JP2001076748A - Separator for solid polymer type fuel cell and manufacture method and solid polymer type fuel cell - Google Patents

Separator for solid polymer type fuel cell and manufacture method and solid polymer type fuel cell

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a separator that is relatively inexpensive but can be made with high precision. SOLUTION: A separator 2 for a solid polymer type fuel cell 1 is provided with a base member 11 and protruding parts 12. The protruding parts 12 are formed by accreting conductive material P1 against both sides the base member 11. Regions between the protruding parts 12 function as fluid accesses 13. Because fluids such as oxygen gas, hydrogen gas, and water do not permeate the base member 11, the fluid can be securely and efficiently poured into the fluid accesses 13. The protruding parts 1a, if formed by the accreting conductive material P1, do not require an expensive metal mold for press molding and lengthy machining for formation thereof, thereby providing a high precision separator.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、固体高分子型燃料
電池、並びにそのセパレータ及びそのセパレータを製造
する方法に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a polymer electrolyte fuel cell, a separator thereof, and a method for producing the separator.

【０００２】[0002]

【従来の技術】近年、クリーンで発電効率の高い次世代
の発電装置が望まれており、酸素及び水素の持つ化学エ
ネルギーを直接電気エネルギーに変換する燃料電池（Fu
el Cell）に対する期待が次第に高まってきている。現
状における燃料電池の種類としては、りん酸型、アルカ
リ型、溶融炭酸塩型、固体電解質型、固体高分子型（イ
オン交換膜型ともいう。）などが知られている。なかで
も固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ：Polymer Electro
lyte Fuel Cell）は、小規模かつポータブルな電源と
しての用途（例えば電気自動車用電源など）に適すると
考えられている。ゆえに、その実用化に向けて、現在精
力的に開発が進められている。2. Description of the Related Art In recent years, there has been a demand for a next-generation power generation device that is clean and has high power generation efficiency.
The expectations for el Cell) are increasing. At present, types of fuel cells include a phosphoric acid type, an alkaline type, a molten carbonate type, a solid electrolyte type, a solid polymer type (also referred to as an ion exchange membrane type), and the like. Among them, polymer electrolyte fuel cells (PEFC: Polymer Electro
The lyte fuel cell is considered to be suitable for use as a small and portable power supply (for example, a power supply for an electric vehicle). Therefore, development is currently being vigorously pursued for practical use.

【０００３】このタイプの燃料電池は、例えば電解質層
としてプロトン導電性を有するイオン交換膜の１つであ
る固体高分子膜（以後プロトン交換膜）の両側に電極を
配置してなる膜・電極積層体（単電池）を備えている。
このような固体高分子膜は、分子中に水素イオンの交換
基を持つため、飽和含水状態とすることによりイオン導
電性電解質として機能することができる。これらの電極
には白金等の金属触媒が担持されている。一対の電極の
うちの一方は水素極（陰極）と呼ばれ、他方は酸素極
（陽極）と呼ばれる。膜・電極積層体の両側には一対の
セパレータが配置されており、それらセパレータによっ
て両電極及びイオン交換膜の外周部が挟持されている。
セパレータ用材料としては、従来、炭素粉末及び熱硬化
性樹脂を主成分とする成形体が提案されている。A fuel cell of this type has a membrane / electrode laminate in which electrodes are arranged on both sides of a solid polymer membrane (hereinafter referred to as a proton exchange membrane) which is one of proton-conductive ion exchange membranes as an electrolyte layer. Body (cell).
Since such a solid polymer membrane has a hydrogen ion exchange group in the molecule, it can function as an ion-conductive electrolyte by being saturated with water. These electrodes carry a metal catalyst such as platinum. One of the pair of electrodes is called a hydrogen electrode (cathode), and the other is called an oxygen electrode (anode). A pair of separators is arranged on both sides of the membrane / electrode laminate, and the outer periphery of both electrodes and the ion exchange membrane are sandwiched by the separators.
As a material for the separator, conventionally, a molded body mainly composed of a carbon powder and a thermosetting resin has been proposed.

【０００４】水素極側のセパレータを介して供給されて
きた水素ガス（Ｈ2）は、水素極における触媒反応によ
り水素イオン（Ｈ+）と電子（ｅ-）とに解離する。水素
イオンはプロトン交換膜を通過しながら酸素極に向かっ
て移動し、電子は外部回路を通って酸素極側へ移動す
る。酸素極側には酸素ガス（Ｏ2）が供給されている。[0004] the hydrogen electrode side of the hydrogen gas which is supplied via a separator (H 2), a hydrogen ion by a catalytic reaction in the hydrogen electrode and the (H +) electrons - dissociates and (e). The hydrogen ions move toward the oxygen electrode while passing through the proton exchange membrane, and the electrons move to the oxygen electrode side through an external circuit. Oxygen gas (O 2 ) is supplied to the oxygen electrode side.

【０００５】従って、酸素極における触媒反応により、
水素イオン及び外部回路を経由した電子が酸素ガスと反
応し、水（Ｈ2Ｏ）が生じる。このとき、外部回路を経
由した電子は電流となり、負荷に対して電力を供給する
ことができる。別の言いかたをすると、酸素ガス及び水
素ガスを燃料として、電気分解反応の逆反応により、起
電力が得られるようになっている。[0005] Therefore, by the catalytic reaction at the oxygen electrode,
The hydrogen ions and the electrons passing through the external circuit react with the oxygen gas to generate water (H 2 O). At this time, the electrons that have passed through the external circuit become current, and can supply power to the load. In other words, an electromotive force can be obtained by a reverse reaction of the electrolysis reaction using oxygen gas and hydrogen gas as fuel.

【０００６】[0006]

【発明が解決しようとする課題】ところで、気体不透過
性炭素（ガラス状炭素や樹脂含浸炭素材等）からなる従
来のセパレータは、凸部としての多数のリブを片面また
は両面に備えている。各リブの上面は電極に接触した状
態で配置される。また、酸素ガス、水素ガス、水分等の
流体は、リブ間の領域を流通するようになっている。A conventional separator made of gas-impermeable carbon (glassy carbon, carbon material impregnated with resin, etc.) has a large number of ribs on one or both sides as projections. The upper surface of each rib is arranged in contact with the electrode. Fluids such as oxygen gas, hydrogen gas, and moisture flow through the region between the ribs.

【０００７】従来においてこのようなリブは、金型を用
いた従来公知のプレス成形法等によりセパレータと同時
に形成されたり、気体不透過性炭素材を機械加工するこ
とにより形成されるのが一般的であった。しかしなが
ら、高精度かつファインなリブを得ようとすると、必然
的に高価な金型が必要になったり、長時間の機械加工が
必要となる。ゆえに、このことがセパレータの生産性低
下の原因となっていた。Conventionally, such ribs are generally formed simultaneously with the separator by a conventionally known press molding method or the like using a mold, or formed by machining a gas impermeable carbon material. Met. However, in order to obtain a high-precision and fine rib, an expensive mold is inevitably required, and long-time machining is required. Therefore, this has caused a decrease in productivity of the separator.

【０００８】本発明は上記の課題に鑑みてなされたもの
であり、その目的は、比較的安価であっても高精度なセ
パレータ及び固体高分子型燃料電池を提供することにあ
る。また、本発明の別の目的は、上記の優れたセパレー
タの製造に好適な方法を提供することにある。The present invention has been made in view of the above problems, and an object of the present invention is to provide a separator and a polymer electrolyte fuel cell which are relatively inexpensive and high in accuracy. Another object of the present invention is to provide a method suitable for producing the above excellent separator.

【０００９】[0009]

【課題を解決するための手段】上記の課題を解決するた
めに、請求項１に記載の発明では、基材と、その基材の
少なくとも片面に対し導電性材料を付着させることによ
り形成された凸部とを備え、前記凸部同士の間の領域が
流体流路になっている固体高分子型燃料電池のセパレー
タをその要旨とする。In order to solve the above-mentioned problems, according to the first aspect of the present invention, a substrate is formed by attaching a conductive material to at least one surface of the substrate. The present invention provides a separator of a polymer electrolyte fuel cell, comprising: a projection; and a region between the projections serving as a fluid flow path.

【００１０】請求項２に記載の発明は、導電基材に導電
性材料を印刷することにより形成された複数のリブを備
えるとしている。請求項３に記載の発明は、請求項１に
おいて、絶縁基材の両面に対し、導電性材料を印刷する
ことにより形成された複数のリブを備え、かつ前記両面
のリブ同士が前記絶縁基材に設けられた導通部を介して
電気的に接続されているとしている。The second aspect of the present invention includes a plurality of ribs formed by printing a conductive material on a conductive base material. According to a third aspect of the present invention, in the first aspect, a plurality of ribs formed by printing a conductive material on both surfaces of the insulating base material are provided, and the ribs on the two surfaces are connected to each other by the insulating base material. Are electrically connected to each other via a conductive portion provided in the first portion.

【００１１】請求項４に記載の発明は、請求項３におい
て、前記リブは前記導通部の開口部を覆うように形成し
ている。請求項５に記載の発明は、請求項１において、
基材片面に対する導電性材料の印刷により形成された複
数の第１リブと、前記第１リブと電気的に接続された導
通部とを備える第１絶縁基材と、基材片面に対する導電
性材料の印刷により形成された複数の第２リブと、前記
第２リブと電気的に接続された導通部とを備える第２絶
縁基材と、前記両絶縁基材の間に配置された導電体とか
らなる積層体を構成するとともに、前記第１絶縁基材の
導通部と前記第２絶縁基材の導通部とを、前記導電体を
介して互いに電気的に接続している。According to a fourth aspect of the present invention, in the third aspect, the rib is formed so as to cover an opening of the conductive portion. According to a fifth aspect of the present invention, in the first aspect,
A first insulating substrate including a plurality of first ribs formed by printing a conductive material on one surface of a base material, and a conductive portion electrically connected to the first rib; and a conductive material on one surface of the base material A plurality of second ribs formed by printing, a second insulating base including a conductive portion electrically connected to the second rib, and a conductor disposed between the two insulating bases. And a conductive portion of the first insulating base material and a conductive portion of the second insulating base material are electrically connected to each other via the conductor.

【００１２】請求項６に記載の発明は、請求項３乃至５
のいずれか１項において、前記導通部は導電性材料が充
填された導通部であり、その導通部の内壁面には凹凸が
形成されているとしている。The invention described in claim 6 is the invention according to claims 3 to 5
In any one of the above, the conductive portion is a conductive portion filled with a conductive material, and irregularities are formed on an inner wall surface of the conductive portion.

【００１３】請求項７に記載の発明は、請求項３乃至５
のいずれか１項において、前記導通部は導電性材料が充
填されためっきスルーホールであり、そのめっきスルー
ホールの内壁面にあるめっき層には凹凸が形成されてい
るとしている。[0013] The invention according to claim 7 is the invention according to claims 3 to 5.
In any one of the above, the conductive portion is a plated through hole filled with a conductive material, and the plating layer on the inner wall surface of the plated through hole has irregularities.

【００１４】請求項８に記載の発明は、請求項３乃至５
のいずれか１項において、前記導通部は絶縁樹脂材料が
充填されためっきスルーホールであり、そのめっきスル
ーホールの内壁面にあるめっき層には凹凸が形成されて
いるとしている。[0014] The invention described in claim 8 is the invention according to claims 3 to 5.
In any one of the above, the conductive portion is a plated through hole filled with an insulating resin material, and the plating layer on the inner wall surface of the plated through hole has irregularities.

【００１５】請求項９に記載の発明では、固体高分子型
燃料電池のセパレータを製造する方法であって、炭素を
主成分とする成形体を成形した後、その表面に凸部形成
用の導電性材料を印刷することにより凸部を形成するこ
とを特徴とする固体高分子型燃料電池のセパレータの製
造方法をその要旨とする。According to a ninth aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing a separator for a polymer electrolyte fuel cell, comprising forming a molded body mainly composed of carbon and then forming a conductive material on the surface of the molded body. A method of manufacturing a separator for a polymer electrolyte fuel cell, comprising forming a convex portion by printing a conductive material.

【００１６】請求項１０に記載の発明では、プロトン交
換膜と、電極と、請求項１乃至８のいずれか1項に記載
のセパレータとを備える固体高分子型燃料電池をその要
旨とする。According to a tenth aspect of the present invention, there is provided a polymer electrolyte fuel cell including a proton exchange membrane, an electrode, and the separator according to any one of the first to eighth aspects.

