JP2000344816A

JP2000344816A - Catalyst for olefin polymerization and manufacture of olefin polymer

Info

Publication number: JP2000344816A
Application number: JP2000090945A
Authority: JP
Inventors: Takeshi Watanabe; 毅渡辺; Hiroaki Katayama; 博晶片山
Original assignee: Sumitomo Chemical Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Chemical Co Ltd
Priority date: 1999-03-31
Filing date: 2000-03-29
Publication date: 2000-12-12

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To obtain a catalyst of high activity by bringing a metellocene transi tion metal compound, an organic aluminum compound, a boron compound and an alcohol compound having a branched alkyl group into contact with one another. SOLUTION: The transition metal compound of formula I, II or III, an organic aluminum compound of formula IV and a boron compound of formula V, VI or VII are used. In the formulas, M represents an atom of group 4, A represents an atom of group 16 and J represents an atom of group 14; Cp represents a group having a cyclopendadeiene-shaped anion skeleton; X1 and R1 to R6 independently represent H, a halogen, an alkyl group, an aralkyl group, an aryl group, a substituted silyl group, an alkoxy group, an aralkyl group, an aryloxy group, a di-substituted amino group or the like; X2 represents an atom of group 16; E represents a hydrocarbon; Z represents H or a halogen; 0<a<=3; B represents is trivalent boron, a Q1-Q4 are such a halogen, a hydrocarbon group, halogenated hydrocarbon group, a substituted silyl group, an alkoxy group or a di-substituted amino group; G+ represents an inorganic or organic cation; L represents a neutral Lewis base; and (L-H)+ represents a Bronsted acid.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、メタロセン系遷移
金属化合物を用いてなるオレフィン重合用触媒および該
オレフィン重合用触媒を用いる高活性なオレフィン重合
体の製造方法に関する。The present invention relates to a catalyst for olefin polymerization using a metallocene transition metal compound and a method for producing a highly active olefin polymer using the catalyst for olefin polymerization.

【０００２】[0002]

【従来の技術】既に、メタロセン錯体を用いるオレフィ
ン重合体の製造法については多くの報告がなされてい
る。例えば、特開昭５８−１９３０６号公報において、
メタロセン錯体とアルミノキサンを用いたオレフィン重
合体の製造方法に関して報告されている。このビス（η
⁵−シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロライ
ド、および、メチルアルミノキサンを使用してオレフィ
ン重合体を製造する方法では、工業的観点からその活性
は不充分なものであり、得られるオレフィン重合体の分
子量は低いものであった。2. Description of the Related Art Many reports have already been made on processes for producing olefin polymers using metallocene complexes. For example, in JP-A-58-19306,
A method for producing an olefin polymer using a metallocene complex and an aluminoxane has been reported. This screw (η
^In a method for producing an olefin polymer using ⁵ -cyclopentadienyl) zirconium dichloride and methylaluminoxane, the activity is insufficient from an industrial viewpoint, and the molecular weight of the obtained olefin polymer is low. Was something.

【０００３】特開平１−１０１３０３号公報において
は、グルコースとトリメチルアルミニウムの反応物、お
よび、ビス（η⁵−シクロペンタジエニル）チタニウム
ジクロライドを使用して、オレフィン重合体を製造する
方法が報告されているが、工業的観点からその活性は不
充分なものであった。JP-A-1-101303 reports a method for producing an olefin polymer using a reaction product of glucose and trimethylaluminum and bis (η ⁵ -cyclopentadienyl) titanium dichloride. However, its activity was insufficient from an industrial point of view.

【０００４】特開平４−３５９００２号公報において
は、１個以上のヒドロキシル基を有する有機化合物であ
るβ−シクロデキストリンとトリメチルアルミニウムと
の反応物、および、ビス（η⁵−シクロペンタジエニ
ル）（メチル）ジルコニウム（テトラフェニルボレー
ト）テトラヒドロフラン錯体とトリメチルアルミニウム
を予備接触させたものを使用して、オレフィン重合体を
製造する方法が報告されているが、工業的観点からその
活性は不充分なものであった。JP-A-4-359002 discloses a reaction product of β-cyclodextrin, which is an organic compound having one or more hydroxyl groups, with trimethylaluminum, and bis (η ⁵ -cyclopentadienyl) ( A method for producing an olefin polymer by using a pre-contact of a methyl) zirconium (tetraphenylborate) tetrahydrofuran complex and trimethylaluminum has been reported, but its activity is insufficient from an industrial viewpoint. there were.

【０００５】特開平６−３２９７１３号公報において
は、電子吸引性基を有するアルミニウム化合物をオレフ
ィン重合用触媒成分として、オレフィン重合体を製造す
る方法が報告されている。電子吸引性基を有する化合物
であるペンタフルオロフェノールとトリメチルアルミニ
ウムの反応物、および、ビス（η⁵−メチルシクロペン
タジエニル）チタニウムジクロリドを使用して、オレフ
ィン重合体を製造する方法が報告されているが、工業的
観点からその活性は不充分なものであった。JP-A-6-329713 reports a method for producing an olefin polymer using an aluminum compound having an electron-withdrawing group as a catalyst component for olefin polymerization. Reaction of pentafluorophenol and trimethylaluminum is a compound having an electron-withdrawing group, and bis - using (eta ^{5-methyl-cyclopentadienyl)} titanium dichloride, it is reported a method of producing an olefin polymer However, its activity was insufficient from an industrial point of view.

【０００６】特開平９−８７３１３号公報において、ジ
メチルシリレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、トリイソブチルアル
ミニウム、および、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテト
ラキスペンタフルオロフェニルボレートを用いたエチレ
ンとヘキセン−１との共重合体の製造法が報告されてお
り、高分子量のエチレンとヘキセン−１との共重合体
が、高活性で得られているが、工業的観点から、さらな
る活性の向上が望まれていた。In Japanese Patent Application Laid-Open No. 9-87313, dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, triisobutylaluminum and N A method for producing a copolymer of ethylene and hexene-1 using N, N-dimethylanilinium tetrakispentafluorophenylborate has been reported, and a copolymer of high molecular weight ethylene and hexene-1 has high activity. However, from an industrial point of view, further improvement in activity has been desired.

【０００７】特開平９−２９１１０７号公報において
は、立体障害を有する有機ルイス塩基である２，６−ジ
−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノールとトリイソ
ブチルアルミニウムの反応物、ビス（ｎ−オクタデシル
シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、およ
び、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタ
フルオロフェニル）ボレートを使用して、オレフィン重
合体を製造する方法が報告されているが、工業的観点か
ら、その活性は不充分なものであった。また、上記触媒
成分を使用して、プロピレン重合が報告されているが、
液状のオリゴマーが得られており、実質ポリマーは得ら
れていない。In Japanese Patent Application Laid-Open No. 9-291107, a reaction product of 2,6-di-tert-butyl-4-methylphenol which is an organic Lewis base having steric hindrance and triisobutylaluminum, bis (n-octadecylcyclo) is disclosed. A method for producing an olefin polymer using (pentadienyl) zirconium dichloride and N, N-dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate has been reported. It was inadequate. In addition, propylene polymerization has been reported using the above catalyst components,
A liquid oligomer was obtained, and a substantial polymer was not obtained.

【０００８】[0008]

【発明が解決しようとする課題】本発明はこのような状
況に鑑み、メタロセン系遷移金属化合物を用いてなる高
活性なオレフィン重合用触媒、および該オレフィン重合
用触媒を用いるオレフィン重合体の製造方法を提供する
ことを目的とするものである。SUMMARY OF THE INVENTION In view of the above circumstances, the present invention provides a highly active catalyst for olefin polymerization using a metallocene transition metal compound and a method for producing an olefin polymer using the catalyst for olefin polymerization. The purpose is to provide.

【０００９】[0009]

【課題を解決するための手段】即ち本発明は、下記
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）を接触させて得ら
れるオレフィン重合用触媒、並びに、該オレフィン重合
用触媒を用いるオレフィン重合体の製造方法にかかるも
のである。（Ａ）：下記一般式［Ｉ］、［II］または［III］で示
される遷移金属化合物（上記一般式［Ｉ］、［II］または［III］においてそ
れぞれ、Ｍは元素の周期律表の第４族の遷移金属原子を
示し、Ａは元素の周期律表の第１６族の原子を示し、Ｊ
は元素の周期律表の第１４族の原子を示す。Ｃｐはシク
ロペンタジエン形アニオン骨格を有する基を示す。
Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁶はそれぞれ独
立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アラルキ
ル基、アリール基、置換シリル基、アルコキシ基、アラ
ルキルオキシ基、アリールオキシ基、２置換アミノ基、
アルキルチオ基、アラルキルチオ基、アリールチオ基、
アルキルセレノ基、アラルキルセレノ基、またはアリー
ルセレノ基を示す。Ｘ²は元素の周期律表の第１６族の
原子を示す。Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁶は任意
に結合して環を形成しても良い。複数のＭ、Ａ、Ｊ、Ｃ
ｐ、Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁶はそ
れぞれ同じであっても異なっていても良い。）（Ｂ）一般式Ｅ_aＡｌＺ_3-a（但し、Ｅは炭化水素基で
あり、全てのＥは同じであっても異なっていても良い。
Ｚは水素原子またはハロゲン原子を示し、全てのＺは同
じであっても異なっていても良い。ａは０＜ａ≦３を満
足する数である。）で示される有機アルミニウム化合物（Ｃ）：下記（Ｃ１）〜（Ｃ３）のいずれかのホウ素化
合物（Ｃ１）一般式ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で示されるホウ素化合物（Ｃ２）一般式Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で示されるホ
ウ素化合物（Ｃ３）一般式（Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で示
されるホウ素化合物（但し、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子であり、Ｑ
¹〜Ｑ⁴はハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水
素基、置換シリル基、アルコキシ基または２置換アミノ
基であり、それらは同じであっても異なっていても良
い。Ｇ⁺は無機または有機のカチオンであり、Ｌは中性
ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）⁺はブレンステッド酸で
ある。）（Ｄ）：分岐状アルキル基を有するアルコール化合物That is, the present invention uses an olefin polymerization catalyst obtained by bringing the following (A), (B), (C) and (D) into contact with each other, and uses the olefin polymerization catalyst. The present invention relates to a method for producing an olefin polymer. (A): a transition metal compound represented by the following general formula [I], [II] or [III] (In the general formulas [I], [II] and [III], M represents a transition metal atom of Group 4 of the periodic table of the element, and A represents an atom of Group 16 of the periodic table of the element.) Show, J
Represents an atom belonging to Group 14 of the periodic table of the elements. Cp represents a group having a cyclopentadiene-type anion skeleton.
X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ each independently represent a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group, an aralkyl group, an aryl group, a substituted silyl group, an alkoxy group, an aralkyloxy group. An aryloxy group, a disubstituted amino group,
Alkylthio group, aralkylthio group, arylthio group,
It represents an alkylseleno group, an aralkylseleno group, or an arylseleno group. X ² represents an atom belonging to Group 16 of the periodic table of the elements. R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ may be arbitrarily combined to form a ring. Multiple M, A, J, C
p, X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ may be the same or different. ) (B) the general formula E _{_a} AlZ _3-a (where, E is a hydrocarbon group, all of E may or may not be the same.
Z represents a hydrogen atom or a halogen atom, and all Z may be the same or different. a is a number satisfying 0 <a ≦ 3. (C): a boron compound represented by any of the following (C1) to (C3): (C1) a boron compound represented by the general formula BQ ¹ Q ² Q ³ (C2) a general formula G ⁺ (BQ ^{^{^{^{1 Q 2 Q 3 Q 4)}}}} - boron compound represented by (C3) formula ^{(L-H) + (BQ} 1 Q 2 Q 3 Q 4) - boron compound represented by (wherein, B is a trivalent atom Is a valence boron atom, and Q
^{1 to} Q ⁴ are a halogen atom, a hydrocarbon group, a halogenated hydrocarbon group, a substituted silyl group, an alkoxy group or a disubstituted amino group, which may be the same or different. G ⁺ is an inorganic or organic cation, L is a neutral Lewis base, and (LH) ⁺ is a Bronsted acid. (D): an alcohol compound having a branched alkyl group

【００１０】[0010]

【発明の実施の形態】以下、本発明につき、さらに詳し
く説明する。（Ａ）遷移金属化合物本発明で用いる遷移金属化合物は、下記一般式［Ｉ］、
［II］または［III］で示される遷移金属化合物であ
る。（上記一般式［Ｉ］、［II］または［III］においてそ
れぞれ、Ｍは元素の周期律表の第４族の遷移金属原子を
示し、Ａは元素の周期律表の第１６族の原子を示し、Ｊ
は元素の周期律表の第１４族の原子を示す。Ｃｐはシク
ロペンタジエン形アニオン骨格を有する基を示す。
Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁶はそれぞれ独
立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アラルキ
ル基、アリール基、置換シリル基、アルコキシ基、アラ
ルキルオキシ基、アリールオキシ基、２置換アミノ基、
アルキルチオ基、アラルキルチオ基、アリールチオ基、
アルキルセレノ基、アラルキルセレノ基、またはアリー
ルセレノ基を示す。Ｘ²は元素の周期律表の第１６族の
原子を示す。Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁶は任意
に結合して環を形成しても良い。複数のＭ、Ａ、Ｊ、Ｃ
ｐ、Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁶はそ
れぞれ同じであっても異なっていても良い。）BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION The present invention will be described below in more detail. (A) Transition metal compound The transition metal compound used in the present invention has the following general formula [I],
It is a transition metal compound represented by [II] or [III]. (In the general formulas [I], [II] and [III], M represents a transition metal atom of Group 4 of the periodic table of the element, and A represents an atom of Group 16 of the periodic table of the element.) Show, J
Represents an atom belonging to Group 14 of the periodic table of the elements. Cp represents a group having a cyclopentadiene-type anion skeleton.
X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ each independently represent a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group, an aralkyl group, an aryl group, a substituted silyl group, an alkoxy group, an aralkyloxy group. An aryloxy group, a disubstituted amino group,
Alkylthio group, aralkylthio group, arylthio group,
It represents an alkylseleno group, an aralkylseleno group, or an arylseleno group. X ² represents an atom belonging to Group 16 of the periodic table of the elements. R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ may be arbitrarily combined to form a ring. Multiple M, A, J, C
p, X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ may be the same or different. )

【００１１】上記一般式［Ｉ］、［II］または［III］
において、Ｍで示される遷移金属原子とは、元素の周期
律表（ＩＵＰＡＣ無機化学命名法改訂版１９８９）の第
４族の遷移金属原子を示し、例えばチタニウム原子、ジ
ルコニウム原子、ハフニウム原子などが挙げられる。好
ましくは、チタニウム原子またはジルコニウム原子であ
る。The above general formula [I], [II] or [III]
In the above, the transition metal atom represented by M represents a transition metal atom belonging to Group 4 of the Periodic Table of the Elements (IUPAC Revised Edition of Inorganic Chemical Nomenclature, 1989), for example, a titanium atom, a zirconium atom, a hafnium atom and the like. It is. Preferably, it is a titanium atom or a zirconium atom.

【００１２】一般式［Ｉ］、［II］または［III］にお
いて、Ａとして示される元素の周期律表の第１６族の原
子としては、例えば酸素原子、硫黄原子、セレン原子な
どが挙げられる。好ましくは、酸素原子である。In the general formulas [I], [II] and [III], the atom of Group 16 of the periodic table of the element represented by A includes, for example, an oxygen atom, a sulfur atom, a selenium atom and the like. Preferably, it is an oxygen atom.

【００１３】一般式［Ｉ］、［II］または［III］にお
いて、Ｊとして示される元素の周期律表の第１４族の原
子としては、例えば炭素原子、ケイ素原子、ゲルマニウ
ム原子などが挙げられる。好ましくは、炭素原子または
ケイ素原子である。In the general formulas [I], [II] and [III], examples of the atom belonging to Group 14 of the periodic table of the element represented by J include a carbon atom, a silicon atom, and a germanium atom. Preferably, it is a carbon atom or a silicon atom.

【００１４】置換基Ｃｐとして示されるシクロペンタジ
エン形アニオン骨格を有する基としては、例えばη⁵−
（置換）シクロペンタジエニル基、η⁵−（置換）イン
デニル基、η⁵−（置換）フルオレニル基などである。
具体的に例示すれば、例えばη⁵−シクロぺンタジエニ
ル基、η⁵−メチルシクロペンタジエニル基、η⁵−ジメ
チルシクロペンタジエニル基、η⁵−トリメチルシクロ
ペンタジエニル基、η⁵−テトラメチルシクロペンタジ
エニル基、η⁵−ペンタメチルシクロペンタジエニル
基、η⁵−エチルシクロぺンタジエニル基、η⁵−ｎ−プ
ロピルシクロペンタジエニル基、η⁵−イソプロピルシ
クロペンタジエニル基、η⁵−ｎ−ブチルシクロペンタ
ジエニル基、η⁵−ｓｅｃ−ブチルシクロペンタジエニ
ル基、η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルシクロぺンタジエニル
基、η⁵−フェニルシクロぺンタジエニル基、η⁵−トリ
メチルシリルシクロぺンタジエニル基、η⁵−ｔｅｒｔ
−ブチルジメチルシリルシクロぺンタジエニル基、η⁵
−インデニル基、η⁵−メチルインデニル基、η⁵−ジメ
チルインデニル基、η⁵−ｎ−プロピルインデニル基、
η⁵−イソプロピルインデニル基、η⁵−ｎ−ブチルイン
デニル基、η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルインデニル基、η⁵−
フェニルインデニル基、η⁵−メチルフェニルインデニ
ル基、η⁵−ナフチルインデニル基、η⁵−トリメチルシ
リルインデニル基、η⁵−テトラヒドロインデニル基、
η⁵−フルオレニル基、η⁵−メチルフルオレニル基、η
⁵−ジメチルフルオレニル基、η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルフ
ルオレニル基、η⁵−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニ
ル基、η⁵−フェニルフルオレニル基、η⁵−ジフェニル
フルオレニル基、η⁵−トリメチルシリルフルオレニル
基、η⁵−ビストリメチルシリルフルオレニル基などが
挙げられ、好ましくはη⁵−シクロペンタジエニル基、
η⁵−メチルシクロペンタジエニル基、η⁵−ｎ−ブチル
シクロペンタジエニル基、η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルシク
ロペンタジエニル基、η⁵−テトラメチルシクロペンタ
ジエニル基、η⁵−ペンタメチルシクロペンタジエニル
基、η⁵−インデニル基、η⁵−テトラヒドロインデニル
基、またはη⁵−フルオレニル基である。Cyclopentadi represented by the substituent Cp
Examples of the group having an ene-type anion skeleton include η^Five−
(Substituted) cyclopentadienyl group, η^Five-(Replace) in
Denenyl group, η^Five-(Substituted) fluorenyl group and the like.
To give a concrete example, for example, η^Five−cyclopentadiene
Group, η^Five-Methylcyclopentadienyl group, η^Five−Jimme
Tylcyclopentadienyl group, η^Five-Trimethylcyclo
Pentadienyl group, η^Five-Tetramethylcyclopentadi
Enyl group, η^Five-Pentamethylcyclopentadienyl
Group, η^Five-Ethylcyclopentadienyl group, η^Five-N-pu
Ropylcyclopentadienyl group, η^Five-Isopropyl
Clopentadienyl group, η^Five-N-butylcyclopenta
Dienyl group, η^Five-Sec-butylcyclopentadienyl
Group, η^Five-Tert-butylcyclopentadienyl
Group, η^Five-Phenylcyclopentadienyl group, η^Five-Bird
Methylsilylcyclopentadienyl group, η^Five-Tert
-Butyldimethylsilylcyclopentadienyl group, η^Five
-Indenyl group, η^Five-Methylindenyl group, η^Five−Jimme
Tilindenyl group, η^Five-N-propylindenyl group,
η^Five-Isopropylindenyl group, η^Five-N-butylin
Denenyl group, η^Five-Tert-butylindenyl group, η^Five−
Phenylindenyl group, η^Five-Methylphenylindeni
Group, η^Five-Naphthylindenyl group, η^Five-Trimethylsi
Rilindenyl group, η^FiveA tetrahydroindenyl group,
η^FiveA fluorenyl group, η^Five-Methylfluorenyl group, η
^Five-Dimethylfluorenyl group, η^Five-Tert-butyl ether
Fluorenyl group, η^Five-Di-tert-butylfluorenyl
Group, η^FiveA phenylfluorenyl group, η^Five-Diphenyl
Fluorenyl group, η^Five-Trimethylsilylfluorenyl
Group, η^Five-Bistrimethylsilylfluorenyl group or the like
And preferably η^FiveA cyclopentadienyl group,
η^Five-Methylcyclopentadienyl group, η^Five-N-butyl
Cyclopentadienyl group, η^Five-Tert-butylsic
Lopentadienyl group, η^Five-Tetramethylcyclopenta
Dienyl group, η^Five-Pentamethylcyclopentadienyl
Group, η^Five-Indenyl group, η^Five-Tetrahydroindenyl
Group, or η^Five-A fluorenyl group.

