JP2001283814A - 非水電解質二次電池用セパレータ及びこれを用いた非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池用セパレータ及びこれを用いた非水電解質二次電池Info
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高温でのサイクル寿命性能や放置性能を改善
する。 【解決手段】 下記化学式（１）で表される共役ポリエ
ン化合物の一種又は二種以上とポリオレフィンとを含ん
でなるセパレータを用いる。 （化１）：Ｒ1−（ＣＨ＝ＣＨ）n−Ｒ2 （式中、Ｒ1，Ｒ2は、それぞれ水素、アルキル基、フェ
ニル基、アルデヒド基、カルボキシル基から選ばれる１
種、nは１００以上の整数である。） 例えば、ポリエチレンセパレータを骨格とし、この片側
表面に上記共役ポリエン化合物を形成し、この面が正極
板側に面するようにして電池を構成する。
する。 【解決手段】 下記化学式（１）で表される共役ポリエ
ン化合物の一種又は二種以上とポリオレフィンとを含ん
でなるセパレータを用いる。 （化１）：Ｒ1−（ＣＨ＝ＣＨ）n−Ｒ2 （式中、Ｒ1，Ｒ2は、それぞれ水素、アルキル基、フェ
ニル基、アルデヒド基、カルボキシル基から選ばれる１
種、nは１００以上の整数である。） 例えば、ポリエチレンセパレータを骨格とし、この片側
表面に上記共役ポリエン化合物を形成し、この面が正極
板側に面するようにして電池を構成する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解質二次電
池用のセパレータおよびこれを用いた非水電解質二次電
池、特に、高温放置または高温サイクル寿命性能に優れ
た非水電解質二次電池に関する。
池用のセパレータおよびこれを用いた非水電解質二次電
池、特に、高温放置または高温サイクル寿命性能に優れ
た非水電解質二次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、携帯電話、携帯用パソコン等の電
子機器の小型軽量化・高機能化に伴い、内蔵される電池
としても、高エネルギー密度を有し、かつ軽量なものが
採用されている。そのような要求を満たす典型的な電池
は、特に、リチウム金属やリチウム合金等の活物質、ま
たはリチウムイオンをホスト物質（ここでホスト物質と
は、リチウムイオンを吸蔵及び放出できる物質をいう）
である炭素に吸蔵させたリチウムインターカレーション
化合物を負極とし、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＰＦ6等のリチウ
ム塩を溶解した非プロトン性の有機溶媒を電解液とし、
正極と負極との間に設置するセパレータには、有機溶媒
に不溶であり、かつ電解質や電極活物質に対して安定な
ポリオレフィン系材料を微多孔や不織布に加工したもの
を用いた非水電解質二次電池であり、円筒形、長円筒
形、角形、コイン形、ボタン形、シート形などの種々の
形状に加工して用いることができる。特に、リチウムコ
バルト複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物および
スピネル型リチウムマンガン酸化物などは、４Ｖ（ｖ
ｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）以上の極めて貴な電位で充放電を行
えるため、これらを正極活物質として正極に用いること
で、高い放電電圧を有する電池を実現できる。
子機器の小型軽量化・高機能化に伴い、内蔵される電池
としても、高エネルギー密度を有し、かつ軽量なものが
採用されている。そのような要求を満たす典型的な電池
は、特に、リチウム金属やリチウム合金等の活物質、ま
たはリチウムイオンをホスト物質（ここでホスト物質と
は、リチウムイオンを吸蔵及び放出できる物質をいう）
である炭素に吸蔵させたリチウムインターカレーション
化合物を負極とし、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＰＦ6等のリチウ
ム塩を溶解した非プロトン性の有機溶媒を電解液とし、
正極と負極との間に設置するセパレータには、有機溶媒
に不溶であり、かつ電解質や電極活物質に対して安定な
ポリオレフィン系材料を微多孔や不織布に加工したもの
を用いた非水電解質二次電池であり、円筒形、長円筒
形、角形、コイン形、ボタン形、シート形などの種々の
形状に加工して用いることができる。特に、リチウムコ
バルト複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物および
スピネル型リチウムマンガン酸化物などは、４Ｖ（ｖ
ｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）以上の極めて貴な電位で充放電を行
えるため、これらを正極活物質として正極に用いること
で、高い放電電圧を有する電池を実現できる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】最近では、非水電解質
二次電池が、常温環境下のみならず、低温から高温まで
の各種の環境下で使用される電子機器に採用されること
が多くなってきている。特にノート型パソコンにおいて
は、中央演算装置の高速化に伴い、パソコン内部の温度
が高くなり、内蔵された非水電解質二次電池が高温環境
下で長時間使用される。このようなことから、非水電解
質二次電池の特性の中でも、高温環境下での特性が重要
となってきている。しかしながら、従来の非水電解質二
次電池は、常温環境下では非常に優れた性能を示すもの
の、高温でのサイクル寿命性能や放置性能に関しては必
