JP2003165892A - 封止用エポキシ樹脂成形材料及び電子部品装置 - Google Patents

封止用エポキシ樹脂成形材料及び電子部品装置

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JP2003165892A
JP2003165892A JP2001365071A JP2001365071A JP2003165892A JP 2003165892 A JP2003165892 A JP 2003165892A JP 2001365071 A JP2001365071 A JP 2001365071A JP 2001365071 A JP2001365071 A JP 2001365071A JP 2003165892 A JP2003165892 A JP 2003165892A
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Mitsuyoshi Hamada
光祥 濱田
Kazuyoshi Tendou
一良 天童
Mitsuo Katayose
光雄 片寄
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】流動性が低下せず、チップシフト及びボイドの
発生が少なく、耐半田リフロー性に優れた封止用エポキ
シ樹脂成形材料、及びこれにより封止した素子を備えた
電子部品装置を提供する。 【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）カップリング剤及び（Ｄ）無機充填剤を必須成分
とし、（Ａ）エポキシ樹脂が硫黄原子含有エポキシ樹脂
を含有し、（Ｃ）カップリング剤が、骨格中に下記一般
式（Ｉ）及び／又は（II）で示される基を含有するシラ
ン化合物を含有する封止用エポキシ樹脂成形材料及びこ
れにより封止した素子を備えた電子部品装置。 【化１】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２は水素原子、置換又は非置換の炭
素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３、Ｒ４は炭化水素
基以外の２価有機基又は原子を示す。）

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、封止用エポキシ樹
脂成形材料、及びこの封止用エポキシ樹脂成形材料によ
り封止した素子を備えた電子部品装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子
部品封止の分野ではエポキシ樹脂成形材料が広く用いら
れている。この理由としては、エポキシ樹脂が電気特
性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着
性等のバランスがとれているためである。特に、オルソ
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂とフェノールノボ
ラック硬化剤の組合せはこれらのバランスに優れてお
り、封止用成形材料のベース樹脂の主流になっている。
近年の電子機器の小型化、軽量化、高性能化に伴い、実
装の高密度化が進み、電子部品装置は従来のピン挿入型
から、表面実装型のパッケージがなされるようになって
きている。半導体装置を配線板に取り付ける場合、従来
のピン挿入型パッケージはピンを配線板に挿入した後、
配線板裏面から半田付けを行うため、パッケージが直接
高温にさらされることはなかった。しかし、表面実装型
パッケージでは半導体装置全体が半田バスやリフロー装
置などで処理されるため、直接半田付け温度にさらされ
る。この結果、パッケージが吸湿した場合、半田付け時
に吸湿水分が急激に膨張し、接着界面の剥離やパッケー
ジクラックが発生し、実装時のパッケージの信頼性を低
下させるという問題があった。またＴＳＯＰ（ThinSmal
l Outline Package）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Pack
age）等の肉厚が非常に薄いパッケージでは、封止用エ
ポキシ樹脂成形材料の流動性が低いと成形時にチップシ
フトが発生し、これらのシフトにより、ボイドが発生し
たり、上下の封止用エポキシ樹脂成形材料の肉厚のバラ
ンスが崩れ、実装時にパッケージクラックが発生すると
いう問題があった。上記の問題を解決するためにＩＣの
防湿梱包や、配線板へ実装する前に予めＩＣを十分乾燥
して使用するなどの方法がとられているが、これらの方
法は手間がかかり、コストも高くなる。また従来流動性
の指標として用いられるスパイラルフローでは評価でき
ない低せん断域における流動性の測定が可能な円板フロ
ーを向上する試みが行われているが、十分な解決に至っ
ていない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、流動性が低
下せず、チップシフト及びボイドの発生が少なく、耐半
田リフロー性に優れた封止用エポキシ樹脂成形材料、及
びその封止用エポキシ成形材料により封止した素子を備
えた電子部品装置を提供しようとするものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】発明者らは、上記の課題
を解決するために鋭意検討を重ねた結果、封止用エポキ
シ樹脂成形材料に特定のエポキシ樹脂と特定のカップリ
ング剤を配合することにより、円板フローが優れ、チッ
プシフト並びにボイドの発生が少なく、耐半田リフロー
性を向上し得ることを見い出し、本発明を完成するに至
った。
【０００５】すなわち、本発明は、（１）（Ａ）エポキ
シ樹脂、（Ｂ）硬化剤、及び（Ｃ）カップリング剤を必
須成分とし、（Ａ）エポキシ樹脂が硫黄原子含有エポキ
シ樹脂を含有し、（Ｃ）カップリング剤が主鎖骨格に下
記一般式（Ｉ）及び／又は（II）で示される基を有する
シラン化合物を含有する封止用エポキシ樹脂成形材料、
【化６】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子又は置
換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３
は炭化水素基以外の２価の有機基又は原子を示し、Ｒ４
は２価の有機基又は原子を示す。） （２）（Ｃ）カップリング剤が、主鎖骨格に下記一般式
（III）で示される基を有するシラン化合物を含有する
上記（１）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
【化７】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子又は置
換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３
は炭化水素基以外の２価の有機基又は原子を示し、Ｒ４
は２価の有機基又は原子を示す。） （３）（Ｃ）カップリング剤が下記一般式（IV）で示さ
れる化合物を含有する上記（１）又は（２）記載の封止
用エポキシ樹脂成形材料、
【化８】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子又は置
換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３
は炭化水素基以外の２価の有機基又は原子を示し、Ｒ４
は２価の有機基又は原子を示し、Ｒ５は水素原子又は置
換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ６
は炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ７は水素原子又
は炭素数１〜６の炭素水素基を示し、ｎは１〜３の整数
を示す。） （４）（Ｃ）カップリング剤が下記一般式（Ｖ）〜（VI
I）で示される化合物の１種又は２種以上含有する上記
（１）〜（３）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂
成形材料、
【化９】 （５）（Ａ）エポキシ樹脂が下記一般式（VIII）で示さ
れる硫黄原子含有エポキシ樹脂を含有する上記（１）〜
（４）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材
料、
【化１０】 （ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、置換又は非置換の炭素
数１〜１０のアルキル基及び置換又は非置換の炭素数１
〜１０のアルコキシ基から選ばれ、全てが同一でも異な
っていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。） （６）（Ｂ）硬化剤がビフェニル型フェノール樹脂、フ
ェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹
脂、はジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、トリフ
ェニルメタン型フェノール樹脂及びノボラック型フェノ
ール樹脂の１種又は２種以上を含有する上記（１）〜
（５）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材
料、（７）（Ｅ）硬化促進剤をさらに含有する上記
（１）〜（６）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂
成形材料、並びに（８）上記（１）〜（８）のいずれか
に記載のエポキシ樹脂により封止された素子を備えた電
子部品装置に関する。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明において用いられる（Ａ）