【００１５】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるハロゲン原子としては、フッ素原子、塩
素原子、臭素原子、ヨウ素原子などが例示され、好まし
くは塩素原子または臭素原子であり、より好ましくは塩
素原子である。Examples of the halogen atom for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ^{5 and} R ⁶ include a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom. It is an atom or a bromine atom, more preferably a chlorine atom.

【００１６】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアルキル基としては、炭素原子数１〜２
０のアルキル基が好ましく、例えばメチル基、エチル
基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、
ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、イソブチル
基、ｎ−ペンチル基、ネオペンチル基、アミル基、ｎ−
ヘキシル基、ｎ−オクチル基、ｎ−デシル基、ｎ−ドデ
シル基、ｎ−ペンタデシル基、ｎ−エイコシル基などが
挙げられ、より好ましくはメチル基、エチル基、イソプ
ロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、イソブチル基、または
アミル基である。これらのアルキル基はいずれも、フッ
素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲ
ン原子で置換されていてもよい。ハロゲン原子で置換さ
れた炭素原子数１〜１０のアルキル基としては、例えば
フルオロメチル基、トリフルオロメチル基、クロロメチ
ル基、トリクロロメチル基、フルオロエチル基、ペンタ
フルオロエチル基、パーフルオロプロピル基、パーフル
オロブチル基、パーフルオロヘキシル基、パーフルオロ
オクチル基、パークロロプロピル基、パークロロブチル
基、パーブロモプロピル基などが挙げられる。またこれ
らのアルキル基はいずれも、メトキシ基、エトキシ基等
のアルコキシ基、フェノキシ基などのアリールオキシ基
またはベンジルオキシ基などのアラルキルオキシ基など
で一部が置換されていてもよい。The alkyl group for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ has 1 to 2 carbon atoms.
An alkyl group of 0 is preferable, for example, a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an isopropyl group, an n-butyl group,
sec-butyl group, tert-butyl group, isobutyl group, n-pentyl group, neopentyl group, amyl group, n-
Hexyl group, n-octyl group, n-decyl group, n-dodecyl group, n-pentadecyl group, n-eicosyl group and the like, more preferably methyl group, ethyl group, isopropyl group, tert-butyl group, isobutyl Or an amyl group. Any of these alkyl groups may be substituted with a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom. Examples of the alkyl group having 1 to 10 carbon atoms substituted with a halogen atom include a fluoromethyl group, a trifluoromethyl group, a chloromethyl group, a trichloromethyl group, a fluoroethyl group, a pentafluoroethyl group, a perfluoropropyl group, Examples include a perfluorobutyl group, a perfluorohexyl group, a perfluorooctyl group, a perchloropropyl group, a perchlorobutyl group, and a perbromopropyl group. All of these alkyl groups may be partially substituted with an alkoxy group such as a methoxy group or an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, or an aralkyloxy group such as a benzyloxy group.

【００１７】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアラルキル基としては、炭素原子数７〜
２０のアラルキル基が好ましく、例えばベンジル基、
（２−メチルフェニル）メチル基、（３−メチルフェニ
ル）メチル基、（４−メチルフェニル）メチル基、
（２，３−ジメチルフェニル）メチル基、（２，４−ジ
メチルフェニル）メチル基、（２，５−ジメチルフェニ
ル）メチル基、（２，６−ジメチルフェニル）メチル
基、（３，４−ジメチルフェニル）メチル基、（３，５
−ジメチルフェニル）メチル基、（２，３，４−トリメ
チルフェニル）メチル基、（２，３，５−トリメチルフ
ェニル）メチル基、（２，３，６−トリメチルフェニ
ル）メチル基、（３，４，５−トリメチルフェニル）メ
チル基、（２，４，６−トリメチルフェニル）メチル
基、（２，３，４，５−テトラメチルフェニル）メチル
基、（２，３，４，６−テトラメチルフェニル）メチル
基、（２，３，５，６−テトラメチルフェニル）メチル
基、（ペンタメチルフェニル）メチル基、（エチルフェ
ニル）メチル基、（ｎ−プロピルフェニル）メチル基、
（イソプロピルフェニル）メチル基、（ｎ−ブチルフェ
ニル）メチル基、（ｓｅｃ−ブチルフェニル）メチル
基、（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）メチル基、（ｎ−ペ
ンチルフェニル）メチル基、（ネオペンチルフェニル）
メチル基、（ｎ−ヘキシルフェニル）メチル基、（ｎ−
オクチルフェニル）メチル基、（ｎ−デシルフェニル）
メチル基、（ｎ−ドデシルフェニル）メチル基、ナフチ
ルメチル基、アントラセニルメチル基などが挙げられ、
より好ましくはベンジル基である。これらのアラルキル
基はいずれも、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ
素原子などのハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等
のアルコキシ基、フェノキシ基などのアリールオキシ基
またはベンジルオキシ基などのアラルキルオキシ基など
で一部が置換されていてもよい。The aralkyl group for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ has 7 to 7 carbon atoms.
20 aralkyl groups are preferred, for example a benzyl group,
(2-methylphenyl) methyl group, (3-methylphenyl) methyl group, (4-methylphenyl) methyl group,
(2,3-dimethylphenyl) methyl group, (2,4-dimethylphenyl) methyl group, (2,5-dimethylphenyl) methyl group, (2,6-dimethylphenyl) methyl group, (3,4-dimethyl Phenyl) methyl group, (3,5
-Dimethylphenyl) methyl group, (2,3,4-trimethylphenyl) methyl group, (2,3,5-trimethylphenyl) methyl group, (2,3,6-trimethylphenyl) methyl group, (3,4 , 5-trimethylphenyl) methyl group, (2,4,6-trimethylphenyl) methyl group, (2,3,4,5-tetramethylphenyl) methyl group, (2,3,4,6-tetramethylphenyl) ) Methyl, (2,3,5,6-tetramethylphenyl) methyl, (pentamethylphenyl) methyl, (ethylphenyl) methyl, (n-propylphenyl) methyl,
(Isopropylphenyl) methyl group, (n-butylphenyl) methyl group, (sec-butylphenyl) methyl group, (tert-butylphenyl) methyl group, (n-pentylphenyl) methyl group, (neopentylphenyl)
Methyl group, (n-hexylphenyl) methyl group, (n-
Octylphenyl) methyl group, (n-decylphenyl)
Methyl group, (n-dodecylphenyl) methyl group, naphthylmethyl group, anthracenylmethyl group and the like,
More preferably, it is a benzyl group. All of these aralkyl groups include a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, and an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. May be partially substituted.

【００１８】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアリール基としては、炭素原子数６〜２
０のアリール基が好ましく、例えばフェニル基、２−ト
リル基、３−トリル基、４−トリル基、２，３−キシリ
ル基、２，４−キシリル基、２，５−キシリル基、２，
６−キシリル基、３，４−キシリル基、３，５−キシリ
ル基、２，３，４−トリメチルフェニル基、２，３，５
−トリメチルフェニル基、２，３，６−トリメチルフェ
ニル基、２，４，６−トリメチルフェニル基、３，４，
５−トリメチルフェニル基、２，３，４，５−テトラメ
チルフェニル基、２，３，４，６−テトラメチルフェニ
ル基、２，３，５，６−テトラメチルフェニル基、ペン
タメチルフェニル基、エチルフェニル基、ｎ−プロピル
フェニル基、イソプロピルフェニル基、ｎ−ブチルフェ
ニル基、ｓｅｃ−ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチル
フェニル基、ｎ−ペンチルフェニル基、ネオペンチルフ
ェニル基、ｎ−ヘキシルフェニル基、ｎ−オクチルフェ
ニル基、ｎ−デシルフェニル基、ｎ−ドデシルフェニル
基、ｎ−テトラデシルフェニル基、ナフチル基、アント
ラセニル基などが挙げられ、より好ましくはフェニル基
である。これらのアリール基はいずれも、フッ素原子、
塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン原子、
メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェノキシ
基などのアリールオキシ基またはベンジルオキシ基など
のアラルキルオキシ基などで一部が置換されていてもよ
い。The aryl group represented by the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ has ^{6 to 2} carbon atoms.
And an aryl group of 0 is preferable, for example, a phenyl group, a 2-tolyl group, a 3-tolyl group, a 4-tolyl group, a 2,3-xylyl group, a 2,4-xylyl group, a 2,5-xylyl group,
6-xylyl group, 3,4-xylyl group, 3,5-xylyl group, 2,3,4-trimethylphenyl group, 2,3,5
-Trimethylphenyl group, 2,3,6-trimethylphenyl group, 2,4,6-trimethylphenyl group, 3,4
5-trimethylphenyl group, 2,3,4,5-tetramethylphenyl group, 2,3,4,6-tetramethylphenyl group, 2,3,5,6-tetramethylphenyl group, pentamethylphenyl group, Ethylphenyl group, n-propylphenyl group, isopropylphenyl group, n-butylphenyl group, sec-butylphenyl group, tert-butylphenyl group, n-pentylphenyl group, neopentylphenyl group, n-hexylphenyl group, n -Octylphenyl group, n-decylphenyl group, n-dodecylphenyl group, n-tetradecylphenyl group, naphthyl group, anthracenyl group and the like, and more preferably a phenyl group. All of these aryl groups are a fluorine atom,
Halogen atoms such as chlorine atom, bromine atom and iodine atom,
It may be partially substituted with an alkoxy group such as a methoxy group or an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, or an aralkyloxy group such as a benzyloxy group.

【００１９】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶における置換シリル基とは炭化水素基で置換され
たシリル基であって、ここで炭化水素基としては、例え
ばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル
基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチ
ル基、イソブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル
基、シクロヘキシル基などの炭素原子数１〜１０のアル
キル基、フェニル基などのアリール基などが挙げられ
る。かかる炭素原子数１〜２０の置換シリル基として
は、例えばメチルシリル基、エチルシリル基、フェニル
シリル基などの炭素原子数１〜２０の１置換シリル基、
ジメチルシリル基、ジエチルシリル基、ジフェニルシリ
ル基などの炭素原子数２〜２０の２置換シリル基、トリ
メチルシリル基、トリエチルシリル基、トリ−ｎ−プロ
ピルシリル基、トリイソプロピルシリル基、トリ−ｎ−
ブチルシリル基、トリ−ｓｅｃ−ブチルシリル基、トリ
−ｔｅｒｔ−ブチルシリル基、トリイソブチルシリル
基、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル基、トリ−ｎ−ペ
ンチルシリル基、トリ−ｎ−ヘキシルシリル基、トリシ
クロヘキシルシリル基、トリフェニルシリル基などの炭
素原子数３〜２０の３置換シリル基などが挙げられ、好
ましくはトリメチルシリル基、ｔｅｒｔ−ブチルジメチ
ルシリル基、またはトリフェニルシリル基である。これ
らの置換シリル基はいずれもその炭化水素基が、フッ素
原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン
原子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェ
ノキシ基などのアリールオキシ基またはベンジルオキシ
基などのアラルキルオキシ基などで一部が置換されてい
てもよい。The substituted silyl group in the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ is a silyl group substituted with a hydrocarbon group, wherein the hydrocarbon group is Is a carbon such as methyl, ethyl, n-propyl, isopropyl, n-butyl, sec-butyl, tert-butyl, isobutyl, n-pentyl, n-hexyl, cyclohexyl, etc. Examples thereof include an alkyl group having 1 to 10 atoms and an aryl group such as a phenyl group. Examples of the substituted silyl group having 1 to 20 carbon atoms include mono-substituted silyl groups having 1 to 20 carbon atoms such as methylsilyl group, ethylsilyl group and phenylsilyl group.
Disubstituted silyl group having 2 to 20 carbon atoms such as dimethylsilyl group, diethylsilyl group, diphenylsilyl group, trimethylsilyl group, triethylsilyl group, tri-n-propylsilyl group, triisopropylsilyl group, tri-n-
Butylsilyl group, tri-sec-butylsilyl group, tri-tert-butylsilyl group, triisobutylsilyl group, tert-butyldimethylsilyl group, tri-n-pentylsilyl group, tri-n-hexylsilyl group, tricyclohexylsilyl group, Examples thereof include a trisubstituted silyl group having 3 to 20 carbon atoms such as a triphenylsilyl group, and a trimethylsilyl group, a tert-butyldimethylsilyl group, or a triphenylsilyl group is preferable. All of these substituted silyl groups have a hydrocarbon group such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom, a halogen atom such as an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group or an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, or a benzyloxy group. May be partially substituted with an aralkyloxy group such as a group.

【００２０】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアルコキシ基としては、炭素原子数１〜
２０のアルコキシ基が好ましく、例えばメトキシ基、エ
トキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−
ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ
基、ｎ−ペントキシ基、ネオペントキシ基、ｎ−ヘキ
ソキシ基、ｎ−オクトキシ基、ｎ−ドデソキシ基、ｎ−
ペンタデソキシ基、ｎ−イコソキシ基などが挙げられ、
より好ましくはメトキシ基、エトキシ基、イソプロポキ
シ基、またはｔｅｒｔ−ブトキシ基である。これらのア
ルコキシ基はいずれも、フッ素原子、塩素原子、臭素原
子、ヨウ素原子などのハロゲン原子、メトキシ基、エト
キシ基等のアルコキシ基、フェノキシ基などのアリール
オキシ基またはベンジルオキシ基などのアラルキルオキ
シ基などで一部が置換されていてもよい。The alkoxy group represented by the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ has 1 to 1 carbon atoms.
Preferred are 20 alkoxy groups, for example, methoxy, ethoxy, n-propoxy, isopropoxy, n-
Butoxy group, sec-butoxy group, tert-butoxy group, n-pentoxy group, neopentoxy group, n-hexoxy group, n-octoxy group, n-dodecoxy group, n-
A pentadeoxy group, an n-icosoxy group, and the like,
More preferably, they are a methoxy group, an ethoxy group, an isopropoxy group, or a tert-butoxy group. All of these alkoxy groups include a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group and an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. May be partially substituted.

【００２１】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアラルキルオキシ基としては、炭素原子
数７〜２０のアラルキルオキシ基が好ましく、例えばベ
ンジルオキシ基、（２−メチルフェニル）メトキシ基、
（３−メチルフェニル）メトキシ基、（４−メチルフェ
ニル）メトキシ基、（２、３−ジメチルフェニル）メト
キシ基、（２、４−ジメチルフェニル）メトキシ基、
（２、５−ジメチルフェニル）メトキシ基、（２、６−
ジメチルフェニル）メトキシ基、（３，４−ジメチルフ
ェニル）メトキシ基、（３，５−ジメチルフェニル）メ
トキシ基、（２，３，４−トリメチルフェニル）メトキ
シ基、（２，３，５−トリメチルフェニル）メトキシ
基、（２，３，６−トリメチルフェニル）メトキシ基、
（２，４，５−トリメチルフェニル）メトキシ基、
（２，４，６−トリメチルフェニル）メトキシ基、
（３，４，５−トリメチルフェニル）メトキシ基、
（２，３，４，５−テトラメチルフェニル）メトキシ
基、（２，３，４，６−テトラメチルフェニル）メトキ
シ基、（２，３，５，６−テトラメチルフェニル）メト
キシ基、（ペンタメチルフェニル）メトキシ基、（エチ
ルフェニル）メトキシ基、（ｎ−プロピルフェニル）メ
トキシ基、（イソプロピルフェニル）メトキシ基、（ｎ
−ブチルフェニル）メトキシ基、（ｓｅｃ−ブチルフェ
ニル）メトキシ基、（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）メト
キシ基、（ｎ−ヘキシルフェニル）メトキシ基、（ｎ−
オクチルフェニル）メトキシ基、（ｎ−デシルフェニ
ル）メトキシ基、ナフチルメトキシ基、アントラセニル
メトキシ基などが挙げられ、より好ましくはベンジルオ
キシ基である。これらのアラルキルオキシ基はいずれ
も、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子など
のハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキ
シ基、フェノキシ基などのアリールオキシ基またはベン
ジルオキシ基などのアラルキルオキシ基などで一部が置
換されていてもよい。The aralkyloxy group for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ is preferably an aralkyloxy group having 7 to 20 carbon atoms, for example, a benzyloxy group, A (2-methylphenyl) methoxy group,
(3-methylphenyl) methoxy group, (4-methylphenyl) methoxy group, (2,3-dimethylphenyl) methoxy group, (2,4-dimethylphenyl) methoxy group,
(2,5-dimethylphenyl) methoxy group, (2,6-
(Dimethylphenyl) methoxy group, (3,4-dimethylphenyl) methoxy group, (3,5-dimethylphenyl) methoxy group, (2,3,4-trimethylphenyl) methoxy group, (2,3,5-trimethylphenyl) A) methoxy group, a (2,3,6-trimethylphenyl) methoxy group,
(2,4,5-trimethylphenyl) methoxy group,
A (2,4,6-trimethylphenyl) methoxy group,
(3,4,5-trimethylphenyl) methoxy group,
(2,3,4,5-tetramethylphenyl) methoxy, (2,3,4,6-tetramethylphenyl) methoxy, (2,3,5,6-tetramethylphenyl) methoxy, (penta (Methylphenyl) methoxy group, (ethylphenyl) methoxy group, (n-propylphenyl) methoxy group, (isopropylphenyl) methoxy group, (n
-Butylphenyl) methoxy group, (sec-butylphenyl) methoxy group, (tert-butylphenyl) methoxy group, (n-hexylphenyl) methoxy group, (n-
Examples thereof include an octylphenyl) methoxy group, an (n-decylphenyl) methoxy group, a naphthylmethoxy group, and an anthracenylmethoxy group, and more preferably a benzyloxy group. All of these aralkyloxy groups include a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, and an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. It may be partially substituted with a group or the like.

