JP2001500524A - 外因性化学物質を用いて植物を処置するための化合物及び方法 - Google Patents

外因性化学物質を用いて植物を処置するための化合物及び方法

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Abstract

(57)【要約】 望ましい生物学的反応を発生させるために外因性化学物質が植物に散布される方法及び化合物を開示する。本発明の1つの実施態様は、(a)外因性化学物質;(b)式R14−CO−A−R15(式中、R14は約5〜約21個の炭素原子を有するヒドロカルビル基であり、R15は約1〜約14個の炭素原子を有するヒドロカルビル基であり、R14及びR15における炭素原子の総数は約11〜約27個であり、さらにAはO又はNHである)である第1賦形剤物質;及び(c)1/3より大きい臨界的パッキングパラメーターを有する両親媒性物質である第2賦形剤物質を含有する植物処置化合物である。

Description

【発明の詳細な説明】 外因性化学物質を用いて植物を処置するための化合物及び方法 発明の背景 本発明は、植物を処置するさいに使用される外因性化学物質の有効性を強化す るための調製物及び方法に関する。ここで定義されている外因性化学物質は、自 然的又は合成的のどちらで引き出されるのかには関わらず、(a)生物学的活性を 有する、又は植物中に生物学的活性を有するイオン、成分又は誘導体を遊離でき る、及び(b)化学物質若しくはそれの生物学的に活性なイオン、成分又は誘導 体が植物の生きている細胞若しくは組織内に進入して植物自体又は植物中若しく は植物上に存在する病原体、寄生虫若しくは栄養補給微生物において刺激的、阻 害的、調節的、治療的、毒性若しくは致死性反応を誘発する意図又は結果を伴っ て植物に散布されるあらゆる化学物質である。外因性化学物質の例には、化学的 農薬(例えば除草剤、殺藻剤、殺真菌剤、殺菌剤、殺ウイルス剤、殺虫剤、殺ア ブラムシ剤、殺ダニ剤、殺線虫剤、殺貝剤等)、植物成長調節剤、受精剤及び 栄養剤、殺配偶子剤、枯葉剤、乾燥剤及びそれらの混合物等が含まれるが、これ らに限定されない。 葉に散布される除草剤を含む外因性化学物質は時々界面活性剤と一緒に調製さ れてきたので、水が添加されると、結果として生じるスプレー可能な化合物は植 物の群葉(例えば葉若しくはその他の光合成器官)上により容易かつ効果的に残 存する。界面活性剤はさらに又、蝋質の葉の表面とスプレー飛沫との接触の改善 、及び一部の場合には葉の内側への付随する外因性化学物質の浸透の改善を含む 他の利点をもたらすことができる。これら及びおそらくその他の作用を通して、 界面活性剤はそうした化合物に添加若しくは含有されたときに除草剤化合物又は その他の外因性化学物質の生物学的有効性を増加させることが長年に渡って知ら れている。そこで、例えば除草剤グリホセート(N−ホスホノメチルグリシン) が界面活性剤の中でも特にポリオキシアルキレンアルキルアミンを含むポリオキ シアルキレンタイプの界面活性剤のような界面活性剤と一緒に調製され 市販されているグリホセート系除草剤の市販調製物は、そうしたポリオキシアル キレンアルキルアミン、特にMON0818 と称する界面活性剤化合物であるポリエトキシル化獣脂アミンをベースとする界 面活性剤化合物と一緒に調製されてきた。界面活性剤は一般に、市販濃縮剤(こ こでは「共調製物」と称する)、又は1つが外因性化学物質(例、グリホセート )を含有しており、もう1つが界面活性剤を含有している別個の化合物から野外 で使用前に調製される(つまり、タンク混合)希釈混合物のいずれかにおいてグ リホセート又は他の外因性化学物質と結合されている。 これまでに外因性化学物質と界面活性剤若しくはその他の補助剤との様々な組 合せが試験されてきた。一部の例では、特定界面活性剤の添加は植物への外因性 化学物質の作用における陽性又は陰性変化を一様には生じさせなかった(例えば 、一定の雑草に対する特定除草剤の活性を強化する可能性のある界面活性剤は、 他の雑草種への除草効果を妨害又は拮抗する場合がある)。 一部の界面活性剤は、水溶液中では相当急速に分解する傾向がある。その結果 、この特性を示す界面活性剤は、まず最初に他の成分を含有する水性化合物中で 共調製されるのではなく、タンク混合(つまり、スプレーを行う直前にタンク内 の溶液又 は分散液中で他の成分と混合される)においてしか有効に使用することができな い。この安定性の欠如、若しくは不適切な保管寿命は、一部の外生化学調製物に おける一定の界面活性剤の使用を妨げてきた。 他の界面活性剤は、化学的には安定性であるが、特に濃縮共調製物においては 一定の外因性化学物質と物理的に不適合である。例えば、ポリオキシエチレンア ルキルエーテル界面活性剤を含むほとんどのクラスの非イオン性界面活性剤は、 例えばグリホセートの塩の濃縮水溶液中におけるように、イオン強度が高い溶液 を忍容しない。物理的不適合性はさらに不適切な保管寿命を招くことがある。そ うした不適合性から生じる可能性のあるその他の問題には、例えばスプレーノズ ルを遮断することによって商業的取扱い及び散布を妨害するほど大きな凝集体の 形成が含まれる。 過去に観察されているもう1つの問題は、植物の群葉内への外生化学化合物の 取り込みへ環境条件が及ぼす作用である。例えば、温度、相対湿度、日光の存在 又は不在、及び処置される植物の健康状態は植物中への除草剤の取り込みに影響 を及ぼすことがある。その結果、2つの相違する状態では同一除草剤化 合物を正確にスプレーしても結果として生じるスプレーされた植物の除草制御が 相違してしまう可能性がある 上記で説明した変動性の結果の1つは、望ましくない植物の適正管理を確実に 達成するために、しばしばその状態において単位面積当たりで実際に必要とされ るより高い比率の除草剤が散布されることである。同様の理由から、群葉の取り 込みの効率において存在する自然変動性を考慮に入れるため、葉に散布される他 の外因性化学物質も又典型的にはそれらが使用される特定状態において望ましい 生物学的作用を生じさせるのに必要とされるより有意に高い比率で散布されてい る。このため、植物群葉内へのより効率的な取り込みを通して使用率の減少を可 能にする外因性化学物質の化合物に対する必要が存在する。 多数の外因性化学物質は、有意な量の水を含有する液体濃縮液として商業的に 包装されている。包装濃縮液は流通業者又は小売業者に輸送される。最終的に、 包装濃縮液は最終使用者の手に届き、最終使用者は包装上の使用説明書に従って 水を添加することによりさらに濃縮液を希釈する。こうして調製された希釈化合 物はその後植物上にスプレーされる。 そうした包装濃縮液の費用の重大な部分は、製造場所から最 終使用者がそれを購入する場所まで濃縮液を輸送する費用である。相当に少量の 水と従ってより多くの外因性化学物質とを含有するあらゆる液体濃縮調製物は、 外因性化学物質の単位量当たりの費用を低下させるであろう。しかし、濃縮液中 の外因性化学物質のローディング量を増加させる製造業者の能力上における1つ の重要な限界は、その調製物の安定性である。一部の成分の組合せを用いると、 濃縮液中の水分量をさらに低下させると濃縮液が不安定性になる(例えば個別相 に分離する)ことを惹起する限界に達し、それを商業的に容認不可能にする可能 性がある。 従って、安定性であり、効果的であり、環境条件に低感受性である、及び植物 中若しくは植物上への必要な生物学的作用を達成するために少量の外因性化学物 質の使用を許容する外因性化学物質、特に除草剤の改良された調製物に対する必 要が存在する。さらに又、先行技術濃縮液より少量の水及び多量の外因性化学物 質を含有する外因性化学物質の安定性液体濃縮調製物に対する必要が存在する。 発明の概要 本発明は新規の方法及び化合物に関し、この外因性化学物質 は望ましい生物学的反応を発生させるために植物に散布される。 本発明の1つの実施態様は、(a)外因性化学物質;(b)下記の式を有する 化合物又は化合物の混合物である第1賦形剤物質 R14−CO−A−R15 VII (式中、R14は約5〜約21個の炭素原子を有するヒドロカルビル基であり、 R15は約1〜約14個の炭素原子を有するヒドロカルビル基であり、R14及びR15 における炭素原子の総数は約11〜約27個であり、さらにAはO又はNHで ある);及び(c)1/3より大きい臨界的パッキングパラメーターを有する両 親媒性物質である第2賦形剤物質を含有する植物処置化合物である。「両親媒性 」は、同一分子内に含まれる親水性である少なくとも1つの極性の水溶性頭基と 疎水性である少なくとも1つの不溶性有機尾基とを有していることを意味してい る。本特許で使用する用語「賦形剤物質」は、外因性化学物質及び化合物に添加 される水以外の何らかの物質である。「賦形剤物質」には不活性成分が含まれる が、本発明において有効な賦形剤物質は生物学的活性に欠けている必要はない。 1つの好ましい実施態様においては、外因性化学物質に対す る第2賦形剤物質の重量/重量比は約1:3〜約1:100である。外因性化学 物質に対する第1賦形剤物質の重量/重量比も又約1:3〜約1:100である ことが特に好ましい。別の実施態様では、R14は化合物中に存在する上記の式を 有する全ての化合物の重量で約40〜100%で飽和している。R14は、好まし くは約11〜約21個の炭素原子を有しており、R15は好ましくは約1〜約16 個の炭素原子を有しており、Aは好ましくはOである。 本発明の一定の好ましい実施態様では、第1賦形剤物質はC12-18脂肪酸のC1 -4 アルキルエステル、より好ましくはC12-18飽和脂肪酸のC1-4アルキルエステ ルである。プロピル、イソプロピル又は例えばステアリン酸ブチルのようなC12 -18 飽和脂肪酸のブチルエステルが特に好ましい。 本発明の化合物及び方法には多種多様な外因性化学物質を使用できる。好まし いクラスは葉に散布される外因性化学物質、つまり通常は植物の群葉へ種子後熟 期間に散布される外因性化学物質である。葉に散布される外因性化学物質の好ま しいサブクラスは水溶性化学物質である。この状況における「水溶性」は、25 ℃の蒸留水中において重量で約1%を越える溶解性を 有することを意味している。特に好ましい水溶性外因性化学物質は、アニオン( 陰イオン)部分及びカチオン(陽イオン)部分を有する塩である。本発明の1つ の実施態様では、アニオン及びカチオン部分の少なくとも1つが生物学的活性で あり、約300未満の分子量を有している。カチオン部分が生物学的に活性であ るそうした外因性化学物質の特別の例はパラコート、ジコート及びクロルメコー トである。より一般的には、生物学的に活性であるのはアニオン部分である。 外因性化学物質のもう1つの好ましいサブクラスは、植物において全身性生物 学的活性を示す外因性化学物質である。このサブクラス内では、特に好ましい外 因性化学物質の群はN−ホスホノメチルグリシン及びその除草性誘導体類である 。しばしばその一般名であるグリホセートと呼ばれるN−ホスホノメチルグリシ ンは、その酸形で使用できるが、より好ましくは塩形で使用されている。本発明 の実践においてはグリホセートのあらゆる水溶性塩を使用できる。一部の好まし い塩には、ナトリウム、カリウム、アンモニウム、モノ−、ジ−、トリ−及びテ トラ−C1-4−アルキルアンモニウム、モノ−、ジ−及びトリ−C1-4−アルカノ ールアンモニウム、モノ−、ジ−及びトリ −C1-4−アルキルスルホニウム及びスルホキソニウム塩が含まれる。グリホセ ートのアンモニウム、モノイソプロピルアンモニウム及びトリメチルスルホニウ ム塩が特に好ましい。一定の状態においては、塩の混合物も又有用な場合がある 。 本発明の化合物は植物を処置する方法において使用できる。植物の群葉が生物 学的有効量の化合物と接触させられる。この状況における「接触させること」は 、群葉上に化合物を置くことを意味する。 上記のような外因性化学物質と第1賦形剤物質とを含有する本発明の化合物は 、数多くの相違する物理的形状を有していることがある。例えば、化合物はさら に、化合物を植物の群葉へ散布するために準備が整っている希釈水性化合物にす るための有効量で水を含有することができる。そうした化合物は、典型的には外 因性化学物質を重量で約0.02〜約2%含有しているが、しかし一部の目的で は外因性化学物質を重量で約10%まで又はさらにそれ以上含有することができ る。 或いは又、化合物は重量で約10〜約90%の量で外因性化学物質を含んでい る貯蔵安定性濃縮化合物である場合がある。 そうした貯蔵安定性濃縮液は、例えば、(1)重量で約30〜約 90%の量で外因性化学物質を含んでいる固体化合物である、又は(2)さらに 液体希釈剤を含んでいる化合物である場合があり、このとき化合物は重量で約1 0〜約60%の量で外因性化学物質を含有している。この後者の実施態様では、 外因性化学物質が水溶性であり、化合物の重量で約15〜約45%の量で化合物 の水相中に存在することが特に好ましい。この実施態様では、第1賦形剤物質は 主として化合物の油相中に存在しており、そうした化合物は典型的にはエマルジ ョン(乳化剤)の形であり、これはより詳細には例えばO/W型エマルジョン、 W/O型エマルジョン又はW/O/W多相エマルジョンであり得る。本発明の1 つの特定実施態様では、固体又は水性化合物はさらに固体無機粒子コロイド状物 質を含んでいる。 上記のように、本発明の1つの実施態様は外因性化学物質、水性希釈剤及び第 1賦形剤物質を含有するスプレー可能な化合物である。ここでは時々スプレー可 能な化合物を意味するために用語「スプレー化合物」が使用される。 本発明の関連実施態様では、水中へ希釈、分散又は溶解させるとつい先程述べ たスプレー可能な化合物を形成する濃縮化合物が提供されている。濃縮化合物は 少量の水性希釈剤を含有し ている、又は特定実施態様では重量で約5%未満の水を有している乾燥化合物で ある。典型的には、本発明の濃縮化合物は重量で少なくとも約10%、好ましく は少なくとも約15%の外因性化学物質を含有している。 或いは又別の実施態様は、それ自体は外因性化学物質を含有していないが、外 因性化学物質と結合して、又は外因性化学物質を散布するための担体として植物 に散布することが意図されている化合物である。この化合物は上記のような第1 賦形剤物質と第2賦形剤物質とを含有している。そうした化合物はスプレー可能 な場合があり、その場合にはさらに水性希釈剤を含有している、又はスプレー可 能な化合物を提供するために水中への希釈、分散又は溶解を必要とする濃縮液で あることがある。従って、本発明のこの実施態様は独立型製品として提供するこ とができ、外因性化学物質の散布(例えば外因性化学物質とタンク混合で)と同 時に、又は外因性化学物質の散布前若しくは後に、好ましくは外因性化学物質の 散布前若しくは後の96時間以内に適切に水を用いて希釈し、植物に散布するこ とができる。 全ての実施態様において、第2賦形剤物質は水性溶液又は分 散液中で超分子凝集体を形成すると考えられている。特に、本発明の水性化合物 は水性溶液又は分散液中で凝集体を形成し、それらの大多数は単純なミセルでは ないと考えられている。「大多数」とは、存在する第2賦形剤物質の重量で50 %以上が例えば二重層若しくは多重層構造として単純なミセル以外の複合凝集体 の形であることを意味する。好ましくは、重量で75%以上が単純なミセル以外 の複合凝集体の形である。 両親媒性物質がそうした凝集体を形成するかどうかはその分子構造に依存する 。例えばJ.N.Israelachvili,D.J.Mitchell a nd B.W.Ninham in Farada Transactions II ,Volume 72,pp.1525−1568(1976)によって 、及び数多くの後の論文及びモノグラフに記載されているように、両親媒性分子 の超分子自己組立体の分子構造の作用は、周知であり、理解されている。重要な 観点は、文献において下記の式によって定義されている「臨界的パッキングパラ メーター」(P)である: P=V/lA 式中、Vは分子の疎水尾の容積であり、lは疎水尾の有効長 であり、さらにAは疎水頭基によって占められている面積である。これらの寸法 は文献に記載されている物理的測定値から計算することができ、数多くの両親媒 性化合物に対して公表されている。 ここで第2賦形剤物質として有用な両親媒性物質は、1/3より大きい臨界パ ッキングパラメーターを有している。第2賦形剤物質は、好ましくは少なくとも 1つの、第2賦形剤物質の分子長の2倍以上の寸法を有する凝集体を水性溶液又 は分散液中で形成する。 本発明の1つの実施態様では、第2賦形剤物質はリポソーム形成物質である。 リポソーム形成物質の1つのクラスは、好ましくは2つの疎水成分を有しており 、それらの各々は約8〜約22個の炭素原子を有する飽和アルキル又はアシル鎖 である。約8〜約22個の炭素原子を有する前記2つの疎水成分を有する両親媒 性化合物又はそうした化合物の混合物は、好ましくはリポソーム形成物質中に存 在する2つの疎水成分を有する全ての両親媒性化合物の重量で約40〜100% を構成している。好ましくは、リポソーム形成物質はカチオン基を含有する疎水 頭基を有する。より好ましくは、カチオン基はアミン又はアン モニウム基である。 本発明の好ましい実施態様では、第2賦形剤物質は、各々が約7〜約21個の 炭素原子を有する2個の独立的に飽和又は不飽和ヒドロカルビル基R1及びR2を 含んでいる疎水成分を有するリポソーム形成化合物を含有している。そうしたリ ポソーム形成化合物の数多くのサブクラスは既知である。 1つのサブクラスは下記の式を有しており、 N+(CH21)(CH22)(R3)(R4)Z- I 式中、R3及びR4は独立して水素、C1-4アルキル又はC1-4ヒドロキシアルキ ルであり、Zは適切な農業的に容認可能なアニオンである。 第2サブクラスは下記の式を有しており、 N+(R5)(R6)(R7)CH2CH(OCH21)CH2(OCH22)Z- II 式中、R5、R6及びR7は独立して水素、C1-4アルキル又はC1-4ヒドロキシ アルキルであり、Zは適切なアニオンである。 第3サブクラスは下記の式を有しており、 N+(R5)(R6)(R7)CH2CH(OCOR1)CH2(OCOR2)Z- I II 式中、R5、R6、R7及びZは上記に定義されているのと同様である。 第4サブクラスは下記の式を有しており、 N+(R5)(R6)(R7)CH2CHOPO(O-)OCH2CH(OCOR1)CH2 (OCOR2) IV 式中R5、R6及びR7は上記に定義されているのと同様である。 式I−IVの化合物は、例えばpH4での酸性媒質中においては指示された式 を有しており、他のpHでも同様に同一の式を有する可能性がある。しかし、本 発明の化合物はpH4で使用すると限定されていないと理解されるべきである。 第2賦形剤物質におけるR1及びR2基の約40〜100%は約7〜約21個の 炭素原子を有する飽和直鎖アルキル基であることが好ましい。適切な農業的に容 認可能なアニオンZの例には、水酸化物、塩化物、臭化物、ヨウ化物、硫化物、 リン酸塩及び酢酸塩が含まれる。 上記のサブクラスのリポソーム形成物質全部において、疎水成分はカチオン基 、特にアミン又はアンモニウム基を含有している。全体としての化合物は、一部 の場合にはカチオン性(I、II及びIIIにおけるように)及び一部の場合に は中性(IVにおけるように)である。アミン基が第四級の場合は、pHとは無 関係にカチオン基として作用する。アミン基が第二級又は第三級の場合は、プロ トン化されたとき、つまり例えばpH4の酸性媒質中ではカチオン基として作用 する。 各々がC7-21ヒドロカルビル基を含有する2個の疎水鎖を有するリポソーム形 成物質のその他のサブクラスも又本発明の化合物中の第2賦形剤物質として使用 することかできる。親水成分中にカチオン基を有する物質が好ましいが、望まし い場合は非イオン性又はアニオン性物質を使用することができる。 別の実施態様では、第2賦形剤物質はジ−C8-22−アルカノイルホスファチジ ルクロリン及びジ−C8-22−アルカノイルホスファチジルエタノールアミンから なる群から選択されたリン脂質である。特定の好ましい実施態様では、第2賦形 剤物質はホスファチジルクロリンのジパルミトイル若しくはジステアロイルエス テル又はそれらの混合物である。 本発明のさらに又別の実施態様では、第2賦形剤物質は下記の式を有するアル キルエーテル界面活性剤又はそうした界面活性剤の混合物である: R12−O−(CH2CH2O)n(CH(CH3)CH2O)m−R13 VI 式中、R12は約16〜22個の炭素原子を有するアルキル若しくはアルケニル 基であり、nは約10〜約100の平均数であり、mは約0〜約5の平均数であ り、R13は水素若しくはC1-4アルキルである。ここに使用されている用語「ア ルキルエーテル」は、アルケニルエーテル界面活性剤を含んでいると理解されな ければならない。好ましくは、R12は飽和直鎖アルキル基であり、R13は水素で あり、mは0であり、及びnは約10〜約40、より好ましくは約20〜約40 である。最も好ましくは、アルキルエーテル界面活性剤は20〜40モルのエチ レンオキサイド(EO)を有するポリオキシエチレンセチル若しくはステアリル エーテル又はそれらの混合物である。 本発明の水性化合物は、第1及び/又は第2賦形剤物質から形成された超分子 凝集体を含むことができる。ある好ましい実施態様では、第2賦形剤物質は小胞 形成性脂質のような小胞形 成性両親媒性物質であり、さらに物質か水中に分散させられるときは第2賦形剤 物質の大多数(重量で50%以上、好ましくは重量で75%以上)が小胞又はリ ポソームとして存在する。別の好ましい実施態様では、第2賦形剤物質は小胞若 しくはリポソームとして組織化されていない二重層又は多重層構造として存在す る。本発明の化合物はさらに又、無制限に、エマルジョン(W/O型、O/W型 、又は例えばW/O/W型のような多相)のようなコロイド状系、泡、マイクロ エマルジョン、及び微粒子、微細粒子又はマイクロカプセルの懸濁液若しくは分 散液を含むことができる。本発明の化合物は1以上のタイプの凝集体又はコロイ ド状系を含むことができる;その例には、マイクロエマルジョン中に分散された リポソーム若しくは小胞、及び例えばサスポーエマルジョンのようなエマルジョ ン及び懸濁液の両方の特徴を有する化合物が含まれる。本発明はさらに、ここに 規定された他の必要条件が満たされている限りにおいて、水性媒質中で希釈する とそうしたコロイド状系、及び/又は小胞、リポソーム、二重層若しくは多重層 構造を含有する系を形成する、有意な量の水を含有している又は含有していない あらゆる調製物を含んでいる。 外因性化学物質に対する第及び第2賦形剤物質各々の重量比は、好ましくは約 1:3〜約1:100の間である。我々は、驚くべきことに外因性化学物質に対 するそうした賦形剤物質のそうした低い比率でグリホセート化合物における高レ ベルの生物学的有効性、特に除草有効性が示されることを発見した。これより高 い比率も又有効な場合があるが、ほとんどの状態では非経済的であり、外因性化 学物質の有効性への拮抗作用を生じさせるリスクを増加させると思われる。 驚くべきことに、本発明を使用したときに観察された生物学的活性の強化は比 較的少量のそうした賦形剤物質の添加を用いて達成できる。 上記の特定実施態様のいずれにおいても、外因性化学物質及び/又は第1賦形 剤物質は第2賦形剤物質によって形成される凝集体(例、リポソーム)内に包み 込まれる、又は凝集体と結合されることが可能であるが、必ずしもそのように包 み込まれる、又は結合される必要はない。この状況における「結合される」は包 み込まれるのとは反対に、小胞壁においてある方法で結び付けられる又は少なく とも部分的に挿入されることを意味する。第2賦形剤物質がリポソームを形成す る本発明のさらに 又別の実施態様では、外因性化学物質及び/又は第1賦形剤物質はリポソーム内 に全く包み込まれも結合されもしない。