JP2002508599A - 多層光起電力素子または光導電素子とその製造方法 - Google Patents

多層光起電力素子または光導電素子とその製造方法

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Abstract

(57)【要約】 本発明は光学的に吸収性を有する光電素子、特に、光起電力性素子および光導電素子に関する。特に、多数の半導電層、例えば、有機半導電性ポリマーから形成された素子に関する。このような素子は、２つの中心的な第１および第２半導電層を有する。２層は、該２層の間に混合層を形成するために互いに積層される。この際、混合層の両側には、各層の少なくとも幾分かが残存する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、光学的に吸収性を有する光電素子に関し、特に、光起電力素子およ
び光導電素子とその製造方法に関する。本発明の実施態様では、特に多層半導電
層から構成され、好ましくは有機半導電ポリマーから構成される。
【０００２】 半導電性光起電力素子は、光子の吸収に続いて生成した電子−正孔対の分離に
基づくものである。一般的に、分離には電界が用いられる。電界は、拡散電位が
金属半導体界面に存在するショットキー接点、あるいはｐ型半導電材料とｎ型半
導電材料との間のｐｎ接合から発生する。このような素子は無機半導体、特に、
単結晶、多結晶またはアモルファスの形態で使用されるシリコンから構成される
のが通例である。通常は、その高い変換効率と、シリコン技術に関しては、工業
上の大きな生産基盤が既に整っていることからシリコンが選択される。しかしな
がら、シリコン技術は、高いコストと複雑な製造プロセス工程を伴い、その結果
、素子が発する電力に比べて高価な素子となる。
【０００３】 「二層有機光起電力セル（Two-layer organic photovoltaic cell）」、Appli
ed Physics Letters 48(2)、13th、Jan．1986、タン（C．W．Tang）、米国特許 第４，１６４，４３１号および米国特許第４，２８１，０５３号には、多層有機
光起電力素子が記載されている。この素子は、一層毎に形成されて構成される。
第１有機半導電層が電極上に成膜され、第２有機半導電層が第１有機半導電層上
に成膜され、電極が第２有機層上に成膜される。第１および第２有機半導電層は
、電子受容体および正孔受容体である。以下においていう「電子受容材料」とは
、他の材料に比べて電子親和性が高く、このためにその材料から電子を受容する
ことができる材料のことである。「正孔受容材料」とは、他の材料に比べてイオ
ン化ポテンシャルが小さく、このためにその材料から正孔を受容することができ
る材料のことである。有機光導電材料における光の吸収は、結合した電子−正孔
対の生成をもたらし、これは電荷の収集が行なわれる前に解離されなければなら
ない。有機素子の材料について検討するに、無機素子のそれと異なり、光子の吸
収によって生成された電子と正孔は弱く結合している。結合した電子−正孔対の
解離は、正孔受容体として機能する半導電材料の層と電子受容体として機能する
半導電材料の層との間の界面によって促進される。正孔と電子は、それぞれの受
容体材料を経由して移動して電極で収集される。
【０００４】 一層毎に形成されて作製される光起電力素子の設計には限りがある。一方の有
機層を他方の有機層の上に成膜する場合、先に成膜された層が有害な影響を受け
ないような方法で第２層を付加することが必要である。このため、後に成膜され
る層に使用される溶媒は、先に成膜された層を全く溶解しないもの、あるいは他
の方法で損傷しないものに制限される。
【０００５】 「相互浸透性ポリマー網目状組織からの効率的フォトダイオード（Efficient
Photodiodes from Interpenetrating Polymer networks）」（Nature，Vol 376 ，10th Aug．1995，pp．498-500、ホールズ（J．J．M．Halls）ら）および米国 特許第５，６７０，７６１号には、第１、第２半導電ポリマーの混合物を含有す
る単一層を成膜し、その層の上に第２電極を成膜することによる光起電力素子の
形成が記載されている。第１半導電ポリマーは電子受容体として機能し、第２半
導電ポリマーは正孔受容体として機能する。第１および第２半導電ポリマーのそ
れぞれが相互浸透する連続した網目状組織を形成するので、それぞれの半導電ポ
リマーを経由する連続した通路があり、第１または第２半導電ポリマーの一方に
ある電荷キャリアは、他方の半導電ポリマーへと交差することなく、第１電極と
第２電極との間を移動することができる。しかしながら、こられの素子は素子が
理想的に動作したときに予期される高い効率を示さない。この理由は、ポリマー
の少なくとも一方が素子全体にわたって伸長し、それによって単一材料ダイオー
ドの並列方式が生成されるためであろうと思われる。
【０００６】 本発明の目的は、改善された光起電力素子を提供することにある。
【０００７】 本発明の第１の態様によれば、第１電極と主に第１半導電材料を含有する第１
半導電層とを具備する第１部品と、第２電極と主に第２半導電材料を含有する第
２半導電層とを具備する第２部品とを互いに積層する光起電力素子または光導電
素子の製造方法であって、積層工程が、前記第１半導電層に比して相対的に少な
い前記第１半導電材料と前記第２半導電層に比して相対的に少ない前記第２半導
電材料とを有する混合層を形成し、その一方で、肉厚の減少を伴いながらも前記
第１および前記第２半導電層が残存するように前記第１半導電層と前記第２半導
電層との接合を制御することを備えることを特徴とする光起電力素子または光導
電素子の製造方法が提供される。
【０００８】 本発明の別の態様によれば、第１半導電材料が電子供与体として機能しかつ第
２半導電材料が電子受容体として機能するように、その電子特性に基づいて第１
および第２半導電材料を選択する工程と、第１電極と主に前記第１半導電材料を
含有する第１半導電層とを具備する第１部品を作製する工程、第２電極と主に前
記第２半導電材料を含有する第２半導電層を具備する第２部品を作製するする工
程と、第１半導電層と第２半導電層とを互いに積層することによって第１部品と
第２部品とを接合する工程とを備える光起電力素子または光導電素子の設計およ