【００１７】以下、本発明の「作用」について説明す
る。請求項１〜８に記載の発明によると、酸素ガス、水
素ガス、水等の流体が基材を透過することがないので、
流体流路に前記流体を無駄なく確実に流すことができ
る。また、導電性材料の付着により形成された凸部であ
れば、その形成に際して高価なプレス成形用金型や長時
間の機械加工が不要となるため、高精度のセパレータを
得ることができる。Hereinafter, the "action" of the present invention will be described. According to the invention described in claims 1 to 8, oxygen gas, hydrogen gas, fluid such as water does not permeate the base material,
The fluid can be reliably flowed through the fluid flow path without waste. In addition, if a convex portion is formed by the attachment of a conductive material, an expensive press-molding die and a long-time machining process are not required for forming the convex portion, so that a high-precision separator can be obtained.

【００１８】請求項２に記載の発明によると、基材自体
に導電性があることから、基材両面に印刷形成されたリ
ブ同士が、その導電基材を介して電気的に接続される。
また、導電性材料の印刷により形成されたリブであるた
め、高価なプレス成形用金型や長時間の機械加工によっ
て形成されたリブに比べ、高精度かつファインなものと
なる。According to the second aspect of the present invention, since the base material itself is conductive, the ribs printed on both surfaces of the base material are electrically connected to each other via the conductive base material.
Further, since the ribs are formed by printing a conductive material, the ribs have higher precision and fineness than expensive press molding dies or ribs formed by long-time machining.

【００１９】請求項３に記載の発明によると、基材自体
に導電性がなくても基材に導通部が設けられていること
から、基材両面に印刷形成されたリブ同士が、その導通
部を介して電気的に接続される。また、導電性材料の印
刷により形成されたリブであるため、高価なプレス成形
用金型や長時間の機械加工によって形成されたリブに比
べ、高精度かつファインなものとなる。According to the third aspect of the present invention, since the conductive portion is provided on the base material even if the base material itself is not conductive, the ribs printed on both surfaces of the base material are connected to each other by the conductive portions. It is electrically connected through the unit. Further, since the ribs are formed by printing a conductive material, the ribs have higher precision and fineness than expensive press molding dies or ribs formed by long-time machining.

【００２０】請求項４に記載の発明によると、導通部の
開口部がリブによって覆われることにより、流体流路を
流れる流体が導通部の形成箇所に直接触れなくなり、イ
オン交換膜の被毒化が防止される。According to the fourth aspect of the present invention, since the opening of the conductive portion is covered with the rib, the fluid flowing through the fluid flow path does not directly contact the portion where the conductive portion is formed, and the ion exchange membrane is poisoned. Is prevented.

【００２１】請求項５に記載の発明によると、両絶縁基
材の間に配置された導電体を介して、第１絶縁基材の導
通部と第２絶縁基材の導通部とを互いに電気的に接続し
た構造であるため、導通部の形成位置に制約を受けにく
くなる。即ち、導通部の形成自由度が大きくなる。According to the fifth aspect of the present invention, the conductive portion of the first insulating base and the conductive portion of the second insulating base are electrically connected to each other via the conductor disposed between the two insulating bases. Since the structure is electrically connected, the position where the conductive portion is formed is less likely to be restricted. That is, the degree of freedom in forming the conductive portion is increased.

【００２２】請求項６に記載の発明によると、凹凸層が
形成された導通部の内壁面に導電性材料を充填すれば、
凹凸のもたらすアンカー効果によって、内壁面に対する
導電性材料の密着性が向上する。その結果、信頼性の向
上が図られる。According to the sixth aspect of the present invention, if the conductive material is filled into the inner wall surface of the conductive portion on which the uneven layer is formed,
Due to the anchor effect provided by the unevenness, the adhesion of the conductive material to the inner wall surface is improved. As a result, the reliability is improved.

【００２３】請求項７に記載の発明によると、凹凸層が
形成されためっき層を持つめっきスルーホールに導電性
材料を充填すれば、凹凸のもたらすアンカー効果によっ
て、めっき層に対する導電性材料の密着性が向上する。
その結果、信頼性の向上が図られる。また、導通部の低
抵抗化が図られる結果、ロスが少なくて効率のよい発電
を行うことができる。According to the seventh aspect of the present invention, when the conductive material is filled in the plated through hole having the plating layer on which the uneven layer is formed, the conductive material adheres to the plated layer by the anchor effect caused by the unevenness. The performance is improved.
As a result, the reliability is improved. In addition, as a result of reducing the resistance of the conduction portion, efficient power generation can be performed with little loss.

【００２４】請求項８に記載の発明によると、凹凸層が
形成されためっき層を持つめっきスルーホールに絶縁樹
脂材料を充填すれば、凹凸のもたらすアンカー効果によ
って、めっき層に対する導電性材料の密着性が向上す
る。その結果、信頼性の向上が図られる。According to the present invention, if the insulating resin material is filled in the plated through hole having the plating layer with the uneven layer formed thereon, the conductive material adheres to the plating layer by the anchor effect caused by the unevenness. The performance is improved. As a result, the reliability is improved.

【００２５】請求項９に記載の発明によると、成形及び
印刷という一連の工程によって、連続的にセパレータを
製造することが可能である。従って、高価なプレス成形
用金型や長時間の機械加工を必要とする従来方法とは異
なり、安価なセパレータを確実にかつ効率よく製造する
ことができる。According to the ninth aspect of the invention, the separator can be manufactured continuously by a series of steps of molding and printing. Therefore, unlike an expensive press molding die or a conventional method that requires long machining, an inexpensive separator can be reliably and efficiently manufactured.

【００２６】[0026]

【発明の実施の形態】［第１の実施形態］以下、本発明
を具体化した第１実施形態の固体高分子型燃料電池１を
図１〜図５に基づき詳細に説明する。DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS First Embodiment A polymer electrolyte fuel cell 1 according to a first embodiment of the present invention will be described below in detail with reference to FIGS.

【００２７】図１，図２には、この燃料電池１は、膜・
電極積層体Ｌ１とセパレータ２とを備えている。膜・電
極積層体Ｌ１は、プロトン交換膜３の両側に電極４Ａ，
４Ｂを貼り付けた構造となっている。一方のものは水素
極４Ａであり、他方のものは酸素極４Ｂである。プロト
ン交換膜３は、水素イオンを通過させることができる。
本実施形態では、例えばパーフルオロカーボンスルフォ
ン酸からなる膜をプロトン交換膜３として用いている。
水素極４Ａ及び酸素極４Ｂは、炭素繊維等を主成分とす
る好通気性のマット状物であり、ここでは矩形状に加工
されている。このマット状物には、白金及びパラジウム
が触媒として担持されている。なお、マット状物には撥
水処理のためフッ素樹脂等が添加されていてもよい。FIGS. 1 and 2 show that the fuel cell 1 has a membrane
An electrode laminate L1 and a separator 2 are provided. The membrane / electrode laminate L1 includes electrodes 4A,
4B is attached. One is a hydrogen electrode 4A and the other is an oxygen electrode 4B. The proton exchange membrane 3 can pass hydrogen ions.
In the present embodiment, for example, a membrane made of perfluorocarbon sulfonic acid is used as the proton exchange membrane 3.
The hydrogen electrode 4A and the oxygen electrode 4B are air-permeable mat-like materials mainly composed of carbon fiber or the like, and are processed in a rectangular shape here. Platinum and palladium are supported as catalysts on the mat-like material. In addition, a fluorine resin or the like may be added to the mat-like material for a water-repellent treatment.

【００２８】膜・電極積層体Ｌ１の両側には、一対のセ
パレータ２が配置されている。本実施形態のセパレータ
２は矩形状かつ板状の充実体であって、水素極４Ａ及び
酸素極４Ｂよりも一回り大きく形成されている。そし
て、プロトン交換膜３の外縁に設けられた肉厚フランジ
部３ａは、両セパレータ２の内面外周部によって挟持さ
れている。フランジ部３ａとセパレータ２との間には、
外部への流体漏れを防止するために、シール部材として
のゴムパッキング５が介在されている。その結果、両セ
パレータ２間に膜・電極積層体Ｌ１が位置ずれ不能に固
定されている。A pair of separators 2 is arranged on both sides of the membrane / electrode laminate L1. The separator 2 of the present embodiment is a rectangular and plate-like solid body, and is formed to be slightly larger than the hydrogen electrode 4A and the oxygen electrode 4B. The thick flange portion 3 a provided on the outer edge of the proton exchange membrane 3 is held between the inner peripheral portions of both separators 2. Between the flange portion 3a and the separator 2,
A rubber packing 5 as a sealing member is interposed in order to prevent fluid leakage to the outside. As a result, the membrane / electrode laminate L1 is fixed between the separators 2 so as not to be displaced.

【００２９】図１，図２に示されるように、本実施形態
のセパレータ２は、流体不透過性（Ｈｅガス透過におい
て、１×１０-4〜１×１０-12cc/cm2・sec）の基材とし
ての導電基材１１と、その導電基材１１の両面に形成さ
れた凸部としての複数のリブ１２とを備えている。As shown in FIGS. 1 and 2, the separator 2 of this embodiment is fluid-impermeable (1 × 10 −4 to 1 × 10 −12 cc / cm 2 · sec in He gas permeation). And a plurality of ribs 12 as projections formed on both surfaces of the conductive substrate 11.

【００３０】この燃料電池１では、導電基材１１とし
て、炭素粉末及び熱硬化性樹脂をその主成分とする板状
成形体１５が用いられている。このような板状成形体１
５は、例えば従来公知の押出成形法、シート成形法、ロ
ール成形法、ドクターブレード法等により得ることがで
きる。In the fuel cell 1, as the conductive substrate 11, a plate-like molded body 15 containing carbon powder and a thermosetting resin as main components is used. Such a plate-like molded body 1
5 can be obtained by, for example, a conventionally known extrusion molding method, sheet molding method, roll molding method, doctor blade method, or the like.

【００３１】板状成形体１５における炭素粉末の役割
は、電気比抵抗を低減してセパレータ２の導電性を向上
させることである。使用可能な炭素粉末としては、天然
黒鉛粉末があるほか、例えば人造黒鉛粉末、ガラス状カ
ーボン、メソカーボン、カーボンブラック等がある。勿
論、これらの混合物を用いることもできる。この場合、
極力、不純物含有量の少ない高純度炭素粉末を用いるこ
とが望ましい。具体的にいうと、本実施形態では、不純
物濃度が２００ｐｐｍ〜３００ｐｐｍ程度の鱗片状炭素
粉末を用いている。The role of the carbon powder in the plate-like molded body 15 is to reduce the electrical resistivity and improve the conductivity of the separator 2. Usable carbon powders include natural graphite powders, as well as artificial graphite powders, glassy carbon, mesocarbon, carbon black and the like. Of course, a mixture of these can also be used. in this case,
It is desirable to use high-purity carbon powder with as little impurity content as possible. Specifically, in the present embodiment, flaky carbon powder having an impurity concentration of about 200 ppm to 300 ppm is used.

【００３２】板状成形体１５における熱硬化性樹脂の役
割は、ガス等の流体を透過させない性質をセパレータ２
（特には導電基材１１）に与えること、及び好適なシー
ト成形性を与えることである。使用可能な熱硬化性樹脂
としては、例えばエポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、フェ
ノール樹脂などがある。これらのなかでも、特にフェノ
ール樹脂を選択することが好ましい。フェノール樹脂
は、成形性及び流体不透過性に優れるばかりでなく、耐
酸性、耐熱性、コスト性にも優れるからである。なお、
フェノール樹脂には、ノボラック系のものやレゾール系
のもの等がある。ノボラック系フェノール樹脂及びレゾ
ール系フェノール樹脂の混合物を用いても勿論構わな
い。The role of the thermosetting resin in the plate-like molded body 15 is that the property of impervious to a fluid such as a gas is changed by the separator 2.
(Especially, the conductive substrate 11), and suitable sheet formability. Examples of usable thermosetting resins include an epoxy resin, a polyimide resin, and a phenol resin. Among these, it is particularly preferable to select a phenol resin. This is because the phenol resin is excellent not only in moldability and fluid impermeability but also in acid resistance, heat resistance and cost. In addition,
The phenolic resin includes a novolak resin and a resol resin. Of course, a mixture of a novolak phenol resin and a resol phenol resin may be used.