本発明は外因性化学物質をそのように包 み込む又は結合する可能性を排除してはいないが、現在好ましい希釈スプレー可 能なリポソーム化合物は、全体の化合物中に存在する外因性化学物質を重量で5 %未満しか包み込んでいない。本発明の別の希釈スプレー可能なリポソーム実施 態様は、リポソーム中に包み込まれた実質的な量の外因性化学物質を有していな い(つまり、重量で1%未満)。そうしたリポソーム化合物の飛沫が植物の群葉上 で乾燥すると、リポソームに包み込まれている外因性化学物質の比率は変化する ことがある。 本発明の化合物及び方法には数多くの長所がある。それらは外因性化学物質の 低い散布率を使用しながらより大きな最終的生物学的作用、又は同等の生物学的 作用を入手することのどちらかによって、先行調製物と比較して植物中若しくは 植物上において外因性化学物質の活性強化を生じさせる。本発明の一定の除草剤 調製物は一部の先行技術除草剤調製物において観察されている拮抗作用を回避す ることができ、さらに一部の状況では植物中への除草剤の全体的移動を妨害する 葉上での壊死性病 変の迅速な産生を最小限に抑えることができる。本発明の一定の除草剤化合物は 広範囲の植物種に渡って除草剤の活性のスペクトルを変更する。例えば、グリホ セートを含有する本発明のある種の化合物は針葉雑草上への除草有効性を全く失 わずに広葉雑草上に対する良好な除草活性を提供することができる。その他の化 合物は、広葉雑草上に比較して相当に大きく針葉雑草上への除草有効性を強化す ることができる。さらにその他の化合物は、狭い範囲の種に、又は単一種にさえ 特異的である有効性の強化を生じさせることができる。 本発明のもう1つの長所は、使用される外因性化学物質の量と比較して相当に 少量の第1及び第2賦形剤物質を使用する点である。これは本発明の化合物及び 方法を相当に安価とし、さらに又一方若しくは両方の賦形剤物質が外因性化学物 質と物理的に不適合である場合の特定化合物(例えば、濃縮グリホセート塩溶液 のような高いイオン強度を持つ溶液中のアルキルエーテル界面活性剤)における 不安定性問題を低下させる傾向がある。 本発明において使用される賦形剤物質の濃度が低い場合でさえ、適合性問題を 惹起せずに使用できる外因性化学物質の最高 濃度にはおそらく限度がある(例、個別相への化合物の分離)。本発明の一部の好 ましい実施態様では、外因性化学物質のローディング量が高い場合の化合物安定 性は例えばコロイド状粒子のような他の成分を添加することによって維持される 。本発明の一部の化合物は強化生物学的活性を示し、先行技術化合物において可 能であったより高いローディング量の外因性化学物質を含有している。 さらに、本発明の化合物は一部の場合には、植物への散布時の相対湿度のよう な環境条件に対して感受性が低い。同様に、本発明はより少量の除草剤又は他の 殺虫剤を使用することを許容し、他方では必要な程度の雑草又は他の望ましくな い生物の制御を得ることができる。 発明の詳細な説明 本発明の化合物に含めることのできる外因性化学物質の例には、化学的農薬( 例えば除草剤、殺藻剤、殺真菌剤、殺菌剤、殺ウイルス剤、殺虫剤、殺アブラム シ剤、殺ダニ剤、殺線虫剤、殺貝剤等)、植物成長調節剤、受精剤及び栄養剤、 殺配偶子剤、枯菓剤、乾燥剤、それらの混合物等が含まれるが、これらに限定さ れない。本発明の1つの実施態様では、外因性化学物質は 極性である。 外因性化学物質の好ましい群は、通常は種子後熟期間に植物の群葉に散布され る化学物質、つまり葉に散布される外因性化学物質である。 本発明において有用である一部の外因性化学物質は水溶性の、例えば生物学的 に活性なイオンを含んでいる塩であるが、さらに生物学的に不活性若しくは相当 に不活性である可能性のある対イオンも含んでいる。これらの水溶性外因性化学 物質又はそれらの生物学的に活性なイオン若しくは成分の特に好ましい群は、植 物において全身性である、つまりそれらは群葉における進入点からそれらがそれ らの望ましい生物学的作用を発揮できる植物の他の部分まである程度移動させら れる。これらの中でも特に好ましいのは、特にそれらが対イオンを除いて約30 0未満の分子量を有する除草剤、植物成長調節剤及び栄養剤である。これらの中 でもより特に好ましいのは、アミン、カルボン酸塩、ホスホン酸塩及びホスフィ ン酸塩基から選択された1以上の官能基を有する外生化学化合物である。 そうした化合物の中でもさらにいっそう好ましい群は、アミン、カルボン酸塩 、及びホスホン酸塩若しくはホスフィン酸塩 官能基どちらかの各々の内の少なくとも1つを有する除草性又は植物成長調節性 の外生化学化合物である。外因性化学物質のこの群の例はN−ホスホノメチルグ リシンの塩である。さらにその他の例には、グルホシネートの塩、例えばアンモ ニウム塩(アンモニウムDL−ホモアラニン−4−イル(メチル)ホスフィン酸 塩)が含まれる。 本発明の方法によって散布できる別の好ましい外因性化学物質の群は、その開 示が参照してここに組み込まれている米国特許第5,389,680号に開示さ れているような殺線虫剤である。この群の好ましい殺線虫剤は、3,4,4−ト リフルオロ−3−ブテン酸又はN−(3,4,4−トリフルオロ−1−オキソ− 3−ブテニル)グリシンの塩である。 本発明の方法によって有用に散布できる外因性化学物質は、通常は、しかし排 他的ではなく、作物のような必要な植物の総合的成長又は産量に有益な作用又は 雑草のような望ましくない植物の成長に有害な又は致死性作用を有すると予想さ れる化学物質である。本発明の方法は、除草剤、特に望ましくない植物の群葉へ 通常は種子後熟期間に散布される除草剤にとって特に有用である。 本発明の方法によって敗布できる除草剤には“Herbicide Hand book(除草剤便覧),”Weed Science Society of America,1994,7th Edition、又はthe“Farm Chemicals Handbook(農薬便覧),”Meister Pub lishing Company,1997 Editionのような標準参考 文献に列挙されているものが含まれるが、これらに限定されない。具体的には、 これらの除草剤にはアセトクロル、アラクロル、メトラクロル、アミノトリアゾ ール、アスラム、ベンタゾン及びビアラホスのようなアセトアニリド類、パラコ ート及びブロマシルのようなビピリジル類、クレトジム、セトキシジム、ジカン バ及びジフルフェニカンのようなシクロヘキセノン類、ペンジメタリンのような ジニトロアニリン類、アシフルオルフェン、フォメサフェン及びオキシフルオル フェンのようなジフェニルエーテル類、C9-10脂肪酸、ホスアミン、フルポキサ ム、グルホシネート及びグリホセートのような脂肪酸類、ブロモキシニルのよう なヒドロキシベンゾニトリル類、イマザキン、イマゼタピル、イソキサベン及び ノルフラゾンのようなイミダゾリノン類、2,4 −Dのようなフェノキシ類、ジクロホプ、フルアジホプ、キザロホプ、ピクロラ ム及びプロパニルのようなフェノキシプロピオン酸塩類フルオメツロン及びイソ プロツロンのような置換尿素類、クロリムロン、クロルスルフロン、ハロスルフ ロン、メツルフロン、プリミスルフロン、スルホメツロン及びスルホスルフロン のようなスルホニル尿素類、トリアレートのようなチオカルバミン酸塩類、アト ラジン、メトリブジン及びトリクロピルのようなトリアジン類が含まれる。あら ゆる既知の除草剤の除草性に活性な誘導体類も又本発明の範囲内である。除草性 に活性な誘導体は、僅かな構造的変形であり、ほとんど一般的に、しかし限定的 にではなく塩又はエステルであるあらゆる化合物である。これらの化合物は親除 草剤の重要活性を保持しているが、必ずしも親除草剤と同等の抗力を有していな い可能性かある。これらの化合物は処置される植物内に進入する前又は後に親除 草剤に転換することがある。除草剤と他の成分との、又は2以上の除草剤の混合 物若しくは共調製物は同様に使用できる可能性がある。 特に好ましい除草剤は、N−ホスホノメチルグリシン(グリホセート)、その塩 、付加物若しくはエステル、又は植物組織中 でグリホセートへ転換される若しくはさもなければグリホセートイオンを生じさ せる化合物である。本発明に従って使用できるグリホセート塩には、例えばナト リウム及びカリウムのようなアルカリ金属塩類;アンモニウム塩;例えばジメチ ルアミン及びイソプロピルアミンのようなアルキルアミン塩類;例えばエタノー ルアミンのようなアルカノールアミン塩類;例えばトリメチルスルホニウムのよ うなアルキルスルホニウム塩類;スルホキソニウム塩類;及びそれらの混合物が 含まれるが、これ されている除草剤化合物は、N−ホスホノメチルグリシンのモノイソプロピルア ミン(IPA)塩を含んでいる。ROUND Monsato Companyによって販売されている除草剤化合物は、N− ホスホノメチルグリシンの一アンモニウム塩 ォース)としてMonsato Companyによって販売されている除草剤 化合物は、N−ホスホノメチルグリシンの一ナトリウム塩を含有している。TO UCHDOWN(タッチダ 合物は、N−ホスホノメチルグリシンのトリメチルスルホニウム塩を含有してい る。N−ホスホノメチルグリシン及びその誘導体類の除草特性は、Franzに よって最初に発見され、その後1974年3月26日に発行された米国特許第3 ,799,758号に開示されて特許が付与された。N−ホスホノメチルグリシン の数多くの除草性塩は、Franzによって1983年9月20日に発行された 米国特許第4,405,531号において特許が付与された。これら2つの特許 の開示は参照してここに組み込まれている。 N−ホスホノメチルグリシンの商業的に最も重要な除草性誘導体類はその一定 の塩類であるので、本発明において有用なグリホセート化合物についてそうした 塩類に関してより詳細に説明する。これらの塩類は周知であり、アンモニウム、 IPA、アルカリ金属(一、二、及び三ナトリウム塩及び一、二、及び三カリウ ム塩等)及びトリメチルスルホニウム塩類を含んでいる。N−ホスホノメチルグ リシンの塩類は水溶性であるので商業的に一部が重要である。つい先程列挙した 塩類は高度に水溶性であるので、それによって使用場所で希釈できる高度の濃縮 液のために考慮に入れることができる。本発明の方法に従うと、グリホセート系 除草剤に関係しているので、本発明に従って除草性に有効量のグリホセート及び その他のコンポーネントを含有する水性溶液が植物の群葉に散布される。そうし た水性溶液は水を用いて濃縮グリホセート塩溶液を希釈すること、又は乾燥(例 えば、顆粒、粉末、錠剤若しくはブロック)グリホセート調製物を水に溶解又は 分散させることによって入手できる。 外因性化学物質は、望ましい生物学的作用を得るために十分な比率で植物に散 布されなければならない。これらの散布率は、通常は処置される単位面積当たり の外因性化学物質の量、例えば1ヘタタール当たりのグラム数(g/ha)とし て表されている。「望ましい作用」を構成するものは特定クラスの外因性化学物質 を調査する、開発する、市販する及び使用する人間の標準及び実践に従って相違 する。例えば、除草剤の場合は、商業的に有効な率を定義するためには、成長減 少又は致死によって測定される植物種の85%制御を生じさせるために単位面積 当たりに散布される量がしばしば使用されている。 除草有効性は、本発明を通して強化できる生物学的作用の1つである。ここで 使用される「除草有効性」は、(1)殺す、(2) 成長、生殖若しくは増殖を阻害する、及び(3)取り除く、破壊する、又はさも なければ植物の発生及び活性を低下させるという1以上の作用を含むことができ る、植物の制御に関する何らかの観察可能な尺度を意味している。 ここに記載された除草有効性データは、そうした観察を作成及び記録すること について特別に研修を積んだ技術者によって行われた未処置植物との比較による 植物致死性及び成長減少の視覚的評価を反映している技術における標準方法を行 った後のパーセンテージとしての「阻害」を報告している。あらゆる場合におい て、1人の技術者があらゆる1実験又は1試験内の阻害率の全評価を行っている 。そうした測定は除草剤事業の経過においてMonsanto Company が信頼する測定方法であり、同社によって定期的に報告されている。 特定外因性化学物質に対して生物学的に有効な散布率を選択することは、通常 の農業科学における当業者の技術の範囲内である。同様に当業者であれば、本発 明を実践したときに達成される有効性に個々の植物の健康状態、天候及び生育条 件並びに選択された特定外因性化学物質及び調製物が影響を及ぼすことは認識し ているであろう。使用された外因性化学物質に対する 有用な散布率は上記の条件全部に依存する可能性がある。グリホセート系除草剤 についての本発明の方法の使用に関して、適切な散布率については数多くの情報 が知られている。20年以上に渡るグリホセートの使用及び発表されているそう した使用に関する研究は、雑草制御従事者がそれらから特定環境条件における特 定成長段階で特定種へ除草性に有効であるグリホセート散布率を選択できる豊富 な情報をもたらしてきた。 グリホセート若しくはその誘導体の除草性化合物は、世界中で極めて広範囲の 植物を制御するために使用されている。そうした化合物は除草性に有効量で植物 に散布することかでき、さらに無制限に下記の1以上の遺伝子を有する1以上の 植物種を効果的に制御することができる:Abutilon、Amaramth us、Artemisia、Asclepias、Avena、Axonopu s、Borreria、Brachiaria、Brassica、Bromu s、Chenopodim、Cirsium、Commelina、Convo lvulus、Cynodon、Cyperus、Digitaria、Ech inochloa、Eleusine、Elymus、Equisetum、E rodium、Helia nthus、Imperata、Ipomoea、Kochia、Lolium 、Malva、Oryza、Ottochloa、Panicum、Paspa lum、Phalaris、Phragmites、Polygonum、Po rtulaca、pteridium、Pueraria、Rubus、Sal sola、Setaria、Sida、Sinapis、Sorghum、Tr iticum、Typha、Ulex、Xanthium、及びZea。 グリホセート化合物が使用されるのに特に重要な種を、無制限に、下記に例示 する: 一年生広葉草: ビロード葉(Abutilon theophrasti) ヒユ(Amaranthus種) ホタンソウ(buttonweed)(Borreria種) 脂肪種子セイヨウアブラナ、キャノーラ、カラシナ等(Brassica種) ツユクサ(Commelina種) Filaree(Erodium種) ヒマワリ(Helianthus種) マルバアサガオ(Ipomoea種) kochia(Kochia scoparia) ゼニアオイ(Malva種) 野生ソバ、タデ等(Polygonum種) スベリヒユ(Portulaca種) オカヒジキ(Salsola種) キンゴジカ(Sida種) 辛味のあるアブラナ(Sinapis arvensis) オナモミ(Xanthium種) 一年生針葉草: 野生カラスムギ(Avena fatua) ジュウタンソウ(carpetgrass)(Axonopus種) downy brome(Bromus tectorum) ヒメシバ(Digitaria種) イヌビエ(Echinocholoa crus−galli) ヤエムグラ(Eleusine indica) 一年生ライグラス(Lolium multiflorum) イネ(Oryza sativa) メキシコ・西インド諸島原産のイネ(Ottochloa nodosa) タサヨシ(Paspalum notatum) エノコログサ(Setaria種) ムギ(Triticum aestivum) トウモロコシ(Zea mays) 多年生広葉草: ヨモギ(Artemisia種) タカトウダイ(Asclepias種) エゾキツネアザミ(Cirsium arvense) ヒルガオ(Convolvulus arvensis) クズ(Pueraria種) 多年生針葉草: brachiaria(Brachiaria種) バーミューダソウ(Cynodon dactylon) キハマスゲ(Cyperus esculentus) ムラサキハマスゲ(C.rotundus) ヒメカモジグラ(Elymus repens) lalang(Imperata cylindrica) 多年生ライグラス(Lolium perenne) キニアソウ(Panicum maximum) dallisgrass(Paspalum dilatatum) アシ(Phragmites種) セイバンモロコシ(Sorghum halepense) オオアワガエリ(Typha種) その他の多年草: トクサ(Equisetum種) ワラビ(Pteridium aquilinum) クロイチゴ(Rubus種) ハニエリシダ(Ulex europacus) 従って、本発明の方法は、グリホセート系除草剤に関係して いるので、あらゆる上記の種に有益な可能性がある。 通常は野外において有効であるより低い外因性化学物質率での温室試験におけ る有効性は、通常の使用率での野外性能の一貫性の実証された指標である。しか し、最も有望な化合物でさえ時々は個々の温室試験において性能の強化を示すこ とかできない場合がある。個々に記載された実施例で例示されているように、強 化パターンは一連の温室試験全体で発生する。そうしたパターンが確認された場 合は、これは野外で有用である生物学的強化の強力な証拠である。 第1賦形剤物質として有用である化合物は上記の式VIIを有するアミド又は エステルである。 式VII中のR14は、好ましくは脂肪族基であり、約7〜21個の炭素原子、 より好ましくは約13〜約21個の炭素原子を有する。R14が飽和直鎖アルキル 基であることが特に好ましい。R15は、好ましくは1〜6個の炭素原子を有する 脂肪族基、より好ましくは2〜4個の炭素原子を有するアルキル又はアルケニル 基である。第1賦形剤物質として使用するための特に好ましい式VIIの化合物 はステアリン酸ブチルである。 ステアリン酸ブチルを含む式VIIの化合物は油性液体であ り、それらを含有する水性化合物は典型的には主として油相中に存在している式 VIIの化合物と一緒に少なくとも1つの水相及び少なくとも1つの油相を有す るエマルジョンである。そうしたエマルジョンはW/O型若しくはO/W型エマ ルジョン又はW/O/W多相エマルジョンであってよい。 本発明の化合物は、1以上の両親媒性物質である第2賦形剤物質を含んでいる が、それらの内2つのクラスが好ましい。 そうした第2賦形剤物質の第1クラスは、両親媒性リポソーム形成物質である と定義できる。これらにはリン脂質、セラミド、スフィンゴ脂質、ジアルキル系 界面活性剤及びポリマー系界面活性剤を含む合成、動物又は植物起源の様々な脂 質が含まれる。様々なこれらの物質は当業者には知られており、市販で入手可能 である。レシチン類はリン脂質中おいて特に富裕であり、数多くの植物及び動物 源から引き出すことができる。大豆レシチンは、そうした物質を含む比較的に安 価な、市販で入手可能な物質の1つの特定例である。 リポソームを形成するために使用できる数多くのその他の物質が記述されてい る;本発明は、上記で設定された他の必要条件が満たされている限り、植物の群 葉に散布される外因性化学 物質の生物学的有効性を強化するための、いずれかのそうしたリポソーム形成物 質を含んでいる化合物及びそうした化合物の使用を含んでいる。例えば、参照し てここに組み込まれている米国特許第5,580,859号は、N−(2,3− ジ−(9−(Z)−オクタデセニルオキシ))−プロプ−1−イル−N,N,N− トリメチル塩化アンモニウム(DOTMA)及び1,2−ビス(オルコイルオキ シ)−3−(トリメチルアンモニオプロパン(DOTAP)を含むカチオン基を 有するリポソーム形成物質を開示している。それら自体はカチオンではないが、 親水成分の一部としてカチオン基を含有するリポソーム形成物質には、例えばジ オレオイルホスファチジルコリン(DOPC)及びジオレオイルホスファチジル エタノールアミン(DOPE)が含まれる。カチオン基を含有していないリポソ ーム形成物質には、ジオレオイルホスファチジルグリセロール(DOPG)か含 まれる。これらのリポソーム形成物質はいずれもコレステロールを添加して、又 は添加せずに使用できる。 これらの物質は、同一分子内に親水性及び疎水性である部分を含有している。 それらは水性溶液又は分散液中で単純なミセルよりも複雑な構造へ自己組立てす る能力を有している。形成 される凝集体の性質は、下記の方程式によって臨界パッキングパラメーターPに 関連付けることができる: P=V/1A 式中、Vは分子の疎水尾の容積であり、1は疎水尾の有効長であり、さらにA は凝集体の表面において疎水頭基によって占められている面積である。最も可能 性のある自己組立構造は、Pが1/3未満の時は球形ミセルであり、Pが1/3 と1/2の間であるときは棒状ミセルであり、Pが1と1/2の間の時は層状で あり、Pが1より大きいときは逆構造である。本発明における好ましい物質は1 /3より大きいPを有している。 2つのヒドロカルビル鎖を含有している疎水成分を有するカチオン性リポソー ム形成物質には上記の式I、II及びIIIにおいてZと識別されている対イオ ン(アニオン)が付随している。水酸化物、塩化物、臭化物、ヨウ化物、硫酸塩 、リン酸塩及び酢酸塩のような農業的に容認可能なアニオンを含むあらゆる適切 なアニオンを使用できる。外因性化学物質が生物学的に活性なアニオンを有して いる特定実施態様では、そのアニオンはリポソーム形成物質にとっての対イオン として役立つことかできる。例えば、グリホセートは、式Iの化合物のようなカ チオン性リポソーム形成物質の水酸化物と一緒にその酸形で使用できる。 リポソーム形成性であることが技術において知られている式Iの化合物には、 ジステアリルジメチルアンモニウムクロリド及びブロミド(技術においては各々 DODAC及びDODABとして知られている)が含まれる。リポソーム形成性 であることが技術において知られている式IIの化合物には上記で参考に挙げら れているDOTMA及びジミリストオキシプロピルジメチルヒドロキシエチルア ンモニウムブロミド(DMRIE)が含まれる。リポソーム形成性であることが 技術において知られている式IIIの化合物には、ジオレオイルオキシ−3−( ジメチルアンモニオ)プロパン(DODAP)及び上記で参考に挙げられている DOTAPが含まれる。リポソーム形成性であることが技術において知られてい る式IVの化合物には、どちらも上記で参考に挙げられているDOPC及びDO PEが含まれる。 技術において知られている数多くのリポソーム形成物質においては、疎水ヒド ロカルビル鎖は不飽和であり、1以上の2重結合を有している。これらに関する 潜在的問題は、酸化環境に おいてそれらが二重結合の部位で酸化される点である。これは調製物中にアスコ ルビン酸のような酸化防止剤を含めることによって防止できる。或いは又、この 問題は高い比率の疎水ヒドロカルビル鎖が十分に飽和しているリポソーム形成物 質を使用することによって回避できる。従って本発明の好ましい実施態様では、 式I〜IVにおけるR1及びR2は独立して飽和直鎖アルキル基である。特に好ま しい化合物は、R1及びR2がどちらもパルミチル(セチル)若しくはパルミトイ ル基、或いは又どちらもステアリル若しくはステアロイル基であるリポソーム形 成物質を使用する。 リン脂質類は、それらが低価格で好都合の環境的特性を有しているために、本 発明の方法及び化合物におけるリポソーム形成物質の中でも特に好都合である。 大豆レシチンのような植物性レシチン類は本発明に従って使用されて良好な結果 が得られている。