のような合金鉄のような多くの材料は、この目的のために適している。ま
た、アルミナのようなセラミック材料も、特に反応器が高温で使用される場合に
は、使用してもよい。The diffusion bonded heat exchanger allows a very compact design with surface densities of up to 5000 m 2 / m 3 . The material used in the reactor depends on several factors such as long-term strength (creep resistance), corrosion resistance, catalyst coating properties, fabrication limitations and cost. When used as a steam reformer, the reactor should handle gases in the temperature range of 650-850 ° C and pressures of 1 to about 8 bar. Many materials such as relatively low cost traditional stainless steel, iron-chromium alloys with recognized catalyst coating properties, NI base alloys with increased high temperature strength and ferroalloys such as oxide dispersion strength alloys. Is suitable for this purpose. Ceramic materials such as alumina may also be used, especially if the reactor is used at elevated temperatures.

【００１５】 マニホールド（図示しない）は、チャネル２１、４１への流体の供給又はチャ
ネル２１、４１からの流体の受け取るために各側面２０、３０、４０、５０に対
して位置してもよい。反応器が水蒸気改質装置として使用される場合、第一のマ
ニホールドは水蒸気及び燃料、好ましくは天然ガス又はメタンのような燃料ガス
を第一の組のチャネル２１を含む一つの側面２０に供給するために配置される。
燃料及び水蒸気は、第一の反応領域として作用するチャネル２１における反応の
ために配置され、反応の生成物はチャネル２１を通って熱交換器１０の反対の側
面３０に渡り、第二のマニホールド（図示しない）によって受け取られる。第一
の反応領域として作用するチャネル２１には、好ましくは後で記載するように反
応速度を増大するための触媒が与えられる。A manifold (not shown) may be located for each side 20, 30, 40, 50 for supplying fluid to or receiving fluid from channels 21, 41. When the reactor is used as a steam reformer, the first manifold supplies steam and fuel, preferably fuel gas such as natural gas or methane, to one side 20 containing a first set of channels 21. Is arranged for.
Fuel and water vapor are arranged for reaction in the channel 21, which acts as the first reaction zone, and the products of the reaction pass through the channel 21 to the opposite side 30 of the heat exchanger 10 and to the second manifold ( (Not shown). The channel 21, which serves as the first reaction zone, is preferably provided with a catalyst for increasing the reaction rate, as will be described later.

【００１６】 同様の方法において、第三のマニホールドは、第二の組のチャネル４１への入
り口を含む熱交換器の別の側面４０に流体を供給するために配置してもよい。第
三のマニホールドによって配送される流体は、第二の反応領域として作用する第
二の組のチャネル４１内で反応するように配置される。第二の領域での反応生成
物は、第二の組のチャネル４１を渡り、第三のマニホールドを受け取るために配
置される側面の向かい合った熱交換器の側面５０に対して配置される第四のマニ
ホールドによって受け取られる。第一の組のチャネル２１が水蒸気改質反応を行
うために使用される場合、第二の組のチャネルは、燃料、好ましくは天然ガスま
たはメタンのような燃料ガスの燃焼のような発熱反応を行うために配置されるの
が好ましい。触媒は後で記載されるように第二の組のチャネル４１内に与えても
よい。In a similar manner, a third manifold may be arranged to supply fluid to another side 40 of the heat exchanger including the inlet to the second set of channels 41. The fluid delivered by the third manifold is arranged to react in a second set of channels 41 that act as a second reaction zone. The reaction product in the second region crosses the second set of channels 41 and is positioned against the side 50 of the heat exchanger opposite the side that is positioned to receive the third manifold. Received by the manifold. When the first set of channels 21 is used to carry out a steam reforming reaction, the second set of channels is used for an exothermic reaction such as the combustion of a fuel, preferably a fuel gas such as natural gas or methane. It is preferably arranged to do so. The catalyst may be provided in the second set of channels 41 as described below.

【００１７】 チャネルは熱交換器の向かい合った側面間を渡る必要はないが、好適ないずれ
かの熱交換器の二つの組の間を渡らなければならない。例えば、チャネルの第一
の組２１及び第二の組４１は、図２に図式的に示される同じ側面２０；４０の異
なる部分２２、２３；４２、４３の間の熱交換器１０の本体１１を、又は隣接し
た側面（図示しない）の間を渡ってもよい。しかし、チャネルが配置され、チャ
ネルの第一の組２１及び第二の組４１が互いに重なり合い、又は吸熱及び発熱領
域の間の促進された熱伝導のために間に差し込まれることが好ましい。さらに、
熱交換器１０は平行六面体であってはならないが、好適ないずれかの形状であっ
てもよい。The channels need not run between opposite sides of the heat exchanger, but must run between two sets of any suitable heat exchanger. For example, the first set 21 of channels and the second set 41 of channels 11 may be the body 11 of the heat exchanger 10 between different parts 22, 23; 42, 43 of the same side 20; 40 shown schematically in FIG. Or between adjacent side surfaces (not shown). However, it is preferred that the channels are arranged such that the first set 21 and the second set 41 of channels overlap each other or are interleaved for enhanced heat transfer between the heat absorption and heat generation regions. further,
The heat exchanger 10 should not be a parallelepiped, but may be any suitable shape.