び製造方法が提供される。積層工程は、前記第１半導電層に比して相対的に少な
い前記第１半導電材料と前記第２半導電層に比して相対的に少ない前記第２半導
電材料とを有する混合層を形成し、その一方で、肉厚の減少を伴いながらも前記
第１および前記第２半導電層が残存するように前記第１半導電層と前記第２半導
電層との接合を制御する工程を包含することもある。
【０００９】 積層は、圧力、熱または圧力と熱を印加することにより行うようにしてもよい
。熱が印加される場合、一方または両方の半導電層をそのガラス転移温度以上に
加熱するようにすればよい。積層前に、半導電層を、例えば、有機または無機ド
ーピングによって個別に処理するようにしてもよい。そのような処理により、一
方または両方の半導電層の形態、光吸収特性、輸送特性、あるいは注入特性を変
化させるようにしてもよい。積層前の半導電層の肉厚は、例えば、半導電材料の
溶液のスピンコーティング等で制御することができる。さらに、混合層の肉厚お
よび／または残存する第１、第２半導電層の肉厚は、例えば、焼きなましを施す
ことにより制御することができる。
【００１０】 本発明のさらなる態様によれば、第１電極と、第１電極の少なくとも一部を被
覆して主に第１半導電材料を含有する第１半導電層と、第１半導電層を被覆する
混合層と、混合層を被覆して主に第２半導電材料を含有する第２半導電層と、第
２半導電層の少なくとも一部を被覆する第２電極とを備え、前記混合層が第１お
よび第２の半導電層に接合されるとともに第１半導電層に比して相対的に少ない
第１半導電材料を有しかつ第２半導電層に比して相対的に少ない第２半導電材料
を有することを特徴とする光起電力素子または光導電素子が提供される。
【００１１】 第１基板は前記第１電極を保有または具備し、第２基板は前記第２電極を保有
または具備する。第１および第２基板は自立であることが好ましい。
【００１２】 本発明のさらなる別の態様によれば、第１電極を保有または具備するとともに
主に第１半導電材料を含有する第１半導電層を保有する第１基板と、第２電極を
保有または具備するとともに主に第２半導電材料を含有する第２半導電層を保有
する第２基板と、第１半導電層と第２半導電層との間に配置されてこれらに接合
され、第１半導電層に比して相対的に少ない第１半導電材料および第２半導電層
に比して相対的に少ない第２半導電材料を有する第３混合層を具備する光起電力
素子または光導電素子が提供される。
【００１３】 本発明の異なる態様のいずれかの一つによれば、混合層は、第１および第２半
導電材料の相互浸透性網目状組織であってもよい。第１半導電材料は、材料の混
合物であってもよく、または単一材料であってもよい。第２半導電材料も同様で
ある。第１および第２基板、第１および第２部品は、自立であってもよい。半導
電材料は、請求項２０〜３６のいずれか１項において規定される特性を有してい
てもよい。第１および第２半導電層は、積層の前および後に請求項３８〜４３の
いずれか１項において規定される特性を有していてもよい。第１電極は第１半導
電層と物理的に接触してもよく、一つまたは複数の層が第１電極と第１半導電層
との間に介装されていてもよい。同様に、第２電極は第２半導電層と物理的に接
触してもよく、一つまたは複数の層が第２電極と第２半導電層との間に介装され
ていてもよい。電極は、同じまたは異なる仕事関数を有していてもよい。電極が
それ自身で一つの自立基板を形成することもあり、電極が一つの自立基板によっ
て保有されまたはそれに具備されることもある。基板の一方または両方が光を透
過することが好ましい。さらに、基板（および部品）の一方または両方が可撓性
であってもよい。
【００１４】 積層方法は確立されており、素子を直接的、大規模、低コストで作製すること
が可能である。
【００１５】 本発明では、積層を行なう前に、第１半導電層および／または第２半導電層を
処理することができる。この処理は、従来技術では不可能である。
【００１６】 本発明により製造された素子は、ダイオードの並列方式の生成を回避すること
を支援することは確実で、ホールズらによって開示された前記引用に記載された
素子に比して優れた改善された性能を有する。第１および第２半導電層は、単一
材料が第１電極から第２電極へ伸長することを確実に回避する。
【００１７】 本発明により製造された素子は、費用比率に対し高い効率を有する。
【００１８】 本発明により製造された素子は、従来報告されたポリマー混合物素子に比べ高
い効率を有する。
【００１９】 本発明により製造された素子は、ピンホールまたは一方の電極から他方の電極
への直接的な導電パスが生成するリスクを最小限にする。これは、大面積素子を
製造する際に特に有利である。
【００２０】 この素子は、一層毎に製造されないので、一層毎に形成する場合のように、第
１半導電層上に第２半導電層を形成する際における上記した影響がさほど重要で
なくなる。このため、適切な材料の選択が増加する。これは、特定波長領域を吸
収する素子の作製に大きな融通性を付与し、太陽電池として使用された場合にス
ペクトルの利用をさらに効率的にする。また、素子の他の特性、例えば導電率や
直列抵抗などの制御および向上を可能にする。
【００２１】 本発明をさらによく理解し、本発明を実施する方法を理解するために、添付の
図面を参照して本発明を詳細に説明する。
【００２２】 図４ａ、図４ｂ、図４ｃ、図５に、光起電力素子または光導電素子２０の製造
を示す。素子２０は、図４ｃに示すように、互いに積層された第１部品部分８と
第２部品部分１６とを有する。第１部品部分８は、図４ａに示すように、第１の
自立基板２、第１電極４および第１半導電層６を有する。第２部品部分１６は、
図４ｂに示すように、第２の自立基板１０、第２電極１２および第２半導電層１
４を有する。積層に際し、図５に示すように、第１半導電層６と第２半導電層１
４との間の界面に、第１および第２の半導電層からの材料からなる混合層２８が
形成される。
【００２３】 この材料の組み合わせでは、第１半導電層６の材料は電子供与体として機能し
、一方、第２半導電層１４の材料は電子受容体として機能する。電子受容体とし
て機能することができる半導電ポリマーは、例えば、ＣＮ−ＰＰＶ、ＭＥＨ−Ｃ
Ｎ−ＰＰＶなどのＣＮ基またはＣＦ3基含有ポリマー、それらのＣＦ3置換ポリマ
ー、またはバックミンスターフラーレン（Ｃ60）単体あるいは溶解性を向上させ