レシチン生成物のリン脂質含量は約10%から100%近くに 及ぶことができる。粗レシチン(リン脂質10〜20%)を用いて容認可能な結 果を得られているが、リン脂質含量が約45%以上の範囲にあるように、一般に は少なくとも部分的に脱油されているレシチンを使用することが好ましい。9 5%のようなより高いグレードは素晴らしい結果を生じさせるが、はるかに高額 の費用を必要とするので、大多数の散布について正当化されるとは思われない。 レシチン、又は本発明で使用されるあらゆるリン脂質化合物のリン脂質成分は 、天然又は合成起源の1以上のホスファチド類を含有することができる。これら のホスファチド類各々は一般に、加水分解するとリン酸を産生するリン酸エステ ル、脂肪酸(類)、多価アルコール及び、典型的には窒素塩基である。ホスファチ ド成分は部分的に加水分解された形、例えばホスファチジン酸として存在する場 合がある。適切なホスファチド類には、無制限に、ホスファチジルコリン、水素 化ホスファチジルコリン、ホスファチジルイノシトール、ホスファチジルセリン 、ホスファチジン酸、ホスファチジルグリセロール、ホスファチジルエタノール アミン、N−アシルホスファチジルエタノールアミン、及びこれらのいずれかの 混合物類が含まれる。 植物性レシチン類においては、高い割合のリン脂質化合物の疎水ヒドロカルビ ル鎖が典型的には不飽和である。本発明に従った化合物の1つの好ましい実施態 様は、約1:2より大きい飽和リン脂質:不飽和リン脂質の重量比で、飽和リン 脂質及び 不飽和リン脂質の両方を含んでいる。種々の特に好ましい実施態様では、(1) リン脂質の重量で少なくとも50%はジ−C12-22−飽和アルカノイルリン脂質 である、(2)リン脂質の重量で少なくとも50%はジ−C16-18−飽和アルカノ イルリン脂質である、(3)リン脂質の重量で少なくとも50%はジステアロイル リン脂質である、(4)リン脂質の重量で少なくとも50%はジパルミトイルリン 脂質である、又は(5)リン脂質の重量で少なくとも50%はジステアロイルホ スファチジルコリン、ジパルニトイルホスファチジルコリン、又はそれらの混合 物である。より高い比率の飽和アルカノイルリン脂質類は一般に、植物性レシチ ン類より例えば卵黄レシチンのような動物起源のレシチン類において所見される 。 リン脂質類は、少なくとも酸性媒質中では化学的に不安定であることが知られ ており、そこでは溶解同等物に分解する傾向がある。従って、より安定性のリポ ソーム形成物質ではなくリン脂質類が使用される場合は、通常は化合物のpHを 上方へ調整することが好ましい。グリホセート化合物類の場合は、モノイソプロ ピルアンモニウム(IPA)塩のようなモノ塩をベースとする化合物のpHは典 型的には約5以下である。このため、 本発明のグリホセート化合物における第1賦形剤物質としてリン脂質が使用され る場合は、化合物のpHを例えば約7へ上昇させるのが好ましいであろう。この 目的ではあらゆる便利な塩基を使用できるが、グリホセート塩において使用され るのと同一の塩基、例えばグリホセートIPA塩の場合にはイソプロピルアミン を使用するのがしばしば最も便利であろう。 本発明に従った第2賦形剤物質として有用な第2クラスの両親媒性物質は、上 記の式VIを有する長鎖アルキルエーテル系界面活性剤である。R12は枝分かれ していても枝分かれしていなくても、飽和若しくは不飽和のいずれであってもよ い。R12は好ましくは直鎖飽和C16アルキル(セチル)又は直鎖飽和C16アルキ ル(ステアリル)である。好ましいアルキルエーテル類では、mは0、nは約2 0〜約40の平均数及びR12は好ましくは水素である。特に好ましいアルキルエ ーテル系界面活性剤は、International Cosmetic In gredient Dictionary(国際化粧品成分辞典)においてce teth−20,ceteareth−20,ceteareth−27,st eareth−20及びsteareth−30と識別されている界面活性剤で ある。 一部の状況における水性濃縮化合物は、グリホセートのような外因性化学物質 をローディングできる程度が限定されている。外因性化学物質のローディングが 増加されるある点では、化合物は適切に安定なままではいないであろう。これは 特に、例えば外因性化学物質がグリホセートであり、第二賦形剤物質が式VIの アルキルエーテル系界面活性剤の場合に当てはまる。そうした化合物への少量の コロイド状粒子を添加すると、驚くべきことに望ましい安定性を保持しながらロ ーディング能力が大きく増加することが発見されている。好ましいコロイド状粒 子物質はシリコーン、アルミニウム及びチタンの酸化物類である。粒径は、好ま しくは特定表面積が約50〜約400m2/gの範囲内の径である。外因性化学 物質がグリホセートである場合は、コロイド状粒子の使用は除草有効性の強化を 示すために十分なアルキルエーテル及び脂肪酸エステルを含有している化合物に ついては重量で少なくとも30%の、又はアルキルエーテルを含有しているが脂 肪酸エステルは含有していない、及び約30%でローディングされた現行市販製 品と少なくとも同等の除草有効性を示す化合物については少なくとも40%のロ ーデイングを可能にする。我々は、約180〜約400m2/gの 範囲の特定表面積を有するコロイド状粒子を使用して貯蔵安定性における特に有 用な改善が得られることを発見した。 高度にローディングされた化合物の安定性を向上させるその他の手段も又可能 であり、本発明の範囲内である。 本発明に従っている化合物は、典型的には水、外因性化学物質(外因性化学物 質を含有していない調製物ではない限り)及び第1並びに第2賦形剤物質を組み 合わせることによって調製される。第2賦形剤物質が水中に分散させるために高 度のせん断を必要とするリポソーム形成物質である場合は、現在は第2賦形剤物 質を水中で音波処理する又はマイクロフルダイズ(微小流動体化)することが好 ましい。これは第1賦形剤物質及び/又は外因性化学物質が添加される前又は後 に実施できる。音波処理又はマイクロフルダイゼーションは、一般には単純なミ セル以外のリポソーム又はその他の凝集体を生じさせるであろう。リポソーム又 は他の凝集体の平均サイズを含む正確な性質は特に音波処理又はマイクロフルダ イゼーション中のエネルギー入力に依存する。エネルギー入力が高ければ高いほ ど、一般的にはより小さなリポソームを生じさせる。外因性化学物質をリポソー ム中若しくは上に又は他の超分子凝集体と一緒に捕捉 する又はさもなければゆるく若しくはきつく結合することは可能であるが、外因 性化学物質はそのように捕捉若しくは結合される必要はなく、さらに実際に本発 明は外因性化学物質が凝集体中に全く捕捉若しくは結合されていない場合にも有 効である。 本発明の特定実施態様では、リポソーム又はその他の凝集体は少なくとも20 nm、より好ましくは少なくとも30nmの平均径を有している。我々は光散乱 によって、本発明の一定のリポソーム化合物が一次適合(linear fit )を使用して計算したときには54〜468nmの範囲内、及び二次適合(qu adratic fit)を使用して計算したときは38〜390nmの範囲内 の平均リポソーム径を有していることを測定した。 我々は、第1賦形剤物質としてステアリン酸ブチルのような脂肪酸エステル及 び第2賦形剤物質としてレシチンを含有している本発明の化合物について、まず 最初にレシチンを水和させ、その後に脂肪酸エステルと一緒にレシチンを水中で マイクロフルダイズするのが好ましいことを発見した。 様々な構成要素の濃度は、一部には植物上へスプレーされる前にさらに希釈さ れる濃縮液を調製するのかどうか、又はそれ 以上の希釈を行わずにスプレーできる溶液又は分散液を調製するのかどうかに依 存して変動するであろう。 C16-18アルキルエーテル系界面活性剤及びステアリン酸ブチルを含有してい る水性グリホセート調製物においては、適切な濃度は次であり得る:グリホセー トは0.1から400ga.e./l、アルキルエーテル系界面活性剤は重量で 0.001〜10%、及びステアリン酸ブチルは重量で0.001〜。これらの 範囲内でより高濃度を達成するためには、例えば重量で0.5〜2.5%のコロ イド状粒子である酸化ケイ素若しくはアルミニウムのような容認可能な貯蔵安定 性を生じさせる他の成分を添加することがしばしば有益である。C16-18アルキ ルエーテル系界面活性剤を含有しているがステアリン酸ブチルを含有していない 水性グリホセート調製物においては、重量で0.5〜2.5%のコロイド状粒子 の存在下ではグリホセートの濃度は適切に500g a.e./l以上へ増大さ せることができる。 固体グリホセート調製物においては、ほとんどの水が排除されるので、より高 濃度の成分が可能である。 絶対濃度より成分の重量/重量比の方が重要な可能性がある。 例えば、レシチン及び脂肪酸エステルを含有するグリホセート調製物においては 、レシチン:グリホセートa.e.の比はおそらく約1:3〜約1:100の範 囲内である。一般には除草有効性の望ましい強化を得るために十分な量の脂肪酸 エステルの存在下で、安定性を維持しながら調製物に可能な限りに近く高度に取 り込むことのできるレシチン:グリホセートa.e.の比を使用するのが好まし い。例えば約1:3〜約1:10の範囲内のレシチン:グリホセートa.e.比 は一般には有用であると見なされるであろうが、約1:10〜約1:100のよ り低い比率が特定状態における特定雑草種には有益性がある可能性がある。脂肪 酸エステル:グリホセートa.e.の比率は、好ましくは約1:3〜約1:10 0の範囲内、より好ましくは例えば約1:10〜約1:100のようなこの範囲 の下方部分にある。 第2賦形剤物質が式VIのアルキルエーテル系界面活性剤である場合は、アル キルエーテル系界面活性剤:グリホセートa.e.の比率は、同様に約1:3〜 約1:100の範囲内、好ましくは約1:3〜約1:10である。 脂肪酸エステル:第2賦形剤物質の比は、好ましくは約1: 20〜約5:1、より好ましくは例えば約1:10のように約1:15〜約1: 1の範囲内である。ここに開示した範囲を使用すれば、当業者であれば適切な濃 度及び成分比を有する本発明の化合物を調製することができる。あらゆる特定使 用又は状態のための好ましい、又は最適の濃度及び成分比はルーチンの実験によ って決定できる。 成分の組合せはタンク混合で実施できるが、本発明においては、植物へ物質を 散布する人に要求される仕事を単純化するために、組合せがさらに植物への散布 に先立って行われるのが好ましい。しかし、我々は一部の場合には希釈剤スプレ ー化合物として全く初めから調製されたリポソーム含有化合物の生物学的有効性 が同一濃度で同一成分を有するが先に調製された濃縮調製物から希釈された化合 物の生物学的有効性より優れていることを発見した。 ここでは本発明の様々な化合物は一定の列挙した材料を含有していると記載さ れているが、本発明の一部の好ましい実施態様では化合物は本質的に指示材料か ら構成されている。 任意に、化合物にはその他の農業的に容認可能な材料を含めることができる。 例えば、1以上の外因性化学物質を含めるこ とができる。同様に、それらの目的が植物上への外因性化学物質の作用に直接寄 与することであるかどうかにかかわらず、様々な農業的に容認可能な補助剤を含 めることができる。例えば、外因性化学物質が除草剤の場合は、化合物に液体窒 素化学肥料又は硫酸アンモニウムを含めることができる。他の例と同様に、化合 物に安定剤を添加することができる。一部の場合には、葉と接触したときにスプ レー溶液のpHを低下させるために、化合物にマイクロカプセル化された酸を含 んでいることが望ましい場合がある。1種以上の界面活性剤も又含めることがで きる。ここで商品名を挙げた界面活性剤及びその他の界面活性剤は本発明の方法 において有用なことがあり、Mccuthecon‘s Emulsifier s and Detergents,1997 edition(McCuth econの乳化剤及び洗剤1997年版),Gowerによって出版されたHa ndbook of Industrial Surfactants,2nd Edition(工業用界面活性剤便覧第二版),1997,及びTntern ational Cosmetic Ingredient Dictiona ry,6th Edition(国際化粧品成分 辞典第六版),1995のような標準参考文献に載せられている。 本発明の化合物は、スプレーノズル、霧吹き器等のような液体を噴霧するため のあらゆる従来型手段を用いてスプレーすることによって植物に散布できる。本 発明の化合物は精密な耕作技術において使用でき、その場合には存在する特定植 物種、土壌組成等のような変量に依存して、野外の様々な場所に散布される外因 性化学物質の量を変化させるための装置が使用される。そうした技術の1つの態 様では、様々な野外の場所に望ましい量の化合物を散布するために、スプレー装 置と一緒に作動するグローバル・ポジショニング・システム(GPS)を使用す ることができる。 植物への散布時の化合物は、好ましくは標準農業用スプレー装置を使用して容 易にスプレーするために十分な希釈剤である。本発明にとっての好ましい散布率 は、活性成分のタイプ及び濃度さらに関係する植物種を含む数多くの要素に依存 して変動する。群葉の領域へ水性化合物を散布するために有用な率は、スプレー 散布により1ヘクタール当たり約25〜約1,000リットル(l/ha)の範 囲に及ぶことができる。水性溶液に対 する好ましい散布率は約50〜約300l/haの範囲内である。 数多くの外因性化学物質(グリホセート系除草剤を含む)は、望ましい生物学 的(例、除草性)作用を産生するために植物の生きている組織に吸収され、さら に植物内に移動させられなければならない。従って、移動が低下するほど急速に 植物の局部組織の通常の機能を過度に障害及び妨害するような方法で除草性化合 物が散布されないことが重要である。しかし、ある程度制限された局所障害の程 度は、一定の外因性化学物質の生物学的有効性への影響において、有意ではない 、又は有益でさえある場合がある。 本発明の数多くの化合物を下記の実施例で具体的に説明する。グリホセートの 多数の濃縮化合物は、様々な散布条件下で広範な雑草種で野外試験を行うことを 是認する温室試験において十分な除草有効性を生じさせてきた。野外で試験され たW/O/W多相エマルジョン化合物は下記を含んでいた: 上記の化合物は実施例に記載のプロセス(vi)によって調製された。 第1賦形剤物質として脂肪酸エステルを有しており、さらに非イオン性界面活 性剤を含有する野外で試験された水性化合物は下記を含んでいた: 上記の化合物は実施例に記載のプロセス(vii)によって調製された。コロ イド状粒子を含有する野外で試験された水性化合物は下記を含んでいた: 上記の化合物は実施例に記載のプロセス(ix)によって調製された。第1賦 形剤物質として脂肪酸エステル及び第2賦形剤物質として大豆レシチン(45% リン脂質、Avanti)を含有する野外で試験された水性化合物は下記を含ん でいた: 上記の化合物は実施例に記載のプロセス(x)によって調製された。野外で試 験された乾燥化合物は下記を含んでいた: Aerosil blend1:Aerosil MOX−80+Aerosi l MOX−170(1:1) 上記の化合物は実施例64において乾燥顆粒化合物のために記載されているプ ロセスによって調製された。 実施例 本発明について説明する以下の実施例では、温室試験を行ってglyphos ate組成物の相対除草効果を評価した。比較目的には以下にあげる組成物を使 用した: 製剤B:この製剤は、glyphosate IPA塩の41重量%水溶液か らなる。この製剤は、米国でMonsant 製剤C:この製剤は、glyphosate IPA塩の41重量%水溶液か らなり、共製剤としてポリオキシエチレン(15)タローアミンをベースにした 界面活性剤(Monsanto社のMON 0818)(15重量%)を含んでい る。こ の商標で販売されている。 製剤J:この製剤は、glyphosate TPA塩の41重量%からなり 、同時に界面活性剤を含んでいる。この製剤 RAの商標で市販されている。 製剤K:この製剤は、水溶性の乾燥顆粒状製剤であって、glyphosat eアンモニウム塩の75重量%からなり、同 時に界面活性剤を含んでいる。この製剤は、オーストラリアで 売されている。 製剤B、CおよびJ:この製剤は、その1リットル当たりに356グラムのg lyphosate同等物(356g a.e./l)を含んでいる。 製剤K:この製剤は、その1キログラム当たりに680グラムのglypho sate同等物(680g a.e./kg)を含んでいる。 本実施例にあげた組成物にはさまざまな適合賦形剤が使用されている。その具 体例は、次の表によって確認することができる: Fluorad FC−135は、3M社の製品パンフレットおよび製品ハン ドブックには総称名でしか表示されていないが、3M社のJ.LinertとJ .N.Chasmanが、American Paint & Coating Journalの1993年12月20日号に発表した論文、「再被覆性に対 するフッ素系界面活性剤の効果」および3M社の販売用資料に再録されている内 容よれば、その物質は、 C817SO2NH(CH23+(CH33- であることが確認されている。 Fluorad FC−754は、 C817SO2NH(CH23+(CH33CI- ヨウ化物イオンが塩化物イオンに代わっている点を除けば、Fluorad FC−135と同一であると信じられる。 脂肪アルコールエトキシレート界面活性剤は、本実施例では、 International Cosmetic Ingredient Di ctionary、第6版、1995年(Cosmetic,Toiletry and Fragrance Association,Washingto n,DC)に記載されている総称名で表記いされてる。それらはさまざまな製造 者から供給されており、相互に交換可能である。例をあげると: Laureth−23:Br-ij 35(ICI)、Trycol 596 4(Henkel)。 Ceteth−10:Brij 56(ICI)。 Ceteth−20:Brij 58(ICI)。 Steareth−10:Brij 76(ICI)。 Stareth−20:Brij 78(ICI)、Emthox 5888− A(Henkel)、STA−20(Heterene)。 Steareth−30:STA−30(Heterene)。 Steareth−100:Brij 700(ICI)。 Ceteareth−15:CS−15(Heterene)。 Ceteareth−20:CS−20(Heter−ene)。 Ceteareth−27:Plurafac A−38(BASF)。 Ceteareth−55:Plurafac A−39(BASF)。 Oleth−2:Brij 92(ICI)。 Oleth−10:Brij 97(ICI)。 Oleth−20:Brij 98(ICI)、Trycol5971(Hen kel)。 適合界面活性剤が、水またはその他の溶媒に溶かした溶液として供給される場 合は、使用量は真の界面活性剤自体に対して計算したものであり、「供給される 溶液」を基準にしたものではない。たとえば、FC−135は、50%の真の界 面活性剤、33%のイソプロピルアルコールおよび17%の水からなる形で供給 されている。従って、ここで述べる0.1%w/w Fluorad FC−1 35を含む組成物を得るため、100gの組成物に対して供給される製品0.2 gを添加した。それに対して、レシチンの量は、すべて、使用したレシチンの試 料中に含まれるリン脂質の含量と無関係に、供給される製品を基準にした量で記 載してある。 本実施例の噴霧乾燥組成物は、リストした賦形剤成分以外に外因性化学物質と して、たとえばglyphosate IPA塩を含んでいた。外因性化学物質 の量は、93L/haの噴霧量で使用した場合、ヘタタール当たりのグラム数( g/ha)が所要散布量になるように選定した。各組成物に対して数種類の外因 性化学物質散布量を使用した。このように、噴霧組成物の試験の実施に当たって は、特に断らない限り、外因性化学物質濃度はその散布量に直接比例して変化さ せたが、賦形製剤濃度は、外因性化学物質の散布量が違っても一定に保持された 。 濃縮な組成物を試験する場合は、水で希釈するか水に溶解または分散させて噴 霧組成物とした。濃縮な組成物から調製したこれらの噴霧組成物では、賦形製剤 濃度を外因性化学物質の濃度に合わせて変化させた。 本実施例に記載の噴霧組成物に関しては、特に断らない限り、次にあげる(i )から(iii)のうちの1つの方法によって調製した。 (i)レシチンまたはリン脂質を含まない組成物の場合、水性組成物は、ゆっ くり攪拌しながら製剤成分を単に混合するだけで調製した。 (ii)粉末状レシチンを100mlのびんに秤り取り、0.4mlのクロロ ホルムに溶解した。得られた溶液を空気乾燥するとレシチンの薄い膜が残るので 、それに30mlの脱イオン水を加えた。びんとその内容物を、2.4mlのチ ップを備えたFisher Dismembrator,Model 550に 移し、出力レベルを8にセットして3分間連続的に超音波を照射した。続いて、 生成したレシチンの水性分散液を室温まで冷却し、レシチンの貯蔵液を得た。こ の貯蔵液は、あとで、必要に応じて他の製剤成分と混合した。いくつかの事例で は、本実施例に示したように、ある種の製剤成分は、超音波を照射する前に、水 中のレシチンに加え、レシチンとこれらの製剤成分とを一緒に超音波照射した。 理論的にはどうであれ、製剤成分とレシチンとを超音波照射することにより、そ の製剤成分の少なくとも一部は、レシチンに存在するリン脂質によって形成され るベシクルやその他の会合体の中に開じこめられるか、そうでない場合は、結合 または捕捉されるものと考えられる。 (iii)超音波を照射する前にレシチンのクロロホルム溶液を作る段階を省 略する場合以外は、方法(ii)に従った。そうでない場合は、粉末状のレシチ ンをビーカーに入れ、水を 加えてビーカーと内容物に超音波を照射した。 本実施例のレシチンを含む濃縮な組成物の場合、調製法は次にあげる(iv) または(v)のいずれか、または、いくつかの事例では下記の方法(x)によっ た。 (iv)秤量した前記タイプのレシチン粉末をビーカーに入れ、所要最終濃度 に要する量の脱イオン水を加えた。つづいて、ビーカーとその内容物を、2.4 mのlプローブチップを備えたFisher Dismembrator,Mo del 550に移し、出力レベルを8にセットして5分間連続的に超音波を照 射した。得られたレシチン分散液を基礎とし、これに、ゆっくり攪拌しながらそ の他の製剤成分を加えて水性濃縮製剤を作った。これらの製剤成分を添加する順 序は変えた。その場合、いくつかの事例で、濃縮製剤の物理的な安定性への影響 が認められた。Fluorad FC−135またはFC−754といったフッ 素系有機界面活性剤を含めようとする場合は、まずそれを添加し、それから、も し必要なら他の界面活性剤を加え、そのあとで外因性化学物質を加えた。使用す る外因性化学物質がglyphosate IPA塩の場合は、pH4.4ない し4.6において、62重量%溶液(45%a.e.)の 形で加えた。必要に応じて水で最終調整した。いくつかの事例では、濃縮製剤の ある種の製剤成分は、超音波照射後よりむしろ照射前に加えてレシチンと一緒に 超音波照射した。 (v)指示されたタイプの粉末を秤量してビーカーに移し、脱イオン水を加え た。その量は、後で詳しく述べる超音波照射後に、好適な濃度、標準的には10 ないし20%w/w、典型的には15%w/wのレシチン貯蔵液が得られる量と した。つづいて、ビーカーとその内容物を、2.4cmのプローブチップを備え たFisher Dismembrator,Model 550にセットした 。