JP2002097442A - 接着剤組成物、回路接続用接着剤組成物、回路接続材料、接続体及び半導体装置 - Google Patents
接着剤組成物、回路接続用接着剤組成物、回路接続材料、接続体及び半導体装置Info
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Abstract
およびこれに伴う素子の信頼性低下を防ぐ接着剤組成
物、回路接続用接着剤組成物、接続体及び半導体装置を
提供する。 【解決手段】 (a)150〜750nmの光照射また
は80〜200℃の加熱または光照射と加熱を併用する
ことで硬化する硬化性接着剤、(b)ヒンダードアミン
構造を分子中に一つ以上有する数平均分子量140〜5
000の化合物とを含有する接着剤組成物。
Description
路接続材料、回路接続用接着剤組成物、接続体及び半導
体装置に関する。
素子中の種々の部材を結合させる目的で従来から種々の
接着剤が使用されている。接着剤に対する要求は、接着
性をはじめとして、耐熱性、高温高湿状態における信頼
性等多岐に渡る特性が要求されている。また、接着に使
用される被着体は、プリント配線板やポリイミド等の有
機基材をはじめ、銅、アルミニウム等の金属やITO等
の無機材質で形成された回路電極面、シリコンウェハ等
の多種多様な基材が用いられ、各被着体にあわせた分子
設計が必要である。従来から、前記半導体素子や液晶表
示素子用の接着剤としては、高接着性でかつ高信頼性を
示すエポキシ樹脂を用いた熱硬化性樹脂が用いられてき
た。樹脂の構成成分としては、エポキシ樹脂、エポキシ
樹脂と反応性を有するフェノール樹脂等の硬化剤、エポ
キシ樹脂と硬化剤の反応を促進する熱潜在性触媒が一般
に用いられている。熱潜在性触媒は硬化温度及び硬化速
度を決定する重要な因子となっており、室温での貯蔵安
定性と加熱時の硬化速度の観点から種々の化合物が用い
られてきた。実際の工程での硬化条件は、170〜25
0℃の温度で1〜3時間硬化することにより、所望の接
着を得ていた。また、接着剤を用いた回路電極の接続方
法として、2つの回路基板同士を接着すると共に、これ
らの電極間に電気的導通を得る接着剤として、スチレン
系やポリエステル系等の熱可塑性物質や、エポキシ系や
シリコーン系等の熱硬化性物質が用いられている。この
場合、接着剤中に導電性粒子を配合し加圧により接着剤
の厚み方向に電気的接続を得るもの(例えば特開昭55
−104007号公報)と、導電性粒子を用いずに接続
時の加圧により電極面の微細凸凹の接触により電気的接
続を得るもの(例えば特開昭60−262430号公
報)とがある。しかしながら、最近の半導体素子の高集
積化、液晶素子の高精細化に伴い、素子間及び配線間ピ
ッチが狭小化し、硬化時の加熱によって、周辺部材に悪
影響を及ぼす恐れが出てきた。さらに低コスト化のため
には、スループットを向上させる必要性があり、低温
(100〜170℃)、短時間(1時間以内)、換言すれば
低温速硬化での接着が要求されている。この低温速硬化
を達成するためには、活性化エネルギーの低い熱潜在性
触媒を使用する必要が有るが、室温付近での貯蔵安定性
を兼備することが非常に難しい問題があった。貯蔵安定
性及び低温硬化性を兼備えた接着剤として、エポキシ樹
脂の光カチオン重合を用いる方法が特開平11−608
99号公報及び特開平11−116778号公報に開示
されている。これらは、エポキシ樹脂と光照射によって
強酸を発生する光酸発生剤から構成されており、室温で
光照射することにより硬化を行う方法である。
カチオン重合の場合、重合触媒としてブレンステッド酸
やルイス酸等の強酸を使用するため、被着体である金属
基板や金属及び無機材質で構成される回路電極の腐食を
促進し、接続体の信頼性を著しく低下させてしまう。ま
た、接着剤にエポキシ樹脂を用いた場合、エポキシ樹脂
中に残存する不純物イオンが、被着体の銅、アルミニウ
ム等の金属やITO等の無機材質で形成される回路電極
の腐食を引き起こし、結果的に接続体としての機能を低
下させてしまう。
着体の腐食に伴う素子の信頼性低下を防ぎ、さらに室温
での貯蔵安定性に優れる接着剤組成物、回路接続材料、
回路接続用接着剤組成物、接続体及び半導体装置を提供
するものである。
〜750nmの光照射、または80〜200℃の加熱、
または光照射と加熱を併用することで硬化する硬化性接