【００２２】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアリールオキシ基としては、炭素原子数
６〜２０のアリールオキシ基が好ましく、例えばフェノ
キシ基、２−メチルフェノキシ基、３−メチルフェノキ
シ基、４−メチルフェノキシ基、２、３−ジメチルフェ
ノキシ基、２、４−ジメチルフェノキシ基、２、５−ジ
メチルフェノキシ基、２、６−ジメチルフェノキシ基、
３，４−ジメチルフェノキシ基、３，５−ジメチルフェ
ノキシ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３−メチルフェノキ
シ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ
基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルフェノキシ基、
２−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェノキシ基、２，
３，４−トリメチルフェノキシ基、２，３，５−トリメ
チルフェノキシ基、２，３，６−トリメチルフェノキシ
基、２，４，５−トリメチルフェノキシ基、２，４，６
−トリメチルフェノキシ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−
３，４−ジメチルフェノキシ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル
−３，５−ジメチルフェノキシ基、２−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−３，６−ジメチルフェノキシ基、２，６−ジ−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−３−メチルフェノキシ基、２−ｔｅｒｔ
−ブチル−４，５−ジメチルフェノキシ基、２，６−ジ
−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ基、３，
４，５−トリメチルフェノキシ基、２，３，４，５−テ
トラメチルフェノキシ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，
４，５−トリメチルフェノキシ基、２，３，４，６−テ
トラメチルフェノキシ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，
４，６−トリメチルフェノキシ基、２，６−ジ−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−３，４−ジメチルフェノキシ基、２，３，
５，６−テトラメチルフェノキシ基、２−ｔｅｒｔ−ブ
チル−３，５，６−トリメチルフェノキシ基、２，６−
ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−３，５−ジメチルフェノキシ
基、ペンタメチルフェノキシ基、エチルフェノキシ基、
ｎ−プロピルフェノキシ基、イソプロピルフェノキシ
基、ｎ−ブチルフェノキシ基、ｓｅｃ−ブチルフェノキ
シ基、ｔｅｒｔ−ブチルフェノキシ基、ｎ−ヘキシルフ
ェノキシ基、ｎ−オクチルフェノキシ基、ｎ−デシル
フェノキシ基、ｎ−テトラデシルフェノキシ基、ナフ
トキシ基、アントラセノキシ基などが挙げられる。これ
らのアリールオキシ基はいずれも、フッ素原子、塩素原
子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン原子、メトキ
シ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェノキシ基など
のアリールオキシ基またはベンジルオキシ基などのアラ
ルキルオキシ基などで一部が置換されていてもよい。The aryloxy group for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ is preferably an aryloxy group having 6 to 20 carbon atoms, for example, phenoxy group, 2 -Methylphenoxy group, 3-methylphenoxy group, 4-methylphenoxy group, 2,3-dimethylphenoxy group, 2,4-dimethylphenoxy group, 2,5-dimethylphenoxy group, 2,6-dimethylphenoxy group,
3,4-dimethylphenoxy group, 3,5-dimethylphenoxy group, 2-tert-butyl-3-methylphenoxy group, 2-tert-butyl-4-methylphenoxy group, 2-tert-butyl-5-methylphenoxy group Group,
2-tert-butyl-6-methylphenoxy group, 2,
3,4-trimethylphenoxy group, 2,3,5-trimethylphenoxy group, 2,3,6-trimethylphenoxy group, 2,4,5-trimethylphenoxy group, 2,4,6
-Trimethylphenoxy group, 2-tert-butyl-
3,4-dimethylphenoxy group, 2-tert-butyl-3,5-dimethylphenoxy group, 2-tert-butyl-3,6-dimethylphenoxy group, 2,6-di-te
rt-butyl-3-methylphenoxy group, 2-tert
-Butyl-4,5-dimethylphenoxy group, 2,6-di-tert-butyl-4-methylphenoxy group, 3,
4,5-trimethylphenoxy group, 2,3,4,5-tetramethylphenoxy group, 2-tert-butyl-3,
4,5-trimethylphenoxy group, 2,3,4,6-tetramethylphenoxy group, 2-tert-butyl-3,
4,6-trimethylphenoxy group, 2,6-di-ter
t-butyl-3,4-dimethylphenoxy group, 2,3
5,6-tetramethylphenoxy group, 2-tert-butyl-3,5,6-trimethylphenoxy group, 2,6-
Di-tert-butyl-3,5-dimethylphenoxy group, pentamethylphenoxy group, ethylphenoxy group,
n-propylphenoxy group, isopropylphenoxy group, n-butylphenoxy group, sec-butylphenoxy group, tert-butylphenoxy group, n-hexylphenoxy group, n-octylphenoxy group, n-decylphenoxy group, n-tetradecyl Examples include a phenoxy group, a naphthoxy group, and an anthracenoxy group. All of these aryloxy groups are a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, and an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. It may be partially substituted with a group or the like.

【００２３】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶における２置換アミノ基とは２つの炭化水素基ま
たはシリル基で置換されたアミノ基であって、ここで炭
化水素基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プ
ロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブ
チル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、イソブチル基、ｎ−ペン
チル基、ｎ−ヘキシル基、シクロヘキシル基などの炭素
原子数１〜１０のアルキル基、フェニル基などの炭素原
子数６〜１０のアリール基、ベンジル基などの炭素原子
数７〜１０のアラルキル基などが挙げられ、シリル基と
しては、トリメチルシリル基、ｔｅｒｔ−ブチルジメチ
ルシリル基などが挙げられる。かかる２置換アミノ基と
しては、例えばジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、
ジ−ｎ−プロピルアミノ基、ジイソプロピルアミノ基、
ジ−ｎ−ブチルアミノ基、ジ−ｓｅｃ−ブチルアミノ
基、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ基、ジイソブチルアミ
ノ基、ｔｅｒｔ−ブチルイソプロピルアミノ基、ジ−ｎ
−ヘキシルアミノ基、ジ−ｎ−オクチルアミノ基、ジフ
ェニルアミノ基、ビストリメチルシリルアミノ基、ビス
−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリルアミノ基などが挙げ
られ、好ましくはジメチルアミノ基、ジエチルアミノ
基、ジイソプロピルアミノ基、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルア
ミノ基、ビストリメチルシリルアミノ基である。これら
の２置換アミノ基はいずれも、フッ素原子、塩素原子、
臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン原子、メトキシ
基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェノキシ基などの
アリールオキシ基またはベンジルオキシ基などのアラル
キルオキシ基などで一部が置換されていてもよい。The disubstituted amino group in the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ is an amino group substituted with two hydrocarbon groups or silyl groups, Here, examples of the hydrocarbon group include a methyl group, an ethyl group, an n-propyl group, an isopropyl group, an n-butyl group, a sec-butyl group, a tert-butyl group, an isobutyl group, an n-pentyl group, and an n-hexyl group. An alkyl group having 1 to 10 carbon atoms such as a cyclohexyl group, an aryl group having 6 to 10 carbon atoms such as a phenyl group, an aralkyl group having 7 to 10 carbon atoms such as a benzyl group, and a silyl group. Include a trimethylsilyl group and a tert-butyldimethylsilyl group. Examples of such a disubstituted amino group include a dimethylamino group, a diethylamino group,
Di-n-propylamino group, diisopropylamino group,
Di-n-butylamino group, di-sec-butylamino group, di-tert-butylamino group, diisobutylamino group, tert-butylisopropylamino group, di-n
-Hexylamino group, di-n-octylamino group, diphenylamino group, bistrimethylsilylamino group, bis-tert-butyldimethylsilylamino group, and the like, preferably dimethylamino group, diethylamino group, diisopropylamino group, -Tert-butylamino group and bistrimethylsilylamino group. Each of these disubstituted amino groups is a fluorine atom, a chlorine atom,
A halogen atom such as a bromine atom or an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group or an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, or an aralkyloxy group such as a benzyloxy group may be partially substituted.

【００２４】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアルキルチオ基としては、炭素原子数１
〜２０のアルキルチオ基が好ましく、例えばメチルチオ
基、エチルチオ基、ｎ−プロピルチオ基、イソプロピル
チオ基、ｎ−ブチルチオ基、ｓｅｃ−ブチルチオ基、ｔ
ｅｒｔ−ブチルチオ基、ｎ−ペンチルチオ基、ネオペン
チルチオ基、ｎ−ヘキシルチオ基、ｎ−オクチルチオ
基、ｎ−ドデシルチオ基、ｎ−ペンタデシルチオ基、ｎ
−エイコシルチオ基などが挙げられ、より好ましくはメ
チルチオ基、エチルチオ基、イソプロピルチオ基、また
はｔｅｒｔ−ブチルチオ基である。これらのアルキルチ
オ基はいずれも、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨ
ウ素原子などのハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基
等のアルコキシ基、フェノキシ基などのアリールオキシ
基またはベンジルオキシ基などのアラルキルオキシ基な
どで一部が置換されていてもよい。The alkylthio group for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ has 1 carbon atom.
To 20 alkylthio groups, for example, methylthio, ethylthio, n-propylthio, isopropylthio, n-butylthio, sec-butylthio, t
tert-butylthio group, n-pentylthio group, neopentylthio group, n-hexylthio group, n-octylthio group, n-dodecylthio group, n-pentadecylthio group, n
-Eicosylthio group and the like, and more preferably a methylthio group, an ethylthio group, an isopropylthio group or a tert-butylthio group. All of these alkylthio groups are a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, or an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. May be partially substituted.

【００２５】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアラルキルチオ基としては、炭素原子数
７〜２０のアラルキルチオ基が好ましく、例えばベンジ
ルチオ基、（２−メチルフェニル）メチルチオ基、（３
−メチルフェニル）メチルチオ基、（４−メチルフェニ
ル）メチルチオ基、（２、３−ジメチルフェニル）メチ
ルチオ基、（２、４−ジメチルフェニル）メチルチオ
基、（２、５−ジメチルフェニル）メチルチオ基、
（２、６−ジメチルフェニル）メチルチオ基、（３，４
−ジメチルフェニル）メチルチオ基、（３，５−ジメチ
ルフェニル）メチルチオ基、（２，３，４−トリメチル
フェニル）メチルチオ基、（２，３，５−トリメチルフ
ェニル）メチルチオ基、（２，３，６−トリメチルフェ
ニル）メチルチオ基、（２，４，５−トリメチルフェニ
ル）メチルチオ基、（２，４，６−トリメチルフェニ
ル）メチルチオ基、（３，４，５−トリメチルフェニ
ル）メチルチオ基、（２，３，４，５−テトラメチルフ
ェニル）メチルチオ基、（２，３，４，６−テトラメチ
ルフェニル）メチルチオ基、（２，３，５，６−テトラ
メチルフェニル）メチルチオ基、（ペンタメチルフェニ
ル）メチルチオ基、（エチルフェニル）メチルチオ基、
（ｎ−プロピルフェニル）メチルチオ基、（イソプロピ
ルフェニル）メチルチオ基、（ｎ−ブチルフェニル）メ
チルチオ基、（ｓｅｃ−ブチルフェニル）メチルチオ
基、（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）メチルチオ基、（ｎ
−ヘキシルフェニル）メチルチオ基、（ｎ−オクチルフ
ェニル）メチルチオ基、（ｎ−デシルフェニル）メチル
チオ基、ナフチルメチルチオ基、アントラセニルメチル
チオ基などが挙げられ、より好ましくはベンジルチオ基
である。これらのアラルキルチオ基はいずれも、フッ素
原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロゲン
原子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、フェ
ノキシ基などのアリールオキシ基またはベンジルオキシ
基などのアラルキルオキシ基などで一部が置換されてい
てもよい。The aralkylthio group for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ is preferably an aralkylthio group having 7 to 20 carbon atoms, for example, a benzylthio group, ( 2-methylphenyl) methylthio group, (3
-Methylphenyl) methylthio group, (4-methylphenyl) methylthio group, (2,3-dimethylphenyl) methylthio group, (2,4-dimethylphenyl) methylthio group, (2,5-dimethylphenyl) methylthio group,
(2,6-dimethylphenyl) methylthio group, (3,4
-Dimethylphenyl) methylthio group, (3,5-dimethylphenyl) methylthio group, (2,3,4-trimethylphenyl) methylthio group, (2,3,5-trimethylphenyl) methylthio group, (2,3,6 -Trimethylphenyl) methylthio group, (2,4,5-trimethylphenyl) methylthio group, (2,4,6-trimethylphenyl) methylthio group, (3,4,5-trimethylphenyl) methylthio group, (2,3 , 4,5-tetramethylphenyl) methylthio group, (2,3,4,6-tetramethylphenyl) methylthio group, (2,3,5,6-tetramethylphenyl) methylthio group, (pentamethylphenyl) methylthio group Group, (ethylphenyl) methylthio group,
(N-propylphenyl) methylthio group, (isopropylphenyl) methylthio group, (n-butylphenyl) methylthio group, (sec-butylphenyl) methylthio group, (tert-butylphenyl) methylthio group, (n
-Hexylphenyl) methylthio group, (n-octylphenyl) methylthio group, (n-decylphenyl) methylthio group, naphthylmethylthio group, anthracenylmethylthio group, and the like, and more preferably a benzylthio group. All of these aralkylthio groups include halogen atoms such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, alkoxy groups such as a methoxy group and an ethoxy group, aryloxy groups such as a phenoxy group, and aralkyloxy groups such as a benzyloxy group. It may be partially substituted with a group or the like.

【００２６】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアリールチオ基としては、炭素原子数６
〜２０のアリールチオ基が好ましく、例えばフェニルチ
オ基、２−メチルフェニルチオ基、３−メチルフェニル
チオ基、４−メチルフェニルチオ基、２、３−ジメチル
フェニルチオ基、２、４−ジメチルフェニルチオ基、
２、５−ジメチルフェニルチオ基、２、６−ジメチルフ
ェニルチオ基、３，４−ジメチルフェニルチオ基、３，
５−ジメチルフェニルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−
３−メチルフェニルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−４
−メチルフェニルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−５−
メチルフェニルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メ
チルフェニルチオ基、２，３，４−トリメチルフェニル
チオ基、２，３，５−トリメチルフェニルチオ基、２，
３，６−トリメチルフェニルチオ基、２，４，５−トリ
メチルフェニルチオ基、２，４，６−トリメチルフェニ
ルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，４−ジメチルフ
ェニルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，５−ジメチ
ルフェニルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，６−ジ
メチルフェニルチオ基、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル
−３−メチルフェニルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−
４，５−ジメチルフェニルチオ基、２，６−ジ−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−４−メチルフェニルチオ基、３，４，５−
トリメチルフェニルチオ基、２，３，４，５−テトラメ
チルフェニルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，４，
５−トリメチルフェニルチオ基、２，３，４，６−テト
ラメチルフェニルチオ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，
４，６−トリメチルフェニルチオ基、２，６−ジ−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−３，４−ジメチルフェニルチオ基、２，
３，５，６−テトラメチルフェニルチオ基、２−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−３，５，６−トリメチルフェニルチオ基、
２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−３，５−ジメチルフェ
ニルチオ基、ペンタメチルフェニルチオ基、エチルフェ
ニルチオ基、ｎ−プロピルフェニルチオ基、イソプロピ
ルフェニルチオ基、ｎ−ブチルフェニルチオ基、ｓｅｃ
−ブチルフェニルチオ基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニルチ
オ基、ｎ−ヘキシルフェニルチオ基、ｎ−オクチルフェ
ニルチオ基、ｎ−デシルフェニルチオ基、ｎ−テトラデ
シルフェニルチオ基、ナフチルチオ基、アントラセニル
チオ基などが挙げられる。これらのアリールチオ基はい
ずれも、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子
などのハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等のアル
コキシ基、フェノキシ基などのアリールオキシ基または
ベンジルオキシ基などのアラルキルオキシ基などで一部
が置換されていてもよい。The arylthio group represented by the substituent X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ has 6 carbon atoms.
To 20 arylthio groups are preferred, for example, phenylthio, 2-methylphenylthio, 3-methylphenylthio, 4-methylphenylthio, 2,3-dimethylphenylthio, 2,4-dimethylphenylthio ,
2,5-dimethylphenylthio group, 2,6-dimethylphenylthio group, 3,4-dimethylphenylthio group, 3,
5-dimethylphenylthio group, 2-tert-butyl-
3-methylphenylthio group, 2-tert-butyl-4
-Methylphenylthio group, 2-tert-butyl-5-
Methylphenylthio group, 2-tert-butyl-6-methylphenylthio group, 2,3,4-trimethylphenylthio group, 2,3,5-trimethylphenylthio group, 2,
3,6-trimethylphenylthio group, 2,4,5-trimethylphenylthio group, 2,4,6-trimethylphenylthio group, 2-tert-butyl-3,4-dimethylphenylthio group, 2-tert- Butyl-3,5-dimethylphenylthio group, 2-tert-butyl-3,6-dimethylphenylthio group, 2,6-di-tert-butyl-3-methylphenylthio group, 2-tert-butyl-
4,5-dimethylphenylthio group, 2,6-di-ter
t-butyl-4-methylphenylthio group, 3,4,5-
Trimethylphenylthio group, 2,3,4,5-tetramethylphenylthio group, 2-tert-butyl-3,4,
5-trimethylphenylthio group, 2,3,4,6-tetramethylphenylthio group, 2-tert-butyl-3,
4,6-trimethylphenylthio group, 2,6-di-te
rt-butyl-3,4-dimethylphenylthio group, 2,
3,5,6-tetramethylphenylthio group, 2-ter
t-butyl-3,5,6-trimethylphenylthio group,
2,6-di-tert-butyl-3,5-dimethylphenylthio group, pentamethylphenylthio group, ethylphenylthio group, n-propylphenylthio group, isopropylphenylthio group, n-butylphenylthio group, sec
-Butylphenylthio group, tert-butylphenylthio group, n-hexylphenylthio group, n-octylphenylthio group, n-decylphenylthio group, n-tetradecylphenylthio group, naphthylthio group, anthracenylthio group, etc. Is mentioned. All of these arylthio groups include a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group and an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. May be partially substituted.