エポキシ樹脂は、硫黄原子含有エポキシ樹脂を含有すれ
ばよく特に制限はないが、硫黄原子含有エポキシ樹脂と
しては、たとえば、ビスフェノールＳ、２，２’−チオ
ジ（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−
チオジ（４−ｔ−オクチルフェノール）、４，４’−チ
オジフェノール、４，４’−チオジ（３，３’，５，
５’−テトラメチルフェノール）とエピクロルヒドリン
の反応により得られるグリシジルエーテル、ノボラック
型エポキシ樹脂とメルカプト化合物との反応生成物、４
−ｔ−ブチルフェノールと硫黄との反応生成物と、エピ
クロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエーテ
ル、２，２’−チオジエタノール、３，３’−チオジプ
ロパノール等のアルコール類のグリシジルエーテル等が
挙げられ、これらを単独で用いても２種以上組み合わせ
て用いてもよい。なかでも流動性と耐半田リフロー性の
両立の観点からは下記一般式で示されるエポキシ樹脂が
好ましい。
【０００７】
【化１１】 （ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、置換又は非置換の炭素
数１〜１０のアルキル基及び置換又は非置換の炭素数１
〜１０のアルコキシ基から選ばれ、全てが同一でも異な
っていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。） 上記一般式（VIII）で示される硫黄原子含有エポキシ樹
脂のなかでも、Ｒ１〜Ｒ８が水素原子、置換又は非置換
の炭素数１〜５のアルキル基及び置換又は非置換の炭素
数１〜５のアルコキシ基から選ばれるエポキシ樹脂が好
ましく、Ｒ1、Ｒ4、Ｒ5及びＲ8が水素原子で、Ｒ2、
Ｒ3、Ｒ6及びＲ7がアルキル基であるエポキシ樹脂がよ
り好ましく、Ｒ1、Ｒ4、Ｒ5及びＲ8が水素原子で、Ｒ2
及びＲ7がメチル基で、Ｒ3及びＲ6がｔ−ブチル基であ
るエポキシ樹脂がさらに好ましい。硫黄原子含有エポキ
シ樹脂の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ
全量に対して５０重量％以上とすることが好ましく６０
重量％以上がより好ましく、８０重量％以上がさらに好
ましい。
【０００８】また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材
料には、硫黄原子含有エポキシ樹脂以外に従来公知のエ
ポキシ樹脂を併用してもよい。たとえば、１分子中に２
個以上のエポキシ基を持つエポキシ樹脂で、フェノール
ノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂をはじめとするフェノール、クレゾー
ル、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェ
ノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類及び／又
はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフ
タレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセトア
ルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、
サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物と
を酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラッ
ク樹脂をエポキシ化したもの、ビスフェノールＡ、ビス
フェノールＦ、アルキル置換又は非置換のビフェノール
等のジグリシジルエーテル、スチルベン系フェノール類
のジグリシジルエーテル、フタル酸、ダイマー酸等の多
塩基酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリ
シジルエステル型エポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメ
タン、イソシアヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒド
リンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ
樹脂、ジシクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹
脂のエポキシ化物、ナフタレン環を有するエポキシ樹
脂、フェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラル
キル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化
物、トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂、テルペン
変性エポキシ樹脂、オレフィン結合を過酢酸等の過酸で
酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、脂環族エポ
キシ樹脂等が挙げられ、これらを単独で用いても２種以
上組み合わせて用いてもよい。なかでも耐半田リフロー
性の観点からはビフェニル型エポキシ樹脂が好ましく、
硬化性の観点からはノボラック型エポキシ樹脂が好まし
く、低吸湿性の観点からはジシクロペンタジエン型エポ
キシ樹脂が好ましい。
【０００９】ビフェニル型エポキシ樹脂としては、たと
えば下記一般式（XV）で示されるエポキシ樹脂等が挙げ
られる。
【化１２】 （ここで、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子及び炭素数１〜１０の
置換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、これら
は全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整
数を示す。） 上記一般式（XV）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂
としては、たとえば、４，４’−ビス（２，３−エポキ
シプロポキシ）ビフェニル又は４，４’−ビス（２，３
−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラ
メチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピク
ロルヒドリンと４，４’−ビフェノール又は４，４’−
（３，３’，５，５’−テトラメチル）ビフェノールと
を反応させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。な
かでも４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）
−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニルを主成
分とするエポキシ樹脂が好ましい。ビフェニル型エポキ
シ樹脂を使用する場合、その配合量はその性能を発揮す
るためにエポキシ全量に対して２０重量％以上とするこ
とが好ましく３０重量％以上がより好ましい。
【００１０】ノボラック型エポキシ樹脂としては、たと
えば下記一般式（XVI）で示されるエポキシ樹脂等が挙
げられる。
【化１３】 （ここで、Ｒは水素原子、炭素数１〜１０の置換又は非
置換の一価の炭化水素基及び置換又は非置換の炭素数１
〜１０のアルコキシ基から選ばれ、ｎは０〜１０の整数
を示す。） 上記一般式（XVI）で示されるノボラック型エポキシ樹
脂は、ノボラック型フェノール樹脂にエピクロルヒドリ
ンを反応させることによって容易に得られる。なかで
も、一般式（XVI）中のＲとしては、メチル基、エチル
基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチ
ル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、メトキシ基、エ
トキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１
０のアルコキシ基が好ましく、水素原子又はメチル基が
より好ましい。ｎは０〜３の整数が好ましい。上記一般
式（XVI）で示されるノボラック型エポキシ樹脂のなか
でも、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好
ましい。ノボラック型エポキシ樹脂を使用する場合、そ
の配合量はその性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量
に対して２０重量％以上とすることが好ましく、３０重
量％以上がより好ましい。
【００１１】ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂とし
ては、たとえば下記一般式（XVII）で示されるエポキシ
樹脂等が挙げられる。
【化１４】 （ここで、Ｒ１及びＲ２は水素原子及び炭素数１〜１０
の置換又は非置換の一価の炭化水素基からそれぞれ独立
して選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示し、ｍは０〜６の
整数を示す。） 上記式（XVII）中のＲ１としては、たとえば、水素原
子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソ
プロピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、
アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化ア
ルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換
アルキル基などの炭素数１〜１０の置換又は非置換の一
価の炭化水素基が挙げられ、なかでもメチル基、エチル
基等のアルキル基及び水素原子が好ましく、メチル基及
び水素原子がより好ましい。Ｒ２としては、たとえば、
水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル
基、イソプロピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビ
ニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロ
ゲン化アルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプ
ト基置換アルキル基などの炭素数１〜１０の置換又は非
置換の一価の炭化水素基が挙げられ、なかでも水素原子
が好ましい。ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂を使
用する場合、その配合量はその性能を発揮するためにエ
ポキシ樹脂全量に対して２０重量％以上とすることが好
ましく、３０重量％以上がより好ましい。
【００１２】本発明において用いられる（Ｂ）硬化剤
は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されてい
るもので特に制限はないが、たとえば、フェノール、ク
レゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノール
Ａ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフ
ェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、
β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトー
ル類とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチル
アルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触
媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェ
ノール樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とジ
メトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフ
ェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナ
フトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール
樹脂、フェノール類及び／又はナフトール類とシクロペ
ンタジエンから共重合により合成される、ジクロペンタ
ジエン型フェノールノボラック樹脂、ナフトールノボラ
ック樹脂等のジクロペンタジエン型フェノール樹脂、テ
ルペン変性フェノール樹脂などが挙げられ、これらを単
独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよい。なか
でも、難燃性の観点からはビフェニル型フェノール樹脂
が好ましく、耐半田リフロー性及び硬化性の観点からは
フェノール・アラルキル樹脂及びナフトール・アラルキ
ル樹脂が好ましく、低吸湿性の観点からはジシクロペン
タジエン型フェノール樹脂が好ましく、耐熱性、低膨張
率及び低そり性の観点からはトリフェニルメタン型フェ
ノール樹脂が好ましく、硬化性の観点からはノボラック
型フェノール樹脂が好ましく、これらのフェノール樹脂
の１種以上を含有していることが好ましい。
【００１３】ビフェニル型フェノール樹脂としては、た
とえば下記一般式（IX）で示されるフェノール樹脂が挙
げられる。
【化１５】 （ここで、Ｒ１〜Ｒ９は水素原子、置換又は非置換の炭
素数１〜１０のアルキル基、置換又は非置換の炭素数１
〜１０のアルコキシ基、置換又は非置換の炭素数６〜１
０のアリール基及び置換又は非置換の炭素数６〜１０の
アラルキル基から選ばれ、全てが同一でも異なっていて
もよい。ｎは０〜１０の整数を示す。） 上記式（IX）中のＲ１〜Ｒ９としては、水素原子、メチ
ル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル
基、イソブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基、メ
トキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の
炭素数１〜１０のアルコキシ基、フェニル基、トリル
基、キシリル基等の炭素数６〜１０のアリール基及びベ
ンジル基、フェネチル基等の炭素数６〜１０のアラルキ
ル基から選ばれ、なかでも水素原子とメチル基が好まし
い。ｎは０〜１０の整数を示す。上記一般式（IX）で示
されるビフェニル型フェノール樹脂としては、たとえば
Ｒ1〜Ｒ９が全て水素原子である化合物等が挙げられ、
なかでも溶融粘度の観点から、ｎが１以上の縮合体を５
０重量％以上含む縮合体の混合物が好ましい。ビフェニ
ル型フェノール樹脂を使用する場合、その配合量はその
性能を発揮するために硬化剤全量に対して３０重量％以
上とすることが好ましく、５０重量％以上がより好まし
く、６０重量％以上がさらに好ましい。
【００１４】フェノール・アラルキル樹脂としては、た
とえば下記一般式（X）で示されるフェノール・アラル
キル樹脂等が挙げられる。
【化１６】 （ここで、Ｒは水素原子及び置換または非置換の炭素数
１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０
の整数を示す。） 上記式（X）中のＲとしては、たとえば、水素原子、メ
チル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピ
ル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、アリル
基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化アルキル
基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換アルキ
ル基などの炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の炭
化水素基が挙げられ、なかでも、Ｒが水素原子で、ｎの
平均値が０〜８であるフェノール・アラルキル樹脂が好
ましく、具体例としては、ｐ−キシリレン型ザイロッ
ク、ｍ−キシリレン型ザイロック等が挙げられる。この
フェノール・アラルキル樹脂を用いる場合、その配合量
はその性能を発揮するために硬化剤全量に対して３０重
量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がより
好ましく、６０重量％以上がさらに好ましい。
【００１５】ナフトール・アラルキル樹脂としては、た
とえば下記一般式（XI）で示されるナフトール・アラル
キル樹脂等が挙げられる。
【化１７】 （ここで、Ｒ１〜Ｒ３は全てが同一でも異なっていても
よく、水素原子及び炭素数１〜６のアルキル基を示す。
ｎは０〜１０の整数、ｊは０〜２の整数、ｋは０〜４の
整数、ｒは０〜４の整数を示す。） 上記式（XI）中のＲ１〜Ｒ３としてはたとえば水素原
子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペン
チル基、ヘキシル基、イソプロピル基、イソブチル基等
の炭素数１〜６のアルキル基から選ばれ、なかでもＲ１
〜Ｒ３水素原子で１分子中の平均ｎが０〜４の範囲に設
定されることが好ましい。ナフトール・アラルキル樹脂
を用いる場合、その配合量はその性能を発揮するために
硬化剤全量に対して３０重量％以上とすることが好まし
く、５０重量％以上がより好ましい。
【００１６】ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂と
しては、たとえば下記一般式（XII）で示されるフェノ
ール樹脂等が挙げられる。
【化１８】 （ここで、Ｒ１及びＲ２は水素原子、置換または非置換
の炭素数１〜１０の一価の炭化水素基からそれぞれ独立
して選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示し、ｍは０〜６の
整数を示す。） 上記式（XII）中のＲ１としては、たとえば、水素原
子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソ
プロピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、
アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化ア
ルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換
アルキル基などの炭素数１〜１０の置換又は非置換の一
価の炭化水素基が挙げられ、なかでもメチル基、エチル
基等のアルキル基及び水素原子が好ましく、メチル基及
び水素原子がより好ましい。Ｒ２としては、たとえば、
水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル
基、イソプロピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビ
ニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロ
ゲン化アルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプ
ト基置換アルキル基などの炭素数１〜１０の置換又は非
置換の一価の炭化水素基が挙げられ、なかでも水素原子
が好ましい。また１分子中の平均ｎが０〜４の範囲に設
定されることが好ましい。ジシクロペンタジエン型フェ
ノール樹脂を用いる場合、その配合量はその性能を発揮
するために硬化剤全量に対して３０重量％以上とするこ
とが好ましく、５０重量％以上がより好ましい。
【００１７】トリフェニルメタン型フェノール樹脂とし
ては、たとえば下記一般式（XIII）で示されるフェノー
ル樹脂等が挙げられる。
【化１９】 （ここで、Ｒは水素原子及び置換または非置換の炭素数
１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０
の整数を示す。） 上記式（XIII）中のＲとしては、たとえば、水素原子、
メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロ
ピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、アリ
ル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化アルキ
ル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換アル
キル基などの炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の
炭化水素基が挙げられ、なかでもメチル基、エチル基等
のアルキル基及び水素原子が好ましく、メチル基及び水
素原子がより好ましい。トリフェニルメタン型フェノー
ル樹脂を用いる場合、その配合量はその性能を発揮する
ために硬化剤全量に対して３０重量％以上とすることが
好ましく、５０重量％以上がより好ましい。
【００１８】ノボラック型フェノール樹脂としては、た
とえば下記一般式（XIV）で示されるフェノール樹脂等
のフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹
脂等が挙げられ、なかでも下記一般式（XIV）で示され
るフェノールノボラック樹脂が好ましい。
【化２０】 （ここで、Ｒは水素原子及び置換または非置換の炭素数
１〜１０の一価の炭化水素基から選ばれ、iは０〜３の
整数を示し、ｎは０〜１０の整数を示す。） 上記式（XIV）中のＲとしては、たとえば、水素原子、
メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロ
ピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、アリ
ル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化アルキ
ル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換アル
キル基などの炭素数１〜１０の置換又は非置換の一価の
炭化水素基が挙げられ、なかでもメチル基、エチル基等
のアルキル基及び水素原子が好ましく、水素原子がより
好ましく、ｎの平均値が０〜８であることが好ましい。
ノボラック型フェノール樹脂を用いる場合、その配合量
はその性能を発揮するために硬化剤全量に対して３０重
量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がより
好ましい。
【００１９】本発明において、（Ａ）エポキシ樹脂と
（Ｂ）硬化剤との当量比、すなわちエポキシ樹脂中のエ
ポキシ基に対する硬化剤中の水酸基数の比（硬化剤中の
水酸基数／エポキシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制
限はないが、それぞれの未反応分を少なく抑えるために
０．５〜２の範囲に設定されることが好ましく、０．６
〜１．３がより好ましい。成形性、耐半田リフロー性に
優れる封止用エポキシ樹脂成形材料を得るためには０．
８〜１．２の範囲に設定されることがさらに好ましい。
【００２０】本発明で用いられる（Ｃ）カップリング剤
は、主鎖骨格に下記一般式（Ｉ）及び／又は（II）で示
される基を有するシラン化合物を含有すればよく、特に
制限はない。
【化２１】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子又は置
換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３
は炭化水素基以外の２価の有機基又は原子を示し、Ｒ４
は２価の有機基又は原子を示す。） 上記一般式（Ｉ）及び(II)中のＲ１、Ｒ２としては、水
素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、
ペンチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、イソプロ
ピル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基などのアルキル
基、フェニル基、トリル基などのアリール基等が挙げら
れ、Ｒ１、Ｒ２は結合して環状構造を形成してもよい。
これらの基は水素原子の一部または全部をハロゲン原子
で置換されていてもよいが、なかでもＲ１、Ｒ２が水素
原子、炭素数１〜４のアルキル基又はフェニル基である
ことが好ましい。Ｒ３としては酸素原子、硫黄原子等が
挙げられ、酸素原子が好ましい。Ｒ４としては酸素原
子、硫黄原子、メチレン基、エチレン基、プロピレン
基、ブチレン基、ペンチレン基、へキシレン基、ヘプチ
レン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基等のア
ルキレン基、酸素原子あるいは硫黄原子を介して結合さ
れたアルキレン基等が挙げられるが、なかでも酸素原子
又は酸素原子を介して結合されたアルキレン基が好まし
い。
【００２１】上記一般式（Ｉ）で示される基としては、
たとえば、下記式で示される基等が挙げられる。
【化２２】
【化２３】
【化２４】
【化２５】
【化２６】
【００２２】上記一般式（II）で示される基としては、
たとえば、下記式で示される基が挙げられる。
【化２７】
【００２３】主鎖骨格に上記一般式（Ｉ）及び／又は
（II）で示される基を有するシラン化合物を含有するカ
ップリング剤のなかでも、下記一般式（III）で示され
る基を有するシラン化合物を含有するカップリング剤が
好ましい。
【化２８】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子又は置
換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３
は炭化水素基以外の２価の有機基又は原子を示し、Ｒ４
は２価の有機基又は原子を示す。） 上記一般式（III）において、Ｒ１、Ｒ２としては水素
原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペ
ンチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、イソプロピ
ル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基などのアルキル基、
フェニル基、トリル基などのアリール基等が挙げられ、
Ｒ１、Ｒ２は結合して環状構造を形成してもよい。これ
らの基は水素原子の一部または全部をハロゲン原子で置
換されていてもよいが、なかでもＲ１、Ｒ２が水素原
子、炭素数１〜４のアルキル基又はフェニル基であるこ
とが好ましい。Ｒ３としては酸素原子、硫黄原子等が挙
げられ、酸素原子が好ましい。Ｒ４としては酸素原子、
硫黄原子、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブ
チレン基、ペンチレン基、へキシレン基、ヘプチレン
基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基等のアルキ
レン基、酸素原子あるいは硫黄原子を介して結合された
アルキレン基等が挙げられるが、なかでも酸素原子又は
酸素原子を介して結合されたアルキレン基が好ましい。
【００２４】上記一般式（III）で示される基として
は、たとえば下記式で示される基等が挙げられる。
【化２９】
【化３０】
【化３１】
【化３２】
【化３３】
【化３４】
【化３５】
【化３６】
【００２５】主鎖骨格に上記一般式（III）で示される
基を有するシラン化合物を含有するカップリング剤のな
かでも、下記一般式（IV）で示される化合物を含有する
カップリング剤がさらに好ましい。
【化３７】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子又は置
換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３
は炭化水素基以外の２価の有機基又は原子を示し、Ｒ４
は２価の有機基又は原子を示し、Ｒ５は水素原子又は置
換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ６
は炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ７は水素原子又
は炭素数１〜６の炭素水素基を示し、ｎは１〜３の整数
