JP2002037992A - ポリエステル樹脂組成物およびその用途 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【解決手段】 本発明のポリエステル樹脂組成物は、
（Ａ）コハク酸共重合ポリエステルの全構成単位を１０
０モル％とするとき、コハク酸単位を２４〜５０モル％
含有し、芳香族ジカルボン酸単位を０〜２６モル％含有
し、コハク酸単位、芳香族ジカルボン酸単位およびエチ
レングリコール単位を合計で９０モル％以上含有し、さ
らに、エステル形成能を有する官能数３以上のモノマー
単位を０．００１〜２モル％含有するコハク酸共重合ポ
リエステル：１〜７０重量部と、（Ｂ）結晶性ポリエス
テル：９９〜３０重量部とからなることを特徴としてい
る。 【効果】 本発明のポリエステル樹脂組成物は、ガスバ
リア性および機械的特性のいずれにも優れる成形品を提
供することができ、ガスバリア性を必要とするフィルム
やブロー容器などの食品用包装材料、電子部品などの包
装材料、医療用材料などに好適に用いることができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、コハク酸を共重合したポ
リエステルと、結晶性ポリエステルとからなるポリエス
テル樹脂組成物およびその用途に関する。詳しくは、本
発明は、コハク酸単位と官能数3以上のモノマー単位を
有するコハク酸共重合ポリエステル（Ａ）と、結晶性ポ
リエステル（Ｂ）とからなり、ガスバリア性および機械
的特性に優れたポリエステル樹脂組成物と、該樹脂組成
物からなるシート、フィルムおよび中空成形品に関す
る。

【０００２】

【発明の技術的背景】食品包装等に高分子材料を用いる
場合、内容物の変質を防ぐためガス透過性が低いことが
望まれている。ポリエステル樹脂のうちでは、ポリエチ
レンテレフタレートが、成形性、機械物性、ガスバリア
性のバランスが優れるため各種の飲料容器などの食品包
装材料に使用される例が多かった。しかしながら、特に
長期保存性が求められる食品包装に対してはポリエチレ
ンテレフタレート樹脂をもってしてもガスバリア性が必
ずしも十分であるとはいえなかった。

【０００３】このため、特公昭６３−４０４４４号公報
には、イソフタル酸とエチレングリコールおよび１，３
ビス（２−ヒドロキシエトキシ）ベンゼンの共重合体が
二酸化炭素、酸素透過性の低い樹脂として提案されてい
る。しかしながら、このポリエステル樹脂をポリエチレ
ンテレフタレートなどの結晶性ポリエステルにガスバリ
ア性改良剤として添加しても、その効果は充分とはいえ
なかった。

【０００４】本発明者は、上記のような状況を解決する
ため鋭意検討したところ、コハク酸を特定量含有するポ
リエステルにガスバリア性の改質性能があること見出
し、既に提案している（特願平１１−３６９７３２
号）。しかしながら、コハク酸を主体に共重合したポリ
エステル樹脂は、テレフタル酸などの芳香族基を主体に
共重合したポリエステルに比べ、一般に分子量が向上し
にくく、これと結晶性ポリエステルとからなる樹脂組成
物の機械的特性も、充分とはいえないものであった。

【０００５】本発明者はこのような状況に鑑みて鋭意研
究した結果、コハク酸単位を有する特定のポリエステル
と、結晶性ポリエステルとからなる樹脂組成物が、ガス
バリア性と機械的特性とに優れることを見出して、本発
明を完成するに至った。

【０００６】

【発明の目的】本発明は、コハク酸単位を含有するポリ
エステルと、結晶性ポリエステルとからなる、ガスバリ
ア性および機械的特性に優れたポリエステル樹脂組成物
を提供することを目的としている。また、本発明は、前
記ポリエステル樹脂組成物からなる、ガスバリア性およ
び機械的特性に優れたシート、フィルムおよび中空成形
体を提供することを目的としている。

【０００７】

【発明の概要】本発明のポリエステル樹脂組成物は、
（Ａ）コハク酸共重合ポリエステルの全構成単位を１０
０モル％とするとき、コハク酸単位を２４〜５０モル％
含有し、芳香族ジカルボン酸単位を０〜２６モル％含有
し、コハク酸単位、芳香族ジカルボン酸単位およびエチ
レングリコール単位を合計で９０モル％以上含有し、さ
らに、エステル形成能を有する官能数３以上のモノマー
単位を０．００１〜２モル％含有するコハク酸共重合ポ
リエステル：１〜７０重量部と、（Ｂ）結晶性ポリエス
テル：９９〜３０重量部とからなることを特徴としてい
る。

【０００８】このようなポリエステル樹脂組成物は、コ
ハク酸共重合ポリエステル（Ａ）の芳香族ジカルボン酸
単位が、イソフタル酸単位および／または2,6-ナフタレ
ンジカルボン酸単位であることも好ましい。また、本発
明のポリエステル樹脂組成物は、（Ａ）コハク酸共重合
ポリエステルの全構成単位を１００モル％とするとき、
コハク酸単位を２４〜４９モル％含有し、イソフタル酸
単位および／または2,6-ナフタレンジカルボン酸単位を
合計で１〜２６モル％含有し、コハク酸単位、イソフタ
ル酸単位、2,6-ナフタレンジカルボン酸単位およびエチ
レングリコール単位を合計で９０モル％以上含有し、さ
らに、エステル形成能を有する官能数３以上のモノマー
単位を０．００１〜２モル％含有することを特徴とする
コハク酸共重合ポリエステル：１〜７０重量部と、
（Ｂ）結晶性ポリエステル：９９〜３０重量部とからな
ることも好ましい。

【０００９】このような本発明のポリエステル樹脂組成
物は、コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）のエステル形
成能を有する官能数３以上のモノマー単位が、多官能ア
ルコールから導かれる単位であることも好ましく、ま
た、グリセリン、1,1,1-トリス（ヒドロキシメチル）エ
タン、1,1,1-トリス（ヒドロキシメチル）プロパン、ペ
ンタエリスリトールおよびジペンタエリスリトールより
なる群から選ばれる１種以上から導かれる単位であるこ
とも好ましい。

【００１０】また、本発明のポリエステル樹脂組成物
は、結晶性ポリエステル（Ｂ）が、ポリエチレンテレフ
タレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリトリメチ
レンテレフタレート、ポリエチレン２，６ナフタレー
ト、ポリエチレンイソフタレートよりなる群から選ばれ
る少なくとも１種類の結晶性ポリエステルであることも
好ましい。

【００１１】このような本発明のポリエステル樹脂組成
物は、コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）と結晶性ポリ
エステル（Ｂ）とが相溶していること藻好ましい。本発
明のシートまたはフィルムは、上述した本発明のポリエ
ステル樹脂組成物を成形してなる。また、本発明の中空
成形品は、上述した本発明のポリエステル樹脂組成物を
ブロー成形してなる。

【００１２】

【発明の具体的説明】以下、本発明について具体的に説
明する。本発明のポリエステル樹脂組成物は、コハク酸
共重合ポリエステル（Ａ）と、結晶性ポリエステル
（Ｂ）とを含有する。コハク酸共重合ポリエステル（Ａ） 本発明のポリエステル樹脂組成物を構成するコハク酸共
重合ポリエステル（Ａ）は、全構成単位を１００モル％
とするとき、コハク酸単位を２４〜５０モル％、芳香族
ジカルボン酸単位を０〜２６モル％含有し、コハク酸単
位、芳香族ジカルボン酸単位およびエチレングリコール
単位を合計で９０モル％以上含有し、さらに、エステル
形成能を有する官能数３以上のモノマー単位を０．００
１〜２モル％含有している。

【００１３】ここで、コハク酸共重合ポリエステルの全
構成単位とは、コハク酸共重合ポリエステルを酸やアル
カリにより完全に加水分解したときに得られる全ての単
位を意味する。本発明で用いるコハク酸共重合ポリエス
テル（Ａ）としては、このうち特に、コハク酸共重合ポ
リエステルの全構成単位を１００モル％とするとき、コ
ハク酸単位と芳香族ジカルボン酸単位が合計で４８〜５
０モル％であり、コハク酸単位を２４〜４９モル％、好
ましくは３０〜４８モル％含有し、芳香族ジカルボン酸
単位を２６〜１モル％、好ましくは２０〜２モル％含有
し、エチレングリコール単位を４５モル％以上含有し、
官能数３以上のモノマー単位を０．０１〜０．３モル％
含有するのが好ましい。

【００１４】芳香族ジカルボン酸単位としては、イソフ
タル酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸、
フタル酸、2,7-ナフタレンジカルボン酸、1,4-ナフタレ
ンジカルボン酸、4,4’-スルホンビス安息香酸、4,4’-
ビフェニルジカルボン酸、4,4’-スルフィドビス安息香
酸、4,4’-オキシビス安息香酸、ジフェノキシエタンジ
カルボン酸などの芳香族ジカルボン酸から導かれる単位
が挙げられ、特に、イソフタル酸単位および／または2,
6-ナフタレンジカルボン酸単位が好ましい。