ずしも十分ではないということが明らかとなってきた。
本願発明は、高温でのサイクル寿命性能や放置性能を改
善しようとするものである。
二次電池が、常温環境下のみならず、低温から高温まで
の各種の環境下で使用される電子機器に採用されること
が多くなってきている。特にノート型パソコンにおいて
は、中央演算装置の高速化に伴い、パソコン内部の温度
が高くなり、内蔵された非水電解質二次電池が高温環境
下で長時間使用される。このようなことから、非水電解
質二次電池の特性の中でも、高温環境下での特性が重要
となってきている。しかしながら、従来の非水電解質二
次電池は、常温環境下では非常に優れた性能を示すもの
の、高温でのサイクル寿命性能や放置性能に関しては必
ずしも十分ではないということが明らかとなってきた。
本願発明は、高温でのサイクル寿命性能や放置性能を改
善しようとするものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本願発明者らは、上記課
題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、特定構成の
セパレータを用いることにより優れた高温サイクル寿命
性能、高温放置性能が得られることを見い出し、本願発
明を成すに至ったものである。すなわち、本願発明の一
つは、下記化学式（１）で表される共役ポリエン化合物
の一種又は二種以上とポリオレフィンとを含んでなるこ
とを特徴とする非水電解質二次電池用セパレータであ
る。
題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、特定構成の
セパレータを用いることにより優れた高温サイクル寿命
性能、高温放置性能が得られることを見い出し、本願発
明を成すに至ったものである。すなわち、本願発明の一
つは、下記化学式（１）で表される共役ポリエン化合物
の一種又は二種以上とポリオレフィンとを含んでなるこ
とを特徴とする非水電解質二次電池用セパレータであ
る。
【０００５】（化１）：Ｒ1−（ＣＨ＝ＣＨ）n−Ｒ2 （式中、Ｒ1，Ｒ2は、それぞれ水素、アルキル基、フェ
ニル基、アルデヒド基、カルボキシル基から選ばれる１
種、nは１００以上の整数である。）本発明のセパレー
タは、非水電解質二次電池のセパレータとして用いるこ
とにより、作製される非水電解質二次電池を優れた高温
サイクル寿命性能、高温放置性能を有するものとするこ
とができる。
ニル基、アルデヒド基、カルボキシル基から選ばれる１
種、nは１００以上の整数である。）本発明のセパレー
タは、非水電解質二次電池のセパレータとして用いるこ
とにより、作製される非水電解質二次電池を優れた高温
サイクル寿命性能、高温放置性能を有するものとするこ
とができる。
【０００６】本発明に係るセパレータの内でも、特に、
ポリオレフィン膜が骨格として用いられ、その膜中また
は膜表面に上記共役ポリエン化合物が含まれているよう
に構成されたものは、セパレータとして使用しやすく、
上記特性を効果的に発揮することが出来るので好まし
い。
ポリオレフィン膜が骨格として用いられ、その膜中また
は膜表面に上記共役ポリエン化合物が含まれているよう
に構成されたものは、セパレータとして使用しやすく、
上記特性を効果的に発揮することが出来るので好まし
い。
【０００７】また、上記記載した本発明のセパレータを
構成するポリオレフィンとしては、特にポリエチレンが
好ましい。これは、ポリエチレンと共役ポリエン化合物
との相性が良く、また、セパレータを製造する場合にも
下記に示す脱水素反応を施す等の方法を利用できて製造
も容易であるからである。さらに、シャットダウン温度
を低くすることも可能となる。
構成するポリオレフィンとしては、特にポリエチレンが
好ましい。これは、ポリエチレンと共役ポリエン化合物
との相性が良く、また、セパレータを製造する場合にも
下記に示す脱水素反応を施す等の方法を利用できて製造
も容易であるからである。さらに、シャットダウン温度
を低くすることも可能となる。
【０００８】上記記載した本発明のセパレータは、いず
れも上記のように共役ポリエン化合物とポリオレフィン
とを含んでなることを特徴とするものであるが、特に共
役ポリエン化合物はセパレータの表面に分布するように
して含まれているのが良く、より好ましくはセパレータ
表面の片面側に分布しているのが良い。中でも、ポリオ
レフィン膜の表面に共役ポリエン化合物が形成されてな
るものが好ましく、さらには、ポリエチレン膜の表面に
共役ポリエン化合物が形成されているものが良い。
れも上記のように共役ポリエン化合物とポリオレフィン
とを含んでなることを特徴とするものであるが、特に共
役ポリエン化合物はセパレータの表面に分布するように
して含まれているのが良く、より好ましくはセパレータ
表面の片面側に分布しているのが良い。中でも、ポリオ
レフィン膜の表面に共役ポリエン化合物が形成されてな
るものが好ましく、さらには、ポリエチレン膜の表面に
共役ポリエン化合物が形成されているものが良い。
【０００９】また、上記とは別の本願発明は、上記記載
したようなセパレータを具備することを特徴とする非水
電解質二次電池である。本発明の非水電解質二次電池に
よれば、高温でのサイクル寿命性能や放置性能が従来の
ものより優れた電池が得られる。
したようなセパレータを具備することを特徴とする非水
電解質二次電池である。本発明の非水電解質二次電池に
よれば、高温でのサイクル寿命性能や放置性能が従来の
ものより優れた電池が得られる。
【００１０】特に、セパレータとして、共役ポリエン化
合物がセパレータの表面に分布するようにして含まれた
もの、中でもセパレータ表面の片面側に分布しているも
のを用い、この共役ポリエン化合物が分布している面を