プローブチップは、冷却ができるよう、パルスの間隔を1分、パルス持続時間 を15秒に設定した。パルスの出力レベルを8にセットした。合計3分間(12 パルスに相当する時間)照射した後、必要に応じて脱イオン水を加え、生成レシ チン貯蔵液を所要濃度に調整した。水性濃縮製剤は、下記製剤成分を適当な割合 で混合して調製した。添加した順序は、標準的には下に記載する順序とし、いく つかの例では変更した。その場合、濃縮製剤の物理的な安定性に影響が認められ た:(a)外因性化学物質、たとえばglyphosate TPA塩の62% w/wをpH4.4−4.6で;(b) レシチン貯蔵液;(c)必要に応じてその他の製剤成分;および(d)水。 実施例の多くか、本発明の水性濃縮組成物を明らかにしている。特に指示しな い限り、これらの水性濃縮組成物は、次に述べる一般的な手順(vi)ないし( ix)によって調製した。 (vi)水中油中水滴型(W/O/W)複合エマルジョンを以下のようにして 調製した。まず、油中水滴型エマルジョンを調製した。すなわち、必要量の選択 した油と第1の乳化剤(本実施例では「乳化剤#1」と呼ぶ)とをよく混合した 。glyphosateを内部水相に含む製剤を調製したい場合は、glyph osateのIPA塩の濃縮溶液(62%w/w)を計量し、ゆっくり攪拌しな がら油と第1乳化剤の混合物に加えて均質にした。次に、内部水相に必要な量の 水を加えて油中水滴型のエマルジョンとし、最後に、高せん断型ミキサー、典型 的には、目の細かいemulsor screenを備えたSilverson L4RT−Aミキサーを使用し、10,000rpmで3分間混合した。次に 、ゆっくり攪拌しなから、必要景の第2の乳化剤(本実施例では「乳化剤#2」 と呼ぶ)を油中水滴型エマルジョンに加えて均質にした。外側水相にg lyphosateを含む製剤を調製したい場合は、glyphosate I PA塩の濃縮な(62%w/w)水溶液を計り取り、ゆっくり攪拌しながら、油 中水滴型エマルジョンと第2乳化剤との混合物に加えた。水中油中水滴型エマル ジョン組成物を完成するために、外側水相に必要な量の水を加えた。最後に、高 せん断型ミキサー、典型的には、目の大きさか中位のemulsor scre enを備えたSilversonL4RT−Aミキサーを使用し、7,000r pmで3分間混合した。 (vii)水中油滴型(O/W)エマルジョンは次のようにして調製した。必 要量の選択した油と界面活性剤(いくつかの事例では、処方(vi)で述べた第 2の乳化剤に相当するため、本実施例では、場合によって「乳化剤#2」と呼ぶ )をよく混合した。環境温度において、選択した界面活性剤の流動性が十分でな い時は混合する前に加温して流動性を確保した。glyphosate TPA 塩の濃縮(62%w/w)水溶液を計量し、攪拌しながら界面活性剤と油の混合 物に加えた。必要量の水を加えて、glyphosateとその他の製剤成分の 濃度を希望する水準に調整した。最後に、高せん断型ミキサー、 典型的には、目の大きさが中のemulsor screenを備えたSiiv erson L4RT−Aミキサーを使用し、7,000rpmで3分間混合し た。 (viii)油成分を有し界面活性剤を含む水溶液は次のようにして調製した 。秤量した界面活性剤に、glyphosate TPA塩の濃縮(62W/W )溶液を所要量加えた。環境温度において、選択した界面活性剤の流動性が十分 でない時は、glyphosate溶液を加える前に加温して流動性を確保した 。必要量の水を加えて、glyphosateとその他の製剤成分の濃度を所要 濃度に調整した。最後に、高せん断型ミキサー、典型的には、目の大きさが中位 のemulsorscreenを備えたSilverson L4RT−Aミキ サーを使用し、7000rpmで3分間混合した。 (ix)コロイド状の粒子を含む組成物に対しては、選択した所要重量のコロ イド粒子をglyphosate IPA塩の濃縮(62%w/w)溶液に加え 、冷却しながら攪拌して均質にした。得られた懸濁液に、選択した1種類または 複数種類の界面活性剤を所要量加えた。添加に先だって界面活性剤を加温して流 動性を確保した。ステアリン酸ブチルのような油を組 成物に含ませた場合は、油をまず界面活性剤と混合し、それから界面活性剤と油 の混合物を懸濁液に加えた。水性濃縮物を完成するため、必要量の水を加え、g lyphosateとその他の製剤成分の濃度を所要の水準に調整した。最後に 、高せん断型ミキサー、典型的には、目の大きさが中のemulsorscre enを備えたSilverson L4RT−Aミキサーを使用し、7,000 rpmで3分間混合した。(x)レシチンとステアリン酸ブチルを含む水性濃縮 製剤を調製する方法は、レシチンを含む他の濃縮物に対する方法とは異なる。す なわち、穏やかに攪拌しなから、製剤容器に入れた脱イオン水に外因性化学物質 、たとえばglyphosate IPA塩を最初に加えた。それから、攪拌を 続けながら(レシチン以外の)選択した界面活性剤を加え、予備的な外因性化学 物質/界面活性剤の混合物を作った。環境温度において、選択した界面活性剤の 流動性が十分でない時は、加える順序を上とは違う順序にした。すなわち、まず 、流動性のない界面活性剤を、もし組成物に必要であれば、(レシチン以外の)他 の界面活性剤と一緒に水に加え、それから振とう式加熱浴中で55℃に2時間加 熱した。得られた混合物を冷却し、それから穏やかに攪拌しなが ら外来の薬剤を加えて予備的な外因性化学物質/界面活性剤の混合物を作った。 選択したレシチンを秤り取り、先に調製した予備的な外因性化学物質/界面活性 剤の混合物に加え、攪拌しながら塊を小さく砕いた。混合物を約1時間放置して レシチンを水和させ、つづいて、ステアリン酸ブチルを加え、相分離が起こらな くなるまで攪拌を続けた。つづいて、混合物を微量流動装置(Microflu idics International Corporation,M−11 0F型)に移し、10,000psi(69MPa)で3ないし5サイクル微量 流動化させた。1サイクルごとに製剤容器を微量流動化混合物ですすいだ。最終 サイタルで、完成組成物を乾燥した清浄なビーカーに集めた。 特に指示しない限り、次に述べる方法を使用して本実施例の組成物を試験し、 除草効果を決定した。 記載した植物種の種子を、85mm正四角形のポット中の、あらかじめ蒸気滅 菌し、徐放性13−13−14NPK肥料を3.6kg/m3の割合で加えた土 壌混合物に播種した。ポットを地下灌漑の温室中に置いた。発芽して約1週間後 に苗を間引き、健康でないものや異常なものを除外し、一様な試験ポッ トを得た。 植物は、試験期間中1日当たり最低14時間光を受ける温室中に維持した。自 然光が1日量の要件を満たさない時は、約475ミタロアインシュタインの人工 光を使用して不足分を補った。曝露温度は精密には制御しなかったが、日中の平 均温度は約27℃、そして夜間は約18℃であった。植物は試験期間を通して地 下灌漑により適度の土壌水分を確保した。 ポットは、3回繰り返しの完全に無作為な実験計画の中で異なった処理を割り 振られた。後で処理の効果を評価するための基準として1組のポットは無処理の ままとした。 glyphosate組成物の散布は、166キロパスカル(kPa)の圧力 で1ヘクタール当たり93リットル(931/ha)噴霧する、校正済みの95 01Eノズルを持つトラック噴霧器で行った。処理後、ポットは評価の準備がで きるまで温室に戻した。処理は希釈した水性組成物を使用して行った。これらの 組成物は、直接それらの製剤成分から、またはあらかじめ製剤された濃縮組成物 を水で希釈することにより、噴霧組成物として調製することができよう。 除草効果を評価するため、試験対象植物は、すべてただ1人 の熟練者によって検査され、各処置の有効性は未処理植物と比較しなから目で測 定され、阻止百分率で記録された。阻止率0%は効果がないことを意味し、阻止 率100%は試験植物すべてが死滅したことを意味する。ほとんどの場合、85 %以上の阻止率は、標準的な除草目的の使用では合格と判断されるが、実施例の 場合のような温室試験では、組成物間の効果の違いを見極めやすいよう、阻止率 が85%より低くなるような散布量で組成物を散布するのが普通である。 実施例1 glyphosate IPA塩を含む逆(油中水滴型)エマルジョン製剤は 、次のようにして調製した。選択した油235gに大豆レシチン15g(20% リン脂質、Avanti)を溶解し油供給液を得た。秤量した油供給液をWar ingのブレンダーに入れ、高いせん断下にglyphosate IPA塩の 濃縮(62%w/w)な水溶液少量を速やかに加え、噴霧可能な油中水滴エマル ジョンを調製した。油供給液とglyphosate塩の正確な量は、目的とす る散布量によって変化した。噴霧体積93L/haにおいて、散布量100g a. e./haの場合、glyphosate塩溶液0.12gを49.9gの油供 給液に添加した。より高い散布量では、散布量に比例してglyphosate 塩溶液の量を増やし、調製するエマルジョンの全重量は50gで一定とした。使 用した油供給液の組成を表1aに示す。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから14日後に、HCHCFについては1 7日後に噴霧組成物を散布した。それから19日後に 除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤Cを水性噴霧液として93L/haの散布量で散布 した。各処理の全反復試験の結果の平均を表1bに示す。 この実施例の油中水滴型組成物は、高い除草効果を示さなかった。 実施例2 表2aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水性 噴霧組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン(20%リン脂質 、Avanti)を使用し、手順(iii)に従った。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから18日後に、HCHCFについては2 1日後に噴霧組成物を散布し、それから18日後に除草阻止効果を評価した。 組成物2−01から2−17に加えて、製剤BおよびCとFluorad F C−135をタンク内で種々の濃度に混合して噴霧組成物を調製した。処理を比 較するため、製剤BおよびC単独、およびこれらと0.5%Silwet L− 77をタンク内で混合したものを散布した。各処理の全反復試験の結果の平均を 表2bに示す。 この試験において、0.25%レシチンに0.1%カプリン酸メチルを添加し 、カプリン酸メチルとレシチンを一緒に超音波照射した場合、HCHCFに対し ては増強効果が認められたのに対して、ABUTHに対しては認められなかった (組成物2−16と2−04を比較)。 実施例3 この実施例では、実施例2の組成物2−01ないし2−17、および製剤Bお よびCとFluorad FC−135とをタンク混合したものを試験した。ア メリカキンゴジカ(SidaSpinosa、SIDSP)を栽培し、それから 上記標準法に従って処理した。噴霧組成物は、SIDSPを植え付けてから22 日後に散布し、それから19日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤BおよびC単独、およびこれらと0.5%Silw et L−77をタンク内で混合したものを散布した。各処理の全反復試験の結 果の平均を表3に示す。 この試験で、製剤BおよびCは、SIDSPに対して極めて高い除草効果を示 した。そのため、増強効果を確認することは困難であった。しかし、0.1%カ プリン酸メチル(組成物2−16)は、0.25%レシチンを含む組成物(2− 04)の効果を増強した。 実施例4 表4aに示すようなglyphosate TPA塩と賦形剤成分を含む水性 噴霧組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン(20%リン脂質 、Avanti)を使用し、手順(iii)に従った。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから19日後に、HCHCFについては2 1日後に噴霧組成物を散布し、それから17日後に除草阻止効果を評価した。 組成物4−01から4−19に加えて、製剤BおよびCとF luorad FC−135をタンク内で2つの濃度に混合して噴霧組成物を調 製した。処理を比較するため、製剤BおよびC単独、およびこれらと0.5%S ilwet L−800をタンク内で混合したものを散布した。各処理の全反復 試験の結果の平均を表4bに示す。 この試験において、レシチンとFluorad FC−135を含む組成物お よびレシチンを含み、Fluorad FC−135を含まない組成物(4−1 3ないし4−15)にカプリン酸メチルを添加すると、ABUTHに対して除草 効果の向上が認められたが、ECHCFに対してはほとんど効果を示さなかった 。 実施例5 表5aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水性 噴霧組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン(20%リン脂質 、Avanti)を使用し、手順(iii)に従った。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)、Japanese millet(Echinochloa crus −galli,ECHCF)およびアメリカキンゴジカ(Sida Spino sa、SIDSP)を栽培し、それから上記標準法に従って処理した。ABUT Hについては植え付けてから19日後に、HCHCFについては22日後に噴霧 組成物を散布した。SIDSPの植栽 日に関する記録は見られなかった。散布して20日後に除草阻止効果を評価した 。 組成物5−01から5−19に加えて、製剤BおよびCとFluorad F C−135をタンタ内で種々の濃度に混合して噴霧組成物を調製した。処理を比 較するため、製剤BおよびC単独を散布した。各処理の全反復試験の結果の平均 を表5bに示す。 レシチンおよびFluorad FC−135を含む組成物にカプリン酸メチ ルを加えると、ECHCFおよびSIDSPに対する効果が向上した(組成5− 16と5−13を比較)。 実施例6 表6aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水性 濃縮組成物を調製した。すべての濃縮組成物は水中油中水滴型の複合エマルジョ ンであって、乳化剤#1としてSpan80またはBrij92(Oleth− 2)、乳化剤#2としてSpan80/Tween80のブレンドを使用 し、手順(vi)に従って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese mille t(Echinochloa crus−galli,ECHCF)を栽培し、 それから上記標準法に従って処理した。ABUTHについては植え付けてから1 4日後に、HCHCFについては17日後に噴霧組成物を散布し、それから19 日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の結果 の平均を表6bに示す。 油としてOrchexを使用した組成物(6−01,6−04,6−07)と 比較して、ステアリン酸ブチルを使用した対応組成物(6−02,6−05,6 −08)の方かさらに大きな除草効果を示した。 実施例7 表7aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水性 濃縮組成物を調製した。すべての濃縮組成物は水中油中水滴型の複合エマルジョ ンであって、乳化剤#1としてSpan80、乳化剤#2としてSpan80/ Tween80のブレンドを使用し、手順(vi)に従って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから13目後に、HCHCFについては1 6日後に噴霧組成物を散布し、それから19日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の結果 の平均を表7bに示す。 油としてステアリン酸ブチルを持つ多くの組成物が、油としてOrchex7 96を持つ対応組成物より大きな除草効果を示した。 実施例8 表8aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水性 濃縮組成物を調製した。すべての組成物について大豆レシチン(20%リン脂質 、Avanti)を使用し、手順(iv)に従った。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから16日後に、HCHCFについては1 3日後に噴霧組成物を散布し、それから20日後に除草阻止効果を評価した。 PVAを含む組成物は粘度が高く噴霧困難であったため、除 草効果の試験は実施しなかった。処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散 布した。各処理の全反復試験の結果の平均を表8bに示す。 この試験では、レシチンおよびカプリン酸メチルを含む濃縮組成物は、市販標 準組成物と同じ除草効果を示さなかった。 実施例9 表9aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水性 濃縮組成物を調製した。すべての濃縮組成物は、水中油中水滴型の複合エマルジ ョンであって、乳化剤#1としてSpan80、乳化剤#2としてSpan80 /Tween80のブレンドを使用し、手順(iv)に従って調製した。大豆レ シチン(20%リン脂質、Avanti)を使用し、手順(iii)に従って調 製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr −us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理 した。ABUTHについては植え付けてから15日後に、HCHCFについては 17日後に噴霧組成物を散布し、それから19日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の 結果の平均を表9bに示す。 この実施例の油としてステアリン酸ブチルを使用した場合、オレイン酸メチル と同等またはそれより高い除草効果を示した。 実施例10 表10aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。すべての濃縮組成物は、水中油中水滴型の複合エマル ジョンであって、乳化剤#1としてSpan80、乳化剤#2としてTween 20またはSpan80/Tween80のブレンドを使用し、手順(iv)に 従って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法にって処理した 。ABU THについては植え付けてから19日後に、HCHCFについては16日後に噴 霧組成物を散布し、それから20日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の 結果の平均を表10bに示す。 この実験において、レシチンおよびステアリン酸ブチルを含むいくつかの組成 物は、ECHCFに対して市販の標準製剤CおよびJより優れた性能を示した。 しかし、ABUTHに対しては優位性は認められなかった。 実施例11 表11aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。これらの濃縮組成物は水中油中水滴型の複合エマルジ ョンであって、攪拌方法が下に示すようにさまざまに変えた以外、上記の手順( vi)に従って調製した。 (表の脚注) (*)攪拌の方法 A 超音波プローブ B Silversonの装置でcoarseに設定 C Silversonの装置でfineに設定 D 超音波プローブ、手による振り混ぜ Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHおよびHCHCFを植え付けてから17日後に噴霧組成物を散布 し、それから21日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。試験 は2回実施した。各処理の全反復試験の中の2回の試験の平均結果を表11bお よび11cに示す。 この実施例の複合エマルジョン組成物は、市販標準品に対して優位性は認めら れなかった。 実施例12 表12aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。すべての濃縮組成物は水中油中水滴型の複合エマルジ ョンであって、乳化剤#1としてSpan80、乳化剤#2としてTween2 0を使用し、手順(iv)に従って調製した。組成物12−04、12−07、 12−09および12−11は、4つの異なるメーカーから入手したステアリン 酸ブチルを使って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから15日後に、HCHCFについても1 5日後に噴霧組成物を散布し、それから21日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤BおよびJを散布した。各処理の全反復試験の結果 の平均を表12bに示す。 油に脂肪酸エステルを使用しなかったこの実施例の組成物は(12−05、1 2−06、12−15、12−16、12−18,12−19)、脂肋酸エステ ルを含む組成物より除草効果は劣った。 実施例13 表13aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。すべての濃縮組成物は水中油中水滴型の複合エマルジ ョンであって、乳化剤#1としてSpan80を使用し、手順(iv)に従って 調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから17目後に、HCHCFについては1 5日後に噴霧組成物を散布し、それから21日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを敗布した。各処 理の全反復試験の結果の平均を表13bに示す。 この試験で最も効果が高かった組成物は、13−08、31−16、13−1 7および13−18であった。除草効果に対して乳化剤#2の選択が重要であっ た。 実施例14 表14aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。濃縮組成物14−01ないし14−17は、水中油中 水滴型の複合エマルジョンで、乳化剤#2としてTween20を使用し、手順 (vi)に従って調製した。濃縮組成物14−18は水中油滴型エマルジョンで 、手順(vii)に従って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから19日後に、HCHCFについては2 2日後に噴霧組成物を散布し、それから21日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の 結果の平均を表14bに示す。 この実施例のほとんどの組成物が、ABUTHに対して市販の標準的な製剤C およびJより優れた性能を示した。乳化剤#1としてSurfynol 104 を使用した組成物14−1 3は特に効果的であった。 実施例15 表15aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。