【００３３】図１，図２に示されるように、導電基材１
１の両面には、等断面形状をした複数のリブ１２が、基
材外周部を除く箇所において平行に形成されている。膜
・電極積層体Ｌ１をセパレータ２で挟持した場合、各リ
ブ１２の上端面はプロトン交換膜３に対して当接するよ
うになっている。そして、リブ１２同士の間に形成され
る溝状の領域が、酸素ガス、水素ガス、水等の流体を流
通させるための流体流路１３となる。As shown in FIG. 1 and FIG.
A plurality of ribs 12 having the same cross-sectional shape are formed in parallel on the both sides of the substrate 1 except for the outer peripheral portion of the base material. When the membrane / electrode laminate L <b> 1 is sandwiched between the separators 2, the upper end surface of each rib 12 comes into contact with the proton exchange membrane 3. The groove-shaped region formed between the ribs 12 serves as a fluid flow path 13 for flowing a fluid such as oxygen gas, hydrogen gas, and water.

【００３４】リブ１２の高さは１μm〜５００μm程度
に、より好ましくは１００μm〜３００μm程度に設定さ
れていることがよい。リブ１２が高すぎると、セパレー
タ２全体の厚さが増してしまい、燃料電池スタックを構
成したときに大型化するおそれがある。リブ１２が低す
ぎると、流体流路１３の流路断面積が小さくなり、流体
をスムーズに流通させることができなくなるおそれがあ
る。The height of the ribs 12 is preferably set to about 1 μm to 500 μm, more preferably about 100 μm to 300 μm. If the ribs 12 are too high, the thickness of the entire separator 2 increases, and the size of the fuel cell stack may be increased. If the ribs 12 are too low, the flow path cross-sectional area of the fluid flow path 13 will be small, and the fluid may not be able to flow smoothly.

【００３５】リブ１２の幅は１μm〜１０００μm程度
に、より好ましくは１００μm〜７００μm程度に設定さ
れていることがよい。リブ１２の幅が大きすぎると、流
体流路１３が幅狭となって流路断面積が小さくなるおそ
れがある。リブ１２の幅が小さすぎると、印刷法であっ
ても精度よく形成することが困難となるばかりでなく、
構造的に十分な高さが確保されにくくなる。The width of the rib 12 is preferably set to about 1 μm to 1000 μm, more preferably about 100 μm to 700 μm. If the width of the rib 12 is too large, the fluid flow path 13 may be narrow and the cross-sectional area of the flow path may be reduced. If the width of the rib 12 is too small, it is not only difficult to form the rib 12 accurately even by a printing method,
It is difficult to secure a sufficient height structurally.

【００３６】このようなリブ１２は、導電基材１１の両
面に対し、導電性ペーストのような導電性材料を付着さ
せることにより形成される。具体的にいうと本実施形態
のリブ１２は、導電性粒子である炭素粉末を主成分とし
て含むカーボンペーストＰ１の印刷により形成されたも
のとなっている。カーボンペーストＰ１を選択した第１
の理由は、カーボンは、金属のように陽イオン溶出によ
りプロトン交換膜３を被毒化する危険性がないからであ
る。また、第２の理由は、カーボンからなるリブ１２で
あれば、炭素粉末を主成分として含む導電基材１１との
熱膨張係数差がほぼ等しくなり、リブ１２と導電基材１
１との接合強度も高くなるからである。なお、被毒化を
確実に防止するためには、極力、不純物濃度の低い（具
体的には不純物濃度が数百ｐｐｍ以下の）カーボンペー
ストＰ１を用いることがよい。The ribs 12 are formed by attaching a conductive material such as a conductive paste to both surfaces of the conductive base material 11. More specifically, the ribs 12 of the present embodiment are formed by printing a carbon paste P1 containing carbon powder as conductive particles as a main component. 1st choice of carbon paste P1
The reason is that carbon has no danger of poisoning the proton exchange membrane 3 by elution of cations unlike metals. The second reason is that if the ribs 12 are made of carbon, the difference in thermal expansion coefficient between the ribs 12 and the conductive base material 11 containing carbon powder as a main component is substantially equal, and the ribs 12 and the conductive base material 1
This is because the bonding strength with No. 1 also increases. In order to reliably prevent poisoning, it is preferable to use a carbon paste P1 having as low an impurity concentration as possible (specifically, an impurity concentration of several hundred ppm or less).

【００３７】次に、本実施形態のセパレータ２を製造す
る手順を図３，図４に基づいて説明する。まず、炭素粉
末及び熱硬化性樹脂を所定割合で配合し、混合物を得
る。この混合物をメタノール等の溶剤を添加して適度な
粘度に調整するとともに、混練機を用いてよく混練す
る。メタノールの代わりに、例えばアセトンや、高粘度
の高級アルコール類等を溶剤として用いてもよい。得ら
れたフレーク状混合物をミキサ等により粉砕し、シート
成形用原料とする。Next, a procedure for manufacturing the separator 2 of the present embodiment will be described with reference to FIGS. First, a carbon powder and a thermosetting resin are blended in a predetermined ratio to obtain a mixture. The mixture is adjusted to an appropriate viscosity by adding a solvent such as methanol, and well kneaded using a kneader. Instead of methanol, for example, acetone, higher viscosity higher alcohols, or the like may be used as the solvent. The obtained flake-like mixture is pulverized by a mixer or the like to obtain a sheet forming raw material.

【００３８】次に、得られた原料を用いて押出シート成
形機１４による成形を行うことにより、厚さ１ｍｍ〜１
０ｍｍ程度の板状成形体１５を連続的に成形する。この
ような押出成形工程の後、搬送されてくる板状成形体１
５を、加圧機１６を用いてその厚さ方向に連続的にプレ
スする。Next, the obtained raw material is molded by an extruded sheet molding machine 14 to obtain a thickness of 1 mm to 1 mm.
A plate-like molded body 15 of about 0 mm is continuously molded. After such an extrusion molding process, the plate-like molded body 1 conveyed
5 is continuously pressed in its thickness direction using a press 16.

【００３９】プレス工程の後、ある程度締まった板状成
形体１５をさらにキュアすべく、搬送されてくる板状成
形体１５に対して所定温度・所定時間の加熱を行う。具
体的にいうと、ここでは従来公知のキュア装置１７を用
いて、１５０℃〜２５０℃かつ５分〜３０分の加熱を行
っている。その結果、これまで備えていた柔軟性が失わ
れ、板状成形体１５が硬化する。After the pressing step, the conveyed plate-shaped molded body 15 is heated at a predetermined temperature for a predetermined time in order to further cure the plate-shaped molded body 15 which has been tightened to some extent. Specifically, here, heating is performed at 150 ° C. to 250 ° C. for 5 minutes to 30 minutes using a conventionally known curing device 17. As a result, the flexibility provided so far is lost, and the plate-shaped molded body 15 is hardened.

【００４０】キュア工程の後、下記のような手順で印刷
工程を実施する。印刷工程の実施に先立ち、カーボンペ
ーストＰ１を調製しておく。本実施形態ではカーボンペ
ーストＰ１（藤倉化成株式会社製、商品名「ドータイ
ト」）を用いるとともに、印刷前にその粘度を２０００
cpsに調節しておいた。ペーストＰ１におけるカーボン
の量は、約６５重量％である。なお、カーボンペースト
Ｐ１には、分散剤、レベリング剤等が添加されている。After the curing step, the printing step is performed according to the following procedure. Prior to performing the printing process, a carbon paste P1 is prepared. In this embodiment, the carbon paste P1 (trade name “Dotite” manufactured by Fujikura Kasei Co., Ltd.) is used, and its viscosity is set to 2000 before printing.
Adjusted to cps. The amount of carbon in paste P1 is about 65% by weight. Note that a dispersant, a leveling agent, and the like are added to the carbon paste P1.

【００４１】印刷機１８に搬送されてくる図４（ａ）の
板状成形体１５上に、所定のメタルマスク１９を密着さ
せる（図４(b)参照）。メタルマスク１９には、複数の
細長い開口部１９ａが形成されている。この状態でメタ
ルマスク１９上にカーボンペーストＰ１を載せ、図４
（ｃ）に示されるようにローラスキージ２０を所定方向
に移動させる。すると、メタルマスク１９の開口部１９
ａを介してカーボンペーストＰ１が刷り込まれる結果、
所定高さ・所定幅のリブ１２が印刷形成される。印刷は
片面ずつ行われてもよく、両面同時に行われてもよい。
このようにして印刷が完了したら、メタルマスク１９を
導電基材１１から剥離する（図４(d)参照）。なお、上
記のようなメタルマスク１９を用いた印刷の代わりに、
スクリーン印刷機によるスクリーン印刷を行ってもよ
い。A predetermined metal mask 19 is brought into close contact with the plate-like molded body 15 of FIG. 4A conveyed to the printing machine 18 (see FIG. 4B). In the metal mask 19, a plurality of elongated openings 19a are formed. In this state, the carbon paste P1 is placed on the metal mask 19, and FIG.
The roller squeegee 20 is moved in a predetermined direction as shown in FIG. Then, the opening 19 of the metal mask 19 is formed.
As a result, carbon paste P1 is imprinted through
A rib 12 having a predetermined height and a predetermined width is formed by printing. Printing may be performed on one side at a time or on both sides simultaneously.
When printing is completed in this way, the metal mask 19 is peeled off from the conductive substrate 11 (see FIG. 4D). In addition, instead of printing using the metal mask 19 as described above,
Screen printing by a screen printing machine may be performed.

【００４２】印刷工程の後、板状成形体１５を切断機２
１に連続的に搬送し、板状成形体１５を所定の長さで切
断する。この場合、打抜きプレスによって板状成形体１
５を所定形状に打ち抜いてもよい。上記一連の工程を経
ることによって、所望のセパレータ２が完成する。After the printing step, the plate-like molded body 15 is cut by the cutting machine 2
1, and the plate-shaped molded body 15 is cut into a predetermined length. In this case, the plate-like molded body 1 is
5 may be punched into a predetermined shape. Through the above series of steps, a desired separator 2 is completed.

【００４３】このようにして製作されたセパレータ２
を、膜・電極積層体Ｌ１及びゴムパッキング５とともに
組み立てれば、図２等に示す所望の燃料電池１が完成す
る。十分大きな起電力を得るために、このような燃料電
池１を数十枚から数百枚ほど積層し、「燃料電池スタッ
ク」を構成しても勿論構わない。The separator 2 manufactured as described above
Is assembled together with the membrane / electrode laminate L1 and the rubber packing 5 to complete the desired fuel cell 1 shown in FIG. In order to obtain a sufficiently large electromotive force, several tens to several hundreds of such fuel cells 1 may be stacked to form a “fuel cell stack”.

【００４４】次に、図５に基づいて、この燃料電池１に
おける発電原理を説明する。使用に際し、水素極４Ａと
酸素極４Ｂとの間には、モータ等のような負荷が外部回
路として電気的に接続される。この状態で、水素極４Ａ
側のセパレータ２側に、水分とともに水素ガスを連続的
に供給する。このとき、水分及び水素ガスは、リブ１２
間に位置する流体流路１３内を一定方向に向かって流れ
る。同様に、酸素極４Ｂ側のセパレータ２側に、水分と
ともに酸素ガスを連続的に供給する。このとき、水分及
び酸素ガスは、リブ１２間に位置する流体流路１３内を
一定方向に向かって流れる。Next, the principle of power generation in the fuel cell 1 will be described with reference to FIG. In use, a load such as a motor is electrically connected as an external circuit between the hydrogen electrode 4A and the oxygen electrode 4B. In this state, the hydrogen electrode 4A
Gas is continuously supplied together with moisture to the side separator 2 side. At this time, the moisture and the hydrogen gas
The fluid flows in a certain direction in the fluid flow path 13 located therebetween. Similarly, oxygen gas is continuously supplied together with moisture to the separator 2 side on the oxygen electrode 4B side. At this time, the moisture and the oxygen gas flow in the fluid channel 13 located between the ribs 12 in a certain direction.