るために官能基が導入されたバックミンスターフラーレンである。このような、
あるいはその他の電子吸引基を含まない半導電ポリマー、例えば、次のポリマー
（およびその誘導体）または次のポリマー（およびその誘導体）の単位を含有す
るコポリマーは、正孔受容体として機能することが多い；ポリフェニレン、ポリ
フェニレンビニレン、ポリチオフェン、ポリシラン、ポリチエニレンビニレン、
ポリイソチアナフテン。
【００２４】 その他の適切な半導電材料には、有機金属ポリマー、フタロシアニン、ペリレ
ン、ナフタロシアニン、スクアライン、メロシアニンおよびそれらの各誘導体、
アゾ発色団（−Ｎ＝Ｎ−）が結合した芳香族基からなるアゾ染料が包含される。
【００２５】 その他の適切な半導電材料には、ペリレンポリマー、ポリスクアラインおよび
有機分子が含まれる。半導電有機分子の例には、米国特許第４，２８１，０５３
号、第４，１６４，４３１号、第５，２０１，９６１号および第５，３５０，４
５９号に記載されたような染料および顔料が含まれる。
【００２６】 半導電層は、ポリマーとポリマーの混合物や、ポリマーと低分子の混合物を含
有する有機半導電材料の混合物から作製されることもある。
【００２７】 第１基板２と第１電極４および／または第２電極１２と第２基板１０は透明で
あり、このため、光は混合層に到達する。積層されると、素子は、電力、または
、バイアス電圧が印加された場合には光による電流のいずれかを供給可能である
。
【００２８】 一般的に、電極は、素子に沿った電界を誘起するために異なる仕事関数を有す
る。しかしながら、素子が逆バイアス（外部印加電圧）下で使用される場合、電
極は同じ仕事関数を有することができ、同じ材料で作製することができる。仕事
関数が高い材料の例は、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｃ、ドープされたポリ
アニリン、ドープされたポリエチレンジオキシチオフェンおよび他のポリチオフ
ェン誘導体、ドープされたポリピロール、インジウムスズ酸化物、フッ化酸化ス
ズ、酸化スズおよび酸化亜鉛である。仕事関数が低い材料の例は、Ｌｉ、Ｉｎ、
Ａｌ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｙｂ、Ｚｒおよびこれらの合金である。金属電
極が使用される場合、材料自身が自立基板と電極の両方を形成することができる
。その例は、アルミニウム箔である。
【００２９】 完成した素子２０では、第１半導電層６および第２半導電層１４はできるだけ
薄くなければならないが、混合層２８が電極と直接的に接触するのを防止できる
程度の充分な肉厚を有していなければならない。
【００３０】 図４ａ、図４ｂ、図４ｃおよび図５では、第１半導電層６が第１電極４と物理
的に接触し、かつ第２半導電層１４は第２電極１２と物理的に接触して図示され
ているが、このような物理的な接触は、素子を操作する上で必ずしも必要ではな
い。第１電極４と第１半導電層６との間に一つ以上の中間層を介装するようにし
てもよい。同様に、第２電極１２と第２半導電層１４との間に一つ以上の中間層
を介装するようにしてもよい。これらの中間層は、ドープされたポリエチレンジ
オキシチオフェンあるいはポリアニリンや、ドープされた共役ポリマーの層であ
ってもよい。これらの層は、インジウムスズ酸化物から排出された酸素およびそ
の他の不純物から半導電層を保護するので、インジウムスズ酸化物電極の上に形
成することは特に有用である。中間層材料の他の例は、正孔輸送を促進するトリ
フェニレン単位を取り込んだポリマーや、電子輸送を促進するトリス−８−キノ
リナト−アルミニウム（ＩＩＩ）錯体（Ａｌｑ3）である。
【００３１】 （実施例１） 図４ａを参照し、素子２０を構成する第１の方法を説明する。ガラス基板２を
インジウムスズ酸化物、ＩＴＯで被覆して第１電極４を形成する。アセトンとメ
タノールを用いてＩＴＯ表面を洗浄する。位置規則性ＰＯＰＴ（ポリ３−（４−
オクチルフェニル）チオフェン）１０ｍｇを２ｍｌのクロロホルムに溶解して有
機ポリマー液を調製する。ＰＯＰＴの化学構造は図１に示してある。この溶液を
０．４５μｍろ紙でろ過し、次に、ＩＴＯ表面にスピンコートして４０ｎｍ〜１
５０ｎｍの間の肉厚とする。基板を被覆したポリマーを４℃／分の速度で室温か
ら２３０℃に加熱し、２３０℃で３０分間保持する。この加熱は、ガス圧力が１
０-6ｔｏｒｒ以下の真空チャンバー内で行なわれ、吸収帯域がより長波長にシフ
トするＰＯＰＴの相転移を誘発する。
【００３２】 図４ｂを参照し、第２部品部分１６の作製を説明する。第２電極１２は、アル
ミニウムをガラス基板上に蒸着することによって第２基板１０上に形成される。
第２半導電層１４は、有機ポリマー溶液をアルミニウム被覆基板上にスピンコー
トすることによってアルミニウム電極１２の上に作製される。この溶液は、ＭＣ
Ｐ（ポリ（２，５−ビス（ニトリルメチル）−１−メトキシ−４−（２’−エチ
ル−ヘキシルオキシ）ベンゼン−コ−２，５−ジアルデヒド−１−メトキシ−４
−（２’−エチルヘキシルオキシ）ベンゼン））１０ｍｇを２ｍｌのクロロホル
ムに溶解し、０．４５μｍろ紙を用いて濾過して調製する。ＭＣＰの化学構造は
図２に示してある。アルミニウム電極１２およびＭＣＰ半導電層１４の形成は、
アルミニウム接点が酸化することを防止するために不活性ガス中で行なう。
【００３３】 第１部品部分８と第２部品部分１６とを個別に作製した後、図４ｃの矢印Ａで
図式的に示したように、これらの部分を互いに積層することにより素子２０を形
成する。第１部品部分８は、昇温された状態でＰＯＰＴ半導電層６とＭＣＰ半導
電層１４とが対向するように第２部品部分とともに配置される。半導電層同士が
接触するように搬送され、約３０ｋＰａの圧力を２分から４分間印加して部品部
分同士を積層する。積層中、ＰＯＰＴ半導電層６の温度は約２３０℃であり、こ
の温度はＰＯＰＴのガラス転移温度より上である。
【００３４】 ＰＯＰＴ層６とＭＣＰ層１４の肉厚は、積層前にスピンコートの回転速度を変
えることにより制御することができる。溶液をスピンコートする際の薄膜の肉厚
は、溶液の濃度、温度および使用溶媒によっても定まる。
【００３５】 積層プロセスで得られた構造を図５に示す。ＰＯＰＴ単一層６およびＭＣＰ単
一層１４は、相互に作用して混合層２８を形成する。この層は、ＰＯＰＴ層６に
由来するＰＯＰＴと、ＭＣＰ層１４に由来するＭＣＰとの混合物を含有する。Ｐ