着剤、(b)一般式(1)で示されるヒンダードアミン構
造を分子中に一つ以上有する数平均分子量140〜50
00の化合物とを含有することを特徴とする接着剤組成
物である。
アリール基、炭素数2〜20のアルケニルオキシ基、炭
素数2〜20のアルコキシカルボニル基、炭素数1〜2
0のアルキルチオ基、炭素数1〜20のアルキルスルフ
ォニル基、炭素数1〜20のアルキルスルフィニル基で
あり、前記アリール基は、炭素数1〜5のアルキル基、
炭素数1〜5のアルコキシ基、炭素数1〜5のエステル
基で置換されていても良い) また、[2]本発明は、(a)硬化性接着剤100重量部に
対して、(b)一般式(1)で示されるヒンダードアミン
構造を分子中に一つ以上有する数平均分子量140〜5
000の化合物0.5〜30重量部含有することを特徴
とする上記[1]に記載の接着剤組成物である。また、
[3]本発明は上記[1]または上記[2]に記載の接着剤組
成物中に、さらに導電性粒子を含む接着剤組成物であ
る。また、[4]本発明は、上記[1]ないし上記[3]のい
ずれかに記載の接着剤組成物の形状をフィルム状とした
回路接続材料である。また、本発明は、[5]相対向する
回路電極を有する回路部材間に介在させ、相対向する回
路電極を有する回路部材を加圧して加圧方向の電極間を
電気的に接続する接着剤組成物であって、前記接着剤組
成物は、上記[1]ないし上記[4]のいずれかに記載の接
着剤組成物である回路接続用接着剤組成物である。ま
た、本発明は、[6]上記[5]に記載の回路接続用接着剤
組成物を用いて回路部材を接続した接続体である。ま
た、本発明は、[7]半導体素子の電極と半導体搭載用基
板の回路電極間に上記[1]ないし上記[4]のいずれかに
記載の接着剤組成物または回路接続材料を介在させ、加
圧して加圧方向の電極間を電気的に接続した半導体装置
である。
性接着剤は、150〜750nmの光照射または80〜
200℃の加熱、さらには150〜750nmの光照射
と80〜200℃の加熱を併用することで硬化するもの
であれば特に制限なく、公知のものを使用しうる。この
ような硬化性接着剤としては、例えば、分子内にアクリ
ロイル基、メタクリロイル基、アリル基、マレイミド
基、ビニル基等のラジカル重合性基を一つ以上有する樹
脂と熱および/又は光照射によってラジカルを発生する
重合開始剤とからなるラジカル重合系が挙げられる。ま
た、エポキシ樹脂と分子内にフェノール性水酸基、チオ
ール基、カルボキシル基を少なくとも一つ以上有する樹
脂と硬化促進剤、およびエポキシ樹脂またはビニルエー
テル樹脂等のカチオン重合性樹脂と熱および/又は光照
射よってカチオンを発生する重合開始剤とからなる硬化
系が挙げられる。
示されるヒンダードアミン構造を分子中に一つ以上有す
る数平均分子量140〜5000の化合物としては、公
知のものを使用することができる。
アリール基、炭素数2〜20のアルケニルオキシ基、炭
素数2〜20のアルコキシカルボニル基、炭素数1〜2
0のアルキルチオ基、炭素数1〜20のアルキルスルフ
ォニル基、炭素数1〜20のアルキルスルフィニル基で
あり、前記アリール基は、炭素数1〜5のアルキル基、
炭素数1〜5のアルコキシ基、炭素数1〜5のエステル
基で置換されていても良い) このなかでも式(2)〜式(12)に示す化合物が特に
好ましい。この他に、N,N'−ビス(3−アミノプロピ
ル)エチレンジアミン・2,4−ビス[N−ブチル−N−(1,
2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)アミノ]−6−
クロロ−1,3,5−トリアジン縮合物、ポリ[{6−(1,1,3,
3−テトラメチルブチル)アミノ−1,3,5−トリアジン−
2,4−ジイル}{(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジ
ル)イミノ}ヘキサメチレン{(2,2,6,6−テトラメチル
−4−ピペリジル)イミノ}]等が挙げられる。これらの
化合物は、単独で用いる他に複数を組み合わせて用いる
ことができる。なお、式(12)のnは、5〜20の整
数を示す。
アミン構造を分子中に一つ以上有する数平均分子量14
0〜5000の化合物の添加量は、(a)硬化性接着剤
100重量部に対して、(b)一般式(1)で示されるヒ