【００４５】水素極４Ａ側のセパレータ２を経由して供
給されてきた水素ガスは、水素極４Ａにおける触媒反応
により水素イオンとなる。生成された水素イオンは、プ
ロトン交換膜３を通過しながら酸素極４Ｂに向かって移
動する。酸素極４Ｂ側に到った水素イオンは、酸素極４
Ｂにおける触媒反応によって酸素ガスと反応し、水を生
成させる。このような反応が起こる過程では、電子が外
部回路を通って水素極４Ａから酸素極４Ｂへ移動する。
従って、電流は酸素極４Ｂから水素極４Ａへ流れ、結果
として起電力を得ることができる。すると、外部回路に
直流電流が通電され、負荷であるモータ等が駆動され
る。The hydrogen gas supplied via the separator 2 on the side of the hydrogen electrode 4A becomes hydrogen ions by a catalytic reaction at the hydrogen electrode 4A. The generated hydrogen ions move toward the oxygen electrode 4B while passing through the proton exchange membrane 3. The hydrogen ions reaching the oxygen electrode 4B side are
It reacts with oxygen gas by the catalytic reaction in B to generate water. In the process in which such a reaction occurs, electrons move from the hydrogen electrode 4A to the oxygen electrode 4B through an external circuit.
Therefore, current flows from the oxygen electrode 4B to the hydrogen electrode 4A, and as a result, an electromotive force can be obtained. Then, a direct current is supplied to the external circuit, and a motor, which is a load, is driven.

【００４６】従って、本実施形態によれば以下のような
効果を得ることができる。 （１）本実施形態のセパレータ２は、流体不透過性の導
電基材１１と、その導電基材１１の両面に対しカーボン
ペーストＰ１の印刷により形成されたリブ１２とを備え
ている。また、リブ１２同士の間の領域は、酸素ガス、
水素ガス、水等の流体を循環させるための流体流路１３
になっている。この構成であると、前記流体が導電基材
１１を透過することがないので、流体流路１３に沿って
流体を無駄なく確実に流すことができる。従って、同セ
パレータ２を用いて燃料電池１を構成すれば、安定した
起電力を得ることができる。また、導電性材料の付着に
より形成されるリブ１２であれば、その形成に際して高
価なプレス成形用金型や長時間の機械加工を必要としな
い。よって、セパレータ２を比較的安価に得ることがで
き、ひいては燃料電池１の低コスト化が図られる。Therefore, according to the present embodiment, the following effects can be obtained. (1) The separator 2 of the present embodiment includes a fluid-impermeable conductive base material 11 and ribs 12 formed on both surfaces of the conductive base material 11 by printing a carbon paste P1. The region between the ribs 12 is oxygen gas,
Fluid flow path 13 for circulating fluid such as hydrogen gas and water
It has become. With this configuration, the fluid does not pass through the conductive base material 11, so that the fluid can flow reliably along the fluid flow path 13 without waste. Therefore, if the fuel cell 1 is configured using the separator 2, a stable electromotive force can be obtained. In addition, if the ribs 12 are formed by attaching a conductive material, an expensive press-molding mold and long-time machining are not required for the formation. Therefore, the separator 2 can be obtained at relatively low cost, and the cost of the fuel cell 1 can be reduced.

【００４７】（２）本実施形態のセパレータ２では、流
体不透過性の導電基材１１の両面に対し、カーボンペー
ストＰ１を印刷して複数のリブ１２を形成している。従
って、基材１１自体に導電性があることから、その両面
に印刷形成されたリブ１２同士が、その導電基材１１を
介して電気的に接続される。従って、セパレータ２を積
層すれば、隣接するセパレータ２間の導通が図られるこ
とになり、よって比較的容易に燃料電池スタックを構成
することができる。(2) In the separator 2 of this embodiment, a plurality of ribs 12 are formed by printing the carbon paste P1 on both surfaces of the fluid-impermeable conductive base material 11. Therefore, since the base material 11 itself has conductivity, the ribs 12 formed by printing on both surfaces thereof are electrically connected to each other through the conductive base material 11. Therefore, when the separators 2 are stacked, conduction between the adjacent separators 2 can be achieved, so that the fuel cell stack can be relatively easily configured.

【００４８】また、導電性材料であるカーボンペースト
Ｐ１の印刷により形成されたリブ１２は、高価なプレス
成形用金型や長時間の機械加工によって形成されたリブ
に比べ、高精度かつファインなものとなるという利点が
ある。The ribs 12 formed by printing the carbon paste P1, which is a conductive material, have higher precision and fineness than expensive press molding dies or ribs formed by long-time machining. There is an advantage that it becomes.

【００４９】（３）本実施形態のセパレータ２は、上述
した成形工程、プレス工程、キュア工程、印刷工程及び
切断工程という一連の工程によって、連続的に製造され
ることが可能である。従ってこの方法によれば、高価な
プレス成形用金型や長時間の機械加工を必要とする従来
方法とは異なり、高精度かつファインなリブ１２を備え
るにもかかわらず安価なセパレータ２を、確実にかつ効
率よく製造することができる。 ［第２の実施形態］次に、本発明を具体化した実施形態
２の燃料電池１におけるセパレータ３１を図６〜図８に
基づいて説明する。ここでは実施形態１と相違する点を
主に述べ、共通する点については同一部材番号を付すの
みとしてその説明を省略する。(3) The separator 2 of the present embodiment can be manufactured continuously by a series of steps including the above-described forming step, pressing step, curing step, printing step, and cutting step. Therefore, according to this method, unlike the conventional method that requires expensive press-molding dies and long-time machining, the separator 2 that is inexpensive despite having the high-precision and fine ribs 12 can be reliably formed. And it can be manufactured efficiently. Second Embodiment Next, a separator 31 of a fuel cell 1 according to a second embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. Here, the differences from the first embodiment will be mainly described, and the common points will be denoted by the same reference numerals, and description thereof will be omitted.

【００５０】図６，図７に示されるように、本実施形態
のセパレータ３１では、絶縁基材３５が基材として用い
られている点で、実施形態１と異なっている。ここで使
用される好適な絶縁基材３５の例としては、ガラスエポ
キシ基材、ポリイミド基材、ポリエステル基材、フッ素
系樹脂基材等といった一般的なプリント配線板用基材を
挙げることができる。この種の絶縁基材３５は、加工性
や絶縁特性などに優れるという利点を有する。As shown in FIGS. 6 and 7, the separator 31 of the present embodiment differs from the first embodiment in that an insulating base material 35 is used as a base material. Examples of the suitable insulating base material 35 used here include general printed wiring board base materials such as a glass epoxy base material, a polyimide base material, a polyester base material, and a fluororesin base material. . This type of insulating base material 35 has an advantage of being excellent in workability, insulating characteristics, and the like.

【００５１】絶縁基材３５の両面には、凸部としての複
数のリブ１２が導電性材料を用いて印刷形成されてい
る。ただし、これらのリブ１２の形成にあたって、金、
銀、白金、パラジウム等から選択される少なくとも１種
の貴金属を含む貴金属ペーストＰ２を用いている点が、
実施形態１と異なる。貴金属ペーストＰ２を選択した理
由は、貴金属はイオン化傾向が小さいため、当該金属が
プロトン交換膜３に接触したとしても、プロトン交換膜
３を被毒化させる危険性がないからである。A plurality of ribs 12 as projections are formed on both surfaces of the insulating base material 35 by printing using a conductive material. However, in forming these ribs 12, gold,
The point that a noble metal paste P2 containing at least one noble metal selected from silver, platinum, palladium and the like is used,
Different from the first embodiment. The reason for selecting the noble metal paste P2 is that there is no danger of poisoning the proton exchange membrane 3 even if the metal comes into contact with the proton exchange membrane 3 because the noble metal has a low ionization tendency.

【００５２】また、絶縁基材３５には、導通部としての
めっきスルーホール３２が設けられている。めっきスル
ーホール３２の開口部は、リブ１２の底面と接触した状
態となっている。よって、各めっきスルーホール３２
は、絶縁基材３５の表裏両面のリブ１２同士を互いに電
気的に接続させている。リブ１２は、めっきスルーホー
ル３２の開口部を覆う位置に形成されている。従って、
流体流路１３内を流れる流体に対して、めっきスルーホ
ール３２は直接触れることはない。このことを可能とす
るために、本実施形態ではめっきスルーホール３２の開
口径をリブ１２の幅よりも若干小さく設定している。導
通部であるめっきスルーホール３２内には、導電性材料
が充填されていることが好ましい。ここで導電性材料
は、貴金属ペーストＰ２自身であってもよいほか、それ
以外の物質であってもよい。The insulating base 35 is provided with a plated through hole 32 as a conductive portion. The opening of the plating through hole 32 is in contact with the bottom surface of the rib 12. Therefore, each plated through hole 32
The ribs 12 on the front and back surfaces of the insulating base 35 are electrically connected to each other. The rib 12 is formed at a position covering the opening of the plating through hole 32. Therefore,
The plating through hole 32 does not directly touch the fluid flowing in the fluid flow path 13. In order to make this possible, in this embodiment, the opening diameter of the plated through hole 32 is set slightly smaller than the width of the rib 12. It is preferable that a conductive material is filled in the plating through hole 32 which is a conductive portion. Here, the conductive material may be the noble metal paste P2 itself, or may be another substance.

【００５３】次に、本実施形態のセパレータ３１を製造
する手順を図８に基づいて説明する。まず、出発材料で
ある絶縁基材３５を用意する。絶縁基材３５は、すでに
所定長さに分断されたものでもよいほか、ロール状に巻
かれたものでもよい。ロール状のものを選択した場合に
は、後に所定長さで分断する工程が必要となる。Next, a procedure for manufacturing the separator 31 of this embodiment will be described with reference to FIG. First, an insulating base material 35 as a starting material is prepared. The insulating base material 35 may already be cut into a predetermined length, or may be wound into a roll. When a roll-shaped material is selected, a step of dividing the material into a predetermined length later is required.

【００５４】図８（ａ）に示される絶縁基材３５の所定
箇所に、あらかじめスルーホール形成用孔３３を透設す
る（図８(b)参照）。次いで、絶縁基材３５に図示しな
いマスクを設けた後、触媒核付与及びその活性化を行
い、さらに無電解銅めっきを行う。その結果、図８
（ｃ）に示されるめっきスルーホール３２が形成され
る。At predetermined positions of the insulating base material 35 shown in FIG. 8A, through-hole forming holes 33 are formed in advance (see FIG. 8B). Next, after providing a mask (not shown) on the insulating base material 35, catalyst nuclei are provided and activated, and further, electroless copper plating is performed. As a result, FIG.
A plated through hole 32 shown in FIG.

【００５５】次に、下記のような手順で印刷工程を実施
する。印刷工程の実施に先立ち、貴金属ペーストＰ２を
調製しておく。本実施形態では銀ペースト（藤倉化成株
式会社製、商品名「ドータイト」）を用いるとともに、
印刷前にその粘度を２０００cpsに調節しておいた。前
記銀ペーストには、分散剤、消泡剤等が添加されてい
る。Next, a printing process is performed in the following procedure. Prior to performing the printing process, a noble metal paste P2 is prepared. In this embodiment, a silver paste (Fujikura Kasei Co., Ltd., trade name “Doteite”) is used,
The viscosity was adjusted to 2000 cps before printing. A dispersant, an antifoaming agent, and the like are added to the silver paste.

【００５６】図８（ｄ）に示されるように、印刷機に搬
送されてきた絶縁基材３５上にメタルマスク１９を密着
させ、かつ同メタルマスク１９上に貴金属ペーストＰ２
を載せた状態で、ローラスキージ２０を所定方向に移動
させる。すると、メタルマスク１９の開口部１９ａを介
して貴金属ペーストＰ２が刷り込まれる結果、所定高さ
・所定幅のリブ１２が印刷形成される。このようにして
印刷が完了したら、メタルマスク１９を絶縁基材３５か
ら剥離する（図８（e）参照）。なお、上記のようなメ
タルマスク１９を用いた印刷の代わりに、スクリーン印
刷機によるスクリーン印刷を行ってもよい。As shown in FIG. 8D, the metal mask 19 is brought into close contact with the insulating base material 35 conveyed to the printing machine, and the noble metal paste P2 is placed on the metal mask 19.
Is moved, the roller squeegee 20 is moved in a predetermined direction. Then, as a result of printing the noble metal paste P2 through the opening 19a of the metal mask 19, the ribs 12 having a predetermined height and a predetermined width are formed by printing. When printing is completed in this way, the metal mask 19 is peeled off from the insulating base material 35 (see FIG. 8E). Note that, instead of printing using the metal mask 19 as described above, screen printing using a screen printing machine may be performed.