【００１５】また、本発明で用いるコハク酸共重合ポリ
エステル（Ａ）は、コハク酸共重合ポリエステルの全構
成単位を１００モル％とするとき、コハク酸単位を２４
〜４９モル％含有し、イソフタル酸単位および／または
2,6-ナフタレンジカルボン酸単位を合計で１〜２６モル
％含有し、コハク酸単位、イソフタル酸単位、2,6-ナフ
タレンジカルボン酸単位およびエチレングリコール単位
を合計で９０モル％以上含有し、さらに、エステル形成
能を有する官能数３以上のモノマー単位を０．００１〜
２モル％含有することも望ましい。

【００１６】このうち特に、コハク酸共重合ポリエステ
ルの全構成単位を１００モル％とするときに、コハク酸
とイソフタル酸および／または2,6-ナフタレンジカルボ
ン酸から構成される単位が合計で４８〜５０モル％であ
り、コハク酸の単位を２４〜４９モル％、好ましくは、
３０〜４８モル％、イソフタル酸および／または２，６
ナフタレンジカルボン酸の単位を２６〜１モル％、好ま
しくは２０〜２モル％、エチレングリコールの単位を４
５モル％以上、官能数３以上のモノマー単位を０．０１
〜０．３モル％含有するのが好ましい。

【００１７】これらのコハク酸共重合ポリエステル
（Ａ）を構成するエステル形成能を有する官能数３以上
のモノマー単位としては、３以上のカルボキシル基を有
する多官能カルボン酸類、または３以上のヒドロキシル
基を有する多官能アルコール類から導かれる単位、３以
上のカルボキシル基およびヒドロキシル基を有する多官
能ヒドロキシ酸類から導かれる単位が挙げられる。

【００１８】これらの中では、特に３以上のヒドロキシ
ル基を有する多官能アルコール類から導かれる単位が好
ましい。具体的には、グリセリン、ジグリセリン、トリ
ス（ヒドロキシメチル）メタン、1,1,1-トリス（ヒドロ
キシメチル）エタン、1,1,1-トリス（ヒドロキシメチ
ル）プロパン、ペンタエルスリトール、ジペンタエリス
リトールや、ソルビトール、グルコース、ラクトース、
ガラクトース、フルクトース、サッカロースなどの糖
類、1,3,5トリスヒドロキシエトキシイソシアヌレート
などの窒素含有多価アルコールから導かれる単位が挙げ
られる。

【００１９】本発明で用いるコハク酸共重合ポリエステ
ル（Ａ）では、官能数３以上のモノマー単位として、こ
れらのなかでも、グリセリン、1,1,1-トリス（ヒドロキ
シメチル）エタン、1,1,1-トリス（ヒドロキシメチル）
プロパン、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリト
ールから選ばれる１種以上から導かれる単位がより好ま
しく挙げられる。

【００２０】また、本発明で用いるコハク酸共重合ポリ
エステル（Ａ）は、上述した構成を満たす範囲で、その
他の構成単位を通常１０モル％以下、好ましくは５モル
％以下の範囲で含有していてもよい。コハク酸共重合ポ
リエステル（Ａ）が含有していてもよい、その他の構成
単位としては、上述した以外のジカルボン酸単位、ジオ
ール単位、ヒドロキシカルボン酸単位などが挙げられ
る。

【００２１】具体的には、上述した以外のジカルボン酸
単位としては、マロン酸、グルタル酸、フマル酸、マレ
イン酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、デカ
ンジカルボン酸、ジグリコール酸などの脂肪族ジカルボ
ン酸から導かれる単位、シクロヘキサンジカルボン酸な
どの脂環族ジカルボン酸から導かれる単位などが挙げら
れる。

【００２２】なお、本発明で用いるコハク酸共重合ポリ
エステル（Ａ）が、イソフタル酸および／または2,6-ナ
フタレンジカルボン酸から導かれる単位を含有すると
き、その他の構成単位として、イソフタル酸および2,6-
ナフタレンジカルボン酸以外の芳香族ジカルボン酸単位
を含有していてもよいことはいうまでもなく、具体的に
は、テレフタル酸、フタル酸、2,7-ナフタレンジカルボ
ン酸、1,4-ナフタレンジカルボン酸、4,4’-スルホンビ
ス安息香酸、4,4’-ビフェニルジカルボン酸、4,4’-ス
ルフィドビス安息香酸、4,4’-オキシビス安息香酸、ジ
フェノキシエタンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン
酸から導かれる単位を挙げることができる。

【００２３】ジオール単位としては、具体的には、ジエ
チレングリコール、1,2-プロパンジオール、1,3-プロパ
ンジオール、1,4-ブタンジオール、1,6-ヘキサンジオー
ル、ネオペンチルグリコール、ドデカメチレングリコー
ル、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコー
ルなどの脂肪族ジオールから導かれる単位、シクロヘキ
サンジメタノールなどの脂環族ジオールから導かれる単
位、1,3-ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、1,2-
ビス（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、1,4-ビス（2-
ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、ビス[4-(2-ヒドロキシ
エトキシ）フェニル]スルホン、2,2-ビス（4-β-ヒドロ
キシエトキシフェニル）プロパン、ビスフェノール類、
ハイドロキノン、レゾルシンなどの芳香族基を含むジオ
ール類から導かれる単位などが挙げられる。

【００２４】また、ヒドロキシカルボン酸類の単位とし
ては、グリコール酸、乳酸、３ヒドロキシブチル酸、p-
ヒドロキシ安息香酸、m-ヒドロキシ安息香酸、p-ヒドロ
キシメチル安息香酸、m-ヒドロキシメチル安息香酸、p-
(2-ヒドロキシエチル)安息香酸、m-(2-ヒドロキシエチ
ル)安息香酸から導かれる単位などが挙げられる。本発
明で用いるコハク酸共重合ポリエステル（Ａ）の分子量
は任意であるが、数平均分子量が４００００以下、好ま
しくは２００００以下、さらに好ましくは１００００以
下であることが望ましい。このような分子量であれば、
結晶性ポリエステル（Ｂ）と混合する際、混合時間を短
縮することができ好ましい。

【００２５】このようなコハク酸共重合ポリエステル
（Ａ）は、ポリエステルの製造方法として一般的に採用
されているいずれの方法に準じて製造されたものであっ
てもよいが、特に、溶融重縮合反応により製造されるの
が好ましい。溶融重縮合反応により、コハク酸共重合ポ
リエステル（Ａ）を製造すると、イソフタル酸やナフタ
レンジカルボン酸などの共重合成分を容易に導入するこ
とができる。以下、コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）
を溶融重縮合反応によって製造する場合について説明す
る。

【００２６】本発明で用いるコハク酸共重合ポリエステ
ル（Ａ）を溶融重縮合反応によって製造する方法として
は、上述した各構成単位を導くモノマーを用いて低重合
体を製造した後、低重合物を溶融重縮合する方法がいず
れも好ましく挙げられる。このような方法としては、例
えば、(i) コハク酸などのジカルボン酸とエチレングリ
コールなどのジオールを直接エステル化したのち、溶融
重縮合反応を行う方法、(ii) コハク酸ジメチルエステ
ルなどのジカルボン酸ジエステルとエチレングリコール
などのジオールをエステル交換したのち、溶融重縮合反
応を行う方法、(iii) 無水コハク酸などのジカルボン酸
無水物とエチレングリコールなどのジオールを反応さ
せ、溶融重縮合反応を行う方法などが挙げられる。

【００２７】低重合体の製造は、上述したジカルボン酸
単位を導くジカルボン酸原料、すなわちコハク酸や無水
コハク酸を主体とするジカルボン酸や酸無水物、または
その低級アルコールエステルからなるジカルボン酸原料
と、エチレングリコールを主体とするジオール原料と、
上述した官能数３以上のモノマー単位を導く３官能アル
コールなどの多官能化合物原料とを用いて、エステル化
反応またはエステル交換反応することにより行う。

【００２８】低重合体を製造するエステル化反応の方法
としては、所定量のジカルボン酸原料と、所定量のジオ
ール原料と、所定量の多官能化合物原料とを、１００〜
２３０℃の温度条件で、加圧あるいは常圧にて、脱水縮
合を行う方法が挙げられる。このようなエステル化で
は、ジカルボン酸原料合計１モルに対して、ジオール原
料を通常１．０１〜３モル、好ましくは１．１〜２．２
モル、多官能化合物原料を通常５×１０^-6〜０．０１モ
ル、好ましくは０．０００１〜０．００５モルの割合で
仕込み、反応させるのが好ましい。