正極板側に面するようにして構成したものが好ましい。
なお、両面に分布している場合には、多く分布している
面を正極板側に面するようにするのが良い。
合物がセパレータの表面に分布するようにして含まれた
もの、中でもセパレータ表面の片面側に分布しているも
のを用い、この共役ポリエン化合物が分布している面を
正極板側に面するようにして構成したものが好ましい。
なお、両面に分布している場合には、多く分布している
面を正極板側に面するようにするのが良い。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て説明する。
て説明する。
【００１２】本願発明において用いられる共役ポリエン
化合物は、その末端に水素、アルキル基、フェニル基、
アルデヒド基またはカルボキシル基を備えるものであ
り、末端のＲ1とＲ2とは、異なっていても良いし、同じ
であっても良く、好ましくは、Ｒ1，Ｒ2が同じ基となる
ようにするのが良い。
化合物は、その末端に水素、アルキル基、フェニル基、
アルデヒド基またはカルボキシル基を備えるものであ
り、末端のＲ1とＲ2とは、異なっていても良いし、同じ
であっても良く、好ましくは、Ｒ1，Ｒ2が同じ基となる
ようにするのが良い。
【００１３】共役ポリエン化合物とポリオレフィンとを
含んだセパレータは、例えば、ポリオレフィン系セパレ
ータを用意し、これに共役ポリエン化合物を含ませるこ
とによって作製できる。例えば、ポリオレフィン系微多
孔セパレータに予め成形した共役ポリエン化合物のシー
ト（例えば、ポリアセチレンの微多孔シート）を張り合
わせる方法やポリエチレン微多孔セパレータに対し脱水
素反応を施す方法がある。
含んだセパレータは、例えば、ポリオレフィン系セパレ
ータを用意し、これに共役ポリエン化合物を含ませるこ
とによって作製できる。例えば、ポリオレフィン系微多
孔セパレータに予め成形した共役ポリエン化合物のシー
ト（例えば、ポリアセチレンの微多孔シート）を張り合
わせる方法やポリエチレン微多孔セパレータに対し脱水
素反応を施す方法がある。
【００１４】なお、これらの方法の場合、いずれもセパ
レータの表面に共役ポリエン化合物が分布することにな
るので好ましく、特に、ポリオレフィン系セパレータの
表面を構成するポリマー化合物を共役ポリエン化合物に
転換する方法により作製されるセパレータは、連続的な
構造が得られるため好ましい。なお、本発明のセパレー
タは、共役ポリエン化合物とポリオレフィン以外の物質
を含んでいても良い。
レータの表面に共役ポリエン化合物が分布することにな
るので好ましく、特に、ポリオレフィン系セパレータの
表面を構成するポリマー化合物を共役ポリエン化合物に
転換する方法により作製されるセパレータは、連続的な
構造が得られるため好ましい。なお、本発明のセパレー
タは、共役ポリエン化合物とポリオレフィン以外の物質
を含んでいても良い。
【００１５】ポリオレフィンとしては、例えば、ポリエ
チレンを好ましい材料として用いることができるが、こ
の場合、ポリエチレンとしては、高密度、中密度、低密
度の各種分岐ポリエチレン、線状ポリエチレン、高分子
量及び超高分子量ポリエチレンなど、何れのポリエチレ
ンも使用できる。また、適宜、各種の可塑剤、酸化防止
剤、難燃剤などの添加剤を、適量含有したものでも良
い。
チレンを好ましい材料として用いることができるが、こ
の場合、ポリエチレンとしては、高密度、中密度、低密
度の各種分岐ポリエチレン、線状ポリエチレン、高分子
量及び超高分子量ポリエチレンなど、何れのポリエチレ
ンも使用できる。また、適宜、各種の可塑剤、酸化防止
剤、難燃剤などの添加剤を、適量含有したものでも良
い。
【００１６】共役ポリエン化合物のセパレータに含有さ
れる量は、特に限定されるものではないが、あまりに少
なすぎると効果が小さ過ぎるので、例えば、共役ポリエ
ン化合物特有の色によって着色されていることが目視で
きる程度の量を含ませると良い。なお、共役ポリエン化
合物は、π−π*遷移に基づく特有の色を有している。
れる量は、特に限定されるものではないが、あまりに少
なすぎると効果が小さ過ぎるので、例えば、共役ポリエ
ン化合物特有の色によって着色されていることが目視で
きる程度の量を含ませると良い。なお、共役ポリエン化
合物は、π−π*遷移に基づく特有の色を有している。
【００１７】本願発明にかかる、非水電解質二次電池を
作製する場合には、上記のようにして作製されるセパレ
ータを用い、通常の方法により電池を作製すれば良いの
であるが、セパレータとしては、片側に共役ポリエン化
合物が形成されたものを用い、共役ポリエン化合物の形
成された面を正極板側に配置するのが良い。この場合、
セパレータの着色（共役ポリエン化合物による着色）面
を正極板側にし、非着色面を負極板側とすることにな
る。
作製する場合には、上記のようにして作製されるセパレ
ータを用い、通常の方法により電池を作製すれば良いの
であるが、セパレータとしては、片側に共役ポリエン化
合物が形成されたものを用い、共役ポリエン化合物の形
成された面を正極板側に配置するのが良い。この場合、
セパレータの着色（共役ポリエン化合物による着色）面
を正極板側にし、非着色面を負極板側とすることにな
る。
【００１８】正極板は、正極活物質を用いて構成される
が、例えばリチウム二次電池を作製する場合に正極活物
質としては、リチウムを吸蔵放出可能な化合物である、
組成式ＬｉxＭＯ2、またはＬｉyＭ2Ｏ4（ただしＭ は遷
移金属、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦２ ）で表される、複合
酸化物、トンネル状の空孔を有する酸化物、層状構造の
金属カルコゲン化物等を用いることができる。