を示す。） 上記一般式（IV）において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ５、Ｒ７と
しては、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、
ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル
基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基等の
アルキル基、フェニル基、トリル基等のアリール基など
が挙げられる。これらの基は水素原子の一部または全部
をハロゲン原子で置換されていてもよいが、なかでもＲ
１、Ｒ２、Ｒ５、Ｒ７が水素原子、炭素数１〜４のアル
キル基又はフェニル基であることが好ましい。Ｒ３とし
ては酸素原子、硫黄原子が挙げられ、酸素原子が好まし
い。Ｒ４としては酸素原子、硫黄原子、メチレン基、エ
チレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、
へキシレン基、ヘプチレン基、オクチレン基、ノニレン
基、デシレン基等のアルキレン基、酸素原子又は硫黄原
子を介して結合されたアルキレン基等が挙げられるが、
なかでも酸素原子又は酸素原子を介して結合されたアル
キレン基が好ましい。Ｒ６としてはメチル基、エチル
基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチ
ル基、ｔ−ブチル基などのアルキル基、ビニル基、アリ
ル基、プロペニル基、ブテニル基等のアルケニル基など
の炭素数１〜６の炭化水素基が挙げられ、なかでも炭素
数１〜６のアルキル基が好ましく、成形性又は接着性の
観点からはメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基
等の炭素数１〜４のアルキル基がより好ましい。また、
ｎは１〜３の整数を示すが、接着性の観点からは２又は
３が好ましく、３がより好ましい。
【００２６】上記一般式（IV）で示される化合物として
は、たとえば、下記一般式（Ｖ）〜（VII）、（XVIII）
〜（XXVI）で示される化合物等が挙げられる。接着性、
流動性の観点からは下記一般式（Ｖ）〜（VII）で示さ
れる化合物の１種又は２種以上を含有するカップリング
剤を用いることが好ましい。
【化３８】
【００２７】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、上記一般式（Ｉ）及び／又は（II）で示される基を
有するシラン化合物以外に従来公知のカップリング剤を
併用してもよい。たとえば、ビニルトリクロロシラン、
ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキ
シエトキシ）シラン、β−（３，４−エポキシシクロヘ
キシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシ
プロピルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシ
ラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ
−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−［ビス（β
−ヒドロキシエチル）］アミノプロピルトリエトキシシ
ラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピル
トリエトキシシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピ
ル）エチレンジアミン、メチルトリメトキシシラン、メ
チルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラ
ン、フェニルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（Ｎ−ビニ
ルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメ
トキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラ
ン、ヘキサメチルジシラン、γ−アニリノプロピルトリ
メトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン等のシラン
系カップリング剤、あるいはイソプロピルトリイソステ
アロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチル
パイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ
（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テト
ラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネー
ト、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチ
ル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビ
ス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテート
チタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エ
チレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタ
ネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチ
タネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチ
タネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェー
ト）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタ
ネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファ
イト）チタネート等のチタネート系カップリング剤、ア
ルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニウム系
化合物等の公知のカップリング剤を１種以上併用するこ
とができる。これらのカップリング剤を併用する場合、
上記一般式（Ｉ）及び／又は（II）で示される基を有す
るシラン化合物の配合量は、（Ｃ）カップリンブ剤全量
に対して３０重量％以上が好ましく、４０重量％以上が
より好ましく、５０重量％以上とすることがさらに好ま
しい。
【００２８】（Ｃ）カップリング剤の全配合量は、
（Ｄ）無機充填剤に対して０．０１〜２．０重量％が好
ましく、０．１〜１．６重量％がより好ましい。０．０
１重量％未満では発明の効果が小さくなる傾向があり、
２．０重量％を超えると成形性が低下する傾向がある。
【００２９】本発明における（Ｄ）無機充填剤として
は、特に制限はないが、溶融シリカ、結晶シリカ、アル
ミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭
化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニ
ア等の粉体、又はこれらを求形化したビーズ、チタン酸
カリウム、炭化珪素、窒化珪素、アルミナ等の単結晶繊
維、ガラス繊維等を１種以上配合して用いることができ
る。さらに、難燃効果のある無機充填剤としては水酸化
アルミニウム、水酸化マグネシウム、硼酸亜鉛などが挙
げられ、これらを単独又は併用して用いることもでき
る。上記の無機充填剤の中で、線膨張係数低減の観点か
らは溶融シリカが、高熱伝導性の観点からはアルミナが
好ましい。充填剤形状は成形時の流動性及び金型磨耗性
の点から球形もしくは球状に近い形が好ましい。（Ｄ）
無機充填剤の配合量は、成形性、吸湿性、線膨張係数の
低減及び強度向上の観点から封止用エポキシ樹脂成形材
料に対して６０重量％以上が好ましく、７０〜９５重量
％がより好ましく、７５〜９２重量％がさらに好まし
い。６０重量％未満では耐半田リフロー性が低下する傾
向があり、９５重量％を超える場合には流動性が不十分
となる傾向がある。
【００３０】本発明のエポキシ樹脂成形材料には、必要
に応じて（Ｅ）硬化促進剤を配合することができる。硬
化促進剤としては、封止用エポキシ樹脂成形材料で一般
に使用されているもので特に限定はないが、たとえば、
１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−
７、１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン−
５、５，６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザビシクロ
［５．４．０］ウンデセン−７等のシクロアミジン化合
物及びこれらの化合物に無水マレイン酸、１，４−ベン
ゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノ
ン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチル
ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，
４ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾ
キノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化
合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結
合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合
物、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、
ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメ
チル）フェノール等の三級アミン類及びこれらの誘導
体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾー
ル、２―フェニル−４−メチルイミダゾール、２−ヘプ
タデシルイミダゾール等のイミダゾール類及びこれらの
誘導体、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホス
フィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチル
フェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニ
ルホスフィン等の有機ホスフィン類及びこれらのホスフ
ィン類に無水マレイン酸、上記キノン化合物、ジアゾフ
ェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物
を付加してなる分子内分極を有するリン化合物、テトラ
フェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラ
フェニルホスホニウムエチルトリフェニルボレート、テ
トラブチルホスホニウムテトラブチルボレート等のテト
ラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート、２−エチル
−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート、
Ｎ−メチルモルホリン・テトラフェニルボレート等のテ
トラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体などが挙げら
れ、これらの１種を単独で用いても２種以上組み合わせ
て用いてもよい。なかでも、硬化性及び流動性の観点か
らは第三ホスフィンとキノン化合物との付加物が好まし
く、保存安定性の観点からはシクロアミジン化合物とフ
ェノール樹脂との付加物が好ましく、ジアザビシクロウ
ンデセンのフェノールノボラック樹脂塩がより好まし
い。これらの硬化促進剤の配合量は硬化促進剤全量に対
して合わせて６０重量％以上が好ましく、８０重量％以
上がより好ましい。
【００３１】第三ホスフィンとキノン化合物との付加物
に用いられる第三ホスフィンとしては特に制限はない
が、たとえば、トリブチルホスフィン、ジブチルフェニ
ルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、エチルジ
フェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス
（４−メチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−エチ
ルフェニル）ホスフィン、トリス（４−プロピルフェニ
ル）ホスフィン、トリス（４−ブチルフェニル）ホスフ
ィン、トリス（イソプロピルフェニル）ホスフィン、ト
リス（ｔ−ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，
４−ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−
ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６−
トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−ジ
メチル−４−エトキシフェニル）ホスフィン、トリス
（４−メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−エ
トキシフェニル）ホスフィン等が挙げられ、成形性の点
からはトリブチルホスフィン及びトリフェニルホスフィ
ンが好ましい。また、第三ホスフィンとキノン化合物と
の付加物に用いられるキノン化合物としては特に制限は
ないが、たとえば、ｏ−ベンゾキノン、ｐ−ベンゾキノ
ン、ジフェノキノン、１，４−ナフトキノン、アントラ
キノン等が挙げられ、耐湿性又は保存安定性の観点から
はｐ−ベンゾキノンが好ましい。
【００３２】硬化促進剤の配合量は、硬化促進効果が達
成される量であれば特に限定されるものではないが、
（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）硬化剤の合計量１００重量
部に対して０．１〜１０重量部が好ましく、０．３〜５
重量部がより好ましい。０．１重量部未満では短時間で
硬化させることが困難となり、１０重量部を超えると硬
化速度が早すぎて良好な成形品が得られない傾向があ
る。
【００３３】また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材
料には、ＩＣの耐湿性、高温放置特性を向上させる目的
で陰イオン交換体を必要に応じて配合することができ
る。陰イオン交換体としては特に制限はなく、従来公知
のものを用いることができるが、たとえば、ハイドロタ
ルサイト類や、マグネシウム、アルミニウム、チタン、
ジルコニウム、ビスマスから選ばれる元素の含水酸化物
等が挙げられ、これらを単独用いても２種類以上を組み
合わせて用いてもよい。なかでも、下記組成式（XXVI
I）で示されるハイドロタルサイトが好ましい。
【化３９】 Ｍｇ１−ＸＡｌＸ（ＯＨ）２（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ ……（XXVII ） （０＜ｘ≦０．５、ｍは正の数） 陰イオン交換体の配合量は、ハロゲンイオンなどの陰イ
オンを捕捉できる十分量であれば特に限定されるもので
はないが、（Ａ）エポキシ樹脂１００重量部対して、
０．１〜３０重量部が好ましく、１〜５重量部がより好
ましい。
【００３４】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、接着性をより向上させるために、必要に応じて接着
促進剤を用いることができる。接着促進剤としては、た
とえば、イミダゾール、トリアゾール、テトラゾール、
トリアジン等の誘導体、アントラニル酸、没食子酸、マ
ロン酸、リンゴ酸、マレイン酸、アミノフェノール、キ
ノリン等及びこれらの誘導体、脂肪族酸アミド化合物、
ジチオカルバミン酸塩、チアジアゾール誘導体などが挙
げられ、これらの１種を単独で用いても２種類以上を組
み合わせて用いてもよい。
【００３５】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、必要に応じて離型剤を用いてもよい。離型剤として
は、酸化型又は非酸化型のポリオレフィンを（Ａ）エポ
キシ樹脂１００重量部に対して０．０１〜１０重量部用
いることが好ましく、０．１〜５重量部用いることがよ
り好ましい。０．０１重量部未満では離型性が不十分と
なる傾向があり、１０重量部を超えると接着性が低下す
る傾向がある。酸化型又は非酸化型のポリオレフィンと
しては、ヘキスト株式会社製Ｈ４やＰＥ、ＰＥＤシリー
ズ等の数平均分子量が５００〜１００００程度の低分子
量ポリエチレンなどが挙げられる。また、これ以外の離
型剤としては、たとえばカルナバワックス、モンタン酸
エステル、モンタン酸、ステアリン酸等が挙げられ、こ
れらの１種を単独で用いても２種以上組み合わせて用い
てもよい。酸化型又は非酸化型のポリオレフィンに加え
てこれら他の離型剤を併用する場合、その配合量は
（Ａ）エポキシ樹脂１００重量部に対して０．ｌ〜１０
重量部が好ましく、０．５〜３重量部がより好ましい。
【００３６】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には
従来公知の難燃剤を必要に応じて配合することができ
る。たとえば、ブロム化エポキシ樹脂、三酸化アンチモ
ン、赤リン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウ
ム、酸化亜鉛等の無機物及び/又はフェノール樹脂等の
熱硬化性樹脂等で被覆された赤リン、リン酸エステル等
のリン化合物、メラミン、メラミン誘導体、メラミン変
性フェノール樹脂、トリアジン環を有する化合物、シア
ヌル酸誘導体、イソシアヌル酸誘導体等の窒素含有化合
物、シクロホスファゼン等のリン及び窒素含有化合物、
水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム及び下記組成
式（XXVIII）で示される複合金属水酸化物などが挙げら
れる。
【化４０】 ｐ(Ｍ1aＯb)・ｑ(Ｍ2cＯd)・ｒ(Ｍ3cＯd)・ｍＨ2Ｏ （XXVIII） （ここで、Ｍ1、Ｍ2及びＭ3は互いに異なる金属元素を
示し、a、b、c、d、ｐ、ｑ及びｍは正の数、ｒは０又は
正の数を示す。） 上記組成式（XXVIII）中のＭ1、Ｍ2及びＭ3は互いに異
なる金属元素であれば特に制限はないが、難燃性の観点
からは、Ｍ1が第３周期の金属元素、IIＡ族のアルカリ
土類金属元素、IVＢ族、IIＢ族、VIII族、ＩＢ族、III
Ａ族及びIVＡ族に属する金属元素から選ばれ、Ｍ2がIII
Ｂ〜IIＢ族の遷移金属元素から選ばれることが好まし
く、Ｍ1がマグネシウム、カルシウム、アルミニウム、