ンダードアミン構造を分子中に一つ以上有する数平均分
子量140〜5000の化合物0.5〜30重量部であ
り、好ましくは1〜10重量部である。添加量がこの範
囲を超えると、硬化性に悪影響を及ぼす恐れがある。
u、Ag、Ni、Cu、はんだ等の金属粒子やカーボン
等が挙げられる。また、非導電性のガラス、セラミッ
ク、プラスチック等を核とし、この核に前記金属、金属
粒子やカーボンを被覆したものでもよい。導電性粒子
が、プラスチックを核とし、この核に前記金属、金属粒
子やカーボンを被覆したものや熱溶融金属粒子の場合、
加熱加圧により変形性を有するので接続時に電極との接
触面積が増加し信頼性が向上するので好ましい。またこ
れらの導電性粒子の表面を、さらに高分子樹脂などで被
覆した微粒子は、導電性粒子の配合量を増加した場合の
粒子同士の接触による短絡を抑制し、電極回路間の絶縁
性が向上できることから、適宜これを単独あるいは導電
性粒子と混合して用いてもよい。
電性の点から1〜18μmであることが好ましい。導電
性粒子の使用量は、特に制限は受けないが、接着剤組成
物の全量100体積に対して0.1〜30体積%とする
ことが好ましく、0.1〜10体積%とすることがより
好ましい。この値が、0.1体積%未満であると導電性
が劣る傾向があり、30体積%を超えると回路の短絡が
起こる傾向がある。なお、体積%は23℃の硬化前の各
成分の体積をもとに決定されるが、各成分の体積は、比
重を利用して重量から体積に換算することができる。ま
た、メスシリンダー等にその成分を溶解したり膨潤させ
たりせず、その成分をよくぬらす適当な溶媒(水、アル
コール等)を入れたものに、その成分を投入し増加した
体積をその体積として求めることもできる。
剤等の密着向上剤、レベリング剤などの添加剤を適宜添
加してもよい。
ム化を目的として、種々のポリマを適宜添加してもよ
い。使用するポリマは特に制限を受けないが、(a)硬化
性接着剤、(b)一般式(1)で示されるヒンダードアミ
ン構造を分子中に一つ以上有する数平均分子量140〜
5000の化合物及び導電性粒子に悪影響を及ぼさない
ことが必須である。このようなポリマとしては、ポリイ
ミド、ポリアミド、ビスフェノールA型フェノキシ樹脂
やビスフェノールF型フェノキシ樹脂、ビスフェノール
A・ビスフェノールF共重合型フェノキシ樹脂等の汎用
フェノキシ樹脂類、ポリメタクリレート類、ポリアクリ
レート類、ポリイミド類、ポリウレタン類、ポリエステ
ル類、ポリビニルブチラール、SBS及びそのエポキシ
変性体、SEBS及びその変性体などを用いることがで
きる。これらは単独あるいは2種類以上を混合して用い
ることができる。さらに、これらポリマ中にはシロキサ
ン結合やフッ素置換基が含まれていても良い。これら
は、混合する樹脂同士が完全に相溶するか、もしくはミ
クロ相分離が生じて白濁する状態であれば接着剤組成物
としては好適に用いることができる。上記ポリマの分子
量は大きいほどフィルム形成性が容易に得られ、また接
着剤としての流動性に影響する溶融粘度を広範囲に設定
できる。分子量は特に制限を受けるものではないが、一
般的な重量平均分子量としては5,000〜150,0
00が好ましく、10,000〜80,000が特に好
ましい。この値が、5,000未満ではフィルム形成性
が劣る傾向があり、また150,000を超えると他の
成分との相溶性が悪くなる傾向がある。使用量としては
硬化性接着剤(エポキシ樹脂)100重量部に対して2
0〜320重量部とすることが好ましい。この使用量
が、20重量部未満又は320重量部を超える場合は、
流動性や接着性が低下する傾向がある。
る場合にはペースト状で使用することができる。室温で
固体の場合には、加熱して使用する他、溶剤を使用して
ペースト化してもよい。使用できる溶剤としては、接着
剤組成物及び添加剤と反応性がなく、かつ十分な溶解性
を示すものであれば、特に制限は受けないが、常圧での
沸点が50〜150℃であるものが好ましい。沸点が5
0℃以下の場合、室温で放置すると揮発する恐れがあ
り、開放系での使用が制限される。また、沸点が150
℃以上だと、溶剤を揮発させることが難しく、接着後の
信頼性に悪影響を及ぼす恐れがある。
用いることもできる。接着剤組成物に必要により溶剤等
を加えるなどした溶液を、フッ素樹脂フィルム、ポリエ
チレンテレフタレートフィルム、離形紙等の剥離性基材