が、例えばリチウム二次電池を作製する場合に正極活物
質としては、リチウムを吸蔵放出可能な化合物である、
組成式ＬｉxＭＯ2、またはＬｉyＭ2Ｏ4（ただしＭ は遷
移金属、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦２ ）で表される、複合
酸化物、トンネル状の空孔を有する酸化物、層状構造の
金属カルコゲン化物等を用いることができる。
【００１９】その具体例としては、ＬｉＣｏＯ2 、Ｌｉ
ＮｉＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4 、Ｌｉ2Ｍｎ2Ｏ4 、ＭｎＯ2、
ＦｅＯ2、Ｖ2Ｏ5、Ｖ6Ｏ13、ＴｉＯ2、ＴｉＳ2等があ
る。また、ポリアニリン等の導電性ポリマー等の有機化
合物を用いることもでき、さらに、これらを混合して用
いてもよい。また、粒状の活物質を用いる場合には、例
えば、活物質粒子と導電助剤と結着剤とからなる合剤を
アルミニウム等の金属集電体上に形成することで作製で
きる。
ＮｉＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4 、Ｌｉ2Ｍｎ2Ｏ4 、ＭｎＯ2、
ＦｅＯ2、Ｖ2Ｏ5、Ｖ6Ｏ13、ＴｉＯ2、ＴｉＳ2等があ
る。また、ポリアニリン等の導電性ポリマー等の有機化
合物を用いることもでき、さらに、これらを混合して用
いてもよい。また、粒状の活物質を用いる場合には、例
えば、活物質粒子と導電助剤と結着剤とからなる合剤を
アルミニウム等の金属集電体上に形成することで作製で
きる。
【００２０】負極板は、負極活物質を用いて構成される
が、例えばリチウム二次電池を作製する場合に負極活物
質としては、例えば、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｓｎ、Ｚｎ、
Ｃｄ等とリチウムとの合金、ＬｉＦｅ2Ｏ3、ＷＯ2、Ｍ
ｏＯ2等の遷移金属酸化物、グラファイト、カーボン等
の炭素質材料、Ｌｉ5（Ｌｉ3Ｎ）等の窒化リチウム、も
しくは金属リチウム箔、又はこれらの混合物を用いても
よい。また、粒状の炭素質材料を用いる場合には、例え
ば、活物質粒子と結着剤とからなる合剤を銅等の金属集
電体上に形成することで作製できる
が、例えばリチウム二次電池を作製する場合に負極活物
質としては、例えば、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｓｎ、Ｚｎ、
Ｃｄ等とリチウムとの合金、ＬｉＦｅ2Ｏ3、ＷＯ2、Ｍ
ｏＯ2等の遷移金属酸化物、グラファイト、カーボン等
の炭素質材料、Ｌｉ5（Ｌｉ3Ｎ）等の窒化リチウム、も
しくは金属リチウム箔、又はこれらの混合物を用いても
よい。また、粒状の炭素質材料を用いる場合には、例え
ば、活物質粒子と結着剤とからなる合剤を銅等の金属集
電体上に形成することで作製できる
【００２１】電解質としては、無機固体電解質、ポリマ
ー固体電解質、電解液等を用いることができるが、非水
電解液リチウム二次電池を作製する場合、電解液溶媒と
して、例えば、エチレンカーボネート、プロピレンカー
ボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネー
ト、γ−ブチロラクトン、スルホラン、ジメチルスルホ
キシド、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジメ
チルアセトアミド、１，２−ジメトキシエタン、１，２
−ジエトキシエタン、テトラヒドロフラン、２−メチル
テトラヒドロフラン、ジオキソラン、メチルアセテート
等の極性溶媒、もしくはこれらの混合物が使用できる。
ー固体電解質、電解液等を用いることができるが、非水
電解液リチウム二次電池を作製する場合、電解液溶媒と
して、例えば、エチレンカーボネート、プロピレンカー
ボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネー
ト、γ−ブチロラクトン、スルホラン、ジメチルスルホ
キシド、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジメ
チルアセトアミド、１，２−ジメトキシエタン、１，２
−ジエトキシエタン、テトラヒドロフラン、２−メチル
テトラヒドロフラン、ジオキソラン、メチルアセテート
等の極性溶媒、もしくはこれらの混合物が使用できる。
【００２２】また、これら電解液溶媒に溶解させるリチ
ウム塩としては、ＬｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢ
Ｆ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＣＯ2、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、
ＬｉＮ（ＳＯ2ＣＦ3）2、ＬｉＮ（ＳＯ2ＣＦ2Ｃ
Ｆ3）2、ＬｉＮ（ＣＯＣＦ3）2およびＬｉＮ（ＣＯＣＦ
2ＣＦ3）2などの塩もしくはこれらの混合物が使用でき
る。
ウム塩としては、ＬｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢ
Ｆ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＣＯ2、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、
ＬｉＮ（ＳＯ2ＣＦ3）2、ＬｉＮ（ＳＯ2ＣＦ2Ｃ
Ｆ3）2、ＬｉＮ（ＣＯＣＦ3）2およびＬｉＮ（ＣＯＣＦ
2ＣＦ3）2などの塩もしくはこれらの混合物が使用でき
る。
【００２３】