【００２９】このようなエステル化反応は、触媒の存在
下に行ってもよく、触媒を用いずに行ってもよい。エス
テル化反応で用いることのできる触媒としては、濃硫酸
やp-トルエンスルホン酸などの酸や2-エチルオクタン酸
スズなどの金属錯体などの触媒が挙げられる。また、低
重合体を製造するエステル交換反応の方法としては、ジ
カルボン酸原料として、ジカルボン酸の低級アルコール
ジエステル、または、コハク酸無水物とコハク酸以外の
ジカルボン酸類との低級アルコールジエステルを用い
て、所定量のジカルボン酸原料と、所定量のジオール原
料と、所定量の多官能化合物原料とを、１００〜２３０
℃の温度で常圧下に、低級モノアルコールを留出しなが
らエステル交換を行う方法が挙げられる。

【００３０】このようなエステル交換では、ジカルボン
酸原料合計１モルに対して、ジオール原料を通常１．０
１〜３モル、好ましくは１．２〜２．２モル、多官能化
合物原料を通常５×１０^-6〜０．０１モル、好ましくは
０．０００１〜０．００５モルの割合で仕込み、反応さ
せるのが好ましい。このようなエステル交換反応は、酢
酸マンガンや酢酸マグネシウムなどの金属錯体触媒の存
在下に行うのが好ましい。

【００３１】次いで、上記のような方法で得たコハク酸
単位を有する低重合体を溶融重縮合する。溶融重縮合
は、重合触媒の存在下に、通常２００〜３００℃、好ま
しくは２２０〜２８０℃の温度条件で、通常１０Ｔｏｒ
ｒ以下、好ましくは２Ｔｏｒｒ以下の減圧条件にて、エ
チレングリコールを主体とする成分を留出しながら行う
のが好ましい。

【００３２】溶融重縮合で用いる重合触媒としては、ナ
トリウムなどのアルカリ金属、マグネシウムなどのアル
カリ土類金属や、アルミニウム、亜鉛、スズ、チタン、
銅、ニッケル、コバルト、ジルコニウム、ゲルマニウ
ム、鉄、アンチモン、バナジウム、などの金属の有機錯
体、酸化物、単体を用いることができるが、特に、亜
鉛、スズ、チタン、コバルト、ゲルマニウム、アンチモ
ンなどの遷移金属の有機錯体あるいは酸化物が好まし
く、二酸化ゲルマニウム、三酸化アンチモン、酢酸アン
チモンが特に好ましく用いられる。

【００３３】さらに、これらの反応は、各種安定剤や着
色防止剤の存在下で行ってもよい。安定剤や着色防止剤
としては、リン化合物や、ヒンダードフェノール化合物
などが挙げられる。これらの中では、特にリン化合物を
含有するのが好ましい。リン化合物としては、リン酸、
亜リン酸、ポリリン酸などの無機リン化合物、トリメチ
ルリン酸やジフェニルリン酸などのリン酸エステル化合
物、トリフェニルホスファイト、トリス（2,4ジーt-ブチ
ルフェニル）ホスファイトなどの亜リン酸エステル化合
物などが挙げられる。

【００３４】コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）を製造
する際には、このような溶融重縮合の工程において、３
官能以上のアルコールなどの多官能モノマー単位を有す
る低重合物を用いるため、官能数３以上のモノマー単位
を全く含まない低重合物を溶融重縮合する場合に比べ、
重合速度が速く、より短時間で効率的に所望の分子量の
コハク酸共重合ポリエステルを得ることができ好まし
い。

【００３５】このような方法によれば、所望の分子量の
コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）を製造することがで
き、通常、数平均分子量が４００００以下、好ましくは
２００００以下、さらに好ましくは１００００以下であ
るコハク酸共重合ポリエステル（Ａ）を好適に製造する
ことができる。本発明に係るコハク酸共重合ポリエステ
ル（Ａ）は、多官能アルコールなどの官能数３以上のモ
ノマー単位を含むため、重合速度が早く、効率よく製造
することができる。

【００３６】上述したコハク酸共重合ポリエステル
（Ａ）は、１種単独で用いてもよく、２種以上混合して
用いてもよい。結晶性ポリエステル（Ｂ） 本発明で用いる結晶性ポリエステル（Ｂ）としては、融
点以下３０〜９０℃の温度範囲に２４時間以上保持して
充分にアニールした状態における結晶化度が、通常５％
以上、好ましくは１０〜８０％である結晶性ポリエステ
ルが望ましい。

【００３７】具体的には、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテ
レフタレート、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポ
リエチレン２，６ナフタレート、ポリトリメチレン２，
６ナフタレート、ポリブチレン２，６ナフタレート、ポ
リヘキサメチレン２，６ナフタレート、ポリエチレンイ
ソフタレート、ポリトリメチレンイソフタレート、ポリ
ブチレンイソフタレート、ポリヘキサメチレンイソフタ
レート、ポリ１，４シクロヘキサンジメタノールテレフ
タレートの芳香族結晶性ポリエステルや、ポリ乳酸、ポ
リカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート、ポリエ
チレンアジペート、ポリブチレンアジペートなどの脂肪
族結晶性ポリエステルが挙げられる。

【００３８】本発明で用いる結晶性ポリエステル（Ｂ）
としては、これらのうち、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテ
レフタレート、ポリエチレン２，６ナフタレート、ポリ
エチレンイソフタレートから選ばれる結晶性ポリエステ
ルが特に好ましい。以下、これらについてさらに詳細に
説明する。

【００３９】＜ポリエチレンテレフタレート＞結晶性ポ
リエステル（Ｂ）として用いられるポリエチレンテレフ
タレートは、テレフタル酸またはそのエステル誘導体か
ら導かれるジカルボン酸単位と、エチレングリコールま
たはそのエステル誘導体から導かれるジオール（ジヒド
ロキシ）単位およびその他ヒドロキシカルボン酸単位な
どとからなる。

【００４０】このポリエチレンテレフタレートのジカル
ボン酸、ジオール、その他ヒドロキシカルボン酸などの
単位を計１００モル％とするとき、テレフタル酸の単位
およびエチレングリコールの単位以外の単位を２０モル
％以下の範囲で含有しても構わない。含有してもよいジ
カルボン酸の単位としては、具体的に、フタル酸、イソ
フタル酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、2,7-ナフタレ
ンジカルボン酸、1,4-ナフタレンジカルボン酸、4,4’-
スルホンビス安息香酸、4,4’-ビフェニルジカルボン
酸、4,4’-スルフィドビス安息香酸、4,4’-オキシビス
安息香酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸などの芳香
族ジカルボン酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、フ
マル酸、マレイン酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼラ
イン酸、デカンジカルボン酸などの脂肪族ジカルボン
酸、シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボ
ン酸が挙げられる。

【００４１】また、含有してもよいジオール類として
は、具体的に、ジエチレングリコール、1,2-プロパンジ
オール、1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、
1,6-ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ドデ
カメチレングリコール、トリエチレングリコール、テト
ラエチレングリコールなどの脂肪族ジオール、シクロヘ
キサンジメタノールなどの脂環族ジオール、1,3-ビス
（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、1,2-ビス（2-ヒド
ロキシエトキシ）ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエ
トキシ）ベンゼン、ビス[4-(2-ヒドロキシエトキシ）フ
ェニル]スルホン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシ
フェニル）プロパン、ビスフェノール類、ハイドロキノ
ン、レゾルシンなどの芳香族基を含むジオール類などが
挙げられる。

【００４２】また、含有してもよいヒドロキシカルボン
酸類の単位としては、グルコール酸、ジグルコール酸、
乳酸、３ヒドロキシブチル酸、p-ヒドロキシ安息香酸、
m-ヒドロキシ安息香酸、p-ヒドロキシメチル安息香酸、
m-ヒドロキシメチル安息香酸、p-(2-ヒドロキシエチル)
安息香酸、m-(2-ヒドロキシエチル)安息香酸が挙げられ
る。

【００４３】さらに本発明で用いられるポリエチレンテ
レフタレートは、本発明の目的を損なわない範囲であれ
ば、３以上のカルボキシル基を有する多官能カルボン酸
類、または３以上のヒドロキシ基を有する多官能ジオー
ルから導かれる単位を含有していてもよく、たとえばト
リメシン酸、無水ピロメリット酸などの多官能カルボン
酸類、グリセリン、トリメチロールメタン、1,1,1-トリ
メチロールエタン、1,1,1-トリメチロールプロパン、ペ
ンタエリスリトールなどの多官能アルコール類から導か
れる単位を含有していてもよい。

【００４４】＜ポリトリメチレンテレフタレート＞ま
た、結晶性ポリエステル（Ｂ）として用いられるポリト
リメチレンテレフタレートは、テレフタル酸またはその
エステル誘導体から導かれるジカルボン酸単位と、トリ
メチレングリコールまたはそのエステル誘導体から導か
れるジオール（ジヒドロキシ）単位およびその他ヒドロ
キシカルボン酸の単位などとからなる。