すべての濃縮組成物は水中油中水滴型の複合エマルジ ョンであり、手順(vi)に従って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから19日後に、HCHCFについては2 2日後に噴霧組成物を散布し、それから20日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の 結果の平均を表15bに示す。 この実施例のいくつかの組成は、市販の標準的な組成物CおよびJより優れた 性能を示した。 実施例16 表16aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。すべての濃縮組成物は水中油中水滴型の複合エマルジ ョンであり、(vi)に従って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから16日後に、HCHCFについては1 8日後に噴霧組成物を散布し、それから19日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の 結果の平均を表16bに示す。 この実施例の複合エマルジョンは、いずれも今回の研究に使用した両市販標準 組成物に対して優位性は認められなかった。 実施例17 表17aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。すべての濃縮組成物は、水中油中水滴型の複合エマル ジョンであり、乳化剤#1としてSpan80を使用し、手順(vi)に従って 調製した。油中水滴型のエマルジョンは、次の表の「混合方法(Process) 」の欄に指示されているような異なる混合装置を使って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから20日後に、HCHCFについては2 2日後に噴霧組成物を散布し、それから20日後に除草阻止効果を評価した。各 処理の全反復試験の結果の平均を表 17bに示す。 複合エマルジョン組成物17−01ないし17−05を調製する際の混合装置 の選択が、今回の研究における除草効果に対していくらか影響を及ぼしているよ うに思われる。 実施例18 表18aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。濃縮組成物18−01ないし18−15は、水中油中 水滴型の複合エマルジョンであり、手順(vi)に従って調製した。濃縮組成物 18−16および18−17は、油中水滴型エマルジョンで、手順(vii)に 従って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese mi1let(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから17日後に、HCHCFについては1 8日後に噴霧組成物を散布し、それから17日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の 結果の平均を表18bに示す。 ステアリン酸ブチルを含むこの実施例の単純なエマルジョン組成物(18−1 6および18−17)は、同じ乳化剤#2を持つ複合エマルジョン組成物と少な くとも同等の除草効果を示した。 実施例19 表19aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。これらの濃縮組成物は、水中油中水滴型の多重エマル ジョンであり、上記の手順(vi)に従って調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)およびJapanese millet(Echinochloa cr us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準法に従って処理し た。ABUTHについては植え付けてから35日後に、HCHCFについては3 3日後に噴霧組成物を散布し、それから17日後に除草阻止効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の 結果の平均を表19bに示す。 この実施例の水中油中水滴型エマルジョンの除草効果、特にECHCFに対す る除草効果には、かなり大きな変動が認められた。最も効果か高かったのは、1 9−08、19−10、19−12、19−14および19−16であった。こ れらはすべてC16-18アルキルエーテル型界面活性剤、Ceteareth−5 5を含んでいた。19−09、19−11、19−13、19−15および19 −17のように、Ceteareth−55をTergitol15−S−30 、C12-152級アルキルエーテル型界面活性剤で置き換えると、少なくともEC HCFに対する除草効果は、ほとんどの事例で大幅に低下した。 実施例20 表20aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。濃縮組成物20−01および20−02は、水中油中 水滴型の複合エマルジョンであり、乳化剤#1としてSpan80を使用し、手 順(vi)に従って調製した。濃縮組成物20−03ないし20−12および2 0−14ないし20−17は、水中油滴型エマルジョン であり、手順(vii)に従って調製した。濃縮組成物20−13は、濃縮水溶 液であり、手順(viii)に従って調製した。次の表の中で「乳化剤#2」と 指示されている成分は、界面活性剤成分である。 Velvetleaf(Abutilon theophr asti,ABUTH)およびJapanese millet(Echino chloa cr−us−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標 準法に従って処理した。ABUTHについては植え付けてから17日後に、HC HCFについては19日後に噴霧組成物を散布し、それから18日後に除草阻止 効果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の 結果の平均を表20bに示す。 界面活性剤とglyphosate a.e.との比か非常に高い1:1の組 成物、20−13ないし20−17において、明らかに非常に高い除草効果が認 められた。活性が高すぎるため、これらの間で活性を比較することは困難であっ た。ただ、それそれ、ステアレート−20およびoleth−20を含む20− 16および20−17は、それそれNeodol25−20およびNeodol 25−12を含む20−14および20−15より、glyphosateの散 布率が34最も低い条件で、ABUTHに対してより大きな効果を示した。 実施例21 表21aに示すようなglyphosate IPA塩と賦形剤成分を含む水 性濃縮組成物を調製した。濃縮組成物21−01および21−02は、水中油中 水滴型の複合エマルジョンであり、乳化剤#1としてSpan80を使用し、手 順(vi)に従って調製した。濃縮組成物21−03ないし21−12および2 1−14ないし21−17は、水中油滴型エマルジョンで、手順(vii)に従 って調製した。濃縮組成物21−13は、濃縮水溶液であり、手順(viii) に従って調製した。 次の表の中で「乳化剤#2」と指示されている成分は、界面活性剤成分である。 Velvetleaf(Abutilon theophr asti,ABUTH)およびJapanese millet(Echino chloa crus−galli,ECHCF)を栽培し、それから上記標準 法に従って処理した。ABUTHについては植え付けてから17日後に、HCH CFについては19日後に噴霧組成物を散布し、それから18日後に除草阻止効 果を評価した。 処理を比較するため、製剤B、CおよびJを散布した。各処理の全反復試験の 結果の平均を表21bに示す。 それぞれ、ステアレート−20およびoleth−20を含む21−16およ び21−17は、ABUTHに対して非常に高い除草効果を示した。これらの組 成物において、界面活性剤とglyphosate a.e.の比が非常に大き い1:1では、これらの組成物と、ステアレート−20またはoleth−20 の代わりにNeodol25−20を含む点を除いて類似している組成物(21 −15)との間の活性の違いははっきりしなかった。 実施例22 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表2 2aに示すように調整した。濃縮組成物22−01及び22−02は水/油/水 の多様性エマルジョンであり、プロセス(iv)により調製し、Span80を 乳化剤#1として使用した。濃縮組成物22−03及び22−16は油/水エマ ルジョンであり、プロセス(vii)により調製した。 velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。ABU THを植えて17日後、及びECHCFを植えて19日後に噴霧組成物を散布し 、除草阻害を適用後17日に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値を表22bに示す。 本実施例において、エマルジョン組成物のいずれも市販の標準物から得た場合 より除草効果が高い値を示した。 実施例23 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表2 3aに示すように調整した。濃縮組成物23−01及び23−02は水/油/水 の多様性エマルジョンであり、プロセス(vi)により調製し、Span80を 乳化剤#1として使用した。濃縮組成物23−03から23−17は油/水エマ ルジョンであり、プロセス(vii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTHを植えて20日後、及びECHCFを植 えて22日後に作成し、除草阻害は適用の15日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表23bに示す。 本試験において、除草効果の全体的レベルは極めて高く、このために、市販標 準品における増強作用を示すあらゆるエマルジョン組成物についての測定が困難 となった。 実施例24 glyphosateTPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表2 4aに示すように調整した。濃縮組成物はすべて油/水の多様性エマルジョンで あり、プロセス(vii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cr− us−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧 組成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて16日後に作 成し、除草阻害は適用の19日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表24bに示す。 グリフォスフェートa.c.に対する界面活性剤の重量/重量比は約1:1. 5であり、ステアレート20及びoleth20(それぞれ24−04及び24 −05)はネオドール25−20(24−03)含有物と同様にABUTHに対 する除草効果を示した。 実施例25 グリフォスフェート含有噴霧化合物を、タンク混合処方B、及びブチルステア レートを使用する処方Cにより調製し、表25に示す。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。ABU TH及びECHCFを植えて16日後に噴霧組成物を散布し、適用の後17日目 に除草阻害を評価した。 各処理をすべて複数回実施し、これを平均した結果を表25に示す。 驚くことに、極めて低濃度のブチルステアレートを処方Bに添加した場合、今 回の試験における除草効果を増強した。 実施例26 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表2 6aに示すように調整した。濃縮組成物はすべて油/水の多様性エマルジョンで あり、プロセス(v)は、大豆レシチン(45%フォスフォリピド、Avant i)を使用し、すべての組成物に対して実施した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cr− us−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧 組成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて16日後に作 成し、除草阻害は適用の15日後に評価した。 処方Jを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した平均値 とし、表26bに示す。 この試験の場合は極めて良好に実施でき、特にECHCFの場合は、レシチン 及びブチルスレアレートを含有する濃縮物の場合に優れた結果となった。 実施例27 glyphosate TPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表 27aに示すように調整した。濃縮組成物はすべて油/水の多様性エマルジョン であり、プロセス(vii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて16日後に作成 し、除草阻害は適用の21日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表27bに示す。 この試験においては、グリフォスフェートa.c.に対する界面活性剤の重量 /重量比は約1:1.5であり、ステアレート20及びoleth20(それぞ れ27−04及び27−0 5)はネオドール25−20(27−03)含有物と同様にABUTH及びEC HCFに対する場合よりも高い除草効果を示した。 実施例28 glyphosateアンモニウム又はIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性 濃縮組成物を表28aに示すように調整した。濃縮組成物28−01は水/油/ 水の多様性エマルジョンであり、プロセス(vi)により調製し、Span80 を乳化剤#1として使用した。濃縮組成物28−02から28−11は油/水エ マルジョンであり、プロセス(vii)により調製した。濃縮組成物28−12 から28−16は水様性濃縮組成物であり、プロセス(viii)により調製し 、以後に「乳化剤#2」として示す組成物は界面活性剤組成物とした。 velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−gal1i,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて17日後に作成 し、除草阻害は適用の20日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。各処理を複数実施し、その 結果を平均して表28bに示す。 ステアレート20又はoleth20(28−05、28−06、28−10 、28−11、28−15、28−16)を含有する組成物は、一般に、ネオド ール25−20を含有する対照物(28−04、28−09、28−14)と比 較して、少なくともABUTHよりは優れた除草効果を示した。少量のブチルス テアレートが存在すると、ABUTHに対する効果が増強される傾向にあった( 28−05及び28−06を28−15及び28−16と比較した場合)。 実施例29 glyphosatelPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表2 9aに示すように調整した。濃縮組成物29−01は水/油/水の多様性エマル ジョンであり、プロセス(vi)により調製し、Span80を乳化剤#1とし て使用した。濃縮組成物29−03から29−14、29−16、及び29−1 7は油/水エマルジョンであり、プロセス(vii)により調製した。濃縮組成 物29−09から29−13、及び29−15は水様性濃縮組成物であり、プロ セス(viii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のア プリケーシヨンは、ABUTH及びECHCFを植えて17日後に作成し、除草 阻害は適用の18日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。各処理を複数実施し、その 結果を平均して表29bに示す。 今回の試験では、C16-18アルキルエーテル界面活性剤(o1eth20、c eteareth27又はceteareth55)を含有する組成物の場合に 最大の除草効果を示した。 実施例30 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 0aに示すように調整した。すべては油/水の多様性エマルジョンであり、プロ セス(vii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて15日後に作成 し、除草阻害は適用の23日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表30bに示す。 この試験における全体的活性はきわめて高く、組成物間における除草効果の差 異を明確に識別することは困難である。 実施例31 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 1aに示すように調整した。すべては油/水の多様性エマルジョンであり、プロ セス(vii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて15日後に作成 し、除草阻害は適用の20日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。各処理を複数実施し、その 結果を平均して表31bに示す。 1%ブチルステアレート及び10%oleth20含有の組成物31−04( glyphosatea.e.に対する界面活性剤の重量/重量比は約1:1. 5)は、1%ブチルステアレート及び10%ネオドール25−20を含有する組 成物31−03よりも辛うじて高い除草効果を示した。しかし、glyphos ateに対する界面活性剤の比率がこのように高い場合は、いずれもきわめて良 好な効果を示した。驚くことに、ブチルステアレート及びoleth20の濃度 が有意に低い場合は、このような高い性能が顕著な程度に維持された。ブチルス テアレートを0.25%まで低下させ、oleth20を2.5%まで低下させ た場合(glyphosatea.e.に対する界面活性剤の比は約1:6)は 、組成物31−06のように、除草効果は尚市販の標準処方C及びJから得た値 とほぼ同等になった。 実施例32 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 2aに示すように調製した。濃縮組成物32−01から32−08及び32−1 1から32−16は、油/水エマルジョンであり、プロセス(vii)により調 製した。 濃縮組成物32−09及び32−10は水様性濃縮物であり、プロセス(vii i)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHC F)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成物のアプリケーションは 、ABUTH及びECHCFを植えて12日後に作成し、除草阻害は適用の16 日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表32bに示す。 15%glyphosatea.e.を含有する組成物(32−15)及び0 .25%ブチルステアレート共存下の2.5%oleth20において、再度、 極めて高い除草効果が認められた。5%アルキルエーテル界面活性剤を含む15 %glyphosatea.e.組成物と、0.25%ブチルステアレートを比 較した場合は、以下に示す順番で効果が低下した:oleth20(32−14 )>セテス−20(32−05)>ネオドール25−20(32−03)=ラウ レース−23(67−04)。 実施例33 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 3aに示すように調製した。すべては油/水エマルジョンであり、プロセス(v ii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて14日後に作成 し、除草阻害は適用の16日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表33bに示す。 ブチルステアレートを含有し、oleth20又はステアレート20のいずれ かを含有する組成物は、市販の標準処方C及びJと比較した場合に極めて高い性 能水準を示した。 実施例34 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 4aに示すように調製した。すべては油/水エマルジョンであり、プロセス(v ii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet (Echinochloa crus−galli,ECHCF)植物は上記標 準法により栽培し処理した。噴霧組成物のアプリケーションは、ABUTH及び ECHCFを植えて16日後に作成し、除草阻害は適用の18日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表34bに示す。 ブチルステアレートを含有し、oleth20又はステアレート20のいずれ かを含有する組成物は、市販の標準処方C及びJと比較した場合に極めて高い性 能水準を示した。 実施例35 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 5aに示すように調製した。組成物35−03は水様性の濃縮物であり、プロセ ス(viii)により調製した。組成物35−01、35−02、及び35−0 4から35−09は水様性の液体濃縮物であり、コロイド粒子を含有する水様性 の濃縮物であって、プロセス(ix)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて14日後に作成 し、除草阻害は適用の17日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表35bに示す。 ブチルステアレートを添加してもこの具体例における組成物の除草効果を増強 することはなかった(35−06を35−04と比較し、35−09を35−0 7と比較した場合)。 実施例36 glyphosateTPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 6aに示すように調製した。プロセス(iii)は、噴霧組成物36−01から 36−22、及び36−26から36−72までに大豆レシチン(45%リン脂 質、Avanti)を使用して実施した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて16日後に作成 し、除草阻害は適用の15日後に評価した。 処方C及びJを比較用処理法として適用した。各処理を複数実施し、その結果 を平均して表36bに示す。 市販の標準処方C及びJは、今回の試験において、ABUTH及びECHCF の両者に対しては、36−26、36−27、36−30、36−34、36− 35、36−51、及び36−57を含む卓越した組成物は、すべてがレシチン 、ブチルステアレート及びMON0818を含む。 