JP2001076710A - 二次電池及びそれを用いた電気回路基板 - Google Patents

二次電池及びそれを用いた電気回路基板

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Soji Tsuchiya
宗次 土屋
Akito Miyamoto
明人 宮本
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  • Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【課題】 小型二次電池に関して、電池構成材料を薄膜
積層することにより小型薄型で、回路基板上に設けるこ
とのできる二次電池を得ることを目的とする。 【解決手段】 正極、負極、電解質、中間膜、保護膜な
ど構成材料をすべて、蒸着法などの真空下で作製する。
構成材料は基本的にはリチウムイオン二次電池材料と同
様なものである。中間膜、電解質膜等には材料的にも特
徴を有する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、薄膜状の小型固体
二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、携帯用小型情報機器等の発展に伴
い、充放電が可能ないわゆる二次電池の用途はますます
広がり、それに伴って高容量化に対する要求が高まって
いる。このような要求に対して、主に従来のＮｉ−Ｃｄ
（ニッケル−カドミウム）２電池の容量向上という手段
により対応がなされてきた。しかし、Ｃｄのような有害
な重金属の使用の規制が強まってきている。そこで新た
なＮｉ―水素、Ｌｉイオン二次電池などが開発されてき
ている。
【０００３】これらの二次電池の形状はおもに円筒形、
角形であり、最近はＬｉイオンについてはシート状のポ
リマーバッテリーと呼ばれているものがある。また、構
成材料の状態として電解質は液状がほとんどで、ポリマ
ーバッテリーの中にゲル状のものがある。
【０００４】電極としては、Ｌｉイオン二次電池につい
ていえば、負極としては、リチウム金属、炭素材料がこ
れまで多く提案されている。現在、多くは炭素粉末をバ
インダー樹脂と混合して、ある厚みに銅箔に塗布にする
ことで用いられている。正極も形状としては粉末状で同
様にバインダー樹脂と混合して塗布によりシート状に作
製される。他の二次電池においても基本的には構成は同
様である。Ｌｉ金属を負極に用いた電解液使用の二次電
池の場合、充放電をくりかえした後に負極上に金属がデ
ンドライト状に析出して短絡するため、寿命が短いこと
と安全性の面からの課題が提起され実用化が遅れてい
る。
【０００５】二次電池の電源としての使用される方法
は、機器にある規格の容量、大きさが規定されたもの
が、回路基板と一体化された状態ではなく、特定の位置
に装備される。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】以上で述べた小型二次
電池の容量、形状、使用構成材料、使用方法など使用形
態の限定をこえることを図ることが本特許の目的であ
る。
【０００７】具体的には、種々の容量への対応、薄膜
化、電解質の固体化、回路基板との一体化などを図るこ
とである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】電池の基本構成材料であ
る電極、電解質を蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ法などの
真空法プロセスにより薄膜を重ねた構成の電池を作製し
て、容量、形状、使用構成材料、使用方法などに特長を
有するものである。
【０００９】ここでは、原理的には真空プロセスで薄膜
を形成するものとして、正極はＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉ
Ｏ2、ＬｉＭｎＯ2、Ｖ化合物、Ｔｉ化合物のいずれか、
あるいはこれらの混合物である。正極材料によって取り
出せる電圧が異なる。
【００１０】電解質層として用いる材料の特徴は、テト
ラシアノキノジメタン（ＴＣＮＱ）化合物を用いること
である。Ｌｉイオンがこの化合物の層と電極層とを出入
りできることが必要である。ＴＣＮＱ化合物としては、
金属、あるいはカチオンとなり得る有機物と錯体を容易
に形成する。金属としては、Ｌｉ、Ｃｕ、Ａｇなどがこ