【００４５】このポリトリメチレンテレフタレートのジ
カルボン酸、ジオール、その他ヒドロキシカルボン酸な
どの単位を計１００モル％とするとき、テレフタル酸の
単位およびトリメチレングリコールの単位以外の単位を
２０モル％以下の範囲で含有しても構わない。含有して
もよいジカルボン酸の単位としては、具体的に、フタル
酸、イソフタル酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、2,7-
ナフタレンジカルボン酸、1,4-ナフタレンジカルボン
酸、4,4’-スルホンビス安息香酸、4,4’-ビフェニルジ
カルボン酸、4,4’-スルフィドビス安息香酸、4,4’-オ
キシビス安息香酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸な
どの芳香族ジカルボン酸、マロン酸、コハク酸、グルタ
ル酸、フマル酸、マレイン酸アジピン酸、セバシン酸、
アゼライン酸、デカンジカルボン酸などの脂肪族ジカル
ボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカ
ルボン酸が挙げられる。

【００４６】また、含有してもよいジオール類として
は、具体的に、エチレングリコール、ジエチレングリコ
ール、1,2-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、1,
6-ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ドデカ
メチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラ
エチレングリコールなどの脂肪族ジオール、シクロヘキ
サンジメタノールなどの脂環族ジオール、1,3-ビス（2-
ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、1,2-ビス（2-ヒドロキ
シエトキシ）ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエトキ
シ）ベンゼン、ビス[4-(2-ヒドロキシエトキシ）フェニ
ル]スルホン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシフェ
ニル）プロパン、ビスフェノール類、ハイドロキノン、
レゾルシンなどの芳香族基を含むジオール類、が挙げら
れる。

【００４７】また、含有してもよいヒドロキシカルボン
酸類の単位としては、グルコール酸、ジグルコール酸、
乳酸、３ヒドロキシブチル酸、p-ヒドロキシ安息香酸、
m-ヒドロキシ安息香酸、p-ヒドロキシメチル安息香酸、
m-ヒドロキシメチル安息香酸、p-(2-ヒドロキシエチル)
安息香酸、m-(2-ヒドロキシエチル)安息香酸が挙げられ
る。

【００４８】さらに本発明で用いられるポリトリメチレ
ンテレフタレートは、本発明の目的を損なわない範囲で
あれば、３以上のカルボキシル基を有する多官能カルボ
ン酸類、または３以上のヒドロキシ基を有する多官能ジ
オールから導かれる単位を含有していてもよく、たとえ
ばトリメシン酸、無水ピロメリット酸などの多官能カル
ボン酸類、グリセリン、トリメチロールメタン、1,1,1-
トリメチロールエタン、1,1,1-トリメチロールプロパ
ン、ペンタエルスリトールなどの多官能アルコール類か
ら導かれる単位を含有していてもよい。

【００４９】＜ポリブチレンテレフタレート＞結晶性ポ
リエステル（Ｂ）として用いられるポリブチレンテレフ
タレートは、テレフタル酸またはそのエステル誘導体か
ら導かれるジカルボン酸単位と、1,4ブタンジオールま
たはそのエステル誘導体から導かれるジオール（ジヒド
ロキシ）単位およびその他ヒドロキシカルボン酸の単位
などとからなる。

【００５０】このポリブチレンテレフタレートのジカル
ボン酸、ジオール、その他ヒドロキシカルボン酸などの
単位を計１００モル％とするとき、テレフタル酸の単位
および1,4ブタンジオールの単位以外の単位を２０モル
％以下の範囲で含有することが好ましい。含有してもよ
いジカルボン酸の単位としては、具体的に、フタル酸、
イソフタル酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、2,7-ナフ
タレンジカルボン酸、1,4-ナフタレンジカルボン酸、4,
4’-スルホンビス安息香酸、4,4’-ビフェニルジカルボ
ン酸、4,4’-スルフィドビス安息香酸、4,4’-オキシビ
ス安息香酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸などの芳
香族ジカルボン酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、
フマル酸、マレイン酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼ
ライン酸、デカンジカルボン酸などの脂肪族ジカルボン
酸、シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボ
ン酸が挙げられる。

【００５１】また、含有してもよいジオール類として
は、具体的に、エチレングリコール、ジエチレングリコ
ール、1,2-プロパンジオール、1,3-プロパンジオール、
1,6-ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ドデ
カメチレングリコール、トリエチレングリコール、テト
ラエチレングリコールなどの脂肪族ジオール、シクロヘ
キサンジメタノールなどの脂環族ジオール、1,3-ビス
（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、1,2-ビス（2-ヒド
ロキシエトキシ）ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエ
トキシ）ベンゼン、ビス[4-(2-ヒドロキシエトキシ）フ
ェニル]スルホン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシ
フェニル）プロパン、ビスフェノール類、ハイドロキノ
ン、レゾルシンなどの芳香族基を含むジオール類、が挙
げられる。

【００５２】また、含有してもよいヒドロキシカルボン
酸類の単位としては、グルコール酸、ジグルコール酸、
乳酸、３ヒドロキシブチル酸、p-ヒドロキシ安息香酸、
m-ヒドロキシ安息香酸、p-ヒドロキシメチル安息香酸、
m-ヒドロキシメチル安息香酸、p-(2-ヒドロキシエチル)
安息香酸、m-(2-ヒドロキシエチル)安息香酸が挙げられ
る。

【００５３】さらに本発明で用いられるポリブチレンテ
レフタレートは、本発明の目的を損なわない範囲であれ
ば、３以上のカルボキシル基を有する多官能カルボン酸
類、または３以上のヒドロキシ基を有する多官能ジオー
ルから導かれる単位を含有していてもよく、たとえばト
リメシン酸、無水ピロメリット酸などの多官能カルボン
酸類、グリセリン、トリメチロールメタン、1,1,1-トリ
メチロールエタン、1,1,1-トリメチロールプロパン、ペ
ンタエルスリトールなどの多官能アルコール類から導か
れる単位を含有していてもよい。

【００５４】＜ポリエチレン2,6-ナフタレート＞結晶性
ポリエステル（Ｂ）として用いられるポリエチレン2,6-
ナフタレートは、2,6-ナフタレンジカルボン酸またはそ
のエステル誘導体から導かれるジカルボン酸単位と、エ
チレングリコールまたはそのエステル誘導体から導かれ
るジオール（ジヒドロキシ）単位およびその他ヒドロキ
シカルボン酸単位などとからなる。

【００５５】このポリエチレン2,6ナフタレートのジカ
ルボン酸、ジオール、その他ヒドロキシカルボン酸など
の単位を計１００モル％とするとき、2,6ナフタレンジ
カルボン酸の単位およびエチレングリコールの単位以外
の単位を２０モル％以下の範囲で含有することが好まし
い。含有してもよいジカルボン酸の単位としては、具体
的に、フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、2,7-ナ
フタレンジカルボン酸、1,4-ナフタレンジカルボン酸、
4,4’-スルホンビス安息香酸、4,4’-ビフェニルジカル
ボン酸、4,4’-スルフィドビス安息香酸、4,4’-オキシ
ビス安息香酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸などの
芳香族ジカルボン酸、マロン酸、コハク酸、グルタル
酸、フマル酸、マレイン酸、アジピン酸、セバシン酸、
アゼライン酸、デカンジカルボン酸などの脂肪族ジカル
ボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカ
ルボン酸が挙げられる。

【００５６】また、含有してもよいジオール類として
は、具体的に、ジエチレングリコール、1,2-プロパンジ
オール、1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、
1,6-ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ドデ
カメチレングリコール、トリエチレングリコール、テト
ラエチレングリコールなどの脂肪族ジオール、シクロヘ
キサンジメタノールなどの脂環族ジオール、1,3-ビス
（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、1,2-ビス（2-ヒド
ロキシエトキシ）ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエ
トキシ）ベンゼン、ビス[4-(2-ヒドロキシエトキシ）フ
ェニル]スルホン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシ
フェニル）プロパン、ビスフェノール類、ハイドロキノ
ン、レゾルシンなどの芳香族基を含むジオール類、が挙
げられる。

【００５７】また、含有してもよいヒドロキシカルボン
酸類の単位としては、グルコール酸、ジグルコール酸、
乳酸、３ヒドロキシブチル酸、p-ヒドロキシ安息香酸、
m-ヒドロキシ安息香酸、p-ヒドロキシメチル安息香酸、
m-ヒドロキシメチル安息香酸、p-(2-ヒドロキシエチル)
安息香酸、m-(2-ヒドロキシエチル)安息香酸が挙げられ
る。

【００５８】さらに本発明で用いられるポリエチレン2,
6-ナフタレートは、本発明の目的を損なわない範囲であ
れば、３以上のカルボキシル基を有する多官能カルボン
酸類、または３以上のヒドロキシ基を有する多官能ジオ
ールから導かれる単位を含有していてもよく、たとえば
トリメシン酸、無水ピロメリット酸などの多官能カルボ
ン酸類、グリセリン、1,1,1-トリメチロールメタン、1,
1,1-トリメチロールエタン、1,1,1-トリメチロールプロ
パン、ペンタエルスリトールなどの多官能アルコール類
から導かれる単位を含有していてもよい。

【００５９】＜ポリエチレンイソフタレート＞結晶性ポ
リエステル（Ｂ）として用いられるは、イソフタル酸ま
たはそのエステル誘導体から導かれるジカルボン酸単位
と、エチレングリコールまたはそのエステル誘導体から
導かれるジオール（ジヒドロキシ）単位およびその他ヒ
ドロキシカルボン酸単位などとからなる。