スズ、チタン、鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛か
ら選ばれ、Ｍ2が鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛
から選ばれることがより好ましい。流動性の観点から
は、Ｍ 1がマグネシウム、Ｍ2が亜鉛又はニッケルで、ｒ
＝０のものが好ましい。ｐ、ｑ及びｒのモル比は特に制
限はないが、ｒ＝０で、ｐ／ｑが１／９９〜１／１であ
ることが好ましい。なお、金属元素の分類は、典型元素
をＡ亜族、遷移元素をＢ亜族とする長周期型の周期率表
（出典：共立出版株式会社発行「化学大辞典４」１９８
７年２月１５日縮刷版第３０刷）に基づいて行った。ま
た、酸化亜鉛、錫酸亜鉛、硼酸亜鉛、酸化鉄、酸化モリ
ブデン、モリブデン酸亜鉛、ジシクロペンタジエニル鉄
等の金属元素を含む化合物などが挙げられ、これらの１
種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよ
い。難燃剤の配合量は特に制限はないが、（Ａ）エポキ
シ樹脂１００重量部に対して１〜３０重量部が好まし
く、２〜１５重量部がより好ましい。また、本発明の封
止用エポキシ樹脂成形材料には、カーボンブラック、有
機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の着
色剤を用いても良い。さらに、その他の添加剤として、
シリコーンオイルやシリコーンゴム粉末等の応力緩和剤
等を必要に応じて配合することができる。
【００３７】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、
各種成分を均一に分散混合できるのであれば、いかなる
手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、所
定の配合量の成分をミキサー等によって十分混合した
後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練した
後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。たとえ
ば、上述した成分の所定量を均一に撹拌、混合し、予め
７０〜１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エク
ストルーダーなどで混練、冷却し、粉砕するなどの方法
で得ることができる。成形条件に合うような寸法及び重
量でタブレット化すると使いやすい。
【００３８】本発明で得られる封止用エポキシ樹脂成形
材料により封止した素子を備えた電子部品装置として
は、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線
板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チ
ップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動
素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素
子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ樹脂
成形材料で封止した、電子部品装置などが挙げられる。
このような電子部品装置としては、たとえば、リードフ
レーム上に半導体素子を固定し、ボンディングパッド等
の素子の端子部とリード部をワイヤボンディングやバン
プで接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料
を用いてトランスファ成形等により封止してなる、ＤＩ
Ｐ（Dual Inline Package）、ＰＬＣＣ（Plastic Leade
d Chip Carrier）、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、Ｓ
ＯＰ（Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outli
ne J-lead package）、ＴＳＯＰ（Thin Small Outline
Package）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）等の
一般的な樹脂封止型ＩＣ、テープキャリアにバンプで接
続した半導体チップを、本発明の封止用エポキシ樹脂成
形材料で封止したＴＣＰ（Tape Carrier Package）、配
線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディン
グ、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した
半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ
等の能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等
の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で
封止したＣＯＢ（Chip On Board）モジュール、ハイブ
リッドＩＣ、マルチチップモジュール、マザーボード接
続用の端子を形成したインターポーザ基板に半導体チッ
プを搭載し、バンプまたはワイヤボンディングにより半
導体チップとインターポーザ基板に形成された配線を接
続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で半導
体チップ搭載側を封止したＢＧＡ（Ball Grid Arra
y）、ＣＳＰ（Chip Size Package）、ＭＣＰ（Multi Ch
ip Package）などが挙げられる。また、プリント回路板
にも本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は有効に使用
できる。
【００３９】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用
いて素子を封止する方法としては、低圧トランスファ成
形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、
圧縮成形法等を用いてもよい。
【００４０】
【実施例】次に実施例により本発明を説明するが、本発
明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００４１】実施例１〜３４、比較例１〜１２ エポキシ樹脂としてはエポキシ当量２４２、融点１１８
℃のフェニルスルフィド型の硫黄原子含有エポキシ樹脂
（エポキシ樹脂１、新日本製鐵化学株式会社製商品名Ｙ
ＳＬＶ−１２０ＴＥ）、エポキシ当量１９６、融点１０
６℃のビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２、ジ
ャパンエポキシレジン株式会社製商品名ＹＸ−４０００
Ｈ）、エポキシ当量２６４、軟化点６４℃のジシクロペ
ンタジエン型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂３、大日本イ
ンキ化学工業株式会社製商品名ＨＰ−７２００）、エポ
キシ当量２００、軟化点６７℃のオルソクレゾールノボ
ラック型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂４、住友化学工業
株式会社製商品名ＥＳＣＮ−１９０）、エポキシ当量３
７５、軟化点８０℃、臭素含有量４８重量％のビスフェ
ノールＡ型ブロム化エポキシ樹脂（エポキシ樹脂５）、
硬化剤としては水酸基当量１９９、軟化点８９℃のビフ
ェニル型フェノール樹脂（硬化剤１、明和化成株式会社
製商品名ＭＥＨ−７８５１）、水酸基当量１７６、軟化
点７０℃のフェノール・アラルキル樹脂（硬化剤２、三
井化学株式会社製商品名ミレックスＸＬＣ）、水酸基当
量１８３、軟化点７９℃のナフトール・アラルキル樹脂
（硬化剤３、新日本製鐵化学株式会社製商品名ＳＮ−１
７０）、水酸基当量１７０、軟化点９３℃のジシクロペ
ンタジエン型フェノール樹脂（硬化剤４、日本石油化学
株式会社製商品名ＤＰＰ）、水酸基当量１０４、軟化点
８３℃のトリフェニルメタン型フェノール樹脂（硬化剤
５、明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７５００）、水
酸基当量１０６、軟化点６４℃のフェノールノボラック
樹脂（硬化剤６、明和化成株式会社製商品名Ｈ−４）、
カップリング剤としてはγ−アクリロキシプロピルトリ
メトキシシラン（カップリング剤１）、γ−メタクリロ
キシプロピルトリメトキシシラン（カップリング剤
２）、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン
（カップリング剤３）、γ−グリシドキシプロピルトリ
メトキシシラン（カップリング剤４）、硬化促進剤とし
てはトリフェニルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとの付
加物（硬化促進剤１）及びトリブチルホスフィンとｐ−
ベンゾキノンとの付加物（硬化促進剤２）、無機充填剤
としては平均粒径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ２／
ｇの球状溶融シリカ、その他の添加成分としてはカルナ
バワックス（クラリアント社製）、三酸化アンチモン、
カーボンブラック（三菱化学株式会社製商品名ＭＡ−１
００）を、表１〜４に示す重量比で配合し、混練温度８
０〜９０℃、混練時間１５分の条件でロール混練を行
い、実施例１〜３４及び比較例１〜１２の封止用エポキ