【００２７】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアルキルセレノ基としては、炭素原子数
１〜２０のアルキルセレノ基が好ましく、例えばメチル
セレノ基、エチルセレノ基、ｎ−プロピルセレノ基、イ
ソプロピルセレノ基、ｎ−ブチルセレノ基、ｓｅｃ−ブ
チルセレノ基、ｔｅｒｔ−ブチルセレノ基、ｎ−ペンチ
ルセレノ基、ネオペンチルセレノ基、ｎ−ヘキシルセレ
ノ基、ｎ−オクチルセレノ基、ｎ−ドデシルセレノ基、
ｎ−ペンタデシルセレノ基、ｎ−エイコシルセレノ基な
どが挙げられ、より好ましくはメチルセレノ基、エチル
セレノ基、イソプロピルセレノ基、またはｔｅｒｔ−ブ
チルセレノ基である。これらのアルキルセレノ基はいず
れも、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子な
どのハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコ
キシ基、フェノキシ基などのアリールオキシ基またはベ
ンジルオキシ基などのアラルキルオキシ基などで一部が
置換されていてもよい。The alkylseleno group for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ is preferably an alkylseleno group having 1 to 20 carbon atoms, for example, a methylseleno group, an ethylseleno group. Group, n-propylseleno group, isopropylseleno group, n-butylseleno group, sec-butylseleno group, tert-butylseleno group, n-pentylseleno group, neopentylseleno group, n-hexylseleno group, n-octylseleno group, an n-dodecylseleno group,
Examples thereof include an n-pentadecylseleno group and an n-eicosylseleno group, and more preferred are a methylseleno group, an ethylseleno group, an isopropylseleno group, and a tert-butylseleno group. All of these alkylseleno groups are a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom or an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group or an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, or an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. It may be partially substituted with a group or the like.

【００２８】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアラルキルセレノ基としては、炭素原子
数７〜２０のアラルキルセレノ基が好ましく、例えばベ
ンジルセレノ基、（２−メチルフェニル）メチルセレノ
基、（３−メチルフェニル）メチルセレノ基、（４−メ
チルフェニル）メチルセレノ基、（２、３−ジメチルフ
ェニル）メチルセレノ基、（２、４−ジメチルフェニ
ル）メチルセレノ基、（２、５−ジメチルフェニル）メ
チルセレノ基、（２、６−ジメチルフェニル）メチルセ
レノ基、（３，４−ジメチルフェニル）メチルセレノ
基、（３，５−ジメチルフェニル）メチルセレノ基、
（２，３，４−トリメチルフェニル）メチルセレノ基、
（２，３，５−トリメチルフェニル）メチルセレノ基、
（２，３，６−トリメチルフェニル）メチルセレノ基、
（２，４，５−トリメチルフェニル）メチルセレノ基、
（２，４，６−トリメチルフェニル）メチルセレノ基、
（３，４，５−トリメチルフェニル）メチルセレノ基、
（２，３，４，５−テトラメチルフェニル）メチルセレ
ノ基、（２，３，４，６−テトラメチルフェニル）メチ
ルセレノ基、（２，３，５，６−テトラメチルフェニ
ル）メチルセレノ基、（ペンタメチルフェニル）メチル
セレノ基、（エチルフェニル）メチルセレノ基、（ｎ−
プロピルフェニル）メチルセレノ基、（イソプロピルフ
ェニル）メチルセレノ基、（ｎ−ブチルフェニル）メチ
ルセレノ基、（ｓｅｃ−ブチルフェニル）メチルセレノ
基、（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）メチルセレノ基、
（ｎ−ヘキシルフェニル）メチルセレノ基、（ｎ−オク
チルフェニル）メチルセレノ基、（ｎ−デシルフェニ
ル）メチルセレノ基、ナフチルメチルセレノ基、アント
ラセニルメチルセレノ基などが挙げられ、より好ましく
はベンジルセレノ基である。これらのアラルキルセレノ
基はいずれも、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ
素原子などのハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等
のアルコキシ基、フェノキシ基などのアリールオキシ基
またはベンジルオキシ基などのアラルキルオキシ基など
で一部が置換されていてもよい。The aralkylseleno group for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ is preferably an aralkylseleno group having 7 to 20 carbon atoms, for example, a benzylseleno group, (2-methylphenyl) methylseleno group, (3-methylphenyl) methylseleno group, (4-methylphenyl) methylseleno group, (2,3-dimethylphenyl) methylseleno group, (2,4-dimethylphenyl) methylseleno group, 2,5-dimethylphenyl) methylseleno group, (2,6-dimethylphenyl) methylseleno group, (3,4-dimethylphenyl) methylseleno group, (3,5-dimethylphenyl) methylseleno group,
(2,3,4-trimethylphenyl) methylseleno group,
(2,3,5-trimethylphenyl) methylseleno group,
(2,3,6-trimethylphenyl) methylseleno group,
(2,4,5-trimethylphenyl) methylseleno group,
(2,4,6-trimethylphenyl) methylseleno group,
(3,4,5-trimethylphenyl) methylseleno group,
(2,3,4,5-tetramethylphenyl) methylseleno group, (2,3,4,6-tetramethylphenyl) methylseleno group, (2,3,5,6-tetramethylphenyl) methylseleno group, (penta (Methylphenyl) methylseleno group, (ethylphenyl) methylseleno group, (n-
(Propylphenyl) methylseleno group, (isopropylphenyl) methylseleno group, (n-butylphenyl) methylseleno group, (sec-butylphenyl) methylseleno group, (tert-butylphenyl) methylseleno group,
(N-hexylphenyl) methylseleno, (n-octylphenyl) methylseleno, (n-decylphenyl) methylseleno, naphthylmethylseleno, anthracenylmethylseleno, and the like, more preferably benzylseleno is there. All of these aralkyl seleno groups include a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group, and an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. It may be partially substituted with a group or the like.

【００２９】置換基Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵また
はＲ⁶におけるアリールセレノ基としては、炭素原子数
６〜２０のアリールセレノ基が好ましく、例えばフェニ
ルセレノ基、２−メチルフェニルセレノ基、３−メチル
フェニルセレノ基、４−メチルフェニルセレノ基、２、
３−ジメチルフェニルセレノ基、２、４−ジメチルフェ
ニルセレノ基、２、５−ジメチルフェニルセレノ基、
２、６−ジメチルフェニルセレノ基、３，４−ジメチル
フェニルセレノ基、３，５−ジメチルフェニルセレノ
基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３−メチルフェニルセレノ
基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニルセレノ
基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルフェニルセレノ
基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニルセレノ
基、２，３，４−トリメチルフェニルセレノ基、２，
３，５−トリメチルフェニルセレノ基、２，３，６−ト
リメチルフェニルセレノ基、２，４，５−トリメチルフ
ェニルセレノ基、２，４，６−トリメチルフェニルセレ
ノ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，４−ジメチルフェニ
ルセレノ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，５−ジメチル
フェニルセレノ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，６−ジ
メチルフェニルセレノ基、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−３−メチルフェニルセレノ基、２−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−４，５−ジメチルフェニルセレノ基、２，６−ジ−
ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニルセレノ基、３，
４，５−トリメチルフェニルセレノ基、２，３，４，５
−テトラメチルフェニルセレノ基、２−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−３，４，５−トリメチルフェニルセレノ基、２，
３，４，６−テトラメチルフェニルセレノ基、２−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−３，４，６−トリメチルフェニルセレノ
基、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−３，４−ジメチル
フェニルセレノ基、２，３，５，６−テトラメチルフェ
ニルセレノ基、２−ｔｅｒｔ−ブチル−３，５，６−ト
リメチルフェニルセレノ基、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブ
チル−３，５−ジメチルフェニルセレノ基、ペンタメチ
ルフェニルセレノ基、エチルフェニルセレノ基、ｎ−プ
ロピルフェニルセレノ基、イソプロピルフェニルセレノ
基、ｎ−ブチルフェニルセレノ基、ｓｅｃ−ブチルフェ
ニルセレノ基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニルセレノ基、ｎ
−ヘキシルフェニルセレノ基、ｎ−オクチルフェニルセ
レノ基、ｎ−デシルフェニルセレノ基、ｎ−テトラデシ
ルフェニルセレノ基、ナフチルセレノ基、アントラセニ
ルセレノ基などが挙げられる。これらのアリールセレノ
基はいずれも、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ
素原子などのハロゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等
のアルコキシ基、フェノキシ基などのアリールオキシ基
またはベンジルオキシ基などのアラルキルオキシ基など
で一部が置換されていてもよい。The arylseleno group for the substituents X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ or R ⁶ is preferably an arylseleno group having 6 to 20 carbon atoms, for example, a phenylseleno group, 2-methylphenylseleno group, 3-methylphenylseleno group, 4-methylphenylseleno group, 2,
3-dimethylphenylseleno group, 2,4-dimethylphenylseleno group, 2,5-dimethylphenylseleno group,
2,6-dimethylphenylseleno group, 3,4-dimethylphenylseleno group, 3,5-dimethylphenylseleno group, 2-tert-butyl-3-methylphenylseleno group, 2-tert-butyl-4-methylphenyl Seleno group, 2-tert-butyl-5-methylphenylseleno group, 2-tert-butyl-6-methylphenylseleno group, 2,3,4-trimethylphenylseleno group, 2,
3,5-trimethylphenylseleno group, 2,3,6-trimethylphenylseleno group, 2,4,5-trimethylphenylseleno group, 2,4,6-trimethylphenylseleno group, 2-tert-butyl-3, 4-dimethylphenylseleno group, 2-tert-butyl-3,5-dimethylphenylseleno group, 2-tert-butyl-3,6-dimethylphenylseleno group, 2,6-di-tert-butyl-3-methyl Phenylseleno group, 2-tert-butyl-4,5-dimethylphenylseleno group, 2,6-di-
tert-butyl-4-methylphenylseleno group, 3,
4,5-trimethylphenylseleno group, 2,3,4,5
-Tetramethylphenylseleno group, 2-tert-butyl-3,4,5-trimethylphenylseleno group, 2,
3,4,6-tetramethylphenylseleno group, 2-te
rt-butyl-3,4,6-trimethylphenylseleno group, 2,6-di-tert-butyl-3,4-dimethylphenylseleno group, 2,3,5,6-tetramethylphenylseleno group, 2- tert-butyl-3,5,6-trimethylphenylseleno group, 2,6-di-tert-butyl-3,5-dimethylphenylseleno group, pentamethylphenylseleno group, ethylphenylseleno group, n-propylphenylseleno Group, isopropylphenylseleno group, n-butylphenylseleno group, sec-butylphenylseleno group, tert-butylphenylseleno group, n
-Hexylphenylseleno group, n-octylphenylseleno group, n-decylphenylseleno group, n-tetradecylphenylseleno group, naphthylseleno group, anthracenylseleno group and the like. All of these arylseleno groups include a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group, an aryloxy group such as a phenoxy group and an aralkyloxy group such as a benzyloxy group. It may be partially substituted with a group or the like.

【００３０】好ましくはＸ¹はそれぞれ独立にハロゲン
原子、アルキル基、アラルキル基、アルコキシ基、アリ
ールオキシ基または２置換アミノ基であり、さらに好ま
しくはハロゲン原子、アルキル基、アルコキシ基または
アリールオキシ基である。Preferably, X ¹ is independently a halogen atom, an alkyl group, an aralkyl group, an alkoxy group, an aryloxy group or a disubstituted amino group, more preferably a halogen atom, an alkyl group, an alkoxy group or an aryloxy group. is there.

【００３１】Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴として好ましくは、そ
れぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、
アラルキル基、アリール基、置換シリル基、アルコキシ
基、アラルキルオキシ基またはアリールオキシ基であ
り、中でもＲ¹としては、アルキル基、アラルキル基、
アリール基または置換シリル基が特に好ましい。R ¹ , R ² , R ³ and R ⁴ are preferably each independently a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group,
An aralkyl group, an aryl group, a substituted silyl group, an alkoxy group, an aralkyloxy group or an aryloxy group, wherein R ¹ is an alkyl group, an aralkyl group,
An aryl group or a substituted silyl group is particularly preferred.

【００３２】また、Ｒ⁵、Ｒ⁶としては、それぞれ独立
に、水素原子、アルキル基、アラルキル基、アリール
基、置換シリル基、アルコキシ基、アラルキルオキシ基
またはアリールオキシ基が好ましい。R ⁵ and R ⁶ are each independently preferably a hydrogen atom, an alkyl group, an aralkyl group, an aryl group, a substituted silyl group, an alkoxy group, an aralkyloxy group or an aryloxy group.

【００３３】上記一般式［Ｉ］、［II］または［III］
におけるＸ²は、元素の周期律表の第１６族の原子を示
し、具体例としては、酸素原子、硫黄原子、セレン原子
が挙げられ、好ましくは酸素原子または硫黄原子であ
り、さらに好ましくは酸素原子である。The above general formula [I], [II] or [III]
X ² represents an atom of Group 16 of the Periodic Table of the Elements in the Specific examples, oxygen atom, sulfur atom, selenium atom, preferably an oxygen atom or a sulfur atom, more preferably oxygen Is an atom.

【００３４】一般式［Ｉ］で示される遷移金属化合物の
具体例としては、メチレン（η⁵−シクロペンタジエニ
ル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、メチレン（η⁵−シクロペンタジエニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、メチレン（η⁵−シクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（η⁵−シ
クロペンタジエニル）（３−フェニル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、メチレン（η⁵−シクロ
ペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、メチレン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３−
トリメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、メチレン（η⁵−シクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチレン（η⁵
−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５
−クロロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
メチレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）
（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、メチレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタ
ジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）
チタニウムジクロライド、メチレン（η⁵−テトラメチ
ルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５
−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
メチレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）
（３−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、メチレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メ
チル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、メチ
レン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３
−トリメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、メチレン（η⁵−テトラメチル
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−
メトキシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
メチレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、Specific examples of the transition metal compound represented by the general formula [I] include methylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dichloride and methylene (η ⁵ -cyclo Pentadienyl) (3-tert-butyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene (η ⁵ -Cyclopentadienyl) (3-phenyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene ( η ⁵ -cyclopentadienyl) (3-
Trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-2-
Phenoxy) titanium dichloride, methylene (η ⁵
-Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5
-Chloro-2-phenoxy) titanium dichloride,
Methylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl)
(3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-2-phenoxy)
Titanium dichloride, methylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5
-Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Methylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl)
(3-phenyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene (eta ⁵ - tetra Methylcyclopentadienyl) (3
- trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, methylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-
Methoxy-2-phenoxy) titanium dichloride,
Methylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl)
(3-tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium dichloride,

【００３５】イソプロピリデン（η⁵−シクロペンタジ
エニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、イソプロピリデン（η⁵−シクロペ
ンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（η⁵
−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５
−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
イソプロピリデン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３
−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、イソプロピリデン（η⁵−シクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メチル−
２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピ
リデン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３−トリメチ
ルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、イソプロピリデン（η⁵−シクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキシ−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデ
ン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブ
チル−５−クロロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロ
ライド、イソプロピリデン（η⁵−テトラメチルシクロ
ペンタジエニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（η⁵
−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ
−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
イソプロピリデン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン
（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−フ
ェニル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イ
ソプロピリデン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−メ
チル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、イソ
プロピリデン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）（３−トリメチルシリル−５−メチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライド、イソプロピリデン（η
⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−５−メトキシ−２−フェノキシ）チタニウ
ムジクロライド、イソプロピリデン（η⁵−テトラメチ
ルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５
−クロロ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、Isopropylidene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-2-phenoxy) Titanium dichloride, isopropylidene (η ⁵
-Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5
-Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Isopropylidene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3
-Phenyl-2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (η ⁵ -cyclopentadienyl)
(3-tert-butyldimethylsilyl-5-methyl-
2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-tert Butyl-5-methoxy-2-
Phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3, 5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (η ⁵
-Tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert
-Butyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Isopropylidene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-phenyl-2 - phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl Enyl) (3-trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (η
⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3-ter
t- butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titanium dichloride, isopropylidene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5
-Chloro-2-phenoxy) titanium dichloride,

【００３６】ジフェニルメチレン（η⁵−シクロペンタ
ジエニル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（η⁵−シク
ロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニルメチレン
（η⁵−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、ジフェニルメチレン（η⁵−シクロペンタジエニ
ル）（３−フェニル−２−フェノキシ）チタニウムジク
ロライド、ジフェニルメチレン（η⁵−シクロペンタジ
エニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−５−
メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジ
フェニルメチレン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３
−トリメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（η⁵−シ
クロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メ
トキシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジ
フェニルメチレン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３
−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキシ）チ
タニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（η⁵−テ
トラメチルシクロペンタジエニル）（３，５−ジメチル
−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェニ
ルメチレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、ジフェニルメチレン（η⁵−テトラ
メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル
−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジフェニルメチレン（η⁵−テトラメチルシクロペ
ンタジエニル）（３−フェニル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（η⁵−テト
ラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、ジフェニルメチレン（η⁵−テト
ラメチルシクロペンタジエニル）（３−トリメチルシリ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロラ
イド、ジフェニルメチレン（η⁵−テトラメチルシクロ
ペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メトキ
シ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジフェ
ニルメチレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロライドなどや、これらの化合物
のチタニウムをジルコニウムまたはハフニウムに変更し
た化合物、ジクロライドをジメチル、ジベンジル、ジメ
トキシド、ジフェノキシド、ビス（ジメチルアミノ）ま
たはビス（ジエチルアミノ）に変更した化合物、（η⁵
−シクロペンタジエニル）を（η⁵−メチルシクロペン
タジエニル）、（η⁵−ジメチルシクロペンタジエニ
ル）、（η⁵−トリメチルシクロペンタジエニル）、
（η⁵−ｎ−ブチルシクロペンタジエニル）、（η⁵−ｔ
ｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル）、（η⁵−トリ
メチルシリルシクロペンタジエニル）、（η⁵−ｔｅｒ
ｔ−ブチルジメチルシリルシクロペンタジエニル）、
（η⁵−インデニル）、（η⁵−メチルインデニル）、
（η⁵−フェニルインデニル）または（η⁵−フルオレニ
ル）に変更した化合物、（３，５−ジメチル−２−フェ
ノキシ）を（２−フェノキシ）、（３−メチル−２−フ
ェノキシ）、（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フ
ェノキシ）、（３−フェニル−５−メチル−２−フェノ
キシ）、（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル−２−
フェノキシ）、または（３−トリメチルシリル−２−フ
ェノキシ）に変更した化合物といった遷移金属化合物、Diphenylmethylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-phenyl-2 phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-
Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (3
- trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (eta ⁵ - cyclo Pentadienyl) (3
-Tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (η ⁵ -tetra Methylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride , diphenylmethylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-phenyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-5- Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl ) (3-tert-butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titanium dichloride, diphenylmethylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium dichloride, etc. And compounds in which titanium is changed to zirconium or hafnium, or dichloride is changed to dimethyl, dibenzyl, dimethoxide, diphenoxide, bis (dimethylamino) or bis (diethylamino). , (Η ⁵
- cyclopentadienyl) (eta ⁵ - methylcyclopentadienyl), (eta ⁵ - dimethyl cyclopentadienyl), (eta ⁵ - trimethyl cyclopentadienyl)
(Η ⁵ -n-butylcyclopentadienyl), (η ⁵ -t
ert- butylcyclopentadienyl), (η ⁵ - trimethylsilyl cyclopentadienyl), (η ⁵ -ter
t-butyldimethylsilylcyclopentadienyl),
(Η ⁵ -indenyl), (η ⁵ -methylindenyl),
(Eta ⁵ - phenyl indenyl) or (eta ⁵ - fluorenyl) compound was changed to (3,5-dimethyl-2-phenoxy) the (2-phenoxy), (3-methyl-2-phenoxy), (3 , 5-Di-tert-butyl-2-phenoxy), (3-phenyl-5-methyl-2-phenoxy), (3-tert-butyldimethylsilyl-2-)
Phenoxy) or a transition metal compound such as a compound changed to (3-trimethylsilyl-2-phenoxy),