【００１８】 触媒は、好ましくはいずれかの又は両方の組のチャネル２１、４１の熱交換面
に直接堆積される。触媒は、好ましくはいずれかの又は両方の組のチャネル２１
、４１の内部表面に膜として被覆される。触媒が両方の組のチャネル２１、４１
に堆積される場合、触媒作用領域はお互いに直接的に熱を交換することができる
。膜を被覆する好ましい方法は、技術においてよく知られているように、ゾル-
ゲルを用いることであり（例えば、R.W.Jonesによって1989年にInstitute of Ma
terialsにより発行された‘Fundamental Principles of Sol-Gel Technology’
を参照）、チャネルに空気の水蒸気を吹きかけることのような確立された方法に
よって、望ましいチャネルの内部表面に施してもよい。あるいは、又はさらに触
媒は、いずれかの又は両方の組の熱改質装置のチャネル２１、４１内に配置され
た小さな粒子として与えてもよい。触媒粒子は、各端部でメッシュによって適切
なチャネル内に維持してもよい。The catalyst is preferably deposited directly on the heat exchange surface of either or both sets of channels 21, 41. The catalyst is preferably either or both sets of channels 21.
, 41 is coated on the inner surface as a film. The catalyst has channels 21, 41 in both sets
When deposited on, the catalysis regions can exchange heat directly with each other. The preferred method of coating the membrane is sol-, as is well known in the art.
Gels (eg, by RW Jones in 1989, Institute of Ma).
'Fundamental Principles of Sol-Gel Technology' published by terials
,) May be applied to the inner surface of the desired channel by established methods such as blowing the channel with steam of air. Alternatively, or in addition, the catalyst may be provided as small particles located within the channels 21, 41 of either or both sets of thermal reformers. The catalyst particles may be maintained in suitable channels by a mesh at each end.

【００１９】 図３は、反応器の熱交換器１０が水蒸気改質装置として使用される場合、隣接
したチャネル２１、４１で行われる反応を図式的に示す。図示される触媒膜４５
によって被覆されたチャネル４１は、触媒４５の存在下で空気によって消費され
る燃料（この場合にはメタン）の流れを受け取り、生成した熱は、熱交換器１０
の本体１１を通じて、水蒸気改質反応が行われるチャネル２１に移動する。チャ
ネル２１は、燃料流れ（この場合はメタン）及び水を受取り、触媒膜２５の存在
下で水素を生成する。周囲のチャネル４１から受け取る熱は、水素収量を増大す
る水蒸気改質反応を促進する。FIG. 3 shows diagrammatically the reactions that take place in the adjacent channels 21, 41 when the reactor heat exchanger 10 is used as a steam reformer. The illustrated catalyst film 45
The channel 41 covered by means of receiving the flow of fuel (in this case methane) consumed by the air in the presence of the catalyst 45, the heat produced by the heat exchanger 10
It moves to the channel 21 where the steam reforming reaction takes place through the main body 11. The channel 21 receives the fuel stream (in this case methane) and water and produces hydrogen in the presence of the catalyst membrane 25. The heat received from the surrounding channels 41 promotes steam reforming reactions that increase hydrogen yield.

【００２０】 プラチナ（Pt）及びパラジウム（Pd）は、天然ガスを含む種々の燃料の触媒燃
焼のための最も活性な触媒の一つである。パラジウムは、メタン燃焼のためのよ
り高い活性を有することがしられている。その他の貴金属を使用してもよい。ロ
ジウムは、例えば自動車の排気ガス触媒で使用され、触媒配合に加えられるイリ
ジウム及びルテニウムは、焼結し、失活させるために触媒の傾向を減少させるこ
とが知られている。貴金属燃焼触媒は高い活性を示す。プラチナ及びパラジウム
ベース触媒は、1300℃までの温度で作用させてもよい。このようにコンパクト改
質装置として本発明の反応器の使用は、Pd又はPt触媒の使用でいずれの温度制限
も生じず、これらは好ましい選択肢である。Platinum (Pt) and palladium (Pd) are one of the most active catalysts for the catalytic combustion of various fuels including natural gas. Palladium is known to have a higher activity for burning methane. Other precious metals may be used. Rhodium is used, for example, in automobile exhaust gas catalysts and iridium and ruthenium added to catalyst formulations are known to sinter and reduce the tendency of the catalyst to deactivate. Noble metal combustion catalysts show high activity. Platinum and palladium based catalysts may be operated at temperatures up to 1300 ° C. Thus, the use of the reactor of the present invention as a compact reformer does not cause any temperature limitations with the use of Pd or Pt catalysts, which are the preferred options.

【００２１】 また、触媒担体は、改質装置のために重要である。従来のペレット触媒は、ア
ルミナ又はシリカの担体を使用して表面積を最大化し、活性金属の良い分散を与
える。最も広く使用される担体はγ-アルミナである。改質装置が長期間700℃を
超える温度で作動すべき場合、γからα-アルミナへの相変化によって引き起こ
される担体の焼結を最小にするために、スタビライザを担体に加えてもよい。焼
結が始まる温度を高めるために、CeO2又はCsO2のようなスタビライザを担体に加
えてもよい。本件の場合、非ドープγ-アルミナが使用されている。Also, the catalyst support is important for the reformer. Conventional pellet catalysts use alumina or silica supports to maximize surface area and provide good dispersion of active metal. The most widely used carrier is γ-alumina. If the reformer is to operate at temperatures above 700 ° C. for extended periods of time, stabilizers may be added to the support to minimize sintering of the support caused by the γ to α-alumina phase change. A stabilizer such as CeO 2 or CsO 2 may be added to the support to increase the temperature at which sintering begins. In the present case, undoped γ-alumina is used.