実施例37 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 7aに示すように調製した。すべてはコロイド粒子を含有し、プロセス(ix) により調製した。 oleth20を含有する組成物は、コロイド粒子の非存在下において、保存 に耐えうる安定性を示さなかった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて14日後に作成 し、除草阻害は適用の20日後に評価した。 処方B及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、表37bに示す。 今回の試験では、oleth20を含有する組成物から極めて高い除草効果が 得られ、フリフオセートa.e.に対する重量/重量の比は約1:14となり、 コロイド粒子により安定化していた。若干の例においては、コロイド粒子が単独 で効力増強の大半に寄与していた。組成物37−09、はブチルステアレートを 含有し、今回の試験において最大の効果を示した。組成物37−19は、他のデ ータから逸脱しており、適用面での問題が疑われる。 実施例38 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 8aに示すように調製した。すべてはプロセス(X)により調製し、大豆レシチ ン(45%リン脂質、Avanti)を使用した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABUT H)及びJapanese millet(Echinochloa crus −galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成 物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて16日後に作成し 、除草阻害は適用の15日後に評価した。 処方B及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、表38bに示す。 今回の試験において、450g a.e./haのglyphosateにお ける数値から得たデータは信頼できない。適用面での誤差が疑われる。今回の具 体例における組成物に含まれるEthomeenT/25の高濃度が、レシチン 及びブチルステアレートの効果を不明確にする傾向があるが、例えば組成物38 −05は、抜群の効果を示す。 実施例39 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表3 9aに示すように調製した。濃縮組成物39−01から39−04、39−06 、39−08、39−09、39−11、39−12、39−14、及び39− 16は油/水エマルジョンであり、プロセス(vii)により調製した。濃縮組 成物39−05、39−07、39−10、39−13、39−15及び39− 17は、水様性溶液濃縮物であり、プロセス(viii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて17日後に作成 し、除草阻害は適用の15日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表39bに示す。 ブチルステアレートとの併用において、ステアレート20(組成物39−04 )はステアレート10(39−03)よりもABUTHに対して高い除午効果を 示した。同様に、oleth20(39−09)は、oleth10(39−0 8)よりも効果が高く、セテス−20(39−12)はセテス−10(39−1 1)よりも効果か高かった。ブチルステアレートの非存在下では、cetear eth55(39−17)はECHCFに対してceteareth27(39 −15)よりも顕著に低い効果を示したが、ブチルステアレートを含有すること により(39−16)、この低い効果を補正する傾向を示した。組成物39−1 4及び39−15が、今回の試験におけるその他の組成物と比較して2倍の濃度 の賦形剤を含有することに着目すると、glyphosateの濃度も2倍近く なり、これによって噴霧剤としての濃度は同一となった。 実施例40 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 0aに示すように調製した。濃縮組成物40−01から40−05、40−07 、40−08、40−10、及び40−12から40−16は油/水のエマルジ ョンであり、 プロセス(Vii)により調製した。濃縮組成物40−06、40−09、及び 40−11は水様性溶液濃縮物であり、プロセス(viii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABUT H)及びJapanese millet(Echinochloa crus −galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成 物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて17日後に作成し 、除草阻害は適用の15日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、 各処理を複数実施した平均値とし、表40bに示す。 ステアレート20を含有する組成物40−04は、特にECHCFに対して除 草効果が高く、ラウレース−23を含有する40−02、及びネオドール1−1 2を含有する40−01よりも除草効果が高いにもかかわらず、ステアレート1 0を含有する対照物である40−03の性能よりも優れていた。 実施例41 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 1aに示すように調製した。濃縮組成物41−01から41−07、及び41− 09から41−15は油/水エマルジョンであり、プロセス(vii)により調 製した。濃縮組成物41−08及び41−16は水様性溶液濃縮物であり、プロ セス(viii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて16日後に作成 し、除草阻害は適用の19日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表41bに示す。 組成物41−08は、glyphosatea.e.に対する重量/重量の比 が1:3の単独賦形剤基質を含有しており、ABUTHに対して少なくとも市販 標準処方C及びJと同等の除草効果を示したが、ECHCFに対する効果はやや 弱かった。比較することにより、組成物41−16は、単独賦形剤基質がネオド ール1−9であって、glyphosateに対する比率が同一であったが、活 性は遥かに弱かった。少量の脂肪酸エステルを添加すると、大半のケースにおい て効果を増強しており、特にECHCFに対して効果を増強していた。今回の試 験において、一番効果の高い組成物は41−01であり、oleth20及びメ チルステアレートを含有していた。ネオドール1−9に添加した場合、ブチルス テアレートはメチルステアレート、メチルオレート、及びブチルオレートよりも 効果が高かった。oleth20又はネオドール1−9を添加した場合であって も、硬化油オルケックス796はブチルステアレートを効率よく置換することは なかった。 実施例42 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 2aに示すように調製した。濃縮組成物42 −01、42−03、42−05から42−08、42−10及び42−14か ら42−17は油/水のエマルジョンであり、プロセス(vii)により調製し た。濃縮組成物42−02、42−04、42−09、及び42−11から42 −13は水様性溶液濃縮物であり、プロセス(viii)により調製した。組成 物の中には表42aに示すようにカップリング剤を含有するものもあり、このカ ップリング剤は界面活性剤と共に添加された。 Velvetleaf(Abutilon theophr asti,ABUTH)及びJapanese millet(Echinoc hloa crus−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し 処理した。噴霧組成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植え て16日後に作成し、除草阻害は適用の18日後に評価した。 処方B、C、及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実 施した平均値とし、表42bに示す。 16-18アルキルエーテル(oleth20、ceteareth27、ステ アレート20)による除草効果の優位性は、これよりも炭素鎖の短いアルキルエ ーテル(ネオドール1−9、ラウレース−23)によりもたらされる除草効果よ りも高く、今回の試験でも強く示された。 実施例43 glyphosatelPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 3aに示すように調製した。濃縮組成物43−01から43−07、及び43− 09から43−15は油/水エマルジョンであり、プロセス(vii)により調 製した。濃縮組成物43−08及び43−16は水様性溶液濃縮物であり、プロ セス(viii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABUT H)及びJapanese millet(Echinochloa crus −galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成 物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて19日後に作成し 、除草阻害は適用の18日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表43bに示す。 ステアレート20及びceteareth27は、単独賦形剤基質として(そ れぞれ組成物43−08及び43−16として)極めて高い除草効果を示したが 、特にECHCFに対する増強作用は、この組成物に少量の脂肪酸エステルを添 加した際に得られた。 実施例44 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 4aに示すように調製した。プロセス(vii)は濃縮組成物44−08に対し て実施し、プロセス(X)は濃縮組成物44−01から44−07、及び44− 09に対して、大豆レシチン(45%リン脂質、Avanti)を使用して調製 した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABUT H)及びJapanese millet(Echinochloa crus −galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成 物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて17日後に作成し 、除草阻害は適用の18日後に評価した。 処方B及びCを比較用処理法として適用した。各処理を複数実施し、その結果 を平均して表44bに示す。 今回の試験条件では、除草効果が極めて高かったが、組成物44−01から4 4−04は、効果を識別しやすい傾向があり、ブチルステアレート濃度としての 改善度の性能は、0−2%まで上昇した。 実施例45 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 5aに示すように調製した。濃縮組成物45−08から45−14は油/水エマ ルジョンであり、プロセス(vii)により調製した。濃縮組成物45−15か ら45−17は水様性溶液濃縮物であり、プロセス(viii)により調製した 。濃縮組成物45−01から45−07はコロイド粒子を含有し、プロセス(i x)により調製した。 組成物45−08から45−17は(すべて163ga.e./lのglyp hosateを含有する)許容可能な貯蔵安定性を示した。しかし、glyph osate負荷が400ga.e./lを示す場合(組成物45−01から45 −07のように)、貯蔵安定性を示す組成物は0.5−1%のブチルステアレー ト及び5−10%のアルキルエーテル界面活性剤を含有しており、以下に示すよ うにコロイド粒子を含有する場合以外は作 成不可能である。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて18日後に作成 し、除草阻害は適用の19日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表45bに示す。 優れた除草効果は、C16-18アルキルエーテル界面活性剤を含有する組成物( ceteareth20、ステアレート30、oleth20、セテス−20) により得られた。組成物を安定化させるC16-18アルキルエーテル界面活性剤、 ブチルステアレート、及びコロイド粒子(エアロジル90)を含有する高負荷( 400ga.e./l)glyphosate組成物は、今回の試験において、 特に印象的な性能を示した。 実施例46 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 6aに示すように調製した。プロセス(V)は組成物46−01から46−12 、46−15及び46−16に対して実施し、プロセス(X)は組成物46−1 3及び46−14に対して実施し、大豆レシチン(45%リン脂質、Avant i)を使用した。後述するように、若干の組成物に対しては、成分の添加順序に ばらつきが認められた。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて17日後に作成 し、除草阻害は適用の21日後に評価した。 処方B、及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施し た平均値とし、表46bに示す。 今回の具体例において、大半の濃縮組成物は、処方Bによる組成物よりもgl yphosateの効果を増強したが、今回の試験における市販標準の処方Jの 効力に等しくはなかった。 実施例47 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 7aに示すように調製した。濃縮組成物47−01から47−09、47−11 から47−14、47−16及び47−17は油/水エマルジョンであり、プロ セス(vii)により調製した。濃縮組成物47−10及び47−15は水様性 溶液濃縮物であり、プロセス(viii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli, ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧 組成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて20日後に作 成し、除草阻害は適用の16日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。各処理を複数実施し、その 結果を平均して表47bに示す。 今回の試験では、あらゆる脂肪酸エステルを少量添加しても、oleth20 を含有するglyphosate組成物の除草効果を増強するか、またはこれに 相当する組成物は、得られなかった(47−10を47−11から47−09ま でと比較した場合)。 実施例48 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 8aに示すように調製した。濃縮組成物48−01から48−09、48−11 から48−14、48−16及び48−17は油/水のエマルジョンであり、プ ロセス(vii)により調製した。濃縮組成物48−10及び48−15は水様性 溶液濃縮物であり、プロセス(viii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて19日後に作成 し、除草阻害は適用の18日後に評価した。 処方B、C、及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実 施した平均値とし、表48bに示す。 今回の試験では、イソプロピルミリステート(組成物48−01)が一番効果 の高い脂肪酸エステルであり、glyphosate組成物においてoleth 20(48−10)の添加物として試験された。 実施例49 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表4 9aに示すように調製した。濃縮組成物49−01から49−09は油/水エマ ルジョンであり、プロセス(vii)により調製した。濃縮組成物49−14か ら49−17は水様性溶液濃縮物であり、プロセス(viii)により調製した 。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて24日後に作成 し、除草阻害は適用の16日後に評価した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。各処理を複数実施し、その 結果を平均して表49bに示す。 市販組成物Jを凌ぐ除草効果は、少なくともABUTHに対しては、49−0 2(ステアレート20+ブチルステアレート)、49−03(ceteareth 20+ブチルステアレート)、49−04(ceteareth15+ブチルステ アレート)、49−10(ステアレート20+メチルパルミテート)、49−11 (ceteareth20+メチルパルミテート)及び49−12(cetea reth15+メチルパルミテート)等、若干の組成物に対して記録されている 。脂肪酸エステルを欠いた組成物は、ブチルステアレート又はメチルパルミテー トを含有する組成物よりもやや効果が弱かった。 実施例50 噴霧組成物は、表50aに示すように、glyphosate IPA塩及び 賦形剤成分を含むよう調整した。組成物は、成分を単純に混合する方法で調製し た。大豆レシチン(45%リン脂質、Avanti)がここで含まれるが、最初 に水中で超音波にかけ、均質の組成物を調製した。4つの異なるglyphos ate組成物(表50aには示さず)を調製し、噴霧容積93l/haに適用し て計算すると、glyphosateの比率は表50bに示すようになった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)及びPricky sida(Sida spin osa、SIDSP)なる植物を上記標準法により栽培し処理した。ABUTH 及びECHCFを植えて14日後、及びSIDSPを植えて21日後に噴霧組成 物を散布した。除草阻害を適用の14日後に実施した。 処方B及びCを比較用処理法として適用し、工業用glyphosateIP A塩及びglyphosateIPA塩の市販処方をそれぞれ提示した。結果は 、各処理を複数実施した平均値とし、表50bに示す。 今回の試験で外部化学物質としてglyphosateを使用した結果を、以 下に示す。ブチルステアレート単独で0.05%(50−05)の場合は、効果 を大幅に増強することはなかった。 レシチン及びブチルステアレートの併用(50−02)によって極めて顕著な 増強効果が得られ、このことからは、以上2つの賦形剤基質間に相互依存性の作 用が働いたことが示唆された。 0.05%なる低濃度のoleth20(50−05)は、極めて高い効果を 示し、市販の標準物より遥かに高い値となった。0.005%のブチルステアレ ート添加(50−07)又は0.01%のメチルオレート添加(50−08)に よって効果を増強することはなかった。 実施例51 噴霧組成物を、パラコートジクロライド及び賦形剤成分を含有するように調製 した。組成物51−01から51−12は、活性の異なる成分を使用したことと 、適用されている活性化成分から適正に選択した活性化濃度範囲を使用していた こととを 除けば、50−01から50−12までと極めて近似した組成物であった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)、Japanese millet(Echinochloa crus− galli,ECHCF)、及びpricly sida(Sida,STDSP )なる植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成物のアプリケーション は、ABUTHを植えて14日後、ECHCFを植えて8日後、及びSIDSP を植えて21日目に作成した。除草阻害は適用の12日後に評価した。 標準物は工業用パラコートジクロライド及びグラモキソン、Zenecaの市 販パラコート処方を含んでいた。結果は、各処理を複数実施した平均を表51に 示す。 今回の試験において、パラコートを外部化学物質として使用した結果を、以下 に要約する。ブチルステアレートは単独で0.05%(51−05)であり、効 果を増強することはなかった。 レシチン及びブチルステアレートの併用(51−02)は、効果を大幅に増強 し、このことが以上2つの賦形剤基質の間に相互依存性の作用が働いたことを示 唆していた。 oleth20は0.05%の低濃度(51−09)で極めて高い効果を示し 、市販標準物質から得られた値を遥かに凌いでいた。0.005%のブチルステ アレート(51−07)又はメチルオレート(51−08)を添加しても、効果 をさらに増強することはなかった。 実施例52 噴霧組成物は、アシフルオルフェンナトリウム塩及び賦形剤成分を含有するよ う調製した。組成物52−01から52−12は、活性の異なる成分を使用した ことと、適用されている活性化成分から適正に選択した活性化濃度範囲を使用し ていたこととを除けば、50−01から50−12までと極めて近似した組成物 であった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)、Japanese millet(Echinochloa crus− galli,ECHCF)、及びprickly sida(Sida spin osa、SIDSP)なる植物は、上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成 物のアプリケーションは、ABUTHを植えて15日後、ECHCFを植えて9 日後、及びSIDSPを植えて22日後に作成した。除草阻害は適用の10日後 に評価した。 標準物は、工業用アシフルオルフェンナトリウム塩及びブレーザー、Rohm &Haasから入手した市販処方を含んでいた。結果は、各処理を複数回実施し た平均値とし、表52に示す。 今回の試験においてアシフルオルフェンナトリウム塩を外部化学物質として使 用した結果を、以下に要約する。 ブチルステアレートは単独で0.05%(52−05)であり、レシチンとの 併用物(52−02)は、特にECHCFに対して効果を増強した。 oleth20は0.05%の低濃度で(52−09)市販標準物を遥かに凌 ぐ効果を示した。0.005%のブチルステアレート(52−07)及び0.0 1%のメチルオレート(52−08)を添加しても効果をさらに増強することはな かった。 実施例53 噴霧組成物は、アスラム及び賦形剤成分を含有するよう調製した。