【００６０】このポリエチレンイソフタレートのジカル
ボン酸、ジオール、その他ヒドロキシカルボン酸などの
単位を計１００モル％とするとき、イソフタル酸の単位
およびエチレングリコールの単位以外の単位を２０モル
％以下の範囲で含有することが好ましい。含有してもよ
いジカルボン酸の単位としては、具体的に、フタル酸、
テレフタル酸、2,6-ナフタレンジカルボン酸、2,7-ナフ
タレンジカルボン酸、1,4-ナフタレンジカルボン酸、4,
4’-スルホンビス安息香酸、4,4’-ビフェニルジカルボ
ン酸、4,4’-スルフィドビス安息香酸、4,4’-オキシビ
ス安息香酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸などの芳
香族ジカルボン酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、
フマル酸、マレイン酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼ
ライン酸、デカンジカルボン酸などの脂肪族ジカルボン
酸、シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボ
ン酸が挙げられる。

【００６１】また、含有してもよいジオール類として
は、具体的に、ジエチレングリコール、1,2-プロパンジ
オール、1,3-プロパンジオール、1,4-ブタンジオール、
1,6-ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ドデ
カメチレングリコール、トリエチレングリコール、テト
ラエチレングリコールなどの脂肪族ジオール、シクロヘ
キサンジメタノールなどの脂環族ジオール、1,3-ビス
（2-ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、1,2-ビス（2-ヒド
ロキシエトキシ）ベンゼン、1,4-ビス（2-ヒドロキシエ
トキシ）ベンゼン、ビス[4-(2-ヒドロキシエトキシ）フ
ェニル]スルホン、2,2-ビス（4-β-ヒドロキシエトキシ
フェニル）プロパン、ビスフェノール類、ハイドロキノ
ン、レゾルシンなどの芳香族基を含むジオール類が挙げ
られる。

【００６２】また、含有してもよいヒドロキシカルボン
酸類の単位としては、グルコール酸、ジグルコール酸、
乳酸、３ヒドロキシブチル酸、p-ヒドロキシ安息香酸、
m-ヒドロキシ安息香酸、p-ヒドロキシメチル安息香酸、
m-ヒドロキシメチル安息香酸、p-(2-ヒドロキシエチル)
安息香酸、m-(2-ヒドロキシエチル)安息香酸が挙げられ
る。

【００６３】さらに本発明で用いられるポリエチレンイ
ソフタレートは、本発明の目的を損なわない範囲であれ
ば、３以上のカルボキシル基を有する多官能カルボン酸
類、または３以上のヒドロキシ基を有する多官能ジオー
ルから導かれる単位を含有していてもよく、たとえばト
リメシン酸、無水ピロメリット酸などの多官能カルボン
酸類、グリセリン、1,1,1-トリメチロールメタン、1,1,
1-トリメチロールエタン、1,1,1-トリメチロールプロパ
ン、ペンタエルスリトールなどの多官能アルコール類か
ら導かれる単位を含有していてもよい。

【００６４】上記のような結晶性ポリエステル（Ｂ）
は、単独で用いてもよいし、２種以上組合わせて用いて
もよい。また、これら上記に示される結晶性ポリエステ
ル（Ｂ）は、通常のポリエステル樹脂を製造するのに一
般的に採用されているいずれの方法に準じて製造された
ものであっても良く、例えば、溶融重縮合により製造さ
れたものでよい。さらに、上記の結晶性ポリエステル
（Ｂ）は、固相重合されたものであってもよい。

【００６５】また、上記の結晶性ポリエステル（Ｂ）の
２５℃のテトラクロロエタン／フェノール＝１／１の混
合溶液中で測定した極限粘度［η］は０．４ｄｌ／ｇ以
上であることが好ましく、０．５〜２．０ｄｌ／ｇであ
ることがより好ましい。さらに上記の結晶性ポリエステ
ル（Ｂ）の結晶性は、ＤＳＣ、広角Ｘ線回折などの公知
の方法で知ることができる。

【００６６】結晶性ポリエステル（Ｂ）のＤＳＣ（指差
走査熱量計）で測定する融解ピーク温度は５０〜３００
℃の範囲にあることが好ましい。ここで、ＤＳＣの融解
ピーク温度は、常圧の窒素あるいはヘリウム気流下で、
樹脂組成物を溶融成形加工可能な温度で一度、溶融させ
た後、−１０℃／分程度の冷却速度で室温まで急冷し固
化させた後、再度溶融温度まで１０℃／分の昇温速度で
測定することにより得られる。また、その条件で測定し
たピークの面積から融解熱が求められるが、その融解熱
ΔＨｆｂは１（Ｊ／ｇ）以上であることが好ましく、１
０（Ｊ／ｇ）であることがより好ましい。

【００６７】さらに、上記のような結晶性ポリエステル
としては、一度使用された後、分別回収された結晶性ポ
リエステル、特に回収されたポリエチレンテレフタレー
ト樹脂も好適に用いることができる。ポリエステル樹脂組成物 本発明のポリエステル樹脂組成物は、上述したコハク酸
共重合ポリエステル（Ａ）：１〜７０重量部、好ましく
は３〜６５重量部、より好ましくは５〜６０重量部と、
上述した結晶性ポリエステル（Ｂ）：９９〜３０重量
部、好ましくは９７〜３５重量部、より好ましくは９５
〜４０重量部とからなる。

【００６８】このような本発明のポリエステル樹脂組成
物は、上述したコハク酸共重合ポリエステル（Ａ）と結
晶性ポリエステル（Ｂ）との所定量を溶融混合して得る
のが好ましい。また、溶融混合後さらに固相重合を行っ
て得ることも好ましい。溶融混合を行う温度は、コハク
酸共重合ポリエステル（Ａ）の流動温度以上、かつ結晶
性ポリエステル（Ｂ）の融点以上の温度であればよく、
特に限定されるものではないが、１８０〜３００℃の温
度範囲、好ましくは２２０〜２９０℃の温度範囲である
ことが望ましい。また、溶融混合を行う時間は、３０秒
〜４時間の間が好ましく、１分〜２時間の間がより好ま
しい。

【００６９】この溶融混合を行う装置としては、一軸押
出機、二軸押出機、プラストミル、ニーダーあるいは、
攪拌装置、減圧装置の付いた反応器などが挙げられる。
また、この溶融混合は不活性気体雰囲気下および／また
は減圧下で行われるのが望ましい。これらの溶融混合
は、コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）と結晶性ポリエ
ステル（Ｂ）以外に、触媒や安定剤の存在下で行っても
よい。触媒や安定剤は、コハク酸共重合ポリエステル
（Ａ）や結晶性ポリエステル（Ｂ）に、あらかじめ含有
していてもよく、溶融混合の際に添加してもよい。

【００７０】溶融混合時に用いることのできる触媒とし
ては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、あるいはマン
ガン、亜鉛、スズ、コバルト、チタン、アンチモン、ゲ
ルマニウムなどの金属やそれらを含む有機・無機化合物
が例示される。また、安定剤や着色防止剤としては、リ
ン化合物や、ヒンダードフェノール化合物などが例示さ
れる。

【００７１】これらの中では、特にリン化合物が好まし
い。リン化合物としては、リン酸、亜リン酸、ポリリン
酸などの無機リン化合物、トリメチルリン酸やジフェニ
ルリン酸などのリン酸エステル化合物、トリフェニルホ
スファイト、トリス（2,4ジーt-ブチルフェニル）ホスフ
ァイトなどの亜リン酸エステル化合物などがあげられ
る。このようなリン化合物を含有していると、少なくと
も色相が良好な樹脂組成物が得られるため好ましい。

【００７２】溶融温度、溶融時間、溶融混合の装置等、
溶融条件の選択は、コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）
や結晶性ポリエステル（Ｂ）の混合比、分子量、触媒や
安定剤の有無により、適宜選択される。たとえば、ラボ
プラストミルなどの常圧条件で溶融混練を行う装置を用
いて、数平均分子量が６０００〜３００００のコハク酸
・イソフタル酸・エチレングリコール共重合体と、極限
粘度［η］が０．６〜０．９ｄｌ／ｇのポリエチレンテ
レフタレートとを、触媒の存在下に混合する場合には、
２７０〜２９０℃の温度範囲で、２分から１５分の間、
溶融混合されるのが好ましい。

【００７３】コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）および
／または結晶性ポリエステル（Ｂ）の分子量がこれより
大きい場合には、さらに長時間溶融混合されるのが好ま
しく、触媒が存在しないか失活している場合には、さら
に長時間溶融混合されるのが好ましく、リン酸エステル
などの安定剤が存在している場合にも、さらに長時間溶
融混合されるのが好ましい。また、この混合が減圧下で
行われる場合には、より短時間で溶融混合されるのが好
ましく、より強混練な条件下では、より短時間で溶融混
合されるのが好ましい。