ＯＰＴから形成された第１半導電層６は正孔受容体として機能し、ＭＣＰから形
成された第２半導電層は電子受容体として機能する。これとは別に、第１半導電
層６は、Ｐ３ＨＴ（位置規則性ポリ３−ヘキシルチオフェン）から形成すること
もできる。Ｐ３ＨＴの化学構造は図３に示してある。Ｐ３ＨＴの１０ｍｇを２ｍ
ｌのクロロホルムに溶解し、０．４５μｍろ紙で濾過してポリマー溶液を調製す
る。この溶液をＩＴＯ電極４の上にスピンコートする。Ｐ３ＨＴはＰＯＰＴで認
められた相転移を示さない。しかしながら、第１部品部分８は、そのガラス転移
以上の約２００℃に加熱され、上述した方法で第２部品部分１６と積層される。
得られた素子２０における混合層２８は、Ｐ３ＨＴとＭＣＰとの混合物である。
【００３６】 ＭＣＰを使用する代わりに、第２半導電層１４での電子受容材料として、メチ
ルエチルヘキシルオキシ基を有していないシアノ置換ポリフェニレンビニレン誘
導体を使用することができる。これは、第１半導電層６での正孔受容材料として
のポリチオフェン誘導体またはポリフェニレンビニレン誘導体のいずれかととも
に使用される。
【００３７】 （実施例２） 第２の実施例では、第１半導電層６と第２導電層１４は異なる方法で形成され
る。図４ａを参照して説明すると、第１半導電層６は、１９ｍｇのＰＯＰＴと１
ｍｇのＭＣＰが４ｍｌのクロロホルムに溶解された後に０．４５μｍろ紙でろ過
され、そのろ液がインジウムスズ酸化物電極４の上にスピンコートされることに
より形成されたポリマー混合物である。第２部品部分１６の第２半導電層１４も
ポリマー混合物である。このポリマー混合物は、１ｍｇのＰＯＰＴと１９ｍｇの
ＭＣＰが４ｍｌのクロロホルムに溶解された後に０．４５μｍろ紙でろ過される
ことによって調製される。次に、ポリマー混合物をアルミニウム電極１２の上に
スピンコートする。それからの方法は、上記した方法と同じである。第１部品部
分８を加熱し、二つの構成部分を互いに積層して完全な素子２０が作製される。
【００３８】 第１半導電層６では、ＰＯＰＴが主成分であり、ＰＯＰＴとＭＣＰの好ましい
比は、９５：５重量％である。完成した素子の効率は、ＰＯＰＴに対するＭＣＰ
の割合が増加するにつれて減少する。しかしながら、ＰＯＰＴ８０重量％、ＮＣ
Ｐ重量２０％の割合でも良好な結果が得られる。
【００３９】 同様に、第２半導電層１４においてはＭＣＰが主成分であり、好ましいＭＣＰ
とＰＯＰＴの比は９５：５重量％であるが変動してもよく、ＭＣＰ８０重量％、
ＰＯＰＴ重量２０％でも良好な結果を実現することができる。
【００４０】 積層プロセスで得られた構造を図５に示す。第１混合物半導電層６および第２
混合物半導電層１４は相互に作用して混合層２８を形成する。この層は、第１混
合物半導電層６および第２混合物半導電層１４に由来する混合物を含有する。混
合層２８は、第１混合物層６に比して少ない割合のＰＯＰＴを有し、かつ第２混
合物層１４に比して少ない割合のＭＣＰを有する。ＰＯＰＴは正孔受容体として
機能し、ＭＣＰは電子受容体として機能する。
【００４１】 ＰＯＰＴおよびＭＣＰを用いる他、ポリチオフェン誘導体およびシアノ置換ポ
リフェニレンビニレン誘導体をＰＯＰＴおよびＭＣＰにそれぞれ代替えして使用
することもできる。
【００４２】 上記した方法においては、積層前に、ばらばらの第１および第２半導電層を個
別に処理することができる。このような処理には、半導電ポリマーの相転移を誘
起させてその吸収特性を変えること、輸送特性を改善するために材料を配列する
こと、あるいは材料をドーピングすることが含まれる。２つの部品８、１６を積
層する前に、それらを個別に焼きなましすることにより、微量の溶媒、水および
酸素を除去することができる。それぞれの層を選択的にドーピング（分子、重合
性または無機質ドーパント）することは、直列抵抗を減少させ、および／または
内部電界を発生または増強させるのに極めて有効な手段である。半導電層のバン
ドギャップは、ドーピングの程度に依存して減少、あるいは除去される。両方の
基板を積層した後の界面で実行可能なドーピング（中性化）は、素子の効率を向
上させると考えられるバンドギャップおよび／または輸送特性の（再）生成また
は変化を導くことになる。このことは、ヨシノ（Yoshino）らがSynthetic Metal
，84（1997）、pp．477-482において部分的に考察している。本発明では、供与 体材料と受容体材料、およびいかなる下層も個別にドープして最適化することが
できる。
【００４３】 混合層は、第１半導電層を第２半導電層中に拡散させることによって形成され
る。このため、素子２０は、積層の後、相分離と混合層１６の肉厚を制御するた
めに焼きなましを施すことができる。これにより、完成した素子の界面面積を増
加することができる。完成した素子における第１半導電層６の材料と第２半導電
層１４の材料との間の界面面積は、層の上に層を成膜することで作製された素子
に比べ、著しく増加する。
【００４４】 先に説明した方法では、第１および第２半導電層をコーティングするための溶
液を、ポリマーと溶媒との比を５ｍｇ対１ｍｌとして調製した。しかしながら、
この範囲は、溶液中のポリマーの溶解度に依存し、使用するポリマーによって１
ｍｌ当たり０．１ｍｇ〜７５ｍｇの範囲とすることができる。
【００４５】 上記した実施例においては、可撓性プラスチック材料から第１基板２と第２基
板１０を作製することもできる。第１基板２は熱安定化ポリエステル（ＰＥＴ）
であり、それは予めＩＴＯが被覆された市販品である。第１電極は、インジウム
スズ酸化物を成膜することによりポリエステル基板２の上に形成される。これと
は別に、導電ポリマーを形成するようにしてもよい。導電ポリマーを形成するに
は、ポリエチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホン酸溶液をポリエス
テル基板２上にスピンコートする。適切な溶液は、Bayer AG社（ドイツ）から市
販されている。電気導電性ポリマーの薄膜は透明電極となり、その上に第１半導
電層をスピンコートすることができる。次に、図４を参照して上述したように、
第１半導電層６を電極４上に形成する。第２基板１０も熱安定化ポリエステル薄
膜である。第２電極１２は、アルミニウムの薄層をポリエステル薄膜上に蒸着す
ることにより形成され、第２半導電層１４は上記した方法で形成される。