【００３７】ジメチルシリレン（η⁵−シクロペンタジ
エニル）（２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
ジメチルシリレン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３
−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
ジメチルシレン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３，
５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリレン（η⁵−シクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、ジメチルシリレン（η⁵−シクロペンタ
ジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレ
ン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３，５−ジ−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリレン（η⁵−シクロペンタジエニル）
（５−メチル−３−フェニル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジクロライド、ジメチルシリレン（η⁵−シクロペ
ンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル
−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリレン（η⁵−シクロペンタジエニル）
（５−メチル−３−トリメチルシリル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレン（η⁵
−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５
−メトキシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリレン（η⁵−シクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレン（η⁵
−シクロペンタジエニル）（３，５−ジアミル−２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレン
（η⁵−シクロペンタジエニル）（１−ナフトキシ−２
−イル）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレン
（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（２−フ
ェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレン
（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−メ
チル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメ
チルシリレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）チタニウム
ジクロライド、ジメチルシリレン（η⁵−テトラメチル
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−２−
フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレ
ン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−
ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタ
ニウムジクロライド、ジメチルシリレン（η⁵−テトラ
メチルシクロペンタジエニル）（３，５−ジ−ｔｅｒｔ
−ブチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、
ジメチルシリレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジ
エニル）（５−メチル−３−フェニル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレン（η⁵
−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ
−ブチルジメチルシリル−５−メチル−２−フェノキ
シ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレン（η⁵
−テトラメチルシクロペンタジエニル）（５−メチル−
３−トリメチルシリル−２−フェノキシ）チタニウムジ
クロライド、ジメチルシリレン（η⁵−テトラメチルシ
クロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メ
トキシ−２−フェノキシ）チタニウムジクロライド、ジ
メチルシリレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエ
ニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−クロロ−２−フェ
ノキシ）チタニウムジクロライド、ジメチルシリレン
（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３，５
−ジアミル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライ
ド、ジメチルシリレン（η⁵−テトラメチルシクロペン
タジエニル）（１−ナフトキシ−２−イル）チタニウム
ジクロライドなどや、これらの化合物のη⁵−シクロペ
ンタジエニルをη⁵−メチルシクロペンタジエニル、η⁵
−ジメチルシクロペンタジエニル、η⁵−トリメチルシ
クロペンタジエニル、η⁵−エチルシクロペンタジエニ
ル）、η⁵−ｎ−プロピルシクロペンタジエニル、η⁵−
イソプロピルシクロペンタジエニル、η⁵−ｎ−ブチル
シクロペンタジエニル、η⁵−ｓｅｃ−ブチルシクロペ
ンタジエニル、η⁵−イソブチルシクロペンタジエニ
ル、η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンタジエニル、η⁵
−トリメチルシリルシクロペンタジエニル、η⁵−ｔｅ
ｒｔ−ブチルジメチルシリルシクロペンタジエニル、η
⁵−フェニルシクロペンタジエニル、η⁵−インデニル、
η⁵−メチルインデニル、η⁵−フェニルインデニルまた
はη⁵−フルオレニルに変更した化合物、２−フェノキ
シを３−フェニル−２−フェノキシ、３−トリメチルシ
リル−２−フェノキシ、または３−ｔｅｒｔ−ブチルジ
メチルシリル−２−フェノキシに変更した化合物、ジメ
チルシリレンをジエチルシリレン、ジフェニルシリレ
ン、またはジメトキシシリレンに変更した化合物、チタ
ニウムをジルコニウム、またはハフニウムに変更した化
合物、ジクロリドをジメチル、ジベンジル、ジメトキシ
ド、ジフェノキシド、ビス（ジメチルアミノ）またはビ
ス（ジエチルアミノ）に変更した化合物といった遷移金
属化合物などが挙げられる。Dimethylsilylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium dichloride,
Dimethylsilylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3
-Methyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Dimethyl cyclohexylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3,
5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl)
(3-tert-butyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-
Phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3,5-di -te
rt- butyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl)
(5-methyl-3-phenyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (3-tert-butyldimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene ( eta ⁵ - cyclopentadienyl)
(5-methyl-3-trimethylsilyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (η ⁵
-Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5
-Methoxy-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (η ⁵ -cyclopentadienyl)
(3-tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (η ⁵
-Cyclopentadienyl) (3,5-diamyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (1-naphthoxy-2)
- yl) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3,5-dimethyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl -2 −
Phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-
tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3,5-di-tert
-Butyl-2-phenoxy) titanium dichloride,
Dimethylsilylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (5-methyl-3-phenyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵
-Tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert
-Butyldimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (η ⁵
-Tetramethylcyclopentadienyl) (5-methyl-
3-trimethylsilyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methoxy-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (eta ⁵ - tetramethyl Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-chloro-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3,5
Such as -diamyl-2-phenoxy) titanium dichloride, dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (1-naphthoxy-2-yl) titanium dichloride, and η ⁵ -cyclopentadienyl of these compounds ⁵ -methylcyclopentadienyl, η ⁵
-Dimethylcyclopentadienyl,? ⁵ -trimethylcyclopentadienyl,? ⁵ -ethylcyclopentadienyl),? ^5- n-propylcyclopentadienyl,? ^5-
Isopropyl cyclopentadienyl, eta ^{5-n-butylcyclopentadienyl,} eta ^{5-sec-butylcyclopentadienyl,} eta ⁵ - isobutyl cyclopentadienyl, eta ^{5-tert-butylcyclopentadienyl,} eta ⁵
-Trimethylsilylcyclopentadienyl, η ⁵ -te
rt-butyldimethylsilylcyclopentadienyl, η
⁵ - phenyl-cyclopentadienyl, eta ⁵ - indenyl,
eta ⁵ - methylindenyl, eta ⁵ - phenyl indenyl or eta ⁵ - compound change fluorenyl, 2-phenoxy-3-phenyl-2-phenoxy, 3-trimethylsilyl-2-phenoxy or 3-tert-butyl-dimethyl, Compounds in which silyl-2-phenoxy is changed, dimethylsilylene is changed to diethylsilylene, diphenylsilylene, or dimethoxysilylene, compounds in which titanium is changed to zirconium or hafnium, dichloride is dimethyl, dibenzyl, dimethoxide, diphenoxide, bis Transition metal compounds, such as compounds changed to (dimethylamino) or bis (diethylamino).

【００３８】一般式［II］で示される遷移金属化合物の
具体例としては、μ−オキソビス｛イソプロピリデン
（η⁵−シクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チ
タニウムクロライド｝、μ−オキソビス｛イソプロピリ
デン（η⁵−シクロペンタジエニル）（２−フェノキ
シ）チタニウムメトキシド｝、μ−オキソビス｛イソプ
ロピリデン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウ
ムクロライド｝、μ−オキソビス｛イソプロピリデン
（η⁵−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムメトキシ
ド｝、μ−オキソビス｛イソプロピリデン（η ⁵−メチ
ルシクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウ
ムクロライド｝、μ−オキソビス｛イソプロピリデン
（η⁵−メチルシクロペンタジエニル）（２−フェノキ
シ）チタニウムメトキシド｝、μ−オキソビス｛イソプ
ロピリデン（η⁵−メチルシクロペンタジエニル）（３
−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムクロライド｝、μ−オキソビス｛イソプロピリ
デン（η⁵−メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅ
ｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウ
ムメトキシド｝、μ−オキソビス｛イソプロピリデン
（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（２−フ
ェノキシ）チタニウムクロライド｝、μ−オキソビス
｛イソプロピリデン（η⁵−テトラメチルシクロペンタ
ジエニル）（２−フェノキシ）チタニウムメトキシ
ド｝、μ−オキソビス｛イソプロピリデン（η⁵−テト
ラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムクロライ
ド｝、μ−オキソビス｛イソプロピリデン（η⁵−テト
ラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムメトキシ
ド｝、The transition metal compound represented by the general formula [II]
As a specific example, μ-oxobis ｛isopropylidene
(Η^Five-Cyclopentadienyl) (2-phenoxy) thio
Tantalum chloride, μ-oxobis isopropyl
Den (η^Five-Cyclopentadienyl) (2-phenoxy
B) Titanium methoxide, μ-oxobis isop
Lopiriden (η^Five-Cyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Muchloride｝, μ-oxobis ｛isopropylidene
(Η^Five-Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl)
Ru-5-methyl-2-phenoxy) titanium methoxy
Do, μ-oxobis {isopropylidene (η ^Five−
Rucyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium
Muchloride｝, μ-oxobis ｛isopropylidene
(Η^Five-Methylcyclopentadienyl) (2-phenoxy
B) Titanium methoxide, μ-oxobis isop
Lopiriden (η^Five-Methylcyclopentadienyl) (3
-Tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) thio
Tantalum chloride, μ-oxobis isopropyl
Den (η^Five-Methylcyclopentadienyl) (3-te
rt-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Mumethoxide｝, μ-oxobis ｛isopropylidene
(Η^Five-Tetramethylcyclopentadienyl) (2-f
Enoxy) titanium chloride ニウム, μ-oxobis
｛Isopropylidene (η^Five-Tetramethylcyclopenta
Dienyl) (2-phenoxy) titanium methoxy
Do, μ-oxobis {isopropylidene (η^Five-Tet
Lamethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl)
Ru-5-methyl-2-phenoxy) titanium chloride
Do, μ-oxobis {isopropylidene (η^Five-Tet
Lamethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl)
Ru-5-methyl-2-phenoxy) titanium methoxy
Do,

【００３９】μ−オキソビス｛ジメチルシリレン（η⁵
−シクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウ
ムクロライド｝、μ−オキソビス｛ジメチルシリレン
（η⁵−シクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チ
タニウムメトキシド｝、μ−オキソビス｛ジメチルシリ
レン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−
ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムクロ
ライド｝、μ−オキソビス｛ジメチルシリレン（η⁵−
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−
メチル−２−フェノキシ）チタニウムメトキシド｝、μ
−オキソビス｛ジメチルシリレン（η⁵−メチルシクロ
ペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウムクロラ
イド｝、μ−オキソビス｛ジメチルシリレン（η⁵−メ
チルシクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニ
ウムメトキシド｝、μ−オキソビス｛ジメチルシリレン
（η⁵−メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ
−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムク
ロライド｝、μ−オキソビス｛ジメチルシリレン（η⁵
−メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムメトキシ
ド｝、μ−オキソビス｛ジメチルシリレン（η⁵−テト
ラメチルシクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チ
タニウムクロライド｝、μ−オキソビス｛ジメチルシリ
レン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（２
−フェノキシ）チタニウムメトキシド｝、μ−オキソビ
ス｛ジメチルシリレン（η⁵−テトラメチルシクロペン
タジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２
−フェノキシ）チタニウムクロライド｝、μ−オキソビ
ス｛ジメチルシリレン（η⁵−テトラメチルシクロペン
タジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２
−フェノキシ）チタニウムメトキシド｝などや、これら
の化合物のチタニウムをジルコニウムまたはハフニウム
に変更した化合物、クロライドをメチル、ベンジル、フ
ェノキシド、ジメチルアミノまたはジエチルアミノに変
更した化合物、（η⁵−シクロペンタジエニル）を（η⁵
−ジメチルシクロペンタジエニル）、（η⁵−トリメチ
ルシクロペンタジエニル）、（η⁵−ｎ−ブチルシクロ
ペンタジエニル）、（η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルシクロペ
ンタジエニル）、（η⁵−トリメチルシリルシクロペン
タジエニル）、（η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリ
ルシクロペンタジエニル）、（η⁵−インデニル）、
（η⁵−メチルインデニル）、（η⁵−フェニルインデニ
ル）または（η⁵−フルオレニル）に変更した化合物、
（２−フェノキシ）を（３−メチル−２−フェノキ
シ）、（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）、（３，
５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）、（３−
フェニル−５−メチル−２−フェノキシ）または（３−
トリメチルシリル−５−メチル−２−フェノキシ）に変
更した化合物が挙げられる。Μ-oxobis ｛dimethylsilylene (η ⁵
-Cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium chloride｝, μ-oxobis {dimethylsilylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium methoxide｝, μ-oxobis ｛dimethylsilylene (η ⁵ − Cyclopentadienyl) (3-tert-
Butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium chloride {, μ-oxobis} dimethylsilylene (η ⁵ −
Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-
Methyl-2-phenoxy) titanium methoxide {, μ
- Okisobisu {dimethylsilylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium chloride}, .mu. Okisobisu {dimethylsilylene (eta ⁵ - cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium methoxide}, μ-oxobis ｛dimethylsilylene (η ⁵ -methylcyclopentadienyl) (3-tert
-Butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium chloride {, μ-oxobis} dimethylsilylene (η ⁵
-Methylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium methoxide {, μ-oxobis} dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium Chloride｝, μ-oxobis ｛dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (2
-Phenoxy) titanium methoxide {, μ-oxobis} dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2
-Phenoxy) titanium chloride｝, μ-oxobis ｛dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-methyl-2
-Phenoxy) titanium methoxide and the like, compounds in which titanium is changed to zirconium or hafnium, compounds in which chloride is changed to methyl, benzyl, phenoxide, dimethylamino or diethylamino, (η ⁵ -cyclopentadienyl) To (η ⁵
- dimethyl cyclopentadienyl), (eta ⁵ - trimethyl cyclopentadienyl), (η ⁵ -n- butylcyclopentadienyl), (η ⁵ -tert- butyl cyclopentadienyl), (eta ⁵ - trimethylsilyl cyclopentadienyl), (eta ^{5-tert-butyldimethylsilyl} cyclopentadienyl), (eta ⁵ - indenyl)
(Eta ⁵ - methylindenyl), (eta ⁵ - phenyl indenyl) or (eta ⁵ - fluorenyl) compound was changed to
(2-phenoxy) is (3-methyl-2-phenoxy), (3,5-dimethyl-2-phenoxy), (3,
5-di-tert-butyl-2-phenoxy), (3-
Phenyl-5-methyl-2-phenoxy) or (3-
Trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy).

【００４０】一般式［III］で示される遷移金属化合物
の具体例としては、ジ−μ−オキソビス｛イソプロピリ
デン（η⁵−シクロペンタジエニル）（２−フェノキ
シ）チタニウム｝、ジ−μ−オキソビス｛イソプロピリ
デン（η⁵−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−
ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウム｝、
ジ−μ−オキソビス｛イソプロピリデン（η⁵−メチル
シクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウ
ム｝、ジ−μ−オキソビス｛イソプロピリデン（η ⁵−
メチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル
−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウム｝、ジ−μ
−オキソビス｛イソプロピリデン（η⁵−テトラメチル
シクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウ
ム｝、ジ−μ−オキソビス｛イソプロピリデン（η⁵−
テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−
ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウム｝、Transition metal compound represented by the general formula [III]
Specific examples of di-μ-oxobis {isopropylidene
Den (η^Five-Cyclopentadienyl) (2-phenoxy
C) Titanium, di-μ-oxobis isopropyl
Den (η^Five-Cyclopentadienyl) (3-tert-
Butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Di-μ-oxobis ｛isopropylidene (η^Five-Methyl
Cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium
｝, Di-μ-oxobis ｛isopropylidene (η ^Five−
Methylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl
-5-methyl-2-phenoxy) titanium}, di-μ
Oxobis ｛isopropylidene (η^Five-Tetramethyl
Cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium
｝, Di-μ-oxobis ｛isopropylidene (η^Five−
Tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-
Butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium

【００４１】ジ−μ−オキソビス｛ジメチルシリレン
（η⁵−シクロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チ
タニウム｝、ジ−μ−オキソビス｛ジメチルシリレン
（η⁵−シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウム｝、ジ−
μ−オキソビス｛ジメチルシリレン（η⁵−メチルシク
ロペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウム｝、
ジ−μ−オキソビス｛ジメチルシリレン（η⁵−メチル
シクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−
メチル−２−フェノキシ）チタニウム｝、ジ−μ−オキ
ソビス｛ジメチルシリレン（η⁵−テトラメチルシクロ
ペンタジエニル）（２−フェノキシ）チタニウム｝、ジ
−μ−オキソビス｛ジメチルシリレン（η⁵−テトラメ
チルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−
５−メチル−２−フェノキシ）チタニウム｝などや、こ
れらの化合物のチタニウムをジルコニウムまたはハフニ
ウムに変更した化合物、（η⁵−シクロペンタジエニ
ル）を（η⁵−ジメチルシクロペンタジエニル）、（η⁵
−トリメチルシクロペンタジエニル）、（η⁵−ｎ−ブ
チルシクロペンタジエニル）、（η⁵−ｔｅｒｔ−ブチ
ルシクロペンタジエニル）、（η⁵−トリメチルシリル
シクロペンタジエニル）、（η⁵−ｔｅｒｔ−ブチルジ
メチルシリルシクロペンタジエニル）、（η⁵−インデ
ニル）、（η⁵−メチルインデニル）、（η⁵−フェニル
インデニル）または（η⁵−フルオレニル）に変更した
化合物、（２−フェノキシ）を（３−メチル−２−フェ
ノキシ）、（３，５−ジメチル−２−フェノキシ）、
（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−フェノキシ）、
（３−フェニル−５−メチル−２−フェノキシ）または
（３−トリメチルシリル−５−メチル−２−フェノキ
シ）に変更した化合物が挙げられる。Di-μ-oxobis {dimethylsilylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium}, di-μ-oxobis {dimethylsilylene (η ⁵ -cyclopentadienyl) (3-tert- Butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium}, di-
μ-oxobis {dimethylsilylene (η ⁵ -methylcyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium},
Di-μ-oxobis {dimethylsilylene (η ⁵ -methylcyclopentadienyl) (3-tert-butyl-5-
Methyl-2-phenoxy) titanium, di-μ-oxobis {dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (2-phenoxy) titanium}, di-μ-oxobis {dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethyl) Cyclopentadienyl) (3-tert-butyl-
5-methyl-2-phenoxy) titanium}, a compound in which titanium of these compounds is changed to zirconium or hafnium, (η ⁵ -cyclopentadienyl) is replaced by (η ⁵ -dimethylcyclopentadienyl), (η ^Five
- trimethyl cyclopentadienyl), (η ⁵ -n- butylcyclopentadienyl), (η ⁵ -tert- butyl cyclopentadienyl), (eta ⁵ - trimethylsilyl cyclopentadienyl), (η ⁵ -tert - butyldimethylsilyl cyclopentadienyl), (eta ⁵ - indenyl), (eta ⁵ - methylindenyl), (eta ⁵ - phenyl indenyl) or (eta ⁵ - fluorenyl) compound was changed to (2-phenoxy ) Is (3-methyl-2-phenoxy), (3,5-dimethyl-2-phenoxy),
(3,5-di-tert-butyl-2-phenoxy),
Compounds changed to (3-phenyl-5-methyl-2-phenoxy) or (3-trimethylsilyl-5-methyl-2-phenoxy) are exemplified.