【００７４】また、溶融混合にて得られたポリエステル
樹脂組成物は、さらに、その融点以下の温度で、減圧下
あるいは不活性気流下にて２０分〜１００時間の範囲で
保持し、固相重合を行ってもよい。固相重合の方法は、
公知の方法を採用することができ、たとえば、不活性ガ
ス雰囲気下にポリエステル樹脂組成物のペレットを８０
℃〜融解ピーク温度以下３０℃の温度範囲の下に１〜３
００分保つことにより予備結晶化を行った後、１３０℃
〜融解ピーク温度以下２０℃の温度範囲で１〜１００時
間保つことにより固相重合を行うことができる。固相重
合を行った樹脂は、分子量が大きくなり、機械的強度が
向上するとともに、低分子成分含有量が低減するため好
ましい。

【００７５】上記のような方法で、コハク酸共重合ポリ
エステル（Ａ）と結晶性ポリエステル（Ｂ）を溶融混合
して、あるいは溶融混合後固相重合して得られる本発明
のポリエステル樹脂組成物は、コハク酸共重合ポリエス
テル（Ａ）と結晶性ポリエステル（Ｂ）とが相溶してい
ることが望ましい。相溶しているかどうかは、例えばガ
ラス状態、あるいは溶融状態での樹脂組成物の透明性、
電子顕微鏡観察、固体粘弾性におけるガラス転移挙動の
観察、ＤＳＣでのガラス転移挙動の観察などにより判断
することができる。

【００７６】本発明において、相溶している状態とは、
以下の4つの事象のうち、２つ以上を同時に満たす状態
であることをいう。 樹脂組成物の結晶の全くないガラス状態あるいは溶融
状態における０．５ｍｍ厚のプレスシートの内部ヘイズ
値が５％以下である状態である。 透過型電子顕微鏡で観察した樹脂組成物の面積０．１
ｍｍ²中に長さ１μｍ以上の不連続相の数が平均２個以
下の状態である。 固体粘弾性においてのガラス転移に伴うtanδのピー
ク（ショルダーは含めない）が一つの状態である。 ＤＳＣで観察されるガラス転移の比熱変化が単一温度
域にて起こるような状態である。

【００７７】ポリエステル樹脂組成物が相溶している
と、樹脂組成物成形体のガスバリア性は非相溶のものよ
りも高く、透明性も有するため、容器、包装材料として
好ましく用いることができる。さらに、本発明のポリエ
ステル樹脂組成物は、耐熱安定剤、耐候安定剤、架橋
剤、滑剤、核剤、離型剤、無機充填剤、顔料分散剤、顔
料あるいは染料などの各種配合剤を、本発明の目的を損
なわない範囲で含有していてもよい。

【００７８】本発明のポリエステル樹脂組成物は、ガス
バリア性および機械物性に優れるため、食品や機械部品
などの包装材料、医薬品容器などの医療用材料等の用途
に好適であり、具体的には、ブロー成形ボトル、多層ボ
トル、アンプルなどのボトルあるいは容器、ガスバリア
フィルム、多層フィルム、紙ラミネートフィルムなどの
フィルム、壁紙、床シート、遮音シートなどのシート等
の用途に好適に用いることができる。また、繊維、不織
布、発泡体などの素材として、また、他のポリエステル
樹脂や他の熱可塑性樹脂との多層成形体用材料としても
好適に使用することができる。

【００７９】フィルム、シートおよび中空成形品 本発明のフィルムおよびシートは、コハク酸共重合ポリ
エステル（Ａ）と、結晶性ポリエステル（Ｂ）とからな
る、上述した本発明の樹脂組成物を成形してなる。この
ようなフィルムおよびシートは、ガスバリア性および機
械的特性に優れるため、食品や機械部品などの包装材料
などに特に好適に使用することができ、特に食品包装用
フィルムとして好適に使用することができる。

【００８０】本発明のフィルムおよびシートは、延伸ま
たは未延伸のいずれであってもよく、樹脂からフィルム
またはシートを成形する公知のいかなる方法によって成
形されてもよい。本発明のフィルムおよびシートを成形
する方法としては、具体的には、押出成形、射出成形、
空冷または水冷インフレーション成形、ブロー成形、押
出ブロー成形、射出ブロー成形、プレス成形、真空成
形、カレンダー成形、発泡成形などが挙げられる。

【００８１】たとえば、本発明のフィルムおよびシート
を、押出成形により製造する場合には、従来公知の押出
装置および成形条件を採用することができ、たとえば単
独スクリュー押出機、混練押出機、ラム押出機、ギヤ押
出機などを用いて、溶融した本発明のポリエステル樹脂
組成物をＴダイなどから押し出すことにより、未延伸の
フィルムまたはシートに成形することができる。

【００８２】また、本発明のフィルムおよびシートを、
射出成形により製造する場合には、従来公知の射出成形
装置および成形条件を採用することができ、本発明のポ
リエステル樹脂組成物を所望の形状および厚さに射出成
形して製造することができる。 押出成形あるいは射出
成形により得られたフィルムおよびシートは、さらに延
伸して成形してもよい。

【００８３】延伸したフィルムまたはシートは、上述の
押出フィルムまたはシートなどの、未延伸のフィルムま
たはシートを、たとえばテンター法（縦横延伸、横縦延
伸）、同時二軸延伸法、一軸延伸法などの公知の延伸方
法により延伸して得ることができる。未延伸のフィルム
またはシートを延伸する際の延伸倍率は、未延伸のフィ
ルムまたはシートの厚さなどにもよるが、二軸延伸の場
合には通常２〜７０倍程度、また一軸延伸の場合には通
常２〜１０倍程度であるのが望ましい。延伸後のフィル
ムまたはシートの厚さは、その用途にもよるが、５〜２
００μｍ程度であるのが好ましい。

【００８４】このような本発明のフィルムおよびシート
は、単層であってもよく、多層構造であってもよく、本
発明のポリエステル樹脂組成物以外の樹脂からなるシー
トまたはフィルムとの多層構造であってもよい。また、
本発明の中空成形品は、コハク酸共重合ポリエステル
（Ａ）と、結晶性ポリエステル（Ｂ）とからなる、上述
した本発明の樹脂組成物をブロー成形してなる。中空成
形品としては、液体充填用ボトル、炭酸飲料充填用ボト
ル等の飲料用ボトル、容器、タンク、パイプ等が挙げら
れ、特に飲料用ボトルが好ましい。

【００８５】このような本発明の中空成形品は、ガスバ
リア性および機械的特性に優れている。本発明の中空成
形品は、ブロー成形を伴う方法で成形されればよいが、
中空成形品の前駆体であるプリフォームを、押出成形、
射出成形などにより一旦成形し、ので形成したプリフォ
ームをブロー成形することにより、目的とする中空成形
品を好適に製造することができる。この方法によれば、
複雑な形状の中空成形品の成形が可能であるため好まし
い。

【００８６】このような本発明の中空成形品は、単層で
あってもよく、多層構造であってもよく、本発明のポリ
エステル樹脂組成物以外の樹脂との多層構造であっても
よい。ブロー成形の条件は特に限定されるものではな
く、従来公知のポリエステル樹脂をブロー成形する条件
を適宜採用することができる。

【００８７】

【発明の効果】本発明のポリエステル樹脂組成物は、特
定のコハク酸共重合ポリエステル（Ａ）と、結晶性ポリ
エステル樹脂（Ｂ）とからなるため、ガスバリア性およ
び機械的特性のいずれにも優れる成形品を提供すること
ができる。本発明のポリエステル樹脂組成物は、ガスバ
リア性を必要とするフィルムやブロー容器などの食品用
包装材料、電子部品などの包装材料、医療用材料などに
好適に用いることができる。

【００８８】本発明のポリエステル樹脂組成物を構成す
るコハク酸共重合ポリエステル（Ａ）は、官能数３以上
のモノマーを含むため、重合速度が早く効率よく製造さ
れる。また、本発明のフィルム、シートおよび中空成形
体は、ガスバリア性に優れ、かつ機械的特性にも優れて
おり、食品用包装材料、電子部品などの表層材料、医療
用材料として好適である。

【００８９】

【実施例】以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体
的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定される
ものではない。なお、以下の製造例、実施例および比較
例において、各樹脂および樹脂組成物の物性は、以下の
方法により測定あるいは評価した。 〔ポリエステルの組成〕核磁気共鳴装置（ＮＭＲ；日本
電子製 ＬＡ５００型）を用いて、¹Ｈ核についてのス
ペクトルから算出して求めた。 〔ポリエステルの分子量〕ゲルパーミエーションクロマ
トグラフ（ＧＰＣ）を用いてポリスチレン換算の数平均
分子量を測定した。 〔ポリエステルおよび樹脂組成物の極限粘度［η］〕２
５℃、テトラクロロエタン／フェノール＝１／１の混合
溶液中で測定した。 〔ポリエステルおよび樹脂組成物のガスバリア性〕所定
の方法で得た厚さ１００μｍのフィルムについて、炭酸
ガス透過性の評価に用いた。２５℃における炭酸ガス透
過係数をガス透過率測定装置ＧＰＭ−２５０（ジーエル
サイエンス社製）を用いて測定し、この値で評価した。
なお、透過係数の値が小さいほど、ガスバリア性は優れ
ることが示される。 〔ポリエステルおよび樹脂組成物の機械的特性〕所定の
方法で得た厚さ０．５ｍｍのプレスシートについて、２
３℃、相対湿度５０％の条件中に３日間放置した後、ダ
ンベル型の試料を切り出し、引張試験機インストロン４
５０１（インストロン社製）を用い、２３℃、相対湿度
５０％の条件下で、ひずみ速度１００％／分の条件で引
張試験を行い、ヤング率と引張強度で評価した。