【００４６】 第１半導電層を第２半導電層に積層するために適切な装置を図６に示す。第１
部品部分８は、第１インジウムスズ酸化物電極４と第１半導電層６を保有する自
立薄膜２として薄膜２２のロールから供給される。第２部品部分１６は、第２ア
ルミニウム電極１２と第２半導電層１４を保有する自立薄膜１０として薄膜２４
のロールから供給される。２つの自立薄膜、被覆された薄膜８、１６は、一対の
加熱されたローラ２６に供給され、そこで互いに積層される。その結果、図５に
示す連続的な積層多層構造体が製造される。
【００４７】 これとは別に、可撓性基板２、１０の一方または両方をロールから供給するこ
とができる。ロールから供給される基板は、連続的に被覆されて部品部分を形成
する。この方法は、半導電層に続いて電極を形成するために、層を連続して逐次
的に成膜すること、または、基板が既に電極を有しているのであれば半導電層を
連続的に成膜することが必要である。部品部分の一方または両方がこのように連
続的に一対の加熱ローラ２６に供給され、そこで互いに積層されて図５に示す連
続的な積層多層構造体が製造される。
【００４８】 可撓性基板２、１０は、熱安定化ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、
ポリエーテルイミド、ポリエチレンナフタレート、ポリカーボネート、ガラスの
可撓性薄板および金属箔から形成することもできる。
【００４９】 第１および第２部品のそれぞれに第１および第２半導電層を形成する方法とし
てスピンコート法のみを例示して説明したが、異なる方法、例えば、スプレーコ
ート、ディップコート、ロールコート、ビードコート、ラングミュア・ブロジェ
ット法、スクリーン印刷、自己組織化法等も使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 有機ポリマーであるＰＯＰＴの化学構造である。
【図２】 有機ポリマーであるＭＣＰの化学構造である。
【図３】 有機ポリマーであるＰ３ＨＴの化学構造である。
【図４】 図４ａ、図４ｂ、図４ｃは、本発明に係る方法を例示する図である。
【図５】 本発明に係る素子の構造を例示する図である。
【図６】 ある実施例において本発明に係る方法を実施するために適切な装置を示す図で
ある。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ) ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ， ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，Ｄ Ｋ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ， ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，Ｌ Ｖ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ， ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，Ｕ Ｓ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＷ (72)発明者 グランストロム、マグナス イギリス国、ケンブリッジ シービー４ ３キュージー、カンタベリー ストリート 71 Ｆターム(参考） 5F049 MB08 NA08 NB10 PA20 5F088 AA11 AB11 BA18 BB05

Claims (50)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 第１電極と主に第１半導電材料を含有する第１半導電層とを具備する第１部品
    と、第２電極と主に第２半導電材料を含有する第２半導電層とを具備する第２部
    品とを互いに積層することを有する光起電力素子または光導電素子の製造方法で
    あって、 積層工程が、前記第１半導電層と前記第２半導電層とを制御しながら互いに接
    合することと、 前記第１半導電層に比して相対的に少ない前記第１半導電材料と、前記第２半
    導電層に比して相対的に少ない前記第２半導電材料とを有する混合層を形成し、
    その一方で肉厚の減少した前記第１および第２半導電層を残存させることと、 を有することを特徴とする光起電力素子または光導電素子の製造方法。
  2. 【請求項２】 第１半導電材料が電子供与体として機能しかつ第２半導電材料が電子受容体と
    して機能するように、その電子特性に基づいて第１および第２半導電材料を選択
    する工程と、 第１電極と主に前記第１半導電材料を含有する第１半導電層とを具備する第１
    部品を作製する工程と、 第２電極と主に前記第２半導電材料を含有する第２半導電層とを具備する第２
    部品を作製する工程と、 前記第１半導電層と前記第２半導電層とを積層することによって第１部品と第
    ２部品とを接合する工程と、 を有することを特徴とする光起電力素子または光導電素子の設計および製造方
    法。
  3. 【請求項３】 請求項２記載の方法において、積層工程が、前記第１半導電層と前記第２半導
    電層を制御して接合する工程を含み、前記第１半導電層に比して相対的に少ない
    前記第１半導電材料と前記第２半導電層に比して相対的に少ない前記半導電材料
    とからなる混合層を形成することを特徴とする光起電力素子または光導電素子の
    設計および製造方法。
  4. 【請求項４】 請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法において、積層工程が圧力および／
    または熱を印加することを含むことを特徴とする光起電力素子または光導電素子
    の設計および製造方法。
  5. 【請求項５】 請求項４記載の方法において、前記熱の印加が前記第１および第２半導電層の
    少なくとも一方をそれらのガラス転移温度以上に加熱することを含むことを特徴
    とする光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  6. 【請求項６】 請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法において、積層工程が、混合層を所