【００２２】 この実施例のために、薄膜Pd/アルミナ燃焼触媒を以下のように調製した。硝
酸パラジウム/アルミナゾルを、50mlの水に硝酸パラジウム水和物（0.225グラム
）を溶解することによって作った。25mlのこの濁った茶色の溶液に、1mlの70％
硝酸（1.45グラム）を加えた。さらに25mlの水をこの溶液に加えた。次いで、コ
ンデアアルミナ（condea alumina）（10グラム）を連続急速攪拌しながらゆっく
りと加えた。最後に2グラムのアルミナをさらに12mlの水とともに加えた。従っ
て、ゾルは、Pd 0.048グラム；NO3 1.0グラム；Al2O3 8グラム及び水64グラムか
ら構成された。これは、完全な焼成後のアルミナ上の0.6％Pd触媒に相当する。For this example, a thin film Pd / alumina combustion catalyst was prepared as follows. A palladium nitrate / alumina sol was made by dissolving palladium nitrate hydrate (0.225 grams) in 50 ml water. To 25 ml of this cloudy brown solution, 1 ml of 70%
Nitric acid (1.45 grams) was added. An additional 25 ml of water was added to this solution. Condea alumina (10 grams) was then added slowly with continuous rapid stirring. Finally 2 grams of alumina was added along with an additional 12 ml of water. Therefore, the sol consisted of 0.048 grams of Pd; 1.0 gram of NO 3 ; 8 grams of Al 2 O 3 and 64 grams of water. This corresponds to 0.6% Pd catalyst on alumina after complete calcination.

【００２３】 1.5mmの直径のチャネルを有する反応器のために、約1mlのゾルを空気の緩やか
な流れによって反応器に流し込んだ。ほとんどのゾルは、反応器の壁面に沿った
薄膜を残して流れ出た。被覆手順を繰り返す前に、これを1.5時間空気の流れで
乾燥した。次いで、空気中で500℃で焼成する前に、反応器を更に100℃で乾燥し
た。2.5mmの直径のチャネルを有する反応器のために、ゾルを最初に25％の水で
希釈した。次いで、2mlのこの溶液を、反応器の縦に下向きの緩やかな空気の流
れとともに反応器に流した。次いで、反応器を水平燃焼加熱炉に配置し、空気の
流れをそれに通して、温度を徐々に4時間以上かけて500℃に上げた。次いで、反
応器を一晩冷却し、この手順を触媒の第二被覆を与えるために繰り返した。For a reactor with 1.5 mm diameter channels, about 1 ml of sol was flushed into the reactor with a gentle stream of air. Most of the sol flowed out leaving a thin film along the walls of the reactor. It was dried with a stream of air for 1.5 hours before repeating the coating procedure. The reactor was then further dried at 100 ° C before firing at 500 ° C in air. For a reactor with 2.5 mm diameter channels, the sol was first diluted with 25% water. 2 ml of this solution was then flushed into the reactor with a gentle stream of air directed down the length of the reactor. The reactor was then placed in a horizontal combustion furnace and an air stream was passed through it to gradually raise the temperature to 500 ° C. over 4 hours. The reactor was then cooled overnight and this procedure was repeated to give a second coating of catalyst.

【００２４】 ニッケルは、炭化水素の水蒸気改質のために、産業界で最も広く使用される触
媒金属となっている。Co、Ru、Rh、Pd、Pt、Irのようなその他の金属を使用して
もよいが、その固有の触媒活性がより高く、それらが炭素形成反応の促進におい
てより小さい活性であるという事実にもかかわらず、コスト基盤（cost grounds
）のために一般に敬遠される。従って、我々の試験において、調製し、ゾル-ゲ
ル法を用いて施したNi触媒及びRu触媒を使用した。硫黄及び炭素の堆積に対する
良い抵抗性のために、Ruを使用した。Nickel has become the most widely used catalytic metal in industry for the steam reforming of hydrocarbons. Other metals such as Co, Ru, Rh, Pd, Pt, Ir may be used, but due to the fact that their intrinsic catalytic activity is higher and they are less active in promoting the carbon-forming reaction. Nevertheless, cost grounds
Is generally shunned for. Therefore, in our test, we used Ni and Ru catalysts prepared and applied using the sol-gel method. Ru was used because of its good resistance to sulfur and carbon deposition.

【００２５】 活性金属としてニッケル又はルテニウムを用いて、複数の触媒を調製した。
これらの金属を水に溶解した金属塩の添加によりアルミナ担体に加え、所望の金
属/アルミナ比率を与えた。従って、使用前の触媒の活性金属濃度は既知であっ
た。ニッケル塩の添加により、懸濁液のゲル化、すなわちより粘性で、チキソト
ロピー性のものを生じた。焼成したゾルが剥離しやすいので、これは、被覆の悪
い初期ニッケル触媒を形成する。このゲル化の範囲は、分散したアルミナに添加
したニッケル塩の量と共に増加した。従って、ニッケル塩は、ゾルがゲル化の明
らかなサインを示すまで加えられる。得られた混合物は、1回の浸漬で約3μmの
許容される被覆厚さを与え、剥離しなかった。ルテニウム塩の添加によるゲル化
の範囲は、たいして重要ではなく、混合したゾル-ゲルの粘性は、初期の分散し
たアルミナとの相違は小さかった。Multiple catalysts were prepared using nickel or ruthenium as the active metal.
These metals were added to the alumina support by the addition of metal salts dissolved in water to give the desired metal / alumina ratio. Therefore, the active metal concentration of the catalyst before use was known. The addition of the nickel salt resulted in a gelling of the suspension, a more viscous and thixotropic one. This forms a poorly coated incipient nickel catalyst because the calcined sol is prone to exfoliation. The extent of this gelation increased with the amount of nickel salt added to the dispersed alumina. Therefore, the nickel salt is added until the sol shows a clear sign of gelation. The resulting mixture gave an acceptable coating thickness of about 3 μm with one dip and did not delaminate. The extent of gelation due to the addition of ruthenium salt was not very important and the viscosity of the mixed sol-gel was not much different from the initial dispersed alumina.