【００４２】上記一般式［Ｉ］で示される遷移金属化合
物は、例えば特開平９−８７３１３号公報に記載の方法
により合成される。また上記一般式［II］または［II
I］で示される遷移金属化合物は、例えば、上記一般式
［Ｉ］で示される遷移金属化合物を０．５倍モル量また
は１モル倍量の水と反応させることにより製造される。
その際、遷移金属化合物と必要量の水を直接反応させる
方法、必要量の水を含んだ炭化水素等の溶媒中に遷移金
属化合物を投入する方法、乾燥させた炭化水素等の溶媒
に遷移金属化合物を投入し、さらに必要量の水を含んだ
不活性ガス等を流通させる方法を採用することができ
る。The transition metal compound represented by the above general formula [I] is synthesized, for example, by the method described in JP-A-9-87313. In addition, the above general formula [II] or [II
The transition metal compound represented by I] is produced, for example, by reacting the transition metal compound represented by the general formula [I] with 0.5-fold molar amount or 1-fold molar amount of water.
At this time, a method of directly reacting the transition metal compound with a required amount of water, a method of charging the transition metal compound into a solvent such as a hydrocarbon containing the required amount of water, and a method of adding the transition metal to a solvent such as a dried hydrocarbon. A method in which a compound is charged and an inert gas containing a required amount of water or the like is further allowed to flow can be adopted.

【００４３】（Ｂ）有機アルミニウム化合物本発明において用いる有機アルミニウム化合物は、一般
式Ｅ_aＡｌＺ_3-a（但し、Ｅは炭化水素基であり、全て
のＥは同じであっても異なっていても良い。Ｚは水素原
子またはハロゲン原子を表し、全てのＺは同じであって
も異なっていても良い。ａは０＜ａ≦３を満足する数を
表す。）で示される有機アルミニウム化合物である。Ｅ
における炭化水素基としては、炭素原子数１〜８の炭化
水素基が好ましく、アルキル基がより好ましい。[0043] (B) an organoaluminum compound used in the organic aluminum compound present invention have the general formula E _{_a} AlZ _3-a (where, E is a hydrocarbon group, all of E is be different even in the same Z is a hydrogen atom or a halogen atom, and all Zs may be the same or different; a represents a number satisfying 0 <a ≦ 3.) . E
Is preferably a hydrocarbon group having 1 to 8 carbon atoms, more preferably an alkyl group.

【００４４】一般式Ｅ_aＡｌＺ_3-aで示される有機アル
ミニウム化合物の具体例としては、トリメチルアルミニ
ウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアルミニ
ウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシルアル
ミニウム等のトリアルキルアルミニウム；ジメチルアル
ミニウムクロライド、ジエチルアルミニウムクロライ
ド、ジプロピルアルミニウムクロライド、ジイソブチル
アルミニウムクロライド、ジヘキシルアルミニウムクロ
ライド等のジアルキルアルミニウムクロライド；メチル
アルミニウムジクロライド、エチルアルミニウムジクロ
ライド、プロピルアルミニウムジクロライド、イソブチ
ルアルミニウムジクロライド、ヘキシルアルミニウムジ
クロライド等のアルキルアルミニウムジクロライド；ジ
メチルアルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニウ
ムハイドライド、ジプロピルアルミニウムハイドライ
ド、ジイソブチルアルミニウムハイドライド、ジヘキシ
ルアルミニウムハイドライド等のジアルキルアルミニウ
ムハイドライド等を例示することができる。より好まし
くは、トリアルキルアルミニウムであり、さらに好まし
くは、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウ
ム、またはトリイソブチルアルミニウムである。[0044] Specific examples of the organic aluminum compound represented by the general formula E _{_a} AlZ _3-a, trimethyl aluminum, triethyl aluminum, tripropyl aluminum, triisobutyl aluminum, trialkyl aluminum such as tri-hexyl aluminum; dimethylaluminum chloride, Dialkylaluminum chlorides such as diethylaluminum chloride, dipropylaluminum chloride, diisobutylaluminum chloride and dihexylaluminum chloride; alkylaluminum dichlorides such as methylaluminum dichloride, ethylaluminum dichloride, propylaluminum dichloride, isobutylaluminum dichloride and hexylaluminum dichloride; dimethylaluminum Idoraido, diethylaluminum hydride, dipropyl aluminum hydride, diisobutylaluminum hydride, there can be mentioned dialkyl aluminum hydride such as dihexyl aluminum hydride. More preferably, it is trialkylaluminum, and still more preferably, trimethylaluminum, triethylaluminum, or triisobutylaluminum.

【００４５】（Ｃ）ホウ素化合物本発明においてホウ素化合物（Ｃ）としては、（Ｃ１）
一般式ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で表されるホウ素化合物、（Ｃ
２）一般式Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表されるホウ素
化合物、（Ｃ３）一般式（Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ
⁴）^-で表されるホウ素化合物のいずれかを用いることが
できる。(C) Boron Compound In the present invention, the boron compound (C) includes (C1)
A boron compound represented by the general formula BQ ¹ Q ² Q ³ , (C
2) a boron compound represented by the general formula G ⁺ (BQ ¹ Q ² Q ³ Q ⁴ ) ^— , (C3) a general formula (LH) ⁺ (BQ ¹ Q ² Q ³ Q)
⁴⁾ ^- one of boron compound represented by can be used.

【００４６】一般式ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で表されるホウ素化
合物（Ｃ１）において、Ｂは３価の原子価状態のホウ素
原子であり、Ｑ¹〜Ｑ³はハロゲン原子、炭化水素基、ハ
ロゲン化炭化水素基、置換シリル基、アルコキシ基また
は２置換アミノ基であり、それらは同じであっても異な
っていても良い。Ｑ¹〜Ｑ³は好ましくは、ハロゲン原
子、１〜２０個の炭素原子を含む炭化水素基、１〜２０
個の炭素原子を含むハロゲン化炭化水素基、１〜２０個
の炭素原子を含む置換シリル基、１〜２０個の炭素原子
を含むアルコキシ基または２〜２０個の炭素原子を含む
アミノ基であり、より好ましいＱ¹〜Ｑ³はハロゲン原
子、１〜２０個の炭素原子を含む炭化水素基、または１
〜２０個の炭素原子を含むハロゲン化炭化水素基であ
る。さらに好ましくはＱ¹〜Ｑ³は、それぞれ少なくとも
１個のフッ素原子を含む炭素原子数１〜２０のフッ素化
炭化水素基であり、特に好ましくはＱ¹〜Ｑ³は、それぞ
れ少なくとも１個のフッ素原子を含む炭素原子数６〜２
０のフッ素化アリール基である。In the boron compound (C1) represented by the general formula BQ ¹ Q ² Q ³ , B is a trivalent boron atom, and Q ^{1 to} Q ³ are a halogen atom, a hydrocarbon group or a halogen atom. A substituted hydrocarbon group, a substituted silyl group, an alkoxy group or a disubstituted amino group, which may be the same or different. Q ^{1 to} Q ³ are preferably a halogen atom, a hydrocarbon group containing 1 to 20 carbon atoms, 1 to 20
A halogenated hydrocarbon group containing 1 to 20 carbon atoms, a substituted silyl group containing 1 to 20 carbon atoms, an alkoxy group containing 1 to 20 carbon atoms or an amino group containing 2 to 20 carbon atoms. Q ^{1 to} Q ³ are more preferably a halogen atom, a hydrocarbon group containing 1 to 20 carbon atoms, or 1
Halogenated hydrocarbon groups containing up to 20 carbon atoms. More preferably, Q ^{1 to} Q ³ are each a fluorinated hydrocarbon group having 1 to 20 carbon atoms containing at least one fluorine atom, and particularly preferably Q ^{1 to} Q ³ are each at least one fluorine atom 6 to 2 carbon atoms including atoms
0 is a fluorinated aryl group.

【００４７】化合物（Ｃ１）の具体例としては、トリス
（ペンタフルオロフェニル）ボラン、トリス（２，３，
５，６−テトラフルオロフェニル）ボラン、トリス
（２，３，４，５−テトラフルオロフェニル）ボラン、
トリス（３，４，５−トリフルオロフェニル）ボラン、
トリス（２，３，４−トリフルオロフェニル）ボラン、
フェニルビス（ペンタフルオロフェニル）ボラン等が挙
げられるが、最も好ましくは、トリス（ペンタフルオロ
フェニル）ボランである。Specific examples of the compound (C1) include tris (pentafluorophenyl) borane, tris (2,3,
5,6-tetrafluorophenyl) borane, tris (2,3,4,5-tetrafluorophenyl) borane,
Tris (3,4,5-trifluorophenyl) borane,
Tris (2,3,4-trifluorophenyl) borane,
Phenylbis (pentafluorophenyl) borane and the like can be mentioned, and most preferred is tris (pentafluorophenyl) borane.

【００４８】一般式Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表され
るホウ素化合物（Ｃ２）において、Ｇ⁺は無機または有
機のカチオンであり、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原
子であり、Ｑ¹〜Ｑ⁴は上記の（Ｃ１）におけるＱ¹〜Ｑ³
と同様である。In the boron compound (C2) represented by the general formula G ⁺ (BQ ¹ Q ² Q ³ Q ⁴ ) ^- , G ⁺ is an inorganic or organic cation, and B is boron in a trivalent valence state. And Q ^{1 to} Q ⁴ are Q ^{1 to} Q ³ in the above (C1).
Is the same as

【００４９】一般式Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で表され
る化合物における無機のカチオンであるＧ⁺の具体例と
しては、フェロセニウムカチオン、アルキル置換フェロ
セニウムカチオン、銀陽イオンなどが、有機のカチオン
であるＧ⁺としては、トリフェニルメチルカチオンなど
が挙げられる。Ｇ⁺として好ましくはカルベニウムカチ
オンであり、特に好ましくはトリフェニルメチルカチオ
ンである。（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-としては、テトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、テトラキス
（２，３，５，６−テトラフルオロフェニル）ボレー
ト、テトラキス（２，３，４，５−テトラフルオロフェ
ニル）ボレート、テトラキス（３，４，５−トリフルオ
ロフェニル）ボレート、テトラキス（２，３，４−トリ
フルオロフェニル）ボレート、フェニルトリス（ペンタ
フルオロフェニル）ボレ−ト、テトラキス（３，５−ビ
ストリフルオロメチルフェニル）ボレートなどが挙げら
れる。The general formula ^{^{^{G + (BQ 1 Q 2 Q}}} 3 Q 4) - Examples of G ⁺ as an inorganic cation in the compound represented by, ferrocenium cation, alkyl-substituted ferrocenium cation, silver Examples of G ^{+ in} which a cation or the like is an organic cation include a triphenylmethyl cation. G ⁺ is preferably a carbenium cation, and particularly preferably a triphenylmethyl cation. ^{^{^{(BQ 1 Q 2 Q 3 Q}}} 4) - as the tetrakis (pentafluorophenyl) borate, tetrakis (2,3,5,6-tetrafluorophenyl) borate, tetrakis (2,3,4,5-tetrafluoro Phenyl) borate, tetrakis (3,4,5-trifluorophenyl) borate, tetrakis (2,3,4-trifluorophenyl) borate, phenyltris (pentafluorophenyl) borate, tetrakis (3,5-bistriborate) Fluoromethylphenyl) borate and the like.

【００５０】これらの具体的な組み合わせとしては、フ
ェロセニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、１，１’−ジメチルフェロセニウムテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、銀テトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルメ
チルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
トリフェニルメチルテトラキス（３，５−ビストリフル
オロメチルフェニル）ボレートなどを挙げることができ
るが、最も好ましくは、トリフェニルメチルテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレートである。Specific examples of these combinations include ferrocenium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, 1,1'-dimethylferrocenium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, silver tetrakis (pentafluorophenyl) borate, Phenylmethyltetrakis (pentafluorophenyl) borate,
Triphenylmethyltetrakis (3,5-bistrifluoromethylphenyl) borate and the like can be mentioned, and most preferred is triphenylmethyltetrakis (pentafluorophenyl) borate.

【００５１】また、一般式（Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ
⁴）^-で表されるホウ素化合物（Ｃ３）においては、Ｌは
中性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）⁺はブレンステッド
酸であり、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子であり、
Ｑ¹〜Ｑ⁴は上記のルイス酸（Ｃ１）におけるＱ¹〜Ｑ³と
同様である。The formula (LH) ⁺ (BQ ¹ Q ² Q ³ Q
⁴⁾ ^- In the boron compound represented (C3), L is a neutral Lewis base, (L-H) ⁺ is a Bronsted acid, B is boron atom in the trivalent valence state ,
Q ¹ to Q ⁴ are the same as Q ¹ to Q ³ in the above Lewis acid (C1).

【００５２】一般式（Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で
表される化合物におけるブレンステッド酸である（Ｌ−
Ｈ）⁺の具体例としては、トリアルキル置換アンモニウ
ム、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアニリニウム、ジアルキルアン
モニウム、トリアリールホスホニウムなどが挙げられ、
（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-としては、前述と同様のものが挙
げられる。[0052] formula ^{(L-H) + (BQ} 1 Q 2 Q 3 Q 4) - is a Brønsted acid in the compound represented by (L-
Specific examples of H) ⁺ include trialkyl-substituted ammonium, N, N-dialkylanilinium, dialkylammonium, triarylphosphonium, and the like.
Examples of (BQ ¹ Q ² Q ³ Q ⁴ ) ⁻ include the same as those described above.

【００５３】これらの具体的な組み合わせとしては、ト
リエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチ
ル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラ
キス（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）ボレ
ート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニ
リニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト、Ｎ，Ｎ−２，４，６−ペンタメチルアニリニウムテ
トラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ
−ジメチルアニリニウムテトラキス（３，５−ビストリ
フルオロメチルフェニル）ボレート、ジイソプロピルア
ンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルホスホニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
トリ（メチルフェニル）ホスホニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリ（ジメチルフェニ
ル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートなどを挙げることができるが、最も好まし
くは、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキス（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート、もしくは、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレートである。Specific combinations of these include triethylammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, tripropylammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, tri (n-butyl) ammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, tri ( n-butyl) ammonium tetrakis (3,5-bistrifluoromethylphenyl) borate, N, N-dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, N, N-diethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, N, N N-2,4,6-pentamethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, N, N
-Dimethylanilinium tetrakis (3,5-bistrifluoromethylphenyl) borate, diisopropylammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, dicyclohexylammonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, triphenylphosphonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate,
Tri (methylphenyl) phosphonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate, tri (dimethylphenyl) phosphonium tetrakis (pentafluorophenyl) borate and the like can be mentioned, and most preferably, tri (n-butyl) ammonium tetrakis (pentafluoro) Phenyl) borate or N, N-
Dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate.

【００５４】（Ｄ）アルコール化合物本発明において用いるアルコール化合物は、分岐状アル
キル基を有するアルコール化合物である。かかるアルコ
ール化合物として好ましくは、一般式ＲＯＨ（但し、Ｒ
は炭素原子数３〜２０の分岐状アルキル基を示す。）で
示されるアルコール化合物である。(D) Alcohol Compound The alcohol compound used in the present invention is an alcohol compound having a branched alkyl group. As such an alcohol compound, a compound of the general formula ROH (provided that R
Represents a branched alkyl group having 3 to 20 carbon atoms. ).

【００５５】置換基Ｒで示される炭素原子数３〜２０の
分岐状アルキル基として好ましくは、イソプロピル基、
ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、イソブチル
基、ネオペンチル基、アミル基、シクロペンチル基、２
−メチルヘキシル基、シクロヘキシル基、２−メチルオ
クチル基、２−メチルデシル基、または２−メチルドデ
シル基であり、さらに好ましくは、イソプロピル基、ｓ
ｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、イソブチル基、
またはシクロヘキシル基であり、特に好ましくは、イソ
プロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、またはイソブチル基
である。The branched alkyl group having 3 to 20 carbon atoms for the substituent R is preferably an isopropyl group,
sec-butyl group, tert-butyl group, isobutyl group, neopentyl group, amyl group, cyclopentyl group, 2
-Methylhexyl, cyclohexyl, 2-methyloctyl, 2-methyldecyl, or 2-methyldodecyl, more preferably isopropyl, s
ec-butyl group, tert-butyl group, isobutyl group,
Or a cyclohexyl group, particularly preferably an isopropyl group, a tert-butyl group, or an isobutyl group.

【００５６】これらの分岐状アルキル基はいずれも、フ
ッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などのハロ
ゲン原子、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基、
フェノキシ基等のアリールオキシ基、または、ベンジル
オキシ基等のアラルオキシ基等で一部が置換されていて
もよい。Each of these branched alkyl groups is a halogen atom such as a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom and an iodine atom, an alkoxy group such as a methoxy group and an ethoxy group,
Partially substituted with an aryloxy group such as a phenoxy group, or an araloxy group such as a benzyloxy group may be used.