    望の肉厚で形成するために、さらに焼きなましを含むことを特徴とする光起電力
    素子または光導電素子の設計および製造方法。
  7. 【請求項７】 請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法において、積層前に、さらに、前記
    第１または第２半導電層の少なくとも一方に対し有機または無機ドーピングによ
    る処理が行われることを特徴とする光起電力素子または光導電素子の設計および
    製造方法。
  8. 【請求項８】 請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法において、積層工程前に、さらに、
    前記第１または第２半導電層の少なくとも一方に対してそれらの層の光吸収特性
    および／または輸送または注入特性を変化させる処理が行われることを特徴とす
    る光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  9. 【請求項９】 請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法において、積層前の前記第１半導電
    層の肉厚および積層前の前記第２半導電層の肉厚が制御されることを特徴とする
    光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  10. 【請求項１０】 請求項１〜９のいずれか１項に記載の方法において、前記第１部品が自立（se
    lf-suppoting）であり、第１電極を保有または具備する自立基板（self-suppoti
    ng substrate）を被覆する第１半導電材料を具備することを特徴とする光起電力
    素子または光導電素子の製造方法。
  11. 【請求項１１】 請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法において、前記第２部品が自立で
    あり、第２電極を保有または具備する自立基板を被覆する第２半導電材料を具備
    することを特徴とする光起電力素子または光導電素子の製造方法。
  12. 【請求項１２】 請求項１〜１１のいずれか１項に記載の方法において、少なくとも一方の部品
    が可撓性であり、ロールとして貯蔵され、他の自立基板と積層されるためにロー
    ルから供給されることを特徴とする光起電力素子または光導電素子の製造方法。
  13. 【請求項１３】 第１電極と、 主に第１半導電材料を含有するとともに前記第１電極の少なくとも一部を被覆
    する第１半導電層と、 前記第１半導電層を被覆する混合層と、 主に第２半導電材料を含有するとともに前記混合層を被覆する第２半導電層と
    、 前記第２半導電層の少なくとも一部を被覆する第２電極と、 を備え、 前記混合層は、第１および第２半導電層に連結しており、かつ前記第１半導電
    層に比して相対的に少ない前記第１半導電材料と、前記第２半導電層に比して相
    対的に少ない前記第２半導電材料とを有することを特徴とする光起電力素子また
    は光導電素子。
  14. 【請求項１４】 請求項１３記載の素子において、第１基板が前記第１電極を保有または具備す
    るとともに、第２基板が前記第２電極を保有または具備することを特徴とする光
    起電力素子または光導電素子。
  15. 【請求項１５】 請求項１４記載の素子において、前記第１および第２基板が自立であることを
    特徴とする光起電力素子または光導電素子。
  16. 【請求項１６】 請求項１４または１５記載の素子および請求項１０または１１記載の方法にお
    いて、第１または第２基板が可撓性であることを特徴とする光起電力素子または
    光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  17. 【請求項１７】 請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の素子または請求項１０、１１、１６
    のいずれか１項に記載の方法において、第１または／および第２電極自体が第１
    または／および第２基板をそれぞれ形成することを特徴とする光起電力素子また
    は光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  18. 【請求項１８】 請求項１７記載の素子または請求項１７記載の方法において、基板の一方が金
    属箔であることを特徴とする光起電力素子または光導電素子と光起電力素子また
    は光導電素子の設計および製造方法。
  19. 【請求項１９】 請求項１４〜１８のいずれか１項に記載の素子または請求項１０、１１、１６
    〜１８のいずれか１項に記載の方法において、第１および／または第２基板が光
    を透過するために配置されていることを特徴とする光起電力素子または光導電素
    子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  20. 【請求項２０】 請求項１３〜１９のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    １９のいずれか１項に記載の方法において、前記第１半導電材料または前記第２
    導電材料の少なくとも一方が材料の混合物からなることを特徴とする光起電力素
    子または光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  21. 【請求項２１】 請求項１３〜２０のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ２０のいずれか１項に記載の方法において、前記第１半導電材料および前記第２
    導電材料の少なくとも一方が単一材料からなることを特徴とする光起電力素子ま
    たは光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  22. 【請求項２２】 請求項１３〜２１のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ２１のいずれか１項に記載の方法において、前記第１半導電材料および前記第２