【００２６】 反応器１０における重要な効果は、本質的に滞留時間によって影響される反応
速度の効果である。熱交換器１０の各チャネル２１、４１内の滞留時間は、その
直径によって本来影響される。実験は、温度プロフィールによるチャネルの大き
さの変化の効果を調べた。結果から選択したものを表２に示す。A significant effect in reactor 10 is the effect of reaction rate, which is essentially affected by residence time. The residence time in each channel 21, 41 of the heat exchanger 10 is inherently influenced by its diameter. Experiments investigated the effect of changing channel size with temperature profile. Those selected from the results are shown in Table 2.

【００２７】 以下の表２は、少ない燃焼が生じた場合、その温度が改質装置のチャネル２１
に沿って、200℃を超える温度の低下を示す。改質チャネルと比較して燃焼チャ
ネル４１の滞留時間の増加により、温度の低下は低減され、燃料の変換は増大す
る。燃焼チャネル４１の断面積は、好ましくは改質チャンネル２１のものよりも
大きい。燃焼チャネル４１の断面積は改質チャネル２１のものの2倍、5倍又は10
倍であってもよい。幾つかのその他の触媒を反応器で使用する場合、燃焼チャネ
ル４１の断面積が改質チャネル２１のものよりも小さいことは、望ましいであろ
う。燃焼チャネル４１の断面積は改質チャネル２１のものの2分の1、5分の1又は
10分の1であってもよい。燃焼チャネル４１の直径は、好ましくは10〜30mmであ
り、改質チャネルの直径は、好ましくは1〜3mmである。チャネル２１、４１は、
実質的に1〜10の範囲内のアスペクト比を有し、実質的に円形断面を有する。Table 2 below shows that when less combustion occurs, the temperature of the reformer channel 21
Along with, there is a decrease in temperature above 200 ° C. Due to the increased residence time of the combustion channel 41 compared to the reforming channel, the decrease in temperature is reduced and the conversion of fuel is increased. The cross-sectional area of the combustion channel 41 is preferably larger than that of the reforming channel 21. The cross sectional area of the combustion channel 41 is twice, five times or 10 times that of the reforming channel 21
It may be double. When using some other catalysts in the reactor, it may be desirable for the cross-sectional area of the combustion channel 41 to be smaller than that of the reforming channel 21. The cross-sectional area of the combustion channel 41 is half, one-fifth or that of the reforming channel 21.
It may be one tenth. The diameter of the combustion channel 41 is preferably 10-30 mm and the diameter of the reforming channel is preferably 1-3 mm. Channels 21 and 41 are
It has an aspect ratio in the range of substantially 1-10 and has a substantially circular cross section.

【００２８】 燃焼反応は、改質反応が吸収するよりも多くの反応した単位モル当たりの熱を
放出することを忘れてはならず、熱が逃げる危険がある初期の仮説を導くことが
できる。しかし、この作用は、改質装置における自己減衰効果である可能性があ
ることが知られており、改質反応の速度は、温度とともに燃焼反応よりも急速に
増大する。 燃焼空気を予熱して燃焼により生成した熱を高めることが好ましいことも、知
られている。It should be remembered that the combustion reaction gives off more heat per mole of reacted moles than the reforming reaction absorbs, which can lead to the early hypothesis that there is a risk of heat escape. However, it is known that this effect can be a self-damping effect in the reformer, and the rate of the reforming reaction increases more rapidly with temperature than the combustion reaction. It is also known that it is preferable to preheat the combustion air to increase the heat generated by combustion.

【００２９】[0029]

【表２】 表２．改質装置実験の結果 [Table 2] Table 2. Results of reformer experiment

【００３０】 温度による滞留時間の影響は、反応器の温度の制御の方法を導く。それは、燃
料及び酸化体の燃焼側への流れを制御することによってであり、例えば好適なバ
ルブを用いることによって、改質装置へ放出される熱を制御することが可能であ
り、その結果改質の変換を制御することが可能である。このように、改質装置の
性能は、流れ制御を燃焼の入り口に設けることによって制御され得る。The influence of residence time with temperature leads to a way of controlling the temperature of the reactor. It is by controlling the flow of fuel and oxidant to the combustion side, it is possible to control the heat released to the reformer, for example by using a suitable valve, and thus the reforming. It is possible to control the conversion of Thus, reformer performance can be controlled by providing flow control at the inlet of combustion.

【００３１】 以下の表３及び４は、水蒸気改質装置として使用して200kW燃料電池システム
のために充分な水素を提供する場合の本発明の反応器の作動条件を示す。典型的
なシステム効率のために、これは、改質側の1.8キロモル/h及び燃焼側の0.4キロ
モル/hの天然ガス供給速度を要求する。これらの数値に基づいて、改質装置の重
量及び体積は、特に序文で示したようにその他の改質装置と比較して、非常に小
さい。Tables 3 and 4 below show the operating conditions of the reactor of the present invention when used as a steam reformer to provide sufficient hydrogen for a 200 kW fuel cell system. For typical system efficiency, this requires a natural gas feed rate of 1.8 kmoles / h on the reforming side and 0.4 kmoles / h on the combustion side. Based on these figures, the weight and volume of the reformers are very small, especially compared to the other reformers as indicated in the introduction.