シ樹脂成形材料を作製した。
【００４２】
【表１】
【００４３】
【表２】
【００４４】
【表３】
【００４５】
【表４】
【００４６】実施例及び比較例の封止用エポキシ樹脂成
形材料を、次の（１）〜（５）の各種特性試験により評
価した。評価結果を表５〜８に示す。なお、封止用エポ
キシ樹脂成形材料の成形は、トランスファ成形機によ
り、金型温度１８０℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時
間９０秒の条件で行った。また、後硬化は１８０℃で５
時間行った。 （１）スパイラルフロー ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金
型を用いて、封止用エポキシ成形材料を上記条件で成形
し、流動距離（ｃｍ）を求めた。 （２）円板フロー ２００ｍｍ（Ｗ）×２００ｍｍ（Ｄ）×２５ｍｍ（Ｈ）
の上型と２００ｍｍ（Ｗ）×２００ｍｍ（Ｄ）×１５ｍ
ｍ（Ｈ）の下型を有する円板フロー測定用平板金型を用
いて、上皿天秤にて秤量した封止用エポキシ樹脂成形材
料５ｇを１８０℃に加熱した下型の中心部にのせ、５秒
後に、１８０℃に加熱した上型を閉じて、荷重７８Ｎ、
硬化時間９０秒の条件で圧縮成形し、ノギスで成形品の
長径（ｍｍ）及び短径（ｍｍ）を測定して、その平均値
（ｍｍ）を円板フローとした。 （３）チップシフト ＬＯＣ（Lead On Chip）構造の４２アロイリードフレー
ム上に８．６ｍｍ×１５．０ｍｍ×０．２８ｍｍ厚のシ
リコーンチップを搭載した、リードフレーム上面からパ
ッケージ上面までの厚みが０．２２ｍｍ、チップ下面か
らパッケージ下面までの厚みが０．２８ｍｍのＴＳＯＰ
（Thin Small Outline Package）を、封止用エポキシ樹
脂成形材料を用いて上記条件で成形して作製し、チップ
シフトを観察し、シフト量２０μｍ未満を良好、２０μ
ｍ以上を不良とした。 （４）ボイド発生量 ソフトＸ線測定装置（ソフテックス社製PRO-TEST 100
型）を用いて、電圧１００ｋＶ、電流１．５ｍＡの条件
で、上記（３）で作製したパッケージの透視観察を行っ
て、直径０．１ｍｍ以上のボイドの発生の有無を観察
し、試験パッケージ数（２０）に対するボイド発生パッ
ケージ数で評価した。 （５）耐半田リフロー性 ４２アロイリードフレーム上に８×１０ｍｍのシリコー
ンチップを搭載した外形寸法２０×１４×２ｍｍの８０
ピンフラットパッケージ（ＱＦＰ）を、封止用エポキシ
樹脂成形材料を用いて上記条件で成形、後硬化して作製
し、８５℃／８５％ＲＨで、７２〜１６８ｈの所定時間
吸湿させ、ベーパーフェーズリフロー装置により２１５
℃、９０秒の条件でリフロー処理を行って、クラックの
発生の有無を観察し、試験パッケージ数（１０）に対す
るクラック発生パッケージ数で評価した。
【００４７】
【表５】
【００４８】
【表６】
【００４９】
【表７】
【００５０】
【表８】
【００５１】実施例の封止用エポキシ樹脂成形材料は、
スパイラルフロー、円板フローにおいて良好な流動性を
示すとともに、チップシフト及びボイドの発生が少な
く、耐半田リフロー性に優れている。同一組成で比較し
た場合、特にカップリング剤３を使用した実施例１３〜
１８、２５〜３１及び３４では流動性に著しく優れる。
一方、本発明の硫黄原子含有エポキシ樹脂及び（Ｃ）カ
ップリング剤を含まない比較例では本発明の目的を満足
しない。すなわち、硫黄原子含有エポキシ樹脂を含まな
い比較例１０〜１２では耐半田リフロー性に劣り、
（Ｃ）カップリング剤を含まない比較例１〜９では流動
性に劣る。
【００５２】
【発明の効果】本発明によって得られる封止用エポキシ
樹脂成形材料は、スパイラルフロー、円板フローにおい
て良好な流動性を示し、実施例に示したようにＴＳＯＰ
のような薄型の表面実装パッケージにおいてもチップシ
フト及びボイドの発生が少なく、優れた耐半田リフロー
性が得られたことから、信頼性の高い電子部品装置を得
ることができ、その工業的価値は大である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 23/29 Ｈ０１Ｌ 23/30 Ｒ 23/31 Ｆターム(参考） 4H017 AA04 AA20 AB08 AC16 AD06 AE05 4J002 CC042 CC052 CC062 CD111 CD202 DE077 DE097 DE147 DE187 DE237 DF017 DJ007 DJ017 DK007 EE057 EL148 EN027 EN107 EQ037 EU098 EU117 EW017 EW127 EX016 EX036 EY017 FA047 FA087 FD017 FD090 FD130 FD142 FD158 FD160 FD200 4J036 AD20 AD21 DB15 DB28 DC04 DC05 DC12 DC34 DC38 DC40 DD07 DD09 EA01 FB07 FB08 GA06 JA07 4M109 AA01 BA01 CA21 EA02 EB03 EB04 EB06 EB12 EC05

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、
    （Ｃ）カップリング剤及び（Ｄ）無機充填剤を必須成分
    とし、（Ａ）エポキシ樹脂が硫黄原子含有エポキシ樹脂
    を含有し、（Ｃ）カップリング剤が主鎖骨格に下記一般
    式（Ｉ）及び／又は（II）で示される基を有するシラン
    化合物を含有する封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化１】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子、置換
    又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３は
    炭化水素基以外の２価の有機基又は原子を示し、Ｒ４は
    ２価の有機基又は原子を示す。）
  2. 【請求項２】（Ｃ）カップリング剤が、主鎖骨格に下記
    一般式（III）で示される基を有するシラン化合物を含
    有する請求項１記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化２】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子又は置
    換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３
    は炭化水素基以外の２価の有機基又は原子を示し、Ｒ４
    は２価の有機基又は原子を示す。）
  3. 【請求項３】（Ｃ）カップリング剤が下記一般式（IV）
    で示される化合物を含有する請求２記載の封止用エポキ
    シ樹脂成形材料。 【化３】 （ここで、Ｒ１、Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子又は置
    換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３
    は炭化水素基以外の２価の有機基又は原子を示し、Ｒ４
    は２価の有機基又は原子を示し、Ｒ５は水素原子又は置
    換又は非置換の炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ６
    は炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ７は水素原子又
    は炭素数１〜６の炭素水素基を示し、ｎは１〜３の整数
    を示す。）
  4. 【請求項４】（Ｃ）カップリング剤が下記一般式（Ｖ）
    〜（VII）で示される化合物の１種又は２種以上含有す
    る請求項１〜３のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂
    成形材料。 【化４】
  5. 【請求項５】（Ａ）エポキシ樹脂が下記一般式(VIII)で
    示される硫黄原子含有エポキシ樹脂を含有する請求項１
    〜４のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化５】 （ここで、Ｒ1〜Ｒ8は水素原子、置換又は非置換の炭素
    数１〜１０のアルキル基及び置換又は非置換の炭素数１
    〜１０のアルコキシ基から選ばれ、全てが同一でも異な
    っていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）
  6. 【請求項６】（Ｂ）硬化剤がビフェニル型フェノール樹
    脂、フェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラル
    キル樹脂、はジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、
    トリフェニルメタン型フェノール樹脂及びノボラック型
    フェノール樹脂の１種又は２種以上を含有する請求項１
    〜５のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
  7. 【請求項７】（Ｅ）硬化促進剤をさらに含有する請求項
    １〜６のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材
    料。
  8. 【請求項８】請求項１〜８記載のいずれかに記載の封止
    用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えた
    電子部品装置。
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