【００５７】そして、上記一連の工程を経ることによっ
て、所望のセパレータ３１が完成する。 このようにし
て製作されたセパレータ３１を、膜・電極積層体Ｌ１及
びゴムパッキング５とともに組み立てれば、図７等に示
す所望の燃料電池１が完成する。Then, through the series of steps described above, a desired separator 31 is completed. When the separator 31 thus manufactured is assembled together with the membrane / electrode laminate L1 and the rubber packing 5, a desired fuel cell 1 shown in FIG. 7 and the like is completed.

【００５８】従って、本実施形態によれば、以下のよう
な効果を得ることができる。 （１）本実施形態では、貴金属ペーストＰ２の印刷によ
りリブ１２を形成しているため、セパレータ３１の形成
に際して高価なプレス成形用金型や長時間の機械加工が
不要となる。よって、比較的安価にセパレータ３１を得
ることができ、ひいては燃料電池１の低コスト化を図る
ことができる。Therefore, according to the present embodiment, the following effects can be obtained. (1) In the present embodiment, since the ribs 12 are formed by printing the noble metal paste P2, an expensive press-molding die and a long-time machining are not required when forming the separator 31. Therefore, the separator 31 can be obtained at relatively low cost, and the cost of the fuel cell 1 can be reduced.

【００５９】（２）また、本実施形態のセパレータ３１
では、導電性を有しない絶縁基材３５を用いるととも
に、その絶縁基材３５に導通部としてのめっきスルーホ
ール３２を設けている。このため、絶縁基材３５自体に
導電性がなくても、その両面に印刷形成されたリブ１２
同士が、同めっきスルーホール３２を介して電気的に接
続される。従って、セパレータ３１を積層したときに、
隣接するセパレータ３１間の導通が図られることにな
り、よって比較的容易に燃料電池スタックを構成するこ
とができる。(2) The separator 31 of this embodiment
In this embodiment, an insulating base material 35 having no conductivity is used, and a plated through hole 32 is provided in the insulating base material 35 as a conductive portion. For this reason, even if the insulating base material 35 itself is not conductive, the ribs 12 formed by printing on both surfaces thereof are provided.
These are electrically connected to each other through the plating through hole 32. Therefore, when the separators 31 are stacked,
Conduction between the adjacent separators 31 is achieved, so that the fuel cell stack can be configured relatively easily.

【００６０】また、貴金属ペーストＰ２の印刷により形
成されたリブ１２は、プレス成形用金型や長時間の機械
加工によって形成されたリブに比べ、高精度かつファイ
ンなものとなるという利点がある。The ribs 12 formed by printing the noble metal paste P2 have the advantage that they are more precise and finer than the ribs formed by press molding dies or long-time machining.

【００６１】（３）このセパレータ３１では、めっきス
ルーホール３２の両端開口部がリブ１２によって覆われ
ている。従って、流体流路１３を流れる流体がめっきス
ルーホール３２の形成箇所に直接触れないようになって
いる。ゆえに、めっきスルーホール３２を構成している
銅めっき層の銅がイオン化して流体中に混入するおそれ
がなく、プロトン交換膜３の被毒化が確実に防止され
る。その結果、長期にわたって安定した起電力を得るこ
とができる。 ［第３の実施形態］次に、本発明を具体化した実施形態
３のセパレータ４１を図９，図１０に基づいて説明す
る。ここでは実施形態１，２と相違する点を主に述べ、
共通する点については同一部材番号を付すのみとしてそ
の説明を省略する。(3) In the separator 31, both ends of the plated through hole 32 are covered with the ribs 12. Therefore, the fluid flowing through the fluid flow path 13 does not directly touch the place where the plating through hole 32 is formed. Therefore, there is no possibility that the copper in the copper plating layer forming the plating through hole 32 is ionized and mixed into the fluid, and the poisoning of the proton exchange membrane 3 is reliably prevented. As a result, a stable electromotive force can be obtained over a long period. Third Embodiment Next, a separator 41 according to a third embodiment of the invention will be described with reference to FIGS. Here, differences from Embodiments 1 and 2 will be mainly described,
In common, only the same member numbers are given, and the description is omitted.

【００６２】本実施形態のセパレータ４１では、単層構
造を採用していた実施形態１，２のものとは異なり、積
層構造が採用されている。セパレータ４１を構成する積
層体は、第１絶縁基材３５Ａと、第２絶縁基材３５Ｂ
と、両絶縁基材３５Ａ，３５Ｂの間に配置された層状の
導電体４２とからなる。絶縁基材３５Ａ，３５Ｂとして
は、実施形態２にて示した一般的なプリント配線板用基
材が使用される。層状の導電体４２としては、例えば、
銅めっき層、アルミニウムめっき層、金めっき層などに
代表される導電性金属のめっき層が形成される。このよ
うなめっき層のほか、導電性金属のスパッタ層、導電性
金属ペーストの印刷層、導電性金属からなる箔などを、
導電体４２として採用することも可能である。The separator 41 of the present embodiment employs a laminated structure, unlike the first and second embodiments which employ a single-layer structure. The laminate forming the separator 41 includes a first insulating base material 35A and a second insulating base material 35B.
And a layered conductor 42 disposed between the insulating bases 35A and 35B. As the insulating base materials 35A and 35B, the general printed wiring board base material described in the second embodiment is used. As the layered conductor 42, for example,
A conductive metal plating layer typified by a copper plating layer, an aluminum plating layer, and a gold plating layer is formed. In addition to such plating layers, conductive metal sputtered layers, conductive metal paste printed layers, conductive metal foil, etc.
It is also possible to employ it as the conductor 42.

【００６３】導電体４２の厚さは１μm〜１０００μm程
度、特には１０μm〜１００μm程度であることがよい。
導電体４２が薄すぎると、電気抵抗が大きくなり、発熱
等を引き起こす原因となる。逆に、導電体４２が厚すぎ
ると、電気抵抗の増大という問題は生じない反面、セパ
レータ４１全体の厚さが増してしまう。従って、燃料電
池スタックを構成したときに、大型化したり重量が増加
してしまうおそれがある。The thickness of the conductor 42 is preferably about 1 μm to 1000 μm, particularly preferably about 10 μm to 100 μm.
If the conductor 42 is too thin, the electrical resistance increases, causing heat and the like. Conversely, if the conductor 42 is too thick, the problem of an increase in electrical resistance does not occur, but the overall thickness of the separator 41 increases. Therefore, when the fuel cell stack is configured, there is a possibility that the fuel cell stack becomes large and the weight increases.

【００６４】図９に示されるように、導電体４２は、両
絶縁基材３５Ａ，３５Ｂの外形寸法よりもひとまわり小
さい領域内に形成されていることがよい。別のいい方を
すると、導電体４２は、両絶縁基材３５Ａ，３５Ｂの外
周部のみを残した状態で形成されていることがよい。こ
のように形成しておくと、積層時に導電体４２が積層体
の外表面から露出しなくなり、被毒化の確実な防止につ
ながるからである。As shown in FIG. 9, the conductor 42 is preferably formed in an area slightly smaller than the outer dimensions of the insulating bases 35A and 35B. In other words, the conductor 42 is preferably formed in a state where only the outer peripheral portions of both insulating bases 35A and 35B are left. This is because, if formed in this way, the conductor 42 will not be exposed from the outer surface of the laminate at the time of lamination, leading to reliable prevention of poisoning.

【００６５】第１絶縁基材３５Ａの片面には、プロトン
交換膜３の貴金属ペーストＰ２の印刷によって複数の第
１リブ１２Ａが形成されている。第１絶縁基材３５Ａに
は、その表裏面を貫通するめっきスルーホール３２Ａが
設けられている。めっきスルーホール３２Ａは第１リブ
１２Ａと接触しており、それらは互いに電気的に接続し
ている。同様に、第２絶縁基材３５Ｂの片面には、貴金
属ペーストＰ２の印刷によって複数の第２リブ１２Ｂが
形成されている。第２絶縁基材３５Ｂには、その表裏面
を貫通するめっきスルーホール３２Ｂが設けられてい
る。めっきスルーホール３２Ｂは第２リブ１２Ｂと接触
しており、それらは互いに電気的に接続している。A plurality of first ribs 12A are formed on one surface of the first insulating base material 35A by printing the noble metal paste P2 of the proton exchange membrane 3. The first insulating base material 35A is provided with a plated through hole 32A penetrating the front and back surfaces thereof. The plated through hole 32A is in contact with the first rib 12A, and they are electrically connected to each other. Similarly, a plurality of second ribs 12B are formed on one surface of the second insulating base material 35B by printing the noble metal paste P2. The second insulating base material 35B is provided with a plated through hole 32B penetrating the front and back surfaces thereof. The plating through hole 32B is in contact with the second rib 12B, and they are electrically connected to each other.

【００６６】第１絶縁基材３５Ａのめっきスルーホール
３２Ａと、第２絶縁基材３５Ｂのめっきスルーホール３
２Ｂとは、導電体４２を介して互いに電気的に接続され
ている。即ち、めっきスルーホール３２Ａ，３２Ｂ及び
導電体４２によって、積層体における表裏面の層間接続
が図られている。The plated through hole 32A of the first insulating base 35A and the plated through hole 3A of the second insulating base 35B
2B are electrically connected to each other via a conductor 42. That is, interlayer connection between the front and back surfaces of the laminate is achieved by the plated through holes 32A and 32B and the conductor 42.

【００６７】従って、本実施形態によれば、以下のよう
な効果を得ることができる。 （１）本実施形態のセパレータ４１によれば、実施形態
２にて列挙した作用効果と同様の作用効果を得ることが
できる。Therefore, according to the present embodiment, the following effects can be obtained. (1) According to the separator 41 of the present embodiment, the same functions and effects as those enumerated in the second embodiment can be obtained.

【００６８】（２）また、このセパレータ４１は、両絶
縁基材３５Ａ，３５Ｂの間に配置された導電体４２を介
して、めっきスルーホール３２Ａ，３２Ｂ同士が互いに
電気的に接続された構造を備えている。このため、実施
形態２のような構造を採用したときに比べ、めっきスル
ーホール３２Ａ，３２Ｂの形成位置に制約を受けにくく
なる。即ち、めっきスルーホール３２Ａ，３２Ｂの形成
自由度が大きくなる結果、セパレータ４１の設計が容易
になるという利点がある。 ［第４の実施形態］次に、本発明を具体化した実施形態
４のセパレータ５１を説明する。ここでは前記各実施形
態と相違する点を主に述べ、共通する点については同一
部材番号を付すのみとしてその説明を省略する。(2) The separator 41 has a structure in which the plated through holes 32A and 32B are electrically connected to each other via a conductor 42 disposed between the insulating bases 35A and 35B. Have. For this reason, the formation positions of the plated through holes 32A and 32B are less likely to be restricted than when the structure as in the second embodiment is employed. That is, there is an advantage that the degree of freedom in forming the plated through holes 32A and 32B is increased, so that the design of the separator 41 is facilitated. [Fourth Embodiment] Next, a separator 51 according to a fourth embodiment of the present invention will be described. Here, the points different from the above embodiments will be mainly described, and the common points will be denoted by the same reference numerals, and description thereof will be omitted.