【００３２】[0032]

【表３】 表３ 改質装置の作動条件 [Table 3] Table 3 Operating conditions of reformer

【００３３】[0033]

【表４】 表４ コンパクト改質装置設計の重量及び体積 [Table 4] Table 4 Weight and volume of compact reformer design

【００３４】 燃料電池に水素を供給するための改質装置として使用される反応器の例を図４
に示す。燃料電池スタックの外側にある燃料ガスの改質を行うことは、固体ポリ
マー燃料電池（SPFC）、別の公知のものとしてプロトン交換膜（PEM）燃料電池
、アルカリ燃料電池（AFC）及び燐酸燃料電池（PAFC）のような低温スタックを
使用するすべての燃料電池システムのための基本的な要求である。An example of a reactor used as a reformer for supplying hydrogen to a fuel cell is shown in FIG.
Shown in. Performing reforming of fuel gas outside the fuel cell stack includes solid polymer fuel cells (SPFCs), another known as proton exchange membrane (PEM) fuel cells, alkaline fuel cells (AFCs) and phosphoric acid fuel cells. (PAFC) is a basic requirement for all fuel cell systems that use low temperature stacks.

【００３５】 本発明の改質装置を使用するSPFC燃料電池システムについてのプロセス設計の
実施例を図４に示す。この実施例において、改質装置１００は750℃で作動する
ように配置され、燃焼部分４１において入り口１０１を通して供給される空気は
100％過剰量（すなわち化学量論量の2倍）に調整される。改質装置１００は、同
時流れ（co-current）フロー設計であると想定され、空気は、気体が出口１０２
を経て通る改質装置１００の燃焼により生成される熱交換器１０３から熱を交換
することにより燃焼ライトオフ（light-off）温度を超える温度に予熱される。
燃料ガス（この場合には天然ガス）は入り口１０４を経て改質装置１００に供給
され、入り口１０１からの空気と共に消費される。An example of process design for an SPFC fuel cell system using the reformer of the present invention is shown in FIG. In this example, the reformer 100 is arranged to operate at 750 ° C. and the air supplied through the inlet 101 in the combustion section 41 is
Adjust to 100% excess (ie twice stoichiometric). The reformer 100 is assumed to be a co-current flow design, where air is a gas outlet 102.
By exchanging heat from the heat exchanger 103 generated by the combustion of the reformer 100 passing through, the temperature is preheated to a temperature exceeding the combustion light-off temperature.
Fuel gas (natural gas in this case) is supplied to the reformer 100 via the inlet 104 and is consumed together with the air from the inlet 101.

【００３６】 水蒸気は、熱交換器１０６を通じて通る水供給口１０５から生じ、熱交換器１
０６を経て改質装置１００の改質部分２１を出て行く気体から熱を取る。水は、
入り口１０７から（必要により脱硫化容器１０８を通じて通ってもよい）の燃料
ガス（この場合には天然ガス）と混合される。燃料ガス/水蒸気混合物は、コン
ジット１０９により改質装置１００の改質チャネル２１に供給される。改質装置
１００で生成される水素は、燃料電池（図示されない）にコンジット１１０を経
て供給される。Water vapor is generated from the water supply port 105 passing through the heat exchanger 106, and the heat exchanger 1
Heat is taken from the gas exiting the reforming section 21 of the reformer 100 via 06. Water is
It is mixed with the fuel gas (in this case, natural gas) from the inlet 107 (which may be passed through the desulfurization vessel 108 if necessary). The fuel gas / steam mixture is supplied by conduit 109 to reforming channel 21 of reformer 100. Hydrogen produced in the reformer 100 is supplied to a fuel cell (not shown) via a conduit 110.

【００３７】 燃料電池のために水素を供給する本発明の改質装置により行った研究の結果は
、充分な熱が10％の燃焼過剰空気比率の設計で入手可能であることを示した。し
かし、たとえ熱回収システムがどんなに良くても、過剰空気比率の増大はシステ
ムから排出される熱の流れを増大するだろう。このより大きな熱排気流れは燃焼
燃料要求を増大し、このため全体的な効率は減少する。The results of the studies carried out with the reformer of the invention supplying hydrogen for the fuel cell have shown that sufficient heat is available for a 10% combustion excess air ratio design. However, no matter how good the heat recovery system is, increasing the excess air ratio will increase the heat flow out of the system. This larger thermal exhaust flow increases the combustion fuel demand, which reduces overall efficiency.

【００３８】 一般に、燃焼空気で得られる余熱を大きくし、燃焼燃料を少なくすることは、
効率を増大するために要求される。設計において可能な余熱は、熱集積をどのよ
うに行うかによって変化する。研究により、700℃を超える余熱温度が、インプ
ット空気と熱交換するために出口１０２において改質装置１００から排出される
燃焼ガスからの熱の使用のようなシステムにおける他の場所から入手可能な熱に
よって可能であることが示された。好ましくは、燃焼器１１１は、さらに出口１
０２において排出される燃焼ガスを加熱するために使用される。Generally, increasing the residual heat obtained from the combustion air and decreasing the combustion fuel is
Required to increase efficiency. The amount of residual heat available in a design depends on how the heat integration is done. Studies have shown that residual heat temperatures in excess of 700 ° C. are available from elsewhere in the system, such as the use of heat from the combustion gases exiting the reformer 100 at the outlet 102 to exchange heat with the input air. Has been shown to be possible. Preferably, the combustor 111 further comprises the outlet 1
It is used to heat the combustion gas discharged in 02.