【実施例】以下、本実施例により本願発明についてさら
に詳細に説明する。 （実施例１）図１は本実施例の角形非水電解質二次電池
の構成断面図である。本実施例１の角形非水電解質二次
電池１は、アルミニウム集電体にリチウムイオンを吸蔵
・放出する物質を構成要素とする正極合材を塗布してな
る正極３と、銅集電体にリチウムイオンを吸蔵・放出す
る物質を構成要素とする負極合材を塗布してなる負極４
とがセパレータ５を介して巻回された扁平状電極群２
と、電解質塩を含有した非水電解液とを電池ケース６に
収納してなるものである。なお、扁平状電極群は下記に
説明するセパレータの黒色面が正極板と接するようにし
て作製されており、電池の設計容量が６００ｍＡｈであ
る。
に詳細に説明する。 （実施例１）図１は本実施例の角形非水電解質二次電池
の構成断面図である。本実施例１の角形非水電解質二次
電池１は、アルミニウム集電体にリチウムイオンを吸蔵
・放出する物質を構成要素とする正極合材を塗布してな
る正極３と、銅集電体にリチウムイオンを吸蔵・放出す
る物質を構成要素とする負極合材を塗布してなる負極４
とがセパレータ５を介して巻回された扁平状電極群２
と、電解質塩を含有した非水電解液とを電池ケース６に
収納してなるものである。なお、扁平状電極群は下記に
説明するセパレータの黒色面が正極板と接するようにし
て作製されており、電池の設計容量が６００ｍＡｈであ
る。
【００２４】電池ケース６には、安全弁８を設けた電池
蓋７がレーザー溶接によって取り付けられ、正極端子９
は正極リード１０を介して正極３と接続され、負極４は
電池ケース６の内壁と接触により電気的に接続されてい
る。
蓋７がレーザー溶接によって取り付けられ、正極端子９
は正極リード１０を介して正極３と接続され、負極４は
電池ケース６の内壁と接触により電気的に接続されてい
る。
【００２５】正極合材は、活物質のＬｉＣｏＯ2：９０
重量部と、導電材のアセチレンブラック５重量部と、結
着材のポリフッ化ビニリデン５重量部とを混合し、Ｎ−
メチル−２−ピロリドンを適宜加えて分散させ、スラリ
ーとして調製した。このスラリーを厚さ２０μｍのアル
ミニウム集電体に均一に塗布、乾燥させた後、ロールプ
レスで圧縮成型することにより正極３を作製した。
重量部と、導電材のアセチレンブラック５重量部と、結
着材のポリフッ化ビニリデン５重量部とを混合し、Ｎ−
メチル−２−ピロリドンを適宜加えて分散させ、スラリ
ーとして調製した。このスラリーを厚さ２０μｍのアル
ミニウム集電体に均一に塗布、乾燥させた後、ロールプ
レスで圧縮成型することにより正極３を作製した。
【００２６】負極合材は、リチウムイオンを吸蔵放出す
る炭素材料９０重量部と、ポリフッ化ビニリデン１０重
量部とを混合し、Ｎ−メチル−２−ピロリドンを適宜加
えて分散させ、スラリーとして調製した。このスラリー
を厚さ１０μｍの銅集電体に均一に塗布、乾燥させた
後、ロールプレスで圧縮成型することにより負極４を作
製した。
る炭素材料９０重量部と、ポリフッ化ビニリデン１０重
量部とを混合し、Ｎ−メチル−２−ピロリドンを適宜加
えて分散させ、スラリーとして調製した。このスラリー
を厚さ１０μｍの銅集電体に均一に塗布、乾燥させた
後、ロールプレスで圧縮成型することにより負極４を作
製した。
【００２７】電解液は、エチレンカーボネート（ＥＣ）
／ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）＝１／１（ｖｏｌ／
ｖｏｌ）からなる溶媒中に、ＬｉＰＦ6：１ｍｏｌを溶
解したものである。
／ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）＝１／１（ｖｏｌ／
ｖｏｌ）からなる溶媒中に、ＬｉＰＦ6：１ｍｏｌを溶
解したものである。
【００２８】セパレータは、膜厚：２５μｍ、空孔率：
４０％、透気度：５００ｓｅｃ／１００ｃｃのポリエチ
レン微多孔セパレータの片面部に脱水素処理を施して作
製したもので、片側表面を構成するポリエチレン分子の
内の一部の分子が下記化学式（２）で表される共役ポリ
エン化合物に転換されてなるものである。
４０％、透気度：５００ｓｅｃ／１００ｃｃのポリエチ
レン微多孔セパレータの片面部に脱水素処理を施して作
製したもので、片側表面を構成するポリエチレン分子の
内の一部の分子が下記化学式（２）で表される共役ポリ
エン化合物に転換されてなるものである。
【００２９】共役ポリエン化合物は、片面側の深さ1μ
ｍ程度の深さまで分布し、共役ポリエン化合物の形成さ
れた面は、黒い共役ポリエン化合物が均一に分布して白
色部の混在した黒色となっており、もう一方の面は白色
を呈している。
ｍ程度の深さまで分布し、共役ポリエン化合物の形成さ
れた面は、黒い共役ポリエン化合物が均一に分布して白
色部の混在した黒色となっており、もう一方の面は白色
を呈している。
【００３０】なお、脱水素処理は、上記と同じ電解液を
満たした電解液槽中にリチウム金属板とＬiCoO2粒子を
表面に塗布形成した白金板でポリエチレン微多孔セパレ
ータを挟んだものを浸漬し、槽中の温度を60℃に保ち、
リチウム金属板と白金板とを外部電源に接続して白金板
が高電位となるようにこれらの間に４．５Ｖの電圧を印
加することにより行い、共役ポリエン化合物の確認は、
ラマン分光分析とＦＴ−ＩＲ分析により行った。
満たした電解液槽中にリチウム金属板とＬiCoO2粒子を
表面に塗布形成した白金板でポリエチレン微多孔セパレ
ータを挟んだものを浸漬し、槽中の温度を60℃に保ち、
リチウム金属板と白金板とを外部電源に接続して白金板
が高電位となるようにこれらの間に４．５Ｖの電圧を印
加することにより行い、共役ポリエン化合物の確認は、
ラマン分光分析とＦＴ−ＩＲ分析により行った。