【００６９】この実施形態では、図１１（ａ）〜（ｄ）
に示される手順でセパレータ５１を製造している。ま
ず、絶縁基材３５を用意するとともに、所定箇所に導通
部５２を透設する。導通部５２は孔状（即ち貫通孔）で
あっても溝状（即ち貫通溝）であってもよい。絶縁基材
３５を印刷機にセットし、かつメタルマスク１９を密着
させた状態で、ローラスキージ２０にて貴金属ペースト
Ｐ２を印刷することにより、リブ１２を形成する。この
とき、導電性材料である貴金属ペーストＰ２が導通部５
２内に充填されるように、粘度等を適宜設定する。この
ような方法によると、絶縁基材３５の表裏面のリブ１２
同士が、導通部５２内に充填された貴金属ペーストＰ２
を介して導通される。In this embodiment, FIGS. 11 (a) to 11 (d)
The separator 51 is manufactured according to the procedure shown in FIG. First, the insulating base material 35 is prepared, and the conductive portion 52 is provided at a predetermined location. The conductive portion 52 may be in the shape of a hole (ie, a through hole) or a groove (ie, a through groove). The ribs 12 are formed by printing the noble metal paste P2 with the roller squeegee 20 in a state where the insulating base material 35 is set on a printing machine and the metal mask 19 is in close contact with the printing machine. At this time, the noble metal paste P2, which is a conductive material,
The viscosity and the like are appropriately set so as to fill the inside 2. According to such a method, the ribs 12 on the front and back surfaces of the insulating base material 35 are formed.
Noble metal paste P2 filled in conductive portion 52
Is conducted through.

【００７０】従って、本実施形態によれば、以下の効果
を奏する。即ち、実施形態２のようにめっきスルーホー
ル３２を形成する必要がなくなるため、めっき層を持た
ない単なる導通部５２で足りることとなる。ゆえに、そ
の分だけ製造に要する工数が少なくて済む。なお、貴金
属ペーストＰ２の代わりに実施形態１のカーボンペース
トＰ１を用いることもできる。 ［第５の実施形態］次に、本発明を具体化した実施形態
５のセパレータ６１を図１２に基づいて説明する。ここ
では前記実施形態２と相違する点を主に述べ、共通する
点については同一部材番号を付すのみとしてその説明を
省略する。Therefore, according to the present embodiment, the following effects can be obtained. That is, since there is no need to form the plated through hole 32 as in the second embodiment, a simple conductive portion 52 having no plating layer is sufficient. Therefore, the number of man-hours required for manufacturing is reduced by that much. Note that the carbon paste P1 of Embodiment 1 can be used instead of the noble metal paste P2. [Fifth Embodiment] Next, a separator 61 according to a fifth embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. Here, the differences from the second embodiment will be mainly described, and the common points will be denoted by the same reference numerals, and the description thereof will be omitted.

【００７１】本実施形態のセパレータ６１では、導通部
であるめっきスルーホール３２の内壁面には、めっき層
としての無電解銅めっき層６２が設けられている。そし
て、この無電解銅めっき層６２の表層には、微細な凹凸
からなる凹凸層６３が形成されている。即ち、無電解銅
めっき層６２の表面は粗化されている。めっきスルーホ
ール３２のランド６４の表層にも、同様に凹凸層６３が
形成されている。なお、十分なアンカー効果を得るため
には、凹凸層６３の表面粗さＲａを１μｍ〜２０μｍに
設定することがよい。In the separator 61 of this embodiment, an electroless copper plating layer 62 as a plating layer is provided on the inner wall surface of the plating through hole 32 which is a conductive portion. The surface layer of the electroless copper plating layer 62 has an uneven layer 63 made of fine unevenness. That is, the surface of the electroless copper plating layer 62 is roughened. An uneven layer 63 is also formed on the surface layer of the land 64 of the plating through hole 32. In order to obtain a sufficient anchor effect, it is preferable to set the surface roughness Ra of the uneven layer 63 to 1 μm to 20 μm.

【００７２】本実施形態における凹凸層６３は、無電解
銅−ニッケル−リンめっき等によって得られる針状合金
層になっている。この他、銅の酸化処理によって得られ
る黒化層、銅の酸化処理および還元処理によって得られ
る黒化還元層、ブラウン還元層などを選択してもよい。
これらの層のなかでも、とりわけ無電解銅−ニッケル−
リンめっき等によって得られる針状合金層を選択するこ
とが望ましい。その理由は、このような針状合金層は、
１）充填された材料との密着性に優れる、２）強靱性が
あるため硬質でクラックが生じにくい、３）ヒートサイ
クル特性に優れる、等の好適な性質を有するからであ
る。The uneven layer 63 in this embodiment is a needle-like alloy layer obtained by electroless copper-nickel-phosphorus plating or the like. In addition, a blackened layer obtained by oxidizing copper, a blackened reduced layer obtained by oxidizing and reducing copper, and a brown reduced layer may be selected.
Among these layers, among others, electroless copper-nickel-
It is desirable to select a needle-like alloy layer obtained by phosphor plating or the like. The reason is that such a needle-shaped alloy layer is
This is because it has suitable properties such as 1) excellent adhesion to the filled material, 2) hard and less likely to crack due to its toughness, and 3) excellent heat cycle characteristics.

【００７３】針状合金層を形成するための無電解銅めっ
き浴の組成の例を以下に示す。 硫酸銅： １〜４０ｇ／リットル、 硫酸ニッケル： ０．１〜６．０ｇ／リットル、 クエン酸： １０〜２０ｇ／リットル、 次亜リン酸塩： １０〜１００ｇ／リットル、 ほう酸： １０〜２０ｇ／リットル、 界面活性剤： ０．０１〜１０ｇ／リットル。Examples of the composition of the electroless copper plating bath for forming the needle-like alloy layer are shown below. Copper sulfate: 1 to 40 g / L, Nickel sulfate: 0.1 to 6.0 g / L, Citric acid: 10 to 20 g / L, Hypophosphite: 10 to 100 g / L, Boric acid: 10 to 20 g / L Surfactant: 0.01 to 10 g / liter.

【００７４】また、このときにおける好適な無電解めっ
きの条件を以下に示す。 めっき浴の温度： ６０〜８０℃、 ｐＨ： ８．５〜１０程度、 浴比： ０．０１〜１．０ｄｍ2 ／リットル、 析出速度： １〜３μｍ／１０分、 めっき時間： ５〜２０分。The preferred conditions of the electroless plating at this time are shown below. Plating bath temperature: 60-80 ° C., pH: about 8.5-10, bath ratio: 0.01-1.0 dm 2 / liter, deposition rate: 1-3 μm / 10 minutes, plating time: 5-20 minutes .

【００７５】針状合金層における凹凸層６３の厚さ（め
っきスルーホール内壁の平滑な導体表面から針状合金の
頂部までの距離を指す。）は、０．５μｍ〜７．０μ
ｍ、好ましくは１．０μｍ〜５．０μｍ、より好ましく
は１．５μｍ〜３．０μｍの範囲内にて設定されること
が望ましい。その理由は、凹凸層６３が厚くなりすぎる
と、めっき時間の長期化に起因してコスト高になるほ
か、針状皮膜自体が脆くなって充填材料との間に隙間が
生じやすくなるからである。一方、凹凸層６３が薄くな
りすぎると、凹凸によるアンカー効果が不充分となり、
充填材料との間に隙間が生じやすくなるからである。The thickness of the concavo-convex layer 63 in the needle-like alloy layer (refers to the distance from the smooth conductor surface on the inner wall of the plated through hole to the top of the needle-like alloy) is 0.5 μm to 7.0 μm.
m, preferably in the range of 1.0 μm to 5.0 μm, more preferably 1.5 μm to 3.0 μm. The reason is that if the uneven layer 63 is too thick, the cost is increased due to the prolongation of the plating time, and the needle-like coating itself becomes brittle and a gap is easily generated between the film and the filling material. . On the other hand, if the uneven layer 63 is too thin, the anchor effect due to the unevenness becomes insufficient,
This is because a gap is easily generated between the filler and the filler.

【００７６】前記針状合金層における凹凸層６３は、ス
ズ層によって保護されていることが望ましい。その理由
を以下に列挙する。１）前記合金めっきは酸や酸化剤に
溶解しやすい。従って、スズ層によって合金めっきを保
護しておけば溶解が防止され、凹凸層６３を構成する凹
凸の好適な形状が維持されるためである。２）スズ層
は、凹凸層６３と充填材料との間における空隙の発生を
防止し、密着性を向上させることができるからである。
３）スズは、工業的に安価で毒性が少ない金属だからで
ある。４）スズは、銅との置換反応によって析出する金
属であるため、銅−ニッケル−リン層の針状合金を破壊
することなく被覆することができるからである。The uneven layer 63 in the needle-like alloy layer is preferably protected by a tin layer. The reasons are listed below. 1) The alloy plating is easily dissolved in an acid or an oxidizing agent. Therefore, if the alloy plating is protected by the tin layer, melting is prevented, and a suitable shape of the unevenness forming the unevenness layer 63 is maintained. 2) The tin layer can prevent generation of voids between the uneven layer 63 and the filling material, and can improve adhesion.
3) Tin is an industrially inexpensive and less toxic metal. 4) Since tin is a metal precipitated by a substitution reaction with copper, tin can be coated without breaking the needle-like alloy of the copper-nickel-phosphorus layer.

【００７７】本実施形態において、めっきスルーホール
３２内に充填される材料としては、例えば樹脂絶縁材料
や導電性材料などがある。前記樹脂絶縁材料としては、
マトリクス樹脂中にフィラーを含ませたものを使用する
ことが好ましい。このようなフィラーが含まれていると
熱膨張係数が小さくなり、ヒートサイクル特性が改善さ
れるからである。マトリクス樹脂としては、エポキシ樹
脂、ポリイミド樹脂、ポリエーテルサルホン樹脂等が挙
げられる。これらのなかでもエポキシ樹脂を用いること
が望ましい。フィラーとしては、エポキシ樹脂やポリイ
ミド樹脂等の有機フィラー、シリカやアルミナ等の無機
フィラー等を用いることができる。フィラーの平均粒径
は０．１μｍ〜１０μｍであることが望ましい。その理
由は、平均粒径が小さすぎると、硬化時において膨張・
収縮を緩和する効果が得られにくくなるからである。逆
に、平均粒径が大きすぎると、フィラーが前記針状合金
層の針状形状よりも大きくなる結果、フィラーの針状合
金層への追従性が悪くなるおそれがあるからである。In the present embodiment, examples of the material to be filled in the plating through hole 32 include a resin insulating material and a conductive material. As the resin insulating material,
It is preferable to use a matrix resin containing a filler. When such a filler is contained, the coefficient of thermal expansion is reduced, and the heat cycle characteristics are improved. Examples of the matrix resin include an epoxy resin, a polyimide resin, and a polyether sulfone resin. Among these, it is desirable to use an epoxy resin. As the filler, an organic filler such as an epoxy resin or a polyimide resin, or an inorganic filler such as silica or alumina can be used. The average particle size of the filler is desirably 0.1 μm to 10 μm. The reason is that if the average particle size is too small,
This is because it is difficult to obtain the effect of alleviating shrinkage. Conversely, if the average particle size is too large, the filler becomes larger than the needle-like alloy layer in the needle-like alloy layer, which may deteriorate the followability of the filler to the needle-like alloy layer.

【００７８】また、前記導電性材料としては、実施形態
２においても述べたように、金、銀、白金、パラジウム
等から選択される少なくとも１種の貴金属を含むリブ形
成用の貴金属ペーストＰ２が用いられることがよい。勿
論、貴金属の代わりに銅等の卑金属を含むペーストを用
いることもできる。特に銅を選択した場合、低抵抗化及
び低コスト化が図られる。なお、金属を含むペーストの
代わりに実施形態１のカーボンペーストＰ１を用いるこ
ともできる。As the conductive material, as described in the second embodiment, the rib-forming noble metal paste P2 containing at least one noble metal selected from gold, silver, platinum, palladium and the like is used. It is better to be. Of course, a paste containing a base metal such as copper can be used instead of the noble metal. In particular, when copper is selected, low resistance and low cost can be achieved. Note that the carbon paste P1 of the first embodiment can be used instead of the paste containing a metal.

【００７９】従って、本実施形態によれば、以下のよう
な効果を得ることができる。 （１）めっきスルーホール３２に樹脂絶縁材料または導
電性材料を充填した場合、凹凸層６３を構成する凹凸の
もたらすアンカー効果によって、無電解銅めっき層６２
に対する前記材料の密着性が向上する。しかも、めっき
スルーホール３２内にボイドが存在しなくなる。従っ
て、ヒートサイクル特性が向上し、めっきスルーホール
３２部分にクラック等が発生しにくくなる。その結果、
信頼性に優れたセパレータ６１、ひいては信頼性に優れ
た燃料電池１を実現することができる。Therefore, according to the present embodiment, the following effects can be obtained. (1) When the plating through hole 32 is filled with a resin insulating material or a conductive material, the electroless copper plating layer 62
The adhesion of the material to the material is improved. In addition, no void exists in the plating through hole 32. Therefore, the heat cycle characteristics are improved, and cracks and the like hardly occur in the plated through holes 32. as a result,
The separator 61 having excellent reliability and the fuel cell 1 having excellent reliability can be realized.