上に塗布し、あるいは不織布等の基材に前記溶液を含浸
させて剥離性基材上に載置し、溶剤等を除去してフィル
ムとして使用することができる。フィルムの形状で使用
すると取扱性等の点から一層便利である。
たは光照射と同時に加熱及び加圧を併用して接着させる
ことができる。これらを併用することにより、より低温
短時間での接着が可能となる。光照射は、150〜75
0nmの波長域の照射光が好ましく、低圧水銀灯、中圧
水銀灯、高圧水銀灯、キセノンランプ、メタルハライド
ランプを使用して0.1〜10J/cm2の照射量で硬化す
ることができる。加熱温度は、接着剤組成物の分解点以
下であれば特に制限は受けないが、50〜170℃の温
度が好ましい。圧力は、被着体に損傷を与えない範囲で
あれば、特に制限は受けないが、一般的には0.1〜1
0MPaが好ましい。これらの加熱及び加圧は、0.5
秒〜3時間の範囲、好ましくは数十秒以内で行うことが
好ましい。
なる異種の被着体の接着剤として使用することができ
る。具体的には、異方導電接着剤、銀ペースト、銀フィ
ルム等に代表される回路接続材料、CSP用エラストマ
ー、CSP用アンダーフィル材、LOCテープ等に代表
される半導体素子接着材料として使用することができ
る。
子を使用して作製した回路接続材料である異方導電フィ
ルムと電極の接続の一例について説明する。異方導電フ
ィルムを、基板上の相対時する電極間に存在させ、15
0〜700nmの光を照射した後、加熱加圧することに
より両電極の接触と基板間の接着を得、電極との接続を
行える。電極を形成する基板としては、半導体、ガラ
ス、セラミック等の無機質、ポリイミド、ポリカーボネ
ート等の有機物、ガラス/エポキシ等のこれら複合の各
組み合わせが適用できる。本発明において、回路部材と
しては半導体チップ、抵抗体チップ、コンデンサチップ
等のチップ部品、プリント基板等の基板、ポリイミドや
ポリエステルを基材としたフレキシブル配線板、液晶パ
ネル等ガラス上に酸化インジウム−スズ(ITO)やク
ロム、アルミニウム等で配線した透明電極等が用いられ
る。
路接続用接着剤組成物は、電極の腐食を防止することが
できるため、微細回路接続後の信頼性を飛躍的に向上す
ることができる。
説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
ユニオンカーバイド社製商品名、平均分子量45,00
0)40gを、メチルエチルケトン60gに溶解して、
固形分40重量%の溶液とした。エポキシ樹脂として、
ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂(エピコート82
8、油化シェルエポキシ株式会社製商品名、エポキシ当
量184)を用い、潜在性触媒として芳香族スルホニウ
ム塩(サンエイドSI−100L、三新化学工業株式会社
製商品名)、(b)一般式(1)で示されるヒンダードアミ
ン構造を分子中に一つ以上有する数平均分子量140〜
5000の化合物として、アデカスタブLA62(旭電
化工業株式会社商品名、以下ではヒンダードアミン化合
物という)を用いた。またポリスチレンを核とする粒子
の表面に、厚み0.2μmのニッケル層を設け、このニ
ッケル層の外側に、厚み0.02μmの金層を設け、平
均粒径5μm、比重2.5の導電性粒子を作製した。固
形重量比でフェノキシ樹脂 50、エポキシ樹脂 5
0、潜在性触媒 3、ヒンダードアミン化合物 2とな
るように配合し、さらに導電性粒子を1.5体積%配合
分散させ、厚み80μmのフッ素樹脂フィルムに塗工装
置を用いて塗布し、70℃、10分の熱風乾燥によって
接着剤層の厚みが40μmのフィルム状の接着剤を得
た。上記製法によって得たフィルム状接着剤を用いて、
厚み0.7mmのコーニングガラス(#7059、コーニ
ング社製)と、プリント基板上にライン幅100μm、
ピッチ200μm、厚み35μmの銅回路を櫛型状に形
成した櫛型電極とを、熱圧着装置(加熱方式:コンスタ
ントヒート型、東レエンジニアリング株式会社製)を用
いて150℃、2MPaで20秒間の加熱加圧を行って
幅2mmにわたり接続し、時間経過後圧力開放して、接
続体を作製した(図1参照)。この時、あらかじめ櫛型電
極上に、フィルム状回路接続材料の接着面を貼り付けた
後、70℃、0.5MPaで5秒間加熱加圧して仮接続