【００５７】［オレフィンの重合］本発明においては、
上記（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）を接触させて
得られるオレフィン重合用触媒を用いる。ここでいう接
触とは、上記（Ａ）〜（Ｄ）が接触し、触媒が形成され
るならどのような手段によってもよく、あらかじめ溶媒
で希釈してもしくは希釈せずに上記（Ａ）〜（Ｄ）を混
合して接触させる方法や、別々に重合反応器に供給して
重合反応器の中で接触させる方法等を採用できる。本発
明においては重合反応器に前記各成分を供給する際に
は、前記各成分を任意の順序で投入し使用することがで
きるが、またそれらの任意の成分の組合わせを予め接触
させて得られた反応物を用いても良い。特に本発明にお
いては、成分（Ｂ）と（Ｄ）とをあらかじめ接触させて
得られた反応物を用いることが好ましい。[Polymerization of olefin] In the present invention,
An olefin polymerization catalyst obtained by contacting the above (A), (B), (C) and (D) is used. The contact here means any method as long as the above (A) to (D) come into contact with each other to form a catalyst. A method in which D) is mixed and brought into contact, or a method in which the components are separately supplied to a polymerization reactor and brought into contact in the polymerization reactor can be employed. In the present invention, when supplying each of the above components to the polymerization reactor, the above components can be charged and used in an arbitrary order. The reaction product obtained may be used. In particular, in the present invention, it is preferable to use a reactant obtained by previously bringing the components (B) and (D) into contact with each other.

【００５８】各成分の使用量は通常、（Ｂ）／［遷移金
属化合物（Ａ）に含まれる遷移金属原子］のモル比が
０．１〜１００００で、好ましくは５〜２０００、
（Ｃ）／［遷移金属化合物（Ａ）に含まれる遷移金属原
子］のモル比が０．０１〜１００で、好ましくは０．５
〜１０、（Ｄ）／［遷移金属化合物（Ａ）に含まれる遷
移金属原子］のモル比が０．１〜１００００で、好まし
くは１〜５０００、さらに好ましくは１〜３０００、特
に好ましくは５〜２０００の範囲にあるように、各成分
を用いることが望ましい。The amount of each component used is usually such that the molar ratio of (B) / [transition metal atom contained in the transition metal compound (A)] is from 0.1 to 10,000, preferably from 5 to 2,000.
The molar ratio of (C) / [the transition metal atom contained in the transition metal compound (A)] is 0.01 to 100, preferably 0.5.
And a molar ratio of (D) / [transition metal atom contained in the transition metal compound (A)] of 0.1 to 10,000, preferably 1 to 5000, more preferably 1 to 3000, and particularly preferably 5 to It is desirable to use each component so that it is in the range of 2000.

【００５９】各成分を溶液状態または溶媒に懸濁もしく
はスラリー化した状態で用いる場合の濃度は、重合反応
器に各成分を供給する装置の性能などの条件により、適
宜選択されるが、一般に、遷移金属化合物（Ａ）に含ま
れる遷移金属原子換算で、通常０．００１〜２００ｍｍ
ｏｌ／Ｌで、より好ましくは、０．００１〜１００ｍｍ
ｏｌ／Ｌ、さらに好ましくは、０．０５〜５０ｍｍｏｌ
／Ｌ、（Ｂ）は、通常０．０１〜５０００ｍｍｏｌ／Ｌ
で、より好ましくは、０．１〜２５００ｍｍｏｌ／Ｌ、
さらに好ましくは、０．１〜２０００ｍｍｏｌ／Ｌ、
（Ｃ）は、通常０．００１〜５００ｍｍｏｌ／Ｌで、よ
り好ましくは、０．０１〜２５０ｍｍｏｌ／Ｌ、さらに
好ましくは、０．０５〜１００ｍｍｏｌ／Ｌ、（Ｄ）
は、通常０．０１〜５０００ｍｍｏｌ／Ｌで、より好ま
しくは、０．１〜２５００ｍｍｏｌ／Ｌ、さらに好まし
くは、０．１〜１０００ｍｍｏｌ／Ｌの範囲にあるよう
に各成分を用いることが望ましい。The concentration when each component is used in the form of a solution or a suspension or slurry in a solvent is appropriately selected depending on conditions such as the performance of an apparatus for supplying each component to the polymerization reactor. Usually 0.001 to 200 mm in terms of transition metal atoms contained in the transition metal compound (A).
ol / L, more preferably 0.001 to 100 mm
ol / L, more preferably 0.05 to 50 mmol
/ L, (B) is usually 0.01 to 5000 mmol / L
And more preferably, 0.1 to 2500 mmol / L,
More preferably, 0.1 to 2000 mmol / L,
(C) is usually 0.001 to 500 mmol / L, more preferably 0.01 to 250 mmol / L, still more preferably 0.05 to 100 mmol / L, and (D)
Is preferably 0.01 to 5000 mmol / L, more preferably 0.1 to 2500 mmol / L, and still more preferably 0.1 to 1000 mmol / L.

【００６０】本発明において重合に適用できるオレフィ
ンとしては、炭素原子数２〜２０個からなるオレフィン
類、特にエチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィ
ン、炭素原子数４〜２０のジオレフィン類等を用いるこ
とができ、同時に２種類以上のモノマーを用いることも
できる。オレフィンの具体例としては、エチレン、プロ
ピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘ
プテン−１、オクテン−１、ノネン−１、デセン−１等
の直鎖状オレフィン類、３−メチルブテン−１、３−メ
チルペンテン−１、４−メチルペンテン−１、５−メチ
ルヘキセン−１等の分岐オレフィン類、ビニルシクロヘ
キサン等が例示されるが、本発明は上記化合物に限定さ
れるべきものではない。共重合を行う時のモノマーの組
み合わせの具体例としては、エチレンとプロピレン、エ
チレンとブテン−１、エチレンとヘキセン−１、エチレ
ンとオクテン−１、プロピレンとブテン−１等が例示さ
れるが、本発明はこれらの組み合わせに限定されるべき
ものではない。The olefins applicable to the polymerization in the present invention include olefins having 2 to 20 carbon atoms, particularly ethylene, α-olefins having 3 to 20 carbon atoms, and diolefins having 4 to 20 carbon atoms. And the like, and two or more types of monomers can be used at the same time. Specific examples of the olefin include linear olefins such as ethylene, propylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, heptene-1, octene-1, nonene-1, and decene-1, and 3-methylbutene-. Examples include branched olefins such as 1,3-methylpentene-1, 4-methylpentene-1, and 5-methylhexene-1, and vinylcyclohexane, but the present invention is not limited to the above compounds. . Specific examples of the combination of monomers when performing the copolymerization include ethylene and propylene, ethylene and butene-1, ethylene and hexene-1, ethylene and octene-1, propylene and butene-1, and the like. The invention should not be limited to these combinations.

【００６１】本発明は、特にエチレンとα−オレフィ
ン、特にプロピレン、ブテン−１、４−メチルペンテン
−１、ヘキセン−１、オクテン−１等のα−オレフィン
との共重合体の製造に有効に適用できる。The present invention is particularly useful for the production of copolymers of ethylene with α-olefins, especially propylene, butene-1, 4-methylpentene-1, hexene-1, octene-1 and other α-olefins. Applicable.

【００６２】重合方法も、特に限定されるべきものでは
ないが、例えば、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタ
ン、オクタン等の脂肪族炭化水素、ベンゼン、トルエン
等の芳香族炭化水素、またはメチレンジクロライド等の
ハロゲン化炭化水素を溶媒として用いる溶媒重合、また
はスラリー重合、あるいは、高圧イオン重合法と呼ばれ
る方法であって、無溶媒で、高温高圧下で超臨界流体状
態のオレフィンに生成したオレフィン重合体が溶融した
状態で重合させる方法、さらには、ガス状のモノマー中
での気相重合等が可能であり、また、連続重合、回分式
重合のどちらでも可能である。The polymerization method is not particularly limited either. For example, aliphatic hydrocarbons such as butane, pentane, hexane, heptane and octane, aromatic hydrocarbons such as benzene and toluene, and methylene dichloride and the like can be used. Solvent polymerization using a halogenated hydrocarbon as a solvent, or slurry polymerization, or a method called high-pressure ionic polymerization, in which the olefin polymer formed into an olefin in a supercritical fluid state under high temperature and pressure without solvent is melted. The polymerization can be carried out in a state in which the polymerization has been carried out, and furthermore, a gas phase polymerization in a gaseous monomer or the like is possible, and both continuous polymerization and batch polymerization are possible.

【００６３】重合温度は−５０℃〜３５０℃の範囲を取
り得るが、好ましくは０℃〜３００℃、特に好ましくは
５０℃〜３００℃の範囲が好ましい。重合圧力は常圧〜
３５０ＭＰａの範囲を取り得るが、好ましくは常圧〜３
００ＭＰａ、特に好ましくは常圧から２００ＭＰａであ
る。The polymerization temperature can range from -50 ° C to 350 ° C, preferably from 0 ° C to 300 ° C, particularly preferably from 50 ° C to 300 ° C. Polymerization pressure is normal pressure ~
Although it can be in the range of 350 MPa, it is preferably normal pressure to 3 MPa.
00 MPa, particularly preferably normal pressure to 200 MPa.

【００６４】重合時間は、一般的に、目的とするポリマ
ーの種類、反応装置により適宜決定され、特に制限すべ
き条件はないが、１分間〜２０時間の範囲を取ることが
できる。また、本発明は共重合体の分子量を調節するた
めに水素等の連鎖移動剤を添加することもできる。The polymerization time is generally determined appropriately depending on the kind of the target polymer and the reaction apparatus, and there is no particular condition to be restricted, but it can be in the range of 1 minute to 20 hours. In the present invention, a chain transfer agent such as hydrogen may be added to adjust the molecular weight of the copolymer.

【００６５】[0065]

【実施例】以下、実施例および比較例によって本発明を
さらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定される
ものではない。実施例における重合体の性質は、下記の
方法によって測定した。The present invention will be described in more detail with reference to examples and comparative examples, but the present invention is not limited to these examples. The properties of the polymers in the examples were measured by the following methods.

【００６６】（１）共重合体の融点：セイコー電子工業
社製ＳＳＣ５０００熱分析システムを用いて、以下の条
件により求めた。昇温：１５０℃まで昇温、５分間保持冷却：１５０℃から１０℃（５℃／分）、１０分間保持測定：１０℃から１６０℃（５℃／分）(1) Melting point of copolymer: Determined using the SSC5000 thermal analysis system manufactured by Seiko Denshi Kogyo KK under the following conditions. Temperature rise: Raise the temperature to 150 ° C, hold for 5 minutes Cooling: 150 ° C to 10 ° C (5 ° C / min), hold for 10 minutes Measurement: 10 ° C to 160 ° C (5 ° C / min)

【００６７】（２）エチレンとα−オレフィンとの共重
合体におけるα−オレフィンから誘導される繰り返し単
位の含有量：赤外分光光度計（パーキンエルマー社製
ＦＴＩＲ１６００シリーズ）を用いて、エチレンとα−
オレフィンの特性吸収より求め、１０００炭素当たりの
短鎖分岐数（ＳＣＢ）として表した。(2) Content of repeating unit derived from α-olefin in copolymer of ethylene and α-olefin: infrared spectrophotometer (manufactured by PerkinElmer)
FTIR1600 series), ethylene and α-
It was determined from the characteristic absorption of the olefin and was expressed as the number of short-chain branches per 1000 carbons (SCB).

【００６８】（３）極限粘度［η］：得られた共重合体
１００ｍｇを、１３５℃のテトラリン５０ｍｌに溶解さ
せ、１３５℃に保持された湯浴中にセットされた、ウベ
ローデ型粘度計を用い、当該サンプルが溶解したテトラ
リン溶液の落下速度から求めた。(3) Intrinsic viscosity [η]: 100 mg of the obtained copolymer was dissolved in 50 ml of tetralin at 135 ° C., and an Ubbelohde viscometer set in a water bath kept at 135 ° C. was used. And the falling speed of the tetralin solution in which the sample was dissolved.

【００６９】（４）分子量および分子量分布：ゲル・パ
ーミュエーション・クロマトグラフ（ウォーターズ社製
１５０，Ｃ）を用い、以下の条件により求めた。な
お、分子量分布は、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分
子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で評価した。カラム：ＴＳＫｇｅｌＧＭＨ−ＨＴ測定温度：１４５℃ 設定測定濃度：１０ｍｇ／１０ｍｌ−オルトジクロルベンゼ
ン(4) Molecular weight and molecular weight distribution: Determined using gel permeation chromatograph (150, C manufactured by Waters) under the following conditions. The molecular weight distribution was evaluated by the ratio (Mw / Mn) between the weight average molecular weight (Mw) and the number average molecular weight (Mn). Column: TSK gel GMH-HT Measurement temperature: 145 ° C Setting Measurement concentration: 10 mg / 10 ml-ortho-dichlorobenzene

【００７０】［参考例１（遷移金属化合物：ジメチルシ
リレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）
（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキ
シ）チタニウムジメトキシド＜化合物＞の合成例）］
シュレンク管中、無水エーテル１０ｍｌにメタノール
０．１３１ｇ（４．１ｍｍｏｌ）を溶解させ、−７８℃
で濃度１．０５ｍｏｌ／Ｌのメチルリチウムのエーテル
溶液（３．９ｍｌ、４．１ｍｍｏｌ）を滴下した。２０
℃に昇温し、ガスの発生の終了を確認することにより、
リチウムメトキシドの生成を確認し、再度−７８℃に冷
却した。もう一つのシュレンク管に予め用意した、ジメ
チルシリレン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノ
キシ）チタニウムジクロリド０．９１９ｇ（２．０ｍｍ
ｏｌ）の無水エーテル２０ｍｌ懸濁液を、先の反応液に
移送し、その後、徐々に室温まで昇温させた。反応液を
濃縮後、トルエン２０ｍｌを加え、不溶物をろ別した。
ろ液を濃縮し、下記構造式のジメチルシリレン（η⁵−
テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−
ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジメ
トキシドを黄色結晶として取得した。（０．８６ｇ、９
５％） ¹Ｈ−ＮＭＲ（２７０ＭＨｚ，Ｃ₆Ｄ₆） δ７．２６
（ｍ，２Ｈ），４．１３（ｓ，６Ｈ），２．３３（ｓ，
３Ｈ），１．９７（ｓ，６Ｈ），１．８９（ｓ，６
Ｈ），１．５９（ｓ，９Ｈ），０．５５（ｓ，６Ｈ）Reference Example 1 (Transition metal compound: dimethyl
Rylene (η^Five-Tetramethylcyclopentadienyl)
(3-tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy
C) Synthesis example of titanium dimethoxide <compound>)
In a Schlenk tube, methanol was added to 10 ml of anhydrous ether.
0.131 g (4.1 mmol) is dissolved, and -78 ° C
Of methyl lithium with a concentration of 1.05 mol / L
The solution (3.9 ml, 4.1 mmol) was added dropwise. 20
Temperature to ℃ and confirm the end of gas generation,
After confirming the formation of lithium methoxide, cool to -78 ° C again.
Rejected. Prepared in another Schlenk tube in advance
Tylsilylene (η^Five-Tetramethylcyclopentadienyl
) (3-tert-butyl-5-methyl-2-pheno)
0.919 g of (xy) titanium dichloride (2.0 mm
ol) in 20 ml of anhydrous ether
After the transfer, the temperature was gradually raised to room temperature. Reaction solution
After concentration, 20 ml of toluene was added, and insolubles were removed by filtration.
The filtrate is concentrated, and dimethylsilylene (η^Five−
Tetramethylcyclopentadienyl) (3-tert-
Butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium
Toxide was obtained as yellow crystals. (0.86g, 9
5%) ¹H-NMR (270 MHz, C₆D₆) Δ7.26
(M, 2H), 4.13 (s, 6H), 2.33 (s,
3H), 1.97 (s, 6H), 1.89 (s, 6
H), 1.59 (s, 9H), 0.55 (s, 6H)

【００７１】［実施例１］内容積０．４リットルの攪拌
翼付オートクレーブ型反応装置をアルゴン置換した後、
溶媒としてシクロヘキサン１８５ｍｌを、α−オレフィ
ンとしてヘキセン−１を１５ｍｌ仕込み、反応器を１８
０℃まで昇温した。昇温後、エチレン圧を２．５ＭＰａ
に調節しながらフィードし、系内が安定した後、トリイ
ソブチルアルミニウムを０．２ｍｍｏｌ、ｔｅｒｔ−ブ
チルアルコールを１０μｍｏｌ（濃度１０μｍｏｌ／ｍ
ｌのヘプタン溶液を１ｍｌ使用）、ジメチルシリレン
（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔ
ｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジメトキシド（化合物）とトリイソブチルアルミ
ニウムが混合されたヘプタン溶液（化合物の濃度は１
μｍｏｌ／ｍｌ、トリイソブチルアルミニウムの濃度は
５０μｍｏｌ／ｍｌ）を０．５ｍｌ（即ち、化合物を
０．５μｍｏｌ、トリイソブチルアルミニウムを２５μ
ｍｏｌ）投入し、続いてＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート１．５
μｍｏｌをヘプタンにスラリー化した液（スラリー濃
度、１μｍｏｌ／ｍｌ）として投入した。２分間重合を
行った。重合の結果、［η］が１．１６ｄｌ／ｇ、ＳＣ
Ｂが３０．１、融点が８０．２℃、９１．８℃で、Ｍｗ
が６５６００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０であ
るエチレンとヘキセン−１との共重合体を２．３４ｇ得
た。重合活性は、Ｔｉ原子１モル当たり、２分間当た
り、４．７×１０⁶ｇ／Ｔｉｍｏｌであった。Example 1 An autoclave type reactor equipped with a stirring blade having an inner volume of 0.4 liter was purged with argon.
185 ml of cyclohexane as a solvent and 15 ml of hexene-1 as an α-olefin were charged.
The temperature was raised to 0 ° C. After raising the temperature, the ethylene pressure is increased to 2.5 MPa.
After the system was stabilized and the inside of the system was stabilized, 0.2 mmol of triisobutylaluminum and 10 μmol of tert-butyl alcohol (concentration: 10 μmol / m
l of heptane solution in 1 ml), dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3-t
tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dimethoxide (compound) and triisobutylaluminum in a heptane solution (compound concentration is 1
μmol / ml, the concentration of triisobutylaluminum is 50 μmol / ml), 0.5 ml (that is, 0.5 μmol of the compound and 25 μmol of triisobutylaluminum).
mol), followed by N, N-dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate 1.5
μmol was fed as a liquid (slurry concentration, 1 μmol / ml) slurried in heptane. Polymerization was performed for 2 minutes. As a result of polymerization, [η] was 1.16 dl / g, SC
B is 30.1, melting point is 80.2 ° C., 91.8 ° C., Mw
Was 65,600, and 2.34 g of a copolymer of ethylene and hexene-1 having a molecular weight distribution (Mw / Mn) of 2.0 was obtained. The polymerization activity was 4.7 × 10 ⁶ g / Timol per 2 minutes per mole of Ti atom.