【００３９】 多くの改良が本発明の範囲から出ることなしに、上記の開示された実施例に加
えられてもよい。例えば拡散接合された熱交換器においてチャネル２１、４１の
各組は1つ以上のチャネルを具備してもよい。これらのチャネルは、熱交換効果
を増大するために、熱交換器１１内の前後を通ってもよい。さらに、触媒は、チ
ャネルの一つの組の内部表面に膜として与えられ、チャネルのその他の組におい
て粒子として与えられてもよい。Many modifications may be made to the above disclosed embodiments without departing from the scope of the present invention. For example, in a diffusion bonded heat exchanger, each set of channels 21, 41 may comprise one or more channels. These channels may pass back and forth within the heat exchanger 11 to enhance the heat exchange effect. Further, the catalyst may be provided as a film on the inner surface of one set of channels and as particles in the other set of channels.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図１】 反応器を形成する拡散接合した熱交換器を図式的に示す。[Figure 1]   Figure 3 shows diagrammatically a diffusion bonded heat exchanger forming a reactor.

【図２】 異なる配置でチャネルを有する反応器を形成する別の拡散接合した熱交換器を
図式的に示す。FIG. 2 schematically shows another diffusion bonded heat exchanger forming a reactor with channels in different configurations.

【図３】 反応器内で行われる水蒸気改質反応及び燃焼反応を具体的に示す。[Figure 3]   The steam reforming reaction and the combustion reaction carried out in the reactor are specifically shown.

【図４】 燃料電池に水素を供給するための水蒸気改質装置として使用される反応器のフ
ローダイヤグラムである。FIG. 4 is a flow diagram of a reactor used as a steam reformer for supplying hydrogen to a fuel cell.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 8/06 Ｂ０１Ｊ 23/74 ３２１Ｍ (72)発明者 ジャッド ロバート ウィリアム イギリス レスターシャー エルイー４ １イービー レスター プローヴァー ク レセント ３ (72)発明者 ディックス アンドリュー レスリー イギリス レスターシャー エルイー65 ２エヌユー アシュビー−デ−ラ−ズーチ ウッドサイド 97 Ｆターム(参考） 4G040 EA03 EA06 EB14 EB23 EC02 EC03 EC08 4G069 AA03 AA08 BA01B BC68B BC70B BC72B CC17 DA06 EA08 FB09 5H027 AA02 BA00 BA01 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continued Front Page (51) Int.Cl. 7 Identification Code FI Theme Coat (Reference) H01M 8/06 B01J 23/74 321M (72) Inventor Jud Robert William United Kingdom Leicestershire Elee 41 Elbester Lever Proverb Incentive Dix Andrew Leslie United Kingdom Leicestershire Ellie 65 2 N Ash Ash-De La-Zouch Woodside 97 F Term (Reference) 4G040 EA03 EA06 EB14 EB23 EC02 EC03 EC08 4G069 AA03 AA08 BA01B BC68B BC70B BC72B CC17 DA17 FB09 5H027 AA02 BA00 BA01