【００３１】このように、電池の電解液と同じ電解液を
用いて電気化学的に脱水素処理を行うことにより、脱水
素処理による不純物の混入の問題をなくすことができ
る。 （化２） Ｈ−（ＣＨ＝ＣＨ）n− Ｈ
用いて電気化学的に脱水素処理を行うことにより、脱水
素処理による不純物の混入の問題をなくすことができ
る。 （化２） Ｈ−（ＣＨ＝ＣＨ）n− Ｈ
【００３２】（実施例２）上記化学式（２）で表される
共役ポリエン化合物が両面に形成されたセパレータを用
い、後は上記実施例１と全く同様にして実施例２の電池
を作製した。
共役ポリエン化合物が両面に形成されたセパレータを用
い、後は上記実施例１と全く同様にして実施例２の電池
を作製した。
【００３３】（実施例３）実施例１の電池において、セ
パレータの黒色面（共役ポリエン化合物を含む面）の配
置を変更し、黒色面が負極と対向するようにして実施例
３の電池を作製した。
パレータの黒色面（共役ポリエン化合物を含む面）の配
置を変更し、黒色面が負極と対向するようにして実施例
３の電池を作製した。
【００３４】（実施例４）下記化学式（３）で表される
共役ポリエン化合物が片面に形成されたポリエチレン微
多孔セパレータを用い、後は上記実施例１と全く同様に
して実施例４の電池を作製した。 （化３） ＣＨ3 −（ＣＨ＝ＣＨ）n− ＣＨ3
共役ポリエン化合物が片面に形成されたポリエチレン微
多孔セパレータを用い、後は上記実施例１と全く同様に
して実施例４の電池を作製した。 （化３） ＣＨ3 −（ＣＨ＝ＣＨ）n− ＣＨ3
【００３５】（比較例）上記実施例１で用いた脱水素処
理を行う前のポリエチレン微多孔セパレータを用い、後
は実施例１と全く同様にして比較例の電池を作製した。
理を行う前のポリエチレン微多孔セパレータを用い、後
は実施例１と全く同様にして比較例の電池を作製した。
【００３６】（比較試験） 高温放置試験：上記電池を、１ＣＡの電流で４．２Ｖま
で定電流・定電圧充電を３時間行い、充電状態で３０日
間、６０℃で放置した。そして、放置後、電池を１ＣＡ
の定電流で放電し、初期容量に対する容量保持率を求
め、初期容量の８０％以上の容量を保持しているものを
良好とした。
で定電流・定電圧充電を３時間行い、充電状態で３０日
間、６０℃で放置した。そして、放置後、電池を１ＣＡ
の定電流で放電し、初期容量に対する容量保持率を求
め、初期容量の８０％以上の容量を保持しているものを
良好とした。
【００３７】高温サイクル寿命試験：上記の電池を、４
５℃において、１ＣＡの電流で４．２Ｖまで定電圧・定
電流充電を３時間おこない、その後、１ＣＡの定電流で
放電し、１サイクル目の放電容量に対する３００サイク
ル目の放電容量の割合を求め、１サイクル目の放電容量
に対して、８０％以上の容量を保持しているものを良好
とした。高温放置試験及び高温サイクル寿命試験の結果
を表１(実施例および比較例)に示す。
５℃において、１ＣＡの電流で４．２Ｖまで定電圧・定
電流充電を３時間おこない、その後、１ＣＡの定電流で
放電し、１サイクル目の放電容量に対する３００サイク
ル目の放電容量の割合を求め、１サイクル目の放電容量
に対して、８０％以上の容量を保持しているものを良好
とした。高温放置試験及び高温サイクル寿命試験の結果
を表１(実施例および比較例)に示す。
【００３８】
【表１】 表１の実施例１から４に示すように共役ポリエン化合物
を含むポリエチレン微多孔セパレータを用いた非水電解
質二次電池では、これらを全く含まないポリエチレン微
多孔セパレータを用いた比較例の電池と比べて、高温放
置性能及び高温サイクル寿命性能が向上していることが
分かる。また、この効果は、共役ポリエン化合物を含む
面が正極と対向している場合において、特に顕著に現れ
ているのが分かる。
を含むポリエチレン微多孔セパレータを用いた非水電解
質二次電池では、これらを全く含まないポリエチレン微
多孔セパレータを用いた比較例の電池と比べて、高温放
置性能及び高温サイクル寿命性能が向上していることが
分かる。また、この効果は、共役ポリエン化合物を含む
面が正極と対向している場合において、特に顕著に現れ
ているのが分かる。
【００３９】
【発明の効果】本発明によれば、高温放置性能及び高温
サイクル寿命性能に優れる電池を作製することができ、
高温下で使用される電子機器の高性能化を図ることが可
能となる。
サイクル寿命性能に優れる電池を作製することができ、
高温下で使用される電子機器の高性能化を図ることが可
能となる。
【図１】本実施例の角形非水電解質二次電池の構成断面
図である。
図である。
２…電極群 ３…正極 ４…負極 ５…セパレータ ６…電池ケース ７…電池蓋 ８…安全弁
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成１３年５月１４日（２００１．５．１
４）
４）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
【請求項６】上記請求項１、２、３、４または５記載の
セパレータを具備することを特徴とする非水電解質二次
電池。
セパレータを具備することを特徴とする非水電解質二次
電池。
【請求項７】上記請求項４または５記載のセパレータが
用いられ、共役ポリエン化合物が分布している面が正極
板側に面していることを特徴とする非水電解質二次電
池。
用いられ、共役ポリエン化合物が分布している面が正極
板側に面していることを特徴とする非水電解質二次電
池。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００４】
【課題を解決するための手段】本願発明者らは、上記課
題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、特定構成の