【００９０】

【製造例１】コハク酸ジメチル １３１．５ｇ、イソフ
タル酸ジメチル ５８．３ｇ、エチレングリコール １４
９．０ｇ、1,1,1-トリス（ヒドロキシメチル）エタン
０．２９ｇおよび酢酸マンガン４水和物 ０．１５ｇ
を、攪拌装置、留出管を装備したガラス製反応器に仕込
んだ。留出管は真空ポンプと減圧調整器からなる真空装
置に接続されており、蒸発物を留去可能な構造となって
いる。

【００９１】まず、反応器を充分に窒素置換を行った
後、常圧窒素雰囲気下にて、１６０℃から２２０℃まで
３時間かけて攪拌しながら昇温し、さらに１時間保持
し、メタノールを留去しながらエステル交換反応を行っ
た。引き続き、得られた化合物に二酸化ゲルマニウム
０．０３４ｇをエチレングリコール ３．１６ｇととも
に添加し、充分に窒素置換した後、常圧窒素気流下２２
０℃で１時間攪拌した。その後、真空ポンプを作動さ
せ、１時間かけ２４０℃までの昇温を行い、さらに１時
間かけ２６０℃、１Ｔｏｒｒまでの昇温・減圧を行い、
引き続き、３０分かけて２７０℃までの昇温を行い、さ
らに、その状態で、３時間攪拌を続け重縮合を行った。
以上のような重縮合反応後、系内に窒素ガスを導入し
て、常圧に戻し、反応容器からポリエステル樹脂（Ａ
１）を取り出した。

【００９２】得られたポリエステルの組成は、コハク酸
単位が３７．３モル％、イソフタル酸単位が１２．８モ
ル％、エチレングリコール単位が４６．７モル％、ジエ
チレングリコール単位が３．２モル％、1,1,1-トリス
（ヒドロキシメチル）エタン単位が０．１モル％であっ
た。また、ＧＰＣにて測定された数平均分子量は２４０
００であった。

【００９３】

【製造例２】コハク酸ジメチル １３１．５ｇ、イソフ
タル酸ジメチル ５８．３ｇ、エチレングリコール １４
９．０ｇ、1,1,1-トリス（ヒドロキシメチル）エタン
０．２９ｇと酢酸マンガン４水和物 ０．１５ｇとを反
応器に仕込み、製造例１と同様にエステル交換を行っ
た。さらに、製造例１と同量の二酸化ゲルマニウムとエ
チレングリコールを添加し、２７０℃での保持時間を１
時間とした以外は製造例１と同様の方法で重縮合を行
い、ポリエステル樹脂（Ａ２）を製造した。ＧＰＣにて
測定された数平均分子量は９３００であった。また組成
を第１表に示す。

【００９４】

【製造例３】コハク酸ジメチル １３１．５ｇ、2,6-ナ
フタレンジカルボン酸ジメチル ７３．２ｇ、エチレン
グリコール １４９．０ｇ、1,1,1-トリス（ヒドロキシ
メチル）エタン ０．２９ｇと酢酸マンガン４水和物
０．１５ｇとを反応器に仕込み、製造例１と同様にエス
テル交換を行った。さらに、製造例１と同量の二酸化ゲ
ルマニウムとエチレングリコールを添加し、２７０℃で
の保持時間を１時間とした以外は製造例１と同様の方法
で重縮合を行い、ポリエステル樹脂（Ａ３）を製造し
た。ＧＰＣにて測定された数平均分子量は１０２００で
あった。また、組成を第１表に示す。

【００９５】

【製造例４】コハク酸ジメチル １７５．４ｇ、エチレ
ングリコール １４９．０ｇ、1,1,1-トリス（ヒドロキ
シメチル）エタン ０．２９ｇと酢酸マンガン４水和物
０．１５ｇとを反応器に仕込み、製造例１と同様にエス
テル交換を行った。さらに、製造例１と同量の二酸化ゲ
ルマニウムとエチレングリコールを添加し、２７０℃で
の保持時間を１時間とした以外は製造例１と同様の方法
で重縮合を行い、ポリエステル樹脂（Ａ４）を製造し
た。ＧＰＣにて測定された数平均分子量は８１００であ
った。また、組成を第１表に示す。

【００９６】

【比較製造例１】コハク酸ジメチル １３１．５ｇ、イ
ソフタル酸ジメチル ５８．３ｇ、エチレングリコール
１４９．０ｇと酢酸マンガン４水和物 ０．１５ｇとを
反応器に仕込み、製造例１と同様にエステル交換を行っ
た。さらに、製造例１と同量の二酸化ゲルマニウムとエ
チレングリコールを添加し、２７０℃での保持時間を３
時間とした以外は製造例１と同様の方法で重縮合を行
い、ポリエステル樹脂（Ｄ１）を製造した。ＧＰＣにて
測定された数平均分子量は８５００であった。また、組
成を第１表に示す。この結果、製造例１と同時間重縮合
を行っても分子量は小さく、生産性が悪いものであっ
た。

【００９７】

【表１】

【００９８】

【実施例１】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１；Ｔｍ＝２５２℃、極限粘
度［η］＝０．８２ｄｌ／ｇ）８０重量部と、コハク酸
共重合ポリエステルとして、製造例１で製造したポリエ
ステル（Ａ１）を２０重量部とを、真空乾燥機で充分に
乾燥した後、攪拌装置、留出管を装備したガラス製反応
器に仕込んだ。反応器を２８０℃に加熱し、２０分間の
予熱の後に、常圧窒素雰囲気下で１０分間攪拌したの
ち、１Ｔｏｒｒまでの減圧を行い、１５分間攪拌を行っ
た。そののち、容器からポリエステル樹脂組成物（Ｃ
１）を取り出し、ペレット化を行った。得られたペレッ
トについては極限粘度［η］の測定を行った。

【００９９】次いで、得られたポリエステル樹脂組成物
（Ｃ１）ペレットを真空乾燥機でよく乾燥させた後、２
枚の真鍮板、アルミ板および離型フィルムの間に所定量
はさみ、２８０℃で溶融させ１０ＭＰａで１分間圧縮し
た後、０℃の温度に設定した圧縮成形機で再び１０ＭＰ
ａで圧縮冷却し、厚さ０．５ｍｍのシートおよび厚さ１
００μｍのフィルムを成形した。

【０１００】上記の方法で得た厚さ１００μｍのフィル
ムは、炭酸ガス透過性の評価に用い、厚さ０．５ｍｍの
プレスシートは引張試験に用いた。各評価結果を第２表
に示す。

【０１０１】

【実施例２】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１）７０重量部用い、コハク
酸共重合ポリエステルとして、製造例１で製造したポリ
エステル（Ａ１）を３０重量部用いたこと以外は実施例
１と同様にして樹脂組成物を製造し、同様に評価を行っ
た。各評価結果を第２表に示す。

【０１０２】

【実施例３】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１）９０重量部と、コハク酸
共重合ポリエステルとして、製造例１で製造したポリエ
ステル（Ａ１）を１０重量部用いたこと以外は、実施例
１と同様にして樹脂組成物を製造し、同様に評価を行っ
た。各評価結果を第２表に示す。

【０１０３】

【実施例４】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１）８０重量部と、コハク酸
共重合ポリエステルとして、製造例２で製造したポリエ
ステル（Ａ２）を２０重量部用いたこと以外は、実施例
１と同様にして樹脂組成物を製造し、同様に評価を行っ
た。各評価結果を第２表に示す。

【０１０４】

【実施例５】実施例４で得られた樹脂組成物ペレットに
ついて、窒素雰囲気下１４０℃に２時間保持し、結晶化
させた後、窒素気流下１９０℃に６時間保持し、固相重
合を実施した。得られた樹脂組成物について、実施例１
と同様にして評価を行った。各評価結果を第２表に示
す。

【０１０５】

【比較例１】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１）８０重量部と、比較製造
例１で製造した官能数３以上のモノマー単位を全く含ま
ないコハク酸共重合ポリエステル（Ｄ１）を２０重量部
用いたこと以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物を
製造し、同様に評価を行った。各評価結果を第２表に示
す。この結果、分子量が低いため特に引張強度が小さか
った。