し、その後、フッ素樹脂フィルムを剥離してもう一方の
被着体であるコーニングガラスと接続した。
有していない他は実施例1と同様にフィルム状接着剤を
調整し、櫛型電極とコーニングガラスを加熱圧着により
接続体を作製した。
いて接続直後の初期抵抗及び85℃、85%RHの条件
で100時間、100Vの電圧を印加しながら高温高湿
状態に曝した後の絶縁抵抗を評価した。絶縁抵抗の評価
は、前記接続体に100Vの電圧を60秒間印加した後
の抵抗値を絶縁抵抗計(株式会社アドバンテスト製R834
0)で測定し、隣接回路間の抵抗50点の平均とした。ま
た、金属顕微鏡を用いて、接続直後と耐湿試験後の外観
を観察した。その結果を表1に示した。
験後も初期の絶縁抵抗を持続しており、かつ外観の変化
も無く、良好な接着剤であることを示した。これに対し
て、ヒンダードアミン化合物を添加していない比較例1
の場合、耐湿試験後の絶縁抵抗は初期の絶縁抵抗を維持
できずに低い値となり、かつ電極の腐食が観察され、信
頼性が低いことが分かる。
用いて、金バンプ(高さ:30μm、バンプ数:184)
付きチップと、Ni/Auめっき銅回路プリント基板(電
極高さ:20μm、基板厚み0.8mm)との接続を以下
に示すように行った。フィルム状接着剤の片面を銅回路
プリント基板に60℃、0.5MPaの条件で20秒間加
熱圧着して、仮接続させた。次に、チップのバンプと銅
回路プリント基板との位置合わせを行い、フィルム状接
着剤のもう一方の面のフッ素樹脂フィルムを剥離して、
150℃、50g/バンプ、20秒の条件でチップ上方
から加熱圧着して半導体装置を作製した。上記半導体装
置を85℃、85%RHの条件で500時間放置した後
の接続抵抗を測定したところ、1バンプあたり最高で1
0mΩ、平均で2mΩであり、良好な接続抵抗を示し
た。また、チップ及び銅回路プリント基板を剥離して外
観を観察したところ、回路基板上の電極及びチップ上の
バンプの腐食等は認められず、良好であった。
ても回路電極の腐食が無く、しかも低温短時間で接着可
能となり、接続信頼性に優れる。また、貯蔵安定性に優
れる接着剤組成物、回路接続材料、回路接続用接着剤組
成物、接続体及び半導体装置を提供することができる。
図。
Claims (7)
- 【請求項1】 (a)150〜750nmの光照射、また
は80〜200℃の加熱、または光照射と加熱を併用す
ることで硬化する硬化性接着剤、(b)一般式(1)で示
されるヒンダードアミン構造を分子中に一つ以上有する
数平均分子量140〜5000の化合物とを含有するこ
とを特徴とする接着剤組成物。 【化1】 (ここでR1は、水素、炭素数1〜10のアルキル基、
アリール基、炭素数2〜20のアルケニルオキシ基、炭
素数2〜20のアルコキシカルボニル基、炭素数1〜2
0のアルキルチオ基、炭素数1〜20のアルキルスルフ
ォニル基、炭素数1〜20のアルキルスルフィニル基で
あり、前記アリール基は、炭素数1〜5のアルキル基、
炭素数1〜5のアルコキシ基、炭素数1〜5のエステル
基で置換されていても良い) - 【請求項2】 (a)硬化性接着剤100重量部に対し
て、(b)一般式(1)で示されるヒンダードアミン構造
を分子中に一つ以上有する数平均分子量140〜500
0の化合物0.5〜30重量部含有することを特徴とす
る請求項1に記載の接着剤組成物。 - 【請求項3】 請求項1または請求項2に記載の接着剤
組成物中に、さらに導電性粒子を含む接着剤組成物。 - 【請求項4】 請求項1ないし請求項3のいずれかに記
載の接着剤組成物の形状をフィルム状とした回路接続材
料。 - 【請求項5】 相対向する回路電極を有する回路部材間
に介在させ、相対向する回路電極を有する回路部材を加
圧して加圧方向の電極間を電気的に接続する接着剤組成
物であって、前記接着剤組成物は、請求項1ないし請求
項4のいずれかに記載の接着剤組成物または回路接続材
料である回路接続用接着剤組成物。 - 【請求項6】 請求項5に記載の回路接続用接着剤組成
物を用いて回路部材を接続した接続体。 - 【請求項7】 半導体素子の電極と半導体搭載用基板の
回路電極間に請求項1ないし請求項4のいずれかに記載
の接着剤組成物または回路接続材料を介在させ、加圧し
て加圧方向の電極間を電気的に接続した半導体装置。
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