Claims (17)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】 吸熱反応を行うための第一の領域と、発熱反応を行うための
第二の領域を具備し、第一の領域と第二の領域との間の熱を伝達するように配置
される反応器アセンブリーであって、 該反応器アセンブリーが、第一の領域の少なくとも一部を形成する第一の組のチ
ャネルと、第二の領域の少なくとも一部を形成する第二の組のチャネルによって
、その中に形成される2組のチャネルを有する拡散接合した熱交換器を含み、該
拡散接合した熱交換器が2組のチャネルの間の熱を伝達するように配置される前
記反応器アセンブリー。1. A first region for carrying out an endothermic reaction and a second region for carrying out an exothermic reaction, wherein heat is transferred between the first region and the second region. A reactor assembly disposed, the reactor assembly having a first set of channels forming at least a portion of a first region and a second set of forming at least a portion of a second region. A diffusion-bonded heat exchanger having two sets of channels formed therein by said channels, said diffusion-bonded heat exchanger being arranged to transfer heat between the two sets of channels. Reactor assembly. 【請求項２】 第一の領域及び第二の領域を互いに間に差し込む請求の範囲
第１項に記載の反応器。2. The reactor according to claim 1, wherein the first region and the second region are inserted between each other. 【請求項３】 どちらかの、又は両方の組のチャネルの少なくとも幾つかに
触媒を供給する請求の範囲第１項又は第２項に記載の反応器。3. Reactor according to claim 1 or 2, wherein the catalyst is fed to at least some of the channels of either or both sets. 【請求項４】 どちらかの、又は両方の組のチャネルの少なくとも幾つかに
含まれる粒子として触媒を供給する請求の範囲第３項に記載の反応器。4. Reactor according to claim 3, wherein the catalyst is supplied as particles contained in at least some of the channels of either or both sets. 【請求項５】 どちらかの、又は両方の組のチャネルの熱交換面に触媒を直
接供給する請求の範囲第３項に記載の反応器。5. A reactor as claimed in claim 3 in which the catalyst is fed directly to the heat exchange surface of either or both sets of channels. 【請求項６】 どちらかの、又は両方の組のチャネルの少なくとも幾つかの
内部表面に膜として触媒を供給する請求の範囲第３項に記載の反応器。6. A reactor as claimed in claim 3 in which the catalyst is provided as a membrane on the inner surface of at least some of the channels of either or both sets. 【請求項７】 第一の組のチャネルの少なくとも幾つかにプラチナ含有触媒
を供給する請求の範囲第３項から第６項のいずれか一項に記載の反応器。7. A reactor as claimed in any one of claims 3 to 6 in which at least some of the channels of the first set are provided with a platinum containing catalyst. 【請求項８】 第一の組のチャネルの少なくとも幾つかにパラジウム含有触
媒を供給する請求の範囲第３項から第６項のいずれか一項に記載の反応器。8. A reactor as claimed in any one of claims 3 to 6 in which at least some of the channels of the first set are fed with a palladium containing catalyst. 【請求項９】 第二の組のチャネルの少なくとも幾つかにニッケル含有触媒
を供給する請求の範囲第３項から第８項のいずれか一項に記載の反応器。9. Reactor according to claim 3, wherein at least some of the channels of the second set are fed with nickel-containing catalyst. 【請求項１０】 第二の組のチャネルの少なくとも幾つかにルテニウム含有
触媒を供給する請求の範囲第３項から第８項のいずれか一項に記載の反応器。10. A reactor as claimed in any one of claims 3 to 8 in which at least some of the channels of the second set are fed with a ruthenium containing catalyst. 【請求項１１】 燃料流れ及び水を第一の組のチャネルに供給するように配
置し、燃料流れ及び酸素を第二の組のチャネルに供給するように配置した請求の
範囲第１項から第１０項のいずれか一項に記載の反応器。11. A method according to claim 1, wherein the fuel stream and water are arranged to supply the first set of channels and the fuel stream and oxygen are arranged to supply the second set of channels. Item 10. The reactor according to any one of items 10. 【請求項１２】 第二の組のチャネルの断面積が第一の組のチャネルの断面
積よりも大きい請求の範囲第１項から第１１項のいずれか一項に記載の反応器。12. Reactor according to any one of claims 1 to 11, wherein the cross-sectional area of the channels of the second set is larger than the cross-sectional area of the channels of the first set. 【請求項１３】 大部分の第一の組のチャネルの直径が1〜3mmであり、大部
分の第二の組のチャネルの直径が10〜30mmである請求の範囲第１２項に記載の反
応器。13. The reaction according to claim 12, wherein the diameter of most of the first set of channels is 1-3 mm and the diameter of most of the second set of channels is 10-30 mm. vessel. 【請求項１４】 第二の組のチャネルの断面積が第一の組のチャネルの断面
積よりも小さい請求の範囲第１項から第１３項のいずれか一項に記載の反応器。14. The reactor according to claim 1, wherein the second set of channels has a smaller cross-sectional area than the first set of channels. 【請求項１５】 大部分の第一の組のチャネルの直径が10〜30mmであり、大
部分の第二の組のチャネルの直径が1〜3mmである請求の範囲第１４項に記載の反
応器。15. The reaction of claim 14 wherein the diameter of most of the first set of channels is 10-30 mm and the diameter of most of the second set of channels is 1-3 mm. vessel. 【請求項１６】 第一の組のチャネルから生成される水素を受け取るように
配置した燃料電池を含む請求の範囲第９項に記載の反応器。16. The reactor of claim 9 including a fuel cell arranged to receive hydrogen produced from the first set of channels. 【請求項１７】 添付図面に関して実質的に記載された反応器。17. A reactor substantially as described with reference to the accompanying drawings.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2020003411A1 (en) 2018-06-27 2020-01-02 株式会社Ｗｅｌｃｏｎ Heat transport device and method for manufacturing same
WO2020003412A1 (en) 2018-06-27 2020-01-02 株式会社Ｗｅｌｃｏｎ Heat transport device and method for manufacturing same