こでは、製膜性、伝導性などの点から使いやすい。有機
カチオンとしては、アミン化合物、キノリウム化合物や
４級化可能Ｎ原子をもつものが用いられる。
【００１１】ＴＣＮＱ塩は熱分解しやすいものが多く蒸
着時に分解して、ＴＣＮＱとカチオンの成分に分解した
り、さらに他の成分に分解して蒸着膜成分はこれらの混
合成分になる場合があるが、Ｌｉイオン伝導性に悪影響
を及ぼさなければ問題はない。逆に、ＴＣＮＱ塩以外の
成分を前もって加えて蒸着を行った方が良い場合があ
る。ＴＣＮＱ塩、あるいはＴＣＮＱと金属、高分子など
の混合膜などがその例である。
【００１２】電解質層と正極あるいは負極との間に絶縁
層の薄膜を設けた方が良い場合がある。電解質層の電子
伝導性が高い場合は電池は短絡状態になってしまうの
で、このような場合は電解質層と正極あるいは負極との
間に絶縁層を設ける必要がある。絶縁層としては、有機
膜、無機膜でもよい。ただし、イオン伝導性を有するた
めには、膜は薄くしなければならない。膜としては、Ｓ
ｉＯ2、Ｔａ2Ｏ5、ＮｉＯなどの金属酸化物、ＭｇＦ2、
ＣａＦ2、ＬｉＦなどのフッ化物、フッ素系高分子、蒸着
可能なフタロシアニン化合物などの有機芳香族化合物な
どが適している。
【００１３】また、この中間膜は電子伝導性を低減し、
イオン伝導性を有するものであればよいので、膜材料と
しては、２種以上複合されたものでもよい。イオン伝導
性とは膜間の界面、接着性が問題になる場合がある。Ｔ
ＣＮＱと複合することにより、このような課題が改善さ
れる場合がある。
【００１４】このような電池は薄膜を重ねた薄型なの
で、回路基板上、ある大きさ、ある容量で任意の数だけ
作製することができる。従って、電源が単一のところか
ら供給されるのでなく多数となり、分散型ができること
になる。
【００１５】
【発明の実施の形態】本発明の請求項１に記載の発明
は、真空プロセスにより膜状に作製された構成電極と電
解質を有する二次電池であり、薄型かつ小型の二次電池
が容易に得られる。
【００１６】本発明の請求項２に記載の発明は、構成電
極がスパッタ法で膜状に作製されたものであることを特
徴とする請求項１記載の二次電池であり、薄型かつ小型
の二次電池が容易に得られる。
【００１７】本発明の請求項３に記載の発明は、電解質
が蒸着法で膜状に作製されたものであることを特徴とす
る請求項１又は２記載の二次電池であり、薄型かつ小型
の二次電池が容易に得られる。
【００１８】本発明の請求項４に記載の発明は、正極
が、スパッタ法で膜状に作製されたＬｉＣｏＯ2、Ｌｉ
ＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、Ｖ化合物又はＴｉ化合物のいず
れか若しくはこれらの混合物であることを特徴とする請
求項１ないし３のいずれか記載の二次電池であり、薄型
かつ小型の二次電池が容易に得られる。
【００１９】本発明の請求項５に記載の発明は、負極
が、スパッタ法又は蒸着法により膜状に作製されたＬｉ
又はＬｉ合金であることを特徴とする請求項１ないし４
のいずれか記載の二次電池であり、薄型かつ小型の二次
電池が容易に得られる。
【００２０】本発明の請求項６に記載の発明は、電解質
が、蒸着法により膜状に作製されたテトラシアノキノジ
メタン（ＴＣＮＱ）錯体又は前記錯体とＴＣＮＱの混合
物であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれか
記載の二次電池であり、薄型かつ小型の二次電池が容易
に得られる。
【００２１】本発明の請求項７に記載の発明は、電解質
が、蒸着法により膜状に作製されたテトラシアノキノジ
メタン（ＴＣＮＱ）錯体又はＴＣＮＱと金属との混合物
であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれか記
載の二次電池であり、薄型かつ小型の二次電池が容易に
得られる。
【００２２】本発明の請求項８に記載の発明は、電解質
が、蒸着法により膜状に作製されたテトラシアノキノジ
メタン（ＴＣＮＱ）錯体又はＴＣＮＱとリチウムとの混
合物であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれ
か記載の二次電池であり、薄型かつ小型の二次電池が容
易に得られる。
【００２３】本発明の請求項９に記載の発明は、電解質
が、蒸着法により膜状に作製されたテトラシアノキノジ