【００８０】（２）特に、めっきスルーホール３２内に
導電性材料を充填することにより、めっきスルーホール
３２の低抵抗化を図ることができる。その結果、ロスが
少なくて効率のよい発電を行うことが可能な優れた燃料
電池１を実現することができる。 ［第６の実施形態］次に、本発明を具体化した実施形態
６のセパレータ７１を図１３に基づいて説明する。ここ
では前記実施形態４と相違する点を主に述べ、共通する
点については同一部材番号を付すのみとしてその説明を
省略する。(2) In particular, by filling the plated through hole 32 with a conductive material, the resistance of the plated through hole 32 can be reduced. As a result, it is possible to realize an excellent fuel cell 1 capable of performing efficient power generation with little loss. [Sixth Embodiment] Next, a separator 71 according to a sixth embodiment of the invention will be described with reference to FIG. Here, differences from the fourth embodiment will be mainly described, and common points will be denoted by the same reference numerals, and description thereof will be omitted.

【００８１】本実施形態のセパレータ７１は、導通部５
２の内壁面及び絶縁基材３５の表裏面に微細な凹凸から
なる凹凸層７２が形成されている点で、実施形態４と異
なっている。The separator 71 of the present embodiment is provided
The second embodiment differs from the fourth embodiment in that an uneven layer 72 made of fine unevenness is formed on the inner wall surface of the second and the front and back surfaces of the insulating base material 35.

【００８２】このような凹凸層７２は、例えば導通部５
２の透設後に絶縁基材３５に対して下記の樹脂材料を塗
布しておき、この状態で酸化処理を行って前記樹脂材料
からなる層を粗化することなどにより、得ることが可能
である。The uneven layer 72 is formed, for example, on the conductive portion 5.
The following resin material is applied to the insulating base material 35 after penetrating the substrate 2, and an oxidation treatment is performed in this state to roughen the layer made of the resin material. .

【００８３】ここで、前記樹脂材料としては、酸あるい
は酸化剤に対して可溶性でありかつあらかじめ硬化処理
された耐熱性樹脂微粒子（フィラー樹脂）と、硬化処理
することにより酸あるいは酸化剤に対して難溶性になる
耐熱性樹脂液（マトリクス樹脂）とを含むものが挙げら
れる。なお、前記マトリクス樹脂は、感光性であっても
よく熱硬化性であってもよい。Here, as the resin material, a heat-resistant resin fine particle (filler resin) which is soluble in an acid or an oxidizing agent and which has been cured in advance, and which is cured by an acid or an oxidizing agent. One containing a heat-resistant resin liquid (matrix resin) that becomes hardly soluble. The matrix resin may be photosensitive or thermosetting.

【００８４】好適な耐熱性樹脂微粒子としては、１）平
均粒径が２μｍ以下の耐熱性樹脂粉末を凝縮させて平均
粒径２μｍ〜１０μｍの大きさとした凝集粒子、２）平
均粒径２μｍ〜１０μｍの耐熱性樹脂粉末と、平均粒径
が２μｍ以下の耐熱性樹脂粉末との粒子混合物、３）平
均粒径２μｍ〜１０μｍの耐熱性樹脂粉末の表面に平均
粒径が２μｍ以下の耐熱性樹脂粉末または無機微粉末を
付着させてなる疑似粒子、等が挙げられる。これらのな
かでも、特に２）の粒子混合物を用いることが好適であ
る。その理由は、この樹脂を粗化することによって凹凸
層７２を形成した場合、より確実なアンカー効果を確保
することができるからである。Suitable heat-resistant resin fine particles include: 1) agglomerated particles obtained by condensing heat-resistant resin powder having an average particle diameter of 2 μm or less to have an average particle diameter of 2 μm to 10 μm, 2) average particle diameter of 2 μm to 10 μm 3) a particle mixture of a heat-resistant resin powder having an average particle diameter of 2 μm or less and 3) a heat-resistant resin powder having an average particle diameter of 2 μm or less on the surface of the heat-resistant resin powder having an average particle diameter of 2 μm to 10 μm. Or pseudo particles formed by adhering inorganic fine powder, and the like. Among these, it is particularly preferable to use the particle mixture of 2). The reason is that when the uneven layer 72 is formed by roughening the resin, a more reliable anchor effect can be secured.

【００８５】前記フィラー樹脂となる耐熱性樹脂微粒子
としては、例えばエポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ビ
スマレイミド−トリアジン樹脂等の粉末を使用すること
が好適である。そのような樹脂微粒子の大きさは、０．
１μｍ〜１０μｍの範囲内であることが望ましい。前記
マトリクス樹脂となる耐熱性樹脂としては、エポキシ樹
脂、エポキシ変成ポリイミド樹脂、ポリイミド樹脂、フ
ェノール樹脂等を使用することが可能である。また、こ
れらの樹脂に対して感光性を付与させてもよい。この樹
脂液に対して上記の樹脂微粒子を所定量配合した後に、
ブチルセルソルブ等の溶剤を加えて攪拌することによっ
て、前記樹脂微粒子が均一に分散されたワニスを得るこ
とができる。このようにして得られたワニスは、絶縁基
材３５に対して均一に塗布する。このとき、絶縁基材３
５の表裏面のみならず、導通部５２の内壁面もワニスに
よって覆われるようにする。その後、硬化処理を行い、
図示しない樹脂層を形成する。As the heat-resistant resin fine particles serving as the filler resin, for example, it is preferable to use a powder of an epoxy resin, a polyester resin, a bismaleimide-triazine resin, or the like. The size of such resin fine particles is 0.
It is desirable to be within the range of 1 μm to 10 μm. As the heat resistant resin serving as the matrix resin, an epoxy resin, an epoxy-modified polyimide resin, a polyimide resin, a phenol resin, or the like can be used. Further, photosensitivity may be imparted to these resins. After mixing a predetermined amount of the above resin fine particles with respect to this resin liquid,
By adding and stirring a solvent such as butyl cellosolve, a varnish in which the resin fine particles are uniformly dispersed can be obtained. The varnish thus obtained is uniformly applied to the insulating base material 35. At this time, the insulating substrate 3
The varnish covers not only the front and back surfaces of No. 5 but also the inner wall surface of the conducting portion 52. After that, perform a curing process,
A resin layer (not shown) is formed.

【００８６】前記酸化処理に用いられる酸化剤として
は、例えばクロム酸、クロム酸塩、過マンガン酸塩、オ
ゾン等が挙げられる。このような酸化剤により酸化処理
を行うと、フィラー樹脂部分のみが選択的に溶解され、
マトリクス樹脂表面にアンカーとしての無数の微細な凹
凸が形成される。即ち、前記樹脂層の表面が粗化され、
凹凸層７２が形成される。なお、凹凸層７２の表面粗度
（Ｒｍａｘ）は、１μｍ〜２０μｍの範囲内に設定され
ることが望ましい。この範囲内であると、好適なアンカ
ー効果が得られるからである。Examples of the oxidizing agent used in the oxidation treatment include chromic acid, chromate, permanganate, ozone and the like. When an oxidation treatment is performed with such an oxidizing agent, only the filler resin portion is selectively dissolved,
Numerous fine irregularities as an anchor are formed on the matrix resin surface. That is, the surface of the resin layer is roughened,
The uneven layer 72 is formed. The surface roughness (Rmax) of the uneven layer 72 is desirably set in a range of 1 μm to 20 μm. This is because a suitable anchor effect can be obtained when the content is within this range.

【００８７】従って、本実施形態によれば、以下の効果
を奏する。導通部５２に導電性材料である貴金属ペース
トＰ２を充填した場合、凹凸層７２を構成する凹凸のも
たらすアンカー効果によって、導通部５２の内壁面の樹
脂層に対する前記導電性材料の密着性が向上する。従っ
て、ヒートサイクル特性が向上し、導通部５２にクラッ
ク等が発生しにくくなる。その結果、信頼性に優れたセ
パレータ７１、ひいては信頼性に優れた燃料電池１を実
現することができる。なお、導通部５２の内壁面に樹脂
層を形成することなく、当該導通部５２の内壁面に直接
的に凹凸層７２を形成するようにしても勿論よい。Therefore, according to the present embodiment, the following effects can be obtained. When the conductive portion 52 is filled with the noble metal paste P2, which is a conductive material, the adhesion of the conductive material to the resin layer on the inner wall surface of the conductive portion 52 is improved by the anchor effect provided by the unevenness forming the uneven layer 72. . Therefore, the heat cycle characteristics are improved, and cracks and the like are less likely to occur in the conductive portion 52. As a result, it is possible to realize the separator 71 having excellent reliability and the fuel cell 1 having excellent reliability. It is needless to say that the concavo-convex layer 72 may be directly formed on the inner wall surface of the conductive portion 52 without forming the resin layer on the inner wall surface of the conductive portion 52.

【００８８】なお、本発明の実施形態は以下のように変
更してもよい。 ・ リブ１２，１２Ａ，１２Ｂのレイアウトは、任意に
変更することが可能である。また、細長い形状のリブ１
２，１２Ａ，１２Ｂ以外のもの、例えば突起などを凸部
として形成してもよい。The embodiment of the present invention may be modified as follows. -The layout of the ribs 12, 12A, 12B can be arbitrarily changed. In addition, an elongated rib 1
Other than 2, 12A and 12B, for example, a projection or the like may be formed as a projection.

【００８９】・ 実施形態１にて示した製造方法におけ
るプレス工程やキュア工程は、特に必要でなければ省略
されても構わない。 ・ 実施形態１にて示したカーボンペーストＰ１や、実
施形態２等にて示した貴金属ペーストＰ２等の代わり
に、ウレタン系、ゴム系、エラストマー系のインクを印
刷用導電性材料として用いることもできる。The pressing step and the curing step in the manufacturing method described in the first embodiment may be omitted if not particularly required. In place of the carbon paste P1 described in the first embodiment, the noble metal paste P2 described in the second embodiment, and the like, urethane-based, rubber-based, and elastomer-based inks can be used as the conductive material for printing. .

【００９０】・ 導電基材は、実施形態１のような板状
成形体１５に限定されることはなく、例えば熱可塑性樹
脂フィルムを加熱処理等によって炭化させたもの等であ
ってもよい。The conductive base material is not limited to the plate-like molded body 15 as in the first embodiment, and may be, for example, a thermoplastic resin film carbonized by heat treatment or the like.

【００９１】・ 前記実施形態に示したような印刷法に
代えて、例えば、塗布法、めっき法、貼り付け法などの
他の手法によって、凸部としてのリブ１２，１２Ａ，１
２Ｂの付着形成を行うことも可能である。Instead of the printing method shown in the above-described embodiment, for example, the ribs 12, 12A, 1 as convex portions are formed by other methods such as a coating method, a plating method, and a sticking method.
It is also possible to carry out the adhesion formation of 2B.

【００９２】次に、特許請求の範囲に記載された技術的
思想のほかに、前述した実施形態によって把握される技
術的思想をその効果とともに以下に列挙する。 （１） 請求項１乃至９のいずれか１つにおいて、前記
導電性材料は低不純物濃度であること。従って、この技
術的思想１に記載の発明によれば、プロトン交換膜の被
毒化を確実に防止できる。Next, in addition to the technical ideas described in the claims, the technical ideas grasped by the above-described embodiments are listed below together with their effects. (1) The conductive material according to any one of claims 1 to 9, wherein the conductive material has a low impurity concentration. Therefore, according to the invention described in the technical idea 1, poisoning of the proton exchange membrane can be reliably prevented.

【００９３】（２） 請求項１乃至９のいずれか１つに
おいて、前記導電性材料は低不純物濃度のカーボンペー
ストであること。従って、この技術的思想２に記載の発
明によれば、プロトン交換膜の被毒化を確実に防止でき
る。(2) The conductive material according to any one of claims 1 to 9, wherein the conductive material is a carbon paste having a low impurity concentration. Therefore, according to the invention described in the technical idea 2, poisoning of the proton exchange membrane can be reliably prevented.