    導電材料がそれぞれ正孔受容体および電子受容体であることを特徴とする光起電
    力素子または光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法
    。
  23. 【請求項２３】 請求項１３〜２２のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ２２のいずれか１項に記載の方法において、第１および第２半導電材料の少なく
    とも一方が有機半導体からなることを特徴とする光起電力素子または光導電素子
    と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  24. 【請求項２４】 請求項１３〜２３のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ２３のいずれか１項に記載の方法において、第１および第２半導電材料の少なく
    とも一方が半導電ポリマーからなることを特徴とする光起電力素子または光導電
    素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  25. 【請求項２５】 請求項２４記載の素子または請求項２４記載の方法において、前記第１および
    第２半導電材料の少なくとも一方が共役ポリマーからなることを特徴とする光起
    電力素子または光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方
    法。
  26. 【請求項２６】 請求項２５記載の素子または請求項２５記載の方法において、有機共役ポリマ
    ーの少なくとも一つがポリフェニレンおよびその誘導体、ポリフェニレンビニレ
    ンおよびその誘導体、ポリチオフェンおよびその誘導体、ポリチエニレンビニレ
    ンおよびその誘導体、ポリイソチアナフテンおよびその誘導体からなる群から選
    択されることを特徴とする光起電力素子または光導電素子と光起電力素子または
    光導電素子の設計および製造方法。
  27. 【請求項２７】 請求項２４記載の素子または請求項２４記載の方法において、少なくとも一つ
    のポリマーがポリスクアレンまたはその誘導体であることを特徴とする光起電力
    素子または光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  28. 【請求項２８】 請求項２４記載の素子または請求項２４記載の方法において、少なくとも一つ
    のポリマーがペリレン単位を含有するポリマーであることを特徴とする光起電力
    素子または光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  29. 【請求項２９】 請求項２３記載の素子または請求項２３記載の方法において、半導電材料の少
    なくとも一つが有機顔料または染料からなることを特徴とする光起電力素子また
    は光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  30. 【請求項３０】 請求項２４記載の素子または請求項２４記載の方法において、半導電材料の少
    なくとも一つが有機金属ポリマーからなることを特徴とする光起電力素子または
    光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  31. 【請求項３１】 請求項１３〜２２のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ２２のいずれか１項に記載の方法において、半導電材料の少なくとも一つがフタ
    ロシアニン、ペリレン、ナフタロシアニン、スクアレイン、メロシアニンおよび
    それらの誘導体からなる群から選択される材料からなることを特徴とする光起電
    力素子または光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法
    。
  32. 【請求項３２】 請求項１３〜２２のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ２２のいずれか１項に記載の方法において、半導電材料の少なくとも一つが、ア
    ゾ発色団（−Ｎ＝Ｎ−）が連結した芳香族基からなるアゾ染料からなることを特
    徴とする光起電力素子または光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計
    および製造方法。
  33. 【請求項３３】 請求項１３〜２２のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ２２のいずれか１項に記載の方法において、半導電材料の少なくとも一つがポリ
    シランまたはポリゲルマネートからなることを特徴とする光起電力素子または光
    導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  34. 【請求項３４】 請求項１３〜３３のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ３３のいずれか１項に記載の方法において、第１および／または第２半導電材料
    が有機または無機ドーパントでドープされていることを特徴とする光起電力素子
    または光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  35. 【請求項３５】 請求項１３〜２２のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ２２のいずれか１項に記載の方法において、前記第１半導電材料がＰＯＰＴから
    なり、前記第２半導電材料がＭＣＰからなることを特徴とする光起電力素子また
    は光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  36. 【請求項３６】 請求項１３〜２２のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ２２のいずれか１項に記載の方法において、前記第１半導電材料がＰ３ＨＴから