組成物53 −01から53−12は、活性の異なる成分を使用したことと、適用されている 活性化成分から適正に選 択した活性化濃度範囲を使用していたこととを除けば、50−01から50−1 2までと極めて近似した組成物であった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)、Japanese millet(Echinochloa crus− galli,ECHCF)、及びprickly sida(Sida spin osa,SIDSP)なる植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成物 のアプリケーションは、ABUTHを植えて14日後、ECHCFを植えて11 日後、及びSIDSPを植えて21後に作成した。除草阻害は適用の14日後に 評価した。 標準物は工業用アスラム及びAsulox、Rhone−Poulenc.か ら入手したアスラムなる市販処方を含有していた。結果は、各処理を複数回実施 した平均とし、表53に示す。 アスラムを外部化学物質として使用した今回の試験結果を以下に要約する。ブ チルステアレート単独で0.05%を含有する(53−03)場合は、ECHC Fに対する効果を増強した。 レシチン及びブチルステアレートの併用(53−02)では、いすれの賦形剤 基質単独の場合よりも効果をより強く増強した。 oleth20を0.05%の低濃度(53−09)にした場合、外部化学物 質の比率を低くした場合に、ECHCFに対する効果は、市販標準物から得た値 よりも優れていた。 0.005%のブチルステアレート添加(53−07)及び0.01%メチル オレート添加(53−08)は、効果を増強することはなかった。 実施例54 噴霧組成物をdicambaナトリウム塩及び賦形剤基質を 含有するように調製した。組成物54−01から54−12は、活性の異なる成 分を使用したことと、適用されている活性化成分から適正に選択した活性化濃度 範囲を使用していたこととを除けば、50−01から50−12までと極めて近 似した組成物であった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)、Japanese millet(Echinochloa crus− galli,ECHCF)、及びpriskly sida(Sida spin osa、SIDSP)なる植物は、上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成 物のアプリケーションは、ABUTHを植えて14日後、ECHCFを植えて8 日後、及びSIDSPを植えて21日後に作成した。除草阻害はアプリケーショ ンの17日後に評価した。 標準物は、工業用dicambaナトリウム塩及びBanvel、サンド社か ら入手したdicamba市販処方を含んでいた。結果は、各処理を複数回実施 した平均値で示し、表54に示した。 今回の試験でdicambaを外部化学物質として使用した結果を以下に要約 する。 ブチルステアレート単独で0.05%(54−05)の濃度の場合は、効果を やや増強した。 レシチン及びブチルステアレートとの併用(54−02)によって、SIDS Pへの効果が、この2つの賦形剤基質単独で作用させた場合よりも増強されてい た。 oleth20を0.05%なる低濃度(54−09)で作用させると、市販 標準物から得られるよりも優れた増強効果を示した。0.005%のブチルステ アレート添加(54−07)及び0.01%のメチルオレート添加(54−08 )は、さらに効果を増強することはなかった。 実施例55 噴霧組成物はメトスルフォン−メチル及び賦形剤基質を含有するよう調製した 。組成物55−01から55−12は、活性の異なる成分を使用したことと、適 用されている活性化成分から適正に選択した活性化濃度範囲を使用していたこと とを除けば、50−01から50−12までと極めて近似した組成物であった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)、Japanese millet(Echinochloa crus− galli,ECHCF)、及びprickly sida(Sida spin osa、STDSP)なる植物は、上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成 物のアプリケーションは、ABUTHを植えて14日後、ECHCFを植えて1 7日後、及びSIDSPを植えて21日後に作成した。除草阻害はアプリケーシ ョンの14日後に評価した。 標準物は工業用メトスルフロン−メチル及びアリー、デュポン社から入手した メトスルフロンの市販処方を含有していた。結果は、各処理を複数回実施した平 均値とし、表55に示す。 メトスルフロンを外部化学物質として使用した今回の試験結果を以下に要約す る。 ブチルステアレート単独で0.05%とした場合(55−05)は、市販標準 物から得た値を遥かに凌ぐ水準の増強効果を示した。 レシチン及びブチルステアレートの併用(55−02)は、これら2つの賦形 剤基質を単独で使用して得られた値よりも優れた増強効果を示した。 oleth20を単独で0.05%の低濃度で作用させた場合(55−09) は高い効果を示し、市販標準物から得た値よりも優れていた。0.005%ブチ ルステアレート添加(55−07)又は0.01%メチルオレート添加(55− 08)は、 増強することはなかった。 実施例56 噴霧組成物はイマゼタピル又は賦形剤基質を含有するよう調製した。組成物5 6−01から56−12は、活性の異なる成分を使用したことと、適用されてい る活性化成分から適正に選択した活性化濃度範囲を使用していたこととを除けば 、50−01から50−12までと極めて近似した組成物であった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)、Japanese millet(Echinochloa crus− galli,ECHCF)、及びprickly sida(Sida spin osa、SIDSP)なる植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成物 のアプリケーションは、ABUTHを植えて14日後、ECHCFを植えて14 日後、及びSIDSPを植えて21日後に作成した。除草阻害はアプリケーショ ンの14日後に評価した。 標準物は工業用イマゼトピル及びパスーツ、American Cyanam id社から入手したイマゼトピルの市販処方を含有していた。結果は、各処理を 複数回実施した平均値とし、 表56に示す。 イマゼトピルを外部化学物質として使用した今回の試験結果を以下に要約する 。 ブチルステアレート0.05%を単独で試験した場合(56−05)は、EC HCFに対して有意な増強効果を示し、SIDSPに対してはわずかな効果を示 した。 レシチン及びブチルステアレートとの併用(56−02)では、2つの賦形剤 基質をそれぞれ単独で作用させて得た値よりも優れた増強効果を示した。 oleth20を0.05%の低濃度で作用させた(56−09)場合は、極 めて高い増強効果を示し、市販標準物から得た値よりも優れており、特にECH CFに対して優れた効果を 示した。0.005%ブチルステアレート添加(56−07)の場合は、ABU THに対して、低率の外部化学物質による効果を増強し、0.01%メチルオレ ート添加(6−08)の場合よりも効果的であった。 実施例57 噴霧組成物は、Fluazifop−p−butyl及び賦形剤成分を含有す るよう調製した。組成物57−01から57−12は、活性の異なる成分を使用 したことと、適用されている活性化成分から適正に選択した活性化濃度範囲を使 用していたこととを除けば、50−01から50−12までと極めて近似した組 成物であった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)、Japanese millet(Echinochloa crus− galli,ECHCF)、及びbroadlea signalgrass(B rachiaria platyphylla、BRAPP)なる植物は、上記 標準法により栽培し処理した。噴霧組成物のアプリケーションは、ABUTHを 植えて15日後、ECHCFを植えて15日後、及びBRAPPを植えて16日 後に作成した。除 草阻害はアプリケーションの10日後に評価した。 標準物は工業用flazufop−p−butyl及びFusilade5、 Zeneca社から入手したFluazifop−p−butylの市販処方を 含有していた。結果は、各処理を複数回実施した平均値とし、表57に示す。 Fluazifop−p−butylを外部化学物質として使用した今回の試 験結果を以下に要約する。 ブチルステアレート単独で0.05%とした場合(57−05)、及びレシチン と併用した場合(57−02)、特にECHCFに対して効果を増強した。 oleth20を0.05%なる低濃度とした場合(57−09)は、ECH CFに対する優れた効果を示し、市販標準物から得た値よりも優れていた。0. 005%ブチルステアレート添加(57−07)又は0.01%メチルoleth 添加(57−08)は、効果を増強することはなかった。 実施例58 噴霧組成物をアラコール及び賦形剤成分を含有するように調製した。組成物5 8−01から58−12は、活性の異なる成 分を使用したことと、適用されている活性化成分から適正に選択した活性化濃度 範囲を使用していたこととを除けば、50−01から50−12までと極めて近 似した組成物であった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)、Japanese millet(Echinochloa crus− galli,ECHCF)、及びprickly sida(Sida spin osa、SIDSP)なる植物は、上記標準法により栽培し処理した。噴霧組成 物のアプリケーションは、ABUTHを植えて14日後、ECHCFを植えて8 日後、及びSIDSPを植えて14日後に作成し、除草阻害は適用の20日後に 評価した。 標準物は工業用アラクロール及びラッソー、モンサント社から入手したアラク ロールの市販処方を含有する。 試験した組成物のうち、今回の試験においてアラクロールの、発生後に葉面へ 適用される除草効果を凌ぐ組成物はなかった。アラクロールは葉面へ適用する除 草剤としては知られていない。 実施例59 噴霧組成物は、グルフォシネートアンモニウム塩及び賦形剤を含有するよう調 製した。組成物59−01から59−12は、活性の異なる成分を使用したこと と、適用されている活性化成分から適正に選択した活性化濃度範囲を使用してい たこととを除けば、50−01から50−12までと極めて近似した組成物であ った。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,AB UTH)及びJapanese mille t(Echinochloa crus−galli,ECHCF)植物は上記 標準法により栽培し処理した。噴霧組成物のアプリケーションは、ABUTHを 植えて14日後、ECHCFを植えて10日後に作成し、 SIDSPを植えて17日後に作成した。除草阻害は適用の16日後に評価した 。 標準物はグルフォシネートアンモニウム及びリバティ、Argaeavo社か ら入手した市販のグルフォシネート処方を含有した。結果は、各処理を複数回実 施した平均値とし、表59に示す。 グルフォシネートアンモニウムを外部化学物質として使用した今回の試験結果 を、以下に要約する。 ブチルステアレート単独で0.05%(59−05)とした場合、ECHCF に対する効果を増強した。 レシチン及びブチルステアレートの併用(59−02)では、これら2つの成 分を単独で使用した場合よりも高い増強効果を示した。 oleth20を0.05%なる低濃度とした場合(59−09)、市販標準品 から得た場合よりも、SIDSPに対して極めて高い効果を示した。0.005 %のブチルステアレート添加(59−07)又は0.01%メチルオレート添加 (59−08)によって、増強効果を得ることはなかった。 実施例60 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表6 0aに示すように調製した。組成物60−01から60−12及び60−14か ら60−16は油/水エマルジョンであり、プロセス(vii)により調製した 。濃縮物組成物60−13は水様性溶液濃縮物はプロセス(viii)により調 製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet (Echinochloa crus−galli,ECHCF)植物は上記標 準法により栽培し処理した。噴霧組成物のアプリケーションは、ABUTH及び ECHCFを植えて14日後に作成し、除草阻害は適用の16日後に評価した。 噴霧組成物のアプリケーションはABUTII及びECHCFの20日後に実 施し、 除草効果は適用の16日後に実施した。 処方B、C及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施 した平均値とし、表60bに示す。 極めて高い除草効果がceteareth27(組成物60−13)から得ら れた。この効果は、少量のブチルステアレートを添加した場合(60−10、6 0−11)、又はメチルステアレートを少量添加した場合(60−14)にさら に増強された。少なくともABUTHに対して、市販処方C及びJよりも高い性 能を有する組成物は、ステアレート20又はceteareth27を含有して いた。この試験においては、oleth20はこれら飽和アルキルエーテルと同 様の効果を示さなかった。 実施例61 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表6 1aに示すように調製した。濃縮組成物61−01から61−16及び61−1 6から61−18は、大豆レシチン(45%リン脂質、Avanti)を使用し てプロセス(X)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて23日後に作成 し、除草阻害は適用の18日後に評価した。 処方B及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、表34bに示す。 極めて優れた除草効果は、組成物61−18により示され、レシチン、cet eareth27及びブチルステアレートを含有していた。3%Ethomee n T/25(61−16)を添加すると、効果を増強した。ブチルステアレー トの濃度が半分にカットされていた場合、glyphosateの比率が最低の 場合は、ABUTHに対しての効果がわずかに低下していた(61−15)。 実施例62 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表6 2aに示すように調製した。組成物62−01から62−04、62−06、6 2−08、62−10及び62−18は油/水エマルジョンであり、プロセス( vii)により調製した。濃縮組成物62−05、62−07及び62−09は 水様性濃縮物であり、プロセス(viii)により調製した。濃縮組成物62− 11から62−17はコロイド粒子を含有し、プロセス(X)により調製した。 この具体例における組成物は、すべて許容可能な貯蔵安定性を示した。コロイ ド粒子を含有する組成物は、示されたようにコロイド粒子が含まれていない場合 は、貯蔵安定性を示さなか った。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて22日後に作成 し、除草阻害は適用の18日後に評価した。 処方B及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、表62bに示す。 市販処方Jよりも高い除草効果を示した組成物には、62−01(ステアレー ト20+ブチルステアレート)、62−09(ceteareth15)及び62 −10(ステアレート20+ブチルステアレート)が含まれた。 実施例63 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表6 3aに示すように調製した。すべては油/水エマルジョンであり、プロセス(v ii)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophr asti,ABUTH)及びJapanese millet(Echinoc hloa crus−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し 処理した。噴霧組成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植え て21日後に作成し、除草阻害は適用の20日後に評価した。 処方B及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、表63bに示す。 glyphosatea.e.に対する界面活性剤の重量/重量比として1: 3以下の比を有する組成物は、今回の試験において、少なくともABUTHに対 しては標準処方Jを凌ぐ効果を示しており、ちょうど1%のアルキルエーテル界 面活性剤(比率は約1:15)と、0.25%のブチルステアレートを含み、こ の場合のアルキルエーテル界面活性剤はステアレート20(63−12)、ole th20(63−15)又はceteareth27(63−18)であった。 実施例64 乾燥顆粒濃縮組成物は、glyphosateアンモニウム塩及び賦形剤を表 64aに示すように調製した。調製過程は以下のように実施した。アンモニウム glyphosate粉末をブレンダーとして添加した。賦形剤をゆっくりと添 加し、適量の水を粉末に添加して湿らせ、硬い生地を造った。この生地を押し出 し成型装置に移し、押し出して顆粒を形成させ、流動式ベッド乾燥機で最終的に 乾燥させた。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて21日後に作成 し、除草阻害はアプリケーションの20日後に評価した。 処方J及びKを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値として、表64bに示す。 今回の具体例におけるいくつかの乾燥顆粒組成物は、少なくともABUTHに 対しては市販組成物Kを凌ぐ効果を示した。この組成物には、64−01から6 4−04及び64−10から64−16が含まれ、すべてはアルキルエーテル界 面活性剤を含有した(ステアレート20、oleth20又はセテスー20)。 実施例65 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性溶液濃縮組成物を 表65aに示すように調製した。すべてはプロセス(X)により調製し、組成物 65−09及び65−10 が表65aの「プロセス」の見出しをつけたカラムでマイクロフルイダイザーを 使用する代りに超音波処理を行ったことを除いて、大豆レシチン(45%リン脂 質、Avanti)を使用した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて19日後に作成 し、除草阻害は適用の15日後に評価した。 処方B及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、表65bに示す。 レシチン及びブチルステアレートを含有する組成物の多くは、今回の試験にお いて、処方Jを凌ぐ性能を示した。 実施例66 水様性及び乾燥濃縮物の組成物を、表66aに示すように調製した。乾燥顆粒 濃縮性物66−01から66−11は、glyphosateアンモニウム塩を 含有し、実施例64に示すプロセスにより調製した。 水様性濃縮組成物66−12から66−16は、glyphosateIPA 塩を含有し、大豆レシチン(45%リン脂質、Avanti)を使用してプロセ ス(V)により調製した。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて20日後に作成 し、除草阻害は適用の16日後に評価した。 処方J及びKを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、表66bに示す。 この試験において、本発明におけるすべての組成物は、ABUTH及びECH CFに対して優れた除草効果を示し、若干の例では実質的に市販標準である処方 Kより辛うじて強い効果を示した。 実施例67 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表6 7aに示すように調製した。濃縮組成物67−01から67−07、67−17 及び67−18はプロセス (V)により調製した。濃縮組成物67−08から67−15はプロセス(X) により調製した。濃縮組成物67−16はプロセス(viii)により調製した 。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて17日後に作成 し、除草阻害は適用の18日後に評価した。 処方B及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、表67bに示す。 組成物67−08から67−15は、レシチン、ブチルステアレート、Eth omeen T/25及びC16-18アルキルエーテル界面活性剤(cetear eth20又はceteareth27)を含有し、極めて高い程度の除草効果 を示した。少なくとも67−08から67−13は、ABUTHに対して処方J よりも実質的に有意に良好な性能を示したばかりでなく、以上の組成物はECH CFに対して処方Jよりも有意に優れた性能を同様に示した。 実施例68 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表6 8aに示すように調製した。すべてはコロイド粒子を含有し、プロセス(X)に より調製した。 この具体例における組成物は、受容可能な貯蔵安定性を示した。コロイド粒子 を含むものとして示された組成物は、示したようにコロイド粒子を含まなかった 場合は、貯蔵安定性を示さなかった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)植物は上記標準法により栽培し処理した。噴霧組 成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて17日後に作成 し、除草阻害は適用の19日後に評価した。 処方B及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、表68bに示す。 今回の試験において400g a.e./haのglyphosate率から 得た阻害データの比率は信用できず、無視すべきである。oleth20(組成 物68−05)及びステアレート20(68−10)のいずれも今回の試験にお いて処方Jを凌ぐ除草効果を示すことはなく、ブチルステアレートを添加しても 効果を増強するか、又は同等の効果を呈することはなかった。 実施例69 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表6 9aに示すように調製した。濃縮組成物69−01から69−03は油/水エマ ルジョンであり、プロセス(vii)により調製した。濃縮組成物69−04か ら69−18はすべてコロイド粒子を含有し、プロセス(ix)により調製した 。以上の組成物の最終的調製段階では、表69aの「プロセス」と見出しをつけ たカラムで示したように、多様な混合法を実施した。 この具体例における組成物は、すべて受容可能な貯蔵安定性を示した。コロイ ド粒子を含有する組成物は、ここで示したようなコロイド粒子が含まれない場合 は、貯蔵安定性を示さなか った。 A シルバーソン混合機、ミディアム・スクリーン、7000rpmにて3分 B シルバーソン混合機、コース・スクリーン、7000rpmにて3分 C ファン混合機、50%出力、5分 D ツラックス混合機、8000rpmにて3分 E オーバーヘッド攪拌装置、低速 F オーハーベッド攪拌装置、高速 G 手動で攪拌、3分 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)なる植物は上記標準法により栽培し処理した。噴 霧組成物のアプリケーションは、ABUTH及びECHCFを植えて17日後に 作成し、除草阻害は適用の19日後に評価した。 処方B及びJを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した 平均値とし、その結果を平均して表69bに示す。 組成物69−09から得た結果は今回の実施例におけるその他の一連のデータ から逸脱しており、処方または適用の誤りが疑われる。除草効果における若干の 差異は、360g a.e./lのglyphosate、1%ブチルステアレ ート、10%のoleth20及び1.25%のエアロジル380を含有する組 成物の場合に証明され、これは他のものとは別の方法で加工されていた(69− 11から69−17)。しかし、組成物69−07及び69−11のように、効 果が異なっても同一に加工される場合があり、今回の試験からはしっかりした結 論を得ることはできない。 実施例70 glyphosateIPA塩及び賦形剤成分を含む水様性濃縮組成物を表7 0aに示すように調製した。すべてはコロイド粒子を含み、プロセス(ix)に より調製した。 今回の試験における組成物はすべて受容可能な貯蔵安定性を示した。コロイド 粒子を含有するよう示された組成物は、ここで示すようなコロイド粒子を含有し ない場合には、貯蔵安定性を示さなかった。 Velvetleaf(Abutilon theophrasti,ABU TH)及びJapanese millet(Echinochloa cru s−galli,ECHCF)稙物は上記標準法により栽培し処理した。一日の うちで異なる4つの時間帯に処理を行った。噴霧組成物のアプリケーションは、 ABUTH及びECHCFを植えて16日後に作成し、除草阻害はアプリケーシ ョンの22日後に評価した。 処方Jを比較用処理法として適用した。結果は、各処理を複数実施した平均値 とし、その結果を平均して表70bに示す。 組成物70−03は、今回の場合、glyphosatea.e.に対するス テアレート30の重量/重量比が約1:3であって、少量のブチルステアレート 及びエアロジル380を添加した場合、高水準で一致した性能の得られる可能性 を示している。4つの異なるglyphosate比率において、ABUTHに 対する阻害率の平均値は、一日のうち異なる4つの時間帯において実施した場合 、処方Jに対する組成物70−03として以下の表のようになっている。 本発明における特殊な具体例に関して、既に説明したものは、本発明における あらゆる可能性を有するすべての具体例の一覧を強いて意味することはない。当 該分野における熟練者は、本発明の目的内において予想される具体例につき、こ こで記述した特別な具体例を改変させることが可能である。