【０１０６】

【比較例２】比較例１にて得られた樹脂組成物ペレット
について、窒素雰囲気下１４０℃に２時間保持し、結晶
化させた後、窒素気流下１９０℃に６時間保持し、固相
重合を実施した。得られた樹脂組成物を実施例１と同様
にして評価を行った。各評価結果を第２表に示す。この
結果、固相重合を行っても分子量の伸びが小さく、実施
例１や実施例５より引張強度が劣ることがわかった。

【０１０７】

【実施例６】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１）８０重量部と、コハク酸
共重合ポリエステルとして、製造例３で製造したポリエ
ステル（Ａ３）を２０重量部用いたこと以外は、実施例
１と同様にして樹脂組成物を製造し、同様に評価を行っ
た。各評価結果を第２表に示す。

【０１０８】

【実施例７】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１）７０重量部と、コハク酸
共重合ポリエステルとして、製造例３で製造したポリエ
ステル（Ａ３）を３０重量部用いたこと以外は、実施例
１と同様にして樹脂組成物を製造し、同様に評価を行っ
た。各評価結果を第２表に示す。

【０１０９】

【実施例８】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１）８０重量部と、コハク酸
共重合ポリエステルとして、製造例４で製造したポリエ
ステル（Ａ４）を２０重量部用いた以外は実施例１と同
様にして樹脂組成物を製造し、同様に評価を行った。各
評価結果を第２表に示す。

【０１１０】

【実施例９】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１）７０重量部と、コハク酸
共重合ポリエステルとして、製造例４で製造したポリエ
ステル（Ａ４）を３０重量部用いた以外は実施例１と同
様にして樹脂組成物を製造し、同様に評価を行った。各
評価結果を第２表に示す。

【０１１１】

【実施例１０】結晶性ポリエステルとして市販のポリブ
チレンテレフタレート（Ｂ２；Ｔｍ＝２２４℃、 [η]
＝０．８７ｄｌ／ｇ）７０重量部と、コハク酸共重合ポ
リエステルとして、製造例１で製造したポリエステル
（Ａ１）を３０重量部用いた以外は実施例１と同様にし
て樹脂組成物を製造し、同様に評価を行った。各評価結
果を第２表に示す。

【０１１２】

【実施例１１】結晶性ポリエステルとして市販のポリト
リメチレンテレフタレート（Ｂ３；Ｔｍ＝２２７℃、
[η]＝１．００ｄｌ／ｇ）７０重量部と、コハク酸共重
合ポリエステルとして、製造例１で製造したポリエステ
ル（Ａ１）を３０重量部用いた以外は実施例１と同様に
して樹脂組成物を製造し、同様に評価を行った。各評価
結果を第２表に示す。

【０１１３】

【実施例１２】2,6ナフタレンジカルボン酸ジメチル ２
４４．２ｇ、エチレングリコール １２４．２ｇと酢酸
マンガン４水和物 ０．１２ｇとを常圧窒素雰囲気下に
て、１６０℃から２２０℃まで３時間かけて攪拌しなが
ら昇温し、さらに１時間保持し、メタノールを留去しな
がらエステル交換反応を行った。引き続き、得られた化
合物に二酸化ゲルマニウム ０．０２８ｇをエチレング
リコール ２．６３ｇとともに添加し、充分に窒素置換
した後、常圧窒素気流下２２０℃で１時間攪拌した。そ
の後、真空ポンプを作動させ、２時間かけ２６０℃まで
の昇温を行い、さらに１時間かけ２８５℃、１Ｔｏｒｒ
までの昇温・減圧を行い、その状態で、２時間３０分攪
拌を続け重縮合を行った。以上のような重縮合反応後、
ポリエチレン2,6ナフタレート（Ｂ４；Ｔｍ＝２７０
℃、極限粘度［η］＝０．５７ｄｌ／ｇ）のペレットを
得た。

【０１１４】次いで、結晶性ポリエステルとして上記で
得た市販のポリエチレン2,6ナフタレート（Ｂ４）７０
重量部と、コハク酸共重合ポリエステルとして、製造例
１で製造したポリエステル（Ａ１）を３０重量部用いた
以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を製造し、同様
に評価を行った。各評価結果を第２表に示す。

【０１１５】

【比較例３】ポリエチレンテレフタレート（Ｂ１）につ
いて、実施例１と同様にして評価を行った。各評価結果
を第２表に示す。

【０１１６】

【比較例４】ポリブチレンテレフタレート（Ｂ２）につ
いて、実施例１と同様にして評価を行った。各評価結果
を第２表に示す。

【０１１７】

【比較例５】ポリトリメチレンテレフタレート（Ｂ３）
について、実施例１と同様にして評価を行った。各評価
結果を第２表に示す。

【０１１８】

【比較例６】ポリエチレン2,6ナフタレート（Ｂ４）に
ついて、実施例１と同様にして評価を行った。各評価結
果を第２表に示す。

【０１１９】

【比較例７】結晶性ポリエステルとして、市販のポリエ
チレンテレフタレート（Ｂ１）８０重量部と、市販のガ
スバリアポリエステル（三井化学（株）製 Ｂ１００；
[η]＝０．８１４）を２０重量部用いたこと以外は実施
例１と同様にして樹脂組成物を製造し、同様に評価を行
った。各評価結果を第２表に示す。

【０１２０】

【表２】

【０１２１】

【表３】

フロントページの続き Ｆターム(参考） 3E033 AA20 BA10 BA17 BA18 BB01 BB04 BB08 CA03 CA16 FA02 FA03 4F071 AA43 AA44 AF08 AH04 BA01 BB05 BB06 BB07 BB09 BC01 BC04 4J002 CF00W CF01X CF02X CF03X CF04W CF04X CF05W CF06W CF06X CF07W CF08W CF08X CF14X FD030 FD150 GB01 GG00

Claims (9)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）コハク酸共重合ポリエステルの全構
   成単位を１００モル％とするとき、 コハク酸単位を２４〜５０モル％含有し、 芳香族ジカルボン酸単位を０〜２６モル％含有し、 コハク酸単位、芳香族ジカルボン酸単位およびエチレン
   グリコール単位を合計で９０モル％以上含有し、 さらに、エステル形成能を有する官能数３以上のモノマ
   ー単位を０．００１〜２モル％含有するコハク酸共重合
   ポリエステル：１〜７０重量部と、（Ｂ）結晶性ポリエ
   ステル：９９〜３０重量部とからなることを特徴とする
   ポリエステル樹脂組成物。
2. 【請求項２】コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）の芳香
   族ジカルボン酸単位が、イソフタル酸単位および／また
   は2,6-ナフタレンジカルボン酸単位である請求項１に記
   載のポリエステル樹脂組成物。
3. 【請求項３】（Ａ）コハク酸共重合ポリエステルの全構
   成単位を１００モル％とするとき、 コハク酸単位を２４〜４９モル％含有し、 イソフタル酸単位および／または2,6-ナフタレンジカル
   ボン酸単位を合計で１〜２６モル％含有し、 コハク酸単位、イソフタル酸単位、2,6-ナフタレンジカ
   ルボン酸単位およびエチレングリコール単位を合計で９
   ０モル％以上含有し、 さらに、エステル形成能を有する官能数３以上のモノマ
   ー単位を０．００１〜２モル％含有するコハク酸共重合
   ポリエステル：１〜７０重量部と、（Ｂ）結晶性ポリエ
   ステル：９９〜３０重量部とからなることを特徴とする
   ポリエステル樹脂組成物。
4. 【請求項４】コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）のエス
   テル形成能を有する官能数３以上のモノマー単位が、多
   官能アルコールから導かれる単位である、請求項１〜３
   のいずれかに記載のポリエステル樹脂組成物。
5. 【請求項５】コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）のエス
   テル形成能を有する官能数３以上のモノマー単位が、グ
   リセリン、1,1,1-トリス（ヒドロキシメチル）エタン、
   1,1,1-トリス（ヒドロキシメチル）プロパン、ペンタエ
   リスリトールおよびジペンタエリスリトールよりなる群
   から選ばれる１種以上から導かれる単位である、請求項
   １〜３のいずれかに記載のポリエステル樹脂組成物。
6. 【請求項６】結晶性ポリエステル（Ｂ）が、ポリエチレ
   ンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ
   トリメチレンテレフタレート、ポリエチレン２，６ナフ
   タレート、ポリエチレンイソフタレートよりなる群から
   選ばれる少なくとも１種類の結晶性ポリエステルであ
   る、請求項１〜５のいずれかに記載のポリエステル樹脂
   組成物。
7. 【請求項７】コハク酸共重合ポリエステル（Ａ）と結晶
   性ポリエステル（Ｂ）とが相溶していることを特徴とす
   る請求項１〜６のいずれかに記載のポリエステル樹脂組
   成物。
8. 【請求項８】請求項１〜７のいずれかに記載のポリエス
   テル樹脂組成物を成形してなるシートまたはフィルム。
9. 【請求項９】請求項１〜７のいずれかに記載のポリエス
   テル樹脂組成物をブロー成形してなる中空成形品。