メタン（ＴＣＮＱ）錯体又はＴＣＮＱと銅との混合物で
あることを特徴とする請求項１ないし５のいずれか記載
の二次電池であり、薄型かつ小型の二次電池が容易に得
られる。
【００２４】本発明の請求項１０に記載の発明は、電解
質層と電極との間に中間層として絶縁層又は半導体層を
設けることを特徴とする請求項１ないし９のいずれか記
載の二次電池であり、薄型かつ小型の二次電池が容易に
得られる。
【００２５】本発明の請求項１１に記載の発明は、絶縁
層又は半導体層として金属酸化物又はフッ化物の薄膜を
用いることを特徴とする請求項１０記載の二次電池であ
り、薄型かつ小型の二次電池が容易に得られる。
【００２６】本発明の請求項１２に記載の発明は、中間
層がＭｇＦ2、ＣａＦ2、ＬｉＦ、ＳｉＯ2又はＴａ2Ｏ5
であることを特徴とする請求項１０記載の二次電池であ
り、薄型かつ小型の二次電池が容易に得られる。
【００２７】本発明の請求項１３に記載の発明は、中間
層として有機薄膜を用いることを特徴とする請求項１０
記載の二次電池であり、薄型かつ小型の二次電池が容易
に得られる。
【００２８】本発明の請求項１４に記載の発明は、中間
層として、フッ素系高分子又はフタロシアニン薄膜のい
ずれかを用いることを特徴とする請求項１２記載の二次
電池であり、薄型かつ小型の二次電池が容易に得られ
る。
【００２９】本発明の請求項１５に記載の発明は、電解
質層又は中間層としてＴＣＮＱ化合物と絶縁材料の混合
物からなる層を有することを特徴とする請求項１０記載
の二次電池であり、薄型かつ小型の二次電池が容易に得
られる。
【００３０】本発明の請求項１６に記載の発明は、請求
項１ないし１４のいずれか記載の二次電池が薄膜上に設
けられたことを特徴とする電気回路基板であり、薄型か
つ小型の二次電池が基板上に容易に得られる。
【００３１】
【実施例】次に、本発明の実施例を以下に説明する。
【００３２】なお、以下の説明では、本発明を実験結果
に基づいて説明するが、本発明は下記実施例により限定
されるものではなく、主旨を変更しない範囲で適宜変更
して実施できるものである。
【００３３】（実施例１）絶縁性のセラミック基板上
に、まずＡｌを蒸着後、その上に陽極となるＬｉＣｏＯ
2膜をスパッタ法により作製し、その上に電解質である
ＬｉＴＣＮＱ化合物、負極となるＬｉを順次蒸着し、取
り出し電極として銅を蒸着することにより作製した。そ
の後、保護膜としてＳｉＯ2を蒸着した。作製後、二次
電池の電池特性の評価を行った。
【００３４】（実施例２）第１の実施例のＬｉＣｏＯ2
膜とＬｉＴＣＮＱ化合物との間及びＬｉＴＣＮＱ化合物
とＬｉとの間に、中間層としてＴａ2Ｏ5膜を設けた素子
をつくり電池特性の評価を行った。
【００３５】（実施例３）第２の実施例において、正極
をＬｉＭｎＯ2膜で、中間層を鉛フタロシアニンで設け
た素子をつくり、同様に電池特性の評価を行った。
【００３６】（実施例４）第２の実施例において、正極
をＬｉＭｎＯ2膜で、中間層をフッ素高分子膜で、電解
質はＬｉとＴＣＮＱを別々の蒸着源より共蒸着すること
により作製した。保護膜はＳｉＯ2膜を形成後、ポリイ
ミドを塗布した。同様に電池特性の評価を行った。
【００３７】（実施例５）第２の実施例において、正極
をＬｉＴｉ酸化物膜で、中間膜をＭｇＦ2で、電解質は
ＣｕＴＣＮＱで作製した。保護膜はＳｉＯ2膜を形成
後、ＳｉＮ膜を形成した。同様に電池特性の評価を行っ
た。
【００３８】（実施例６）第２の実施例において、正極
をＬｉＶ酸化物膜で、中間膜をＴＣＮＱで、電解質はＬ
ｉＴＣＮＱで、Ｌｉが化学組成より過剰な状態に作製し
た。陰極としてＬｉ金属層を設けた後、電極取り出しの
ため、銅を蒸着後、保護膜はＳｉＯ2膜を形成後、Ｓｉ
Ｎ膜を形成した。同様に電池特性の評価を行った。
【００３９】以上、上記実施例において、電池特性の評
価は５個を用いて行った。第２の実施例から第６の実施
例については、すべて電池性能が有することがわかっ
た。容量としては、蒸着膜圧による依存が大きく、ここ
では一様に比較するのは困難であるが、正極材料の重さ
に換算して１０から７０ｍＡＨ／ｇ内に入る程度であっ
た。第６の実施例のような状態のものは、他の実施例と
比較して充放電速度が良好であった。真空蒸着の条件に
よっては、熱分解が優先し、良好な膜が得られず、電池
性能が得られない場合があった。製膜条件の最適化が良
好な電池性能を発現させるに重要であることがわかっ
た。