【００９４】（３） 請求項１，２，６、技術的思想
１，２のいずれか１つにおいて、前記導電基材は炭素粉
末を含むシート成形体であること。 （４） 請求項３，４，５のいずれか１つにおいて、前
記導通部はめっきスルーホールであること。従って、こ
の技術的思想４に記載の発明によれば、基材両面のリブ
同士を確実に導通できる。(3) In any one of the first, second and sixth aspects and the technical ideas 1 and 2, the conductive base material is a sheet molded body containing carbon powder. (4) In any one of claims 3, 4, and 5, the conductive portion is a plated through hole. Therefore, according to the invention described in the technical idea 4, the ribs on both sides of the base material can be reliably conducted.

【００９５】（５） 技術的思想４において、前記導通
部は前記めっきスルーホール内に導電性材料を充填した
ものであること。従って、この技術的思想５に記載の発
明によれば、基材両面のリブ同士をより確実にかつ低抵
抗で導通できる。(5) In the technical idea 4, the conductive portion may be one in which a conductive material is filled in the plated through hole. Therefore, according to the invention described in the technical idea 5, the ribs on both surfaces of the base material can be conducted more reliably and with low resistance.

【００９６】（６） 請求項３，４，５、技術的思想
４，５のいずれか１つにおいて、前記絶縁基材はプリン
ト配線板用基材であること。従って、この技術的思想６
に記載の発明によれば、前記基材は加工性や絶縁特性な
どに優れるため、性能のよいセパレータを比較的安価に
得ることができる。(6) In any one of claims 3, 4, and 5, and the technical ideas 4 and 5, the insulating substrate is a substrate for a printed wiring board. Therefore, this technical idea 6
According to the invention described in (1), since the base material is excellent in workability, insulation properties, and the like, a high-performance separator can be obtained at relatively low cost.

【００９７】[0097]

【発明の効果】以上詳述したように、請求項１〜８に記
載の発明によれば、比較的安価であっても高精度な固体
高分子型燃料電池のセパレータを提供することができ
る。As described in detail above, according to the first to eighth aspects of the present invention, it is possible to provide a polymer electrolyte fuel cell separator which is relatively inexpensive and high in accuracy.

【００９８】請求項２，３に記載の発明によれば、高精
度かつファインなリブを備えたセパレータを提供するこ
とができる。請求項４に記載の発明によれば、プロトン
交換膜の被毒化を防止することができる。According to the second and third aspects of the present invention, it is possible to provide a separator provided with highly accurate and fine ribs. According to the invention described in claim 4, poisoning of the proton exchange membrane can be prevented.

【００９９】請求項５に記載の発明によれば、導通部の
形成自由度が大きくなるため、セパレータの設計が容易
になる。請求項６，７，８に記載の発明によれば、信頼
性の向上が図られる。According to the fifth aspect of the present invention, since the degree of freedom in forming the conductive portion is increased, the design of the separator is facilitated. According to the sixth, seventh, and eighth aspects of the present invention, reliability is improved.

【０１００】請求項９に記載の発明によれば、上記の優
れたセパレータの製造に好適な方法を提供することがで
きる。請求項１０に記載の発明によれば、比較的安価で
あっても高精度な固体高分子型燃料電池を提供すること
ができる。According to the ninth aspect of the present invention, it is possible to provide a method suitable for producing the above excellent separator. According to the tenth aspect, it is possible to provide a high-precision solid polymer fuel cell even at relatively low cost.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図１】本発明を具体化した第１実施形態の固体高分子
型燃料電池の分解斜視図。FIG. 1 is an exploded perspective view of a polymer electrolyte fuel cell according to a first embodiment of the invention.

【図２】第１実施形態の燃料電池の概略断面図。FIG. 2 is a schematic sectional view of the fuel cell according to the first embodiment.

【図３】第１実施形態の燃料電池の製造手順を示す概略
図。FIG. 3 is a schematic view showing a procedure for manufacturing the fuel cell according to the first embodiment.

【図４】（ａ）〜（ｄ）は、第１実施形態の燃料電池の
製造手順を示す概略図。FIGS. 4A to 4D are schematic views showing a procedure for manufacturing the fuel cell according to the first embodiment.

【図５】第１実施形態の燃料電池の原理説明図。FIG. 5 is a diagram illustrating the principle of the fuel cell according to the first embodiment.

【図６】第２実施形態の固体高分子型燃料電池のセパレ
ータの一部分解斜視図。FIG. 6 is a partially exploded perspective view of a separator of the polymer electrolyte fuel cell according to the second embodiment.

【図７】第２実施形態の燃料電池の概略断面図。FIG. 7 is a schematic sectional view of a fuel cell according to a second embodiment.

【図８】（ａ）〜（ｅ）は、第２実施形態の燃料電池の
製造手順を示す概略図。FIGS. 8A to 8E are schematic diagrams showing a manufacturing procedure of the fuel cell according to the second embodiment.

【図９】第３実施形態の固体高分子型燃料電池のセパレ
ータの一部分解斜視図。FIG. 9 is a partially exploded perspective view of a separator of the polymer electrolyte fuel cell according to the third embodiment.

【図１０】第３実施形態の燃料電池の概略断面図。FIG. 10 is a schematic sectional view of a fuel cell according to a third embodiment.

【図１１】（ａ）〜（ｄ）は、別例のセパレータの製造
手順を示す概略図。FIGS. 11A to 11D are schematic views showing a procedure for manufacturing another example of a separator.

【図１２】（ａ）は別例のセパレータを示す要部拡大概
略断面図、（ｂ）はめっきスルーホールの内壁面の拡大
断面図。12A is an enlarged schematic cross-sectional view of a main part showing another example of a separator, and FIG. 12B is an enlarged cross-sectional view of an inner wall surface of a plated through hole.

【図１３】別例のセパレータを示す要部拡大概略断面
図。FIG. 13 is an enlarged schematic cross-sectional view of a main part showing a separator of another example.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

１…固体高分子型燃料電池、２，３１，４１，５１，６
１，７１…セパレータ、３…プロトン交換膜、４Ａ，４
Ｂ…電極、１１…基材としての導電基材、１２…凸部と
してのリブ、１２Ａ…凸部としての第１リブ、１２Ｂ…
凸部としての第２リブ、１３…流体流路、１５…成形体
としてのシート成形体、３２…導通部としてのめっきス
ルーホール、３５…基材としての絶縁基材、３５Ａ…基
材としての第１絶縁基材、３５Ｂ…基材としての第２絶
縁基材、４２…導電体、Ｌ１…膜・電極積層体、Ｐ１…
導電性材料としてのカーボンペースト、Ｐ２…導電性材
料としての貴金属ペースト。1: Solid polymer fuel cell, 2, 31, 41, 51, 6
1,71 ... separator, 3 ... proton exchange membrane, 4A, 4
B: electrode, 11: conductive base material as base material, 12: rib as convex portion, 12A: first rib as convex portion, 12B ...
2nd rib as a convex part, 13 ... fluid flow path, 15 ... sheet molded body as molded body, 32 ... plated through hole as conductive part, 35 ... insulating base material as base material, 35A ... base material 1st insulating base material, 35B ... 2nd insulating base material as a base material, 42 ... electric conductor, L1: film / electrode laminate, P1 ...
Carbon paste as a conductive material, P2... Noble metal paste as a conductive material.

Claims (10)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】基材と、その基材の少なくとも片面に対し
導電性材料を付着させることにより形成された凸部とを
備え、前記凸部同士の間の領域が流体流路になっている
固体高分子型燃料電池のセパレータ。1. A substrate comprising: a base; and a projection formed by attaching a conductive material to at least one surface of the base, wherein a region between the projections is a fluid flow path. Solid polymer fuel cell separator. 【請求項２】導電基材に導電性材料を印刷することによ
り形成された複数のリブを備えることを特徴とする請求
項１に記載の固体高分子型燃料電池のセパレータ。2. The separator for a polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, comprising a plurality of ribs formed by printing a conductive material on a conductive substrate. 【請求項３】絶縁基材の両面に対し、導電性材料を印刷
することにより形成された複数のリブを備え、かつ前記
両面のリブ同士が前記絶縁基材に設けられた導通部を介
して電気的に接続されていることを特徴とする請求項１
に記載の固体高分子型燃料電池のセパレータ。3. A plurality of ribs formed by printing a conductive material on both surfaces of an insulating base material, and the ribs on the both surfaces are connected to each other through a conductive portion provided on the insulating base material. 2. The electrical connection of claim 1, wherein:
4. The separator for a polymer electrolyte fuel cell according to item 1. 【請求項４】前記リブは前記導通部の開口部を覆うよう
に形成されていることを特徴とする請求項３に記載の固
体高分子型燃料電池のセパレータ。4. The separator for a polymer electrolyte fuel cell according to claim 3, wherein said rib is formed so as to cover an opening of said conductive portion. 【請求項５】基材片面に対する導電性材料の印刷により
形成された複数の第１リブと、前記第１リブと電気的に
接続された導通部とを備える第１絶縁基材と、 基材片面に対する導電性材料の印刷により形成された複
数の第２リブと、前記第２リブと電気的に接続された導
通部とを備える第２絶縁基材と、 前記両絶縁基材の間に配置された導電体とからなる積層
体を構成するとともに、 前記第１絶縁基材の導通部と前記第２絶縁基材の導通部
とを、前記導電体を介して互いに電気的に接続したこと
を特徴とする請求項１に記載の固体高分子型燃料電池の
セパレータ。5. A first insulating base material comprising: a plurality of first ribs formed by printing a conductive material on one surface of a base material; and a conductive portion electrically connected to the first rib. A second insulating base including a plurality of second ribs formed by printing a conductive material on one side, and a conductive portion electrically connected to the second rib; and a second insulating base disposed between the two insulating bases. And a conductive portion of the first insulating base material and a conductive portion of the second insulating base material are electrically connected to each other via the conductive material. The separator for a polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, wherein: 【請求項６】前記導通部は導電性材料が充填された導通
部であり、その導通部の内壁面には凹凸層が形成されて
いることを特徴とする請求項３乃至５のいずれか１項に
記載の固体高分子型燃料電池のセパレータ。6. The conductive part according to claim 3, wherein the conductive part is a conductive part filled with a conductive material, and an uneven layer is formed on an inner wall surface of the conductive part. 14. The separator for a polymer electrolyte fuel cell according to item 13. 【請求項７】前記導通部は導電性材料が充填されためっ
きスルーホールであり、そのめっきスルーホールの内壁
面にあるめっき層には凹凸層が形成されていることを特
徴とする請求項３乃至５のいずれか１項に記載の固体高
分子型燃料電池のセパレータ。7. The conductive portion is a plated-through hole filled with a conductive material, and an uneven layer is formed on a plated layer on an inner wall surface of the plated-through hole. 6. The separator for a polymer electrolyte fuel cell according to any one of claims 1 to 5. 【請求項８】前記導通部は絶縁樹脂材料が充填されため
っきスルーホールであり、そのめっきスルーホールの内
壁面にあるめっき層には凹凸層が形成されていることを
特徴とする請求項３乃至５のいずれか１項に記載の固体
高分子型燃料電池のセパレータ。8. The conductive portion is a plated through hole filled with an insulating resin material, and an uneven layer is formed on a plating layer on an inner wall surface of the plated through hole. 6. The separator for a polymer electrolyte fuel cell according to any one of claims 1 to 5. 【請求項９】固体高分子型燃料電池のセパレータを製造
する方法であって、炭素を主成分とする成形体を成形し
た後、その表面に凸部形成用の導電性材料を印刷するこ
とにより凸部を形成することを特徴とする固体高分子型
燃料電池のセパレータの製造方法。9. A method for producing a separator for a polymer electrolyte fuel cell, comprising: forming a molded body mainly composed of carbon, and then printing a conductive material for forming convex portions on the surface thereof. A method for producing a separator for a polymer electrolyte fuel cell, comprising forming a convex portion. 【請求項１０】プロトン交換膜と、電極と、請求項１乃
至８のいずれか1項に記載のセパレータとを備える固体
高分子型燃料電池。10. A polymer electrolyte fuel cell comprising a proton exchange membrane, an electrode, and the separator according to any one of claims 1 to 8.
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