セパレータを用いることにより優れた高温サイクル寿命
性能、高温放置性能が得られることを見い出し、本願発
明を成すに至ったものである。すなわち、本願発明の一
つは共役ポリエン化合物の一種又は二種以上とポリオレ
フィンとを含んでなることを特徴とする非水電解質二次
電池用セパレータである。
題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、特定構成の
セパレータを用いることにより優れた高温サイクル寿命
性能、高温放置性能が得られることを見い出し、本願発
明を成すに至ったものである。すなわち、本願発明の一
つは共役ポリエン化合物の一種又は二種以上とポリオレ
フィンとを含んでなることを特徴とする非水電解質二次
電池用セパレータである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００５】本発明のセパレータは、非水電解質二次電
池のセパレータとして用いることにより、作製される非
水電解質二次電池を優れた高温サイクル寿命性能、高温
放置性能を有するものとすることができる。
池のセパレータとして用いることにより、作製される非
水電解質二次電池を優れた高温サイクル寿命性能、高温
放置性能を有するものとすることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１２】本願発明において用いられる共役ポリエン
化合物は、下記化学式（化１）で表わされる。 （化１）：Ｒ1−（ＣＨ＝ＣＨ）n−Ｒ2 化学式（化１）において、Ｒ1、Ｒ2はそれぞれ水素、ア
ルキル基から選ばれる１種であり、末端のＲ1とＲ2と
は、異なっていても良いし、同じであっても良く、好ま
しくは、Ｒ1とＲ2が同じ基となるようにするのが良い。
化合物は、下記化学式（化１）で表わされる。 （化１）：Ｒ1−（ＣＨ＝ＣＨ）n−Ｒ2 化学式（化１）において、Ｒ1、Ｒ2はそれぞれ水素、ア
ルキル基から選ばれる１種であり、末端のＲ1とＲ2と
は、異なっていても良いし、同じであっても良く、好ま
しくは、Ｒ1とＲ2が同じ基となるようにするのが良い。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H021 AA06 EE04 EE20 HH10 5H029 AJ02 AJ04 AJ05 AK02 AK03 AK16 AL01 AL02 AL03 AL06 AL12 AM03 AM04 AM05 AM07 BJ02 BJ14 DJ04 EJ12 HJ02
Claims (6)
- 【請求項１】下記化学式（１）で表される共役ポリエン
化合物の一種又は二種以上とポリオレフィンとを含んで
なることを特徴とする非水電解質二次電池用セパレー
タ。 （化１）：Ｒ1−（ＣＨ＝ＣＨ）n−Ｒ2 （式中、Ｒ1，Ｒ2は、それぞれ水素、アルキル基、フェ
ニル基、アルデヒド基、カルボキシル基から選ばれる１
種、nは１００以上の整数である。） - 【請求項２】ポリオレフィン膜が骨格をなしていること
を特徴とする請求項１記載の非水電解質二次電池用セパ
レータ。 - 【請求項３】前記ポリオレフィンが、ポリエチレンであ
ることを特徴とする請求項１または２記載の非水電解質
二次電池用セパレータ。 - 【請求項４】上記共役ポリエン化合物が、セパレータ表
面の片面側に分布していることを特徴とする請求項１，
２または３記載の非水電解質二次電池用セパレータ。 - 【請求項５】上記請求項１、２、３または４記載のセパ
レータを具備することを特徴とする非水電解質二次電
池。 - 【請求項６】上記請求項４記載のセパレータが用いら
れ、共役ポリエン化合物が分布している面が正極板側に
面していることを特徴とする非水電解質二次電池。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000093543A JP3722462B2 (ja) | 2000-03-30 | 2000-03-30 | 非水電解質二次電池用セパレータ及びこれを用いた非水電解質二次電池 |
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| US09/820,969 US6617076B2 (en) | 2000-03-30 | 2001-03-30 | Separator for nonaqueous secondary battery and nonaqueous secondary battery using the same |
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Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000093543A JP3722462B2 (ja) | 2000-03-30 | 2000-03-30 | 非水電解質二次電池用セパレータ及びこれを用いた非水電解質二次電池 |
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|---|---|
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000093543A Expired - Fee Related JP3722462B2 (ja) | 2000-03-30 | 2000-03-30 | 非水電解質二次電池用セパレータ及びこれを用いた非水電解質二次電池 |
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| Country | Link |
|---|---|