【００７２】［比較例１］内容積０．４リットルの攪拌
翼付オートクレーブ型反応装置をアルゴン置換した後、
溶媒としてシクロヘキサン１８５ｍｌを、α−オレフィ
ンとしてヘキセン−１を１５ｍｌ仕込み、反応器を１８
０℃まで昇温した。昇温後、エチレン圧を２．５ＭＰａ
に調節しながらフィードし、系内が安定した後、トリイ
ソブチルアルミニウムを０．２ｍｍｏｌ、ジメチルシリ
レン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３
−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジメトキシド（化合物）とトリイソブチルア
ルミニウムが混合されたヘプタン溶液（化合物の濃度
は１μｍｏｌ／ｍｌ、トリイソブチルアルミニウムの濃
度は５０μｍｏｌ／ｍｌ）を０．５ｍｌ（即ち、化合物
を０．５μｍｏｌ、トリイソブチルアルミニウムを２
５μｍｏｌ）投入し、続いてＮ，Ｎ−ジメチルアニリニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート
１．５μｍｏｌをヘプタンにスラリー化した液（スラリ
ー濃度、１μｍｏｌ／ｍｌ）として投入した。２分間重
合を行った。重合の結果、［η］が１．０７ｄｌ／ｇ、
ＳＣＢが３１．７、融点が７６．３℃、８８．４℃で、
Ｍｗが６５８００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０
５であるエチレンとヘキセン−１との共重合体を２．３
０ｇ得た。重合活性は、Ｔｉ原子１モル当たり、２分間
当たり、４．６×１０⁶ｇ／Ｔｉｍｏｌであった。COMPARATIVE EXAMPLE 1 An autoclave type reactor equipped with a stirring blade having an inner volume of 0.4 liter was purged with argon.
185 ml of cyclohexane as a solvent and 15 ml of hexene-1 as an α-olefin were charged.
The temperature was raised to 0 ° C. After raising the temperature, the ethylene pressure is increased to 2.5 MPa.
Was fed while adjusting, after the system was stabilized, triisobutylaluminum 0.2 mmol, dimethylsilylene (eta ⁵ - tetramethylcyclopentadienyl) (3
-Tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dimethoxide (compound) and triisobutylaluminum in a heptane solution (compound concentration 1 μmol / ml, triisobutylaluminum concentration 50 μmol / ml) 0.5 ml (i.e., 0.5 μmol of compound and 2 parts of triisobutylaluminum).
5 μmol), and subsequently, N, N-dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate (1.5 μmol) was slurried in heptane (slurry concentration, 1 μmol / ml). Polymerization was performed for 2 minutes. As a result of the polymerization, [η] was 1.07 dl / g,
With SCB of 31.7, melting point of 76.3 ° C and 88.4 ° C,
Mw is 65,800 and molecular weight distribution (Mw / Mn) is 2.0
2.3 of a copolymer of ethylene and hexene-1
0 g was obtained. The polymerization activity was 4.6 × 10 ⁶ g / Timol per 2 minutes per mole of Ti atom.

【００７３】［実施例２（１）］有機アルミニウム化合
物の合成５０ｍｌの３口フラスコに滴下ロートを取付け、窒素置
換を行なった後、温度計を取付けた。トリイソブチルア
ルミニウム（東ソーアクゾ社製；ヘプタン溶液：１ｍｏ
ｌ／ｌ）２０ｍｌをフラスコに仕込み、窒素雰囲気下で
５℃に冷却し、攪拌した。イソブタノール（ヘプタン溶
液：１ｍｏｌ／ｌ）２０ｍｌを滴下ロートに仕込み、５
〜１０℃にて滴下した。滴下終了後、５〜１０℃にて
０．５時間攪拌後、２５℃に昇温し、２５〜３０℃にて
１時間攪拌した。無色透明溶液を得た。（仕込み量よ
り、Ａｌ濃度は０．５ｍｏｌ／ｌ）（有機アルミニウム
化合物）。Example 2 (1) Synthesis of Organoaluminum Compound A dropping funnel was attached to a 50 ml three-necked flask, and after purging with nitrogen, a thermometer was attached. Triisobutylaluminum (Tosoh Akzo; heptane solution: 1 mo
(l / l) 20 ml was charged into a flask, cooled to 5 ° C. under a nitrogen atmosphere, and stirred. 20 ml of isobutanol (heptane solution: 1 mol / l) was charged into the dropping funnel, and 5
It dripped at -10 degreeC. After completion of the dropwise addition, the mixture was stirred at 5 to 10 ° C for 0.5 hour, heated to 25 ° C, and stirred at 25 to 30 ° C for 1 hour. A clear, colorless solution was obtained. (Al concentration is 0.5 mol / l based on the charged amount) (organic aluminum compound).

【００７４】［実施例２（２）］重合内容積０．４リットルの攪拌翼付オートクレーブ型反応
装置をアルゴン置換した後、溶媒としてシクロヘキサン
１８５ｍｌを、α−オレフィンとしてヘキセン−１を１
５ｍｌ仕込み、反応器を１８０℃まで昇温した。昇温
後、エチレン圧を２．５ＭＰａに調節しながらフィード
し、系内が安定した後、上記（１）で合成した有機アル
ミニウム化合物を０．５ｍｍｏｌ、ジメチルシリレン
（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔ
ｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニ
ウムジメトキシド（化合物）とトリイソブチルアルミ
ニウムが混合されたヘプタン溶液（化合物の濃度は１
μｍｏｌ／ｍｌ、トリイソブチルアルミニウムの濃度は
５０μｍｏｌ／ｍｌ）を０．５ｍｌ（即ち、化合物を
０．５μｍｏｌ、トリイソブチルアルミニウムを２５μ
ｍｏｌ）投入し、続いてＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート３μｍ
ｏｌをヘプタンにスラリー化した液（スラリー濃度、１
μｍｏｌ／ｍｌ）として投入した。２分間重合を行っ
た。重合の結果、［η］が０．７０ｄｌ／ｇ、ＳＣＢが
３４．８、融点が７４．２℃、８８．０℃で、Ｍｗが４
０１００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．５であるエ
チレンとヘキセン−１との共重合体を９．１ｇ得た。重
合活性は、Ｔｉ原子１モル当たり、２分間当たり、１．
８×１０⁷ｇ／Ｔｉｍｏｌであった。Example 2 (2) Polymerization After purging the autoclave type reactor equipped with stirring blades having a capacity of 0.4 l with argon, 185 ml of cyclohexane was used as a solvent, and hexene-1 was used as an α-olefin.
After charging 5 ml, the reactor was heated to 180 ° C. After the temperature was raised, feed was performed while adjusting the ethylene pressure to 2.5 MPa. After the inside of the system was stabilized, 0.5 mmol of the organoaluminum compound synthesized in the above (1) was added to dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadiene). Enyl) (3-t
tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dimethoxide (compound) and triisobutylaluminum in a heptane solution (compound concentration is 1
μmol / ml, the concentration of triisobutylaluminum is 50 μmol / ml), 0.5 ml (that is, 0.5 μmol of the compound and 25 μmol of triisobutylaluminum).
mol), followed by N, N-dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate 3 μm
ol in heptane (slurry concentration, 1
μmol / ml). Polymerization was performed for 2 minutes. As a result of the polymerization, [η] was 0.70 dl / g, SCB was 34.8, melting points were 74.2 ° C. and 88.0 ° C., and Mw was 4
9.1 g of a copolymer of ethylene and hexene-1 having 0100 and a molecular weight distribution (Mw / Mn) of 3.5 was obtained. The polymerization activity was 1. mol per mole of Ti atom, 2 min.
It was 8 × 10 ⁷ g / Timol.

【００７５】［比較例２］内容積０．４リットルの攪拌
翼付オートクレーブ型反応装置をアルゴン置換した後、
溶媒としてシクロヘキサン１８５ｍｌを、α−オレフィ
ンとしてヘキセン−１を１５ｍｌ仕込み、反応器を１８
０℃まで昇温した。昇温後、エチレン圧を２．５ＭＰａ
に調節しながらフィードし、系内が安定した後、トリイ
ソブチルアルミニウムを０．３ｍｍｏｌ、ジメチルシリ
レン（η⁵−テトラメチルシクロペンタジエニル）（３
−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チ
タニウムジメトキシド（化合物）とトリイソブチルア
ルミニウムが混合されたヘプタン溶液（化合物の濃度
は１μｍｏｌ／ｍｌ、トリイソブチルアルミニウムの濃
度は５０μｍｏｌ／ｍｌ）を０．５ｍｌ（即ち、化合物
を０．５μｍｏｌ、トリイソブチルアルミニウムを２
５μｍｏｌ）投入し、続いてＮ，Ｎ−ジメチルアニリニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート３
μｍｏｌをヘプタンにスラリー化した液（スラリー濃
度、１μｍｏｌ／ｍｌ）として投入した。２分間重合を
行った。重合の結果、［η］が１．１１ｄｌ／ｇ、ＳＣ
Ｂが３２．８、融点が７４．９℃、８５．２℃で、Ｍｗ
が６３６００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．１であ
るエチレンとヘキセン−１との共重合体を２．０１ｇ得
た。重合活性は、Ｔｉ原子１モル当たり、２分間当た
り、４．０×１０⁶ｇ／Ｔｉｍｏｌであった。Comparative Example 2 An autoclave type reactor equipped with a stirring blade having an inner volume of 0.4 liter was purged with argon.
185 ml of cyclohexane as a solvent and 15 ml of hexene-1 as an α-olefin were charged.
The temperature was raised to 0 ° C. After raising the temperature, the ethylene pressure is increased to 2.5 MPa.
After the system was stabilized and the inside of the system was stabilized, 0.3 mmol of triisobutylaluminum and dimethylsilylene (η ⁵ -tetramethylcyclopentadienyl) (3
-Tert-butyl-5-methyl-2-phenoxy) titanium dimethoxide (compound) and triisobutylaluminum in a heptane solution (compound concentration 1 μmol / ml, triisobutylaluminum concentration 50 μmol / ml) 0.5 ml (i.e., 0.5 μmol of compound and 2 parts of triisobutylaluminum).
5 μmol), followed by N, N-dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate 3
μmol was fed as a liquid (slurry concentration, 1 μmol / ml) slurried in heptane. Polymerization was performed for 2 minutes. As a result of polymerization, [η] was 1.11 dl / g, SC
B: 32.8, melting point: 74.9 ° C, 85.2 ° C, Mw
Was 63600, and 2.01 g of a copolymer of ethylene and hexene-1 having a molecular weight distribution (Mw / Mn) of 2.1 was obtained. The polymerization activity was 4.0 × 10 ⁶ g / Timol per 2 minutes per mole of Ti atom.

【００７６】[0076]

【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば、
メタロセン系遷移金属化合物を用いてなる高活性なオレ
フィン重合用触媒、中でもオレフィン重合の工業プロセ
スにおいて効率的な反応温度で高活性なオレフィン重合
用触媒が提供される。そして本発明によれば、該オレフ
ィン重合用触媒を用いたオレフィン重合体の製造方法が
提供され、その利用価値はすこぶる大きい。As described in detail above, according to the present invention,
A highly active catalyst for olefin polymerization using a metallocene-based transition metal compound, particularly a highly active olefin polymerization catalyst at an efficient reaction temperature in an industrial process of olefin polymerization is provided. According to the present invention, a method for producing an olefin polymer using the catalyst for olefin polymerization is provided, and its utility value is extremely large.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図１】図１は、本発明の理解を助けるためのフローチ
ャート図である。本フローチャート図は、本発明の実施
態様の代表例であり、本発明は、何らこれに限定される
ものではない。FIG. 1 is a flowchart for assisting understanding of the present invention. The flowchart is a representative example of the embodiment of the present invention, and the present invention is not limited to this.

フロントページの続きＦターム(参考） 4J028 AA01A AB01A AC08A AC09A AC26A AC27A BA00A BA02B BB00A BB01B BC15B BC16B BC17B BC40B CB23C EA01 EB02 EB03 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 EB10 EC01 EC03 GB01 4J100 AA02P AA03P AA03Q AA04P AA04Q AA07P AA15P AA16P AA16Q AA17P AA18P AA19P AA19Q AA20P AA21P CA01 CA04 FA10 Continued on front page F-term (reference) 4J028 AA01A AB01A AC08A AC09A AC26A AC27A BA00A BA02B BB00A BB01B BC15B BC16B BC17B BC40B CB23C EA01 EB02 EB03 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 A04A03A04 A04A04 A04A04A04A04 AA19Q AA20P AA21P CA01 CA04 FA10

Claims

【特許請求の範囲】[Claims]

【請求項１】下記（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）
を接触させて得られることを特徴とするオレフィン重合
用触媒。（Ａ）：下記一般式［Ｉ］、［II］または［III］で示
される遷移金属化合物（上記一般式［Ｉ］、［II］または［III］においてそ
れぞれ、Ｍは元素の周期律表の第４族の遷移金属原子を
示し、Ａは元素の周期律表の第１６族の原子を示し、Ｊ
は元素の周期律表の第１４族の原子を示す。Ｃｐはシク
ロペンタジエン形アニオン骨格を有する基を示す。
Ｘ¹、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁶はそれぞれ独
立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アラルキ
ル基、アリール基、置換シリル基、アルコキシ基、アラ
ルキルオキシ基、アリールオキシ基、２置換アミノ基、
アルキルチオ基、アラルキルチオ基、アリールチオ基、
アルキルセレノ基、アラルキルセレノ基、またはアリー
ルセレノ基を示す。Ｘ²は元素の周期律表の第１６族の
原子を示す。Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁶は任意
に結合して環を形成しても良い。複数のＭ、Ａ、Ｊ、Ｃ
ｐ、Ｘ¹、Ｘ²、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵およびＲ⁶はそ
れぞれ同じであっても異なっていても良い。）（Ｂ）一般式Ｅ_aＡｌＺ_3-a（但し、Ｅは炭化水素基で
あり、全てのＥは同じであっても異なっていても良い。
Ｚは水素原子またはハロゲン原子を示し、全てのＺは同
じであっても異なっていても良い。ａは０＜ａ≦３を満
足する数である。）で示される有機アルミニウム化合物（Ｃ）：下記（Ｃ１）〜（Ｃ３）のいずれかのホウ素化
合物（Ｃ１）一般式ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³で示されるホウ素化合物（Ｃ２）一般式Ｇ⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で示されるホ
ウ素化合物（Ｃ３）一般式（Ｌ−Ｈ）⁺（ＢＱ¹Ｑ²Ｑ³Ｑ⁴）^-で示
されるホウ素化合物（但し、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子であり、Ｑ
¹〜Ｑ⁴はハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水
素基、置換シリル基、アルコキシ基または２置換アミノ
基であり、それらは同じであっても異なっていても良
い。Ｇ⁺は無機または有機のカチオンであり、Ｌは中性
ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）⁺はブレンステッド酸で
ある。）（Ｄ）：分岐状アルキル基を有するアルコール化合物1. The following (A), (B), (C) and (D)
A catalyst for olefin polymerization, which is obtained by bringing into contact with an olefin. (A): a transition metal compound represented by the following general formula [I], [II] or [III] (In the general formulas [I], [II] and [III], M represents a transition metal atom of Group 4 of the periodic table of the element, and A represents an atom of Group 16 of the periodic table of the element.) Show, J
Represents an atom belonging to Group 14 of the periodic table of the elements. Cp represents a group having a cyclopentadiene-type anion skeleton.
X ¹ , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ each independently represent a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group, an aralkyl group, an aryl group, a substituted silyl group, an alkoxy group, an aralkyloxy group. An aryloxy group, a disubstituted amino group,
Alkylthio group, aralkylthio group, arylthio group,
It represents an alkylseleno group, an aralkylseleno group, or an arylseleno group. X ² represents an atom belonging to Group 16 of the periodic table of the elements. R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ may be arbitrarily combined to form a ring. Multiple M, A, J, C
p, X ¹ , X ² , R ¹ , R ² , R ³ , R ⁴ , R ⁵ and R ⁶ may be the same or different. ) (B) the general formula E _{_a} AlZ _3-a (where, E is a hydrocarbon group, all of E may or may not be the same.
Z represents a hydrogen atom or a halogen atom, and all Z may be the same or different. a is a number satisfying 0 <a ≦ 3. (C): a boron compound represented by any of the following (C1) to (C3): (C1) a boron compound represented by the general formula BQ ¹ Q ² Q ³ (C2) a general formula G ⁺ (BQ ^{^{^{^{1 Q 2 Q 3 Q 4)}}}} - boron compound represented by (C3) formula ^{(L-H) + (BQ} 1 Q 2 Q 3 Q 4) - boron compound represented by (wherein, B is a trivalent atom Is a valence boron atom, and Q
^{1 to} Q ⁴ are a halogen atom, a hydrocarbon group, a halogenated hydrocarbon group, a substituted silyl group, an alkoxy group or a disubstituted amino group, which may be the same or different. G ⁺ is an inorganic or organic cation, L is a neutral Lewis base, and (LH) ⁺ is a Bronsted acid. (D): an alcohol compound having a branched alkyl group

【請求項２】（Ｂ）が、トリメチルアルミニウム、トリ
エチルアルミニウム、またはトリイソブチルアルミニウ
ムであることを特徴とする請求項１記載のオレフィン重
合用触媒。2. The olefin polymerization catalyst according to claim 1, wherein (B) is trimethylaluminum, triethylaluminum or triisobutylaluminum.

【請求項３】（Ｃ）が、ジメチルアニリニウムテトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）ボレートまたはトリフェ
ニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ートであることを特徴とする請求項１または２記載のオ
レフィン重合用触媒。3. The olefin polymerization catalyst according to claim 1, wherein (C) is dimethylanilinium tetrakis (pentafluorophenyl) borate or triphenylmethyltetrakis (pentafluorophenyl) borate.

【請求項４】（Ｄ）が、一般式ＲＯＨ（但し、Ｒは炭素
原子数３〜２０の分岐状アルキル基を示す。）で示され
るアルコール化合物であることを特徴とする請求項１〜
３のいずれかに記載のオレフィン重合用触媒。4. The method according to claim 1, wherein (D) is an alcohol compound represented by the general formula: ROH (where R represents a branched alkyl group having 3 to 20 carbon atoms).
4. The catalyst for olefin polymerization according to any one of 3.

【請求項５】請求項１〜４のいずれかに記載のオレフィ
ン重合用触媒を用いることを特徴とするオレフィン重合
体の製造方法。5. A process for producing an olefin polymer, comprising using the catalyst for olefin polymerization according to claim 1.

【請求項６】オレフィン重合体が、エチレンとα−オレ
フィンとの共重合体であることを特徴とする請求項５記
載のオレフィン重合体の製造方法。6. The method for producing an olefin polymer according to claim 5, wherein the olefin polymer is a copolymer of ethylene and an α-olefin.