【００４０】なお、上記のような方法により、電気回路
基板上に複数個の小型二次電池を所望の場所に簡単に作
製することができた。
【００４１】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
によれば、真空蒸着などの真空法で電極や中間膜を籍層
することにより、薄型の小型二次電池が得られる。ま
た、電気回路基板上に多数個を任意に設けることが可能
である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 10/40 Ｈ０１Ｍ 10/40 Ｂ Ｆターム(参考） 5H003 AA00 BA03 BB02 BB05 BC05 BD03 5H014 AA01 BB06 BB08 CC01 EE02 EE10 HH01 5H029 AJ00 AK03 AL12 AM11 BJ04 CJ08 CJ24 DJ09 EJ03 EJ05 EJ12 HJ02

Claims (16)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 真空プロセスにより膜状に作製された構
    成電極と電解質を有する二次電池。
  2. 【請求項２】 構成電極がスパッタ法で膜状に作製され
    たものであることを特徴とする請求項１記載の二次電
    池。
  3. 【請求項３】 電解質が蒸着法で膜状に作製されたもの
    であることを特徴とする請求項１又は２記載の二次電
    池。
  4. 【請求項４】 正極が、スパッタ法で膜状に作製された
    ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎＯ2、Ｖ化合物又
    はＴｉ化合物のいずれか若しくはこれらの混合物である
    ことを特徴とする請求項１ないし３のいずれか記載の二
    次電池。
  5. 【請求項５】 負極が、スパッタ法又は蒸着法により膜
    状に作製されたＬｉ又はＬｉ合金であることを特徴とす
    る請求項１ないし４のいずれか記載の二次電池。
  6. 【請求項６】 電解質が、蒸着法により膜状に作製され
    たテトラシアノキノジメタン（ＴＣＮＱ）錯体又は前記
    錯体とＴＣＮＱの混合物であることを特徴とする請求項
    １ないし５のいずれか記載の二次電池。
  7. 【請求項７】 電解質が、蒸着法により膜状に作製され
    たテトラシアノキノジメタン（ＴＣＮＱ）錯体又はＴＣ
    ＮＱと金属との混合物であることを特徴とする請求項１
    ないし５のいずれか記載の二次電池。
  8. 【請求項８】 電解質が、蒸着法により膜状に作製され
    たテトラシアノキノジメタン（ＴＣＮＱ）錯体又はＴＣ
    ＮＱとリチウムとの混合物であることを特徴とする請求
    項１ないし５のいずれか記載の二次電池。
  9. 【請求項９】 電解質が、蒸着法により膜状に作製され
    たテトラシアノキノジメタン（ＴＣＮＱ）錯体又はＴＣ
    ＮＱと銅との混合物であることを特徴とする請求項１な
    いし５のいずれか記載の二次電池。
  10. 【請求項１０】 電解質層と電極との間に中間層として
    絶縁層又は半導体層を設けることを特徴とする請求項１
    ないし９のいずれか記載の二次電池。
  11. 【請求項１１】 絶縁層又は半導体層として金属酸化物
    又はフッ化物の薄膜を用いることを特徴とする請求項１
    ０記載の二次電池。
  12. 【請求項１２】 中間層がＭｇＦ2、ＣａＦ2、ＬｉＦ、
    ＳｉＯ2又はＴａ2Ｏ5であることを特徴とする請求項１
    ０記載の二次電池。
  13. 【請求項１３】 中間層として有機薄膜を用いることを
    特徴とする請求項１０記載の二次電池。
  14. 【請求項１４】 中間層として、フッ素系高分子又はフ
    タロシアニン薄膜のいずれかを用いることを特徴とする
    請求項１２記載の二次電池。
  15. 【請求項１５】 電解質層又は中間層としてＴＣＮＱ化
    合物と絶縁材料の混合物からなる層を有することを特徴
    とする請求項１０記載の二次電池。
  16. 【請求項１６】 請求項１ないし１４のいずれか記載の
    二次電池が薄膜上に設けられたことを特徴とする電気回
    路基板。
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