Families Citing this family (37)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6969506B2 (en) 1999-08-17 2005-11-29 Battelle Memorial Institute Methods of conducting simultaneous exothermic and endothermic reactions
AU2001261728A1 (en) 2000-05-17 2001-11-26 Bristol-Myers Squibb Pharma Company Use of small molecule radioligands for diagnostic imaging
ZA200306075B (en) * 2001-02-16 2004-09-08 Battelle Memorial Institute Integrated reactors, methods of making same, and methods of conducting simultaneous exothermic and endothermic reactions.
DE10119083C1 (en) * 2001-04-19 2002-11-28 Joachim Alfred Wuenning Compact steam reformer
US6804459B2 (en) 2001-06-15 2004-10-12 Flow International Corporation Method and apparatus for changing the temperature of a pressurized fluid
US7220381B2 (en) 2001-06-15 2007-05-22 Avure Technologies Incorporated Method for high pressure treatment of substances under controlled temperature conditions
GB0116894D0 (en) 2001-07-11 2001-09-05 Accentus Plc Catalytic reactor
GB0125035D0 (en) 2001-10-18 2001-12-12 Accentus Plc Catalytic reactor
GB2384195B (en) * 2001-10-22 2005-08-24 Lattice Intellectual Property A method and apparatus for performing steam reforming
GB0125295D0 (en) * 2001-10-22 2001-12-12 Lattice Intellectual Property Shift reaction
GB0129054D0 (en) 2001-12-05 2002-01-23 Accentus Plc Catalytic reactor and process
WO2003048034A1 (en) 2001-12-05 2003-06-12 Gtl Microsystems Ag Process an apparatus for steam-methane reforming
US7883670B2 (en) 2002-02-14 2011-02-08 Battelle Memorial Institute Methods of making devices by stacking sheets and processes of conducting unit operations using such devices
EP1483047A1 (en) * 2002-03-11 2004-12-08 Battelle Memorial Institute Microchannel reactors with temperature control
US7014835B2 (en) 2002-08-15 2006-03-21 Velocys, Inc. Multi-stream microchannel device
US6622519B1 (en) 2002-08-15 2003-09-23 Velocys, Inc. Process for cooling a product in a heat exchanger employing microchannels for the flow of refrigerant and product
US7294734B2 (en) 2003-05-02 2007-11-13 Velocys, Inc. Process for converting a hydrocarbon to an oxygenate or a nitrile
US7485671B2 (en) 2003-05-16 2009-02-03 Velocys, Inc. Process for forming an emulsion using microchannel process technology
ATE376451T1 (en) 2003-05-16 2007-11-15 Velocys Inc METHOD FOR GENERATING AN EMULSION BY USING MICROCHANNEL PROCESS TECHNOLOGY
US8580211B2 (en) 2003-05-16 2013-11-12 Velocys, Inc. Microchannel with internal fin support for catalyst or sorption medium
US7220390B2 (en) 2003-05-16 2007-05-22 Velocys, Inc. Microchannel with internal fin support for catalyst or sorption medium
US7029647B2 (en) 2004-01-27 2006-04-18 Velocys, Inc. Process for producing hydrogen peroxide using microchannel technology
US7084180B2 (en) 2004-01-28 2006-08-01 Velocys, Inc. Fischer-tropsch synthesis using microchannel technology and novel catalyst and microchannel reactor
US9023900B2 (en) 2004-01-28 2015-05-05 Velocys, Inc. Fischer-Tropsch synthesis using microchannel technology and novel catalyst and microchannel reactor
US8747805B2 (en) 2004-02-11 2014-06-10 Velocys, Inc. Process for conducting an equilibrium limited chemical reaction using microchannel technology
US7610775B2 (en) 2004-07-23 2009-11-03 Velocys, Inc. Distillation process using microchannel technology
US7305850B2 (en) 2004-07-23 2007-12-11 Velocys, Inc. Distillation process using microchannel technology
JP2008509873A (en) * 2004-08-11 2008-04-03 ヌヴェラ・フュエル・セルズ・インコーポレーテッド Heat exchanger coated with catalyst
CN101023068B (en) 2004-08-12 2013-02-13 万罗赛斯公司 Process for converting ethylene to ethylene oxide using microchannel process technology
US7622509B2 (en) 2004-10-01 2009-11-24 Velocys, Inc. Multiphase mixing process using microchannel process technology
US9150494B2 (en) 2004-11-12 2015-10-06 Velocys, Inc. Process using microchannel technology for conducting alkylation or acylation reaction
CN102258968A (en) 2004-11-16 2011-11-30 万罗赛斯公司 Multiphase reaction process using microchannel technology
WO2006127889A2 (en) 2005-05-25 2006-11-30 Velocys Inc. Support for use in microchannel processing
EP1904223A2 (en) 2005-07-08 2008-04-02 Velocys Inc. Catalytic reaction process using microchannel technology
US7637112B2 (en) * 2006-12-14 2009-12-29 Uop Llc Heat exchanger design for natural gas liquefaction
GB201214122D0 (en) 2012-08-07 2012-09-19 Oxford Catalysts Ltd Treating of catalyst support
GB2554618B (en) 2015-06-12 2021-11-10 Velocys Inc Synthesis gas conversion process

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4504447A (en) * 1981-11-13 1985-03-12 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Slab reformer
EP0212878A1 (en) * 1985-08-08 1987-03-04 Heatric Pty. Limited Plate-type cross-flow heat exchanger
JPS62210047A (en) * 1986-03-10 1987-09-16 Toyo Eng Corp Apparatus for reaction
DK156701C (en) * 1987-08-27 1990-01-29 Haldor Topsoe As PROCEDURE FOR IMPLEMENTING Heterogeneous CATALYTIC CHEMICAL REACTIONS
JPH085644B2 (en) * 1989-11-27 1996-01-24 石川島播磨重工業株式会社 Plate reformer
GB9104155D0 (en) * 1991-02-27 1991-04-17 Rolls Royce Plc Heat exchanger
TW216453B (en) * 1992-07-08 1993-11-21 Air Prod & Chem Integrated plate-fin heat exchange reformation
JPH0848501A (en) * 1994-08-05 1996-02-20 Toshiba Corp Reforming device
JP2000238311A (en) * 1999-02-25 2000-09-05 Ricoh Co Ltd Image forming apparatus

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2020003411A1 (en) 2018-06-27 2020-01-02 株式会社Ｗｅｌｃｏｎ Heat transport device and method for manufacturing same
WO2020003412A1 (en) 2018-06-27 2020-01-02 株式会社Ｗｅｌｃｏｎ Heat transport device and method for manufacturing same
US11959709B2 (en) 2018-06-27 2024-04-16 Welcon Inc. Heat transport device and method for manufacturing same

Also Published As

Publication number Publication date
GB9918586D0 (en) 1999-10-06
EP1208061A1 (en) 2002-05-29
GB2353801A (en) 2001-03-07
GB0018671D0 (en) 2000-09-13
GB2353801B (en) 2003-04-30
CA2380823A1 (en) 2001-02-15
WO2001010773A1 (en) 2001-02-15

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