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| EP (1) | EP1139461A3 (ja) |
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| CN (1) | CN1213494C (ja) |
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| JP2016024957A (ja) * | 2014-07-18 | 2016-02-08 | 株式会社Ｇｓユアサ | リチウムイオン二次電池 |
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|---|---|---|---|---|
| JP4413888B2 (ja) * | 2006-06-13 | 2010-02-10 | 株式会社東芝 | 蓄電池システム、車載電源システム、車両、および蓄電池システムの充電方法 |
| CN101558513B (zh) * | 2006-11-20 | 2011-12-14 | 帝人株式会社 | 非水系二次电池用隔板、其制造方法及非水系二次电池 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS538670A (en) | 1976-07-14 | 1978-01-26 | Maruzen Oil Co Ltd | Method of manufacture of film of graft polymer |
| JPS5822046B2 (ja) * | 1979-02-05 | 1983-05-06 | 日本原子力研究所 | グラフト重合体膜の製造方法 |
| JPS55105972A (en) | 1979-02-05 | 1980-08-14 | Japan Atom Energy Res Inst | Separator for cell |
| JPS57121169A (en) * | 1981-01-20 | 1982-07-28 | Meidensha Electric Mfg Co Ltd | Metal-halogen battery |
| JPS599854A (ja) * | 1982-07-08 | 1984-01-19 | Sanyo Chem Ind Ltd | リチウム電池隔離膜作成用コ−テング剤 |
| US5853916A (en) * | 1996-10-28 | 1998-12-29 | Motorola, Inc. | Multi-layered polymeric gel electrolyte and electrochemical cell using same |
| JPH1181139A (ja) | 1997-08-28 | 1999-03-26 | Jsr Corp | 多孔質材料およびその製造方法 |
| JP2000021382A (ja) | 1998-04-30 | 2000-01-21 | Bridgestone Corp | 電池部材及びそれを用いた電池 |
| JP2000036297A (ja) | 1998-07-17 | 2000-02-02 | Bridgestone Corp | 電池部材、電池部材の製造方法及び電池 |
| JP2000036296A (ja) | 1998-07-17 | 2000-02-02 | Bridgestone Corp | 電池部材及びその製造方法 |
| US6277514B1 (en) * | 1998-12-17 | 2001-08-21 | Moltech Corporation | Protective coating for separators for electrochemical cells |
| JP4206182B2 (ja) | 1999-12-27 | 2009-01-07 | 日東電工株式会社 | 微多孔フィルム |
-
2000
- 2000-03-30 JP JP2000093543A patent/JP3722462B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
2001
- 2001-03-30 US US09/820,969 patent/US6617076B2/en not_active Expired - Lifetime
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| JP2016024957A (ja) * | 2014-07-18 | 2016-02-08 | 株式会社Ｇｓユアサ | リチウムイオン二次電池 |
Also Published As
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|---|---|
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| CN1213494C (zh) | 2005-08-03 |
| US20010036580A1 (en) | 2001-11-01 |
| CN1320974A (zh) | 2001-11-07 |
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| US20200076000A1 (en) | Non-aqueous electrolyte and non-aqueous electrolyte secondary battery |
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