【手続補正書】特許法第184条の8第1項 【提出日】平成10年12月15日(1998.12.15) 【補正内容】 請求の範囲 1. (a)外因性化学物質; (b)C12-18脂肪酸のプロピル、イソプロピル又はブチルエステルである 第1賦形剤物質;及び (c)1/3より大きい臨界的パッキングパラメーターを有する両親媒性物 質である第2賦形剤物質を含有し、 第1賦形剤物質:外因性化学物質の重量/重量比が約1:3〜約1:100であ る、植物処理用組成物。 2. 第2賦形剤物質:外因性化学物質の重量/重量比が約1:3〜約1:1 00である、請求項1に記載の組成物。 3. 第1賦形剤物質の脂肪酸部分のC12-18アルキル鎖が、組成物中に存在 する上記式(b)を有する全ての化合物の約40〜100重量%で飽和している 、請求項1に記載の組成物。 4. 第1賦形剤物質がステアリン酸ブチルであり、第2賦形剤物質が水性分 散液中でリポソームを形成している、請求項1に記載の組成物。 5. 外因性化学物質が、アセトアニリド類、ビピリジル類、 シクロヘキセノン類、ジニトロアニリン類、ジフェニルエーテル類、脂肪酸類、 ヒドロキシベンゾニトリル類、イミダゾリノン類、フェノキシ類、フェノキシプ ロピオネート類、置換尿素類、スルホニル尿素類、チオカルパメート類、トリア ジン類からなる群から選択される除草剤、特に、アセトクロル、アラクロル、メ トラクロル、アミノトリアゾール、アスラム、ベンタゾン、ビアラホス、ジコー ト、パラコート、ブロマシル、クレトジム、セトキシジム、ジカンバ、ジフルフ ェニカン、ペンジメタリン、アシフルオルフェン、C9-10脂肪酸、フォメサフェ ン、オキシフルオルフェン、ホスアミン、フルポキサム、グルフォシネート、グ リホセート、ブロモキシニル、イマザキン、イマゼタピル、イソキサベン、ノル フルラゾン、2,4−D、ジクロホプ、フルアジホプ、キサロホプ、ピクロラム 、プロパニル、フルオメツロン、イソプロツロン、クロリムロン、クロルスルフ ロン、ハロスルフロン、メツルフロン、プリミスルフロン、スルホメツロン、ス ルホスルフロン、トリアレート、アトラジン、メトリブジン、トリクロピル及び それらの除草性誘導体類からなる群から選択される除草剤である、請求項12に 記載の組成物。 6. 第2賦形剤物質が2個の疎水部分を有する両親媒性化合物又はそうした 化合物の混合物を含んでおり、それら疎水部分の各々が約8〜22個の炭素原子 を有する飽和アルキル若しくはアシル鎖であり、前記2個の疎水部分を有する両 親媒性化合物又はそうした化合物の混合物が前記リポソーム形成性物質中に存在 する2個の疎水部分を有する全両親媒性化合物の約40〜100重量%を構成す る、請求項1〜5のいずれか1項に記載の組成物。 7. 第2賦形剤物質が、各々が独立に約7〜約21個の炭素原子を有する独 立に飽和又は不飽和の2個のヒドロカルビル基R1及びR2を含む疎水部分を有す るリポソーム形成性化合物を含有しており、前記リポソーム形成性化合物が、 (a)N+(CH21)(CH22)(R3)(R4)Z- (式中、R3及びR4は独在して水素、C1-4アルキル又はC1-4ヒドロキシアルキ ルであり、Zは適切なアニオンである); (b)N+(R5)(R6)(R7)CH2CH(OCH21)CH2(OCH22)Z- (式中、R5、R6及びR7は独立して水素、C1-4アルキル又はC1-4ヒドロキシア ルキルであり、Zは適切なアニオンであ る); (c)N+(R5)(R6)(R7)CH2CH(OCOR1)CH2(OCOR2)Z- (式中、R5、R6、R7及びZは上記に定義されているのと同様である);及び (d)N+(R5)(R6)(R7)CH2CH2OPO(O-)OCH2CH(OCOR1 )CH2(OCOR2) (式中、R5、R6及びR7は上記に定義されているのと同様である) からなる群から選択された式を有する、請求項6に記載の組成物。 8. 第2賦形剤物質がジ−C8-22−アルカノイルホスファチジルクロリン及 びジ−C8-22−アルカノイルホスファチジルエタノールアミンからなる群から選 択されたリン脂質である、請求項7に記載の組成物。 9. 第2賦形剤物質が、式 R12−O−(CH2CH2O)n(CH(CH3)CH2O)m−R13 (式中、R12は約16〜22個の炭素原子を有するアルキル若 しくはアルケニル基であり、nは約10〜約100の平均数であり、mは0〜約 5の平均数であり、R13は水素若しくはC1-4アルキルである) を有するアルキルエーテル界面活性剤又はそうした界面活性剤の混合物である、 請求項6に記載の組成物。 10. 組成物が重量で約15〜約90%の量で外因性化学物質を含んでいる 貯蔵安定性濃縮組成物である、請求項1〜9のいずれか1項に記載の組成物。 11. 組成物が重量で約30〜約90%の量で外因性化学物質を含んでいる 固体組成物である、請求項10に記載の組成物。 12. さらに液体希釈剤を含有しており、組成物が重量で約15〜約60% の量で外因性化学物質を含んでいる、請求項10に記載の組成物。 13. 外因性化学物質が水溶性であり、組成物の重量に対して約15〜約4 5%の量で組成物の水相に存在している、請求項12に記載の組成物。 14. さらに固体の無機粒状コロイド物質を含んでいる、請求項13に記載 の組成物。 15. コロイド物質が約50〜約400m2/gの平均表面積を有する粒子 を含んでいる、請求項14に記載の組成物。 16. コロイド物質が約180〜約400m2/gの平均表面積を有する粒 子を含んでいる、請求項13または14に記載の組成物。 17. コロイド物質がシリコン、アルミニウム及びチタンの酸化物から選択 された無機酸化物の粒子を含んでいる、請求項14から16のいずれか1項に記 載の組成物。 18. 生物学的有効量の請求項1〜17のいずれか1項に記載の組成物を植 物の茎葉に接触させることを含んでいる植物処理方法。 19. (a)生物学的有効量の外因性化学物質を植物の茎葉に接触させ、 (b)(i)C12-18脂肪酸のプロピル、イソプロピル又はブチルエステルであ る第1賦形剤物質;及び (ii)1/3より大きい臨界的パッキングパラメーターを有する両親媒性物 質である第2賦形剤物質を含有し、第1賦形剤物質:外因性化学物質の重量/重 量比が約1:3〜約1:100である水性組成物を同一茎葉に接触させるステッ プを含ん でおり、 ステップ(b)をステップ(a)と同時に又はステップ(a)の前若しくは後約 96時間以内に実施する植物処理方法。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (31)優先権主張番号 60/039,789 (32)優先日 平成9年3月4日(1997.3.4) (33)優先権主張国 米国(US) (81)指定国 EP(AT,BE,CH,DE, DK,ES,FI,FR,GB,GR,IE,IT,L U,MC,NL,PT,SE),OA(BF,BJ,CF ,CG,CI,CM,GA,GN,ML,MR,NE, SN,TD,TG),AP(GH,KE,LS,MW,S D,SZ,UG,ZW),EA(AM,AZ,BY,KG ,KZ,MD,RU,TJ,TM),AL,AM,AT ,AU,AZ,BA,BB,BG,BR,BY,CA, CH,CN,CU,CZ,DE,DK,EE,ES,F I,GB,GE,GH,HU,ID,IL,IS,JP ,KE,KG,KP,KR,KZ,LC,LK,LR, LS,LT,LU,LV,MD,MG,MK,MN,M W,MX,NO,NZ,PL,PT,RO,RU,SD ,SE,SG,SI,SK,SL,TJ,TM,TR, TT,UA,UG,UZ,VN,YU,ZW (72)発明者 ワード,アンソニー・ジエイ・アイ アメリカ合衆国、ミズーリ・63105、クレ イトン、ウエストウツド・ドライブ・821 (72)発明者 シユー,シヤオトン・チ アメリカ合衆国、ミズーリ・63146、セン ト・ルイス、マストン・レイン・12445

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1.(a)外因性化学物質; (b)下記の式を有する化合物又は化合物の混合物である第1賦形剤物質 R14−CO−A−R15 式中、R14は約5〜約21個の炭素原子を有するヒドロカルビル基であり、R15 は約1〜約14個の炭素原子を有するヒドロカルビル基であり、R14及びR15 における炭素原子の総数は約11〜約27個であり、さらにAはO又はNHであ る;及び (c)1/3より大きい臨界的パッキングパラメーターを有する両親媒性物 質である第2賦形剤物質を含有する植物処置化合物。 2.第2賦形剤物質:外因性化学物質の重量/重量比が約1:3〜約1:100 である、請求項1に記載の化合物。 3. R14が化合物中に存在する上記の式を有する全ての化合物の重量で約4 0〜100%で飽和している、請求項1に記載の化合物。 4. R14が約11〜約21個の炭素原子を有しており、R15が約1〜約6個 の炭素原子を有しており、Aが好ましくはOである、請求項1に記載の化合物。 5. 第1賦形剤物質がC12-18脂肪酸のC1-4アルキルエステルである、請求 項1に記載の化合物。 6. 第1賦形剤物質がC12-18飽和脂肪酸のC1-4アルキルエステルである、 詰求項1に記載の化合物。 7. 第1賦形剤物質かプロピル、イソプロピル又はC12-18飽和脂肪酸のブ チルエステルである、請求項1に記載の化合物。 8. 第1賦形剤物質がステアリン酸ブチルである、請求項1に記載の化合物 。 9. 第1賦形剤物質がステアリン酸ブチルであり、第2賦形剤物質が水性分 散液中でリポソームを形成している、請求項1に記載の化合物。 10. 外因性化学物質が葉に散布される外因性化学物質である、請求項1に 記載の化合物。 11. 外因性化学物質が農薬、殺配偶子剤又は植物成長調節剤である、請求 項10に記載の化合物。 12. 外因性化学物質が除草剤、殺線虫剤又は植物成長調節剤である、請求 項11に記載の化合物。 13. 外因性化学物質が除草剤である、請求項12に記載の化合物。 14. 除草剤が、アセトアニリド類、ビピリジル類、シクロヘキセノン類、 ジニトロアニリン類、ジフェニルエーテル類、脂肪酸類、ヒドロキシベンゾニト リル類、イミダゾリノン類、フェノキシ類、フェノキシプロピオン酸塩類、置換 尿素類、スルホニル尿素類、チオカルバミン酸塩類、トリアジン類からなる群か ら選択される、請求項13に記載の化合物。 15. 除草剤がアセトクロル、アラクロル、メトラクロル、アミノトリアゾ ール、アスラム、ベンタゾン、ビアラホス、ジコート、パラコート、ブロマシル 、クレトジム、セトキシジム、ジカンバ、ジフルフェニカン、ペンジメタリン、 アシフルオルフェン、C9-10脂肪酸、フォメサフェン、オキシフルオルフェン、 ホスアミン、フルポキサム、グルフォシネート、グリホセート、ブロモキシニル 、イマザキン、イマゼタピル、イソキサベン、ノルフラゾン、2,4−D、ジク ロホプ、フルアジホプ、キザロホプ、ピクロラム、プロパニル、フルオメツロン 、 イソプロツロン、クロリムロン、クロルスルフロン、ハロスルフロン、メツルフ ロン、プリミスルフロン、スルホメツロン、スルホスルフロン、トリアレート、 アトラジン、メトリブジン、トリクロピル及びそれらの除草性誘導体類からなる 群から選択される、請求項13に記載の化合物。 16.除草剤がグリホセート又はその除草性誘導体である、請求項15に記載 の化合物。 17. 除草剤がその酸形のグリホセートである、請求項16に記載の化合物 。 18. 外因性化学物質が水溶性である、請求項12に記載の化合物。 19. 外因性化学物質がアニオン部分及びカチオン部分を有する塩である、 請求項18に記載の化合物。 20. 前記アニオン部分及びカチオン部分の少なくとも1つが生物学的に活 性であり、約300未満の分子量を有する、請求項19に記載の化合物。 21. 外因性化学物質がパラコート又はジコートである、請求項20に記載 の化合物。 22. 外因性化学物質が植物において全身性生物学的活性 を示す、請求項20に記載の化合物。 23. 外因性化学物質がアミン、アミド、カルボン酸塩、ホスホン酸塩及び ホスフィン酸塩基からなる群から選択されている1以上の官能基を有する、請求 項22に記載の化合物。 24. 外因性化学物質が殺線虫活性を示す3,4,4−トリフルオロ−3− ブテン酸又はN−(3,4,4,−トリフルオロ−1−オキソ−3−ブテニル) グリシンの塩である、請求項23に記載の化合物。 25. 外因性化学物質がアミン、アミド、カルボン酸塩及びホスホン酸塩若 しくはホスフィン酸塩官能基のどちらかの各々の少なくとも1種を有する除草性 又は植物成長調節性化合物である、請求項23に記載の化合物。 26. 除草性又は植物成長調節性化合物がグルフォシネートの塩である、請 求項25に記載の化合物。 27. グルフォシネートの塩がアンモニウム塩である、請求項26に記載の 化合物。 28. 除草性又は植物成長調節性化合物がN−ホスホノメチルグリシンの塩 である、請求項25に記載の化合物。 29. N−ホスホノメチルグリシンの塩がナトリウム、カ リウム、アンモニウム、モノ−、ジ−、トリ−及びテトラ−C1-4−アルキルア ンモニウム、モノ−、ジ−及びトリ−C1-4−アルカノールアンモニウム、モノ −、ジ−及びトリ−C1-4−アルキルスルホニウム及びスルホキソニウム塩から なる群から選択される、請求項28に記載の化合物。 30. N−ホスホノメチルグリシンの塩がアンモニウム、モノイソプロピル アンモニウム及びトリメチルスルホニウム塩である、請求項29に記載の化合物 。 31. 第2賦形剤物質がリポソーム形成量でのリポソーム形成物質である、 請求項1に記載の化合物。 32. 第2賦形剤物質が両親媒性化合物又は2種の疎水部分を有するそうし た化合物の混合物を含んでおり、それらの各々が約8〜22個の炭素原子を有す る飽和アルキル若しくはアシル鎖であり、このとき前記両親媒性化合物又は2種 の疎水部分を有するそうした化合物の混合物が前記リポソーム形成物質中に存在 する2種の疎水部分を有する全両親媒性化合物の重量で約40〜100%を構成 する、請求項31に記載の化合物。 33. 第2賦形剤物質がカチオン基を含む親水頭基を有する、請求項32に 記載の化合物。 34. カチオン基がアミン又はアンモニウム基である、請求項33に記載の 化合物。 35. 第2賦形剤物質が、各々が約7〜約21個の炭素原子を有する2個の 独立的に飽和又は不飽和ヒドロカルビル基R1及びR2を含む疎水成分を有するリ ポソーム形成化合物を含有しており、前記リポソーム形成化合物が下記からなる 群から選択された式を有する、請求項31に記載の化合物: (a)N+(CH21)(CH22)(R3)(R4)Z- 式中、R3及びR4は独立して水素、C1-4アルキル又はC1-4ヒドロキシアルキ ルであり、Zは適切な農業的に容認可能なアニオンである; (b)N+(R5)(R6)(R7)CH2CH(OCH21)CH2(OCH22)Z- 式中、R5、R6及びR7は独立して水素、C1-4アルキル又はC1-4ヒドロキシ アルキルであり、Zは適切なアニオンである; (c)N+(R5)(R6)(R7)CH2CH(OCOR1)CH2(OCOR2)Z- 式中、R5、R6、R7及びZは上記に定義されているのと同 様である;及び (d)N+(R5)(R6)(R7)CH2CH2OPO(O-)OCH2CH(OCOR1 )CH2(OCOR2) 式中R5、R6及びR7は上記に定義されているのと同様である。 36. Zが水酸化物、塩化物、臭化物、ヨウ化物、硫酸塩、リン酸塩及び酢 酸塩からなる群から選択される、請求項35に記載の化合物。 37. R1及びR2が独立して各々が約7〜21個の炭素原子を有する飽和直 鎖アルキル基である、請求項35に記載の化合物。 38. 第2賦形剤物質がジ−C8-22−アルカノイルホスファチジルクロリン 及びジ−C8-22−アルカノイルホスファチジルエタノールアミンからなる群から 選択されたリン脂質である、請求項35に記載の化合物。 39. 第2賦形剤物質がホスファチジルクロリンのジパルミトイル若しくは ジステアロイルエステル又はそれらの混合物である、請求項38に記載の化合物 。 40. 第2賦形剤物質が下記の式を有するアルキルエーテ ル界面活性剤又はそうした界面活性剤の混合物である、請求項1に記載の化合物 。 R12−O−(CH2CH2O)n(CH(CH3)CH2O)m−R13 式中、R12は約16〜22個の炭素原子を有するアルキル若しくはアルケニル 基であり、nは約10〜約100の平均数であり、mは約0〜約5の平均数であ り、R13は水素若しくはC1-4アルキルである。 41. mが0であり、R13が水素である、請求項40に記載の化合物。 42. nが約20〜約40である、請求項40に記載の化合物。 43. R12が飽和直鎖アルキル基である、請求項40に記載の化合物。 44. アルキルエーテルがセチル若しくはステアリルエーテル又はそれらの 混合物である、請求項43に記載の化合物。 45. さらに化合物を植物の群葉に散布する準備の整った希釈水性化合物に するために十分な量で水を含んでいる、請求項1に記載の化合物。 46. 化合物が重量で約15〜約90%の量で外因性化学物質を含んでいる 貯蔵安定性濃縮化合物である、請求項1に記載の化合物。 47. 化合物が重量で約30〜約90%の景で外因性化学物質を含んでいる 固体化合物である、請求項46に記載の化合物。 48. 化合物が水溶性又は水に分散可能な顆粒状調製物である、請求項47 に記載の化合物。 49. さらに液体希釈剤を含有しており、さらに化合物が重量で約15〜約 60%の量で外因性化学物質を含んでいる、請求項46に記載の化合物。 50. 外因性化学物質が水溶性であり、化合物の重量で約15〜約45%の 量で化合物の水相に存在している、請求項49に記載の化合物。 51. 化合物が油相を有するエマルジョンであり、第1賦形剤物質が主とし て油相中に存在している、請求項50に記載の化合物。 52. 化合物がO/W型エマルジョンである、請求項51に記載の化合物。 53. 化合物がW/O型エマルジョンである、請求項51に記載の化合物。 54. 化合物がW/O/W多相エマルジョンである、請求項51に記載の化 合物。 55. さらに固体無機粒子コロイド状物質を含んでいる、請求項51に記載 の化合物。 56. コロイド状物質が約50〜約400m2/gの平均表面積を有する粒 子を含んでいる、請求項55に記載の化合物。 57. コロイド状物質が約180〜約400m2/gの平均表面積を有する 粒子を含んでいる、請求項55に記載の化合物。 58. コロイド状物質がシリコン、アルミニウム及びチタンの酸化物から選 択された無機酸化物の粒子を含んでいる、請求項55に記載の化合物。 59. 下記を含んでいる除草性化合物: (a)N−ホスホノメチルグリシン又はその除草性誘導体; (b)ステアリン酸ブチル;及び (c)リポソーム形成量でのリポソーム形成物質。 60. 下記を含んでいる除草性化合物: (a)N−ホスホノメチルグリシン又はその除草性誘導体; (b)ステアリン酸ブチル;及び (c)下記の式を有するアルキルエーテル系界面活性剤又はそうした界面活性 剤の混合物: R12−O−(CH2CH2O)n(CH(CH3)CH2O)m−R13 式中、R12は約16〜22個の炭素原子を有するアルキル若しくはアルケニル 基であり、nは約10〜約100の平均数であり、mは約0〜約5の平均数であ り、R13は水素若しくはC1-4アルキルである。 61. 生物学的有効量の請求項1〜45又は59〜60のいずれかに記載の 化合物を植物の群葉に接触させることを含んでいる植物処置方法。 62. 下記のステップを含む植物処置方法: (a)生物学的有効量の外因性化学物質を植物の群葉に接触させること、及び (b)(i)下記の式を有する化合物又は化合物の混合物である第1賦形剤物質 R14−CO−A−R15 (式中、R14は約5〜約21個の炭素原子を有するヒドロカルビル基であり、 R15は約1〜約14個の炭素原子を有するヒドロカルビル基であり、R14及びR15 における炭素原子の総数は約11〜約27個であり、さらにAはO又はNHで ある);及び(ii)1/3より大きい臨界的パッキングパラメーターを有する 両親媒性物質である第2賦形剤物質を含有する水性化合物を同一群葉に接触させ るステップを含んでおり、さらにこのときステップ(b)がステップ(a)と同 時に若しくは前又は後96時間以内に発生する植物処置方法。
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