    なり、前記第２半導電材料がＭＣＰからなることを特徴とする光起電力素子また
    は光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  37. 【請求項３７】 請求項１３〜３６のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ３６のいずれか１項に記載の方法において、前記混合層が前記第１および第２半
    導電材料の相互浸透性網目状組織であることを特徴とする光起電力素子または光
    導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  38. 【請求項３８】 請求項１３〜３７のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ３７のいずれか１項に記載の方法において、前記第１半導電層の８０重量％以上
    が前記第１半導電材料であることを特徴とする光起電力素子または光導電素子と
    光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  39. 【請求項３９】 請求項２１に従属する請求項３８記載の素子または請求項２１に従属する請求
    項３８に記載の方法において、前記第１半導電層が前記第１半導電材料の単一層
    であることを特徴とする光起電力素子または光導電素子と光起電力素子または光
    導電素子の設計および製造方法。
  40. 【請求項４０】 請求項３８記載の素子または請求項３８記載の方法において、前記第１半導電
    層が前記第２半導電材料をも含有することを特徴とする光起電力素子または光導
    電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  41. 【請求項４１】 請求項１３〜４０のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ４０のいずれか１項に記載の方法において、前記第２半導電層の８０重量％以上
    が前記第２半導電材料であることを特徴とする光起電力素子または光導電素子と
    光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  42. 【請求項４２】 請求項２１に従属する請求項４１記載の素子または請求項２１に従属する請求
    項４１記載の方法において、前記第２半導電層が前記第２半導電材料の単一層で
    あることを特徴とする光起電力素子または光導電素子と光起電力素子または光導
    電素子の設計および製造方法。
  43. 【請求項４３】 請求項４１記載の素子または請求項４１記載の方法において、前記第２半導電
    層が前記第１半導電材料をも含有することを特徴とする光起電力素子または光導
    電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  44. 【請求項４４】 請求項１３〜４３のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ４３のいずれか１項に記載の方法において、前記第１電極と前記第１半導電層と
    の間に一つまたは複数の層が介装されていることを特徴とする光起電力素子また
    は光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  45. 【請求項４５】 請求項１３〜４３のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ４３のいずれか１項に記載の方法において、前記第１電極が前記第１半導電層と
    物理的に接触していることを特徴とする光起電力素子または光導電素子と光起電
    力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  46. 【請求項４６】 請求項１３〜４５のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ４５のいずれか１項に記載の方法において、前記第２電極と前記第２半導電層と
    の間に一つまたは複数の層が介装されていることを特徴とする光起電力素子また
    は光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  47. 【請求項４７】 請求項１３〜４５のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ４５のいずれか１項に記載の方法において、前記第２電極が前記第２半導電層と
    物理的に接触していることを特徴とする光起電力素子または光導電素子と光起電
    力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  48. 【請求項４８】 請求項１３〜４７のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、１６〜
    ４７のいずれか１項に記載の方法において、前記第１電極が前記第２電極よりも
    高い仕事関数を有することを特徴とする光起電力素子または光導電素子と光起電
    力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  49. 【請求項４９】 請求項１３〜４８のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、６〜４
    ８のいずれか１項に記載の方法において、前記第１電極がインジウムスズ酸化物
    からなり、前記第２電極がアルミニウムからなることを特徴とする光起電力素子
    または光導電素子と光起電力素子または光導電素子の設計および製造方法。
  50. 【請求項５０】 請求項１３〜４７のいずれか１項に記載の素子または請求項１〜１２、６〜４
    ７のいずれか１項に記載の方法において、前記第１および第２電極が実質的に同
    じ仕事関数を有することを特徴とする光起電力素子または光導電素子と光起電力
    素子または光導電素子の設計および製造方法。
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